JP2003050296A - 化学除染液の処理方法及びその装置 - Google Patents
化学除染液の処理方法及びその装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】有機酸水溶液に溶出する鉄イオンの還元と、有
機酸の分解を短時間に行う。 【解決手段】除染対象物に付着した放射性物質を含む酸
化被膜を有機酸水溶液製化学除染液の還元力により溶解
する化学除染液の処理方法において、化学除染液を電気
分解によりＦｅ3+を陰極でＦｅ2+に還元し、Ｆｅ2+イオ
ンを陽極でＦｅ3+に酸化して化学除染液中の鉄イオンを
価数調整し、有機酸を分解する。
機酸の分解を短時間に行う。 【解決手段】除染対象物に付着した放射性物質を含む酸
化被膜を有機酸水溶液製化学除染液の還元力により溶解
する化学除染液の処理方法において、化学除染液を電気
分解によりＦｅ3+を陰極でＦｅ2+に還元し、Ｆｅ2+イオ
ンを陽極でＦｅ3+に酸化して化学除染液中の鉄イオンを
価数調整し、有機酸を分解する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電施設に
設置された配管、機器、構造部品等に付着した放射性物
質を含む金属酸化物を化学除染液で溶解して除染する除
染工程中または除染終了後の化学除染液の処理方法及び
その装置に関する。
設置された配管、機器、構造部品等に付着した放射性物
質を含む金属酸化物を化学除染液で溶解して除染する除
染工程中または除染終了後の化学除染液の処理方法及び
その装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電施設において放射性物質を含
む流体と接触する配管、機器、構造部品等は、運転に伴
ってその内面に放射性核種を含む酸化被膜が付着または
生成する。そのため、配管や機器の周囲は放射線量が高
まり、定期点検作業時あるいは原子炉廃止措置時の解体
作業において、作業員の被ばく線量が増大することの原
因となっている。
む流体と接触する配管、機器、構造部品等は、運転に伴
ってその内面に放射性核種を含む酸化被膜が付着または
生成する。そのため、配管や機器の周囲は放射線量が高
まり、定期点検作業時あるいは原子炉廃止措置時の解体
作業において、作業員の被ばく線量が増大することの原
因となっている。
【０００３】このような酸化被膜を除去する方法は、現
在までに種々の技術が開示されており、そのなかでも、
酸化被膜中のクロム系酸化物を過マンガン酸により酸化
溶解する工程と、酸化被膜中の主要成分である鉄系酸化
物をシュウ酸により還元溶解する工程を組み合わせた方
法が知られている。また、クロム系酸化物を酸化溶解す
る除染剤としてオゾン水を用いる方法も知られている。
在までに種々の技術が開示されており、そのなかでも、
酸化被膜中のクロム系酸化物を過マンガン酸により酸化
溶解する工程と、酸化被膜中の主要成分である鉄系酸化
物をシュウ酸により還元溶解する工程を組み合わせた方
法が知られている。また、クロム系酸化物を酸化溶解す
る除染剤としてオゾン水を用いる方法も知られている。
【０００４】これら除染方法において、シュウ酸による
還元溶解の際には鉄イオンが溶出する。シュウ酸は炭素
鋼母材及びステンレス鋼母材を腐食するため、鉄イオン
の価数（Ｆｅ2+，Ｆｅ3+）及び濃度を調整し、ステンレ
ス鋼の腐食電位を不動態域に保持し、腐食を抑制する方
法が知られている。
還元溶解の際には鉄イオンが溶出する。シュウ酸は炭素
鋼母材及びステンレス鋼母材を腐食するため、鉄イオン
の価数（Ｆｅ2+，Ｆｅ3+）及び濃度を調整し、ステンレ
ス鋼の腐食電位を不動態域に保持し、腐食を抑制する方
法が知られている。
【０００５】鉄イオンの価数調整は、シュウ酸溶液中に
紫外線を照射することで下式に示す反応が起こり、Ｆｅ
3+がＦｅ2+に還元される。 Ｈ2Ｏ→ｅ-＋Ｏ2＋Ｈ+→ＨＯ2・ …(1) Ｆｅ3+＋ＨＯ2・→Ｈ+＋Ｏ2＋Ｆｅ2+ …(2)
紫外線を照射することで下式に示す反応が起こり、Ｆｅ
3+がＦｅ2+に還元される。 Ｈ2Ｏ→ｅ-＋Ｏ2＋Ｈ+→ＨＯ2・ …(1) Ｆｅ3+＋ＨＯ2・→Ｈ+＋Ｏ2＋Ｆｅ2+ …(2)
【０００６】還元されたＦｅ2+はカチオン樹脂で分離す
ることにより、シュウ酸水溶液中の鉄イオン濃度を調整
することができる。また、シュウ酸除染終了後のシュウ
酸の分解方法としては、紫外線と過酸化水素分解方法が
知られている。
ることにより、シュウ酸水溶液中の鉄イオン濃度を調整
することができる。また、シュウ酸除染終了後のシュウ
酸の分解方法としては、紫外線と過酸化水素分解方法が
知られている。
【０００７】
Ｆｅ2+の生成：前記(1)及び(2)式
シュウ酸の分解：Ｈ2Ｏ2＋Ｆｅ2+→Ｆｅ3+＋ＯＨ-＋ＯＨ・ …(3)
Ｈ2Ｃ2Ｏ4＋２ＯＨ・→２ＣＯ2＋２Ｈ2Ｏ …(4)
その他のシュウ酸の分解方法としては、オゾンの酸化力
を利用した酸化分解と電気分解により陽極酸化する方法
も知られている。
を利用した酸化分解と電気分解により陽極酸化する方法
も知られている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】紫外線によるＦｅ2+の
還元は、シュウ酸除染液の処理方法として実機適用実績
は豊富であるが、紫外線ランプを覆っているガラスが異
物により破損する恐れがあること、塩濃度が高い水溶液
を処理した場合や、長期間の使用においてガラス表面に
シュウ酸鉄などのスラッジが析出し、還元効率が低下す
る課題があった。
還元は、シュウ酸除染液の処理方法として実機適用実績
は豊富であるが、紫外線ランプを覆っているガラスが異
物により破損する恐れがあること、塩濃度が高い水溶液
を処理した場合や、長期間の使用においてガラス表面に
シュウ酸鉄などのスラッジが析出し、還元効率が低下す
る課題があった。
【０００９】また、シュウ酸分解で使用される紫外線も
上述と同様な課題があり、また過酸化水素が付着した可
燃物はそのままの状態で放置すると発火の可能性があ
り、その取扱いには十分な注意が必要であった。
上述と同様な課題があり、また過酸化水素が付着した可
燃物はそのままの状態で放置すると発火の可能性があ
り、その取扱いには十分な注意が必要であった。
【００１０】さらに、オゾン単独での分解はシュウ酸に
対する分解反応が遅く、電気分解単独では水溶液の導電
率が低下すると電流が流れなくなり、分解反応が停止す
る課題があった。
対する分解反応が遅く、電気分解単独では水溶液の導電
率が低下すると電流が流れなくなり、分解反応が停止す
る課題があった。
【００１１】本発明は、上記課題を解決するためになさ
れたもので、有機酸、例えばシュウ酸水溶液に溶出する
鉄イオンの還元と、シュウ酸の分解を短時間にかつ確実
に処理することができる化学除染液の処理方法及びその
装置を提供することにある。
れたもので、有機酸、例えばシュウ酸水溶液に溶出する
鉄イオンの還元と、シュウ酸の分解を短時間にかつ確実
に処理することができる化学除染液の処理方法及びその
装置を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
有機酸水溶液の化学除染液で放射性物質を含む酸化被膜
を化学的に溶解し除染する化学除染液の処理方法におい
て、前記有機酸水溶液中の鉄イオンの価数を調整するに
あたり、電気分解により鉄３価イオンを陰極で鉄２価イ
オンに還元し、鉄２価イオンを陽極で鉄３価イオンに酸
化することを特徴とする。
有機酸水溶液の化学除染液で放射性物質を含む酸化被膜
を化学的に溶解し除染する化学除染液の処理方法におい
て、前記有機酸水溶液中の鉄イオンの価数を調整するに
あたり、電気分解により鉄３価イオンを陰極で鉄２価イ
オンに還元し、鉄２価イオンを陽極で鉄３価イオンに酸
化することを特徴とする。
【００１３】この発明によれば、有機酸水溶液中の鉄３
価イオンを陰極で鉄２価イオンに還元することにより、
炭素鋼機器の母材腐食を抑制できる。また、鉄２価イオ
ンはカチオン樹脂で分離できるため、有機酸水溶液の脱
塩処理浄化が容易にできる。また、ステンレス鋼機器の
母材は腐食は負の電位で起こるため、陽極で鉄２価イオ
ンを鉄３価イオン酸化し、シュウ酸水溶液の電位を上げ
ることでステンレス鋼母材の腐食を抑制できる。
価イオンを陰極で鉄２価イオンに還元することにより、
炭素鋼機器の母材腐食を抑制できる。また、鉄２価イオ
ンはカチオン樹脂で分離できるため、有機酸水溶液の脱
塩処理浄化が容易にできる。また、ステンレス鋼機器の
母材は腐食は負の電位で起こるため、陽極で鉄２価イオ
ンを鉄３価イオン酸化し、シュウ酸水溶液の電位を上げ
ることでステンレス鋼母材の腐食を抑制できる。
【００１４】請求項２に係る発明は、放射性物質を含む
酸化被膜を有機酸水溶液の化学除染液で溶解して除染す
る化学除染液の処理方法において、除染後の使用済有機
酸を炭酸ガスと水に分解するにあたり、電気分解による
陽極酸化と、オゾンによる酸化分解を併用して前記有機
酸を分解することを特徴とする。この発明によれば、電
気分解とオゾンの併用により有機酸廃液を炭酸ガスと水
に速やかに分解できる。
酸化被膜を有機酸水溶液の化学除染液で溶解して除染す
る化学除染液の処理方法において、除染後の使用済有機
酸を炭酸ガスと水に分解するにあたり、電気分解による
陽極酸化と、オゾンによる酸化分解を併用して前記有機
酸を分解することを特徴とする。この発明によれば、電
気分解とオゾンの併用により有機酸廃液を炭酸ガスと水
に速やかに分解できる。
【００１５】請求項３に係る発明は、請求項１または２
記載の前記電気分解による鉄イオンの価数調整と有機酸
の分解はそれぞれ直流電流の極性を切り替えることによ
って制御されることを特徴とする。
記載の前記電気分解による鉄イオンの価数調整と有機酸
の分解はそれぞれ直流電流の極性を切り替えることによ
って制御されることを特徴とする。
【００１６】この発明によれば、電解により鉄３価イオ
ンを鉄２価イオンに還元するためには、陰極面積＞陽極
面積が効果的である。一方、鉄２価イオンを鉄３価イオ
ンに酸化する際は、反対に陰極面積＜陽極面積が効果的
である。また、シュウ酸分解は陽極で起こるため、陰極
面積＜陽極面積が効果的である。従って、直流電源の極
性を切り替えることにより、目的とする反応物を容易に
得ることができる。
ンを鉄２価イオンに還元するためには、陰極面積＞陽極
面積が効果的である。一方、鉄２価イオンを鉄３価イオ
ンに酸化する際は、反対に陰極面積＜陽極面積が効果的
である。また、シュウ酸分解は陽極で起こるため、陰極
面積＜陽極面積が効果的である。従って、直流電源の極
性を切り替えることにより、目的とする反応物を容易に
得ることができる。
【００１７】請求項４に係る発明は、前記オゾンにより
有機酸を分解するにあたり、予め有機酸水溶液に分解助
剤を添加することを特徴とする。請求項５に係る発明
は、前記分解助剤は炭酸、炭酸塩、炭酸水素塩、硼酸、
硼酸塩、硫酸、硫酸塩、燐酸、燐酸塩、燐酸水素塩から
選択された少なくとも一種のものからなることを特徴と
する。
有機酸を分解するにあたり、予め有機酸水溶液に分解助
剤を添加することを特徴とする。請求項５に係る発明
は、前記分解助剤は炭酸、炭酸塩、炭酸水素塩、硼酸、
硼酸塩、硫酸、硫酸塩、燐酸、燐酸塩、燐酸水素塩から
選択された少なくとも一種のものからなることを特徴と
する。
【００１８】請求項４及び５の発明によれば、オゾン酸
化処理時に分解除染剤を添加することにより、オゾンに
よる機器の母材腐食を抑制できるため、機器の材料健全
性を維持できる。
化処理時に分解除染剤を添加することにより、オゾンに
よる機器の母材腐食を抑制できるため、機器の材料健全
性を維持できる。
【００１９】請求項６に係る発明は、除染対象物を収納
する除染槽と、この除染槽内に化学除染液を流入しかつ
除染後の廃液を流出する化学除染液循環系統とを具備
し、前記化学除染液循環系統は前記化学除染液の流出側
から流入側に向けて電気分解装置、イオン交換樹脂塔、
オゾン発生器及びオゾンガス溶解ミキサが順次接続され
ていることを特徴とする。
する除染槽と、この除染槽内に化学除染液を流入しかつ
除染後の廃液を流出する化学除染液循環系統とを具備
し、前記化学除染液循環系統は前記化学除染液の流出側
から流入側に向けて電気分解装置、イオン交換樹脂塔、
オゾン発生器及びオゾンガス溶解ミキサが順次接続され
ていることを特徴とする。
【００２０】この発明によれば、電気分解装置は電解に
より鉄イオンの価数を調整、イオン交換樹脂塔はシュウ
酸除染液から溶出金属を分離、オゾン発生器はオゾンガ
スを発生してシュウ酸を分解、オゾンガス溶解ミキサは
シュウ酸除染液にオゾンガスを効率良く溶解することが
できる。
より鉄イオンの価数を調整、イオン交換樹脂塔はシュウ
酸除染液から溶出金属を分離、オゾン発生器はオゾンガ
スを発生してシュウ酸を分解、オゾンガス溶解ミキサは
シュウ酸除染液にオゾンガスを効率良く溶解することが
できる。
【００２１】請求項７に係る発明は、請求項６記載の前
記電気分解装置は筒状セル本体と、この筒状セル本体内
の中央部に配列された第１の棒状電極と、この第１の棒
状電極の周囲に配列された極性の異なる第２の棒状電極
とを具備したことを特徴とする。
記電気分解装置は筒状セル本体と、この筒状セル本体内
の中央部に配列された第１の棒状電極と、この第１の棒
状電極の周囲に配列された極性の異なる第２の棒状電極
とを具備したことを特徴とする。
【００２２】この発明によれば、陽極、陰極を棒状の電
極で構成することにより、装置のコンパクト化が可能で
ある。しかも、陰極と陽極の長さを同じにして、直径の
大きさを変えるだけで電極面積を変えることができるた
め、目的とする反応物を電極表面で均一に得ることが可
能である。
極で構成することにより、装置のコンパクト化が可能で
ある。しかも、陰極と陽極の長さを同じにして、直径の
大きさを変えるだけで電極面積を変えることができるた
め、目的とする反応物を電極表面で均一に得ることが可
能である。
【００２３】請求項８に係る発明は、請求項７記載の前
記第２の棒状電極面積は前記第１の棒状電極面積の３倍
以上であることを特徴とする。この発明によれば、目的
とする反応物を得るためには、電解セル本体内の第１の
電極の電極表面積は極性が異なる第２の電極の電極表面
積の３倍以上とすることで、効率良く生成物を得ること
ができる。
記第２の棒状電極面積は前記第１の棒状電極面積の３倍
以上であることを特徴とする。この発明によれば、目的
とする反応物を得るためには、電解セル本体内の第１の
電極の電極表面積は極性が異なる第２の電極の電極表面
積の３倍以上とすることで、効率良く生成物を得ること
ができる。
【００２４】
【発明の実施の形態】図１から図４により本発明に係る
化学除染液の処理方法の第１の実施の形態を説明する。
図１は本実施の形態を実施するために適用する化学除染
装置を説明する系統図である。図１中、符号１は除染対
象物２が収納される除染槽であり、除染槽１内に除染液
３が満たされており、除染液３中に除染対象物２が浸漬
し載置台４上に載置固定される。載置台４の下方で除染
槽１の底面との間に除染液３を噴射する噴射ノズル５が
取り付けられており、噴射ノズル５と除染槽１の底部と
の間に化学除染液の循環系統６が設けられている。
化学除染液の処理方法の第１の実施の形態を説明する。
図１は本実施の形態を実施するために適用する化学除染
装置を説明する系統図である。図１中、符号１は除染対
象物２が収納される除染槽であり、除染槽１内に除染液
３が満たされており、除染液３中に除染対象物２が浸漬
し載置台４上に載置固定される。載置台４の下方で除染
槽１の底面との間に除染液３を噴射する噴射ノズル５が
取り付けられており、噴射ノズル５と除染槽１の底部と
の間に化学除染液の循環系統６が設けられている。
【００２５】循環系統６は除染槽１の底部から噴射ノズ
ル５に向けて循環ポンプ７、ヒータ８、電気分解装置
９、イオン交換樹脂塔10、ミキサ11及び試薬注入装置12
が順次設けられている。電気分解装置９はセル13と、セ
ル13内に配置される陽極14及び陰極15ならびに直流電源
16とからなり、セル13は循環系統６に入口弁18ａを有す
る流入管17と、出口弁18ｂを有する流出管19によりバイ
パス接続されている。
ル５に向けて循環ポンプ７、ヒータ８、電気分解装置
９、イオン交換樹脂塔10、ミキサ11及び試薬注入装置12
が順次設けられている。電気分解装置９はセル13と、セ
ル13内に配置される陽極14及び陰極15ならびに直流電源
16とからなり、セル13は循環系統６に入口弁18ａを有す
る流入管17と、出口弁18ｂを有する流出管19によりバイ
パス接続されている。
【００２６】ミキサ11はオゾンガス溶解ミキサで、オゾ
ン発生器20が接続されている。試薬注入装置12には注入
ポンプ21が接続されている。除染槽１の上部側面には排
ガス排気系統として排気管22が接続し、排気管22には分
解塔23及び排気ブロワ24が直列接続されている。
ン発生器20が接続されている。試薬注入装置12には注入
ポンプ21が接続されている。除染槽１の上部側面には排
ガス排気系統として排気管22が接続し、排気管22には分
解塔23及び排気ブロワ24が直列接続されている。
【００２７】ここで、除染液３は有機酸としてシュウ酸
を含むシュウ酸水溶液を一例として以下説明する。シュ
ウ酸除染液３は循環ポンプ７、ヒータ８、電気分解装置
９、イオン交換樹脂塔10、ミキサ11及び試薬注入装置12
が付設された循環系統６を循環して除染槽１に戻され
る。除染対象物２の表面の酸化被膜を還元溶解する場合
には試薬注入装置12から注入ポンプ21を通してシュウ酸
水溶液を除染槽１に供給する。
を含むシュウ酸水溶液を一例として以下説明する。シュ
ウ酸除染液３は循環ポンプ７、ヒータ８、電気分解装置
９、イオン交換樹脂塔10、ミキサ11及び試薬注入装置12
が付設された循環系統６を循環して除染槽１に戻され
る。除染対象物２の表面の酸化被膜を還元溶解する場合
には試薬注入装置12から注入ポンプ21を通してシュウ酸
水溶液を除染槽１に供給する。
【００２８】シュウ酸除染液３中に溶出する鉄イオンの
価数調整は、電気分解装置９の本体であるセル13の陽極
14と陰極15に直流電圧を与え、陰極15でＦｅ3+ をＦｅ
2+ に還元し、陽極14でＦｅ2+ をＦｅ3+ に酸化する。
還元除染終了後のシュウ酸水溶液は、セル13の陽極14と
陰極15に直流電圧を与えるとともに、オゾン発生器20か
らミキサ11にオゾンガスを供給して炭酸ガスと水に分解
する。
価数調整は、電気分解装置９の本体であるセル13の陽極
14と陰極15に直流電圧を与え、陰極15でＦｅ3+ をＦｅ
2+ に還元し、陽極14でＦｅ2+ をＦｅ3+ に酸化する。
還元除染終了後のシュウ酸水溶液は、セル13の陽極14と
陰極15に直流電圧を与えるとともに、オゾン発生器20か
らミキサ11にオゾンガスを供給して炭酸ガスと水に分解
する。
【００２９】また、除染液中に溶解する金属イオンは、
イオン交換樹脂塔で除去される。酸化皮膜を酸化溶解す
る場合にはオゾン発生器20からミキサ11にオゾンガスを
供給してオゾン水を生成し除染槽１に供給する。除染槽
１から排出されるオゾンガスは排気ブロワ24に吸引され
て分解塔23で分解され、排気系に排出される。
イオン交換樹脂塔で除去される。酸化皮膜を酸化溶解す
る場合にはオゾン発生器20からミキサ11にオゾンガスを
供給してオゾン水を生成し除染槽１に供給する。除染槽
１から排出されるオゾンガスは排気ブロワ24に吸引され
て分解塔23で分解され、排気系に排出される。
【００３０】次に図２によりシュウ酸水溶液中の鉄イオ
ン価数調整試験結果を説明する。図２は、本実施の形態
（本発明）の電気分解法と従来例の紫外線法の試験結果
を比較して示している。電気分解法の試験条件は、陰極
／陽極面積比が５、陰極面積に対する電流密度が3.5A・m
-2、投入電力が300W・m-3である。紫外線法の試験条件
は、投入電力量が600 W・m-3である。図中の縦軸はＦｅ
2+とＦｅ3+の濃度、横軸は試験時間を示す。
ン価数調整試験結果を説明する。図２は、本実施の形態
（本発明）の電気分解法と従来例の紫外線法の試験結果
を比較して示している。電気分解法の試験条件は、陰極
／陽極面積比が５、陰極面積に対する電流密度が3.5A・m
-2、投入電力が300W・m-3である。紫外線法の試験条件
は、投入電力量が600 W・m-3である。図中の縦軸はＦｅ
2+とＦｅ3+の濃度、横軸は試験時間を示す。
【００３１】本発明及び従来例ともＦｅ2+ 濃度の増加
に伴ってＦｅ3+が減少し、Ｆｅ2+濃度の増加速度は本発
明が20ppm・h-1、従来例が26ppm・h-1であった。本発明の
投入電力量は従来例の1/2であるため、明らかに本発明
の電気分解法は効率良くＦｅ3 +をＦｅ2+に還元できてい
ることが認められる。
に伴ってＦｅ3+が減少し、Ｆｅ2+濃度の増加速度は本発
明が20ppm・h-1、従来例が26ppm・h-1であった。本発明の
投入電力量は従来例の1/2であるため、明らかに本発明
の電気分解法は効率良くＦｅ3 +をＦｅ2+に還元できてい
ることが認められる。
【００３２】次に図３により本発明の電気分解法におけ
る陰極と陽極面積比の影響を説明する。試験条件は、○
●印が陰極／陽極面積比２、△▲印が陰極／陽極面積比
３、□■印が陰極／陽極面積比５である。各試験とも同
一の電流値で電気分解試験を実施しているため、陰極面
積に対する電流密度は面積比２では110 A・m-2、面積比
３では52 A・m-2、面積比５では35 A・m-2である。面積比
２ではほとんどＦｅ2+の生成は認められず、面積比３か
ら徐々にＦｅ2+の生成は認められ、面積比５ではほぼ試
験時間に比例してＦｅ2+の生成が認められた。
る陰極と陽極面積比の影響を説明する。試験条件は、○
●印が陰極／陽極面積比２、△▲印が陰極／陽極面積比
３、□■印が陰極／陽極面積比５である。各試験とも同
一の電流値で電気分解試験を実施しているため、陰極面
積に対する電流密度は面積比２では110 A・m-2、面積比
３では52 A・m-2、面積比５では35 A・m-2である。面積比
２ではほとんどＦｅ2+の生成は認められず、面積比３か
ら徐々にＦｅ2+の生成は認められ、面積比５ではほぼ試
験時間に比例してＦｅ2+の生成が認められた。
【００３３】陰極では(5)式に示すＦｅ3+の還元反応
が、陽極では(6)式に示すＦｅ2+の酸化反応が起こる。 陰極：Ｆｅ3+ → Ｆｅ2+ ＋e- …(5) 陽極：Ｆｅ2+ ＋e- → Ｆｅ3+ …(6)
が、陽極では(6)式に示すＦｅ2+の酸化反応が起こる。 陰極：Ｆｅ3+ → Ｆｅ2+ ＋e- …(5) 陽極：Ｆｅ2+ ＋e- → Ｆｅ3+ …(6)
【００３４】陽極面積が大きくなるとＦｅ3+の生成量が
増加するため、陰極／陽極面積比が小さくなるとＦｅ2+
の生成速度が遅くなったものと考えられる。本試験結果
から陰極／陽極面積比は３以上が望ましいことが認めら
れる。
増加するため、陰極／陽極面積比が小さくなるとＦｅ2+
の生成速度が遅くなったものと考えられる。本試験結果
から陰極／陽極面積比は３以上が望ましいことが認めら
れる。
【００３５】また、反対にＦｅ3+濃度を増加させてシュ
ウ酸によるステンレス鋼母材の腐食を抑制したい場合
は、酸化鉄（三二酸化鉄、四三酸化鉄）をシュウ酸に溶
解する方法がある。この方法では、酸化鉄の溶解に時間
がかかること、新たに酸化鉄を添加することで二次廃棄
物量が増加する。
ウ酸によるステンレス鋼母材の腐食を抑制したい場合
は、酸化鉄（三二酸化鉄、四三酸化鉄）をシュウ酸に溶
解する方法がある。この方法では、酸化鉄の溶解に時間
がかかること、新たに酸化鉄を添加することで二次廃棄
物量が増加する。
【００３６】しかしながら、本実施の形態による電気分
解法では、直流電源の極性を逆転させることで陽極面積
を大きくできるため、容易にＦｅ2+をＦｅ3+に酸化する
ことができる。従って、本発明の電気分解法は、二次廃
棄物量を増加させることなく、短時間にＦｅ2+及びＦｅ
3+を生成することができ、ステンレス鋼及び炭素鋼の母
材腐食を確実に抑制することが可能である。
解法では、直流電源の極性を逆転させることで陽極面積
を大きくできるため、容易にＦｅ2+をＦｅ3+に酸化する
ことができる。従って、本発明の電気分解法は、二次廃
棄物量を増加させることなく、短時間にＦｅ2+及びＦｅ
3+を生成することができ、ステンレス鋼及び炭素鋼の母
材腐食を確実に抑制することが可能である。
【００３７】なお、シュウ酸除染中に電気分解を行うと
陽極でシュウ酸が酸化分解し、シュウ酸濃度が低下す
る。除染性能はシュウ酸濃度に影響するため、除染中は
随時シュウ酸濃度を測定し、濃度低下に相当するシュウ
酸を添加することが望ましい。
陽極でシュウ酸が酸化分解し、シュウ酸濃度が低下す
る。除染性能はシュウ酸濃度に影響するため、除染中は
随時シュウ酸濃度を測定し、濃度低下に相当するシュウ
酸を添加することが望ましい。
【００３８】次に本発明に係わるシュウ酸分解試験結果
を図４により説明する。図中の横軸は試験時間、縦軸は
初期シュウ酸濃度と任意時間における残留シュウ酸濃度
比（残留シュウ酸濃度／初期シュウ酸濃度）を示す。○
印は本発明の電気分解とオゾンの併用、△印は従来例の
紫外線と過酸化水素の併用、□印は従来例のオゾン単
独、▽印は従来例の電気分解単独によるシュウ酸分解試
験結果を示す。
を図４により説明する。図中の横軸は試験時間、縦軸は
初期シュウ酸濃度と任意時間における残留シュウ酸濃度
比（残留シュウ酸濃度／初期シュウ酸濃度）を示す。○
印は本発明の電気分解とオゾンの併用、△印は従来例の
紫外線と過酸化水素の併用、□印は従来例のオゾン単
独、▽印は従来例の電気分解単独によるシュウ酸分解試
験結果を示す。
【００３９】各試験の試験条件は、本発明の○印の電気
分解は、陽極面積に対する電流密度が200A・m-2、投入電
力量2600W・m-3、オゾンガス供給量は1.5g・h-1である。
従来例の△印は、紫外線投入電力が2500W・m-3、過酸化
水素添加量はシュウ酸濃度に対して２倍当量である。従
来例の□印はオゾンガス供給量が1.5g/h、▽印の電気分
解は陽極面積に対する電流密度が200A・m-2である。
分解は、陽極面積に対する電流密度が200A・m-2、投入電
力量2600W・m-3、オゾンガス供給量は1.5g・h-1である。
従来例の△印は、紫外線投入電力が2500W・m-3、過酸化
水素添加量はシュウ酸濃度に対して２倍当量である。従
来例の□印はオゾンガス供給量が1.5g/h、▽印の電気分
解は陽極面積に対する電流密度が200A・m-2である。
【００４０】本発明のオゾンと電気分解の併用では6.5
時間でシュウ酸濃度は10ppm以下に分解できる。シュウ
酸濃度を10ppm以下に分解するには、従来の紫外線と過
酸化水素の併用では9.5時間、オゾン単独では12時間を
要していた。また、電気分解単独では14時間の試験でも
数百ppmのシュウ酸が残留し、これ以上電解を行っても
分解反応が進行する傾向は認められない。
時間でシュウ酸濃度は10ppm以下に分解できる。シュウ
酸濃度を10ppm以下に分解するには、従来の紫外線と過
酸化水素の併用では9.5時間、オゾン単独では12時間を
要していた。また、電気分解単独では14時間の試験でも
数百ppmのシュウ酸が残留し、これ以上電解を行っても
分解反応が進行する傾向は認められない。
【００４１】以上のように、本発明の電気分解とオゾン
の併用によるシュウ酸分解方法は、従来と比較して短時
間にシュウ酸濃度を10ppm以下に分解できる方法であ
る。従って、本発明方法を適用することにより除染工事
の工期を短縮することができ、しかも過酸化水素を使用
しないため除染工事の安全性が確保できる。
の併用によるシュウ酸分解方法は、従来と比較して短時
間にシュウ酸濃度を10ppm以下に分解できる方法であ
る。従って、本発明方法を適用することにより除染工事
の工期を短縮することができ、しかも過酸化水素を使用
しないため除染工事の安全性が確保できる。
【００４２】なお、電気分解によるシュウ酸水溶液中の
鉄イオンの価数調整とシュウ酸分解は一つの電解セルを
共有することができ、その際は直流電源の極性を逆転さ
せる。これにより、シュウ酸分解時の陽極面積は大きく
なるため効率良くシュウ酸を分解することができる。
鉄イオンの価数調整とシュウ酸分解は一つの電解セルを
共有することができ、その際は直流電源の極性を逆転さ
せる。これにより、シュウ酸分解時の陽極面積は大きく
なるため効率良くシュウ酸を分解することができる。
【００４３】本発明におけるオゾン水と接触するステン
レス鋼の腐食を抑制するための腐食抑制剤としての分解
助剤には炭酸、炭酸塩、炭酸水素塩、硼酸、硼酸塩、硫
酸、硫酸塩、燐酸、燐酸塩、燐酸水素塩から選択された
少なくとも一種を使用する。このような分解助剤を使用
することにより、シュウ酸分解時にはオゾンガスを供給
するため、シュウ酸分解処理時のステンレス鋼母材の腐
食抑制に効果があることを確認した。
レス鋼の腐食を抑制するための腐食抑制剤としての分解
助剤には炭酸、炭酸塩、炭酸水素塩、硼酸、硼酸塩、硫
酸、硫酸塩、燐酸、燐酸塩、燐酸水素塩から選択された
少なくとも一種を使用する。このような分解助剤を使用
することにより、シュウ酸分解時にはオゾンガスを供給
するため、シュウ酸分解処理時のステンレス鋼母材の腐
食抑制に効果があることを確認した。
【００４４】次に図１に示した電気分解装置９の具体的
な構成の一例を図５から図８（ａ），（ｂ）により説明
する。図５は電気分解装置９の上面図、図６は図５の側
面図、図７は電極部の外観図、図８（ａ）は図７の電極
部における陽極の斜視図、図８（ｂ）は同じく陰極の斜
視図である。
な構成の一例を図５から図８（ａ），（ｂ）により説明
する。図５は電気分解装置９の上面図、図６は図５の側
面図、図７は電極部の外観図、図８（ａ）は図７の電極
部における陽極の斜視図、図８（ｂ）は同じく陰極の斜
視図である。
【００４５】図５及び図６において、符号25は有底円筒
状セル本体で、このセル本体25は下部側面に除染液流入
管26とバルブ27を有するドレン管28が接続され、また上
部側面に除染液流出管29が接続されている。
状セル本体で、このセル本体25は下部側面に除染液流入
管26とバルブ27を有するドレン管28が接続され、また上
部側面に除染液流出管29が接続されている。
【００４６】セル本体25の上端開口部から図７に示す電
極部30がセル本体25内に挿入される。電極部30は図８
（ａ）に示す１本の陽極31と図８（ｂ）に示す３本の陰
極32を主体としている。陽極31の上端部はフランジ型陽
極板33に取り付けられ、陽極板33は側面に陽極端子34を
有し、陽極板33の上下両面は絶縁体35で被覆されてい
る。
極部30がセル本体25内に挿入される。電極部30は図８
（ａ）に示す１本の陽極31と図８（ｂ）に示す３本の陰
極32を主体としている。陽極31の上端部はフランジ型陽
極板33に取り付けられ、陽極板33は側面に陽極端子34を
有し、陽極板33の上下両面は絶縁体35で被覆されてい
る。
【００４７】一方、３本の陰極32の上端部はフランジ型
陰極板36に取り付けられ、陰極板36の側面に陰極端子37
を有し、中央部に陽極31を挿入する陽極挿入孔38を有し
ている。
陰極板36に取り付けられ、陰極板36の側面に陰極端子37
を有し、中央部に陽極31を挿入する陽極挿入孔38を有し
ている。
【００４８】陽極挿入孔38に陽極31が挿入され、陽極31
と３本の陰極32間には図７に示したように絶縁スペーサ
39が介在されて、陽極31を中心にして３本の陰極32が等
間隔に保持される。なお、陽極板33及び陰極板36の外周
囲近傍にはそれぞれボルト孔40が複数設けられ、ボルト
を挿入締結することにより陽極板33と陰極板36は絶縁体
35を介して一体化され、セル本体25に陽極31と３本の陰
極32はセル本体25内に挿入される。
と３本の陰極32間には図７に示したように絶縁スペーサ
39が介在されて、陽極31を中心にして３本の陰極32が等
間隔に保持される。なお、陽極板33及び陰極板36の外周
囲近傍にはそれぞれボルト孔40が複数設けられ、ボルト
を挿入締結することにより陽極板33と陰極板36は絶縁体
35を介して一体化され、セル本体25に陽極31と３本の陰
極32はセル本体25内に挿入される。
【００４９】この電気分解装置９において、電気分解す
る場合、陰極32で鉄３価イオンを鉄２価イオンに還元
し、陽極31で鉄２価イオンを鉄３価イオンに酸化するこ
とができる。この還元と酸化は直流電源の極性を切り替
えることにより行うことができ、これにより目的とする
反応物を容易に得ることができる。
る場合、陰極32で鉄３価イオンを鉄２価イオンに還元
し、陽極31で鉄２価イオンを鉄３価イオンに酸化するこ
とができる。この還元と酸化は直流電源の極性を切り替
えることにより行うことができ、これにより目的とする
反応物を容易に得ることができる。
【００５０】また、陽極31または陰極32の電極面積は極
性が異なる電極、つまり何れか一方の電極を他方の電極
の電極面積の３倍以上に保持することで、効率良く生成
物を得ることができる。
性が異なる電極、つまり何れか一方の電極を他方の電極
の電極面積の３倍以上に保持することで、効率良く生成
物を得ることができる。
【００５１】陽極31及び陰極32を棒状に形成した電極と
することにより、装置のコンパクト化ができ、しかも陰
極32と陽極31の長さを同じにして、直径の大きさを変え
るだけで電極面積を変えることができる。これにより、
目的とする反応生成物を電極表面で均一に得ることがで
きる。
することにより、装置のコンパクト化ができ、しかも陰
極32と陽極31の長さを同じにして、直径の大きさを変え
るだけで電極面積を変えることができる。これにより、
目的とする反応生成物を電極表面で均一に得ることがで
きる。
【００５２】
【発明の効果】本発明によれば、有機酸除染中における
鉄イオンの価数及び濃度の制御は、二次廃棄物量を増加
させることなく短時間で確実に行うことができる。従っ
て、有機酸除染中の金属母材の腐食を抑制し、除染後の
材料健全性を確保することができる。また、有機酸除染
終了後の有機酸分解は特別な薬剤を添加することなく短
時間に行うことができるため、除染処理の工期を短縮で
き、しかも安全性を確保することができる。
鉄イオンの価数及び濃度の制御は、二次廃棄物量を増加
させることなく短時間で確実に行うことができる。従っ
て、有機酸除染中の金属母材の腐食を抑制し、除染後の
材料健全性を確保することができる。また、有機酸除染
終了後の有機酸分解は特別な薬剤を添加することなく短
時間に行うことができるため、除染処理の工期を短縮で
き、しかも安全性を確保することができる。
【図１】本発明に係る化学除染液の処理方法及びその装
置の実施の形態を説明するための系統図。
置の実施の形態を説明するための系統図。
【図２】本発明に係る化学除染液の処理方法の実施の形
態と従来の方法における鉄イオン濃度の試験時間との関
係を比較して示す特性図。
態と従来の方法における鉄イオン濃度の試験時間との関
係を比較して示す特性図。
【図３】同じく、電気分解の陰極と陽極の面積比の効果
を説明するための特性図。
を説明するための特性図。
【図４】同じく、シュウ酸分解の効果を説明するための
特性図。
特性図。
【図５】図１における電気分解装置の一例を示す上面
図。
図。
【図６】図５における電気分解装置の側面図。
【図７】図５における電極部を示す斜視図。
【図８】（ａ）は図７における陽極を示す斜視図、
（ｂ）は同じく陰極を示す斜視図。
（ｂ）は同じく陰極を示す斜視図。
１…除染槽、２…除染対象物、３…除染液、４…載置
台、５…噴射ノズル、６…循環系統、７…循環ポンプ、
８…ヒータ、９…電気分解装置、10…イオン交換樹脂
塔、11…ミキサ、12…試薬注入装置、13…セル、14…陽
極、15…陰極、16…直流電源、17…流入管、18ａ…入口
弁、18ｂ…出口弁、19…流出管、20…オゾン発生器、21
…注入ポンプ、22…排気管、23…分解塔、24…排気ブロ
ワ、25…セル本体、26…除染液流入管、27…バルブ、28
…ドレン管、29…除染液流出管、30…電極部、31…陽
極、32…陰極、33…陽極板、34…陽極端子、35…絶縁
体、36…陰極板、37…陰極端子、38…陽極挿入孔、39…
絶縁スペーサ、40…ボルト孔。
台、５…噴射ノズル、６…循環系統、７…循環ポンプ、
８…ヒータ、９…電気分解装置、10…イオン交換樹脂
塔、11…ミキサ、12…試薬注入装置、13…セル、14…陽
極、15…陰極、16…直流電源、17…流入管、18ａ…入口
弁、18ｂ…出口弁、19…流出管、20…オゾン発生器、21
…注入ポンプ、22…排気管、23…分解塔、24…排気ブロ
ワ、25…セル本体、26…除染液流入管、27…バルブ、28
…ドレン管、29…除染液流出管、30…電極部、31…陽
極、32…陰極、33…陽極板、34…陽極端子、35…絶縁
体、36…陰極板、37…陰極端子、38…陽極挿入孔、39…
絶縁スペーサ、40…ボルト孔。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０２Ｆ 1/78 Ｃ０２Ｆ 9/00 ５０２Ｒ
9/00 ５０２ ５０３Ｃ
５０３Ｇ
５０４Ｂ
５０３ ５０４Ｃ
Ｇ２１Ｆ 9/06 ５５１Ａ
５０４ ５６１
Ｂ０９Ｂ 3/00 ３０４Ｊ
Ｇ２１Ｆ 9/06 ５５１ ＺＡＢ
５６１ Ｃ０２Ｆ 1/46 １０１Ｂ
(72)発明者 稲見 一郎
神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地 株
式会社東芝横浜事業所内
(72)発明者 青井 洋美
神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地 株
式会社東芝横浜事業所内
(72)発明者 酒井 仁志
神奈川県横浜市磯子区新杉田町８番地 株
式会社東芝横浜事業所内
Ｆターム(参考） 4D004 AA16 AA21 AB09 CA34 CA41
CC12
4D025 AA09 AB22 BA08 BB07 DA06
DA10
4D050 AA12 AB13 BB02 BC10 CA08
CA10
4D061 DA08 DB20 EA03 EA04 EB01
EB05 EB17 EB20 EB33 EB39
ED03 FA08 GC16
Claims (8)
- 【請求項１】 有機酸水溶液の化学除染液で放射性物質
を含む酸化被膜を化学的に溶解し除染する化学除染液の
処理方法において、前記有機酸水溶液中の鉄イオンの価
数を調整するにあたり、電気分解により鉄３価イオンを
陰極で鉄２価イオンに還元し、鉄２価イオンを陽極で鉄
３価イオンに酸化することを特徴とする化学除染液の処
理方法。 - 【請求項２】 放射性物質を含む酸化被膜を有機酸水溶
液の化学除染液で溶解して除染する化学除染液の処理方
法において、除染後の使用済有機酸を炭酸ガスと水に分
解するにあたり、電気分解による陽極酸化と、オゾンに
よる酸化分解を併用して前記有機酸を分解することを特
徴とする化学除染液の処理方法。 - 【請求項３】 前記電気分解による鉄イオンの価数調整
と有機酸の分解はそれぞれ直流電流の極性を切り替える
ことによって制御することを特徴とする請求項１または
２記載の化学除染液の処理方法。 - 【請求項４】 前記オゾンにより有機酸を分解するにあ
たり、予め有機酸水溶液に分解助剤を添加することを特
徴とする請求項２記載の化学除染液の処理方法。 - 【請求項５】 前記分解助剤は炭酸、炭酸塩、炭酸水素
塩、硼酸、硼酸塩、硫酸、硫酸塩、燐酸、燐酸塩、燐酸
水素塩から選択された少なくとも一種のものからなるこ
とを特徴とする請求項４記載の化学除染液の処理方法。 - 【請求項６】 除染対象物を収納する除染槽と、この除
染槽内に化学除染液を流入しかつ除染後の廃液を流出す
る化学除染液循環系統とを具備し、前記化学除染液循環
系統は前記化学除染液の流出側から流入側に向けて電気
分解装置、イオン交換樹脂塔、オゾン発生器及びオゾン
ガス溶解ミキサが順次接続されていることを特徴とする
化学除染液の処理装置。 - 【請求項７】 前記電気分解装置は筒状セル本体と、こ
の筒状セル本体内の中央部に配列された第１の棒状電極
と、この第１の棒状電極の周囲に配列された極性の異な
る第２の棒状電極とを具備したことを特徴とする請求項
６記載の化学除染液の処理装置。 - 【請求項８】 前記第２の棒状電極面積は前記第１の棒
状電極面積の３倍以上であることを特徴とする請求項７
記載の化学除染液の処理装置。
Priority Applications (9)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001240958A JP3840073B2 (ja) | 2001-08-08 | 2001-08-08 | 化学除染液の処理方法及びその装置 |
| TW090131446A TW529041B (en) | 2000-12-21 | 2001-12-19 | Chemical decontamination method and treatment method and apparatus of chemical decontamination solution |
| KR1020010082420A KR100566725B1 (ko) | 2000-12-21 | 2001-12-21 | 화학 오염 제거 방법 |
| DE60141114T DE60141114D1 (de) | 2000-12-21 | 2001-12-21 | Chemisches Dekontaminierungsverfahren |
| EP01130508A EP1220233B1 (en) | 2000-12-21 | 2001-12-21 | Chemical decontamination method |
| CNB011437529A CN1155007C (zh) | 2000-12-21 | 2001-12-21 | 化学去污方法 |
| CNB2004100328671A CN1287388C (zh) | 2000-12-21 | 2001-12-21 | 化学去污液的处理方法及设备 |
| KR10-2004-0066138A KR100469774B1 (ko) | 2000-12-21 | 2004-08-21 | 화학 오염 제거 용액의 처리 방법 및 장치 |
| US11/147,455 US7713402B2 (en) | 2000-12-21 | 2005-06-08 | Method for treating a chemical decontamination solution |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001240958A JP3840073B2 (ja) | 2001-08-08 | 2001-08-08 | 化学除染液の処理方法及びその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003050296A true JP2003050296A (ja) | 2003-02-21 |
| JP3840073B2 JP3840073B2 (ja) | 2006-11-01 |
Family
ID=19071488
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001240958A Expired - Lifetime JP3840073B2 (ja) | 2000-12-21 | 2001-08-08 | 化学除染液の処理方法及びその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3840073B2 (ja) |
Cited By (8)
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|---|---|---|---|---|
| JP2006098360A (ja) * | 2004-09-30 | 2006-04-13 | Toshiba Corp | 化学除染方法および化学除染装置 |
| US7087120B1 (en) | 2002-11-21 | 2006-08-08 | Kabushiki Kaisha Toshiba | System and method for chemical decontamination of radioactive material |
| JP2007307432A (ja) * | 2006-03-24 | 2007-11-29 | Nishimatsu Constr Co Ltd | 重金属の除去方法および装置、汚染土壌の浄化方法および浄化装置 |
| JP2013170844A (ja) * | 2012-02-17 | 2013-09-02 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 除染方法及び除染装置 |
| JP2013234894A (ja) * | 2012-05-08 | 2013-11-21 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 除染方法及び除染装置 |
| JP2018094004A (ja) * | 2016-12-12 | 2018-06-21 | 青島海爾洗衣机有限公司ＱｉｎｇＤａｏ Ｈａｉｅｒ Ｗａｓｈｉｎｇ Ｍａｃｈｉｎｅ Ｃｏ．，Ｌｔｄ． | 洗濯機 |
| CN112655055A (zh) * | 2018-12-12 | 2021-04-13 | 法玛通有限公司 | 调节离子交换树脂的方法和实施该方法的装置 |
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-
2001
- 2001-08-08 JP JP2001240958A patent/JP3840073B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| CN112655055A (zh) * | 2018-12-12 | 2021-04-13 | 法玛通有限公司 | 调节离子交换树脂的方法和实施该方法的装置 |
| CN112655055B (zh) * | 2018-12-12 | 2024-03-15 | 法玛通有限公司 | 调节离子交换树脂的方法和实施该方法的装置 |
| TWI825540B (zh) * | 2021-01-12 | 2023-12-11 | 日商日立Ｇｅ核子能源股份有限公司 | 化學除汙方法及化學除汙裝置 |
Also Published As
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