JP5476708B2 - 燃料電池および燃料電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、電解質膜を間にして一対の電極が対向配置された接合体を備えた燃料電池およびその製造方法に関する。

近年、電子機器の電源として燃料電池が注目されている。燃料電池は、アノード（燃料電極）とカソード（酸素電極）との間に電解質膜が配置された接合体（ＭＥＡ；Membrane Electrolyte Assembly）を有し、燃料電極には燃料、酸素電極には空気または酸素がそれぞれ供給される。この結果、燃料電極および酸素電極において酸化還元反応が起こり、燃料がもつ化学エネルギーの一部が電気エネルギーに変換され、電力として取り出される。

このような燃料電池では、効率的な発電を行うために、接合体における各層の密着性を高めることが望ましい。そこで、接合体を他の板材などで挟み込み、金属ねじにより締結して加圧保持する手法が提案されている（例えば、特許文献１，２）。特許文献１では、接合体を面内に垂直な方向に複数積層させてなる積層体を、一対の締め付け板により狭持してねじ締めし、このねじの軸進力を利用して積層体を加圧保持している。特許文献２では、接合体を面内方向に複数配置させてなる集合体に対し、その外周部分において、ねじによる締結が行われている。
特開２００６−１２０５８９号公報 特開２００４−３２７１０５号公報

しかしながら、特許文献１，２の手法では、金属性のねじを用いるため、ねじ締めのためのスペース、および接合体に対する絶縁性を確保するためのスペースが必要となる。これは、燃料電池の小型化が進むにつれて困難となってくる。また、締結後、発電による接合体の膨潤により締結力が弱まり、経時的に締結時の加圧状態を維持することが困難である。また、特許文献２のように、複数の接合体を面内方向に沿って配列させた集合体に対しては、各接合体に対するねじ締めスペースを確保しにくく、面内方向の加圧が不均一となりやすい。これらの結果、出力が不安定になるという問題があった。

本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、小型で安定した出力を実現することが可能な燃料電池およびその製造方法を提供することにある。

本発明の燃料電池は、面内方向に複数配置され、それぞれが、電解質膜を間にして対向配置された燃料電極および酸素電極を有する接合体と、複数の接合体の燃料電極および酸素電極の側に、各接合体とその周辺領域に対向して配置された一対の押え板と、各接合体の周辺領域において、一方の押え板から他方の押え板までを貫通する複数の貫通孔と、複数の貫通孔に埋設された樹脂層とを備えたものである。複数の貫通孔の断面積または密度は、一対の押え板の端部領域よりも内部領域において大きくなっている。

本発明の燃料電池の製造方法は、面内方向に複数配置され、それぞれが、電解質膜を間にして対向配置された燃料電極および酸素電極を有する接合体を形成する工程と、複数の接合体およびその周辺領域を、この周辺領域において互いに対向する複数の開口をそれぞれ有する一対の押え板により挟み込み、一方の押え板の各開口に、溶融させた熱可塑性の樹脂材料を所定の圧力下で注入する工程とを含むものである。複数の開口の断面積または密度は、一対の押え板の端部領域よりも内部領域において大きくなっている。

本発明の燃料電池では、接合体とこの接合体の周辺領域とに対向するように一対の押え板が設けられ、各押え板と周辺領域とを貫通する貫通孔に、樹脂層が埋設されている。この樹脂層により、接合体が加圧保持される。これにより、金属ねじによる締結に比べて締結スペースが小さくなると共に、接合体に対する絶縁性を確保するためのスペースが不要となる。また、樹脂の弾性により、所定の加圧状態が維持され易くなる。

本発明の燃料電池の製造方法では、接合体およびその周辺領域を、この周辺領域において互いに対向する開口をそれぞれ有する一対の押え板により挟み込み、一方の押え板の開口に、溶融させた熱可塑性の樹脂材料を所定の圧力下で注入することにより、溶融した樹脂材料は、一方の押え板の開口から接合体の周辺領域を経て、他方の押え板の開口に達する。こののち、さらに樹脂材料を注入し続けると、その過程において、他方の押え板の側から一方の押え板の開口付近に至るまで樹脂材料が徐々に硬化していく。これにより、接合体の周辺領域において、一対の押え板を貫通する貫通孔に樹脂層が埋設される。

本発明の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、接合体とこの接合体の周辺領域とに対向するように一対の押え板を設け、各押え板とこれらの押え板によって挟まれた周辺領域とを貫通する貫通孔に、樹脂層を埋設するようにしたので、小型で安定した出力を実現することが可能となる。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、説明は以下の順序で行い、第２の実施の形態、変形例２および変形例１〜４では、第１の実施の形態と同様の構成要素については同一の符号を付し、適宜説明を省略するものとする。

（１）第１の実施の形態：６つの接合体をコの字型に接続した集合体の例
（２）変形例１：（１）の集合体において面内の貫通孔の断面積を領域により変化させる例
（３）第２の実施の形態：９つの接合体を直線状に接続した集合体において、電極部の中央付近から電極部の延在方向と非平行な方向に端子部を引き出す例
（３−１）変形例２：（３）の集合体において電極部の一端から電極部の延在方向と平行な方向に端子部を引き出す例
（４）変形例３：（３）の集合体において隣接する貫通孔同士の間から電極部の延在方向と非平行な方向に端子部を引き出す例
（５）変形例４：（３）の集合体において電極部の両端から電極部の延在方向と平行な方向に端子部を引き出す例

＜第１の実施の形態＞
［１．燃料電池１の構成］
図１は本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池１の断面構造を表すものである。図２は、図１の燃料電池を第１押え板の側からみたものである。燃料電池１は、例えば、携帯電話やＰＤＡ（Personal Digital Assistant；個人用携帯情報機器）などのモバイル機器、またはノート型ＰＣ（Personal Computer）に用いられる直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ；Direct Methanol Fuel Cell）である。この燃料電池１には、複数の接合体１３が面内方向に連結した集合体が形成されている。

接合体１３は、電解質膜１５を間にして燃料電極１６と酸素電極１４とが対向配置されたものである。この接合体１３は、セパレータ（接続部材）１７，１８により、燃料電極１６および酸素電極１４のそれぞれの側から狭持されると共に、例えば図２に示したように、電気的に直列となるように接続方向Ｄ１に沿って複数接続されている。本実施の形態では、６つの接合体（集合体）が面内方向においてコの字型となるように連結している。

電解質膜１５は、例えば、スルホン酸基（−ＳＯ₃ Ｈ）を有するプロトン伝導材料により構成されている。プロトン伝導材料としては、ポリパーフルオロアルキルスルホン酸系プロトン伝導材料（例えば、デュポン社製「Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）」）、ポリイミドスルホン酸などの炭化水素系プロトン伝導材料、またはフラーレン系プロトン伝導材料などが挙げられる。

燃料電極１６および酸素電極１４は、例えば、カーボンペーパーなどよりなる集電体に、白金（Ｐｔ）あるいはルテニウム（Ｒｕ）などの触媒を含む触媒層が形成された構成を有している。触媒層は、例えば、触媒を担持させたカーボンブラックなどの担持体をポリパーフルオロアルキルスルホン酸系プロトン伝導材料などに分散させたものにより構成されている。

このような接合体１３の燃料電極１６および酸素電極１４の側にはそれぞれ、セパレータ１７，１８を介して、第１押え板１０および第２押え板１１が配置されている。接合体１３の周辺領域１３Ｄの選択的な位置に、第１押え板１０の側から第２押え板１１の側まで貫通した貫通孔１２が設けられている。

第１押え板１０および第２押え板１１は、接合体１３が形成されている領域と、その周辺領域１３Ｄとに対向するように配置されている。これらの第１押え板１０および第２押え板１１により、連結された接合体１３の物理的強度が保たれると共に、接合体１３の各層および接合体１３とセパレータ１７，１８との密着性が確保される。また、周辺領域１３Ｄにおいて、第２押え板１１とセパレータ１７，１８との間には、接合体１３の外周に沿って、シール部１９が形成されている。

これらの第１押え板１０および第２押え板１１は、例えばアルマイト処理されたアルミニウム（Ａｌ），ポリフェニレンスルフィドもしくはポリエーテルエーテルケトンなどのスーパーエンジニアリングプラスチックもしくはエンジニアリングプラスチック，セラミクス，または絶縁処理されたステンレス鋼などの金属材料により構成されている。また、図２に示したように、第１押え板１０は、燃料電極１６側に燃料を供給するための開口１０Ｃを有しており、図示しない燃料タンクなどから燃料が供給されるようになっている。また、第２押え板１１にも同様に、酸素電極１４側に酸素（空気）を供給するための開口が設けられており、例えば外部と連通させて空気を取り込むことができるようになっている。なお、図２は、第１押え板１０の平面構成を表すものであるが、第２押え板１１の平面構成についても同様となっている。

貫通孔１２は、燃料電池１の面内方向において例えば等間隔で設けられ、その断面形状が例えば直径ｄの円形となっている。すなわち、周辺領域１３Ｄでは、第１押え板１０、セパレータ１７（セパレータ１８）、シール部１９および第２押え板１１にはそれぞれ、貫通孔１２に対応して直径ｄの円形状の開口（開口１０Ａ，１７Ａ，１９Ａ，１１Ａ）が形成されている。これらの開口１０Ａ，１７Ａ，１９Ａ，１１Ａは、互いに正対して配置され、かつ同一の形状となっていることが望ましい。後述の樹脂層２０を形成し易くするためである。一方、周辺領域１３Ｄにおいて、第１押え板１０とセパレータ１７（セパレータ１８）との間は、上記開口１０Ａ，１７Ａ，１９Ａ，１１Ａと共に貫通孔１２を形成する領域２１（空隙）となっている。このような貫通孔１２には、樹脂層２０が埋設されている。

また、第１押え板１０および第２押え板１１の貫通孔１２に対応する領域の表面側（接合体１３と反対側）には、開口１０Ａ，１１Ａよりも大きな面積の底面を有する凹部１０Ｂ，１１Ｂがそれぞれ設けられている。

樹脂層２０は、熱可塑性を有する樹脂材料、例えばポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体）、ナイロン、ポリアセタール（ＰＯＭ）、フッ素樹脂、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、アクリレート系樹脂、シリコンゴム、クロロプレンゴム、フッ素ゴムなどにより構成されている。樹脂層２０の構成材料としては、融点が例えば２１０°〜２３０°であることが望ましい。これは、樹脂層２０を形成する際に、金型に溶融させた樹脂材料を流し込んだのちに冷却して固化させる射出成形法と異なり、冷却工程を経ないためである。また、メチルアルコールなどに対して耐性を有していることが望ましい。上記のような観点から、樹脂層２０の構成材料としてはポリプロピレンが好適である。

セパレータ１７，１８は、隣接する接合体１３を電気的に直列に接続する機能を有すると共に、接合体１３の燃料電極１６および酸素電極１４にそれぞれ密着して配置され、燃料もしくは空気を供給する流路を形成している。このようなセパレータ１７，１８は、例えば、銅（Ｃｕ），ニッケル（Ｎｉ），チタン（Ｔｉ）またはステンレス鋼（ＳＵＳ）などにより構成されている。また、燃料もしくは空気を供給するための開口（図示せず）を有しており、例えば、エキスパンドメタルなどのメッシュ類や、パンチングメタルなどにより構成されている。また、セパレータ１７，１８は、接合体１３の周辺領域１３Ｄにおいて、屈曲しており、この屈曲した部分と第２押え板１１との間に、シール部１９が設けられている。

シール部１９は、例えばポリプロピレン、酸変性ポリプロピレン、ポリビニルアルコールおよびポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）などにより構成されており、各接合体１３の周辺領域１３Ｄを封止して、側面から空気が進入することを抑制するものである。

この燃料電池１は、例えば、次のようにして製造することができる。

［２．燃料電池１の製造方法］
図３〜図９は、燃料電池１の製造方法を工程順に表したものである。まず、図３に示したように、複数の接合体１３を連結した集合体を形成する。例えば、上述した材料よりなる電解質膜１５を、上述した材料よりなる燃料電極１６および酸素電極１４の間に挟んで、熱圧着することにより接合体１３を形成する。続いて、上述した材料よりなるセパレータ１７，１８を用意し、その一方の端部を屈曲させ、この屈曲した端部に上述した材料よりなるシール部１９を形成する。続いて、セパレータ１７を燃料電極１６の側、セパレータ１８を酸素電極１４の側にそれぞれ対向させて配置し、熱圧着させる。このようにして、セパレータ１７，１８によって狭持された接合体１３を複数形成し、これらを面内方向に連結する。この際、例えば隣接する接合体１３において、一方の接合体１３のセパレータ１７の端部と他方の接合体１３のセパレータ１８の端部同士を、連結部１７０において連結するようにする。

続いて、図４に示したように、各接合体１３の周辺領域１３Ｄの選択的な位置において、セパレータ１７，１８およびこれらの連結部１７０と、シール部１９とに開口１７Ａ，１９Ａを、例えばシートプレスやポンチ等により、それぞれ形成する。

一方、第１押え板１０および第２押え板１１には、凹部１０Ｂ，１１Ｂを、例えばプレス、ハーフエッチング、拡散接合などにより形成したのち、この凹部１０Ｂ，１１Ｂの底面に、開口１０Ａ，１１Ａを、例えばプレスやフライス加工等により形成する。

次いで、図５に示したように、連結された接合体１３のセパレータ１７側（燃料電極１６側）に第１押え板１０を、セパレータ１８側（酸素電極１４側）に第２押え板１１を、開口１０Ａ，１１Ａ，１７Ａ，１９Ａ同士が対向するようにそれぞれ重ね合わせ、熱圧着させる。これにより、第１押え板１０および第２押え板１１によって、連結された接合体１３が狭持されると共に、貫通孔１２が形成される。こののち、第１押え板１０の側に上型１１０、第２押え板１１の側に下型１１１をそれぞれ密着するように配置する。上型１１０には、貫通孔１２に対向する位置に、注入孔１１０Ａが設けられており、下型１１１には、通気孔２２が設けられている。

続いて、上述した材料の樹脂材料を溶融させた状態（樹脂２０Ａ）で、貫通孔１２に流し込む、いわゆるメルトフロー注入法により、樹脂層２０を形成する。すなわち、図６に示したように、例えば０．２５〜０．３５ＭＰａの圧力下で、上型１１０の注入孔１１０Ａから、樹脂２０Ａを流し込む。このとき、例えば図７に示したような治具１２０を用いて、複数の注入孔１１０Ａに対して、同時に樹脂２０Ａを注入する。治具１２０には、樹脂２０Ａの注入口としてのスプルー１１２と、このスプルー１１２から注入された樹脂２０Ａの流路となる複数のランナー１１３と、各ランナー１１３の先端に設けられたゲート１１４とが設けられている。これら複数のランナー１１３では、スプルー１１２から各ランナー１１３の先端部分に設けられたゲート１１４までの経路の長さは、互いに等しくなっている。使用時には、この治具１２０のゲート１１４と、上型１１０の注入孔１１０Ａとを対向させて設置し、スプルー１１２から樹脂２０Ａを注入する。これにより、注入された樹脂２０Ａは、各ランナー１１３に分散されて、各ゲート１１４から注入孔１１０Ａへ到達するが、各注入孔１１０Ａに対して均等かつ同時に注入される。

このように、上型１１０の各注入孔１１０Ａに、樹脂２０Ａを同時に注入すると、樹脂２０Ａは、まず、第１押え板１０の表面に形成された凹部１０Ｂの形状に沿って流れ込む。また、燃料電極１６の側から樹脂２０Ａを注入することにより、燃料電極１６側の密閉性を高めることができる。

続いて、図８に示したように、樹脂２０Ａの注入を進めていくと、凹部１０Ｂに拡がった樹脂２０Ａは、第１押え板１０の開口１０Ａ、領域２１、セパレータ１７，１８の開口１７Ａ、シール部１９の開口１９Ａおよび第２押え板１１の開口１１Ａをこの順に通過して、第２押え板１１の凹部１１Ｂにまで達する。このとき、貫通孔１２を流動する樹脂２０Ａは、上型１１０および下型１１１により密閉されているので、外部へ流出することはない。また、樹脂２０Ａの注入圧により内圧が高められるため、内部の気密性は保たれる。さらに、下型１１１に設けられた通気孔２２により、内圧を調整して接合体１３の内部破壊が回避されると共に、発生ガスの排出による各電極との反応が抑制される。なお、この際、樹脂２０Ａは、注入孔１１０Ａに近い程、温度が高く、遠くなるに従って徐々に温度が低くなるため、注入孔１１０Ａの表面付近では粘性が大きく、第２押え板１１付近では粘性が小さくなっている。

次いで、図９に示したように、さらに樹脂２０Ａの注入を進めていくと、樹脂２０Ａは第２押え板１１の凹部１１Ｂ全体に流れ込んで拡がり、この凹部１１Ｂから第１押え板１０の凹部１０Ｂにかけて順に硬化していく。この過程において、領域２１の空隙部分にも樹脂２０Ａが充填されて硬化し、貫通孔１２に樹脂層２０が埋設される。このように、凹部１０Ｂ，１１Ｂに樹脂２０Ａが拡がって硬化することで、第１押え板１０および第２押え板１１により接合体１３が加圧保持（締結）される。このとき、第１押え板１０および第２押え板１１にそれぞれ、凹部１０Ｂ，１１Ｂが設けられていることにより、各貫通孔１２に対する樹脂２０Ａの注入量にばらつきがあった場合であっても、このばらつきが吸収され、均等に加圧され易くなる。最後に、所定量の樹脂２０Ａを注入したのち、加圧状態を保持したまま、樹脂注入経路を密閉する。以上により、図１に示した燃料電池１を完成する。

次に、本実施の形態の作用、効果について説明する。

［３．燃料電池１の作用］
上記燃料電池１では、第１押え板１０およびセパレータ１７を経て燃料電極１６に燃料が供給される一方、第２押え板１１およびセパレータ１８を経て酸素電極１４に酸素が供給されると、酸化還元反応を生じ、燃料がもっていた化学エネルギーが電気エネルギーに変換されて電力として取り出される。

ここで、連結された接合体１３を狭持する第１押え板１０および第２押え板１１の周辺領域１３Ｄに、貫通孔１２が設けられ、この貫通孔１２に樹脂層２０が埋設されていることにより、接合体１３が締結され、加圧保持される。このように樹脂層２０を用いることで、金属ねじによる締結に比べて締結スペースが小さくなると共に、接合体１３に対する絶縁性を確保するためのスペースも不要となる。このため、特に面内方向に複数の接合体１３を連結する場合において、複数の接合体１３のそれぞれの周囲に締結スペースを確保することができ、燃料電池１の面内全体を均等に加圧することができる。

また、金属ねじを用いた場合には、発電による接合体の膨潤により締結力が弱まり、経時的に締結時の加圧状態を維持することが困難であるが、本実施の形態では、樹脂２０の弾性により、締結後も所定の加圧状態が維持され易くなる。さらに、樹脂層２０により燃料のリークが抑制される。

また、上記燃料電池１の製造方法では、接合体１３と周辺領域１３Ｄとを、開口１０Ａ，１１Ａをそれぞれ有する第１押え板１０および第２押え板１１により挟み込み、第１押え板１０の開口１０Ａに、溶融させた樹脂２０Ａを所定の圧力下で注入することにより、溶融した樹脂２０Ａは、貫通孔１２において第２押え板１１の側から徐々に硬化していく。これにより、貫通孔１２に樹脂層２０が埋設される。このように、所定の圧力下において、溶融した樹脂２０Ａを貫通孔１２に流し込み、自然冷却により固化させることで、接合体１３の周辺領域１３Ｄの選択的な位置にのみ樹脂層２０が形成される。

以上のように、本実施の形態では、接合体１３と周辺領域１３Ｄとに対向するように第１押え板１０および第２押え板１１を設け、周辺領域１３Ｄに形成した貫通孔１２に、樹脂層２０を埋設するようにしたので、小型で安定した出力が可能な燃料電池１を実現することができる。

＜変形例１＞
図１０は、上記実施の形態の変形例に係る燃料電池を第１押え板の側からみた平面図である。本変形例では、貫通孔の構成と、第１押え板および第２押え板の凹部の形状以外の構成は、上記実施の形態の燃料電池１と同様となっている。なお、本変形例では、図示しない第２押え板についても第１押え板３０と同様の構成となっている。

本変形例の燃料電池は、接合体１３の周辺領域１３Ｄに、貫通孔３１，３２，３３を有している。貫通孔３１，３２，３３はそれぞれ、面内の領域ごとに断面積が異なり、面内の内部領域では、端部領域（燃料電池の外周部分）よりも断面積が大きくなっている。すなわち、第１押え板３０の平面形状が矩形状となっており、この四隅に設けられた貫通孔３１、辺に対向する領域に設けられた貫通孔３２、中央の領域に設けられた貫通孔３３の順に断面積が大きくなっている。第１押え板３０には、上記のような貫通孔３１，３２，３３と等しい断面積の開口３１Ａ，３２Ａ，３３Ａが形成されており、貫通孔３１，３２，３３の断面積よりも大きな底面積を有する凹部３１Ａ，３２Ｂ，３３Ｂが設けられている。

このように、貫通孔３１，３２，３３の断面積を面内の領域に応じて異なるように形成することにより、燃料電池面内の反力に応じた締結が可能となる。一般に、面内方向に接合体を連結した集合体においては、全体の中央付近において反力が最も強く、端部領域ほど反力が弱まるため、厳密には中央と端部との間で均等な加圧保持が困難となる。本変形例では、貫通孔３１，３２，３３の断面積を領域ごとに異なるようにすることで、上記のような反力に応じた保持力を与えることができる。よって、より均等な加圧保持が可能となる。

また、各貫通孔の断面積の大きさによって、引張り強度を任意に設定でき、締結後のトルク管理等が不要となる。さらに、均等加圧により、第１押え板３０および第２押え板の厚みによらず、物理的な強度が確保され易くなるため、薄型化が可能となる。

なお、上記貫通孔の断面積の形状は特に限定されない。保持力は断面積の大きさによって決まるため、貫通孔の形状設計については自由度がある。また、変形例１では、反力に応じて締結するために、貫通孔の断面積の大きさを領域ごとに変化させる場合について説明したが、これに限定されず、例えば貫通孔の数を領域ごとに変化させ、貫通孔が端部領域よりも内部領域に密に配置されるようにしてもよい。このような構成であっても、反力に応じた樹脂締結が可能となり、上記変形例１と同等の効果を得ることができる。

＜第２の実施の形態＞
［１．燃料電池２の構成］
図１１は、本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池２を第１押え板１０の側からみたものである。図１２は、図１１に示した燃料電池２のＩ−Ｉ線における矢視断面構造を表すものである。燃料電池２は、上記第１の実施の形態の燃料電池１と同様、直接メタノール型燃料電池であり、複数の接合体１３が電気的に直列（以下、単に直列という）となるように接続された集合体（集合体１３０）を有するものである。但し、本実施の形態において、集合体１３０は矩形状の接合体１３が直線状に９つ連結したものである。この集合体１３０を、第１押え板１０と第２押え板１１との間に挟み込んで締結するために、上記第１の実施の形態とは異なるパターンで複数の貫通孔１２Ａ，１２Ｂが設けられている。本実施の形態では、このような構成において、特に外部接続用の電極端子４１Ａ，４１Ｂについて詳細に説明する。

（電極端子の構成）
集合体１３０は、平面形状が例えば矩形状となっている。この集合体１３０の接続方向Ｄ２における一端には、＋（プラス）側の電極端子４１Ａ、他端には−（マイナス）側の電極端子４１Ｂがそれぞれ取り付けられている。電極端子４１Ａはセパレータ１８、電極端子４１Ｂはセパレータ１７をそれぞれ介して集合体１３０に接続されている。以下、集合体１３０の端部あるいは端辺といった場合には、集合体１３０の接続方向Ｄ２における端部あるいは端辺を示すものとする。

このような集合体１３０には、複数の貫通孔１２Ａ，１２Ｂが設けられ、これらの貫通孔１２Ａ，１２Ｂに樹脂層４０が埋設されることにより樹脂締結がなされている。貫通孔１２Ａは、集合体１３０の両端、具体的には集合体１３０の四隅と端辺の中央付近とに、計６つ設けられている。このように、集合体１３０の両端において樹脂締結がなされていることが望ましい。集合体１３０を均等に加圧保持すると共に、物理的強度を確保し易くなるためである。集合体１３０の両端以外の領域のうち隣り合う接合体１３同士の間の領域には、複数（ここでは１８個）の貫通孔１２Ｂが同程度の間隔で設けられている。なお、樹脂層４０は、上記第１の実施の形態の樹脂層２０と同様の材料により構成されている。

電極端子４１Ａは、集合体１３０の端辺に沿って延在する電極部４１０と、この電極部４１０の一部領域から外部へ向けて、電極部４１０の延在方向と非平行な方向に引き出された端子部４１１とから構成されている。本実施の形態では、端子部４１１は、電極部４１０の中央付近から、電極部４１０の延在方向に直交するように引き出されている。この電極端子４１Ａと同様、電極端子４１Ｂも、集合体１３０の端辺に沿って延在する電極部４１２と、電極部４１２の一部から外部へ向けて引き出された端子部４１３とから構成されている。

電極端子４１Ａ，４１Ｂを構成する材料としては、例えばチタン（Ｔｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、金（Ａｕ）、銅（Ｃｕ）、黄銅、および金めっきを施した銅などが挙げられる。電極部４１０，４１２の幅Ｂ１は、例えば１ｍｍ〜３ｍｍ程度である。端子部４１１，４１３の幅Ｂ２は、電極部４１０，４１２の幅Ｂ１よりも広く、好ましくは３ｍｍ〜１０ｍｍ程度である。

このように、集合体１３０の両端には、締結のための貫通孔１２Ａと電極端子４１Ａ，４１Ｂの電極部４１０，４１２との双方が設けられている。すなわち、集合体１３０の両端では、電極部４１０，４１２を貫通するように貫通孔１２Ａが設けられた構成となっている。

具体的には、図１２に示したように、集合体１３０の一端（＋側）では、第１押え板１０と第２押え板１１との間に、シール部１９、セパレータ１８、電極端子４１Ａ、チタンシート４２およびシール部４３が積層した構成となっている。これらの第１押え板１０から第２押え板１１までの全ての層を貫通するように貫通孔１２Ａが設けられている。集合体１３０の他端（−側）では、第１押え板１０と第２押え板１１との間に、シール部１９、チタンシート４２、シール部４３、電極端子４１Ｂおよびセパレータ１７が積層され、これらの全ての層を貫通するように貫通孔１２Ａが設けられている。集合体１３０の両端以外の領域では、第１押え板１０と第２押え板１１との間に、セパレータ１８、チタンシート４２、シール部４３およびセパレータ１７が積層され、これら全ての層を貫通するように貫通孔１２Ｂが設けられている。

［２．燃料電池２の製造方法］
このような電極端子４１Ａ，４１Ｂが取り付けられた燃料電池２は、例えば次のようにして製造することができる。まず、電解質膜１５およびシール部４３を所定の形状となるように裁断して貼り合わせたのち、加熱することにより、図１３（Ａ）に示したように、電解質膜１５とシール部４３とが連結した電解質シートを形成する。続いて、図１３（Ｂ）に示したように、形成した電解質シートを裁断することにより、周辺にシール部４３が設けられた電解質膜１５を複数形成する。

次いで、図１４（Ａ）に示したように、周辺にシール部４３が形成された電解質膜１５を、電解質膜１５に対応する領域に開口を有するチタンシート４２上に位置合わせしてヒートシールすることにより、９つの電解質膜１５をチタンシート４２上で直線状に連結させる。

続いて、図１４（Ｂ）に示したように、連結した９つの電解質膜１５のそれぞれに、燃料電極１６およびセパレータ１７を位置合わせしたのち、抵抗溶接により各セパレータ１７の端部をチタンシート４２に接合する。このとき、図１５中の左端（−側端部）では、シール部４３とセパレータ１７との間に電極端子４１Ｂを挟み込むようにする。

次いで、図１５（Ａ）に示したように、９つの電解質膜１５のそれぞれに、酸素電極１４およびセパレータ１８を位置合わせしたのち、抵抗溶接により各セパレータ１８の端部をチタンシート４２に接合する。このとき、図１５中の右端（＋側端部）では、シール部４３とセパレータ１７との間に電極端子４１Ａを挟み込むようにする。

続いて、図１５（Ｂ）に示したように、酸素電極１４、電解質膜１５および燃料電極１６をヒートプレスにより、接着させる。これにより、９つの接合体１３が直列に接続された集合体１３０を形成する。

次いで、図１６（Ａ）に示したように、集合体１３０の右端において、セパレータ１８、電極端子４１Ａ、チタンシート４２およびシール部４３を貫通するように、貫通孔１２Ａ１を例えばシートプレスやポンチ等により形成する。同様にして、集合体１３０の左端において、チタンシート４２、シール部４３、電極端子４１Ｂおよびセパレータ１７を貫通するように、貫通孔１２Ａ１を形成する。また、集合体１３０の両端以外の領域では、セパレータ１８、チタンシート４２、シール部４３およびセパレータ１７を貫通するように、貫通孔１２Ｂ１を形成する。

続いて、図１６（Ｂ）に示したように、貫通孔１２Ａ１，１２Ｂ１に対応して開口および凹部１１Ｂが設けられた第２押え板１１上の周縁部に、シール部１９を貼り合わせたのち、集合体１３０を重ね合わせ、ヒートプレスする。こののち、上記第１の実施の形態と同様にして、所定の開口および凹部が設けられた第１押え板１０をセパレータ１７の側に重ね合わせ、所定の条件下において樹脂を注入することにより、貫通孔１２Ａ，１２Ｂに樹脂層４０を埋設する。以上により、図１１および図１２に示した燃料電池２を完成する。

［３．燃料電池２の作用］
燃料電池２では、上記第１の実施の形態の燃料電池１と同様、燃料電極１６に燃料が供給される一方、酸素電極１４に酸素が供給されると、酸化還元反応を生じ、燃料がもっていた化学エネルギーが電気エネルギーに変換されて電力を発生する。ここで、本実施の形態では、集合体１３０の両端に貫通孔１２Ａ、集合体１３０の両端以外の領域には貫通孔１２Ｂがそれぞれ設けられ、これらの貫通孔１２Ａ，１２Ｂに樹脂層４０が埋設されている。このような樹脂による締結により、集合体１３０が第１押え板１０と第２押え板１１との間に狭持され、加圧保持される。

このような樹脂締結による集合体１３０において発生した電力は、集合体１３０の両端に取り付けられた電極端子４１Ａ，４１Ｂを通じて外部へ取り出される。ここで、物理的強度等の観点から電極部４１０，４１２を貫通するように貫通孔１２Ａが形成され、この貫通孔１２Ａに樹脂層４０が埋設されている。ところが、このように電極部４１０，４１２に貫通孔１２Ａを設けて樹脂層４０を埋設した場合、電極部４１０，４１２の幅Ｂ１は１ｍｍ〜３ｍｍ程度と狭いため、加圧時などに電極部４１０，４１２が破断してしまうことがある。

ここで、図１７に、本実施の形態の変形例（変形例２）として、第１押え板１０の側からみた燃料電池３の平面構成について示す。燃料電池３では、集合体１３０の両端に、外部へ電力を取り出すための電極端子４４Ａ，４４Ｂが取り付けられている。この電極端子４４Ａ，４４Ｂでは、集合体１３０の端辺に沿って電極部４４０，４４２が設けられ、この電極部４４０，４４２の一端を延長させるように端子部４４１，４４３が設けられている。すなわち、電極端子４４Ａ，４４Ｂは、電極部４４０，４４２の一端から電極部４４０，４４２の延在方向と平行な方向に沿って端子部４４１，４４３が引き出された構成となっている。このように、電極端子４４Ａ，４４Ｂにおいて端子部４４１，４４３の引き出し方向は、電極部４４０，４４２の延在方向と平行であってもよい。

ところが、このような燃料電池３では、上述したような貫通孔１２Ａに起因する電極部４４０，４４２の破断が生じた場合に、集合体１３０から電力を安定して取り出しにくくなってしまう。また、電極部４４０，４４２における導電抵抗によって発熱が生じる虞もある。

これに対し、本実施の形態では、電極部４１０，４１２の延在方向と非平行な方向に端子部４１１，４１３が引き出されていることにより、仮に貫通孔１２Ａによって電極部４１０，４１２の破断が生じた場合にも、安定して電力が取り出される。また、端子部４１１，４１３は、例えば電極部４１０，４１２の中央付近において、幅Ｂ１よりも大きな幅Ｂ２となるように設けられている。これにより、電極部４１０，４１２の幅Ｂ１によらず、端子部４１１，４１３の断面積を確保することができるため、端子部４１１，４１３の物理的強度が保持されると共に、端子部４１１，４１３における導電抵抗が小さくなる。

以上のように、本実施の形態では、集合体１３０の両端に貫通孔１２Ａを設けると共に、外部へ電力を取り出すための電極端子４１Ａ，４１Ｂを設けたので、集合体１３０を樹脂締結する際に、物理的強度を確保しつつ外部への電力を取り出すことができる。特に、電極端子４１Ａ，４１Ｂにおいて、電極部４１０，４１２の延在方向と非平行な方向に端子部４１１，４１３を引き出すようにすれば、上記第１の実施の形態と同等の効果を得るだけでなく、より安定して電力を取り出すことができる。また、導電抵抗による熱の発生を抑制することも可能となる。

なお、本実施の形態では、９つの接合体を直列に接続した集合体１３０を例に挙げて、外部へ電力を取り出すための電極端子４１Ａ，４１Ｂについて説明したが、このような電極端子構造は、上記第１の実施の形態および変形例１にも適用可能である。また逆に、本実施の形態においても、上記変形例１のように貫通孔の断面積を集合体面内の領域ごとに変化させ、より均等な加圧保持を実現するようにしてもよい。

＜変形例３＞
図１８は、上記第２の実施の形態の変形例（変形例３）に係る燃料電池４を第１押え板１０の側からみたものである。本変形例では、上記第２の実施の形態と同様、集合体１３０の両端に取り付けられた電極端子４５Ａ，４５Ｂにおいて、電極部４５０，４５２は、集合体１３０の端辺に沿って設けられ、この電極部４５０，４５２を貫通するように貫通孔１２Ａが形成されている。また、端子部４５１，４５３についても、電極部４５０，４５２の延在方向と非平行な方向（直交する方向）に引き出されている。

但し、本変形例では、端子部４５１，４５３が電極部４５０，４５２の隣り合う貫通孔１２Ａ同士の間の領域から引き出された構成となっている。電極部４５０，４５２は、上記第２の実施の形態の電極部４１０，４１２と同等の幅Ｂ１を有し、端子部４５１，４５３の幅Ｂ３は、例えば３ｍｍ〜１０ｍｍである。電極端子４５Ａ，４５Ｂの構成材料については、上記第２の実施の形態の電極端子４１Ａ，４１Ｂと同様である。また、これらの電極端子４５Ａ，４５Ｂ以外は、上記第２の実施の形態と同様の構成となっている。

このように、電極端子４５Ａ，４５Ｂにおいて、端子部４５１，４５３は、電極部４５０，４５２の隣り合う貫通孔１２Ａ同士の間の領域から、電極部４５０，４５２の延在方向と非平行な方向に引き出されていてもよい。これにより、上述したような貫通孔１２Ａに起因する電極部４５０，４５２の破断が生じた場合であっても、安定して電力を取り出すことができる。また、図１７に示した燃料電池３に比べ、導電抵抗による発熱を抑制することが可能となる。よって、上記第２の実施の形態とほぼ同等の効果を得ることができる。

＜変形例４＞
図１９は、上記第２の実施の形態の変形例（変形例４）に係る燃料電池５を第１押え板１０の側からみたものである。本変形例では、集合体１３０の両端に取り付けられた電極端子４６Ａ，４６Ｂにおいて、電極部４６０，４６２は、上記第２の実施の形態と同様、集合体１３０の端辺に沿って設けられ、この電極部４６０，４６２を貫通するように貫通孔１２Ａが形成されている。但し、本変形例では、幅Ｂ１の電極部４６０，４６２の両端から、電極部４６０，４６２の延在方向と平行な方向に端子部（端子部４６１Ａ，４６１Ｂ，４６３Ａ，４６３Ｂ）が電極部４６０，４６２と同じ幅Ｂ１で引き出されている。電極端子４６Ａ，４６Ｂの構成材料については、上記第２の実施の形態の電極端子４１Ａ，４１Ｂと同様である。なお、これらの電極端子４６Ａ，４６Ｂ以外は、上記第２の実施の形態と同様の構成となっている。

このように、電極端子４６Ａ，４６Ｂにおいて、端子部４６１Ａ，４６１Ｂ，４６３Ａ，４６３Ｂは、電極部４６０，４６２の両端から、電極部４６０，４６２の延在方向と平行な方向に引き出されていてもよい。これにより、図１７に示した燃料電池３のように端子部を電極部の一端からのみ引き出した構成に比べ、安定して電力を取り出すことができると共に、導電抵抗による発熱を抑制することが可能となる。よって、上記第２の実施の形態とほぼ同等の効果を得ることができる。

以上、実施の形態および変形例を挙げて本発明を説明したが、本発明は、上記実施の形態等に限定されるものではなく、種々変形することができる。例えば、上記実施の形態では、電解質膜１５，燃料電極１６および酸素電極１４の構成について具体的に説明したが、他の構造または他の材料により構成するようにしてもよい。

また、上記実施の形態等では、複数の接合体を面内方向に平面積層する場合を例に挙げて説明したが、これに限定されず、垂直方向に積層した構成にも適用可能である。また、上記実施の形態等では、６つの接合体をコの字型に接続した構成や、９つの接合体を直線状に接続した構成を例に挙げて説明したが、接合体の個数や接続方向はこれに限定されず、複数の接合体が電気的に直列となるように接続されていればよい。

更に、上記実施の形態等では、シール部を第２押え板側に配置して、各接合体の酸素電極側の領域を封止するようにしたが、このシール部は第１押え板側に配置して、燃料電極側の領域を封止するようにしてもよい。さらに、各接合体の周囲にシール部を設けた構成を例に挙げて説明したが、シール部を燃料電池の外周部のみに設けるようにしてもよい。

また、本発明は、ＤＭＦＣのほか、水素を燃料とした固体高分子型燃料電池，ダイレクトエタノール型燃料電池あるいはジメチルエーテル型燃料電池など、他の形態の燃料電池にも適用可能である。

本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池の構成を表す断面図である。 図１に示した第１押え板の平面図である。 図１に示した燃料電池の製造方法を工程順に表す断面図である。 図３に続く工程を表す断面図である。 図４に続く工程を表す断面図である。 図５に続く工程を表す断面図である。 図６の工程で用いる治具の構成を表す模式図である。 図６に続く工程を表す断面図である。 図７に続く工程を表す断面図である。 変形例１に係る燃料電池を第１押え板の側からみた構成を表す平面図である。 本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池を第１押え板の側からみた構成を表す平面図である。 図１１に示した燃料電池の概略構成を表す断面図である。 図１１に示した燃料電池の製造方法を工程順に表す断面図である。 図１３に続く工程を表す断面図である。 図１４に続く工程を表す断面図である。 図１５に続く工程を表す断面図である。 変形例２に係る燃料電池を第１押え板の側からみた構成を表す平面図である。 変形例３に係る燃料電池を第１押え板の側からみた構成を表す平面図である。 変形例４に係る燃料電池を第１押え板の側からみた構成を表す平面図である。

符号の説明

１〜５…燃料電池、１０…第１押え板、１０Ａ…開口、１０Ｂ…凹部、１１…第２押え板、１１Ａ…開口、１１Ｂ…凹部、１２，１２Ａ，１２Ｂ…貫通孔、１３…接合体、１４…酸素電極、１５…電解質膜、１６…燃料電極、１７，１８…セパレータ、１９…シール部、２０，４０…樹脂層，４１Ａ，４１Ｂ，４４Ａ，４４Ｂ，４５Ａ，４５Ｂ，４６Ａ，４６Ｂ…電極端子。

Claims (16)

1. 面内方向に複数配置され、それぞれが、電解質膜を間にして対向配置された燃料電極および酸素電極を有する接合体と、
   前記複数の接合体の前記燃料電極および前記酸素電極の側に、各接合体およびその周辺領域に対向して配置された一対の押え板と、
   各接合体の周辺領域において、一方の押え板から他方の押え板までを貫通する複数の貫通孔と、
   前記複数の貫通孔に埋設された樹脂層とを備え、
   前記複数の貫通孔の断面積または密度は、前記一対の押え板の端部領域よりも内部領域において大きくなっている
   燃料電池。
2. 前記一対の押え板の平面形状は矩形であり、
   前記貫通孔の断面積は、前記矩形の四隅において最も小さくなっている
   請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記接合体を挟持すると共に、前記貫通孔に対応する領域に開口を有する接続部材を備えた
   請求項１に記載の燃料電池。
4. 前記複数の接合体が電気的に直列に接続されることにより集合体が構成され、
   前記集合体の接続方向における端部に連結されると共に外部へ電力を取り出す電極端子を備えた
   請求項１に記載の燃料電池。
5. 前記集合体の端部において、前記貫通孔は前記電極端子をも貫通している
   請求項４に記載の燃料電池。
6. 前記電極端子は、
   前記集合体の端辺に沿って延在する電極部と、
   前記電極部の一部から外部へ向けて引き出された端子部とを有する
   請求項５に記載の燃料電池。
7. 前記端子部は、前記電極部の延在方向と非平行な方向に引き出されている
   請求項６に記載の燃料電池。
8. 前記端子部は、前記集合体の面内において前記電極部よりも大きな幅で引き出されている
   請求項７に記載の燃料電池。
9. 前記電極部に対応する領域に前記貫通孔が複数設けられ、
   前記端子部は、前記電極部に対応する領域の複数の貫通孔のうち隣接する貫通孔同士の間から引き出されている
   請求項７に記載の燃料電池。
10. 前記接合体の周辺領域において、一方の押え板と前記接続部材との間に、前記貫通孔に対応する領域に開口を有する接着層を備えた
    請求項３に記載の燃料電池。
11. 前記一対の押え板の前記貫通孔に対応する領域の表面側に、前記貫通孔よりも大きな面積の底面を有する凹部が設けられている
    請求項１に記載の燃料電池。
12. 前記一対の押え板はそれぞれ、前記貫通孔の一部を形成する開口を有し、
    各開口の形状は、互いに等しくなっている
    請求項１に記載の燃料電池。
13. 面内方向に複数配置され、それぞれが、電解質膜を間にして対向配置された燃料電極および酸素電極を有する接合体を形成する工程と、
    前記複数の接合体およびその周辺領域を、前記周辺領域において互いに対向する複数の開口をそれぞれ有する一対の押え板により挟み込み、一方の押え板の各開口に、溶融させた熱可塑性の樹脂材料を所定の圧力下で注入する工程とを含み、
    前記複数の開口の断面積または密度は、前記一対の押え板の端部領域よりも内部領域において大きくなっている
    燃料電池の製造方法。
14. 前記一対の押え板のうち前記燃料電極側の押え板の開口に、前記樹脂材料を注入する
    請求項１３に記載の燃料電池の製造方法。
15. 前記一対の押え板のそれぞれに、複数の開口を形成し、
    一方の押え板の複数の開口に同時に前記樹脂材料を注入する
    請求項１３に記載の燃料電池の製造方法。
16. 前記一対の押え板の前記開口に対応する領域の表面側に、前記開口よりも大きな面積の底面を有する凹部を形成する
    請求項１３に記載の燃料電池の製造方法。

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