JP2003082406A

JP2003082406A - 希土類合金の水素化処理装置およびそれを用いた希土類焼結磁石の製造方法

Info

Publication number: JP2003082406A
Application number: JP2002179690A
Authority: JP
Inventors: Akihito Tsujimoto; 章仁辻本; Katsumi Okayama; 克己岡山; Shinji Kidowaki; 伸次木戸脇; Chukichi Muneto; 忠吉宗藤
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 2001-06-29
Filing date: 2002-06-20
Publication date: 2003-03-19

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】希土類元素の酸化を防ぎ、且つ、従来よりも
高い生産性で水素化処理できる装置を提供する。【解決手段】水素化粉砕装置１００は、上部開口部を
備え希土類合金塊が収容された容器１０を受容する内部
スペース２０を有する筐体３０と、内部スペース２０に
水素ガスおよび不活性ガスを導くためのガス導入口３２
と、内部スペース２０内のガスを排気するためのガス排
気口３４と、内部スペース２０内に流気を生成させる流
気発生手段４０と、内部スペース２０に対して流気の上
流に配置され、容器１０の上部開口の近傍に生成される
流気の強さを低減させる防風板５０とを備える。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、希土類合金塊の水
素化粉砕などの水素化処理に好適に用いられる希土類合
金の水素化処理装置およびそれを用いた希土類焼結磁石
の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】希土類焼結磁石は、磁性合金を粉砕して
形成した合金粉末をプレス成形した後に、焼結工程およ
び時効工程を経て作製される。現在、希土類焼結磁石と
してはサマリウム・コバルト系磁石とネオジム・鉄・ボ
ロン系磁石の二種類が各分野で広く用いられている。な
かでもネオジム・鉄・ボロン系磁石（「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系」と呼ばれることもある。以下では、「Ｒ−Ｔ−
（Ｍ）−Ｂ系磁石」と呼ぶことにする。）は、種々の磁
石の中で最も高い最大磁気エネルギー積を示し価格も比
較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されてい
る。

【０００３】ネオジム・鉄・ボロン系磁石の組成式Ｒ−
Ｔ−（Ｍ）−Ｂ中のＲはＹを含む希土類元素であり、Ｔ
は鉄、または鉄と遷移金属元素との混合物、Ｍは添加元
素、Ｂはボロンまたはボロンと炭素との混合物である。
Ｔは特に、Ｆｅ、または、ＦｅとＮｉおよびＣｏの少な
くとも一方との混合物であることが好ましく、Ｔに占め
るＦｅの割合は５０ａｔ％以上であることが好ましい。
また、添加元素Ｍは、Ａｌ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎ
ｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈ
ｆ、ＴａおよびＷの少なくとも１種であることが好まし
い。添加量は添加元素の合計が１質量％以下であること
が好ましい。また、Ｂがボロンと炭素との混合物の場
合、ボロンの割合はボロンと炭素との合計の５０ａｔ％
以上であることが好ましい。本発明が好適に適用される
Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系焼結磁石は、例えば、米国特許第
４，７７０，７２３号および米国特許第４，７９２，３
６８号の明細書に記載されている。

【０００４】このような磁石となるＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ
系合金を作製するために、従来は、インゴット鋳造法が
用いられてきた。一般的なインゴット鋳造法によると、
出発原料である希土類金属、電解鉄およびフェロボロン
合金を高周波溶解し、得られた溶湯を鋳型内で比較的ゆ
っくりと冷却することによって合金インゴットが作製さ
れる。

【０００５】近年、合金の溶湯を単ロール、双ロール、
回転ディスク、または回転円筒鋳型の内面などと接触さ
せることによって、比較的速く冷却し、合金溶湯から、
インゴットよりも薄い凝固合金（「合金フレーク」とい
うことにする。）を作製するストリップキャスト法や遠
心鋳造法に代表される急冷法が注目されている。このよ
うな急冷法によって作製された合金フレークの厚さは、
一般に、約０．０３ｍｍ以上約１０ｍｍ以下の範囲にあ
る。急冷法によると、合金溶湯は冷却ロールに接触した
面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から
厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。その結果、スト
リップキャスト法などによって作製された急冷合金は、
短軸方向のサイズが約０．１μｍ以上約１００μｍ以下
で、長軸方向のサイズが約５μｍ以上約５００μｍ以下
のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ結晶相と、Ｒ₂Ｆｅ ₁₄Ｂ結晶相の粒界に分
散して存在するＲリッチ相とを含有する組織を持つにい
たる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が比較的高い非
磁性相である。

【０００６】急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金
型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）
に比較して相対的に短い時間（冷却速度：１０²℃／秒
以上、１０⁴℃／秒以下）で冷却されているため、組織
が微細化され、結晶粒径が小さいという特徴を有してい
る。また、粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内に広
く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れると
いう利点がある。これらの特徴が故に、急冷合金を用い
ることによって、優れた磁気特性を有する磁石を製造す
ることができる。

【０００７】また、Ｃａ還元法（あるいは還元拡散法）
と呼ばれる方法も知られている。この方法は以下の工程
を含む。まず、希土類酸化物のうちの少なくとも１種
と、鉄粉および純ボロン粉と、フェロボロン粉およびホ
ウ素酸化物のうちの少なくとも１種とを所定の割合で含
む混合粉、あるいは上記構成元素の合金粉または混合酸
化物を所定の割合で含む混合粉に、金属カルシウム（Ｃ
ａ）および塩化カルシウム（ＣａＣｌ）を混合し、不活
性ガス雰囲気下で還元拡散処理を施す。得られた反応生
成物をスラリー化し、これを水処理することによって、
Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金の固体が得られる。

【０００８】なお、本明細書においては、固体合金の塊
を「合金塊」と呼び、従来のインゴット鋳造法によって
得られる合金インゴットおよびストリップキャスト法な
どの急冷法によって得られる合金フレークなどの溶湯を
冷却して得られた凝固合金だけでなく、Ｃａ還元法によ
って得られる固体合金など、種々の形態の固体合金を含
むものとする。

【０００９】プレス成形に供される合金粉末は、これら
の合金塊を、例えば水素化粉砕法および／または種々の
機械的粉砕法（例えば、フェザーミル、パワーミルやデ
ィスクミルが用いられる）で粉砕し、得られた粗粉末
（例えば、平均粒径１０μｍ〜１０００μｍ）を例えば
ジェットミルを用いた乾式粉砕法で微粉砕することによ
って得られる。プレス成形に供せられる合金粉末の平均
粒径は、磁気特性の観点から、１．５μｍ〜７μｍの範
囲内にあることが好ましい。なお、粉末の「平均粒径」
は、特にことわらない限り、ここでは、質量中位径（ma
ss median diameter：MMD）を指すことにする。微粉砕
は、ボールミルやアトライターを用いても行うことが出
来る。

【００１０】水素化粉砕法とは、希土類合金原料（典型
的には合金塊）が水素ガス雰囲気にさらされると、希土
類元素の水素化物を生成し、この水素化過程で起こる体
積膨張によって合金塊中に微細なクラックが発生する、
という現象を利用した粉砕法である。水素化粉砕法を用
いると機械的粉砕法に比べて、生産性が向上し、また、
その後の工程における希土類元素の酸化を抑制すること
ができる。原料合金塊として急冷合金を用いると、水素
化粉砕によって１ｍｍ以下（典型的には、平均粒径１０
μｍ〜１０００μｍ）の粗粉末が得られ、インゴット合
金や還元合金を用いると平均粒径が１ｃｍ程度の粗粉末
が得られる。

【００１１】従来、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金を水素化
粉砕するにあたっては、原料となる希土類合金塊をＳＵ
Ｓ３０４等のステンレス鋼から形成された容器内に充填
し、水素炉内において水素の吸蔵／放出を実行させるこ
とによって行っていた。

【００１２】まず、容器内に収容された合金塊は水素炉
内に投入され、水素炉内が減圧雰囲気にされる。その
後、水素炉内に水素ガスを供給し合金塊に水素を吸蔵さ
せる。この過程で、合金塊中の希土類元素が水素化さ
れ、水素化された部分の体積が膨張し、合金塊中にクラ
ックを生成する。所定の時間が経過した後に、水素炉内
の水素ガスを排気し減圧雰囲気としながら、炉内を加熱
することによって、水素化物から水素を放出させる。こ
の後、水素炉内に不活性ガスを導入することによって、
粗粉末を冷却する。また、不活性ガスによる冷却効率を
高めるために、水素炉の内部に設けたファンで、水素炉
内に流気を生成することがなされている。さらに、この
ときの冷却効率を向上するために、本願出願人による特
許第３１２００８０号公報に記載されているような容
器（水素粉砕用ケース）を用いることが好ましい。

【００１３】上記の水素化粉砕工程において、水素炉の
気密性には限界があるので、特に水素炉内が減圧になっ
ている場合、大気中の酸素が水素炉内に流入する。水素
炉内に酸素が存在すると、希土類元素が酸化され、最終
的に得られる焼結磁石の磁気特性の低下を招く。この酸
化を抑制するために、水素炉内へのガスの導入および水
素炉内からのガスの排出は、急速に行われる。また、生
産性を向上させるために、不活性ガスの流気による冷却
の速度もできるだけ速いほうが好ましい。

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
従来技術の水素化粉砕法によると、酸化を抑制するため
に、および／または冷却効率を向上するために、ガスの
導入排出を短時間で実行したり、水素炉内に強い流気を
発生させたりすると、水素化粉砕によって生成された粉
末が水素炉内に飛散することがあった。飛散される粉末
は比較的小さな粒子が多く、この小さな粒子は比較的多
くの希土類元素を含んでいるため、これらが飛散すると
容器内の粗粉末の全体の組成が所望の組成からずれてし
まい、所望の磁気特性が得られないことがある。また、
水素炉内に散乱し残留したこれらの粉末は、水素炉が大
気に開放された際に酸化され、酸化された合金粉末が、
次の水素化粉砕の過程で、次のバッチの粗粉末に混入
し、焼結体に部分的な焼結不良（部分的な焼結密度の低
下）が生じるという問題が発生することもある。すなわ
ち、水素化粉砕工程における小さな粉末の飛散は材料の
歩留まりの低下を招く。また、炉内の一部がカーボンで
構成されている場合には、希土類合金原料の炭素含有量
が増加し、最終的に得られる焼結磁石の磁気特性が低下
するという問題もあった。

【００１５】逆に、小さな粉末が飛散しないような条件
でガスの導入排出や流気の生成を行うと、冷却に要する
時間が長くなったりするので、スループットの低下を招
く。また、外気（酸素）が炉内に多く侵入する可能性が
あり、磁気特性の低下や、ひどい場合には、原料が発火
する危険がある。

【００１６】特に、急冷法で作製された合金塊を水素化
粉砕することによって生成された粉末粒子は細かく、酸
化されやすく、さらに、炉内に飛散されやすい小さな粉
末粒子を多く含む。また、細かい粉末粒子は容器内に緻
密に充填されるので、通気性が悪く、冷却効率が低いた
めに、粗い粉末粒子と同等の冷却効率を得るためにはよ
り強い流気が必要となる。従って、上述した粉末の飛散
に起因する問題は、急冷法で作製された合金塊の水素化
粉砕において顕著となる。

【００１７】上述の希土類合金塊の水素化粉砕における
問題は、これ以外の水素化処理（例えば、異方性ボンド
磁石を製造するためのＨＤＤＲ処理）においても同様に
発生する。

【００１８】本発明は上述の諸点に鑑みてなされたもの
であり、その主な目的は、希土類元素の酸化を防ぎ、且
つ、従来よりも高い生産性で水素化処理できる装置およ
びそれを用いた希土類焼結磁石の製造方法を提供するこ
とにある。

【００１９】

【課題を解決するための手段】本発明による水素化処理
装置は、上部開口部を備え希土類合金塊が収容された容
器を受容する内部スペースを有する筐体と、前記内部ス
ペースに水素ガスおよび不活性ガスを導くためのガス導
入口と、前記内部スペース内のガスを排気するためのガ
ス排気口と、前記内部スペース内に流気を生成させる流
気発生手段と、前記内部スペースにおいて前記流気の上
流に配置され、前記容器の前記上部開口の近傍に生成さ
れる流気の強さを低減させる防風板とを備え、そのこと
によって上記目的が達成される。

【００２０】前記容器は、底面と側面とをさらに有し、
前記防風板は、前記容器の前記上部開口部に対応する高
さに遮蔽部を有し、前記容器の前記側面の少なくとも１
つに対向する位置に少なくとも１つの開口部を有するこ
とが好ましい。

【００２１】前記容器は、前記側面の内の前記防風板に
対向するように配置されている一対の側面の間を連結
し、前記一対の側面と実質的に連続な内面を有する少な
くとも１つの中空パイプを有することが好ましい。

【００２２】前記防風板が有する少なくとも１つの開口
部は、前記少なくとも１つの中空パイプと対向するよう
に配置されていることが好ましい。

【００２３】前記容器の前記上部開口部を覆うさらなる
防風板を有しても良い。

【００２４】前記さらなる防風板は、少なくとも１つの
開口部を有してもよい。

【００２５】本発明による他の水素化処理装置は、上部
開口部を有し希土類合金塊が収容された容器を受容する
内部スペースを有し、前記内部スペース内を減圧状態に
制御できる筐体と、前記内部スペースにガスを供給する
ガス供給手段と、前記容器の前記上部開口の近傍に生成
される流気の強さを低減させる防風板とを備えることを
特徴とする。

【００２６】本発明による希土類焼結磁石の製造方法
は、底面と側面と上部開口部とを備え希土類合金塊が収
容された容器を用意する工程と、上記のいずれかの水素
化処理装置を用いて前記希土類合金塊を水素化粉砕する
工程と、前記水素化粉砕によって得られた粗粉末から微
粉末を作製する工程と、前記微粉末から成形体を形成
し、得られた成形体を焼結する工程とを包含し、そのこ
とによって、上記目的が達成される。

【００２７】前記希土類合金塊は、希土類合金溶湯から
急冷法を用いて作製された希土類合金フレークであって
よい。

【００２８】

【発明の実施の形態】以下、図面を参照しながら、本発
明の実施形態を説明する。以下では、本発明による水素
化処理の実施形態として、希土類合金塊の水素化粉砕を
例示するが、本発明はこれに限られない。

【００２９】図１、図２および図３は、それぞれ、本発
明による水素化粉砕装置（「水素炉」ともいう。）１０
０の上面図、側面図および正面図を示す。

【００３０】水素化粉砕装置１００は、希土類合金塊が
収容された複数の容器（例えば図７参照）１０を受容す
る内部スペース２０を有する筐体３０と、内部スペース
２０に水素ガスおよび不活性ガスを導くためのガス導入
口３２と、内部スペース２０内のガスを排気するための
ガス排気口３４と、内部スペース２０内に流気を生成さ
せる流気発生手段としてのファン４０と、内部スペース
２０に対して流気の上流に配置され、容器１０の上部開
口１０ａの近傍に生成される流気の強さを低減させる防
風板５０とを備えている。なお、本明細書において、
「流気」とは、内部スペース２０内に存在する雰囲気ガ
スの流れを指し、ガスの種類や組成に関係なく、力学的
な気体の流れを言う。また、「流気の強さ」とは、気体
の流れの速度（流速：フローレート）であり、圧力でも
ある。

【００３１】この防風板５０は、図８を参照しながら後
に詳述するように、内部スペース２０内に受容された容
器の上部開口部１０ａに対応する高さに遮蔽部５０ｂを
有し、容器１０の側面１２に対向する位置に少なくとも
１つの開口部５０ａを有している。従って、容器１０の
上部開口部１０ａ付近に生成される流気の強さを弱め、
容器１０の側面１２付近に生成される流気を相対的に強
くする。その結果、上部開口部１０ａ付近に生成される
流気によって容器１０内の粉末が飛散することが抑制さ
れる。

【００３２】図１〜図３を参照ながら、水素化粉砕装置
１００の構成をさらに詳しく説明する。

【００３３】水素化粉砕装置１００は、筐体３０と、筐
体３０内の内部スペース２０に対して容器１０を出し入
れするために、筐体３０の開口部３０ａを開閉する蓋体
３６とを有している。容器１０を受容する内部スペース
２０は、温度、雰囲気ガスの圧力、流気の強さが所定の
範囲に制御される領域として、筐体３０内の中央付近に
規定される。筐体３０や蓋体３６の材料は、耐水素脆性
の観点から、例えばＳＵＳ３０４Ｌ、ＳＵＳ３１６、Ｓ
ＵＳ３１６Ｌ等のステンレス鋼が好適であり、筐体３０
の内部容積は例えば３．０〜５．２ｍ³程度である。

【００３４】筐体３０内には、断熱材（例えば、カーボ
ン）から形成されている筒体２２と、筒体２２の前方開
口部２２ａを開閉する前方蓋体２４ａと、筒体２２の後
方開口部２２ｂを開閉する後方蓋体２４ｂとが設けられ
ている。前方蓋体２４ａおよび後方蓋体２４ｂは、筒体
２２と同じ断熱材から形成されており、それぞれ、開閉
用シリンダ２５ａおよび２５ｂによって開閉される。図
１中の一点鎖線（中央線）の上側は前方蓋体２４ａおよ
び後方蓋体２４ｂが閉じた状態を示し、下側は前方蓋体
２４ａおよび後方蓋体２４ｂが開いた状態を示してい
る。

【００３５】筒体２２、前方蓋体２４ａおよび後方蓋体
２４ｂを閉じると、筒体２２、前方開口部２２ａおよび
後方開口部２２ｂによって、密閉した空間が形成され
る。この空間内に内部スペース２０を加熱するためのヒ
ータ２６が設けられている。このヒータ２６は内部スペ
ース２０をほぼ均一に加熱できるように、筒体２２の内
周の全体に配置されている（例えば図３参照）。ヒータ
２６は、水素ガスに対して耐性を有するカーボングラフ
ァイト等で形成されている。内部スペース２０の温度を
モニタするために設けられた上部熱電対２８ａおよび下
部熱電対２８ｂからの出力に基づいて、電極２６ａから
ヒータ２６に供給される電力の量を調整することによっ
て、内部スペース２０内の温度が制御される。なお、電
極２６ａは、ヒータ２６を支持する部材としても機能す
る。

【００３６】希土類合金塊が収容されたケース１０は、
ラック１５（例えば図４参照）に複数個が載置された状
態で内部スペース２０内に配置される。水素化粉砕装置
１００は、ラック１５の底部を支持するととも移動を容
易にするための底面ガイドロール６２と側面ガイド６４
とを有し、ラック１５を内部スペース２０内の所定の位
置に導く。このラック１５が配置されるヒータ２６で包
囲された空間が内部スペース２０である。水素化粉砕装
置１００内に複数のラック１５を挿入し、これらに対し
て同時に水素化処理を実行してもよい。１つのラック１
５に収容される容器１０の個数および１つのラック１５
の大きさは、作業効率を考慮して適宜変更され得る。こ
こでは、図４〜図６に示したように、１つのラック１５
に容器１０が４段×３列で収容され、３つのラック１５
が内部スペース２０に配置される。すなわち合計３６個
の容器１０に収容された希土類合金塊が同時に水素化処
理を受けることになる。

【００３７】筐体３０に設けられているガス導入口３２
から、筐体３０内に水素ガスおよび不活性ガス（Ａｒま
たはＨｅなど）が導入される。ガス導入口３２は冷却装
置（不図示）に接続されており、筐体３０の内部に導入
するガスの温度は冷却装置によって調整される。また、
いずれのガスが導入されるかは、水素化粉砕の工程によ
って異なり、バルブ（不図示）操作等によって切り替え
られるように構成されている。また、ガス排出口３４
は、ルーツポンプおよび油回転ポンプ等の不図示の排気
装置に接続されており、ここから筐体３０内のガスが排
出される。これらの構成は、特開２０００−３０３１０
７号公報に記載されている構成を好適に用いることがで
きる。ここで例示した水素化粉砕装置１００は、バッチ
処理タイプの装置であるが、連続処理タイプの装置（例
えばＵＬＶＡＣ社製の連続真空炉ＦＳシリーズ）を用い
た場合にも防風板を設けることによって、本発明の効果
を得ることができる。

【００３８】なお、本発明における「不活性ガス」は、
微量の活性ガス（酸素ガスや窒素ガス）を含んでいても
良い。ただし、「不活性ガス」中における酸素ガス量は
５ｍｏｌ％を超えず、窒素ガス量は２０ｍｏｌ％を超え
ないことが好ましい。また、不活性ガス中の酸素ガス量
は１ｍｏｌ％以下、窒素ガス量は４ｍｏｌ％以下である
ことが更に好ましい。

【００３９】筐体３０の内部における雰囲気ガスの種類
や圧力は、筐体３０内に供給するガスの流量や筐体３０
から排気するガスの流量を調整することによって、あら
かじめ設定したプログラム通りに制御される。また、水
素化粉砕装置１００の内部の雰囲気ガス温度は、炉内部
に設けた温度検知器の出力を参照しながら、設定温度の
プロファイルに従うようにヒータ２６を動作させること
によって制御できる。また、雰囲気ガスの流気の強さは
ファン４０によって制御され、ファン４０と内部スペー
ス２０との間に配置された冷却器（冷却用パイプ）４２
によって雰囲気ガスの温度を低下させることができる。
さらに、不活性ガスの温度は、ガス導入口３２に接続さ
れた冷却装置（不図示）によっても調整される。このよ
うな温度の制御は、不図示の制御装置によって統制され
る。

【００４０】ファン４０を動作させることによって、図
1の中心線の下側に矢印で示したような、流気が生成さ
れる。これは、筒体２２、前後の蓋体２４ａおよび２４
ｂと、流路制限壁４４ａおよび４４ｂによって、ガス導
入口３２（図２参照）から筐体３０と筒体２２との間に
導入されたガスの流路が制限されるからである。

【００４１】水素化粉砕装置１００の蓋体３６は、少な
くとも水素化粉砕の間には閉じており、水素化粉砕中の
筐体３０内の空間は外部から完全に密閉された状態に維
持される。容器１０（すなわちラック１５）の出し入れ
を行うとき、水素化粉砕装置１００の蓋体３６は駆動機
構によって上方向に動かされ、水素化粉砕装置１００の
開口部３０ａが開放される。図１では、蓋体３６が閉じ
た状態を示している。筐体３０および蓋体３６は、炉内
部が加圧状態および減圧状態の何れの状態にも耐える強
度を持つように構成されているため、種々の水素化処理
を安全に実行できる。

【００４２】本実施形態では、図４、図５および図６に
示すように、複数の容器（例えば、３００ｍｍ×１５０
ｍｍ×５００ｍｍ）１０をラック１５に搭載し、ラック
１５に搭載された状態で、内部スペース２０に載置され
るように構成されている。図４、図５および図６は、内
部スペース２０内に配置された状態の容器１０の配置を
示す模式図であり、それぞれ、上面図、側面図および正
面図である。容器１０は、ラック１５内に保持された状
態において、隣接する容器１０の間にガスが流れやすく
なるように、水平方向および垂直方向に間隙を設けて配
置されている。

【００４３】容器１０およびラック１５は、例えば、耐
水素脆性に優れたＳＵＳ３０４Ｌ等のステンレス鋼から
形成されていることが好ましい。容器１０は、典型的に
は箱形容器であり、希土類合金塊の水素化が均一に行わ
れるように、薄型のもの（深さ１０ｃｍ程度以下）が好
ましく、表面からの深さが１０ｃｍ程度になるように合
金塊が充填されることが好ましい。これは合金塊の出来
るだけ広い面積（好ましくは全体）が水素雰囲気と均一
に接触しやすくするためである。底の深い容器１０に大
量の合金塊を充填した場合、合金塊に対して均一な水素
化粉砕を行うことが困難になるおそれがある。容器１０
を支持するラック１５は、十分な強度を有するととも
に、容器１０の底面および側面ができるだけ広い面積で
雰囲気ガスと直接的に熱交換できるように容器１０の各
面を露出するように構成されることが好ましい。

【００４４】希土類合金塊を収容する容器１０として
は、図７に示す、特許第３１２００８０号公報に記載さ
れているような容器１０を用いることが好ましい。

【００４５】容器１０のケース本体１１は、量産性を考
慮して、長手の上部開口部１０ａを有する直方体形状の
函体（例えば、５００ｍｍ×１８５ｍｍ×８５ｍｍ）と
して形成したものである。ケース本体１１の中央部に仕
切板１５が設けられている。ケース本体１１の短い方の
側面１２間には、伝熱・放熱効果を高めるために、側面
１２の高さの真中辺りに外径１２ｍｍ、内径９ｍｍの３
本の中空パイプ１４を仕切板１５を貫通させて、その両
端の開口部１４ａをケース側面１２に設けた開口１２ｂ
に連通させた状態で取り付けてある。また、長い方の側
面１２間にも、短い方の側面１２間に設けられている中
空パイプ１４の上方に、外径１０ｍｍ、内径８ｍｍの６
本の中空パイプ１４をその両端の開口部１４ａをケース
側面１２に設けた開口１２ｂに連通させた状態で取り付
けてある。すなわち、中空パイプ１４は、側面１２と実
質的に連続な内面１４ａ（開口部１４ａと同じ参照符号
で示す）を有している。尚、中空パイプ１４はケース側
面１２に設けた開口１２ｂに対して面一状態で連通させ
るようにしたが、中空パイプ１４はケース側面１２から
突出させて設けてもよい。中空パイプ１４内を両端の開
口部１４ａを介して外気と連通状態にできればよい。な
お、内部スペース２０内に生成される流気の方向にほぼ
直交するように配置される側面（ここでは長い方の側
面）１２が特に伝熱・放熱に寄与するので、これらの側
面１２間には中空パイプ１４を設けることが特に好まし
く、他方の側面１２間の中空パイプ１４を省略しても良
い。

【００４６】また、容器１０の強度を向上するために、
ケース本体１１の側面１２上端縁に補強用耳部（例えば
銅板）１３を形成することが好ましい。さらに、ケース
本体１１の底面の周辺部を包囲するように補強用下枠１
７を設けることが好ましい。ケース本体１１、中空パイ
プ１４、仕切り板１５および補強用下枠１７も、耐水素
脆性に優れたＳＵＳ３０４Ｌ等のステンレス鋼から形成
されていることが好ましい。さらなる熱伝導性を得るた
めには、銅やアルミ合金等、熱伝導率が２．３５Ｗ／ｃ
ｍ・ｄｅｇ以上の材料を用いて形成することが好まし
い。

【００４７】上述のような容器１０が、図４〜６に示し
たように、ラック１５に載置されている。容器１０の長
い方の側面１２が、正面を向くように配置されており、
内部スペース２０内に生成される流気の方向（図５中の
矢印）に対して、長い方の側面１２がほぼ直交するよう
に配置されている。

【００４８】ラック１５の正面（開口部３０ａ側）に
は、防風板５０が取り付けられており、防風板５０を通
過したガスが、ラック１５に載置されている容器１０の
周辺を流れるようになっている。

【００４９】図８を参照しながら、防風板５０と内部ス
ペース２０内に受容された容器１０との相対配置を説明
する。

【００５０】防風板５０は、開口部５０ａと遮蔽部５０
ｂ（開口部５０ａ以外の部分）とを有している。開口部
５０ａは、ラック１５内に複数段（ここでは４段）に重
ねて配置されたそれぞれの容器１０の周辺に流気を生成
するために、各段に対応して設けられる。また、各段の
容器１０の側面１２に対して、なるべく均等に流気が当
たるように、各段ごとに複数の開口部５０ａを設けるこ
とが好ましい。

【００５１】さらに、防風板５０は、容器１０の上部開
口部１０ａの付近に生成される流気を弱めるように、そ
の開口部５０ａが容器１０の上部開口部１０ａに対向し
ないように配置されている。具体的には、開口部５０ａ
の上端が、容器１０の上部開口部１０ａと同じかそれよ
りも低い位置になるように配置されており、開口部５０
ａの下端は、容器１０の底面と同じかそれよりも高い位
置に配置されている。

【００５２】典型的には、防風板５０の開口部５０ａ
が、容器１０の側面１２の中央付近に対向するように配
置される。容器１０が、防風板５０に対向する側面１２
間に設けられた中空パイプ１４を有する場合には、開口
部５０ａの上端と下端との間に、中空パイプ１４の開口
部１４ａが位置するように配置されることが好ましい。
すなわち、図８に示したように、開口部５０ａの上端と
下端とで規定される高さ方向における幅Ｗ１内に、容器
１０の中空パイプ１４の開口部１４ａが位置するように
配置されることが好ましい。また、中空パイプ１４の開
口部１４ａが側面１２の高さ方向の中央に設けられてい
る場合、このＷ１は、側面１２の高さ方向の幅Ｖ１の３
分の１以下であることが好ましく、４分の１以下である
ことがさらに好ましい。一般に、開口部５０ａの上端と
容器１０の上部開口部１０ａとの高さの差が、開口部５
０ａの高さ方向の幅Ｗ１と同程度以下であることが好ま
しい。この高さの差が小さすぎると、開口部１０ａ付近
に生成される流気が強すぎるために、容器１０内の合金
粉末の飛散を十分に抑制できないことがある。

【００５３】開口部５０ａは、この幅Ｗ２内に全ての開
口部１４ａが位置するように形成する必要は必ずしも無
い。即ち、開口部１４ａのいくつかは開口部５０ａに対
向しなくてもよく、容器１０に対してほぼ均一な流気を
生成でき、且つ、中空パイプ１４内に十分な流気を生成
できるように幅Ｗ２を設定すればよい。

【００５４】このように、本実施形態の水素化粉砕装置
１００は、希土類合金塊を収容した容器１０の上部開口
部１０ａに対応する高さに遮蔽部５０ｂを有する防風板
５０を備えているので、内部スペース２０内に流気を生
成した場合に、容器１０の上部開口部１０ａ付近に生成
される流気を相対的に弱く出来るので、水素化粉砕によ
って作製された合金粉末が飛散することが抑制・防止さ
れる。その結果、容器１０内の合金粉末の全体の組成の
ばらつきが抑制され、材料の歩留まりを向上することが
できる。この効果は、最終焼結体（希土類焼結磁石）に
おける希土類元素の質量分率が２９．５質量％〜３２．
０質量％の範囲に制御されている場合に特に顕著であ
り、３１．０質量％以下であることが更に好ましい。

【００５５】さらに、内部スペース２０に対するガスの
流量（流速）を従来よりも多く（速く）しても、粉末の
飛散の原因となる上部開口部１０ａ付近に生成される流
気の強さ（流速）を従来よりも低くできるので、プロセ
スタイム（ガス交換に要する時間および／または冷却に
要する時間）を短く出来るので、スループットを向上す
ることができる。さらに、筐体３０内に散乱し残存する
合金粉末粒子が減少するので、筐体３０内を大気に開放
したときに、粉末粒子が急激に酸化されることによる危
険性が低下する。

【００５６】本実施形態の水素化粉砕装置１００におい
ては、図２に示したように、内部スペース２０の上下に
位置するガス導入口３２とガス排気口３４との間にヒー
タ２６を設けているため、内部スペース２０の縦方向に
発生する流気はヒータ２６によって弱められ、ヒータ２
６の長手方向（内部スペース２０の横方向）にのみ強い
流気が発生する。従って、この強い流気を弱めるため
に、容器１０の前面（側面）側にのみ防風板５０を設け
る構成とした。

【００５７】しかしながら、ヒータ２６を設けない場合
など、内部スペース２０の縦方向にも強い流気が生じる
場合には、容器１０の上部開口部１０ａにも防風板を設
けることが好ましい。例えば、図７（ｂ）に示すよう
に、容器１０の上部開口部１０ａを覆うように蓋（防風
板）１８を配置し、粉末が流気によって飛散することを
防止する。流気による熱交換効率を向上するためには、
蓋１８に孔１９を設けることが好ましい。また、蓋１８
とケース本体１１の側面１２の上端部との間には、隙間
１９ａを形成することが好ましい。勿論、内部スペース
２０内に発生する流気の方向によっては、水素化粉砕装
置１００における防風板５０を省略し、蓋１８を防風板
として用いてもよい。

【００５８】［焼結磁石の製造方法］以下に、上述した
水素化粉砕装置１００を用いた水素化粉砕工程を含む、
本発明による焼結磁石の製造方法の実施形態を説明す
る。ここでは、本発明による水素化粉砕が特に効果的な
急冷法によって作製された合金塊（フレーク）を用いる
例を示す。

【００５９】まず、公知のストリップキャスト法で所望
の組成を有するＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系磁石用合金の原料
合金を用意し、所定の容器に保管しておく。ストリップ
キャスト法で作製されたとき、この原料合金の厚さは
０．０３ｍｍ以上１０ｍｍ以下の範囲にある。このスト
リップキャスト合金は、短軸方向サイズが０．１μｍ以
上１００μｍ以下で長軸方向サイズが５μｍ以上５００
μｍ以下のＲ₂Ｔ₁₄Ｂ結晶粒と、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ結晶粒の粒界
に分散して存在するＲリッチ相とを含有する。Ｒリッチ
相の厚さは１０μｍ以下である。原料合金は、水素化処
理の前において、平均粒径１〜１０ｍｍのフレーク状に
粗粉砕されていることが好ましい。ストリップキャスト
法による原料合金の製造方法は、例えば、米国特許第
５，３８３，９７８に開示されている。このような急冷
法によって作製された合金塊は、インゴット法によって
作製された合金塊よりも、水素化粉砕によって細かな粒
子を生成するので、本発明の防風板を設けることによる
効果が顕著である。

【００６０】次に、粗粉砕された原料合金塊を複数の容
器１０に充填し、ラック１５に搭載する。この後、例え
ば原料搬送装置などを用いて、容器１０が搭載されたラ
ック１５を水素化粉砕装置１００の前まで搬送し、水素
化粉砕装置１００の内部へ挿入する。

【００６１】次に、水素化粉砕装置１００の蓋体３６を
閉じ、水素化粉砕を開始する。水素化粉砕は、例えば図
９に示すような温度プロファイルに従って実行する。図
９の例では、まず真空引き過程Iを０．５時間実行す
る。この時の圧力は、例えば１〜１０Ｐａである。この
後、水素吸蔵過程IIを２．５時間実行する。水素吸蔵過
程IIでは、筐体３０内に水素ガスを供給し、内部スペー
ス２０を水素雰囲気にする。そのときの水素圧力は、２
００〜４００ｋＰａ程度が好ましい。合金塊が水素を吸
蔵することによって、内部スペース２０内の温度は一旦
３００℃程度にまで上昇する。

【００６２】続いて、０〜３Ｐａ程度の減圧下で脱水素
過程IIIを５．０時間実行する。この脱水素過程IIIは、
前方蓋体２４ａと後方蓋体２４ｂとで筒体２２を密閉
し、ヒータ２６によって５５０℃程度に加熱された状態
で実行される。この後、アルゴンガスを筐体３０内に供
給しつつ、得られた粗粉末の冷却過程IVを５．０時間実
行する。

【００６３】冷却過程IVにおいて、内部スペース２０内
の雰囲気温度が比較的に高い段階（例えば、１００℃を
超えるとき）では、常温のアルゴンガスを筐体３０内に
供給し、冷却する。この過程では、前方蓋体２４ａと後
方蓋体２４ｂとを開放し、筒体２２内の内部スペース２
０にアルゴンガスが供給される。その後、粗粉末の温度
が比較的低いレベルに低下した段階（例えば、１００℃
以下のとき）で、常温よりも低い温度（例えば室温マイ
ナス１０℃程度）に冷却したアルゴンガスを筐体３０内
に供給することが冷却効率の観点から好ましい。アルゴ
ンガスの供給量は、１０〜１００Ｎｍ³／ｍｉｎ程度に
すればよい。

【００６４】粗粉末の温度が２０〜２５℃程度にまで低
下したら、ほぼ常温（室温よりも低いが、室温との差が
５℃以下の範囲の温度）のアルゴンガスを内部スペース
２０内に送風し、粗粉末の温度が常温レベルに達するの
を待つことが好ましい。こうすることによって、水素化
粉砕装置１００の蓋体３６を開放した際に、筐体３０内
部で結露が生じる事態を避けることができる。結露によ
って筐体３０内部に水分が存在していると、真空引き工
程でその水分が凍結・気化するため、真空度を上昇させ
にくくなり、真空引き過程Iに要する時間が長くなって
しまうので好ましくない。

【００６５】水素化粉砕が終了した容器１０（ラック１
５）の取り出しは、例えば、本願出願人により特開２０
００−３０３１０７号公報に記載されている方法で実行
することが好ましい。

【００６６】本発明による水素化粉砕装置１００は、希
土類合金塊が収容された容器１０が配置される内部スペ
ース２０に対して流気の上流側（ラック１５の前面側）
に防風板５０が配置されているので、ガスの導入、排気
および冷却のための送風時に発生する流気による粉末の
飛散が抑制される。例えば、１つの容器１０に約２０〜
２５ｋｇの合金塊を充填した場合、防風板５０を設けな
いと飛散による粉末の減少量が約２５〜３０ｇであるの
に対し、防風板５０を備える水素化粉砕装置１００を用
いると、減少量は２〜３ｇに減少した。防風板５０を用
いずに、飛散による減少量を２〜３ｇに抑えるために
は、内部スペース２０に生成される流気を弱める必要が
あり、スループットを低下させなければ実現できない。
また、焼結体中の炭素量を測定したところ、防風板５０
を設けていない場合には平均値が４７０ｐｐｍ（質量基
準）であったのに対し、防風板５０を設けた場合には、
平均値が４５０ｐｐｍまで低下した。

【００６７】室温程度にまで冷却された粗粉末に対し
て、ジェットミルなどの粉砕装置を用いて更なる粉砕を
行い、原料の微粉末を製造する。この微粉末に潤滑剤を
混ぜた後、プレス成形装置を用いて粉末を所望形状に成
形すれば、プレス成形体が作製される。このプレス成形
体は、脱潤滑剤処理、焼結処理、冷却処理、時効処理な
どの一連の処理を受け、希土類系合金の焼結磁石の製造
工程が終了する。

【００６８】本発明による水素化粉砕装置１００を用い
ると、飛散した粒子の混入による焼結体の部分的な焼結
不良（部分的な焼結密度の低下）の発生が抑制され、且
つ、原料粉末に混入する炭素量を減らすことができる。

【００６９】以上、ストリップキャスト合金について本
願発明を説明してきたが、本願発明の適用範囲はこれに
限定されない。例えば、特開平９−３１６０９号公報に
記載されているような遠心鋳造法によって急冷凝固させ
た合金の粉砕に対しても、本発明は好適に適用される。

【００７０】上述の実施形態においては、板状の部材を
用いて構成した防風板５０を例示したが、防風板は流気
を弱めることが出来ればよく、棒状の部材を例えば格子
状やネット状に組み合せて防風板５０を構成してもよ
い。また、防風板５０をラック１５に設ける構成を例示
したが、容器１０の側面に一体に設けても良い。更に、
容器１０をラック１５に収容した状態で水素化粉砕装置
１００の内部スペース２０に載置した例を示したが、容
器１０を内部スペースに直接載置してもよい。但し、隣
接する容器１０の間にガスが流れやすくなるように、例
えばスペーサなどを用いて、水平方向および垂直方向に
間隙を設けて配置することが好ましい。なお、容器１０
として底面と側面とを有する箱状の容器を例示したが、
底面と側面とが一体となって連続的な形状を形成する、
例えば、おわん状の容器を用いることができる。

【００７１】

【発明の効果】本発明によると、希土類元素の酸化を防
ぎ、且つ、従来よりも高い生産性で水素化処理できる水
素化処理装置が提供されるとともに、従来よりも生産性
が高い希土類焼結磁石の製造方法が提供される。

【００７２】本発明による水素化処理装置は、希土類磁
石の製造プロセスにおける希土類合金塊の水素化粉砕に
好適に用いられ、材料の歩留まりおよびスループットを
向上する。特に、急冷法で作製された希土類合金塊の水
素化粉砕において顕著な効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による実施形態の水素化粉砕装置１００
の構造を模式的に示す上面図である。

【図２】本発明による実施形態の水素化粉砕装置１００
の構造を模式的に示す側面図である。

【図３】本発明による実施形態の水素化粉砕装置１００
の構造を模式的に示す正面図である。

【図４】水素化粉砕装置１００内の容器１０の配置を模
式的に示す上面図である。

【図５】水素化粉砕装置１００内の容器１０の配置を模
式的に示す側面図である。

【図６】水素化粉砕装置１００内の容器１０の配置を模
式的に示す正面図である。

【図７】（ａ）本発明の実施形態で好適に用いられる、
希土類合金塊を収容する容器１０を示す斜視図であり、
（ｂ）は、容器１０に蓋１８を配置した状態を（ａ）の
矢印Ａ方向からみた側面図である。

【図８】本発明による水素化粉砕装置１００が備える防
風板５０の構造を模式的に示す図である。

【図９】水素化粉砕の温度プロファイルの一例を示すグ
ラフである。

【符号の説明】

１００水素化粉砕装置１０容器１０ａ容器の上部開口部１５ラック１８蓋１９蓋の孔１９ａ容器１０と蓋１８との間の隙間２０内部スペース２２筒体２２ａ前方開口部２２ｂ後方開口部２４ａ前方蓋体２４ｂ後方蓋体２５ａ、２５ｂ開閉用シリンダ２６ヒータ２６ａ電極２８ａ上部熱電対２８ｂ下部熱電対３０筐体３０ａ筐体の開口部３２ガス導入口３４ガス排気口３６蓋体４０ファン４２冷却用パイプ４４ａ、４４ｂ流路制限壁５０防風板５０ａ防風板の開口部５０ｂ防風板の遮蔽部６２底面ガイドロール６４側面ガイド

フロントページの続き (72)発明者木戸脇伸次和歌山県和歌山市湊1850番地住友特殊金属株式会社和歌山事業所内 (72)発明者宗藤忠吉和歌山県和歌山市湊1850番地住友特殊金属株式会社和歌山事業所内Ｆターム(参考） 4K017 AA04 BA06 BB12 CA07 DA04 EA03 EA08 EK07 4K063 AA05 AA15 BA03 CA06 DA07 DA13 DA15 DA19 DA26 EA04 5E040 BD01 CA01 HB19

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】上部開口部を備え希土類合金塊が収容さ
れた容器を受容する内部スペースを有する筐体と、前記内部スペースに水素ガスおよび不活性ガスを導くた
めのガス導入口と、前記内部スペース内のガスを排気するためのガス排気口
と、前記内部スペース内に流気を生成させる流気発生手段
と、前記内部スペースにおいて前記流気の上流に配置され、
前記容器の前記上部開口の近傍に生成される流気の強さ
を低減させる防風板と、を備える水素化処理装置。
【請求項２】前記容器は、底面と側面とをさらに有
し、前記防風板は、前記容器の前記上部開口部に対応す
る高さに遮蔽部を有し、前記容器の前記側面の少なくと
も１つに対向する位置に少なくとも１つの開口部を有す
る、請求項１に記載の水素化処理装置。
【請求項３】前記容器は、前記側面の内の前記防風板
に対向するように配置されている一対の側面の間を連結
し、前記一対の側面と実質的に連続な内面を有する少な
くとも１つの中空パイプを有する請求項２に記載の水素
化処理装置。
【請求項４】前記防風板が有する少なくとも１つの開
口部は、前記少なくとも１つの中空パイプと対向するよ
うに配置されている、請求項３に記載の水素化処理装
置。
【請求項５】前記容器の前記上部開口部を覆う遮蔽部
を有する、さらなる防風板を備える、請求項１から４の
いずれかに記載の水素化処理装置。
【請求項６】前記さらなる防風板は、少なくとも１つ
の開口部を有する、請求項５に記載の水素化処理装置。
【請求項７】上部開口部を有し希土類合金塊が収容さ
れた容器を受容する内部スペースを有し、前記内部スペ
ース内を減圧状態に制御できる筐体と、前記内部スペースにガスを供給するガス供給手段と、前記容器の前記上部開口の近傍に生成される流気の強さ
を低減させる防風板と、を備える水素化処理装置。
【請求項８】上部開口部を備え希土類合金塊が収容さ
れた容器を用意する工程と、請求項１から７のいずれかに記載の水素化処理装置を用
いて、前記希土類合金塊を水素化粉砕する工程と、前記水素化粉砕によって得られた粗粉末から微粉末を作
製する工程と、前記微粉末から成形体を形成し、得られた成形体を焼結
する工程と、を包含する希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項９】前記希土類合金塊は、希土類合金溶湯か
ら急冷法を用いて作製された希土類合金フレークであ
る、請求項８に記載の希土類焼結磁石の製造方法。