JP2003206105A - 触媒反応器 - Google Patents

触媒反応器

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JP2003206105A JP2002005335A JP2002005335A JP2003206105A JP 2003206105 A JP2003206105 A JP 2003206105A JP 2002005335 A JP2002005335 A JP 2002005335A JP 2002005335 A JP2002005335 A JP 2002005335A JP 2003206105 A JP2003206105 A JP 2003206105A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 簡単な構造で出力密度が高く、小型・軽量な
触媒反応器を得る。 【解決手段】 触媒反応器1は、多孔質担体に改質触媒
が担持された中空円筒状の触媒層31と、触媒層31の
径方向外側に設けられて触媒層31に反応ガスを供給す
る反応ガス供給路3と、触媒層31の径方向内側に設け
られて触媒層31を通過した反応ガスが集合する反応ガ
ス排出路5と、を備える。反応ガス供給路3に供給され
た反応ガスは、反応ガス排出路5に向かって触媒層31
を径方向に流れる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、担体に触媒を担
持してなり、流通する反応ガスを触媒反応させる触媒反
応器に関するものである。
【0002】
【従来の技術】触媒技術の発達により、該種触媒反応器
は各種産業においてその目的に応じて広く利用されてい
る。例えば、近年、環境汚染物質の排出が極めて少ない
クリーンなエネルギー源として燃料電池が注目されてお
り、自動車産業においても、車載した燃料電池で発生さ
せた電力でモータを回転し車両を駆動する燃料電池自動
車が開発されている。
【0003】この種の燃料電池には、固体高分子電解質
膜の両側にアノードとカソードとを備え、アノードに水
素リッチな燃料ガスを供給し、カソードに酸化剤ガス
(例えば酸素あるいは空気)を供給して、これらガスの
酸化還元反応にかかる化学エネルギを直接電気エネルギ
として抽出するようにしたものがある。この燃料電池で
は、アノード側で水素ガスがイオン化して固体高分子電
解質中を移動し、電子は、外部負荷を通ってカソード側
に移動し、酸素と反応して水を生成する一連の電気化学
反応による電気エネルギを取り出すことができるように
なっている。
【0004】この燃料電池への燃料ガスの供給方法とし
て、メタノールやガソリンなどの炭化水素を含む原燃料
を、水蒸気改質により水素リッチな燃料ガス(以下、水
素リッチガスと略す)に改質し、この水素リッチガスを
燃料電池の燃料ガスとして供給する場合がある(特開2
000−302408号公報等)。この時、前記原燃料
を水素リッチガスに改質するのに、改質触媒およびこれ
を収容してなる改質反応器(触媒反応器)が利用されて
いる。
【0005】特開2000−63101号公報には、従
来の前記改質反応器が開示されており、図10にその概
略構成を示す。この改質反応器90は、軸線方向両端部
に反応ガス入口91と反応ガス出口92が設けられた円
筒状のケーシング93を備え、反応ガス入口91に連な
る分配管94がケーシング93の軸中心上に内蔵され、
この分配管94の外側に円盤状をなす複数の反応部95
が軸線方向に所定間隔で並列的に配設されて構成されて
いる。各反応部95は、反応ガス供給室96を画成する
バックプレート97と、反応ガス供給室96に対して反
応ガス出口92側に配置された触媒層98とから構成さ
れ、分配管94には各反応部95の反応ガス供給室96
に連通する連通孔99が設けられている。そして、触媒
層98はハニカム状の担体に改質触媒(例えば、銅ある
いは亜鉛系の触媒)を担持して形成されている。
【0006】この改質反応器90におけるガスの流れ
は、反応ガス入口91から分配管94に流入し、分配管
94から各連通孔99を介して各反応部95の反応ガス
供給室96に流入し、さらに各触媒層98を通過して、
各反応部95とケーシング93の間に流出し、反応ガス
出口92へと流れる。この改質反応器90においては、
メタノールあるいはガソリン等の原燃料と水蒸気と酸素
とを反応ガス入口91から供給しており、これにより、
触媒層98の触媒表面で酸素と原燃料が酸化反応を起こ
して発熱し、その熱を吸熱して原燃料と水が改質反応を
起こし、水素リッチガスに改質される。すなわち、この
改質反応器90は、部分酸化と水蒸気改質を組み合わせ
てなる所謂オートサーマル式改質反応器である。
【0007】この改質反応器90では、酸化反応(部分
酸化)は触媒層98の上流部分に担持された触媒におい
て行われ、その際に生じた熱を吸熱して改質反応が行わ
れることから、触媒層98の厚さ寸法(反応ガスの流れ
方向に沿う長さ)を長くしても実質的な反応面積を増大
させることはできず、処理量(出力)を増大させること
はできない。そのため、この改質反応器90で処理量
(出力)を増大するため反応面積を大きくするには、触
媒層98の薄肉化と、触媒層98の平面的な拡張(外径
の増大)と、反応部95の多段化で対処していた。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前述し
た従来の改質反応器90では、その構造上、反応部95
の触媒層98を通過した反応ガスを反応ガス出口92に
導くためのガス流路を確保する上で、隣り合う反応部9
5同士の間に、ケーシング93の軸線方向の隙間が必要
不可欠となり、そのため、反応部95の段数を増やすと
出力増大に見合う以上の改質反応器90の長尺化を招
き、装置容量に対する出力の割合(すなわち出力密度)
が低くなるという欠点があった。そこで、この発明は、
簡単な構造ながら、出力密度が高く、装置の小型・軽量
化に好適な触媒反応器を提供するものである。
【0009】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、請求項1に記載した発明は、多孔質担体に触媒(例
えば、後述する第1および第2の実施の形態における改
質触媒、第3の実施の形態におけるCO除去触媒)が担
持された中空円筒状の触媒層(例えば、後述する第1お
よび第3の実施の形態における触媒層31、第2の実施
の形態における第1触媒層41、第2触媒層42)を備
え、この触媒層の径方向内側と径方向外側の一方側から
他方側へ反応ガスが流れることを特徴とする触媒反応器
(例えば、後述する第1および第2の実施の形態におけ
る改質反応器1、第3に実施の形態におけるCO除去器
50)である。このように構成することにより、反応ガ
スは、触媒層の径方向外側から径方向内側に向かって径
方向に、あるいは、径方向内側から径方向外側に向かっ
て径方向に流れる。そして、触媒層の内周面全面または
外周面全面に沿った部分を触媒層の上流部分とすること
ができ、触媒層の軸線方向長さを長くすることによって
反応面積を直接的に無駄なく効果的に増大させることが
可能になる。また、担体を多孔質担体としているので、
担体の表面積が増大し、その結果、触媒の担持量を増大
することが可能になる。
【0010】請求項2に記載した発明は、多孔質担体に
触媒(例えば、後述する第1および第2の実施の形態に
おける改質触媒、第3の実施の形態におけるCO除去触
媒)が担持された中空円筒状の触媒層(例えば、後述す
る第1および第3の実施の形態における触媒層31、第
2の実施の形態における第1触媒層41、第2触媒層4
2)と、この触媒層の径方向内側と径方向外側のいずれ
か一方に設けられて該触媒層に反応ガスを供給する反応
ガス供給部(例えば、後述する第1および第3の実施の
形態における反応ガス供給路3、第2の実施の形態にお
ける反応ガス供給路3A,3B)と、前記触媒層の径方
向内側と径方向外側の残る他方に設けられて、該触媒層
を通過した反応ガスが集合する反応ガス排出部(例え
ば、後述する第1および第3の実施の形態における反応
ガス排出路5、第2の実施の形態における反応ガス排出
路5A,5B)と、を備え、前記反応ガス供給部に供給
された前記反応ガスが前記反応ガス排出部に向かって前
記触媒層を径方向に流れることを特徴とする触媒反応器
(例えば、後述する第1および第2の実施の形態におけ
る改質反応器1、第3に実施の形態におけるCO除去器
50)である。このように構成することにより、反応ガ
スは、触媒層の径方向外側に設けられた反応ガス供給部
から触媒層の径方向内側に設けられた反応ガス排出部に
向かって径方向に、あるいは、触媒層の径方向内側に設
けられた反応ガス供給部から触媒層の径方向外側に設け
られた反応ガス排出部に向かって径方向に流れる。そし
て、反応ガス供給部に面する触媒層の内周面全面または
外周面全面に沿った部分を触媒層の上流部分とすること
ができ、触媒層の軸線方向長さを長くすることによって
反応面積を直接的に無駄なく効果的に増大させることが
可能になる。また、担体を多孔質担体としているので、
担体の表面積が増大し、その結果、触媒の担持量を増大
することが可能になる。
【0011】請求項3に記載した発明は、請求項2に記
載の発明において、前記触媒層の径方向外側に反応ガス
供給部が設けられ、該触媒層の径方向内側に反応ガス排
出部が設けられていることを特徴とする。このように構
成することにより、触媒層において内周面よりも表面積
の大きい外周面に沿った部分を上流部分にすることがで
き、したがって、反応面積をより大きくすることが可能
になる。
【0012】請求項4に記載した発明は、請求項2また
は請求項3に記載の発明において、径の異なる複数の前
記触媒層(例えば、後述する第2の実施の形態における
第1触媒層41、第2触媒層42)が同心状に配置さ
れ、各触媒層はそれぞれ前記反応ガス供給部(例えば、
後述する第2の実施の形態における反応ガス供給路3
A,3B)と前記反応ガス排出部(例えば、後述する第
2の実施の形態における反応ガス排出路5A,5B)を
備え、各触媒層の反応ガス供給部に前記反応ガスが並列
的に供給されることを特徴とする。このように構成する
ことにより、触媒層の短尺化と反応面積の増大が可能に
なる。
【0013】請求項5に記載した発明は、請求項1から
請求項4のいずれかに記載の発明において、前記触媒
は、炭化水素を含む前記反応ガスを水素リッチなガスに
改質する改質触媒であることを特徴とする。このように
構成することにより、炭化水素を含む反応ガスを水素リ
ッチなガスに改質する改質反応器の出力密度の増大が可
能になる。
【0014】請求項6に記載した発明は、請求項5に記
載の発明において、燃料電池自動車に搭載され、燃料電
池に供給される燃料ガスを生成することを特徴とする触
媒反応器である。このように構成することにより、燃料
ガス生成用の改質反応器の出力密度を増大することが可
能になる。
【0015】請求項7に記載した発明は、請求項1から
請求項6のいずれかに記載の発明において、前記多孔質
担体には、熱媒体が流通可能な通路(例えば、後述する
第3の実施の形態における冷却管53)が形成されてい
ることを特徴とする。このように構成することにより、
触媒層の触媒温度を触媒反応に最適な温度に直接的に制
御することが可能になる。
【0016】請求項8に記載した発明は、請求項7に記
載の発明において、前記通路は前記多孔質担体をその軸
線方向に貫通して形成されていることを特徴とする。こ
のように構成することにより、前記通路を触媒層に容易
に形成することが可能になるとともに、該通路を備えた
触媒反応器の構造が簡単になる。
【0017】請求項9に記載した発明は、請求項8に記
載の発明において、前記通路は管体であることを特徴と
する。このように構成することにより、前記通路を触媒
層に容易に形成することが可能になるとともに、該通路
を備えた触媒反応器の構造が簡単になる。
【0018】
【発明の実施の形態】以下、この発明に係る触媒反応器
の実施の形態を図1から図9の図面を参照して説明す
る。 〔第1の実施の形態〕初めに、この発明に係る触媒反応
器の第1の実施の形態を図1および図2の図面を参照し
て説明する。第1の実施の形態における触媒反応器は、
燃料電池自動車に搭載されたエネルギー発生装置として
の燃料電池に供給される燃料ガスを生成する改質反応器
としての態様であり、この場合、改質反応器は、前述し
たように、メタノールまたはガソリンなどの炭化水素を
含む原燃料を、水蒸気改質等により水素リッチガスに改
質し、燃料電池に供給する。
【0019】図1は、第1の実施の形態における改質反
応器の縦断面であり、この改質反応器1はオートサーマ
ル式改質反応器である。改質反応器1は、軸線方向一端
部に入口フランジ11、他端部に出口フランジ12を有
する略円筒状のケーシング10を備えており、入口フラ
ンジ11には反応ガス入口11aが形成され、出口フラ
ンジ12には反応ガス出口12aが形成されている。ま
た、ケーシング10は、入口フランジ11に連結されケ
ーシング10の内部にその軸線方向に沿って延びる短尺
のインナーパイプ13と、インナーパイプ13の外周に
連結されてケーシング10の上流側外装を構成する第1
アウターケーシング14と、出口フランジ12に連結さ
れてケーシング10の下流側外装を構成する第2アウタ
ーケーシング15、とを備えており、第2アウターケー
シング15の直胴部15aは第1アウターケーシング1
4の直胴部14aを覆うように設置され、シール状態に
接合されている。
【0020】ケーシング10の内部には、インナーパイ
プ13の先端に固定され該先端から下流側(出口フラン
ジ12側)に向かって拡径する皿状のバックプレート2
1が、第1アウターケーシング14の端板部14bに沿
って設置されており、バックプレート21の先端部21
aは第1アウターケーシング14の直胴部14aの近傍
において直胴部14aと平行に形成されている。
【0021】また、改質反応器1は、ケーシング10に
内蔵されたエレメント30を備えている。エレメント3
0は、軸中心をケーシング10の軸中心上に配置した中
空円筒状の触媒層31と、触媒層31の軸線方向上流側
(入口フランジ11側)に設けられた円板状の第1遮蔽
板32と、触媒層31の軸線方向下流側(出口フランジ
12側)に設けられたドーナツ板状の第2遮蔽板33
と、触媒層31の径方向外側に配置され基端を第2遮蔽
板33に固定され先端をバックプレート21に向かって
延ばす円筒状のインナーケーシング34、とを備えてい
る。
【0022】触媒層31と第1遮蔽板32の外径は同寸
法にされており、バックプレート21の先端部21aの
内径よりも小径に設定されている。第1遮蔽板32は、
触媒層31における入口フランジ11側の端面、およ
び、触媒層31の中空部31aの端部をシール状態に塞
いでいる。第2遮蔽板33は、触媒層31よりも大きい
外径を有し、その外周縁は第2アウターケーシング15
の端板部15bの外周縁近くまで延びていて、端板部1
5bに固定されている。また、第2遮蔽板33の中央に
は、触媒層31の中空部31aの内径と同径の貫通孔3
3aが形成されている。第2遮蔽板33は、触媒層31
における出口フランジ12側の端面をシール状態に塞い
でおり、第2遮蔽板33の貫通孔33aは触媒層31の
中空部31aに連通している。
【0023】インナーケーシング34は、バックプレー
ト21の先端部21aよりも若干大きい外径を有し、イ
ンナーケーシング34の先端部34aの内側に、バック
プレート21の先端部21aが挿入され、シール状態に
接している。これにより、インナーケーシング34の先
端部21aはバックプレート21に支持される。そし
て、触媒層31の径方向外側であってインナーケーシン
グ34との間に形成されるリング状の空間は、反応ガス
入口11aから流入した反応ガスを触媒層31に導入す
る反応ガス供給路(反応ガス供給部)3にされており、
触媒層31の中空部31aは、触媒層31を通過した反
応ガスが集合する反応ガス排出路(反応ガス排出部)5
にされている。なお、反応ガス供給路3は入口フランジ
11側が開口していて、出口フランジ12側が第2遮蔽
板33によって閉塞されており、反応ガス排出路5は出
口フランジ12側が開口していて、入口フランジ11側
が第1遮蔽板32によって閉塞されている。
【0024】触媒層31は、多孔質体からなりガス流通
性を有する担体(以下、多孔質担体という)に、メタノ
ールやガソリン等の炭化水素を含む原燃料ガスを水素リ
ッチガスに改質する改質触媒を担持して構成されてい
る。なお、多孔質担体としては、例えば、多孔質金属、
燒結金属、セラミックスなど連続ポーラスの多孔質体を
例示することができ、改質触媒としては、銅系・亜鉛系
・白金系・ロジウム系・パラジウム系の触媒を例示する
ことができる。
【0025】この改質反応器1における反応ガスの流れ
を説明する。例えば、炭化水素を含む原燃料としてのメ
タノール水溶液を気化させてなるガスと酸素との混合ガ
スが、原燃料ガス(以下、反応ガス)として反応ガス入
口11aから改質反応器1に供給されると、この反応ガ
スは、インナーパイプ13を通ってバックプレート21
と第1遮蔽板32との間に導入され、第1遮蔽板32に
突き当たり、ここで、径方向外側へ全周的に流れの向き
を変え、バックプレート21と第1遮蔽板32との間を
流れていって、反応ガス供給路3に導入される。
【0026】反応ガス供給路3に導入された反応ガス
は、反応ガス供給路3を触媒層31の軸線方向に沿って
出口フランジ12側に向かって流下していくとともに、
触媒層31の外周面全面に設けられているポーラスから
触媒層31内に侵入し、触媒層31に担持されている改
質触媒に接触しながら、且つ、連続するポーラスを順次
進みながら触媒層31を径方向内側へと進んでいく。
【0027】そして、反応ガスが触媒層31を径方向内
側に流通する際に、まず、触媒層31の外周面側に近い
浅層部に担持された改質触媒において、メタノールと酸
素が酸化反応を起こし発熱する。この酸化反応は次式
(1)のように表される。 CH3OH + 3/2O2 → CO2 + 2H2O ・・・式(1) そして、前記酸化反応により発生した熱を吸熱して、そ
の周囲あるいは前記浅層部よりも径方向内側に位置する
深層部に担持された改質触媒おいて、メタノールと水が
吸熱反応である改質反応を起こし、反応ガスを水素リッ
チガスに改質する。この改質反応は次式(2)のように
表される。 CH3OH + H2O → CO2 + 3H2 ・・・式(2)
【0028】そして、触媒層31の中空部31aの内周
面に到達した改質後の反応ガス(すなわち、水素リッチ
ガス)は該内周面全面に設けられているポーラスから反
応ガス排出路5に放出され、この反応ガス排出路5で集
合した後、第2遮蔽板33の貫通孔33aおよび第2ア
ウターケーシング15の内部を通って反応ガス出口12
aから流出し、次工程(例えば、シフト反応器やCO除
去器によるCO除去工程)を経て燃料電池に燃料ガスと
して供給される。
【0029】このように、第1の実施の形態における改
質反応器1においては、反応ガス供給路3に面する触媒
層31の外周面全面に沿った部分を触媒層31の上流部
分とすることができ、図2に示すように触媒層31の軸
線方向長さを長くすることによって実質的な反応面積
(換言すれば、触媒反応に有効に寄与可能な反応面積)
を、直接的に無駄なく効果的に増大させることが可能に
なる。
【0030】特に、この改質反応器1では、触媒層31
の径方向外側に反応ガス供給路3を設けていることか
ら、触媒層31の中空部31aを反応ガス供給路にする
場合よりも反応面積を大きくすることができる。この結
果、酸化反応で生じる発熱量を多くすることができ、ひ
いては、その後で行われる吸熱反応を促進することがで
きて、前出の従来型の改質反応器よりも容量に対する出
力割合、すなわち出力密度を高めることができる。
【0031】また、出力(ガス流量)を同じとして比較
した場合に、本実施の形態の改質反応器1の方が従来型
の改質反応器よりも改質触媒の担持量を減少させること
ができ、改質反応器1を小型・軽量化することが可能と
なる。特に、車載スペースに限りがある燃料電池自動車
では、改質反応器1の小型化は車載性の点で極めて有利
である。また、改質反応器1の軽量化により、燃料電池
自動車の燃費が向上する。
【0032】〔第2の実施の形態〕次に、この発明に係
る触媒反応器の第2の実施の形態を図3から図6の図面
を参照して説明する。第2の実施の形態も第1の実施の
形態と同様に改質反応器の態様であり、第2の実施の形
態における改質反応器1が第1の実施の形態のものと相
違する点は、ケーシング10に内蔵されるエレメントの
構造にある。図3は、第2の実施の形態における改質反
応器1のエレメント40の縦断面図であり、図4は図3
のIV−IV断面図である。第1の実施の形態におけるエレ
メント30に対応する第2の実施の形態におけるエレメ
ント40は、ケーシング10の軸中心に同心状に配置さ
れた2つの触媒層41,42を備えている。内側に配置
された中空円筒状の第1触媒層41と、第1触媒層41
の外側に配置された中空円筒状の第2触媒層42の間に
は、両触媒層41,42との間に隙間を有して円筒状の
隔壁筒43が設置されており、第2触媒層42の外側に
は径方向に隙間を有して円筒状のインナーケーシング4
6が設置されている。
【0033】第1触媒層41の径方向外側であって隔壁
筒43との間に形成されるリング状の空間は、反応ガス
入口11aから流入した反応ガスを第1触媒層41に導
入する反応ガス供給路(反応ガス供給部)3Aにされて
おり、第1触媒層41の軸中心に沿って形成された中空
部41aは、第1触媒層41を通過した反応ガスが集合
する反応ガス排出路(反応ガス排出部)5Aにされてい
る。そして、第1触媒層41において入口フランジ11
側(図3において左側)には、第1触媒層41の入口フ
ランジ11側端面と反応ガス供給路3Aの入口フランジ
11側端部を塞ぐ第1遮蔽板44が取り付けられてお
り、第1触媒層41において出口フランジ12側(図3
において右側)には、第1触媒層41の出口フランジ1
2側端面と反応ガス排出路5Aの出口フランジ12側端
部を塞ぐ第2遮蔽板45が取り付けられている。なお、
反応ガス供給路3Aの入口フランジ11側は反応ガスの
入口として開口しており、反応ガス排出路5Aの出口フ
ランジ12側は反応ガスの出口として開口している。
【0034】第2触媒層42の径方向外側であってイン
ナーケーシング43との間に形成されるリング状の空間
は、反応ガス入口11aから流入した反応ガスを第2触
媒層42に導入する反応ガス供給路(反応ガス供給部)
3Bにされており、第2触媒層42の径方向内側であっ
て隔壁筒43との間に形成されるリング状の空間は、第
2触媒層42を通過した反応ガスが集合する反応ガス排
出路(反応ガス排出部)5Bにされている。そして、第
2触媒層42において入口フランジ11側には、第2触
媒層42の入口フランジ11側端面と反応ガス排出路5
Bの入口フランジ11側端部を塞ぐ第3遮蔽板47が取
り付けられており、第2触媒層42において出口フラン
ジ12側には、第2触媒層42の出口フランジ12側端
面と反応ガス供給路3Bの出口フランジ12側端部を塞
ぐ第4遮蔽板48が取り付けられている。なお、反応ガ
ス供給路3Bの入口フランジ11側は反応ガスの入口と
して開口しており、反応ガス排出路5Bの出口フランジ
12側は反応ガスの出口として開口している。その他の
構成については第1の実施の形態の改質反応器1と同じ
であるのでその説明を省略し、以下の説明では第1の実
施の形態で説明した構成を援用する。
【0035】このように構成された、改質反応器1にお
いては、第1触媒層41と第2触媒層42は反応ガスの
流れに対して並列的に配置されている。すなわち、反応
ガス入口11aから導入された反応ガスは主たる二つの
流れに分けられ、第1触媒層41の反応ガス供給路3A
と第2触媒層42の反応ガス供給路3Bにそれぞれ並ん
で供給され、第1触媒層41あるいは第2触媒層42で
改質処理された反応ガス(すなわち、水素リッチガス)
は反応ガス排出路5Aあるいは5Bを通り、第2アウタ
ーケーシング15の内部で一つの流れに集合して反応ガ
ス出口12aから流出する。第1触媒層41および第2
触媒層42の作用は第1の実施の形態における触媒層3
1と同じである。このように、中空円筒状の触媒層を同
心状に多重化(多層化)することにより、触媒層の短尺
化と反応面積の増大が可能になり、改質反応器1の出力
密度を高めることができる。また、触媒層の多重化によ
り、改質反応器1の外形寸法等の設計自由度の拡大を図
ることができる。
【0036】図5および図6は、第1の実施の形態の単
層構造の改質反応器1と、第2の実施の形態の二重構造
の改質反応器1に対して実験を行い、その実験結果から
改質反応器1の長さと出力との関係をグラフ化したもの
である。これら図において、改質率とは、投入した炭化
水素燃料の転化率である。この実験結果から、それぞれ
の改質反応器1の長さおよび外径を同寸法とした場合、
二重構造の改質反応器1の方が単層の改質反応器1より
も出力が大きくなる(すなわち、出力密度が大きくな
る)ことがわかる。さらに具体的に数値を示せば、同寸
法の改質反応器1で比較すると、二重構造の改質反応器
1は触媒表面積が単層構造のものよりも約35%増大
し、出力も約26%増大した。
【0037】この第2の実施の形態における改質反応器
1によれば、前述した第1の実施の形態の改質反応器1
の作用・効果に加えて、触媒層の軸線方向長さの増大
と、触媒層の多重化を組み合わせることで、出力密度の
増大と、装置外形寸法等の設計自由度の拡大を図ること
ができる。
【0038】〔第3の実施の形態〕次に、この発明に係
る触媒反応器の第3の実施の形態を図7から図9の図面
を参照して説明する。一般に、触媒には、その触媒反応
に固有の活性温度があり、その活性温度域に入っていな
いと目的とする触媒反応を生じさせることができない。
例えば、前述した改質反応器1による改質反応では反応
生成物として水素と共に二酸化炭素(CO2)が生じる
が、その中間生成物である一酸化炭素(CO)がそのま
ま改質反応器1から排出される場合がある。しかしなが
ら、燃料電池に供給される改質ガス中のCO濃度が高い
と、燃料電池のアノードがCO被毒され、燃料電池は出
力低下を招く虞がある。そのため、燃料電池における燃
料ガス供給システムにおいては、改質反応器1の下流で
あって燃料電池の上流にCO除去器を設置し、改質反応
器1で生成された改質ガス(すなわち、水素リッチガ
ス)中のCOをCO 2に化学変化させることにより除去
している。そして、このCO除去器も、多孔質担体に担
持される触媒を改質触媒からCO除去用の触媒(以下、
CO除去触媒という)に代えることで、改質反応器1と
同様の構造の触媒反応器で構成することができる。
【0039】ところで、このCO除去触媒においてCO
をCO2に変化させる反応は酸化反応であり発熱を伴う
が、触媒温度が約300゜C以上になると、反応が逆に
進む(CO2→CO)所謂逆シフト反応が起こり、触媒
内でCOが大量に発生する事象が生じる。そのため、触
媒反応を利用したCO除去器では、触媒温度が300゜
C以上にならないように、一般的に冷却システムを設け
て触媒の温度制御を行っている。第3の実施の形態は、
このような触媒の温度制御に好適な触媒反応器である。
【0040】以下、第3の実施の形態における触媒反応
器をCO除去器50としての態様で説明する。図7は、
第3の実施の形態のCO除去器50の縦断面であり、基
本構成は第1の実施の形態における改質反応器1と同じ
であるので、同一態様部分には同一符号を付して説明を
省略し、相違点だけを説明する。エレメント30の触媒
層31には、改質触媒に代えてCO除去触媒が担持され
ている。ここで、CO除去触媒として白金(Pt)やル
テニウム(Ru)等の酸化触媒を例示することができ
る。
【0041】このCO除去器50においては、第1アウ
ターケーシング14の外側であって第1アウターケーシ
ング14よりも入口フランジ11側に、リング状の冷媒
入口ヘッダ51が設けられており、また、第2アウター
ケーシング15の外側であって第2アウターケーシング
15よりも出口フランジ12側に、リング状の冷媒出口
ヘッダ52が設けられている。冷媒入口ヘッダ51と冷
媒出口ヘッダ52は、エレメント30の触媒層31を貫
通する多数の冷却管(管体)53によって接続されてい
る。冷却管53はいずれも直管からなり、触媒層31の
多孔質担体を軸線方向に沿い貫通して配置されるととも
に、図8に示すように、触媒層31の径方向および周方
向に等間隔に分散配置されている。そして、各冷却管5
3の内部は冷却水や空気等の冷媒が流通可能な通路にさ
れている。
【0042】このCO除去器50においては、冷媒とし
ての冷却水が図示しない熱交換装置から冷媒入口ヘッダ
51に供給される。冷媒入口ヘッダ51に供給された冷
媒は、各冷却管53に分散され、各冷却管53の内部を
通って冷媒出口ヘッダ52に流れ込み、冷媒出口ヘッダ
52で集合した後、前記熱交換装置に戻される。この
時、冷媒が各冷却管53の内部を通過する際に、冷媒は
冷却管53を介して触媒層31の多孔質担体と熱交換を
行い、多孔質担体を冷却して、多孔質担体に担持されて
いるCO除去触媒を所定温度(例えば、約300゜C)
以下に温度制御する。すなわち、冷媒は、CO除去触媒
で触媒反応により生じた熱を奪い、CO除去触媒を冷却
する。これにより、CO除去触媒においてCOからCO
2への反応が確実に行われるようになり、前述した逆シ
フト反応を防止することができる。その結果、CO除去
器50で処理された反応ガス中のCO濃度を確実に低く
することができ、燃料電池のアノードがCO被毒するの
を確実に防止することができ、ひいては、燃料電池の性
能低下を確実に防止することができる。
【0043】図9は、CO除去器のガス流量と出口CO
濃度の関係について、冷却システムを備えた第3の実施
の形態のCO除去器50と、冷却システムを備えないC
O除去器において比較実験を行ったときの実験結果を示
したものである。この実験結果から、冷媒供給のないC
O除去器ではガス流量の増大に伴い発熱量が増大すると
ともに、CO除去器の出口におけるCO濃度が急激に増
大していくのに対して、冷媒供給のあるCO除去器で
は、触媒の温度制御が行われることから、CO除去器の
ガス流量を増大しても出口におけるCO濃度が低レベル
に維持されることが明白である。
【0044】以上のように、この第3の実施の形態のC
O除去器50においては、冷媒が流通する冷却管53を
触媒層31の多孔質担体に貫通して設けたことにより、
多孔質担体に担持されているCO除去触媒の触媒温度を
目的とする触媒反応に最適な温度に直接的に制御するこ
とが可能になり、目的とする触媒反応を効率的に且つ確
実に行わしめることができる。また、冷媒の通路を冷却
管53で形成しているので、冷却構造が容易にでき、ひ
いては冷却通路付きCO除去器50の構造を簡単にする
ことができる。
【0045】〔他の実施の形態〕尚、この発明は前述し
た実施の形態に限られるものではない。例えば、前述し
た各実施の形態の触媒反応器では、触媒層の径方向外側
に反応ガス供給路を設け、径方向内側に反応ガス排出路
を設けて、反応ガスを触媒層の径方向外側から径方向内
側に流れるように構成したが、触媒層の径方向内側に反
応ガス供給路を設け、径方向外側に反応ガス排出路を設
けて、反応ガスを触媒層の径方向内側から径方向外側に
流れるようにすることも可能である。
【0046】また、第2の実施の形態では、触媒層を二
重構造にした触媒反応器の例を示したが、触媒層の多重
化は二重に限定されるものではなく、三重あるいはそれ
以上の多重化も可能である。また、前述した各実施の形
態の触媒反応器は、燃料電池用燃料ガスを生成する改質
反応器あるいはCO除去器としての態様であったが、こ
の発明の触媒反応器はこれら用途に限定されるものでは
なく、種々の触媒反応を目的とする触媒反応器に適用可
能である。例えば、内燃機関から排出される排気ガスを
浄化するための排気浄化触媒を用いた触媒反応器にも適
用可能である。
【0047】
【発明の効果】以上説明するように、請求項1または請
求項2に記載した発明によれば、触媒層の軸線方向長さ
を長くすることによって反応面積を直接的に無駄なく効
果的に増大させることができるとともに、多孔質担体の
採用により触媒の担持量を増大することができるので、
出力密度が増大し、触媒反応器を小型・軽量化すること
ができるという優れた効果が奏される。
【0048】請求項3に記載した発明によれば、触媒層
の径方向外側に反応ガス供給部が設けられていることか
ら、反応面積をより大きくすることが可能になり、その
結果、出力密度の増大、および、触媒反応器の小型・軽
量化をより促進することができるという効果がある。請
求項4に記載した発明によれば、触媒層の短尺化と反応
面積の増大が可能になり、改質反応器1の出力密度を高
めることができる。また、改質反応器1の外形寸法等の
設計自由度の拡大を図ることができる。
【0049】請求項5に記載した発明によれば、炭化水
素を含む反応ガスを水素リッチなガスに改質する改質反
応器の出力密度が増大し、改質反応器の小型・軽量化を
図ることができるという優れた効果が奏される。請求項
6に記載した発明によれば、燃料ガス生成用の改質反応
器の小型・軽量化に伴い、改質反応器の車載性が向上
し、燃費が向上するという優れた効果が奏される。
【0050】請求項7に記載した発明によれば、触媒層
の触媒温度を目的とする触媒反応に最適な温度に直接的
に制御することが可能になるので、目的とする触媒反応
を効率的に且つ確実に行わしめることができるという優
れた効果が奏される。請求項8に記載した発明によれ
ば、前記通路を触媒層に容易に形成することができると
ともに、該通路を備えた触媒反応器の構造が簡単にな
る。請求項9に記載した発明によれば、前記通路を触媒
層に容易に形成することができるとともに、該通路を備
えた触媒反応器の構造が簡単になる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 この発明に係る触媒反応器の第1の実施の形
態における縦断面図である。
【図2】 前記第1の実施の形態における触媒反応器を
長尺化した場合の縦断面図である。
【図3】 この発明に係る触媒反応器の第2の実施の形
態におけるエレメントの縦断面図である。
【図4】 図3のIV−IV断面図である。
【図5】 反応器長さと触媒表面積との関係を示すグラ
フである。
【図6】 反応器長さと水素生成量との関係を示すグラ
フである。
【図7】 この発明に係る触媒反応器の第3の実施の形
態における縦断面図である。
【図8】 前記第3の実施の形態における触媒反応器の
エレメントの断面図である。
【図9】 ガス流量とCO濃度の関係を示すグラフであ
る。
【図10】 従来の触媒反応器の縦断面図である。
【符号の説明】
1 改質反応器(触媒反応器) 3,3A,3B 反応ガス供給路(反応ガス供給部) 5,5A,5B 反応ガス排出路(反応ガス排出部) 31 触媒層 41 第1触媒層(触媒層) 42 第2触媒層(触媒層) 50 CO除去器(触媒反応器) 53 冷却管(通路、管体)
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01M 8/06 H01M 8/06 G 8/10 8/10 Fターム(参考) 4G040 EA02 EA03 EA06 EB11 EB22 EB23 4G069 AA03 AA11 BA13A BA17 BB02A BC31A BC35A BC72A BC75A CC17 CC25 CC32 EB08 EB11 EE04 EE06 5H026 AA06 5H027 AA06 BA01 BA16 DD00

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 多孔質担体に触媒が担持された中空円筒
    状の触媒層を備え、この触媒層の径方向内側と径方向外
    側の一方側から他方側へ反応ガスが流れることを特徴と
    する触媒反応器。
  2. 【請求項2】 多孔質担体に触媒が担持された中空円筒
    状の触媒層と、 この触媒層の径方向内側と径方向外側のいずれか一方に
    設けられて該触媒層に反応ガスを供給する反応ガス供給
    部と、 前記触媒層の径方向内側と径方向外側の残る他方に設け
    られて、該触媒層を通過した反応ガスが集合する反応ガ
    ス排出部と、 を備え、前記反応ガス供給部に供給された前記反応ガス
    が前記反応ガス排出部に向かって前記触媒層を径方向に
    流れることを特徴とする触媒反応器。
  3. 【請求項3】 前記触媒層の径方向外側に反応ガス供給
    部が設けられ、該触媒層の径方向内側に反応ガス排出部
    が設けられていることを特徴とする請求項2に記載の触
    媒反応器。
  4. 【請求項4】 径の異なる複数の前記触媒層が同心状に
    配置され、各触媒層はそれぞれ前記反応ガス供給部と前
    記反応ガス排出部を備え、各触媒層の反応ガス供給部に
    前記反応ガスが並列的に供給されることを特徴とする請
    求項2または請求項3に記載の触媒反応器。
  5. 【請求項5】 前記触媒は、炭化水素を含む前記反応ガ
    スを水素リッチなガスに改質する改質触媒であることを
    特徴とする請求項1から請求項4のいずれかに記載の触
    媒反応器。
  6. 【請求項6】 燃料電池自動車に搭載され、燃料電池に
    供給される燃料ガスを生成することを特徴とする請求項
    5に記載の触媒反応器。
  7. 【請求項7】 前記多孔質担体には、熱媒体が流通可能
    な通路が形成されていることを特徴とする請求項1から
    請求項6のいずれかに記載の触媒反応器。
  8. 【請求項8】 前記通路は前記多孔質担体をその軸線方
    向に貫通して形成されていることを特徴とする請求項7
    に記載の触媒反応器。
  9. 【請求項9】 前記通路は管体であることを特徴とする
    請求項8に記載の触媒反応器。
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