JP2003115326A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JP2003115326A JP2003115326A JP2001307813A JP2001307813A JP2003115326A JP 2003115326 A JP2003115326 A JP 2003115326A JP 2001307813 A JP2001307813 A JP 2001307813A JP 2001307813 A JP2001307813 A JP 2001307813A JP 2003115326 A JP2003115326 A JP 2003115326A
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- electrolyte secondary
- electrode plate
- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明が解決しようとする課題は、マンガン
系リチウムイオン二次電池において、寿命性能が不充分
になるという問題があるため、このような問題点を除去
し、寿命性能に問題のない非水電解質二次電池を提供す
ることにある。 【解決手段】 上記課題を解決するために、リチウム−
マンガン複合酸化物正極活物質を備えた正極板と、リチ
ウムの吸蔵・放出可能なグラファイト負極活物質を備え
た負極板とを有する非水電解質二次電池において、該非
水電解質二次電池を４．２０V以下の電圧で満充電した
際のグラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充電深度ｘ
が、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示すことを
特徴とする。さらに好ましくは、該非水電解質二次電池
において正極板の実容量に対する負極板の実容量の比Ｒ
Ｎ／Ｓが、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値
を示すことを特徴とする。
系リチウムイオン二次電池において、寿命性能が不充分
になるという問題があるため、このような問題点を除去
し、寿命性能に問題のない非水電解質二次電池を提供す
ることにある。 【解決手段】 上記課題を解決するために、リチウム−
マンガン複合酸化物正極活物質を備えた正極板と、リチ
ウムの吸蔵・放出可能なグラファイト負極活物質を備え
た負極板とを有する非水電解質二次電池において、該非
水電解質二次電池を４．２０V以下の電圧で満充電した
際のグラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充電深度ｘ
が、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示すことを
特徴とする。さらに好ましくは、該非水電解質二次電池
において正極板の実容量に対する負極板の実容量の比Ｒ
Ｎ／Ｓが、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値
を示すことを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池に関するものである。
池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来から、コバルト酸リチウムやニッケ
ル酸リチウムやリチウムマンガンスピネルなどのリチウ
ム−遷移金属複合酸化物を正極活物質とし、リチウムの
吸蔵・放出可能な炭素材料を負極活物質とするリチウム
イオン二次電池は、高エネルギー密度、高出力といった
優れた特徴を有することが知られている。とくに、リチ
ウムマンガンスピネルを正極活物質とするマンガン系リ
チウムイオン二次電池は、良好な放電特性と高い安全性
から、電気自動車用およびハイブリッド電気自動車用の
高性能電源として使用されており、さらなる需要拡大が
見込まれている。
ル酸リチウムやリチウムマンガンスピネルなどのリチウ
ム−遷移金属複合酸化物を正極活物質とし、リチウムの
吸蔵・放出可能な炭素材料を負極活物質とするリチウム
イオン二次電池は、高エネルギー密度、高出力といった
優れた特徴を有することが知られている。とくに、リチ
ウムマンガンスピネルを正極活物質とするマンガン系リ
チウムイオン二次電池は、良好な放電特性と高い安全性
から、電気自動車用およびハイブリッド電気自動車用の
高性能電源として使用されており、さらなる需要拡大が
見込まれている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
マンガン系リチウムイオン二次電池は、寿命性能が不充
分になるという問題があった。本発明の課題は、このよ
うな問題点を除去し、寿命性能に問題のない非水電解質
二次電池を提供することにある。
マンガン系リチウムイオン二次電池は、寿命性能が不充
分になるという問題があった。本発明の課題は、このよ
うな問題点を除去し、寿命性能に問題のない非水電解質
二次電池を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、請求項１に記載の発明の非水電解質二次電池では、
リチウム−マンガン複合酸化物正極活物質を備えた正極
板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラファイト負極活
物質を備えた負極板とを有する非水電解質二次電池にお
いて、該非水電解質二次電池を４．２０V以下の電圧で
満充電した際のグラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充
電深度ｘが、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示
すことを特徴とする。
め、請求項１に記載の発明の非水電解質二次電池では、
リチウム−マンガン複合酸化物正極活物質を備えた正極
板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラファイト負極活
物質を備えた負極板とを有する非水電解質二次電池にお
いて、該非水電解質二次電池を４．２０V以下の電圧で
満充電した際のグラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充
電深度ｘが、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示
すことを特徴とする。
【０００５】また、請求項２に記載の発明の非水電解質
二次電池では、請求項１に記載の発明の非水電解質二次
電池において、リチウム−マンガン複合酸化物正極活物
質を備えた正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラ
ファイト負極活物質を備えた負極板とを有する非水電解
質二次電池において、該非水電解質二次電池の正極板の
実容量に対する負極板の実容量の比ＲＮ／Ｓが、０．９
０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値を示すことを特徴
とする。
二次電池では、請求項１に記載の発明の非水電解質二次
電池において、リチウム−マンガン複合酸化物正極活物
質を備えた正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラ
ファイト負極活物質を備えた負極板とを有する非水電解
質二次電池において、該非水電解質二次電池の正極板の
実容量に対する負極板の実容量の比ＲＮ／Ｓが、０．９
０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値を示すことを特徴
とする。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の好ましい実施の
形態を説明するが、本発明は以下の説明に限定されるも
のではない。
形態を説明するが、本発明は以下の説明に限定されるも
のではない。
【０００７】ここで、グラファイト負極活物質の充電深
度ｘは、グラファイト負極活物質内に含まれるリチウム
の量（ＬｉｘＣ６）で定義した。正極板および負極板の
実容量は、それぞれ、 （正極板の実容量）＝（正極板内の正極活物質量）×１
４８ｍＡｈ／ｇ （負極板の実容量）＝（負極板内の負極活物質量）×３
７２ｍＡｈ／ｇ で定義した。
度ｘは、グラファイト負極活物質内に含まれるリチウム
の量（ＬｉｘＣ６）で定義した。正極板および負極板の
実容量は、それぞれ、 （正極板の実容量）＝（正極板内の正極活物質量）×１
４８ｍＡｈ／ｇ （負極板の実容量）＝（負極板内の負極活物質量）×３
７２ｍＡｈ／ｇ で定義した。
【０００８】また、満充電とは、２５℃雰囲気におい
て、４．２０V以下の所定の電圧で非水電解質二次電池
を定電流定電圧充電を実施する際に、垂下する充電電流
値が該非水電解質二次電池の１時間率充電電流の１％以
下となるまで充電をおこなうことと定義した。
て、４．２０V以下の所定の電圧で非水電解質二次電池
を定電流定電圧充電を実施する際に、垂下する充電電流
値が該非水電解質二次電池の１時間率充電電流の１％以
下となるまで充電をおこなうことと定義した。
【０００９】ここで、本発明に使用するリチウム−マン
ガン複合酸化物正極活物質には、ＬｉＭｎ２Ｏ４、およ
び、ＬｉＭｎ２Ｏ４のＬｉ／Ｍｎ比を変えたもの、さら
には、Ｍｎサイトの一部をＡｌやＣｒやＭｇなどの異種
金属元素で置換したもの、あるいはこれらの混合物があ
げられ、本発明はこれらリチウム−マンガン複合酸化物
正極活物質の粒子の性状やその混合比などを限定するも
のではない。
ガン複合酸化物正極活物質には、ＬｉＭｎ２Ｏ４、およ
び、ＬｉＭｎ２Ｏ４のＬｉ／Ｍｎ比を変えたもの、さら
には、Ｍｎサイトの一部をＡｌやＣｒやＭｇなどの異種
金属元素で置換したもの、あるいはこれらの混合物があ
げられ、本発明はこれらリチウム−マンガン複合酸化物
正極活物質の粒子の性状やその混合比などを限定するも
のではない。
【００１０】また、グラファイト負極活物質は、天然黒
鉛や人造黒鉛、あるいはこれらの混合物であり、本発明
はこれらのグラファイト負極活物質の粒子の性状やその
混合比などを限定するものではない。
鉛や人造黒鉛、あるいはこれらの混合物であり、本発明
はこれらのグラファイト負極活物質の粒子の性状やその
混合比などを限定するものではない。
【００１１】さらに、本発明においては、リチウム塩を
含む液体状・固体状・ゲル状の非水電解質を使用する。
その一例として、ＬｉＰＦ６やＬｉＢＦ４やＬｉＣｌＯ
４などのリチウム塩を含む、エチレンカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレ
ンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、γ―ブ
チルラクトン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボ
ネート、およびエチルメチルカーボネートなどの炭酸エ
ステル混合物が挙げられる。
含む液体状・固体状・ゲル状の非水電解質を使用する。
その一例として、ＬｉＰＦ６やＬｉＢＦ４やＬｉＣｌＯ
４などのリチウム塩を含む、エチレンカーボネート、プ
ロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレ
ンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、γ―ブ
チルラクトン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボ
ネート、およびエチルメチルカーボネートなどの炭酸エ
ステル混合物が挙げられる。
【００１２】非水電解質二次電池のエレメントの構造と
しては、捲回状や積層状などの構造が挙げられるが、本
発明はこれらエレメントの構造をも限定するものではな
い。
しては、捲回状や積層状などの構造が挙げられるが、本
発明はこれらエレメントの構造をも限定するものではな
い。
【００１３】本発明におけるグラファイト負極活物質Ｌ
ｉｘＣ６の充電深度Xは、電池内に含有されるリチウム
−マンガン複合酸化物正極活物質の重量とグラファイト
負極活物質の重量、および、電池の満充電時の充電電圧
とから調整できるものである。
ｉｘＣ６の充電深度Xは、電池内に含有されるリチウム
−マンガン複合酸化物正極活物質の重量とグラファイト
負極活物質の重量、および、電池の満充電時の充電電圧
とから調整できるものである。
【００１４】本発明では、正極板の実容量に対する負極
板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）と電池の満充電時の充電電
圧とから、グラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充電深
度Xを調整した。
板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）と電池の満充電時の充電電
圧とから、グラファイト負極活物質ＬｉｘＣ６の充電深
度Xを調整した。
【００１５】例えば、４．１Ｖで満充電し負極充電深度
をｘ＝０．６としたい場合であって、４．１Ｖまで満充
電する際に正極活物質から脱離するリチウム量が電気量
に換算して１００ｍＡｈ／ｇである既知の正極活物質を
用い、負極活物質として初期不可逆容量が２０ｍＡｈ／
ｇの既知のグラファイトを用いる場合には、負極活物質
１ｇに対して正極活物質を約２．０３ｇ用いればよい。
をｘ＝０．６としたい場合であって、４．１Ｖまで満充
電する際に正極活物質から脱離するリチウム量が電気量
に換算して１００ｍＡｈ／ｇである既知の正極活物質を
用い、負極活物質として初期不可逆容量が２０ｍＡｈ／
ｇの既知のグラファイトを用いる場合には、負極活物質
１ｇに対して正極活物質を約２．０３ｇ用いればよい。
【００１６】
【実施例】以下に好適な実施例を用いて本発明を詳細に
説明する。所定量のリチウムマンガンスピネル粉末とア
セチレンブラック粉末とポリフッ化ビニリデンのＮ−メ
チルピロリドン溶液とを混練して製作したペーストを、
アルミニウム基板の両面に５種類の塗布重量にて塗布・
乾燥し、所定の厚みにプレスすることで正極基板を試作
した。さらに、これら正極基板を所定のサイズに切り出
すことで試験用正極板を得た。
説明する。所定量のリチウムマンガンスピネル粉末とア
セチレンブラック粉末とポリフッ化ビニリデンのＮ−メ
チルピロリドン溶液とを混練して製作したペーストを、
アルミニウム基板の両面に５種類の塗布重量にて塗布・
乾燥し、所定の厚みにプレスすることで正極基板を試作
した。さらに、これら正極基板を所定のサイズに切り出
すことで試験用正極板を得た。
【００１７】つぎに、所定量のグラファイト粉末とポリ
フッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液とを混練
して製作したペーストを、銅基板の両面に５種類の塗布
重量にて塗布・乾燥し、所定の厚みにプレスすることで
負極基板を試作した。さらに、これら負極基板を所定の
サイズに切り出すことで試験用負極板を得た。
フッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液とを混練
して製作したペーストを、銅基板の両面に５種類の塗布
重量にて塗布・乾燥し、所定の厚みにプレスすることで
負極基板を試作した。さらに、これら負極基板を所定の
サイズに切り出すことで試験用負極板を得た。
【００１８】上記で製作した正極板（５種類）と負極板
（５種類）とを適宜組み合わせ、これらの正・負極板と
セパレータとを巻回したのちステンレス製の電池ケース
に収納し、１ＭのＬｉＰＦ６／エチレンカーボネート＋
ジメチルカーボネート＋ジエチルカーボネート（２：
２：１）の組成の電解液を注入して試験用電池（５種
類）を試作した。
（５種類）とを適宜組み合わせ、これらの正・負極板と
セパレータとを巻回したのちステンレス製の電池ケース
に収納し、１ＭのＬｉＰＦ６／エチレンカーボネート＋
ジメチルカーボネート＋ジエチルカーボネート（２：
２：１）の組成の電解液を注入して試験用電池（５種
類）を試作した。
【００１９】上記で試作した５種類の試験用電池につい
て、つぎに示す条件で充放電サイクル試験を実施し、放
電容量の推移を評価した。 （充放電サイクル試験条件） サイクル条件 充電：４００ｍＡにて４．１Ｖまで、ＣＣＣＶ−３時間
（４５℃） 休止：１０分間（４５℃） 放電：４００ｍＡにて２．７５Ｖまで（４５℃） 休止：１０分間（４５℃） 容量確認条件 充電：４００ｍＡにて４．１Ｖまで、ＣＣＣＶ−３時間
（２５℃） 休止：１０分間（２５℃） 放電：４００ｍＡにて２．７５Ｖまで（２５℃） 休止：１０分間（２５℃） 図１および表１に示すように、負極充電深度ｘが０．７
０以下の電池ＧＡ・ＧＢ・ＧＣは、５００サイクル経過
後においても、初期放電容量の６０％以上の高い容量保
持を示すことが確認された。
て、つぎに示す条件で充放電サイクル試験を実施し、放
電容量の推移を評価した。 （充放電サイクル試験条件） サイクル条件 充電：４００ｍＡにて４．１Ｖまで、ＣＣＣＶ−３時間
（４５℃） 休止：１０分間（４５℃） 放電：４００ｍＡにて２．７５Ｖまで（４５℃） 休止：１０分間（４５℃） 容量確認条件 充電：４００ｍＡにて４．１Ｖまで、ＣＣＣＶ−３時間
（２５℃） 休止：１０分間（２５℃） 放電：４００ｍＡにて２．７５Ｖまで（２５℃） 休止：１０分間（２５℃） 図１および表１に示すように、負極充電深度ｘが０．７
０以下の電池ＧＡ・ＧＢ・ＧＣは、５００サイクル経過
後においても、初期放電容量の６０％以上の高い容量保
持を示すことが確認された。
【００２０】一方、比較電池ＧＡと本発明電池ＧＢとを
比較すると、双方とも５００サイクル後の放電容量が同
等であるにもかかわらず、比較電池ＧＡの初期放電容量
が、本発明電池ＧＢのそれよりも、１３．３ｍＡｈも低
くなることが明らかとなった。すなわち、ｘが０．５５
以下の電池は高い寿命性能を得ることはできるが、初期
放電容量の観点から好ましくないものと考えられる。
比較すると、双方とも５００サイクル後の放電容量が同
等であるにもかかわらず、比較電池ＧＡの初期放電容量
が、本発明電池ＧＢのそれよりも、１３．３ｍＡｈも低
くなることが明らかとなった。すなわち、ｘが０．５５
以下の電池は高い寿命性能を得ることはできるが、初期
放電容量の観点から好ましくないものと考えられる。
【表１】試験用電池の寿命性能
【００２１】以上のことから、リチウムイオン二次電池
の負極の充電深度ｘを、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲
内とすることで、寿命性能および初期放電容量に優れた
リチウムイオン二次電池が得られることが明らかとなっ
た。
の負極の充電深度ｘを、０．５５＜ｘ≦０．７０の範囲
内とすることで、寿命性能および初期放電容量に優れた
リチウムイオン二次電池が得られることが明らかとなっ
た。
【００２２】一方、これらの試験電池における正極板の
実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）に注目
すると、寿命性能および初期放電容量ともに良好な本発
明電池ＧＢおよびＧＣのＲＮ／Ｓが、それぞれＲＮ／Ｓ
＝０．９０、１．００であり、本発明電池ＧＢおよびＧ
ＣのＲＮ／Ｓが、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲
内の値を示すことが確認された。
実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）に注目
すると、寿命性能および初期放電容量ともに良好な本発
明電池ＧＢおよびＧＣのＲＮ／Ｓが、それぞれＲＮ／Ｓ
＝０．９０、１．００であり、本発明電池ＧＢおよびＧ
ＣのＲＮ／Ｓが、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲
内の値を示すことが確認された。
【００２３】以上のことから、負極充電深度ｘは０．５
５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示し、さらには、正極
板の実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）
が、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値を示す
ことが好ましいものと考えられる。
５＜ｘ≦０．７０の範囲内の値を示し、さらには、正極
板の実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）
が、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値を示す
ことが好ましいものと考えられる。
【００２４】
【発明の効果】上述のように、本発明にかかる非水電解
質二次電池は、リチウム−マンガン複合酸化物正極活物
質を主体とする正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能な
グラファイト負極活物質を主体とする負極板とを有する
非水電解質二次電池において、該非水電解質二次電池を
４．２０V以下の電圧で満充電した際のグラファイト負
極活物質（ＬｉｘＣ６）の充電深度ｘが、０．５５＜ｘ
≦０．７０の範囲内の値を示した。
質二次電池は、リチウム−マンガン複合酸化物正極活物
質を主体とする正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能な
グラファイト負極活物質を主体とする負極板とを有する
非水電解質二次電池において、該非水電解質二次電池を
４．２０V以下の電圧で満充電した際のグラファイト負
極活物質（ＬｉｘＣ６）の充電深度ｘが、０．５５＜ｘ
≦０．７０の範囲内の値を示した。
【００２５】さらには、上記構成において、該非水電解
質二次電池を４．２０V以下の電圧で満充電した際の正
極板の実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）
を、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値とする
ことを特徴とするものであり、寿命性能に優れた非水電
解質二次電池を提供することが可能になった。
質二次電池を４．２０V以下の電圧で満充電した際の正
極板の実容量に対する負極板の実容量の比（ＲＮ／Ｓ）
を、０．９０≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値とする
ことを特徴とするものであり、寿命性能に優れた非水電
解質二次電池を提供することが可能になった。
【図１】本発明及び比較例のリチウムイオン二次電池の
充放電サイクル寿命性能を示した図
充放電サイクル寿命性能を示した図
Claims (2)
- 【請求項１】リチウム−マンガン複合酸化物正極活物質
を備えた正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラフ
ァイト負極活物質を備えた負極板とを有する非水電解質
二次電池において、該非水電解質二次電池を４．２０V
以下の電圧で満充電した際のグラファイト負極活物質Ｌ
ｉｘＣ６の充電深度ｘが、０．５５＜ｘ≦０．７０の範
囲内の値を示すことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 【請求項２】リチウム−マンガン複合酸化物正極活物質
を備えた正極板と、リチウムの吸蔵・放出可能なグラフ
ァイト負極活物質を備えた負極板とを有する非水電解質
二次電池において、該非水電解質二次電池の正極板の実
容量に対する負極板の実容量の比ＲＮ／Ｓが、０．９０
≦ＲＮ／Ｓ≦１．１０の範囲内の値を示すことを特徴と
する請求項１に記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001307813A JP2003115326A (ja) | 2001-10-03 | 2001-10-03 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001307813A JP2003115326A (ja) | 2001-10-03 | 2001-10-03 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003115326A true JP2003115326A (ja) | 2003-04-18 |
Family
ID=19127219
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001307813A Pending JP2003115326A (ja) | 2001-10-03 | 2001-10-03 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003115326A (ja) |
Cited By (4)
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|---|---|---|---|---|
| JP2005203134A (ja) * | 2004-01-13 | 2005-07-28 | Yuasa Corp | 電気化学デバイス |
| JP2005243448A (ja) * | 2004-02-26 | 2005-09-08 | Japan Storage Battery Co Ltd | 非水電解質二次電池 |
| JP2008091041A (ja) * | 2006-09-29 | 2008-04-17 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解質二次電池 |
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