JP2002282690A - 一酸化炭素除去用触媒および一酸化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器 - Google Patents
一酸化炭素除去用触媒および一酸化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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-
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Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Industrial Gases (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 酸素の添加量を少なくしながら効率的にＣＯ
転化率を高くする。 【解決手段】 酸化剤の共存下、水素と一酸化炭素とを
含む処理対象のガスを流す多数本のガス通路をハニカム
状に成形し、かつ、触媒の活性点の有る触媒ガス通路５
Ａと触媒の活性点の無い無触媒ガス通路５Ｂとを混在さ
せて一酸化炭素除去用触媒５を構成する。これ故、酸化
剤の存在下、触媒の活性点の有る触媒ガス通路では処理
対象のガスをＣＯの酸化を受けさせながら通り抜けさ
せ、触媒の活性点の無い無触媒ガス通路ではＣＯの酸化
を受けないままで通り抜けさせることができる。この触
媒５を上流側で用いることにより、触媒での発熱量を抑
制すると共に、無触媒ガス通路５Ｂを通った酸化剤は反
応を受けないために、実質的に分割添加と同じ状態で、
その下流側での酸化に消費させることができるので、複
雑な制御を要することなく、ＣＯ転化率を高くできる。
転化率を高くする。 【解決手段】 酸化剤の共存下、水素と一酸化炭素とを
含む処理対象のガスを流す多数本のガス通路をハニカム
状に成形し、かつ、触媒の活性点の有る触媒ガス通路５
Ａと触媒の活性点の無い無触媒ガス通路５Ｂとを混在さ
せて一酸化炭素除去用触媒５を構成する。これ故、酸化
剤の存在下、触媒の活性点の有る触媒ガス通路では処理
対象のガスをＣＯの酸化を受けさせながら通り抜けさ
せ、触媒の活性点の無い無触媒ガス通路ではＣＯの酸化
を受けないままで通り抜けさせることができる。この触
媒５を上流側で用いることにより、触媒での発熱量を抑
制すると共に、無触媒ガス通路５Ｂを通った酸化剤は反
応を受けないために、実質的に分割添加と同じ状態で、
その下流側での酸化に消費させることができるので、複
雑な制御を要することなく、ＣＯ転化率を高くできる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池で必要と
する水素リッチガスの製造などに用いられるもので、水
素と一酸化炭素とを含む処理対象のガス中の一酸化炭素
を酸化除去するための一酸化炭素除去用触媒および一酸
化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器に関す
る。
する水素リッチガスの製造などに用いられるもので、水
素と一酸化炭素とを含む処理対象のガス中の一酸化炭素
を酸化除去するための一酸化炭素除去用触媒および一酸
化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】図８のブロック図に示すように、家庭用
コージェネレーションシステムや自動車用として用いら
れる固体高分子型燃料電池０１の場合、燃料改質システ
ム０２から燃料電池スタック０３のアノード側に供給さ
れる水素リッチガス中の水素と、燃料電池スタック０３
のカソード側に供給される空気中の酸素とを電解質膜を
介して反応させて電力を発生するように構成されてい
る。
コージェネレーションシステムや自動車用として用いら
れる固体高分子型燃料電池０１の場合、燃料改質システ
ム０２から燃料電池スタック０３のアノード側に供給さ
れる水素リッチガス中の水素と、燃料電池スタック０３
のカソード側に供給される空気中の酸素とを電解質膜を
介して反応させて電力を発生するように構成されてい
る。
【０００３】燃料改質システム０２は、都市ガスや天然
ガス等の炭化水素系の原燃料に水蒸気を混合し、改質反
応により水素に変換して水素リッチガスを製造している
が、固体高分子型燃料電池０１では水素リッチガス中の
ＣＯ濃度を10ppm 程度まで低くする必要があり、一酸化
炭素除去用触媒を使って水素リッチガス中のＣＯを除去
してから水素リッチガスを燃料電池スタック０３へ供給
している。
ガス等の炭化水素系の原燃料に水蒸気を混合し、改質反
応により水素に変換して水素リッチガスを製造している
が、固体高分子型燃料電池０１では水素リッチガス中の
ＣＯ濃度を10ppm 程度まで低くする必要があり、一酸化
炭素除去用触媒を使って水素リッチガス中のＣＯを除去
してから水素リッチガスを燃料電池スタック０３へ供給
している。
【０００４】小規模の燃料改質システム０２の場合、通
常、ＣＯ濃度を10ppm 程度以下まで低減させる必要があ
り、酸化剤の共存下、貴金属を含む一酸化炭素選択酸化
触媒を用い、処理対象の水素リッチガス中のＣＯを選択
的に酸化して除去しているが、処理対象の水素リッチガ
ス中のＣＯ濃度が通常１％程度であるため、ＣＯ選択酸
化により99.9％以上の転化率を必要とする。
常、ＣＯ濃度を10ppm 程度以下まで低減させる必要があ
り、酸化剤の共存下、貴金属を含む一酸化炭素選択酸化
触媒を用い、処理対象の水素リッチガス中のＣＯを選択
的に酸化して除去しているが、処理対象の水素リッチガ
ス中のＣＯ濃度が通常１％程度であるため、ＣＯ選択酸
化により99.9％以上の転化率を必要とする。
【０００５】ところが、ＣＯの選択酸化反応の選択性は
必ずしも 100％ではないので、高転化率を得るには量論
比以上の酸化剤を共存させる必要があり、一般的に用い
られている酸素（空気）では、量論の５〜６倍の酸素が
必要となる。このとき、過剰の酸素が除去対象でない主
成分の水素と反応してしまい、水素の収率を下げる上
に、発熱を加速することになるので、できるだけ過剰酸
素量を減らす必要がある。
必ずしも 100％ではないので、高転化率を得るには量論
比以上の酸化剤を共存させる必要があり、一般的に用い
られている酸素（空気）では、量論の５〜６倍の酸素が
必要となる。このとき、過剰の酸素が除去対象でない主
成分の水素と反応してしまい、水素の収率を下げる上
に、発熱を加速することになるので、できるだけ過剰酸
素量を減らす必要がある。
【０００６】また、ＣＯの選択酸化反応は燃焼反応であ
るので、発熱を伴う。一方、選択酸化が起こるのはある
一定の温度域だけであるので、発熱による処理ガス温度
の上昇はＣＯの転化率を低下させると同時に、メタン化
の暴走など好ましくない副反応を引き起こしたり、更
に、触媒上での局部的な温度上昇による触媒機能の劣化
を早めるといった問題を引き起こす。
るので、発熱を伴う。一方、選択酸化が起こるのはある
一定の温度域だけであるので、発熱による処理ガス温度
の上昇はＣＯの転化率を低下させると同時に、メタン化
の暴走など好ましくない副反応を引き起こしたり、更
に、触媒上での局部的な温度上昇による触媒機能の劣化
を早めるといった問題を引き起こす。
【０００７】そこで、一酸化炭素除去用触媒層を多段に
分割し、分割された各段の触媒層の入口で酸素を添加す
ることにより、各触媒層での選択酸化反応に伴う発熱に
よる温度上昇を制限する手法が提案されている。また、
処理対象のガスが流入する入口部は貴金属担持量の少な
い低活性触媒を充填し、一方、出口部は貴金属担持量の
多い高活性触媒を充填し、反応量を制御して温度上昇を
制限する方法なども提案されている。
分割し、分割された各段の触媒層の入口で酸素を添加す
ることにより、各触媒層での選択酸化反応に伴う発熱に
よる温度上昇を制限する手法が提案されている。また、
処理対象のガスが流入する入口部は貴金属担持量の少な
い低活性触媒を充填し、一方、出口部は貴金属担持量の
多い高活性触媒を充填し、反応量を制御して温度上昇を
制限する方法なども提案されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、一酸化
炭素除去用触媒層を多段に分割する方法では、各段の触
媒層の温度上昇は、実質的に各段で添加する酸素の量で
制限できるが、二段目以降の触媒層に入るガス中のＣＯ
濃度は、プロセスの負荷率の変動や触媒の劣化などによ
り大きく変化する。このようなＣＯ濃度の測定には、高
価で大型のＣＯ濃度検出装置を必要とするため、小規模
の装置では採用できず、ＣＯ濃度を正確に検知すること
ができないために、十分な転化率が得られるように過剰
の酸素を供給しなければならず、全体としての酸素過剰
添加量を減少できず、水素の収率を上げることができな
いという欠点があった。
炭素除去用触媒層を多段に分割する方法では、各段の触
媒層の温度上昇は、実質的に各段で添加する酸素の量で
制限できるが、二段目以降の触媒層に入るガス中のＣＯ
濃度は、プロセスの負荷率の変動や触媒の劣化などによ
り大きく変化する。このようなＣＯ濃度の測定には、高
価で大型のＣＯ濃度検出装置を必要とするため、小規模
の装置では採用できず、ＣＯ濃度を正確に検知すること
ができないために、十分な転化率が得られるように過剰
の酸素を供給しなければならず、全体としての酸素過剰
添加量を減少できず、水素の収率を上げることができな
いという欠点があった。
【０００９】また、異常な温度上昇と最終的なＣＯ濃度
の上昇を防止しながら負荷変動に対応するには、酸素の
添加量をＣＯ濃度の変化に追随させて細かく制御する必
要があり、耐久性を含めて信頼性の高いプロセスを構成
することは、大変困難であった。
の上昇を防止しながら負荷変動に対応するには、酸素の
添加量をＣＯ濃度の変化に追随させて細かく制御する必
要があり、耐久性を含めて信頼性の高いプロセスを構成
することは、大変困難であった。
【００１０】一方 異なる活性の触媒を組み合わせる方
法の場合、定格負荷ではうまく動作しても、負荷が低下
して処理ＣＯ量が減ると低活性の触媒上で反応が進み過
ぎたり、逆に経時的に触媒が劣化して低活性の触媒上で
反応が進まず、下流側の触媒で集中的に反応が進んで大
幅な温度上昇が起こり、いずれにおいても、所定のＣＯ
の転化率を得ることができない欠点があった。
法の場合、定格負荷ではうまく動作しても、負荷が低下
して処理ＣＯ量が減ると低活性の触媒上で反応が進み過
ぎたり、逆に経時的に触媒が劣化して低活性の触媒上で
反応が進まず、下流側の触媒で集中的に反応が進んで大
幅な温度上昇が起こり、いずれにおいても、所定のＣＯ
の転化率を得ることができない欠点があった。
【００１１】本発明は、このような事情に鑑みてなされ
たものであって、酸素の添加量を少なくしながら効率的
にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒および
一酸化炭素除去反応器ならびに一酸化炭素除去方法を提
供することを目的とする。
たものであって、酸素の添加量を少なくしながら効率的
にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒および
一酸化炭素除去反応器ならびに一酸化炭素除去方法を提
供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
上述のような目的を達成するために、酸化剤の共存下、
水素と一酸化炭素とを含む処理対象のガスを接触させる
ことにより一酸化炭素を酸化して除去する一酸化炭素除
去用触媒において、多数本のガス通路をハニカム状に成
形し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と触媒の活性点
の無い無触媒ガス通路とを混在して構成する。
上述のような目的を達成するために、酸化剤の共存下、
水素と一酸化炭素とを含む処理対象のガスを接触させる
ことにより一酸化炭素を酸化して除去する一酸化炭素除
去用触媒において、多数本のガス通路をハニカム状に成
形し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と触媒の活性点
の無い無触媒ガス通路とを混在して構成する。
【００１３】また、請求項２に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、水素と一酸化炭素とを含む処
理対象のガスに酸化剤を加え、一酸化炭素除去用触媒に
よりガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去
方法において、多数本のガス通路をハニカム状に成形
し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と触媒の活性点の
無い無触媒ガス通路とを混在させた一酸化炭素除去用触
媒に、処理対象のガスを流通させた後、更に別の一酸化
炭素除去用触媒に流通させることを特徴としている。
な目的を達成するために、水素と一酸化炭素とを含む処
理対象のガスに酸化剤を加え、一酸化炭素除去用触媒に
よりガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去
方法において、多数本のガス通路をハニカム状に成形
し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と触媒の活性点の
無い無触媒ガス通路とを混在させた一酸化炭素除去用触
媒に、処理対象のガスを流通させた後、更に別の一酸化
炭素除去用触媒に流通させることを特徴としている。
【００１４】また、請求項３に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項２に記載の一酸化炭素
除去方法において、一酸化炭素除去用触媒を３段以上に
分割し、複数段の一酸化炭素除去用触媒に無触媒ガス通
路の存在する触媒を用い、これら無触媒ガス通路の存在
する一酸化炭素除去用触媒における全ガス通路に対する
無触媒ガス通路の存在割合が下流側の触媒ほど減少する
ように構成するとともに、最下流側の一酸化炭素除去用
触媒には、全ガス通路が触媒ガス通路である触媒または
ペレット状触媒を用いるように構成する。
な目的を達成するために、請求項２に記載の一酸化炭素
除去方法において、一酸化炭素除去用触媒を３段以上に
分割し、複数段の一酸化炭素除去用触媒に無触媒ガス通
路の存在する触媒を用い、これら無触媒ガス通路の存在
する一酸化炭素除去用触媒における全ガス通路に対する
無触媒ガス通路の存在割合が下流側の触媒ほど減少する
ように構成するとともに、最下流側の一酸化炭素除去用
触媒には、全ガス通路が触媒ガス通路である触媒または
ペレット状触媒を用いるように構成する。
【００１５】また、請求項４に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項２または３に記載の一
酸化炭素除去方法において、最上流側の触媒としてＰｔ
系触媒を用い、最下流側の触媒としてＲｕ系触媒を用い
て構成する。
な目的を達成するために、請求項２または３に記載の一
酸化炭素除去方法において、最上流側の触媒としてＰｔ
系触媒を用い、最下流側の触媒としてＲｕ系触媒を用い
て構成する。
【００１６】また、請求項５に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項２、３、４のいずれか
に記載の一酸化炭素除去方法において、ガスの流動方向
で隣り合う触媒間で処理対象のガスを冷却するように構
成する。
な目的を達成するために、請求項２、３、４のいずれか
に記載の一酸化炭素除去方法において、ガスの流動方向
で隣り合う触媒間で処理対象のガスを冷却するように構
成する。
【００１７】また、請求項６に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、酸化剤の共存下、水素と一酸
化炭素とを含む処理対象のガスを接触させることにより
一酸化炭素を酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒を
容器本体内に設けた一酸化炭素除去反応器において、前
記容器本体内に、一酸化炭素除去用触媒を処理対象のガ
スの流動方向に複数段に分割して設けるとともに、少な
くとも最上流側の触媒において、多数本のガス通路をハ
ニカム状に成形し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と
触媒の活性点の無い無触媒ガス通路とを混在させて構成
する。
な目的を達成するために、酸化剤の共存下、水素と一酸
化炭素とを含む処理対象のガスを接触させることにより
一酸化炭素を酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒を
容器本体内に設けた一酸化炭素除去反応器において、前
記容器本体内に、一酸化炭素除去用触媒を処理対象のガ
スの流動方向に複数段に分割して設けるとともに、少な
くとも最上流側の触媒において、多数本のガス通路をハ
ニカム状に成形し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路と
触媒の活性点の無い無触媒ガス通路とを混在させて構成
する。
【００１８】また、請求項７に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項６に記載の一酸化炭素
除去反応器において、容器本体内に、一酸化炭素除去用
触媒を３段以上に分割して設け、複数段の一酸化炭素除
去用触媒に無触媒ガス通路の存在する触媒を用い、これ
ら無触媒ガス通路の存在する一酸化炭素除去用触媒にお
ける全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在割合が下
流側の触媒ほど減少するように構成するとともに、最下
流側の一酸化炭素除去用触媒には、全ガス通路が触媒ガ
ス通路である触媒またはペレット状触媒で構成する。
な目的を達成するために、請求項６に記載の一酸化炭素
除去反応器において、容器本体内に、一酸化炭素除去用
触媒を３段以上に分割して設け、複数段の一酸化炭素除
去用触媒に無触媒ガス通路の存在する触媒を用い、これ
ら無触媒ガス通路の存在する一酸化炭素除去用触媒にお
ける全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在割合が下
流側の触媒ほど減少するように構成するとともに、最下
流側の一酸化炭素除去用触媒には、全ガス通路が触媒ガ
ス通路である触媒またはペレット状触媒で構成する。
【００１９】また、請求項８に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項６または７に記載の一
酸化炭素除去反応器において、最上流側の触媒をＰｔ系
触媒で構成し、最下流側の触媒をＲｕ系触媒で構成す
る。
な目的を達成するために、請求項６または７に記載の一
酸化炭素除去反応器において、最上流側の触媒をＰｔ系
触媒で構成し、最下流側の触媒をＲｕ系触媒で構成す
る。
【００２０】また、請求項９に係る発明は、前述のよう
な目的を達成するために、請求項６、７、８のいずれか
に記載の一酸化炭素除去反応器において、容器本体の最
上流側に酸化性ガスを添加する酸化性ガス添加手段を設
け、ガスの流動方向で隣り合う触媒間に処理対象のガス
を冷却する冷却手段を設けて構成する。
な目的を達成するために、請求項６、７、８のいずれか
に記載の一酸化炭素除去反応器において、容器本体の最
上流側に酸化性ガスを添加する酸化性ガス添加手段を設
け、ガスの流動方向で隣り合う触媒間に処理対象のガス
を冷却する冷却手段を設けて構成する。
【００２１】
【作用】請求項１に係る発明の一酸化炭素除去用触媒の
構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理対象のガ
スを、ハニカム状に成形された多数本のガス通路に流通
し、酸化剤の存在下、触媒の活性点の有る触媒ガス通路
では処理対象のガスをＣＯの酸化を受けさせながら通り
抜けさせ、触媒の活性点の無い無触媒ガス通路ではＣＯ
の酸化を受けないままで通り抜けさせることができる。
また、無触媒ガス通路を通った酸化剤は反応を受けない
ために、その下流側での酸化に消費させることができ
る。
構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理対象のガ
スを、ハニカム状に成形された多数本のガス通路に流通
し、酸化剤の存在下、触媒の活性点の有る触媒ガス通路
では処理対象のガスをＣＯの酸化を受けさせながら通り
抜けさせ、触媒の活性点の無い無触媒ガス通路ではＣＯ
の酸化を受けないままで通り抜けさせることができる。
また、無触媒ガス通路を通った酸化剤は反応を受けない
ために、その下流側での酸化に消費させることができ
る。
【００２２】また、請求項２に係る発明の一酸化炭素除
去方法の構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理
対象のガスを、酸化反応の起こる触媒ガス通路と酸化反
応の起こらない無触媒ガス通路とを混在させ、全体とし
て酸化反応の起こる活性域の密度を調整した一酸化炭素
除去用触媒に流通させ、その後に別の一酸化炭素除去用
触媒に流通させる。このとき、無触媒ガス通路を流通し
た酸化剤は反応を受けないために、後段の一酸化炭素除
去用触媒に流通したときの酸化において消費させること
ができる。
去方法の構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理
対象のガスを、酸化反応の起こる触媒ガス通路と酸化反
応の起こらない無触媒ガス通路とを混在させ、全体とし
て酸化反応の起こる活性域の密度を調整した一酸化炭素
除去用触媒に流通させ、その後に別の一酸化炭素除去用
触媒に流通させる。このとき、無触媒ガス通路を流通し
た酸化剤は反応を受けないために、後段の一酸化炭素除
去用触媒に流通したときの酸化において消費させること
ができる。
【００２３】また、請求項３に係る発明の一酸化炭素除
去方法の構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理
対象のガスを最終段の一酸化炭素除去用触媒の手前で、
全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在割合が順番に
減少するように設けた複数の一酸化炭素除去用触媒で分
担して処理し、最終段では全部が触媒ガス通路である一
酸化炭素除去用触媒で処理することができる。
去方法の構成によれば、水素と一酸化炭素とを含む処理
対象のガスを最終段の一酸化炭素除去用触媒の手前で、
全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在割合が順番に
減少するように設けた複数の一酸化炭素除去用触媒で分
担して処理し、最終段では全部が触媒ガス通路である一
酸化炭素除去用触媒で処理することができる。
【００２４】また、請求項４に係る発明の一酸化炭素除
去方法の構成によれば、最上流側の触媒として高温でも
メタン化反応が起こり難いＰｔ系触媒を用い、最下流側
の触媒として低温でも活性度が高くて選択酸化性に優れ
るＲｕ系触媒を用い、触媒層での発熱が大きい最上流側
で発熱反応を抑え、最終的にＣＯ濃度を所定濃度まで抑
えなければならない最下流側ではＣＯ除去性能を高める
ことができる。
去方法の構成によれば、最上流側の触媒として高温でも
メタン化反応が起こり難いＰｔ系触媒を用い、最下流側
の触媒として低温でも活性度が高くて選択酸化性に優れ
るＲｕ系触媒を用い、触媒層での発熱が大きい最上流側
で発熱反応を抑え、最終的にＣＯ濃度を所定濃度まで抑
えなければならない最下流側ではＣＯ除去性能を高める
ことができる。
【００２５】また、請求項５に係る発明の一酸化炭素除
去方法の構成によれば、複数段に分割されている触媒の
間で処理対象のガスを冷却し、前段の反応での発熱反応
によって高温になったガスを冷却してから水素と一酸化
炭素とを含む処理対象のガスを次段の触媒へ流通させる
ことができる。
去方法の構成によれば、複数段に分割されている触媒の
間で処理対象のガスを冷却し、前段の反応での発熱反応
によって高温になったガスを冷却してから水素と一酸化
炭素とを含む処理対象のガスを次段の触媒へ流通させる
ことができる。
【００２６】また、請求項６に係る発明の一酸化炭素除
去反応器の構成によれば、請求項２に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
去反応器の構成によれば、請求項２に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
【００２７】また、請求項７に係る発明の一酸化炭素除
去反応器の構成によれば、請求項３に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
去反応器の構成によれば、請求項３に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
【００２８】また、請求項８に係る発明の一酸化炭素除
去反応器の構成によれば、請求項４に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
去反応器の構成によれば、請求項４に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
【００２９】また、請求項９に係る発明の一酸化炭素除
去反応器の構成によれば、請求項５に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
去反応器の構成によれば、請求項５に係る発明の一酸化
炭素除去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内
に組み込んである。
【００３０】
【発明の実施の形態】次に、本発明の実施例を図面に基
づいて詳細に説明する。図１は、本発明に係る一酸化炭
素除去用触媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭
素除去反応器の第１実施例を示す縦断面図である。
づいて詳細に説明する。図１は、本発明に係る一酸化炭
素除去用触媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭
素除去反応器の第１実施例を示す縦断面図である。
【００３１】第１実施例の一酸化炭素除去反応器１で
は、図１に示すように、酸化剤の共存下、水素と一酸化
炭素とを含んだ処理対象のガスに接触して一酸化炭素を
酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒２が容器本体３
内に設けられるとともに、処理対象のガスに酸化剤（例
えば、Ｏ2 あるいは空気）を添加する酸化性ガス添加手
段としてのノズル４が容器本体３の入口に設けられてい
る。
は、図１に示すように、酸化剤の共存下、水素と一酸化
炭素とを含んだ処理対象のガスに接触して一酸化炭素を
酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒２が容器本体３
内に設けられるとともに、処理対象のガスに酸化剤（例
えば、Ｏ2 あるいは空気）を添加する酸化性ガス添加手
段としてのノズル４が容器本体３の入口に設けられてい
る。
【００３２】一酸化炭素除去用触媒２が、処理対象のガ
スの流動方向上流から下流に向けて、上流側（最上流
側）の触媒５と下流側（最下流側）の触媒６とから構成
されている。
スの流動方向上流から下流に向けて、上流側（最上流
側）の触媒５と下流側（最下流側）の触媒６とから構成
されている。
【００３３】上流側の触媒５は、図２の側面図、およ
び、図３の横断面図に示すように、上流側から下流側に
流動方向に所定の長さのある断面正方形の多数本の触媒
ガス通路５Ａおよび無触媒ガス通路５Ｂを有するように
ハニカム状に成形されている。触媒ガス通路５Ａと無触
媒ガス通路５Ｂとが交互に配置され、全ガス通路に対す
る無触媒ガス通路５Ｂの存在割合が半分となるように構
成されている。
び、図３の横断面図に示すように、上流側から下流側に
流動方向に所定の長さのある断面正方形の多数本の触媒
ガス通路５Ａおよび無触媒ガス通路５Ｂを有するように
ハニカム状に成形されている。触媒ガス通路５Ａと無触
媒ガス通路５Ｂとが交互に配置され、全ガス通路に対す
る無触媒ガス通路５Ｂの存在割合が半分となるように構
成されている。
【００３４】触媒ガス通路５Ａの内周面には、触媒の活
性点を有するように触媒活性層Ｐが付与され、酸化剤の
共存下で一酸化炭素と酸化反応して一酸化炭素を除去で
きるように構成されている。無触媒ガス通路５Ｂには触
媒活性層Ｐが付与されず、処理ガスおよび酸化剤の混合
ガスを未反応のままで流通できるように構成されてい
る。
性点を有するように触媒活性層Ｐが付与され、酸化剤の
共存下で一酸化炭素と酸化反応して一酸化炭素を除去で
きるように構成されている。無触媒ガス通路５Ｂには触
媒活性層Ｐが付与されず、処理ガスおよび酸化剤の混合
ガスを未反応のままで流通できるように構成されてい
る。
【００３５】下流側の触媒６は、上流側の触媒５と同様
にハニカム状に成形され、全てのガス通路の内周面に、
触媒の活性点を有するように触媒活性層Ｐをコートして
構成されている。すなわち、全ガス通路に対する無触媒
ガス通路５Ｂの存在割合が零となるように構成されてい
る。上記両触媒５，６における基材の材質、触媒活性点
の存在状態、触媒活性層付与方式などに特別の制限はな
い。
にハニカム状に成形され、全てのガス通路の内周面に、
触媒の活性点を有するように触媒活性層Ｐをコートして
構成されている。すなわち、全ガス通路に対する無触媒
ガス通路５Ｂの存在割合が零となるように構成されてい
る。上記両触媒５，６における基材の材質、触媒活性点
の存在状態、触媒活性層付与方式などに特別の制限はな
い。
【００３６】触媒活性層Ｐとしては、酸化剤の存在下、
水素と一酸化炭素とを含んだ処理対象のガスに接触して
一酸化炭素を選択的に酸化除去する触媒機能を発揮する
ものであればよく、特定のものに限られないが、通常、
アルミナなどの耐火性多孔質担体に白金族金属を担持さ
せたものが用いられる。担持対象の白金族金属として
は、Ｐｔ，Ｒｕ，Ｒｈが挙げられる。特にＰｔを担持し
たＰｔ系触媒は高温でのメタン化反応が起こり難い。ま
たＲｕを担持したＲｕ系触媒は低温での活性・選択酸化
性に優れる。したがって、Ｐｔ系触媒は発熱の大きい上
流側の触媒５に好適であり、Ｒｕ系触媒は高活性が必要
な下流側の触媒６に好適である。
水素と一酸化炭素とを含んだ処理対象のガスに接触して
一酸化炭素を選択的に酸化除去する触媒機能を発揮する
ものであればよく、特定のものに限られないが、通常、
アルミナなどの耐火性多孔質担体に白金族金属を担持さ
せたものが用いられる。担持対象の白金族金属として
は、Ｐｔ，Ｒｕ，Ｒｈが挙げられる。特にＰｔを担持し
たＰｔ系触媒は高温でのメタン化反応が起こり難い。ま
たＲｕを担持したＲｕ系触媒は低温での活性・選択酸化
性に優れる。したがって、Ｐｔ系触媒は発熱の大きい上
流側の触媒５に好適であり、Ｒｕ系触媒は高活性が必要
な下流側の触媒６に好適である。
【００３７】上流側の触媒５は、ハニカム状に成形した
セラミック製ハニカム構造体を準備し、無触媒ガス通路
５Ｂ用の通路はマスクで塞ぎ、触媒ガス通路５Ａ用の通
路はマスクで塞がずに開いたままにしておいて、触媒活
性層を通常のウォシュコート法と同様の工程で形成して
製造される。また、下流側の触媒６は、マスクを被せな
いで触媒活性層を通常のウォシュコート法と同様の工程
で形成して上流側の触媒５と同様に製造できる。
セラミック製ハニカム構造体を準備し、無触媒ガス通路
５Ｂ用の通路はマスクで塞ぎ、触媒ガス通路５Ａ用の通
路はマスクで塞がずに開いたままにしておいて、触媒活
性層を通常のウォシュコート法と同様の工程で形成して
製造される。また、下流側の触媒６は、マスクを被せな
いで触媒活性層を通常のウォシュコート法と同様の工程
で形成して上流側の触媒５と同様に製造できる。
【００３８】次に第１実施例の除去反応器１による一酸
化炭素選択酸化除去について説明する。容器本体３の入
口３ａから処理対象の水素と一酸化炭素とを含んだガス
を導入すると共に、酸化性ガス添加手段としてのノズル
４から（酸素を含む）空気を添加する。上流側の触媒５
では、触媒ガス通路５Ａを通過するガス中の一酸化炭素
は触媒活性点と接触し、一酸化炭素を酸化除去する。一
方、無触媒ガス通路５Ｂを通過するガス中の一酸化炭素
は触媒活性点と接触せず、一酸化炭素は除去されない。
化炭素選択酸化除去について説明する。容器本体３の入
口３ａから処理対象の水素と一酸化炭素とを含んだガス
を導入すると共に、酸化性ガス添加手段としてのノズル
４から（酸素を含む）空気を添加する。上流側の触媒５
では、触媒ガス通路５Ａを通過するガス中の一酸化炭素
は触媒活性点と接触し、一酸化炭素を酸化除去する。一
方、無触媒ガス通路５Ｂを通過するガス中の一酸化炭素
は触媒活性点と接触せず、一酸化炭素は除去されない。
【００３９】各触媒５，６での反応条件は、ガス組成に
より異なるが、処理対象のガス中のＣＯ濃度は 0.3〜３
％、触媒入口温度は20〜 250℃、好ましくはＰｔ系触媒
で 140〜 200℃、Ｒｕ系触媒で50〜 150℃、添加する酸
化剤の量はＯ2 ／ＣＯ（モル比）で 0.5〜 3.0、好まし
くは 1.0〜 2.0、ＧＨＳＶ(Gaseous Hourly Space Velo
city) 200〜 30000、好ましくは 500〜10000 である。
ＧＨＳＶは時間当たりの処理ガス量を触媒容積で割った
量（空間速度）である。
より異なるが、処理対象のガス中のＣＯ濃度は 0.3〜３
％、触媒入口温度は20〜 250℃、好ましくはＰｔ系触媒
で 140〜 200℃、Ｒｕ系触媒で50〜 150℃、添加する酸
化剤の量はＯ2 ／ＣＯ（モル比）で 0.5〜 3.0、好まし
くは 1.0〜 2.0、ＧＨＳＶ(Gaseous Hourly Space Velo
city) 200〜 30000、好ましくは 500〜10000 である。
ＧＨＳＶは時間当たりの処理ガス量を触媒容積で割った
量（空間速度）である。
【００４０】触媒ガス通路５Ａを通過するガスの空間速
度をガス中の酸素のほぼ全量が消費されるようにしてお
くと、上流側の触媒５を通過した後のガスの組成は、反
応済ガスと未反応ガスを、触媒ガス通路５Ａのガス流量
ａと無触媒ガス通路５Ｂのガス流量ｂの割合で混合した
ものとなる。また、触媒ガス通路５Ａで発生する熱は無
触媒ガス通路５Ｂに伝達される結果、上流側の触媒５で
の断熱温度上昇は、（ガス全量を反応させた時の理論断
熱温度上昇）×〔（ガス流量ａ）／（ガス流量ａ＋ガス
流量ｂ）〕に留まり、酸化反応に伴う発熱反応による温
度上昇を抑えることができる。
度をガス中の酸素のほぼ全量が消費されるようにしてお
くと、上流側の触媒５を通過した後のガスの組成は、反
応済ガスと未反応ガスを、触媒ガス通路５Ａのガス流量
ａと無触媒ガス通路５Ｂのガス流量ｂの割合で混合した
ものとなる。また、触媒ガス通路５Ａで発生する熱は無
触媒ガス通路５Ｂに伝達される結果、上流側の触媒５で
の断熱温度上昇は、（ガス全量を反応させた時の理論断
熱温度上昇）×〔（ガス流量ａ）／（ガス流量ａ＋ガス
流量ｂ）〕に留まり、酸化反応に伴う発熱反応による温
度上昇を抑えることができる。
【００４１】つまり、上流側の触媒５の場合、触媒ガス
通路５Ａと無触媒ガス通路５Ｂとが交互に混在してい
て、酸化反応の起こらない無触媒域が触媒５全体に分散
し、酸化反応の起こる活性域の密度が半分と低く、酸化
反応に伴う発熱反応による温度上昇を抑えることができ
る。また、酸化反応の起こらない無触媒ガス通路５Ｂに
あっては、反応を受けない酸化剤はそのまま後流側の触
媒層に供されるので、酸化剤を分割添加しなくても、後
流側に十分な酸化剤が供給されることになる。
通路５Ａと無触媒ガス通路５Ｂとが交互に混在してい
て、酸化反応の起こらない無触媒域が触媒５全体に分散
し、酸化反応の起こる活性域の密度が半分と低く、酸化
反応に伴う発熱反応による温度上昇を抑えることができ
る。また、酸化反応の起こらない無触媒ガス通路５Ｂに
あっては、反応を受けない酸化剤はそのまま後流側の触
媒層に供されるので、酸化剤を分割添加しなくても、後
流側に十分な酸化剤が供給されることになる。
【００４２】上流側の触媒５では触媒ガス通路５Ａと無
触媒ガス通路５Ｂが半々であるので、断熱温度上昇は理
論断熱温度上昇の概ね半分程度に抑えることができる
が、触媒ガス通路５Ａと無触媒ガス通路５Ｂの割合を変
えれば、上流側の触媒５における断熱温度上昇および上
流側の触媒５から出るガスの組成を調整することができ
る。
触媒ガス通路５Ｂが半々であるので、断熱温度上昇は理
論断熱温度上昇の概ね半分程度に抑えることができる
が、触媒ガス通路５Ａと無触媒ガス通路５Ｂの割合を変
えれば、上流側の触媒５における断熱温度上昇および上
流側の触媒５から出るガスの組成を調整することができ
る。
【００４３】また、上流側の触媒５を出た処理対象のガ
スが続いて流入する下流側の触媒６では、無触媒ガス通
路５Ｂが全くないけれども、処理対象ガスの反応は上流
側の触媒５で半分程度済んでいて、下流側の触媒６の各
触媒ガス通路の反応量は少なくて発熱量も少なくなり、
酸化反応に伴う発熱反応による温度上昇を抑えることが
できる。また、流入したガスが全て触媒ガス通路を通る
ので、一酸化炭素は全て酸化反応を受けることになり、
容器本体３の出口３ｂから送り出されるガス中のＣＯ濃
度を極めて低いものにでき、少ない酸素量でＣＯ転化率
を適切かつ容易に高めることができる。
スが続いて流入する下流側の触媒６では、無触媒ガス通
路５Ｂが全くないけれども、処理対象ガスの反応は上流
側の触媒５で半分程度済んでいて、下流側の触媒６の各
触媒ガス通路の反応量は少なくて発熱量も少なくなり、
酸化反応に伴う発熱反応による温度上昇を抑えることが
できる。また、流入したガスが全て触媒ガス通路を通る
ので、一酸化炭素は全て酸化反応を受けることになり、
容器本体３の出口３ｂから送り出されるガス中のＣＯ濃
度を極めて低いものにでき、少ない酸素量でＣＯ転化率
を適切かつ容易に高めることができる。
【００４４】上記第１実施例における処理対象のガスと
しては、例えば、家庭用コージェネレーションシステム
や自動車用に用いられる固体高分子型燃料電池の電池ス
タックに水素リッチガスを供給する燃料改質システムに
おいて、原燃料に水蒸気を混合して改質反応により水素
に変換した後になお除去すべきＣＯが残留している水素
リッチガスなどが挙げられる。
しては、例えば、家庭用コージェネレーションシステム
や自動車用に用いられる固体高分子型燃料電池の電池ス
タックに水素リッチガスを供給する燃料改質システムに
おいて、原燃料に水蒸気を混合して改質反応により水素
に変換した後になお除去すべきＣＯが残留している水素
リッチガスなどが挙げられる。
【００４５】図４は、本発明に係る一酸化炭素除去用触
媒の別実施例を示す断面図であり、上流側の触媒７を構
成する、触媒の活性点を有する触媒ガス通路７Ａと触媒
の活性点を有さない無触媒ガス通路７Ｂそれぞれが、い
ずれも断面略三角形の通路によりハニカム状に成形され
ている。
媒の別実施例を示す断面図であり、上流側の触媒７を構
成する、触媒の活性点を有する触媒ガス通路７Ａと触媒
の活性点を有さない無触媒ガス通路７Ｂそれぞれが、い
ずれも断面略三角形の通路によりハニカム状に成形され
ている。
【００４６】触媒７は、金属製の波板７ａと金属製の平
板７ｂを組み合わせることによりガス通路が形成されて
いて、触媒ガス通路７Ａの内周面だけに触媒活性層Ｐが
付与されている。触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７
Ｂの割合や、触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７Ｂの
接し方は波板７ａの波の形状を変えること等により適当
に調節することができる。触媒ガス通路７Ａと無触媒ガ
ス通路７Ｂは多くの面で接していることが、両通路７
Ａ，７Ｂの間の熱交換が円滑に行われるので好ましい
が、必要な熱交換が行われるようでありさえすれば、必
ずしも触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７Ｂが交互で
ある必要もない。
板７ｂを組み合わせることによりガス通路が形成されて
いて、触媒ガス通路７Ａの内周面だけに触媒活性層Ｐが
付与されている。触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７
Ｂの割合や、触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７Ｂの
接し方は波板７ａの波の形状を変えること等により適当
に調節することができる。触媒ガス通路７Ａと無触媒ガ
ス通路７Ｂは多くの面で接していることが、両通路７
Ａ，７Ｂの間の熱交換が円滑に行われるので好ましい
が、必要な熱交換が行われるようでありさえすれば、必
ずしも触媒ガス通路７Ａと無触媒ガス通路７Ｂが交互で
ある必要もない。
【００４７】触媒７は、金属製の波板７ａおよび金属製
の平板７ｂの片面に通常の触媒担持方法と同様に触媒活
性層Ｐを形成した後、波板７ａと平板７ｂを触媒活性層
Ｐの形成面を合わせるようにして積層して金属製ハニカ
ム構造体を成形することにより製造することができる。
の平板７ｂの片面に通常の触媒担持方法と同様に触媒活
性層Ｐを形成した後、波板７ａと平板７ｂを触媒活性層
Ｐの形成面を合わせるようにして積層して金属製ハニカ
ム構造体を成形することにより製造することができる。
【００４８】また、触媒活性層Ｐの形成前に波板７ａと
平板７ｂの片面に酸処理などで触媒活性層が付着し易い
ように下地処理した後、下地処理面を合わせるように波
板７ａと平板７ｂを組み合わせて金属製ハニカム構造体
を成形しておいて、ハニカム構造体の全通路に触媒活性
層用スラリをウォシュコートしてから、エアーブローで
下地処理をしていない面のスラリだけを選択的に吹き飛
ばした後、常法の工程を経て触媒活性層Ｐを形成するこ
とによっても触媒７を製造することができる。
平板７ｂの片面に酸処理などで触媒活性層が付着し易い
ように下地処理した後、下地処理面を合わせるように波
板７ａと平板７ｂを組み合わせて金属製ハニカム構造体
を成形しておいて、ハニカム構造体の全通路に触媒活性
層用スラリをウォシュコートしてから、エアーブローで
下地処理をしていない面のスラリだけを選択的に吹き飛
ばした後、常法の工程を経て触媒活性層Ｐを形成するこ
とによっても触媒７を製造することができる。
【００４９】図５は、本発明に係る一酸化炭素除去用触
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第２実施例を示す縦断面図であり、第１実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、上流側の触
媒５と下流側の触媒６との間に、容器本体３の内外にわ
たるようにして冷却水循環パイプ８Ａが設けられ、この
冷却水循環パイプ８Ａに冷却用熱交換器８Ｂが接続さ
れ、上流側の触媒５を流通したガスを冷却するようにガ
ス冷却機構８が構成されている。他の構成は第１実施例
と同じであり、同一図番を付すことにより、その説明は
省略する。
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第２実施例を示す縦断面図であり、第１実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、上流側の触
媒５と下流側の触媒６との間に、容器本体３の内外にわ
たるようにして冷却水循環パイプ８Ａが設けられ、この
冷却水循環パイプ８Ａに冷却用熱交換器８Ｂが接続さ
れ、上流側の触媒５を流通したガスを冷却するようにガ
ス冷却機構８が構成されている。他の構成は第１実施例
と同じであり、同一図番を付すことにより、その説明は
省略する。
【００５０】この第２実施例の一酸化炭素除去反応器１
Ａによれば、上流側の触媒５での酸化反応に伴う発熱反
応によって高温になったガスを冷却し、その後に下流側
の触媒６に流通させ、下流側の触媒６での酸化反応に伴
う発熱反応によって高温になることをも抑制できる。ガ
ス冷却機構８に代えて、例えば冷却ファンを用いるよう
にしても良く、それらをして冷却手段と称する。
Ａによれば、上流側の触媒５での酸化反応に伴う発熱反
応によって高温になったガスを冷却し、その後に下流側
の触媒６に流通させ、下流側の触媒６での酸化反応に伴
う発熱反応によって高温になることをも抑制できる。ガ
ス冷却機構８に代えて、例えば冷却ファンを用いるよう
にしても良く、それらをして冷却手段と称する。
【００５１】図６は、本発明に係る一酸化炭素除去用触
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第３実施例を示す縦断面図であり、第１実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、一酸化炭素
除去用触媒２が３段に分割されて、容器本体３内に、処
理対象のガスの流動方向に、最上流側の触媒９、中間の
触媒１０、最下流側の触媒１１が順に設けられている。
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第３実施例を示す縦断面図であり、第１実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、一酸化炭素
除去用触媒２が３段に分割されて、容器本体３内に、処
理対象のガスの流動方向に、最上流側の触媒９、中間の
触媒１０、最下流側の触媒１１が順に設けられている。
【００５２】最上流側の触媒９および中間の触媒１０そ
れぞれが、触媒ガス通路と無触媒ガス通路とを混在させ
た触媒で構成され、最下流側の触媒１１が全て触媒ガス
通路の触媒で構成されている。他の構成は第１実施例と
同じであり、同一図番を付すことにより、その説明は省
略する。
れぞれが、触媒ガス通路と無触媒ガス通路とを混在させ
た触媒で構成され、最下流側の触媒１１が全て触媒ガス
通路の触媒で構成されている。他の構成は第１実施例と
同じであり、同一図番を付すことにより、その説明は省
略する。
【００５３】最上流側の触媒９では、例えば、全ガス通
路に対する無触媒ガス通路の存在割合が２／３に設定さ
れ、中間の触媒１０では、例えば、全ガス通路に対する
無触媒ガス通路の存在割合が１／３に設定されている。
路に対する無触媒ガス通路の存在割合が２／３に設定さ
れ、中間の触媒１０では、例えば、全ガス通路に対する
無触媒ガス通路の存在割合が１／３に設定されている。
【００５４】この第３実施例の一酸化炭素除去反応器１
Ｂによれば、全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在
割合が、処理対象のガスの流動方向の上流側の触媒ほど
多くて、発熱量が大きくなる上流側の触媒ほど活性域の
割合が少なくなっていて発熱を十分に抑えることがで
き、更に、未反応の酸化剤を、最上流側の触媒９、中間
の触媒１０、最下流側の触媒１１へと実質的に分割した
状態で供給することができる。最上流側の触媒９では、
第１実施例および第２実施例のように無触媒ガス通路が
１／２の場合に比べ、断熱温度上昇を規定する（ガス流
量ａ）／（ガス流量ａ＋ガス流量ｂ）の値を、３割ほど
減少することになり、発熱反応による温度上昇をより抑
えることができる。
Ｂによれば、全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存在
割合が、処理対象のガスの流動方向の上流側の触媒ほど
多くて、発熱量が大きくなる上流側の触媒ほど活性域の
割合が少なくなっていて発熱を十分に抑えることがで
き、更に、未反応の酸化剤を、最上流側の触媒９、中間
の触媒１０、最下流側の触媒１１へと実質的に分割した
状態で供給することができる。最上流側の触媒９では、
第１実施例および第２実施例のように無触媒ガス通路が
１／２の場合に比べ、断熱温度上昇を規定する（ガス流
量ａ）／（ガス流量ａ＋ガス流量ｂ）の値を、３割ほど
減少することになり、発熱反応による温度上昇をより抑
えることができる。
【００５５】図７は、本発明に係る一酸化炭素除去用触
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第４実施例を示す縦断面図であり、第３実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、最上流側の
触媒９と中間の触媒１０との間、および、中間の触媒１
０と最下流側の触媒１１との間それぞれに、容器本体３
の内外にわたるようにして冷却水循環パイプ８Ａが設け
られ、この冷却水循環パイプ８Ａに冷却用熱交換器８Ｂ
が接続され、上流側の触媒５を流通したガスを冷却する
ようにガス冷却機構８が構成されている。他の構成は第
３実施例と同じであり、同一図番を付すことにより、そ
の説明は省略する。
媒の実施例品を設けた本発明に係る一酸化炭素除去反応
器の第４実施例を示す縦断面図であり、第３実施例と異
なるところは、次の通りである。すなわち、最上流側の
触媒９と中間の触媒１０との間、および、中間の触媒１
０と最下流側の触媒１１との間それぞれに、容器本体３
の内外にわたるようにして冷却水循環パイプ８Ａが設け
られ、この冷却水循環パイプ８Ａに冷却用熱交換器８Ｂ
が接続され、上流側の触媒５を流通したガスを冷却する
ようにガス冷却機構８が構成されている。他の構成は第
３実施例と同じであり、同一図番を付すことにより、そ
の説明は省略する。
【００５６】この第４実施例の一酸化炭素除去反応器１
Ｃによれば、最上流側の触媒９での酸化反応に伴う発熱
反応によって高温になったガスを冷却し、その後に中間
の触媒１０に流通させ、この中間の触媒１０での酸化反
応に伴う発熱反応によって高温になったガスを冷却し、
最終的に、最下流側の触媒１１に流通させ、中間の触媒
１０および最下流側の触媒１１での酸化反応に伴う発熱
反応によって高温になることをも抑制できる。
Ｃによれば、最上流側の触媒９での酸化反応に伴う発熱
反応によって高温になったガスを冷却し、その後に中間
の触媒１０に流通させ、この中間の触媒１０での酸化反
応に伴う発熱反応によって高温になったガスを冷却し、
最終的に、最下流側の触媒１１に流通させ、中間の触媒
１０および最下流側の触媒１１での酸化反応に伴う発熱
反応によって高温になることをも抑制できる。
【００５７】次に、本発明の効果を確認するための試験
例について説明する。先ず、本発明の一酸化炭素除去用
触媒の実施例である触媒ガス通路と無触媒ガス通路とを
混在させた触媒Ａ〜Ｃを次のようにして製造した。
例について説明する。先ず、本発明の一酸化炭素除去用
触媒の実施例である触媒ガス通路と無触媒ガス通路とを
混在させた触媒Ａ〜Ｃを次のようにして製造した。
【００５８】 触媒Ａ ステンレス製の波板とステンレス製の平板の片面にγ−
アルミナを約10ｇ／ｍ2 程度となるようにウォシュコー
トしてから乾燥した後、ウォシュコート層にＰｔ担持量
が約１ｇ／ｍ2 となるようにジニトリジアンミン白金溶
液を含浸させた。ついで、波板と平板を、図４に示すよ
うに、ウォシュコート層形成面を合わせるようにして積
層し、断面が四角形の筒状のステンレス製の枠材の中に
嵌め込み、乾燥・焼成を行って触媒Ａを得た。
アルミナを約10ｇ／ｍ2 程度となるようにウォシュコー
トしてから乾燥した後、ウォシュコート層にＰｔ担持量
が約１ｇ／ｍ2 となるようにジニトリジアンミン白金溶
液を含浸させた。ついで、波板と平板を、図４に示すよ
うに、ウォシュコート層形成面を合わせるようにして積
層し、断面が四角形の筒状のステンレス製の枠材の中に
嵌め込み、乾燥・焼成を行って触媒Ａを得た。
【００５９】得られた触媒Ａは、大きさが、断面：約２
ｃｍ×５ｃｍ、長さ：10ｃｍであり、ガス通路数（セル
数）：約 200セル／平方インチで全ガス通路の半分が無
触媒ガス通路である。Ｐｔ担持量は約 2.2ｇ／リットル
と計算される。
ｃｍ×５ｃｍ、長さ：10ｃｍであり、ガス通路数（セル
数）：約 200セル／平方インチで全ガス通路の半分が無
触媒ガス通路である。Ｐｔ担持量は約 2.2ｇ／リットル
と計算される。
【００６０】 触媒Ｂ 含浸させる溶液を塩化ルテニウムとし、Ｒｕ担持量が約
２ｇ／ｍ2 となるように含浸させ、乾燥、固定化後、ヒ
ドラジン溶液で還元する以外は上記触媒Ａと同様にして
触媒Ｂを得た。Ｒｕ担持量は約 4.5ｇ／リットルと計算
される。
２ｇ／ｍ2 となるように含浸させ、乾燥、固定化後、ヒ
ドラジン溶液で還元する以外は上記触媒Ａと同様にして
触媒Ｂを得た。Ｒｕ担持量は約 4.5ｇ／リットルと計算
される。
【００６１】 触媒Ｃ ウォシュコートした波板と平板を組み合わせる際、ウォ
シュコートした波板と平板の対と、ウォシュコートして
いない波板と平板の対とを交互に積み重ねことにより、
１／４のガス通路に触媒が担持された触媒Ｃを得た。Ｒ
ｕ担持量は約 2.2ｇ／リットルと計算される。
シュコートした波板と平板の対と、ウォシュコートして
いない波板と平板の対とを交互に積み重ねことにより、
１／４のガス通路に触媒が担持された触媒Ｃを得た。Ｒ
ｕ担持量は約 2.2ｇ／リットルと計算される。
【００６２】次に、本発明では最下流側の触媒として用
いられる触媒Ｄを次のようにして製造した。 触媒Ｄ ステンレス波板とステンレス平板の両面にウォシュコー
ト層を形成する以外は、上記触媒Ｂと同様にして触媒Ｄ
を得た。Ｒｕ担持量は約９ｇ／リットルと計算される。
いられる触媒Ｄを次のようにして製造した。 触媒Ｄ ステンレス波板とステンレス平板の両面にウォシュコー
ト層を形成する以外は、上記触媒Ｂと同様にして触媒Ｄ
を得た。Ｒｕ担持量は約９ｇ／リットルと計算される。
【００６３】さらに、上記の触媒Ａ〜Ｃ，Ｄを用いて本
発明の実施例である一酸化炭素除去反応器ＱＡ〜ＱＣを
次のようにして作成した。 （ａ）一酸化炭素除去反応器ＱＡ（図５の一酸化炭素除
去反応器１Ａに相当） 触媒Ａと触媒Ｄをガス冷却機構（熱交換器）を介して接
続して構成した容器本体３の入口３ａ側（触媒Ａ）の端
部に、酸化性ガス添加手段としての空気の導入用のノズ
ル４を設け、第２実施例に対応する一酸化炭素除去反応
器ＱＡを形成した。触媒Ａが上流側の触媒であり、触媒
Ｄが下流側の触媒である。
発明の実施例である一酸化炭素除去反応器ＱＡ〜ＱＣを
次のようにして作成した。 （ａ）一酸化炭素除去反応器ＱＡ（図５の一酸化炭素除
去反応器１Ａに相当） 触媒Ａと触媒Ｄをガス冷却機構（熱交換器）を介して接
続して構成した容器本体３の入口３ａ側（触媒Ａ）の端
部に、酸化性ガス添加手段としての空気の導入用のノズ
ル４を設け、第２実施例に対応する一酸化炭素除去反応
器ＱＡを形成した。触媒Ａが上流側の触媒であり、触媒
Ｄが下流側の触媒である。
【００６４】（ｂ）一酸化炭素除去反応器ＱＢ（図５の
一酸化炭素除去反応器１Ａに相当） 触媒Ａの代わりに触媒Ｂを用いた他は、上記一酸化炭素
除去反応器ＱＡと同様にして第２実施例に対応する一酸
化炭素除去反応器ＱＢを完成した。触媒Ｂが上流側の触
媒であり、触媒Ｄが下流側の触媒である。
一酸化炭素除去反応器１Ａに相当） 触媒Ａの代わりに触媒Ｂを用いた他は、上記一酸化炭素
除去反応器ＱＡと同様にして第２実施例に対応する一酸
化炭素除去反応器ＱＢを完成した。触媒Ｂが上流側の触
媒であり、触媒Ｄが下流側の触媒である。
【００６５】（ｃ）一酸化炭素除去反応器ＱＣ（図７の
一酸化炭素除去反応器１Ｃに相当） 更に、触媒Ｃと触媒Ｂをガス冷却機構（熱交換器）を介
して接続するとともに触媒Ｂと触媒Ｄをガス冷却機構
（熱交換器）を介して接続して容器本体３を構成し、そ
の容器本体３の入口３ａ側（触媒Ｃ）の端部に、酸化性
ガス添加手段としての空気の導入用のノズル４を設け、
第４実施例に対応する一酸化炭素除去反応器ＱＣを形成
した。触媒Ｃが最上流側の触媒であり、触媒Ｂが中間の
触媒であり、触媒Ｄが最下流側の触媒である。
一酸化炭素除去反応器１Ｃに相当） 更に、触媒Ｃと触媒Ｂをガス冷却機構（熱交換器）を介
して接続するとともに触媒Ｂと触媒Ｄをガス冷却機構
（熱交換器）を介して接続して容器本体３を構成し、そ
の容器本体３の入口３ａ側（触媒Ｃ）の端部に、酸化性
ガス添加手段としての空気の導入用のノズル４を設け、
第４実施例に対応する一酸化炭素除去反応器ＱＣを形成
した。触媒Ｃが最上流側の触媒であり、触媒Ｂが中間の
触媒であり、触媒Ｄが最下流側の触媒である。
【００６６】また、上記の触媒Ｄを用いて本発明の一酸
化炭素除去反応器の比較例である一酸化炭素除去反応器
Ｑａを次のようにして作成した。 （ｄ）一酸化炭素除去反応器Ｑａ 触媒Ｄを容器本体３に設けるとともに、容器本体３の入
口３ａ側に酸化性ガス添加手段としての空気の導入用の
ノズル４を設けて比較例の一酸化炭素除去反応器Ｑａを
形成した。
化炭素除去反応器の比較例である一酸化炭素除去反応器
Ｑａを次のようにして作成した。 （ｄ）一酸化炭素除去反応器Ｑａ 触媒Ｄを容器本体３に設けるとともに、容器本体３の入
口３ａ側に酸化性ガス添加手段としての空気の導入用の
ノズル４を設けて比較例の一酸化炭素除去反応器Ｑａを
形成した。
【００６７】そして、上記の除去反応器ＱＡ〜ＱＣを用
いて本発明の一酸化炭素除去方法の実施例を実行するこ
とによりＣＯ除去試験を行った。なお、以下の試験では
触媒の入口温度の調整はガス冷却機構により行った。 （Ａ）ＣＯ除去試験ＴＡ 使用器：一酸化炭素除去反応器ＱＡ 最上流側の触媒Ａの入口温度： 150℃ 最下流側の触媒Ｄの入口温度： 120℃ 処理対象のガス流量：４リットル／分（ドライベース，
ＧＨＳＶ＝2400） 酸化剤（空気）添加量：0.38リットル／分 （Ｏ2 ／Ｃ
Ｏ＝ 2.0） 処理対象のガスの組成（ドライベース）：ＣＯが１％，
ＣＯ2 が20％，Ｈ2 が残りの79％であり、ドライガス流
量に対して18％の水蒸気を添加する。上記の条件に従っ
て試験を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＡから排
出された処理後のガス中のＣＯ濃度は8ppmであり、高い
ＣＯ転化率が確認された。
いて本発明の一酸化炭素除去方法の実施例を実行するこ
とによりＣＯ除去試験を行った。なお、以下の試験では
触媒の入口温度の調整はガス冷却機構により行った。 （Ａ）ＣＯ除去試験ＴＡ 使用器：一酸化炭素除去反応器ＱＡ 最上流側の触媒Ａの入口温度： 150℃ 最下流側の触媒Ｄの入口温度： 120℃ 処理対象のガス流量：４リットル／分（ドライベース，
ＧＨＳＶ＝2400） 酸化剤（空気）添加量：0.38リットル／分 （Ｏ2 ／Ｃ
Ｏ＝ 2.0） 処理対象のガスの組成（ドライベース）：ＣＯが１％，
ＣＯ2 が20％，Ｈ2 が残りの79％であり、ドライガス流
量に対して18％の水蒸気を添加する。上記の条件に従っ
て試験を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＡから排
出された処理後のガス中のＣＯ濃度は8ppmであり、高い
ＣＯ転化率が確認された。
【００６８】（Ｂ）ＣＯ除去試験ＴＢ 使用器：一酸化炭素除去反応器ＱＢ 最上流側の触媒Ｂの入口温度： 120℃ 最下流側の触媒Ｄの入口温度： 120℃ 上記の他はＣＯ除去試験ＴＡと同様の条件に従って試験
を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＢから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は7ppmであり、高いＣＯ転
化率が確認された。
を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＢから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は7ppmであり、高いＣＯ転
化率が確認された。
【００６９】（Ｃ）ＣＯ除去試験ＴＣ 使用器：一酸化炭素除去反応器ＱＣ 最上流側の触媒Ｃの入口温度： 120℃ 中間の触媒Ｂの入口温度： 120℃ 最下流側の触媒Ｄの入口温度： 120℃ 上記の他はＣＯ除去試験ＴＡと同様の条件に従って試験
を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＢから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は1ppmであり、高いＣＯ転
化率が確認された。
を行った結果、一酸化炭素除去反応器ＱＢから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は1ppmであり、高いＣＯ転
化率が確認された。
【００７０】また、比較例の一酸化炭素除去反応器Ｑａ
を使ってのＣＯ除去試験も行った。 （Ｄ）ＣＯ除去試験Ｔａ 使用器：一酸化炭素除去反応器Ｑａ 触媒Ｄの入口温度： 120℃ 上記の他はＣＯ除去試験ＴＡと同様の条件に従って試験
を行った結果、一酸化炭素除去反応器Ｑａから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は600ppmである上に、ＣＨ
4 の濃度が２％に達し、明らかに発熱反応による温度上
昇によりＣＯ2のメタン化暴走が起きてＣＯ選択酸化反
応が妨げられていることが分かった。
を使ってのＣＯ除去試験も行った。 （Ｄ）ＣＯ除去試験Ｔａ 使用器：一酸化炭素除去反応器Ｑａ 触媒Ｄの入口温度： 120℃ 上記の他はＣＯ除去試験ＴＡと同様の条件に従って試験
を行った結果、一酸化炭素除去反応器Ｑａから排出され
た処理後のガス中のＣＯ濃度は600ppmである上に、ＣＨ
4 の濃度が２％に達し、明らかに発熱反応による温度上
昇によりＣＯ2のメタン化暴走が起きてＣＯ選択酸化反
応が妨げられていることが分かった。
【００７１】上記のＣＯ除去試験ＴＡ〜ＴＣと比較例の
ＣＯ除去試験Ｔａの結果を比較すれば、触媒ガス通路と
無触媒ガス通路とを混在させた触媒Ａ〜Ｃを用いること
が、高いＣＯ転化率を適切かつ容易に得る上で有効であ
ることがよく分かる。また、ＣＯ除去試験ＴＢとＣＯ除
去試験ＴＣの結果を比較すれば、高温になりがちの上流
側の触媒ほど活性域の割合が少なくなるようにして、処
理対象のガスを最下流側の触媒の手前で複数の触媒で分
担処理することが、より高いＣＯ転化率を適切かつ容易
に得る上で非常に有効であることが分かる。
ＣＯ除去試験Ｔａの結果を比較すれば、触媒ガス通路と
無触媒ガス通路とを混在させた触媒Ａ〜Ｃを用いること
が、高いＣＯ転化率を適切かつ容易に得る上で有効であ
ることがよく分かる。また、ＣＯ除去試験ＴＢとＣＯ除
去試験ＴＣの結果を比較すれば、高温になりがちの上流
側の触媒ほど活性域の割合が少なくなるようにして、処
理対象のガスを最下流側の触媒の手前で複数の触媒で分
担処理することが、より高いＣＯ転化率を適切かつ容易
に得る上で非常に有効であることが分かる。
【００７２】本発明の処理対象のガスとしては、固体高
分子型燃料電池の電池スタックに水素リッチガスを供給
する燃料改質システムにおいて、原燃料に水蒸気を混合
し、改質反応により水素に変換した後になお除去すべき
ＣＯが残留している水素リッチガスに限られるものでは
ない。
分子型燃料電池の電池スタックに水素リッチガスを供給
する燃料改質システムにおいて、原燃料に水蒸気を混合
し、改質反応により水素に変換した後になお除去すべき
ＣＯが残留している水素リッチガスに限られるものでは
ない。
【００７３】また、上記各実施例の一酸化炭素除去反応
器では、最下流側の触媒としてハニカム状に成形した触
媒を用いているが、通常のペレット状の触媒を用いても
よい。
器では、最下流側の触媒としてハニカム状に成形した触
媒を用いているが、通常のペレット状の触媒を用いても
よい。
【００７４】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、請求項
１に係る発明の一酸化炭素除去用触媒によれば、酸化反
応の起こる触媒ガス通路と酸化反応の起こらない無触媒
ガス通路とを混在させ、しかも、無触媒ガス通路を通る
酸化剤を未反応のままで下流に供給するから、全域で酸
化反応を起こさせずに発熱反応を抑えて触媒の経時的劣
化を予想される範囲内に収めることで長期的な信頼性を
確立でき、かつ、酸化剤を実質的に分割した状態で供給
でき、複雑な制御を行わずに、酸素の添加量を少なくし
ながら効率的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去
用触媒を提供できる。
１に係る発明の一酸化炭素除去用触媒によれば、酸化反
応の起こる触媒ガス通路と酸化反応の起こらない無触媒
ガス通路とを混在させ、しかも、無触媒ガス通路を通る
酸化剤を未反応のままで下流に供給するから、全域で酸
化反応を起こさせずに発熱反応を抑えて触媒の経時的劣
化を予想される範囲内に収めることで長期的な信頼性を
確立でき、かつ、酸化剤を実質的に分割した状態で供給
でき、複雑な制御を行わずに、酸素の添加量を少なくし
ながら効率的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去
用触媒を提供できる。
【００７５】また、請求項２に係る発明の一酸化炭素除
去方法によれば、酸化反応の起こる触媒ガス通路と酸化
反応の起こらない無触媒ガス通路とを混在させた一酸化
炭素除去用触媒に、水素と一酸化炭素とを含む処理対象
のガスを流通させ、その後に別の一酸化炭素除去用触媒
に流通させるから、最初の一酸化炭素除去用触媒とその
後の別の一酸化炭素除去用触媒とによって、活性域の密
度を調整した状態で酸化反応を行わせて発熱反応を抑
え、触媒の経時的劣化を予想される範囲内に収めること
で長期的な信頼性を確立できるとともに、酸化剤を実質
的に分割した状態で供給でき、複雑な制御を行わずに、
酸化剤の過剰状態を回避して酸素の添加量を少なくしな
がら効率的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用
触媒方法を提供できる。
去方法によれば、酸化反応の起こる触媒ガス通路と酸化
反応の起こらない無触媒ガス通路とを混在させた一酸化
炭素除去用触媒に、水素と一酸化炭素とを含む処理対象
のガスを流通させ、その後に別の一酸化炭素除去用触媒
に流通させるから、最初の一酸化炭素除去用触媒とその
後の別の一酸化炭素除去用触媒とによって、活性域の密
度を調整した状態で酸化反応を行わせて発熱反応を抑
え、触媒の経時的劣化を予想される範囲内に収めること
で長期的な信頼性を確立できるとともに、酸化剤を実質
的に分割した状態で供給でき、複雑な制御を行わずに、
酸化剤の過剰状態を回避して酸素の添加量を少なくしな
がら効率的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用
触媒方法を提供できる。
【００７６】また、請求項３に係る発明の一酸化炭素除
去方法によれば、全ガス通路に対する無触媒ガス通路の
存在割合が順番に減少するようにして、処理対象のガス
を複数の触媒で分担処理するから、各段での酸化反応を
軽減して発熱反応を抑えることができ、しかも、最終段
で確実に触媒ガス通路に流通させて処理でき、複雑な制
御を行わずに、酸素の添加量を少なくしながら一層効率
的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒方法
を提供できる。
去方法によれば、全ガス通路に対する無触媒ガス通路の
存在割合が順番に減少するようにして、処理対象のガス
を複数の触媒で分担処理するから、各段での酸化反応を
軽減して発熱反応を抑えることができ、しかも、最終段
で確実に触媒ガス通路に流通させて処理でき、複雑な制
御を行わずに、酸素の添加量を少なくしながら一層効率
的にＣＯ転化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒方法
を提供できる。
【００７７】また、請求項４に係る発明の一酸化炭素除
去方法によれば、発熱の大きい最上流側ではＰｔ系触媒
を用いて発熱反応を抑え、高活性が必要な最下流側では
Ｒｕ系触媒を用いて反応を完結させ、全ガス通路に対す
る無触媒ガス通路の存在割合を最上流側の方を多くする
こととの協働により、複雑な制御を行わずに、酸素の添
加量を少なくしながらより一層効率的にＣＯ転化率を高
くできる一酸化炭素除去用触媒方法を提供できる。
去方法によれば、発熱の大きい最上流側ではＰｔ系触媒
を用いて発熱反応を抑え、高活性が必要な最下流側では
Ｒｕ系触媒を用いて反応を完結させ、全ガス通路に対す
る無触媒ガス通路の存在割合を最上流側の方を多くする
こととの協働により、複雑な制御を行わずに、酸素の添
加量を少なくしながらより一層効率的にＣＯ転化率を高
くできる一酸化炭素除去用触媒方法を提供できる。
【００７８】また、請求項５に係る発明の一酸化炭素除
去方法によれば、前段で高温になっても、それを冷却し
て次段の触媒に流通させるから、次段の触媒での酸化反
応を円滑に行わすことができ、複雑な制御を行わずに、
酸素の添加量を少なくしながらより一層効率的にＣＯ転
化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒方法を提供でき
る。
去方法によれば、前段で高温になっても、それを冷却し
て次段の触媒に流通させるから、次段の触媒での酸化反
応を円滑に行わすことができ、複雑な制御を行わずに、
酸素の添加量を少なくしながらより一層効率的にＣＯ転
化率を高くできる一酸化炭素除去用触媒方法を提供でき
る。
【００７９】また、請求項６に係る発明の一酸化炭素除
去反応器によれば、請求項２に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項２に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
去反応器によれば、請求項２に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項２に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
【００８０】また、請求項７に係る発明の一酸化炭素除
去反応器によれば、請求項３に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項３に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
去反応器によれば、請求項３に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項３に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
【００８１】また、請求項８に係る発明の一酸化炭素除
去反応器によれば、請求項４に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項４に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
去反応器によれば、請求項４に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項４に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
【００８２】また、請求項９に係る発明の一酸化炭素除
去反応器によれば、請求項５に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項５に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
去反応器によれば、請求項５に係る発明の一酸化炭素除
去方法を実施する上での必要な構成を容器本体内に組み
込んであるから、請求項５に係る発明の一酸化炭素除去
方法を好適に実施することができる。
【図１】本発明に係る一酸化炭素除去反応器の第１実施
例を示す縦断面図である。
例を示す縦断面図である。
【図２】第１実施例の一酸化炭素除去反応器の上流側触
媒の側面図である。
媒の側面図である。
【図３】第１実施例の一酸化炭素除去反応器の上流側触
媒の横断面図である。
媒の横断面図である。
【図４】本発明に係る一酸化炭素除去用触媒の別実施例
を示す断面図である。
を示す断面図である。
【図５】本発明に係る一酸化炭素除去反応器の第２実施
例を示す縦断面図である。
例を示す縦断面図である。
【図６】本発明に係る一酸化炭素除去反応器の第３実施
例を示す縦断面図である。
例を示す縦断面図である。
【図７】本発明に係る一酸化炭素除去反応器の第４実施
例を示す縦断面図である。
例を示す縦断面図である。
【図８】従来の燃料電池の構成を示すブロック図であ
る。
る。
１…一酸化炭素除去反応器 １Ａ〜１Ｃ…一酸化炭素除去反応器 ２…一酸化炭素除去用触媒 ３…容器本体 ４…ノズル ５，７…上流側の触媒 ５Ａ，７Ａ…触媒ガス通路 ５Ｂ，７Ｂ…無触媒ガス通路 ９…最上流側の触媒 １０…中間の触媒 ６，１１…最下流側の触媒 ８…ガス冷却機構
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/04 Ｈ０１Ｍ 8/04 Ｎ 8/06 8/06 Ｇ 8/10 8/10 Ｆターム(参考） 4G040 EB31 EB32 4G069 AA03 AA11 BA01A BA01B BA18 BB02A BB02B BC70A BC70B BC75A BC75B CC32 EA02X EA02Y EA18 EA21 EB12Y EB14Y EC29 4H060 AA01 AA02 BB11 BB21 CC15 DD01 EE03 FF02 GG02 5H026 AA06 EE02 5H027 AA06 BA16
Claims (9)
- 【請求項１】 酸化剤の共存下、水素と一酸化炭素とを
含む処理対象のガスを接触させることにより一酸化炭素
を酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒であって、 多数本のガス通路をハニカム状に成形し、触媒の活性点
の有る触媒ガス通路と触媒の活性点の無い無触媒ガス通
路とを混在してあることを特徴とする一酸化炭素除去用
触媒。 - 【請求項２】水素と一酸化炭素とを含む処理対象のガス
に酸化剤を加え、一酸化炭素除去用触媒によりガス中の
一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去方法であっ
て、 多数本のガス通路をハニカム状に成形し、触媒の活性点
の有る触媒ガス通路と触媒の活性点の無い無触媒ガス通
路とを混在させた一酸化炭素除去用触媒に、処理対象の
ガスを流通させた後、更に別の一酸化炭素除去用触媒に
流通させることを特徴とする一酸化炭素除去方法。 - 【請求項３】請求項２に記載の一酸化炭素除去方法にお
いて、 一酸化炭素除去用触媒を３段以上に分割し、複数段の一
酸化炭素除去用触媒に無触媒ガス通路の存在する触媒を
用い、これら無触媒ガス通路の存在する一酸化炭素除去
用触媒における全ガス通路に対する無触媒ガス通路の存
在割合が下流側の触媒ほど減少するように構成するとと
もに、最下流側の一酸化炭素除去用触媒には、全ガス通
路が触媒ガス通路である触媒またはペレット状触媒を用
いるものである一酸化炭素除去方法。 - 【請求項４】請求項２または３に記載の一酸化炭素除去
方法において、 最上流側の触媒としてＰｔ系触媒を用い、最下流側の触
媒としてＲｕ系触媒を用いる一酸化炭素除去方法。 - 【請求項５】請求項２、３、４のいずれかに記載の一酸
化炭素除去方法において、 ガスの流動方向で隣り合う触媒間で処理対象のガスを冷
却する一酸化炭素除去方法。 - 【請求項６】 酸化剤の共存下、水素と一酸化炭素とを
含む処理対象のガスを接触させることにより一酸化炭素
を酸化して除去する一酸化炭素除去用触媒を容器本体内
に設けた一酸化炭素除去反応器であって、 前記容器本体内に、一酸化炭素除去用触媒を処理対象の
ガスの流動方向に複数段に分割して設けるとともに、少
なくとも最上流側の触媒において、多数本のガス通路を
ハニカム状に成形し、触媒の活性点の有る触媒ガス通路
と触媒の活性点の無い無触媒ガス通路とを混在させてあ
ることを特徴とする一酸化炭素除去反応器。 - 【請求項７】 請求項６に記載の一酸化炭素除去反応器
において、 容器本体内に、一酸化炭素除去用触媒を３段以上に分割
して設け、複数段の一酸化炭素除去用触媒に無触媒ガス
通路の存在する触媒を用い、これら無触媒ガス通路の存
在する一酸化炭素除去用触媒における全ガス通路に対す
る無触媒ガス通路の存在割合が下流側の触媒ほど減少す
るように構成するとともに、最下流側の一酸化炭素除去
用触媒には、全ガス通路が触媒ガス通路である触媒また
はペレット状触媒で構成してある一酸化炭素除去反応
器。 - 【請求項８】 請求項６または７に記載の一酸化炭素除
去反応器において、 最上流側の触媒がＰｔ系触媒であり、最下流側の触媒が
Ｒｕ系触媒である一酸化炭素除去反応器。 - 【請求項９】 請求項６、７、８のいずれかに記載の一
酸化炭素除去反応器において、 容器本体の最上流側に酸化性ガスを添加する酸化性ガス
添加手段を設け、ガスの流動方向で隣り合う触媒間に処
理対象のガスを冷却する冷却手段を設けてある一酸化炭
素除去反応器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001088006A JP2002282690A (ja) | 2001-03-26 | 2001-03-26 | 一酸化炭素除去用触媒および一酸化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001088006A JP2002282690A (ja) | 2001-03-26 | 2001-03-26 | 一酸化炭素除去用触媒および一酸化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002282690A true JP2002282690A (ja) | 2002-10-02 |
Family
ID=18943163
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001088006A Pending JP2002282690A (ja) | 2001-03-26 | 2001-03-26 | 一酸化炭素除去用触媒および一酸化炭素除去方法ならびに一酸化炭素除去反応器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002282690A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007513044A (ja) * | 2003-12-02 | 2007-05-24 | フィースマン ヴェルケ ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング ウント コンパニー コマンデイトゲゼルシャフト | 水素を発生させるための装置 |
| JP2008081358A (ja) * | 2006-09-27 | 2008-04-10 | Casio Comput Co Ltd | 反応装置及び電子機器 |
| JP2009502727A (ja) * | 2005-08-01 | 2009-01-29 | ビーエーエスエフ、カタリスツ、エルエルシー | 単一の空気噴射による二段階選択的酸化システム |
| JP2009298605A (ja) * | 2008-06-10 | 2009-12-24 | T Rad Co Ltd | Ｃｏ選択酸化器 |
-
2001
- 2001-03-26 JP JP2001088006A patent/JP2002282690A/ja active Pending
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| JP2009502727A (ja) * | 2005-08-01 | 2009-01-29 | ビーエーエスエフ、カタリスツ、エルエルシー | 単一の空気噴射による二段階選択的酸化システム |
| JP2008081358A (ja) * | 2006-09-27 | 2008-04-10 | Casio Comput Co Ltd | 反応装置及び電子機器 |
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