JP2003055439A - 液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた半導体装置 - Google Patents
液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた半導体装置Info
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- Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【解決手段】 （Ａ）下記一般式（１）
【化１】
（式中、Ｒ1は水素原子又は炭素数１〜２０の一価炭化
水素基である。ｎは１〜４の整数である。）で示される
液状エポキシ樹脂 （Ｂ）硬化促進剤 （Ｃ）芳香族重合体と下記平均組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） で示される、１分子中のケイ素原子の数が１〜１，００
０でありかつＲ2の少なくとも１個はケイ素原子に直接
結合しているオルガノポリシロキサンとを反応させて得
られる共重合体 を含有することを特徴する液状エポキシ樹脂組成物。 【効果】 本発明によれば、低粘度であり、かつ低応力
性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物が得
られ、またこの硬化物は複雑かつ微細なデバイスの表面
を被覆又は封止するのに好適である。
水素基である。ｎは１〜４の整数である。）で示される
液状エポキシ樹脂 （Ｂ）硬化促進剤 （Ｃ）芳香族重合体と下記平均組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） で示される、１分子中のケイ素原子の数が１〜１，００
０でありかつＲ2の少なくとも１個はケイ素原子に直接
結合しているオルガノポリシロキサンとを反応させて得
られる共重合体 を含有することを特徴する液状エポキシ樹脂組成物。 【効果】 本発明によれば、低粘度であり、かつ低応力
性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物が得
られ、またこの硬化物は複雑かつ微細なデバイスの表面
を被覆又は封止するのに好適である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、低粘度であり、か
つ低応力性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組
成物、及びこの組成物の硬化物で半導体素子の表面を被
覆又は封止した半導体装置に関する。
つ低応力性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組
成物、及びこの組成物の硬化物で半導体素子の表面を被
覆又は封止した半導体装置に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】エポキ
シ樹脂は接着性、耐熱性、耐湿性に優れており、その応
用分野は接着剤や塗料はもとより、半導体装置の封止材
というハイテク分野にも拡大されている。特に液状エポ
キシ樹脂は微細化、高速化が推し進められる半導体分野
において、複雑、微細な設計のデバイスにも対応でき、
近年その応用分野を著しく拡大している。
シ樹脂は接着性、耐熱性、耐湿性に優れており、その応
用分野は接着剤や塗料はもとより、半導体装置の封止材
というハイテク分野にも拡大されている。特に液状エポ
キシ樹脂は微細化、高速化が推し進められる半導体分野
において、複雑、微細な設計のデバイスにも対応でき、
近年その応用分野を著しく拡大している。
【０００３】このうちフリップチップのアンダーフィル
のような最先端の分野のおいては、通常の用途よりも低
粘度であり（狭ギャップに侵入させるため）、かつ低応
力性（熱的・機械的特性の異なる材質を接着させるた
め）を兼ね備えることが求められる。
のような最先端の分野のおいては、通常の用途よりも低
粘度であり（狭ギャップに侵入させるため）、かつ低応
力性（熱的・機械的特性の異なる材質を接着させるた
め）を兼ね備えることが求められる。
【０００４】これまでにも様々な手法でエポキシ樹脂及
びフェノール樹脂の柔軟化が検討されており、例えば予
めシリコーンと反応させた変性樹脂を用いる方法が提案
されている（特公昭６１−４８５４４号公報、特公昭６
２−３６０５０号公報、特公昭６３−６３８０７号公報
等）。しかし、この変性樹脂は室温においては固体であ
ることが多く、また溶融時においても通常のエポキシ樹
脂よりも粘度が高いため、十分な効果を得ようとすると
樹脂組成物が高粘度になることが避けられない。
びフェノール樹脂の柔軟化が検討されており、例えば予
めシリコーンと反応させた変性樹脂を用いる方法が提案
されている（特公昭６１−４８５４４号公報、特公昭６
２−３６０５０号公報、特公昭６３−６３８０７号公報
等）。しかし、この変性樹脂は室温においては固体であ
ることが多く、また溶融時においても通常のエポキシ樹
脂よりも粘度が高いため、十分な効果を得ようとすると
樹脂組成物が高粘度になることが避けられない。
【０００５】また、樹脂組成物を低粘度にするために
は、グリシジルフェニルエーテルのような反応性希釈剤
を添加する方法がある。しかし、この方法では硬化物の
架橋密度が低下する、希釈剤の一部が未反応の状態で硬
化物中に残存する等の要因により、硬化物の信頼性が低
下してしまう。
は、グリシジルフェニルエーテルのような反応性希釈剤
を添加する方法がある。しかし、この方法では硬化物の
架橋密度が低下する、希釈剤の一部が未反応の状態で硬
化物中に残存する等の要因により、硬化物の信頼性が低
下してしまう。
【０００６】一方、１つのベンゼン環上に２つのグリシ
ジルエーテル基が互いにパラ位に配されたエポキシ樹脂
は、溶解粘度が低く、樹脂組成物の低粘度化に有効であ
ると期待されるが、これは分子間の配向性が強く結晶性
の樹脂になり、特に作業性の観点から液状エポキシ樹脂
組成物に使用する場合は劣るものである。
ジルエーテル基が互いにパラ位に配されたエポキシ樹脂
は、溶解粘度が低く、樹脂組成物の低粘度化に有効であ
ると期待されるが、これは分子間の配向性が強く結晶性
の樹脂になり、特に作業性の観点から液状エポキシ樹脂
組成物に使用する場合は劣るものである。
【０００７】本発明は、上記の問題を解決するためにな
されたものであり、低粘度であり、かつ低応力性・高信
頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物、及びこの組
成物の硬化物で半導体素子の表面を被覆又は封止した半
導体装置を提供することを目的とする。
されたものであり、低粘度であり、かつ低応力性・高信
頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物、及びこの組
成物の硬化物で半導体素子の表面を被覆又は封止した半
導体装置を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】本
発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた
結果、特定構造の液状エポキシ樹脂、硬化促進剤及び芳
香族重合体と特定構造のオルガノポリシロキサンとを反
応させて得られる共重合体を含む液状エポキシ樹脂組成
物が低粘度であり、かつその硬化物が低応力性・高信頼
性を兼ね備え、これを用いた半導体装置に高い信頼性を
与えることを知見し、本発明をなすに至った。
発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた
結果、特定構造の液状エポキシ樹脂、硬化促進剤及び芳
香族重合体と特定構造のオルガノポリシロキサンとを反
応させて得られる共重合体を含む液状エポキシ樹脂組成
物が低粘度であり、かつその硬化物が低応力性・高信頼
性を兼ね備え、これを用いた半導体装置に高い信頼性を
与えることを知見し、本発明をなすに至った。
【０００９】即ち、本発明は、（Ａ）下記一般式（１）
【化２】
（式中、Ｒ1は水素原子又は炭素数１〜２０の一価炭化
水素基である。ｎは１〜４の整数である。）で示される
液状エポキシ樹脂 （Ｂ）硬化促進剤 （Ｃ）芳香族重合体と下記平均組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） （式中、Ｒ2は水素原子、又はアミノ基、エポキシ基、
ヒドロキシ基若しくはカルボキシ基を有する一価の有機
基、又はアルコキシ基、Ｒ3は置換又は非置換の一価炭
化水素基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、又はアルケニ
ルオキシ基であり、ａ及びｂは０．００１≦ａ≦１、１
≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ≦４を満足する正数である。）で
示される、１分子中のケイ素原子の数が１〜１，０００
でありかつＲ2の少なくとも１個はケイ素原子に直接結
合しているオルガノポリシロキサンとを反応させて得ら
れる共重合体 を含有することを特徴する液状エポキシ樹脂組成物、及
びこの硬化物で半導体素子の表面を被覆又は封止した半
導体装置を提供する。
水素基である。ｎは１〜４の整数である。）で示される
液状エポキシ樹脂 （Ｂ）硬化促進剤 （Ｃ）芳香族重合体と下記平均組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） （式中、Ｒ2は水素原子、又はアミノ基、エポキシ基、
ヒドロキシ基若しくはカルボキシ基を有する一価の有機
基、又はアルコキシ基、Ｒ3は置換又は非置換の一価炭
化水素基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、又はアルケニ
ルオキシ基であり、ａ及びｂは０．００１≦ａ≦１、１
≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ≦４を満足する正数である。）で
示される、１分子中のケイ素原子の数が１〜１，０００
でありかつＲ2の少なくとも１個はケイ素原子に直接結
合しているオルガノポリシロキサンとを反応させて得ら
れる共重合体 を含有することを特徴する液状エポキシ樹脂組成物、及
びこの硬化物で半導体素子の表面を被覆又は封止した半
導体装置を提供する。
【００１０】この液状エポキシ樹脂組成物は、特に複雑
かつ微細なデバイスの表面を被覆又は封止するのに好適
である。
かつ微細なデバイスの表面を被覆又は封止するのに好適
である。
【００１１】以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明に用いられる成分（Ａ）の液状エポキシ樹脂は、
下記一般式（１）
本発明に用いられる成分（Ａ）の液状エポキシ樹脂は、
下記一般式（１）
【００１２】
【化３】
（式中、Ｒ1は水素原子又は炭素数１〜２０、好ましく
は１〜１０、特に好ましくは１〜３の一価炭化水素基で
ある。ｎは１〜４の整数である。）で示されるものであ
る。
は１〜１０、特に好ましくは１〜３の一価炭化水素基で
ある。ｎは１〜４の整数である。）で示されるものであ
る。
【００１３】ここで、Ｒ1の一価炭化水素基としては、
メチル基、エチル基、プロピル基等のアルキル基、ビニ
ル基、アリル基等のアルケニル基等が挙げられる。ま
た、ｎは好ましくは１又は２である。
メチル基、エチル基、プロピル基等のアルキル基、ビニ
ル基、アリル基等のアルケニル基等が挙げられる。ま
た、ｎは好ましくは１又は２である。
【００１４】この液状エポキシ樹脂の分子構造で肝要で
あることは、１つのベンゼン環に２つのグリシジルエー
テル基が結合しており、かつこれらが互いにメタ位に配
されていることである。２つのグリジシルエーテル基が
互いにパラ位に配されたエポキシ樹脂は既に多く知られ
ているが、これらは分子間の配向性が強く結晶性の樹脂
であり、特に作業性の観点から液状エポキシ樹脂組成物
についての成分としては劣るものである。これに対し
て、本発明の液状エポキシ樹脂は、分子間の配向性が弱
いため結晶性とはならず、液状エポキシ樹脂組成物に好
適に用いることができる。
あることは、１つのベンゼン環に２つのグリシジルエー
テル基が結合しており、かつこれらが互いにメタ位に配
されていることである。２つのグリジシルエーテル基が
互いにパラ位に配されたエポキシ樹脂は既に多く知られ
ているが、これらは分子間の配向性が強く結晶性の樹脂
であり、特に作業性の観点から液状エポキシ樹脂組成物
についての成分としては劣るものである。これに対し
て、本発明の液状エポキシ樹脂は、分子間の配向性が弱
いため結晶性とはならず、液状エポキシ樹脂組成物に好
適に用いることができる。
【００１５】本発明の液状エポキシ樹脂としては、具体
的には以下のものが挙げられる。
的には以下のものが挙げられる。
【化４】
また、本発明の液状エポキシ樹脂には、上記一般式
（１）の液状エポキシ樹脂に、更に公知のエポキシ樹脂
を添加して用いることができる。添加するエポキシ樹脂
としては、具体的にはノボラック型、ビスフェノールＡ
型、ビスフェノールＦ型等のビスフェノール型等の一般
的なエポキシ樹脂の他、ビフェニル型、フェノールアラ
ルキル型、ジシクロペンタジエン型、ナフタレン基含有
型、アミノ基含有型等の特殊なエポキシ樹脂等も挙げら
れるが、なかでもビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましい。なお、上記
式（１）のエポキシ樹脂の使用量は、全エポキシ樹脂中
１０〜１００重量％、特に５０〜１００重量％とするこ
とが好ましい。
（１）の液状エポキシ樹脂に、更に公知のエポキシ樹脂
を添加して用いることができる。添加するエポキシ樹脂
としては、具体的にはノボラック型、ビスフェノールＡ
型、ビスフェノールＦ型等のビスフェノール型等の一般
的なエポキシ樹脂の他、ビフェニル型、フェノールアラ
ルキル型、ジシクロペンタジエン型、ナフタレン基含有
型、アミノ基含有型等の特殊なエポキシ樹脂等も挙げら
れるが、なかでもビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましい。なお、上記
式（１）のエポキシ樹脂の使用量は、全エポキシ樹脂中
１０〜１００重量％、特に５０〜１００重量％とするこ
とが好ましい。
【００１６】本発明で用いられる成分（Ｂ）の硬化促進
剤は構造、分子量等が特に限定されるものではなく、公
知のものが用いられる。具体的には有機リン化合物、イ
ミダゾール化合物、３級アミン化合物等の塩基性有機化
合物が挙げられる。
剤は構造、分子量等が特に限定されるものではなく、公
知のものが用いられる。具体的には有機リン化合物、イ
ミダゾール化合物、３級アミン化合物等の塩基性有機化
合物が挙げられる。
【００１７】例えば、有機リン化合物としてはトリフェ
ニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−ト
ルイル）ホスフィン、トリ（ｐ−メトキシフェニル）ホ
スフィン、トリ（ｐ−エトキシフェニル）ホスフィン、
トリフェニルホスフィン・トリフェニルボレート、テト
ラフェニルホスフィン・テトラフェニルボレート等が挙
げられ、イミダゾール化合物としては、２−メチルイミ
ダゾール、２−エチルイミダゾール、２−エチル−４−
メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４
−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フ
ェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等が
挙げられ、３級アミン化合物としては、トリエチルアミ
ン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメ
チルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウ
ンデセン−７等が挙げられる。また、これら硬化促進剤
は、高分子の微粒子（いわゆるマイクロカプセル）中に
封入して用いてもよい。
ニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−ト
ルイル）ホスフィン、トリ（ｐ−メトキシフェニル）ホ
スフィン、トリ（ｐ−エトキシフェニル）ホスフィン、
トリフェニルホスフィン・トリフェニルボレート、テト
ラフェニルホスフィン・テトラフェニルボレート等が挙
げられ、イミダゾール化合物としては、２−メチルイミ
ダゾール、２−エチルイミダゾール、２−エチル−４−
メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４
−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フ
ェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等が
挙げられ、３級アミン化合物としては、トリエチルアミ
ン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメ
チルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウ
ンデセン−７等が挙げられる。また、これら硬化促進剤
は、高分子の微粒子（いわゆるマイクロカプセル）中に
封入して用いてもよい。
【００１８】なお、硬化促進剤の添加量は、樹脂全体
［即ち、成分（Ａ）の液状エポキシ樹脂、成分（Ｃ）の
共重合体、及び後述の任意成分である硬化剤の合計］１
００重量部に対して好ましくは０．１〜１０重量部、特
に好ましくは０．５〜５重量部である。硬化促進剤の添
加量が０．１重量部未満では、樹脂組成物の硬化が不十
分になる恐れがあり、また、１０重量部より多い場合は
樹脂組成物の保存性に支障をきたす恐れがある。
［即ち、成分（Ａ）の液状エポキシ樹脂、成分（Ｃ）の
共重合体、及び後述の任意成分である硬化剤の合計］１
００重量部に対して好ましくは０．１〜１０重量部、特
に好ましくは０．５〜５重量部である。硬化促進剤の添
加量が０．１重量部未満では、樹脂組成物の硬化が不十
分になる恐れがあり、また、１０重量部より多い場合は
樹脂組成物の保存性に支障をきたす恐れがある。
【００１９】次に、本発明で用いられる成分（Ｃ）の芳
香族重合体とオルガノポリシロキサンとを反応させて得
られる共重合体について述べる。本発明の液状エポキシ
樹脂には、その硬化物の応力を低下させるために該共重
合体（応力低下剤）を添加する。
香族重合体とオルガノポリシロキサンとを反応させて得
られる共重合体について述べる。本発明の液状エポキシ
樹脂には、その硬化物の応力を低下させるために該共重
合体（応力低下剤）を添加する。
【００２０】上記芳香族重合体としては下記一般式
（３）又は（４）
（３）又は（４）
【化５】
（式中、Ｒ4は水素原子又はメチル基、Ｒ5は水素原子又
は下記式（５）で表されるグリシジル基、
は下記式（５）で表されるグリシジル基、
【００２１】
【化６】
Ｘは水素原子又は臭素原子であり、ｍは０以上の整数、
好ましくは０〜５０の整数、特に好ましくは１〜２０の
整数である。）で示されるフェノール樹脂又はエポキシ
樹脂、又は下記一般式（６）乃至（１０）
好ましくは０〜５０の整数、特に好ましくは１〜２０の
整数である。）で示されるフェノール樹脂又はエポキシ
樹脂、又は下記一般式（６）乃至（１０）
【００２２】
【化７】
（式中、Ｒ4、Ｒ5は上記と同じであり、Ｘは水素原子又
は臭素原子であり、ｐは０以上の整数、好ましくは０〜
５０の整数、特に好ましくは１〜２０の整数、ｑは０以
上の整数、好ましくは０〜５の整数、特に好ましくは０
又は１である。但し、ｐとｑは同時に０とはならな
い。）で示されるアルケニル基含有フェノール樹脂又は
エポキシ樹脂が挙げられる。
は臭素原子であり、ｐは０以上の整数、好ましくは０〜
５０の整数、特に好ましくは１〜２０の整数、ｑは０以
上の整数、好ましくは０〜５の整数、特に好ましくは０
又は１である。但し、ｐとｑは同時に０とはならな
い。）で示されるアルケニル基含有フェノール樹脂又は
エポキシ樹脂が挙げられる。
【００２３】一方、オルガノポリシロキサンは下記平均
組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） （式中、Ｒ2は水素原子、又はアミノ基、エポキシ基、
ヒドロキシ基若しくはカルボキシ基を有する一価の有機
基、又はアルコキシ基、Ｒ3は置換又は非置換の一価炭
化水素基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、又はアルケニ
ルオキシ基であり、ａ及びｂは０．００１≦ａ≦１、１
≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ≦４、好ましくは０．０１≦ａ≦
０．１、１．８≦ｂ≦２、１．８５≦ａ＋ｂ≦２．１を
満足する正数である。）
組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） （式中、Ｒ2は水素原子、又はアミノ基、エポキシ基、
ヒドロキシ基若しくはカルボキシ基を有する一価の有機
基、又はアルコキシ基、Ｒ3は置換又は非置換の一価炭
化水素基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、又はアルケニ
ルオキシ基であり、ａ及びｂは０．００１≦ａ≦１、１
≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ≦４、好ましくは０．０１≦ａ≦
０．１、１．８≦ｂ≦２、１．８５≦ａ＋ｂ≦２．１を
満足する正数である。）
【００２４】なお、このオルガノポシリロキサンは、１
分子中のケイ素原子数が１〜１，０００であり、好まし
くは１０〜４００、特に好ましくは２０〜２１０であ
る。更に、このオルガノポリシロキサンは１分子中、上
記平均組成式（２）中のＲ2の１個以上、好ましくは２
個以上、特に好ましくは２〜５個がケイ素原子に直接結
合している構造である。
分子中のケイ素原子数が１〜１，０００であり、好まし
くは１０〜４００、特に好ましくは２０〜２１０であ
る。更に、このオルガノポリシロキサンは１分子中、上
記平均組成式（２）中のＲ2の１個以上、好ましくは２
個以上、特に好ましくは２〜５個がケイ素原子に直接結
合している構造である。
【００２５】ここで、Ｒ2のアミノ基含有有機基として
は、下記のものが挙げられる。
は、下記のものが挙げられる。
【化８】
（式中、ｃは１〜３の整数）
エポキシ基含有有機基としては、下記のものが挙げられ
る。
る。
【００２６】
【化９】
（式中、ｄは１〜３の整数）
ヒドロキシ基含有有機基としては、下記のものが挙げら
れる。
れる。
【００２７】
【化１０】
（式中、ｅは０〜３の整数、ｆは１〜３の整数）
カルボキシ基含有有機基としては、下記のものが挙げら
れる。
れる。
【００２８】
【化１１】
（式中、ｇは０〜１０の整数）
また、アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ
基、ｎ−プロポキシ基等の炭素数１〜４のものが挙げら
れる。
基、ｎ−プロポキシ基等の炭素数１〜４のものが挙げら
れる。
【００２９】また、Ｒ3の置換又は非置換の一価炭化水
素基としては、炭素数１〜１０のものが好ましく、例え
ばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル
基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル
基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基等のアル
ケニル基、フェニル基トリル基等のアリール基、ベンジ
ル基、フェニルエチル基等のアラルキル基等や、これら
の炭化水素基の水素原子の一部又は全部をハロゲン原子
で置換したハロゲン置換一価炭化水素基を挙げることが
できる。
素基としては、炭素数１〜１０のものが好ましく、例え
ばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル
基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル
基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基等のアル
ケニル基、フェニル基トリル基等のアリール基、ベンジ
ル基、フェニルエチル基等のアラルキル基等や、これら
の炭化水素基の水素原子の一部又は全部をハロゲン原子
で置換したハロゲン置換一価炭化水素基を挙げることが
できる。
【００３０】このようなオルガノポリシロキサンとして
は、下記一般式（１０）又は（１１）で示されるものが
挙げられる。
は、下記一般式（１０）又は（１１）で示されるものが
挙げられる。
【００３１】
【化１２】
（式中、Ｒ6は上記のアミノ基、エポキシ基、ヒドロキ
シ基又はカルボキシ基を有する一価炭化水素基、Ｒ7は
同一又は異種の炭素数１〜１０のＲ3と同様の置換又は
非置換の一価炭化水素基、好ましくはメチル基又はフェ
ニル基であり、ｒは０〜１，０００の整数、好ましくは
８〜４００の整数であり、ｓは０〜２０の整数、好まし
くは０〜５の整数である。） 更に具体的には下記のオルガノポリシロキサンを挙げる
ことができる。
シ基又はカルボキシ基を有する一価炭化水素基、Ｒ7は
同一又は異種の炭素数１〜１０のＲ3と同様の置換又は
非置換の一価炭化水素基、好ましくはメチル基又はフェ
ニル基であり、ｒは０〜１，０００の整数、好ましくは
８〜４００の整数であり、ｓは０〜２０の整数、好まし
くは０〜５の整数である。） 更に具体的には下記のオルガノポリシロキサンを挙げる
ことができる。
【００３２】
【化１３】
【００３３】上記平均組成式（２）で示されるオルガノ
ポリシロキサンの分子量は、特に限定されないが、１０
０〜７０，０００が望ましい。オルガノポリシロキサン
の分子量が１００〜７０，０００である場合、得られた
共重合体をエポキシ樹脂組成物に配合すると、マトリク
ス中に共重合体が相溶せず、微細な海島構造を形成す
る。分子量が１００未満では、マトリクス中に共重合体
が相溶し、海島構造が形成されず、分子量が７０，００
０より大きいと、海島が大きくなってしまい、いずれの
場合も硬化物の低応力性が達成できなくなる恐れがあ
る。
ポリシロキサンの分子量は、特に限定されないが、１０
０〜７０，０００が望ましい。オルガノポリシロキサン
の分子量が１００〜７０，０００である場合、得られた
共重合体をエポキシ樹脂組成物に配合すると、マトリク
ス中に共重合体が相溶せず、微細な海島構造を形成す
る。分子量が１００未満では、マトリクス中に共重合体
が相溶し、海島構造が形成されず、分子量が７０，００
０より大きいと、海島が大きくなってしまい、いずれの
場合も硬化物の低応力性が達成できなくなる恐れがあ
る。
【００３４】上記の芳香族重合体とオルガノポリシロキ
サンとを反応させて共重合体を得る方法としては、公知
の方法が採用できる。
サンとを反応させて共重合体を得る方法としては、公知
の方法が採用できる。
【００３５】なお、上記成分（Ｃ）の共重合体の添加量
は、成分（Ｃ）を除く樹脂成分［即ち、成分（Ａ）の液
状エポキシ樹脂、及び後述の任意成分である硬化剤の合
計］１００重量部に対して好ましくは５〜８０重量部、
特に好ましくは１０〜５０重量部である。共重合体の添
加量が５重量部未満では、十分な低応力性が得られず、
冷熱サイクル試験、熱衝撃試験等で不良が生じるおそれ
があり、８０重量部より多い場合は組成物が高粘度にな
り、作業性に支障をきたすおそれがある。
は、成分（Ｃ）を除く樹脂成分［即ち、成分（Ａ）の液
状エポキシ樹脂、及び後述の任意成分である硬化剤の合
計］１００重量部に対して好ましくは５〜８０重量部、
特に好ましくは１０〜５０重量部である。共重合体の添
加量が５重量部未満では、十分な低応力性が得られず、
冷熱サイクル試験、熱衝撃試験等で不良が生じるおそれ
があり、８０重量部より多い場合は組成物が高粘度にな
り、作業性に支障をきたすおそれがある。
【００３６】本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、必
要に応じて硬化剤を添加することができる。この硬化剤
は、構造、分子量等特に限定されるものではなく、公知
のものを用いることができる。具体的にはフェノール樹
脂、酸無水物、芳香族アミン等が挙げられる。
要に応じて硬化剤を添加することができる。この硬化剤
は、構造、分子量等特に限定されるものではなく、公知
のものを用いることができる。具体的にはフェノール樹
脂、酸無水物、芳香族アミン等が挙げられる。
【００３７】フェノール樹脂としては、ノボラック型フ
ェノール樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型フェ
ノール樹脂、ナフタレン型フェノール樹脂、シクロペン
タジエン型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂
等が挙げられ、酸無水物としては、ドデセニル無水コハ
ク酸、ポリアジピン酸無水物、ポリアゼライン酸無水
物、ポリセバシン酸無水物等の脂肪族酸無水物、メチル
テトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フ
タル酸、無水メチルハイミック酸、ヘキサヒドロ無水フ
タル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテト
ラヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキサンジカルボ
ン酸無水物等の脂環式酸無水物、無水フタル酸、無水ト
リメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテ
トラカルボン酸無水物、エチレングリコールビストリメ
リテート、グリセロールトリストリメリテート等の芳香
族酸無水物等が挙げられる。
ェノール樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型フェ
ノール樹脂、ナフタレン型フェノール樹脂、シクロペン
タジエン型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂
等が挙げられ、酸無水物としては、ドデセニル無水コハ
ク酸、ポリアジピン酸無水物、ポリアゼライン酸無水
物、ポリセバシン酸無水物等の脂肪族酸無水物、メチル
テトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フ
タル酸、無水メチルハイミック酸、ヘキサヒドロ無水フ
タル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテト
ラヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキサンジカルボ
ン酸無水物等の脂環式酸無水物、無水フタル酸、無水ト
リメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテ
トラカルボン酸無水物、エチレングリコールビストリメ
リテート、グリセロールトリストリメリテート等の芳香
族酸無水物等が挙げられる。
【００３８】また、アミン類としては、３級アミン化合
物以外のエチレンジアミン、ジエチレントリアミン、ト
リエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジ
プロピレンジアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、
ヘキサメチレンジアミン等の脂肪族アミン、メンセンジ
アミン、イソフォロンジアミン、ビス（４−アミノ−３
−メチルシクロヘキシル）メタン、ジアミノジシクロヘ
キシルメタン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、
Ｎ−アミノエチルピペラジン、３，９−ビス（３−アミ
ノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ
（５，５）ウンデカン等の脂環式アミン、メタフェニレ
ンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフ
ェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン
等の芳香族アミン等が挙げられる。
物以外のエチレンジアミン、ジエチレントリアミン、ト
リエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジ
プロピレンジアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、
ヘキサメチレンジアミン等の脂肪族アミン、メンセンジ
アミン、イソフォロンジアミン、ビス（４−アミノ−３
−メチルシクロヘキシル）メタン、ジアミノジシクロヘ
キシルメタン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、
Ｎ−アミノエチルピペラジン、３，９−ビス（３−アミ
ノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ
（５，５）ウンデカン等の脂環式アミン、メタフェニレ
ンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフ
ェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン
等の芳香族アミン等が挙げられる。
【００３９】これら硬化剤の分子量は、液状エポキシ樹
脂組成物の硬化物の性能（接着性、耐熱性、耐湿性等）
を低下させない程度に低分子であることが望ましい。
脂組成物の硬化物の性能（接着性、耐熱性、耐湿性等）
を低下させない程度に低分子であることが望ましい。
【００４０】本発明の液状エポキシ樹脂組成物におい
て、硬化剤の配合量は適宜選定されるが、成分（Ａ）の
液状エポキシ樹脂との当量比で０．８≦（エポキシ樹
脂）／（硬化剤）≦１．２５、特に０．９≦（エポキシ
樹脂）／（硬化剤）≦１．１であることが望ましい。特
に、硬化剤としてフェノール樹脂を用いる場合には、液
状エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中のフ
ェノール性水酸基とのモル比が０．９≦（エポキシ基）
／（フェノール性水酸基）≦１．１、特に０．９５≦
（エポキシ基）／（フェノール性水酸基）≦１．０５で
あることが望ましい。当量比、又は液状エポキシ樹脂中
のエポキシ基とフェノール樹脂中のフェノール性水酸基
とのモル比がこの範囲にない場合、組成物が一部未反応
となり、硬化物の性能、更にはこれを用いた半導体装置
の性能に支障をきたす恐れがある。
て、硬化剤の配合量は適宜選定されるが、成分（Ａ）の
液状エポキシ樹脂との当量比で０．８≦（エポキシ樹
脂）／（硬化剤）≦１．２５、特に０．９≦（エポキシ
樹脂）／（硬化剤）≦１．１であることが望ましい。特
に、硬化剤としてフェノール樹脂を用いる場合には、液
状エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中のフ
ェノール性水酸基とのモル比が０．９≦（エポキシ基）
／（フェノール性水酸基）≦１．１、特に０．９５≦
（エポキシ基）／（フェノール性水酸基）≦１．０５で
あることが望ましい。当量比、又は液状エポキシ樹脂中
のエポキシ基とフェノール樹脂中のフェノール性水酸基
とのモル比がこの範囲にない場合、組成物が一部未反応
となり、硬化物の性能、更にはこれを用いた半導体装置
の性能に支障をきたす恐れがある。
【００４１】本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、用
途に応じてシリカ、アルミナ、タルク、マイカ、窒化ケ
イ素、窒化ホウ素、銀等の無機充填材、その他に難燃
剤、イオントラップ剤、ワックス、着色剤、接着助剤等
を添加することができる。
途に応じてシリカ、アルミナ、タルク、マイカ、窒化ケ
イ素、窒化ホウ素、銀等の無機充填材、その他に難燃
剤、イオントラップ剤、ワックス、着色剤、接着助剤等
を添加することができる。
【００４２】なお、無機充填剤としてシリカを添加した
場合の添加量は、樹脂全体［即ち、成分（Ａ）の液状エ
ポキシ樹脂、成分（Ｃ）の共重合体、及び任意成分であ
る硬化剤の合計］１００重量部に対して好ましくは５０
〜１，０００重量部、特に好ましくは１００〜７００重
量部である。
場合の添加量は、樹脂全体［即ち、成分（Ａ）の液状エ
ポキシ樹脂、成分（Ｃ）の共重合体、及び任意成分であ
る硬化剤の合計］１００重量部に対して好ましくは５０
〜１，０００重量部、特に好ましくは１００〜７００重
量部である。
【００４３】本発明の液状エポキシ樹脂組成物の各成分
の混合は、公知の方法が適用可能であり、樹脂組成物が
ペースト状である場合はミキサー等が用いられ、固形で
ある場合はロール、ルーダー等が用いられる。必要に応
じて混合順序、時間、温度、圧力等の条件を適宜選定す
ることができる。
の混合は、公知の方法が適用可能であり、樹脂組成物が
ペースト状である場合はミキサー等が用いられ、固形で
ある場合はロール、ルーダー等が用いられる。必要に応
じて混合順序、時間、温度、圧力等の条件を適宜選定す
ることができる。
【００４４】本発明の樹脂組成物は半導体素子の表面を
被覆又は封止するのに好適に用いられる。半導体装置の
構造は特に限定されるものではないが、大型、狭ギャッ
プのフリップチップのアンダーフィルや３次元積層チッ
プの封止等、通常より封止材が低粘度であることが求め
られる用途において好適に用いられる。
被覆又は封止するのに好適に用いられる。半導体装置の
構造は特に限定されるものではないが、大型、狭ギャッ
プのフリップチップのアンダーフィルや３次元積層チッ
プの封止等、通常より封止材が低粘度であることが求め
られる用途において好適に用いられる。
【００４５】
【実施例】以下、実施例及び比較例を挙げて本発明を具
体的に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるも
のではない。
体的に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるも
のではない。
【００４６】［実施例１〜１８、比較例１〜６］
エポキシ樹脂Ａ［下記式（１２） η＝０．３Ｐａ・ｓ
／２５℃ 当量１２２］ エポキシ樹脂Ｂ［下記式（１３） η＝０．７Ｐａ・ｓ
／２５℃ 当量１３０］ エポキシ樹脂Ｃ［ビスフェノールＡ型 η＝４．０Ｐａ
・ｓ／２５℃ 当量１７０］ エポキシ樹脂Ｄ［ビスフェノールＦ型 η＝１．０Ｐａ
・ｓ／２５℃ 当量１５５］ 硬化促進剤Ｅ［２−フェニル−４−メチル−５−メチロ
ールイミダゾール微粉末］ 硬化促進剤Ｆ［マイクロカプセル型 ２−エチル−４−
メチルイミダゾール／ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
＝６０／４０（重量比）］ 硬化促進剤Ｇ［マイクロカプセル型 トリフェニルフォ
スフィン／ポリメタクリル酸メチル＝２０／８０（重量
比）］ 共重合体（応力低下剤）Ｈ［下記式（１４） 白色固体
エポキシ当量２９１］ 共重合体（応力低下剤）Ｉ［下記式（１５） 白色固体
フェノール当量３３５］ 硬化剤Ｊ［下記式（１６） ４−メチルテトラヒドロ無
水フタル酸／テトラヒドロ無水メチルフタル酸＝７：３
（重量比） 当量１７２］ 硬化剤Ｋ［ｏ−ジアリルビスフェノールＡ 当量１５
４］ シリカ［球状溶融シリカ 平均粒径２μｍ 最大粒径１
０μｍ］ カーボンブラック［電化ブラック 電気化学工業製 商
品名］ ＫＢＭ−４０３［信越化学工業製シランカップリング
剤］ を表１〜４に示す通りに配合し、ミキサーを用いて混合
して、樹脂組成物を得た。これらの樹脂組成物を用い
て、下記（ａ）〜（ｅ）の諸試験を行い、各表に示す結
果を得た。なお、硬化条件はいずれも１００℃／１時間
＋１５０℃／４時間である。
／２５℃ 当量１２２］ エポキシ樹脂Ｂ［下記式（１３） η＝０．７Ｐａ・ｓ
／２５℃ 当量１３０］ エポキシ樹脂Ｃ［ビスフェノールＡ型 η＝４．０Ｐａ
・ｓ／２５℃ 当量１７０］ エポキシ樹脂Ｄ［ビスフェノールＦ型 η＝１．０Ｐａ
・ｓ／２５℃ 当量１５５］ 硬化促進剤Ｅ［２−フェニル−４−メチル−５−メチロ
ールイミダゾール微粉末］ 硬化促進剤Ｆ［マイクロカプセル型 ２−エチル−４−
メチルイミダゾール／ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
＝６０／４０（重量比）］ 硬化促進剤Ｇ［マイクロカプセル型 トリフェニルフォ
スフィン／ポリメタクリル酸メチル＝２０／８０（重量
比）］ 共重合体（応力低下剤）Ｈ［下記式（１４） 白色固体
エポキシ当量２９１］ 共重合体（応力低下剤）Ｉ［下記式（１５） 白色固体
フェノール当量３３５］ 硬化剤Ｊ［下記式（１６） ４−メチルテトラヒドロ無
水フタル酸／テトラヒドロ無水メチルフタル酸＝７：３
（重量比） 当量１７２］ 硬化剤Ｋ［ｏ−ジアリルビスフェノールＡ 当量１５
４］ シリカ［球状溶融シリカ 平均粒径２μｍ 最大粒径１
０μｍ］ カーボンブラック［電化ブラック 電気化学工業製 商
品名］ ＫＢＭ−４０３［信越化学工業製シランカップリング
剤］ を表１〜４に示す通りに配合し、ミキサーを用いて混合
して、樹脂組成物を得た。これらの樹脂組成物を用い
て、下記（ａ）〜（ｅ）の諸試験を行い、各表に示す結
果を得た。なお、硬化条件はいずれも１００℃／１時間
＋１５０℃／４時間である。
【００４７】
【化１４】
【００４８】（ａ）組成物の粘度
ＪＩＳ Ｋ ７１１７に従い２５℃の粘度を測定した。
【００４９】（ｂ）硬化物の曲げ弾性率
ＪＩＳ Ｋ ７２０３に従い２５℃での曲げ弾性率を測
定した。
定した。
【００５０】（ｃ）フリップチップでの狭ギャップ侵入
性 図１に示すフリップチップ（チップサイズ：１０ｍｍ×
１０ｍｍ×０．３ｍｍ、バンプ径：１２０μｍ、バンプ
高さ：１００μｍ、バンプピッチ：２００μｍ、バンプ
数：１９３６）を１００℃の熱板上に放置し、チップの
１辺に樹脂組成物を塗布する。これを５分間放置し、未
充填発生チップ数／総チップ数を測定する。
性 図１に示すフリップチップ（チップサイズ：１０ｍｍ×
１０ｍｍ×０．３ｍｍ、バンプ径：１２０μｍ、バンプ
高さ：１００μｍ、バンプピッチ：２００μｍ、バンプ
数：１９３６）を１００℃の熱板上に放置し、チップの
１辺に樹脂組成物を塗布する。これを５分間放置し、未
充填発生チップ数／総チップ数を測定する。
【００５１】（ｄ）耐冷熱サイクル性
試験（ｃ）において樹脂組成物の充填が完了したチップ
について、前述の条件で樹脂組成物を硬化させる。これ
を−６０℃／１０分と１５０℃／１０分を５００回、
１，０００回、２，０００回往復させ、クラック又は剥
離発生チップ数／総チップ数を測定する。
について、前述の条件で樹脂組成物を硬化させる。これ
を−６０℃／１０分と１５０℃／１０分を５００回、
１，０００回、２，０００回往復させ、クラック又は剥
離発生チップ数／総チップ数を測定する。
【００５２】（ｅ）耐熱衝撃性
試験（ｃ）において樹脂組成物の充填が完了したチップ
について、前述の条件で樹脂組成物を硬化させる。これ
を２７０℃の半田浴に浸漬し、クラック発生チップ数／
総チップ数を測定する。
について、前述の条件で樹脂組成物を硬化させる。これ
を２７０℃の半田浴に浸漬し、クラック発生チップ数／
総チップ数を測定する。
【００５３】
【表１】
【００５４】
【表２】
【００５５】
【表３】
【００５６】
【表４】
【００５７】
【発明の効果】本発明によれば、低粘度であり、かつ低
応力性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物
が得られ、またこの硬化物は複雑かつ微細なデバイスの
表面を被覆又は封止するのに好適である。
応力性・高信頼性を兼ね備える液状エポキシ樹脂組成物
が得られ、またこの硬化物は複雑かつ微細なデバイスの
表面を被覆又は封止するのに好適である。
【図１】本発明の液状エポキシ樹脂組成物を用いたフリ
ップチップでの狭ギャップ侵入性試験サンプルの断面図
である。
ップチップでの狭ギャップ侵入性試験サンプルの断面図
である。
【図２】本発明の液状エポキシ樹脂組成物を用いたフリ
ップチップでの狭ギャップ侵入性試験サンプルの平面図
である。
ップチップでの狭ギャップ侵入性試験サンプルの平面図
である。
１ ＢＴ基板
２ 半田バンプ
３ チップ
４ 樹脂組成物
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 塩原 利夫
群馬県碓氷郡松井田町大字人見１番地10
信越化学工業株式会社シリコーン電子材料
技術研究所内
Ｆターム(参考） 4J002 CD04W CP17X FD146 FD156
GQ05
4J036 AC01 AC05 DA02 FB16 JA07
4M109 AA01 BA03 CA05 EA03 EB04
EB18 EC04 EC20
Claims (2)
- 【請求項１】 （Ａ）下記一般式（１） 【化１】 （式中、Ｒ1は水素原子又は炭素数１〜２０の一価炭化
水素基である。ｎは１〜４の整数である。）で示される
液状エポキシ樹脂 （Ｂ）硬化促進剤 （Ｃ）芳香族重合体と下記平均組成式（２） （Ｒ2）a（Ｒ3）bＳｉＯ(4-a-b)/2 （２） （式中、Ｒ2は水素原子、又はアミノ基、エポキシ基、
ヒドロキシ基若しくはカルボキシ基を有する一価の有機
基、又はアルコキシ基、Ｒ3は置換又は非置換の一価炭
化水素基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、又はアルケニ
ルオキシ基であり、ａ及びｂは０．００１≦ａ≦１、１
≦ｂ≦３、１≦ａ＋ｂ≦４を満足する正数である。）で
示される、１分子中のケイ素原子の数が１〜１，０００
でありかつＲ2の少なくとも１個はケイ素原子に直接結
合しているオルガノポリシロキサンとを反応させて得ら
れる共重合体 を含有することを特徴する液状エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項２】 請求項１記載の組成物の硬化物で半導体
素子の表面を被覆又は封止した半導体装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001247318A JP4730501B2 (ja) | 2001-08-16 | 2001-08-16 | 液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた半導体装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001247318A JP4730501B2 (ja) | 2001-08-16 | 2001-08-16 | 液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた半導体装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003055439A true JP2003055439A (ja) | 2003-02-26 |
| JP4730501B2 JP4730501B2 (ja) | 2011-07-20 |
Family
ID=19076687
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001247318A Expired - Fee Related JP4730501B2 (ja) | 2001-08-16 | 2001-08-16 | 液状エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた半導体装置 |
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|---|---|
| JP (1) | JP4730501B2 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005038519A1 (ja) * | 2003-10-17 | 2005-04-28 | Nippon Kayaku Kabushiki Kaisha | 液晶シール剤、それを用いた液晶表示装置および該装置の製造方法 |
| JP2006016433A (ja) * | 2004-06-30 | 2006-01-19 | Shin Etsu Chem Co Ltd | 半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物及びフリップチップ型半導体装置 |
| JP2008177617A (ja) * | 2008-04-09 | 2008-07-31 | Sharp Corp | 半導体装置及びその製造方法 |
| CN100414398C (zh) * | 2003-10-17 | 2008-08-27 | 日本化药株式会社 | 液晶密封剂、采用该液晶密封剂的液晶显示装置和制造该显示装置的方法 |
| US7768136B2 (en) | 2005-02-02 | 2010-08-03 | Sharp Kabushiki Kaisha | Sealed-by-resin type semiconductor device |
| US7981977B2 (en) | 2005-12-08 | 2011-07-19 | Hitachi Chemical Co., Ltd. | Sealant for electronics of epoxy resin, aromatic amine, accelerator and inorganic filler |
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| JPH04108852A (ja) * | 1990-08-28 | 1992-04-09 | Hitachi Chem Co Ltd | 半導体封止用エポキシ樹脂組成物及びその組成物で封止した半導体装置 |
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