JP2003002826A

JP2003002826A - マイナスイオン発生外用貼付剤

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Publication number: JP2003002826A
Application number: JP2001186213A
Authority: JP
Inventors: Yoji Suzuki; 洋司鈴木; Takahito Akitani; 貴仁秋谷; Hiroshi Imamura; 弘今村
Original assignee: NIPPON HANEKKU KK; Achilles Corp; Nippon Hanekku KK
Current assignee: NIPPON HANEKKU KK; Achilles Corp; Nippon Hanekku KK
Priority date: 2001-06-20
Filing date: 2001-06-20
Publication date: 2003-01-08

Abstract

(57)【要約】【課題】外力を加えない静止状態で、常時安定的にマ
イナスイオンを発生させる外用貼付剤の提供。【解決手段】マイナスイオン発生粉体組成物を含有す
る貼付剤であって、含有されるマイナスイオン発生粉体
組成物が、トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定
化ジルコニウムを除くジルコニウム化合物の粉末（比重
Ｂ、平均粒子径ｂ）との混合粉末であって、トルマリン
粉末１００重量部に対し電融安定化ジルコニウムを除く
ジルコニウム化合物の粉末が、１００Ｂｂ^３／３Ａａ^３
〜１０００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部配合されてなるもので
あるか、トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定
化ジルコニウム粉末（比重Ｃ、平均粒子径ｃ）との混合
粉末であって、トルマリン粉末１００重量部に対し電融
安定化ジルコニウム粉末を２５Ｃｃ^３／Ａａ^３〜１００
０Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部配合してなるものである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、トルマリン粉末を
含有した外用貼付剤に係り、さらに詳しくは、トルマリ
ンによる空気のマイナスイオン化の効果を発揮するマイ
ナスイオン発生外用貼付剤に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、薬剤を経皮的に投与する手段
として、粘着性の基剤層に薬効成分を含有させ皮膚に貼
着する外用貼付剤、さらには、外傷部を被覆して保護す
るための薬効成分を含まない外用貼付剤が多用されてい
る。これらの外用貼付剤は、基本的には、支持体の片面
に粘着性の基剤成分を含有する基剤層（膏体層）と、該
基剤層上を被覆する剥離シート（ライナー）とから成る
形態を採用している。

【０００３】このような外用貼付剤としては、パップ
剤、プラスター剤、テープ剤、硬膏剤等の製剤があり、
適度な粘着性を有し、皮膚表面部に貼付されることによ
り、粘着性の基剤層（膏体層）に含有された薬効成分が
経皮的に生体内に吸収されて、所望の治療効果を発揮す
ることとなる。

【０００４】そのような外用貼付剤に適用し得る薬効成
分としては、古くからサリチル酸メチル、ｌ−メントー
ル等の成分に加え、インドメタシン、ケトプロフェン、
４−ビフェニル酢酸を始めとする消炎・鎮痛薬がメイン
であるが、最近では、ニトログリセリンあるいは硝酸イ
ソソルビッドのような狭心症治療薬、さらには禁煙補助
薬であるニコチンなどを含有する医療用の外用貼付剤が
登場してきている。

【０００５】一方、薬効成分を含有しない医薬部外品用
の貼付剤としては、化粧用の貼付剤として、皮膚に潤い
を与える保水剤を含有するパックマスク用貼付剤、ある
いは足部のふくらはぎ等に貼付して、その清涼感により
疲れを取り去る水性パップ剤など、種々の貼付剤が登場
してきている。

【０００６】ところで、近年注目されている機能の一つ
に、空気をマイナスイオン化することによる、人体に対
して新陳代謝の促進、血行促進、疲労回復、食欲増進、
血圧降下、疲労防止、安眠、鎮痛などの種々の効果が知
られている。かかる考え方に立脚して、マイナスイオン
を発生させる種々の家電製品、例えばエアコン製品も登
場しており、さらにはマイナスイオン化の機能を付加さ
せた建築材料、例えば、壁材、合成皮革などが提供され
てきている。これらの製品におけるマイナスイオンの発
生源となるマイナスイオン発生材料としては、トルマリ
ン粉末が使用されている。

【０００７】しかしながら、元来、トルマリン粉末はマ
イナスイオンを発生しないものであり、例えば、空気の
乱流、温度差、湿度差、圧力、摩擦力等の外力としての
外的作用がないと、その電気的特性を発揮しない。した
がって、単にトルマリン粉末を含有させただけでは、マ
イナスイオンによる効果は得られない。そのため、希土
類元素を含む鉱石の粉末をトルマリン粉末と共に含有さ
せることにより、マイナスイオンの発生を促進すること
が試みられている。しかしながら、希土類元素を含む鉱
石を併用した場合には、マイナスイオンの発生は促進さ
れるものの、その発生が安定せず、さらに放射線を放射
するマイナス面があり、必ずしも安全であるとはいいき
れない。

【０００８】本発明者らは、トルマリン粉末について、
外力を加えない静止状態でマイナスイオンを十分に発生
させることができる条件等について鋭意研究・実験を行
ったところ、ジルコニウム化合物の粉末とともにトルマ
リン粉末を使用すると、放射線の放射はきわめて微量で
あり、しかも、トルマリンからのマイナスイオンの発生
は、トルマリン粉末単独で使用した場合よりもきわめて
多量であることを見いだし、特異的なマイナスイオン発
生粉体組成物を提案してきている（例えば、特願２００
１−０６０２４１）。

【０００９】今回、かかるマイナスイオン発生粉体組成
物の用途について種々検討を行い、そのひとつとして、
外用貼付剤にマイナスイオン発生粉体組成物を含有さ
せ、人体の皮膚表面に貼付させた場合には、マイナスイ
オンが有する、極めて良好な効果を有効に発揮し得るも
のとなることを確認し、本発明を完成した。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】すなわち本発明は、放
射線の放射が極めて少ないものであり、トルマリン粉末
のマイナスイオン発生機能を向上させ、静止状態でもマ
イナスイオンが多く発生し、人体皮膚表面に貼付した場
合に、確実にマイナスイオンを発生させ、新陳代謝の促
進、血行促進、疲労回復、食欲増進、疲労防止、安眠な
どの効果を上げ得る、外用貼付剤を提供することを課題
とする。

【００１１】

【課題を解決するための手段】かかる課題を解決するた
めの、請求項１に記載の本発明は；トルマリン粉末（比
重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定化ジルコニウムを除く
ジルコニウム化合物の粉末（比重Ｂ、平均粒子径ｂ）と
の混合粉末であって、トルマリン粉末１００重量部に対
し電融安定化ジルコニウムを除くジルコニウム化合物の
粉末を、下記式（１）：１００Ｂｂ^３／３Ａａ^３〜１０００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部（１）で示される量で配合してなるマイナスイオン発生粉体組
成物を含有させたことを特徴とするマイナスイオン発生
外用貼付剤である。

【００１２】また、請求項２に記載の本発明は；トルマ
リン粉末（比重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定化ジルコ
ニウム粉末（比重Ｃ、平均粒子径ｃ）との混合粉末であ
って、トルマリン粉末１００重量部に対し電融安定化ジ
ルコニウム粉末を、下記式（２）：２５Ｃｃ^３／Ａａ^３〜１０００Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部（２）で示される量で配合してなるマイナスイオン発生粉体組
成物を含有させたことを特徴とするマイナスイオン発生
外用貼付剤である。

【００１３】すなわち、上記で提案されるマイナスイオ
ン発生外用貼付剤によれば、支持体上に積層される基剤
層（膏体層）に、トルマリン粉末と、電融安定化ジルコ
ニウムを除くジルコニウム化合物の粉末、あるいは電融
安定化ジルコニウム粉末とが特定混合比率で配合された
マイナスイオン発生粉体組成物を含有する外用貼付剤で
ある。

【００１４】このマイナスイオン発生粉体組成物にあっ
ては、電融安定化ジルコニウムを除くジルコニウム化合
物の粉末、あるいは電融安定化ジルコニウム粉末によ
り、トルマリン粉末のマイナスイオン生成の働きが向上
されている。したがって、常時安定的にマイナスイオン
が生成されるとともに、希土類元素を含有する鉱石の粉
末を使用していないことにより、放射線の放射はほとん
どなく、人体に対して安全なマイナスイオン発生外用貼
付剤が得られるのである。

【００１５】さらに、本発明の請求項３に記載の外用貼
付剤は、請求項１または２に記載の貼付剤において、マ
イナスイオン発生粉体組成物に使用するトルマリン粉末
が、リチア電気石（エルバイトトルマリン）を微粉砕し
たものを５０重量％以上含むものである外用貼付剤であ
る。

【００１６】この外用貼付剤によれば、マイナスイオン
発生粉体組成物に使用されるトルマリン粉末は、エルバ
イトトルマリンを微粉砕したものが５０重量％以上含む
もので構成されている。このエルバイトトルマリンを微
粉砕したものは、光の散乱によってほぼ白色を呈するの
で、任意の顔料を含有させて、淡色系の色から濃色系の
色まで任意の色に着色した基剤層を有する外用貼付剤を
得ることができるようになる。

【００１７】また、本発明の請求項４に記載の外用貼付
剤は、帯電防止剤または導電性物質をさらに含有した外
用貼付剤である。すなわち、このマイナスイオン発生外
用貼付剤にあっては、帯電防止剤または導電性物質が含
有されているので、外用貼付剤自体が静電気を帯電する
のを防止できる。したがって、発生するマイナスイオン
が静電気により中和されて、マイナスイオンの発生量が
減少してしまうことがない。そのため、特に静電気の発
生し易い冬場においても安定的にマイナスイオン効果を
示すマイナスイオン発生外用貼付剤が得られる利点を有
している。

【００１８】

【発明の実施の形態】以下に、本発明が提供する外用貼
付剤の詳細について、具体的に説明する。本発明が提供
するマイナスイオン発生外用貼付剤は、その基本的な形
態は、支持体の片面に粘着性の基剤成分を含有する基剤
層（膏体層）と、該基剤層（膏体層）上を被覆する剥離
シート（ライナー）とからなるものである。したがっ
て、マイナスイオン発生粉体組成物は、粘着性の基剤成
分を含有する基剤層（膏体層）に含有されるのが好まし
い。

【００１９】本発明で使用される支持体としては、柔軟
性を有すると共に、外用貼付剤に自己支持性を付与し、
かつ膏体層に含有される基剤成分の染み出しを防止する
役目を果たすものが好ましい。

【００２０】そのような支持体としては、貼付剤を構成
する成分を安定に保持し、貼付時に皮膚に追従する柔軟
性を持つものであれば特に限定されない。例えば、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重
合体、エチレン−ビニル共重合体、ポリエステル、ポリ
ウレタン、ポリ塩化ビニル、レーヨン等の合成ポリマ
ー、セルロース等から成るフィルム、織布、不織布、発
泡体等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２
種以上を積層して用いてもよい。

【００２１】一方、本発明の外用貼付剤において使用さ
れる剥離シートとしては、貼付剤の構成成分を安定に保
持し、粘着剤層（膏体層）から容易に剥がすことのでき
るものであれば特に限定されない。例えば、ポリエステ
ル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、
ポリ塩化ビニリデン、上質紙、グラシン紙等から成るも
のが挙げることができる。これらは単独で用いてもよ
く、２種以上を積層して用いてもよい。

【００２２】ところで、本発明が提供するマイナスイオ
ン発生外用貼付剤の形態としては、基本的には、パップ
剤、プラスター剤、テープ剤、硬膏剤等であり、プラス
ター剤あるいはテープ剤等の剤型にあっては、マイナス
イオン発生粉体組成物は、粘着剤層に含有される。その
ような粘着剤としては、マイナスイオン発生粉体組成物
を均一に含有することができ、かつ常温で皮膚に対して
長時間貼付し得る感圧接着性を有する（共）重合体であ
れば特に限定されず、従来のプラスター剤あるいはテー
プ剤等に使用されている粘着剤成分であれば、どのよう
なものでも使用することができる。

【００２３】より具体的には、例えばアクリル系粘着
剤、ゴム系粘着剤及びシリコン系粘着剤等が使用でき
る。アクリル系粘着剤としては、例えば炭素数４〜１８
の脂肪族アルコールと（メタ）アクリル酸とから得られ
る（メタ）アクリル酸アルキルエステルを主体とする
（共）重合体が好適に使用される。また（メタ）アクリ
ル酸アルキルエステ及び該（メタ）アクリル酸アルキル
エステルと共重合可能な官能性モノマーとの共重合体で
あってもよい。

【００２４】ゴム系粘着剤としては、例えば、天然ゴ
ム、合成イソプレンゴム、ポリイソブチレン、ポリウレ
タン、ポリイソプレン、ポリブタジエン、スチレン−ブ
タジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、ス
チレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体を主成
分とするものが用いられる。

【００２５】さらに、ポリブテン、ポリイソブチレン等
の液状ゴム、水素添加石油樹脂、ロジン、水素添加ロジ
ン、流動パラフィン、植物油、ラノリン等の軟化剤を配
合することもでき、必要に応じて、脂肪酸エステル類、
高級アルコール類等の界面活性剤を配合することもでき
る。

【００２６】上記粘着剤に対しては、必要に応じて、安
定化剤、充填剤、架橋剤等の添加剤を添加することもで
きる。

【００２７】一方、本発明の外用貼付剤がパップ剤の剤
型をとる場合には、マイナスイオン発生粉体組成物は、
パップ剤の基剤中に均一に含有される。そのようなパッ
プ剤の基剤として用いられる成分は、従来から一般的に
使用されているものが用いられる。例えば、水性パップ
剤においてはアルギン酸ナトリウム、アラビアゴム、ゼ
ラチン、プルラン、ペクチン、ポリビニルピロリドン、
ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセル
ロース、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒド
ロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロー
ス、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸ナトリウム、アク
リル酸共重合体、無水マレイン酸共重合体、メチルビニ
ルエーテル等の１種または２種以上の水溶性高分子物質
が配合される。その配合量は、基剤の強度および冷却の
設定能、あるいは製造時の作業性等によって異なるが、
通常膏体全重量に対して３〜３０重量％である。

【００２８】水溶性高分子物質からなる水性パップ基剤
の基剤成分を架橋する場合、塩化カルシウム、塩化マグ
ネシウム、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硫酸
マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化第二鉄、水酸
化アルミニウム、リン酸カルシウム、ステアリン酸アル
ミニウム、ステアリン酸マグネシウム、クエン酸カルシ
ウム、アルミニウムグリシナール等の多価金属、あるい
はポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、エチ
レングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンジグ
リシジルエーテル、トリグリセリンジグリシジルエーテ
ル等が用いられ、これらの架橋剤の配合量は膏体全重量
に対して０．００１〜５重量％が好ましく、より好まし
くは０．００５〜３重量％である。

【００２９】さらに、基剤中にはカオリン、ベントナイ
ト、酸化チタン、酸化亜鉛等の無機塩及びエチレングリ
コール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコー
ル、プロピレングリコール、グリセリン等の多価アルコ
ールを配合することができ、その配合量は膏体全重量に
対して５〜６５重量％が好ましく、より好ましくは１０
〜４０重量％である。

【００３０】本発明における水性パップ剤は水分を含有
するが、水分含有量は膏体全重量に対して３０〜８０重
量％であり、好ましくは３５〜７５重量％、より好まし
くは４０〜６０重量％である。水分含有量が３０重量％
未満では、温感刺激剤によるパップ剤の温感作用を十分
発揮することができず、また８０重量％を越えた場合に
はパップ剤の保形性が失われ、ダレや剥離時の膏体残り
を起こし、好ましくない。

【００３１】本発明における水性パップ剤のｐＨは、
３．０〜９．０に調整され、好ましくは３．５〜８、よ
り好ましくは４〜７である。ｐＨが３．０未満では酸性
が強すぎることによる皮膚刺激が発生し、また９．０を
越えた場合には皮膚の腐食損傷等不都合な作用が発生す
るため好ましくない。

【００３２】以上の外用貼付剤中に含有される、マイナ
スイオン発生粉体組成物は、トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定
化ジルコニウムを除くジルコニウム化合物の粉末（比重
Ｂ、平均粒子径ｂ）との混合粉末であって、トルマリン
粉末１００重量部に対し電融安定化ジルコニウムを除く
ジルコニウム化合物の粉末が、１００Ｂｂ^３／３Ａａ^３
〜１０００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部配合されてなるもので
あるか、トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径ａ）と電融安定
化ジルコニウム粉末（比重Ｃ、平均粒子径ｃ）との混合
粉末であって、トルマリン粉末１００重量部に対し電融
安定化ジルコニウム粉末を２５Ｃｃ^３／Ａａ^３〜１００
０Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部配合してなるものである。

【００３３】この場合、本発明で使用できるトルマリン
は、一般式：(Na,Ca,K)(Al,Fe,Li,Mg,Mn)₃(BO₃)₃(Al,C
r,Fe,V)₆(Si_２O₆)₃(O,OH,F)₄で表される珪酸塩鉱物であ
り、電荷の自発分極性を有し、著しい圧電性や集電性を
示すことから電気石とも称されている。このトルマリン
としては、一般式：Na(Li,Al)₃(BO₃)₃Al₆(Si_２O₆)₃(OH)
₄で示されるエルバイトトルマリン（リチア電気石）と
呼ばれるもの、一般式：NaFe₃(BO₃)₃Al₆(Si_２O₆)₃(OH)₄
で示されるショールトルマリンと呼ばれるもの、一般
式：NaMg₃(BO₃)₃Al₆(Si_２O₆)₃(OH)₄で示されるドラバイ
トトルマリンと呼ばれるものが知られているが、いずれ
のものも使用が可能である。これらのトルマリンは、従
来から室内空気のイオン化にトルマリン粉末が有効であ
るとして使用されてきたものである。

【００３４】トルマリンの粉末粒子は自発分極により常
に静電気を帯びているので、これに水分子が触れると、
瞬間的に放電して、水素ガスとヒドロキシルイオンとを
生成し、水を弱アルカリ化する作用を有している。そし
て、空気中において、同様に水分が電気分解されて生成
したヒドロキシルイオンが空気中に放出されることによ
って、空気がマイナスイオン化される。このようなマイ
ナスイオン化した空気は、人体に対して新陳代謝の促
進、血行促進、疲労回復、食欲増進、安眠、鎮痛など数
々の好影響を与えるといわれている。

【００３５】したがってトルマリン粉末粒子の大きさ
は、小さいほど水分子と接触する面積が大きくなり、マ
イナスイオンの発生が効果的に行われることになり、好
ましいものである。そのようなトルマリン粉末の好適な
大きさは、平均粒子径で、０．０１〜１，０００μｍで
あり、好ましくは０．０５〜１００μｍ、最も好ましく
は０．１〜２０μｍである。１，０００μｍを越えると
マイナスイオンの発生効果が少なくなるばかりでなく、
塗料や合成樹脂に含有させて塗膜や合成樹脂成型品を作
製したときに、平滑な表面が得られにくくなり、また、
０．０１μｍより小さくなると均一に分散させることが
困難となる場合がある。

【００３６】また、トルマリン粉末の自発分極により帯
電する静電気は、物質を吸着する作用あるいは反発する
作用を有しており、これにより消臭効果、抗菌効果が発
揮される。さらに、トルマリンは、遠赤外線放射率の高
い材料であることが知られている。なお、トルマリンは
その自発分極性を恒常的に有しているので、上記した効
果は、化学反応により失われたり経時的に劣化したりす
ることはない。

【００３７】本発明で使用するトルマリンとしては、リ
チア電気石が好ましい。このリチア電気石はエルバイト
トルマリンと呼ばれている。このおおよそ淡色のピン
ク、緑、青色を呈したエルバイトトルマリンを粉末化し
たものは、光の散乱によってほぼ白色を呈するものであ
る。したがって、リチア電気石を粉末化したものを外用
貼付剤の膏体中に分散させれば、任意の染料や顔料を膏
体中に含有させることによって、かかる膏体層の色合い
を淡色から濃色まで自由に設計できる。

【００３８】例えば、淡色系に着色する場合には、エル
バイトトルマリンを単独で使用するのが最も好ましい
が、ショールトルマリンやドラバイトトルマリンと混合
して使用することも可能である。使用可能なエルバイト
トルマリンとショールトルマリンやドラバイトトルマリ
ンとの混合比率は、５０／５０〜１００／０であり、好
ましくは７０／３０〜１００／０であり、さらに好まし
くは８０／２０〜１００／０である。

【００３９】トルマリンと共に本発明で併用するジルコ
ニウム化合物としては、ケイ酸ジルコニウム、金属ジル
コニウム、酸化ジルコニウム、炭酸ジルコニルアンモニ
ウム、オキシ塩化ジルコニウム、電融安定化ジルコニウ
ム（電融安定化酸化ジルコニウムと称する場合があり、
本明細書において両者は同義である。）、安定化ジルコ
ニアなどがあげられる。特に好ましいのは、電融安定化
ジルコニウムである。

【００４０】これらのジルコニウム化合物は、純度１０
０％のものが最も好ましいが、必ずしも純度１００％で
なくてもマイナスイオン生成機能を励起活性させ、マイ
ナスイオン発生の向上が認められるものである。ジルコ
ニウム化合物の純度は７０％以上であれば本発明の効果
が認められ、好ましくは８０％以上、最も好ましくは９
０％以上である。

【００４１】電融安定化ジルコニウムは、特にトルマリ
ンのマイナスイオン生成機能を活性化させる作用が強
く、最も好ましいものである。

【００４２】ケイ酸ジルコニウムは、ジルコンサンドを
鉄ボールなどで粉砕し、粉砕物から鉄粉を除去し、分級
することにより得られる。金属ジルコニウムは、ジルコ
ンサンドから炭化ジルコニウムを調製し、これを四塩化
ジルコニウムとし金属ジルコニウムを得ることができ
る。酸化ジルコニウムは、ジルコンサンドをアルカリ分
解してジルコン酸アルカリとし、これを酸に溶解させジ
ルコニル溶液とし、これから水酸化ジルコニルを得て、
これを酸化することにより得られる。また、酸化ジルコ
ニウムはパデライトを原料とし、これから不純物を除去
して得ることもできる。炭酸ジルコニルアンモニウム
は、ジルコニル溶液から炭酸ジルコニルを得て、これか
ら炭酸ジルコニルアンモニウムを得ることができる。ジ
ルコンサンドを、石炭を添加してアーク溶融すると安定
化ジルコニアを得ることができる。

【００４３】電融安定化ジルコニウムは、ジルコンサン
ドをアーク溶融することにより得ることができる。

【００４４】本発明で使用するマイナスイオン発生粉体
組成物を得るには、例えば、上記したジルコニウム化合
物または電融安定化ジルコニウムを粉砕して、ジルコニ
ウム化合物の粉末もしくは電融安定化ジルコニウム粉末
とし、これをトルマリン粉末と混合することにより行わ
れ、これにより、トルマリンのマイナスイオン生成機能
が向上でき、しかも放射線放射のないマイナスイオン発
生粉体組成物が得られるものである。

【００４５】しかしながら、単に混合しただけでは、必
ずしもマイナスイオン生成機能を向上させることができ
るとは限らないものであることが判明した。本発明者ら
による種々の研究の結果、ジルコニウム化合物の粉末ま
たは電融安定化ジルコニウム粉末が、トルマリン粉末の
個数の三分の一以上存在するときにマイナスイオン生成
機能が向上することが判明した。特に、ジルコニウム化
合物の粉末または電融安定化ジルコニウム粉末が、トル
マリン粉末の個数の２倍以上存在するときに最もマイナ
スイオン生成機能が向上するものである。トルマリン粉
末の個数よりもジルコニウム化合物の粉末または電融安
定化ジルコニウム粉末の個数が少なくなるに従って、マ
イナスイオン生成機能は減少し、トルマリン粉末の個数
の三分の一未満になるとマイナスイオンの生成機能は急
速に少なくなる。

【００４６】電融安定化ジルコニウム粉末の場合には、
トルマリン粉末に作用してマイナスイオン生成させる機
能が強いので、他のジルコニウム化合物の粉末と異な
り、トルマリン粉末の個数の四分の一未満になるまでは
マイナスイオンの生成機能は急速に少なくなることはな
い。一方、ジルコニウム化合物の粉末や電融安定化ジル
コニウム粉末の個数がトルマリン粉末の個数より１０倍
以上多くなった場合には、マイナスイオン生成機能の向
上はわずかとなり、しかもジルコニウム化合物の粉末や
電融安定化ジルコニウム粉末を多量に使用することは、
経済的な面から効果的ではないものである。

【００４７】したがって、本発明においては、ジルコニ
ウム化合物の粉末の個数は、トルマリン粉末の１／３〜
１０／１の個数を存在させるのが好ましく、電融安定化
ジルコニウム粉末の場合にはトルマリン粉末の１／４〜
１０／１の個数を存在させるのが好ましいものである。

【００４８】すなわち、トルマリン粉末の比重がＡ（ｇ
／ｃｃ）で平均粒子径ａ（ｃｍ）とした場合、比重Ｂ
（ｇ／ｃｃ）で平均粒子径ｂ（ｃｍ）のジルコニウム化
合物の粉末は、トルマリン粉末１００重量部に対して１
００Ｂｂ^３／３Ａａ^３〜１０００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部
を混合するのがよい。好ましくは、５０Ｂｂ^３／Ａａ^３
〜５００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部を混合するのがよく、最
も好ましくは、１００Ｂｂ^３／Ａａ^３〜３００Ｂｂ^３／
Ａａ^３重量部を混合するのがよい。

【００４９】また、比重Ｃ（ｇ／ｃｃ）で平均粒子径ｃ
（ｃｍ）の電融安定化ジルコニウム粉末にあっては、ト
ルマリン粉末１００重量部に対して２５Ｃｃ^３／Ａａ^３
〜１０００Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部を混合するのがよい。
好ましくは、４０Ｃｃ^３／Ａａ^３〜４００Ｃｃ^３／Ａａ
^３重量部を混合するのがよく、最も好ましくは、７０Ｃ
ｃ^３／Ａａ^３〜２５０Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部を混合する
のがよい。

【００５０】トルマリン粉末と、ジルコニウム化合物の
粉末または電融安定化ジルコニウム粉末を、上記したと
おりの混合比率で混合することにより、マイナスイオン
生成機能は向上する。よりその機能の向上を効率的にす
るには、トルマリン粉末１個に対してジルコニウム化合
物の粉末が１／３個（ジルコニウム化合物の粉末１個に
対してトルマリン粉末３個）〜１０個、またはトルマリ
ン粉末１個に対して電融安定化ジルコニウム粉末が１／
４個（電融安定化ジルコニウム粉末１個に対してトルマ
リン粉末４個）〜１０個が精密に分散されるのが望まし
い。

【００５１】トルマリン粉末と、ジルコニウム化合物の
粉末や電融安定化ジルコニウム粉末とを均一に分散する
方法としては、通常使用されている撹拌翼型の混合機、
空気流型混合機で粉末状態のままで混合してもよいし、
粉末を水などの液体中に分散させ、撹拌翼を使用して混
合してもよく、また、液流で混合してもよい。さらに
は、精密分散状態に混合するための特殊混合機、例え
ば、ラモンドスターラーを使用したラモンドミキサーな
どを使用して混合してもよい。

【００５２】通常使用されている混合機を使用する場合
にあっては、混合する粉末の平均粒径が同じである場
合、比重の大きい粉末が下層に集中することになり、精
密分散状態を確保することが難しくなる傾向がある。し
たがって、トルマリン粉末の比重がＡ、ジルコニウム化
合物の粉末の比重がＢの場合、ジルコニウム化合物の粉
末の平均粒径はトルマリン粉末の平均粒径のＡ／Ｂ倍に
するのが好ましく、トルマリン粉末の比重がＡ、電融安
定化ジルコニウム粉末の比重がＣの場合、電融安定化ジ
ルコニウム粉末の平均粒径はトルマリン粉末のＡ／Ｃ倍
にするのが好ましい。

【００５３】なお、本発明の外用貼付剤にあっては、必
ずしも必須ではないが、粘着剤層（膏体層）を、静電気
を帯電しないように帯電防止化あるいは導電化させるこ
とができる。このような帯電防止化あるいは導電化させ
ることにより、貼付剤自体が静電気を帯電することによ
る発生したマイナスイオンの中和が阻害され、マイナス
イオンの発生量が少なくなることがない。したがって、
特に静電気の発生しやすい冬場においても、安定的にマ
イナスイオン効果を示す外用貼付剤が得られるもので好
ましい。

【００５４】上記の粘着剤層を帯電防止化するために
は、粘着剤成分に帯電防止剤および／または導電性物質
を配合させることにより実施しうる。そのような帯電防
止剤としては、多価アルコールの部分的脂肪酸エステ
ル、多価アルコールの部分的脂肪酸エステルのエチレン
オキサイド付加物、脂肪酸のエチレンオキサイド付加
物、脂肪族アルコールのエチレンオキサイド付加物、脂
肪族アルコールのエチレンオキサイド付加物、脂肪酸ア
ミンのエチレンオキサイド付加物、脂肪族アミドのエチ
レンオキサイド付加物、アルキルフェノールのエチレン
オキサイド付加物、アルキルナフトールのエチレンオキ
サイド付加物、ポリエチレングリコールなどのノニオン
系帯電防止剤；第１級アミン塩、第３級アミン、第４級
アンモニウム化合物、ピリジン誘導体などのカチオン系
帯電防止剤；硫酸化油、金属石鹸、硫酸化エステル油、
硫酸化アミド油；オレフィンの硫酸エステル塩、多価ア
ルコールの硫酸エステル塩、アルキル硫酸エステル塩、
脂肪酸エチルスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホ
ン酸塩、アルキルベンゼンスルホン酸塩、ナフタレンス
ルホン酸とホルマリンの混合物、コハク酸エステルスル
ホン酸塩、リン酸エステル塩などのアニオン系帯電防止
剤；カルボン酸誘導体、イミダゾリン誘導体などの両性
帯電防止剤等、一般的に繊維に帯電防止性を付与するの
に使用されるものであればいずれのものでも使用でき
る。

【００５５】また、導電性物質としては、導電性酸化チ
タン（酸化チタン表面をＳｎ−Ｓｂ系化合物で処理した
もの）粉末、カーボンブラック粉末、銀、銅、ニッケ
ル、アルミニウム、ステンレス、鉄などの金属よりなる
粉末、金属細片または金属短繊維、有機繊維もしくは無
機繊維、または合成樹脂粉末もしくは無機粉末の表面を
金属または金属酸化物などで被覆したものが使用でき
る。

【００５６】また、電子共役系ポリマーの粉末や、有機
繊維もしくは無機繊維または合成樹脂粉末、もしくは無
機粉末の表面を電子共役系ポリマーで被覆したものも使
用できる。電子共役系ポリマーとしてはアニリン、ピロ
ール、チオフェンまたはそれらの誘導体の中から選ばれ
た１種のモノマーを重合したものが挙げられる。

【００５７】電子共役系ポリマーとしては、アニリン、
ｏ−メチルアニリン、ｍ−メチルアニリン、ｏ−エチル
アニリン、ｍ−エチルアニリン、ｏ−トルイジン、ｍ−
トルイジン、ｏ−アニシジン、ｍ−アニシジン、ｏ−ク
ロロアニリン、ｍ−クロロアニリン、ピロール、Ｎ−メ
チルピロール、３−メチルピロール、３・４−ジメチル
ピロール、チオフェン、３−メチルチオフェン、３−メ
トキシチオフェンなどのモノマーを、ドーパントの存在
下に酸化重合剤と接触せしめることにより重合させ、得
ることができる。

【００５８】ドーパントとしては、一般に使用されてい
るアクセプター性のものならいずれのものでも使用でき
る。例えば、塩素、臭素、沃素等のハロゲン類；５弗化
リン等のルイス酸；塩化水素、硫酸等のプロトン酸；塩
化第２鉄等の遷移金属化合物；過塩素酸銀、弗化ホウ素
銀等の遷移金属化合物、クロル酢酸、ｐ−トルエンスル
ホン酸、ベンゼンスルホン酸（塩）、ナフタレン１・５
ジスルホン酸（塩）などの有機酸（塩）が挙げられる。

【００５９】酸化重合剤としては、一般に使用される過
マンガン酸、過マンガン酸ナトリウム、過マンガン酸カ
リウム等の過マンガン酸（塩）類；三酸化クロム等のク
ロム酸類；硝酸銀等の硝酸塩類；塩素、臭素、沃素等の
ハロゲン類；過酸化水素、過酸化ベンゾイル等の過酸化
物；ペルオキソ二硫酸、ペルオキソ二硫酸カリウム等の
ペルオキソ酸（塩）類；次亜塩素酸、次亜塩素酸ナトリ
ウム、次亜塩素酸カリウム、塩素酸アトリウム、塩素酸
カリウム等の塩素酸（塩）類；塩化第二鉄等の遷移金属
塩化物；酸化銀等の金属酸化物などが挙げられる。

【００６０】合成樹脂粉末もしくは無機粉末の表面を電
子共役系ポリマーで被覆するには、電子共役系ポリマーを形成し得るモノマーと、酸化重
合剤および必要に応じてドーパントを含有する処理液
に、モノマーが実質的に重合する前に合成樹脂粉末もし
くは無機粉末を浸漬する方法、電子共役系ポリマーを形成し得るモノマーを含有する
処理液と、酸化重合剤と必用によりドーパントを含有す
る処理液に合成樹脂粉末もしくは無機粉末を浸漬する方
法、酸化重合剤と、必要によりドーパントを含有する処理
液に、合成樹脂粉末もしくは無機粉末を浸漬した後、こ
の処理液中に電子共役系ポリマーを形成し得るモノマー
を添加する方法などがある。

【００６１】このようにして電子共役系ポリマーで被覆
した合成樹脂粉末もしくは無機粉末は、その表面が電子
共役系ポリマーで被覆されるばかりでなく内部の表面近
傍に電子共役系ポリマーが浸透して電子共役系ポリマー
層が形成されているので、導電層が剥離して導電性が損
なわれることがなく好ましいものである。

【００６２】また、本発明の外用貼付剤にあっては、支
持体自体を、静電気を帯電しないように帯電防止化ある
いは導電化させることもできる。かかる支持体の帯電防
止化あるいは導電化は、支持体を構成する織布あるいは
不織布を、導電性織布あるいは不織布とし、これを使用
することもできる。なお、織布、不織布を帯電防止化あ
るいは導電化するには、粘着剤層（膏体層）を帯電防止
化あるいは導電化するのと同様の方法を適宜適用し、行
うことができる。

【００６３】本発明が提供するマイナスイオン発生外用
貼付剤を製造するには、通常の製剤学的分野で行われて
いる外用貼付剤を製造する技術が、そのまま適用し得
る。例えば、外用貼付剤のひとつの剤型としての水性パ
ップ剤は、膏体層を構成する各成分をよく練合してペー
スト状に調製し、これを、紙、織布、不織布、プラスチ
ックフィルム等の支持体に適宜５０〜３００ｇ／ｍ^２に
なるように塗布し、さらにポリエチレンフィルム等のラ
イナーで被覆した後、所望の大きさに裁断して、製造す
ることができる。

【００６４】また、外用貼付剤の別の剤型として粘着テ
ープ剤の調製は、具体的には、接着性を有する（共）重
合体、例えばスチレン−イソプレン−スチレンブロック
共重合体、軟化剤、粘着付与剤、抗酸化剤および充填剤
等を、攪拌期中で１５０〜２００度程度にて加熱溶解
し、そこにマイナスイオン発生粉体組成物を添加してさ
らに均一になるまで攪拌し、均一な膏体を得る。かくし
て調製された膏体を、ライナー上に適宜５０〜３００ｇ
／ｍ^２になるように塗布し、支持体をラミネートする。
このようにして調製されたマイナスイオン発生粉体組成
物含有膏体層を有する支持体を、所望の大きさに裁断し
て、本発明の外用貼付剤を得ることができる。

【００６５】以上のようにして調製される本発明の外用
貼付剤にあっては、粘着基剤層（膏体層）にマイナスイ
オン発生粉体組成物を均一に含有し、それにより常時マ
イナスイオンを発生させるものであるが、かかる膏体層
に、必要に応じて通常の薬効成分を含有させることもで
きる。

【００６６】そのような薬効成分としては、殺菌剤、局
所麻酔剤、抗ヒスタミン剤、消炎鎮痛剤、収斂剤、ビタ
ミン剤、抗真菌剤、冠血管拡張剤、降圧剤、末梢神経麻
痺剤、副腎皮質ホルモン、昆虫忌避剤、生薬エキス等の
生理活性を有する薬剤が挙げられ、これらを１種または
２種以上配合してもよい。

【００６７】特に、本発明のマイナスイオン発生外用貼
付剤にあっては、マイナスイオン発生粉体組成物が有す
るマイナスイオンの発生効果により、膏体層に含有され
る薬効成分が有する薬理効果が相乗的に発揮され、良好
な治療効果が得られることが期待される。

【００６８】

【実施例】以下に、本発明が提供するマイナスイオン発
生外用貼付剤について実施例によりさらに詳細に説明す
るが、本発明はこれら実施例に限定されるものではな
い。

【００６９】実施例１〜４および比較例１〜２：下記の
表１中に示した配合組成をもとに、上記した製造方法に
基づき、本発明の外用貼付剤であるテープ剤を製造し
た。なお、実施例１および実施例３における珪酸ジルコ
ニウム粉末とエルバイトトルマリン粉末の混合比率は、
珪酸ジルコニウム粉末／エルバイトトルマリン粉末≒３
／１であり、実施例２および実施例４における電融安定
化ジルコニウム粉末とエルバイトトルマリン粉末の混合
比率は、電融安定化ジルコニウム粉末／エルバイトトル
マリン粉末≒３／１であった。

【００７０】また、比較のために、実施例１〜４の組成
で使用した珪酸ジルコニウム粉末とエルバイトトルマリ
ン粉末に替え、エルバイトトルマリンのみを使用した比
較例１〜２の配合により、外用貼付剤（テープ剤）を得
た。

【００７１】

【表１】

【００７２】実施例５〜８および比較例３〜４：下記の
表２中に示した配合組成をもとに、上記した製造方法に
基づき、本発明の外用貼付剤である水性パップ剤を製造
した。なお、実施例５および実施例７における珪酸ジル
コニウム粉末とエルバイトトルマリン粉末の混合比率
は、珪酸ジルコニウム粉末／エルバイトトルマリン粉末
≒３／１であり、実施例６および実施例８における電融
安定化ジルコニウム粉末とエルバイトトルマリン粉末の
混合比率は、電融安定化ジルコニウム粉末／エルバイト
トルマリン粉末≒３／１であった。

【００７３】また、比較のために、実施例５〜８の組成
で使用した珪酸ジルコニウム粉末とエルバイトトルマリ
ン粉末に替え、エルバイトトルマリンのみを使用した比
較例１〜２の配合により、外用貼付剤（水性パップ剤）
を得た。

【００７４】

【表２】

【００７５】実施例９〜１２：実施例５〜８における配
合のうち、エルバイトトルマリン粉末に代えてショール
トルマリン粉末（比重３.０、平均粒径３μｍ）を使用
する以外は同じ条件で外用貼付剤である水性パップ剤を
製造した。

【００７６】試験例１：放射線放射量試験エルバイトトルマリン粉末（比重３.０、平均粒径３μ
ｍ）と希土類元素を含有するモナザイト粉末（比重４.
６、平均粒径２μｍ）とを、エルバイトトルマリン粉末
１個に対しモナザイト粉末が１個対応するように配合し
マイナスイオン発生粉体組成物「Ｍ」（比較例５）を得
た。得られた比較例５のマイナスイオン発生粉体組成物
「Ｍ」、実施例１および２で使用するマイナスイオン発
生粉体組成物のそれぞれを１５ｇ採取し、それぞれをポ
リエチレン製袋に入れて、測定用のサンプルを作製し
た。

【００７７】これらのサンプルについて、アロカ社製の
サーベイメーター（ガイガーカウンター）を用いて放射
線の放射量を測定した。その結果を表３に示す。

【００７８】

【表３】

【００７９】試験例２：マイナスイオン数測定試験以上のようにして得られた実施例１〜８、および比較例
１〜８の外用貼付剤について、マイナスイオン数の性能
評価を行い、その結果を、表４に示した。

【００８０】マイナスイオン数は、ＩＣ−１０００イオ
ンカウンター（ユニバーサル企画）を使用し、測定室
（温度２５℃、湿度７５％、無風状態、測定器以外の電
気製品の電源を切った状態）で行った。外用貼付剤は、
１０×１４ｃｍに裁断したものを、基台紙に貼付し、外
から力などを加えず、基台紙を、貼付剤が貼付されてい
る面を内側にして直径７ｃｍの円筒状に丸め、この円筒
の一端にイオン数測定器の空気吸入口が沿うようにして
測定した数値である。

【００８１】

【表４】

【００８２】上記の結果からも明らかなように、電融安
定化ジルコニウムを除くジルコニウム化合物の粉末また
は電融安定化ジルコニウム粉末と、トルマリン粉末とを
外用貼付剤の基剤層（膏体層）に含有させた本発明の外
用貼付剤は、静止状態でも確実にマイナスイオンを発生
するものであることが確認できた。

【００８３】これに対し、トルマリン粉末（エルバイト
トルマリン）のみを単独で含有させた、比較例の外用貼
付剤は、静止状態ではマイナスイオンを発生させていな
いものであった。

【００８４】

【発明の効果】以上、実施の形態とともに詳細に説明し
たように、本発明の外用貼付剤は、トルマリン粉末に対
して、電融安定化ジルコニウムを除くジルコニウム化合
物の粉末、あるいは電融安定化ジルコニウム粉末を特定
比率で含有するマイナスイオン発生粉体組成物を含有さ
せたマイナスイオン発生外用貼付剤であり、トルマリン
のマイナスイオン発生機能が大幅に向上されているもの
である。

【００８５】特に、本発明のマイナスイオン発生外用貼
付剤は、希有元素を含有する鉱石を使用しないでマイナ
スイオンを発生させるものであり、放射線の放射量は極
めて微量であり、人体に対して安全である。

【００８６】このことは、実施例１、実施例２で使用す
るマイナスイオン発生粉体組成物および比較例５のマイ
ナスイオン発生粉体組成物「Ｍ」の対比から明らかなよ
うに、本発明のマイナスイオン発生粉体組成物の放射線
量は、実施例１では０．０９μＳＶ／ｈｒ、実施例２で
は０．０６μＳＶ／ｈｒであり、これは１年間に換算す
るとそれぞれ０．７９ミリＳＶ／年、０．５３ミリＳＶ
／年となり、一方、比較例５のモナザイト粉末を含有す
るマイナスイオン発生粉体組成物「Ｍ」は０．７５μＳ
Ｖ／ｈｒであり、同様に１年間に換算すると６．５７ミ
リＳＶ／年となる。

【００８７】国際放射線防護委員会（ＩＣＲＰ）は、一
般人については、実効線量当量の限度として１年間につ
いて１．０ミリＳＶとすることを勧告している。本発明
のマイナスイオン発生外用貼付剤が、人体に対して安全
であるのに対して、モナザイトを含有するマイナスイオ
ン発生粉体組成物Ｍを使用したマイナスイオン発生外用
貼付剤は、国際放射線防護委員会勧告の一般人について
の実効線量当量の限度を超える放射線を放射しているの
で、人体に対しての安全性に懸念があることがわかる。

【００８８】その点から判断すれば、本発明が提供する
マイナスイオン発生外用貼付剤は、人体に貼付されるこ
とにより、確実にマイナスイオンを発生させるものであ
る。また、マイナスイオンの有する新陳代謝の促進、血
行促進、鎮痛、快眠、鎮咳、制汗、食欲増進、血圧降
下、疲労防止等の効果が有効に発揮でき、現代人のスト
レス解消等に適用し得るものであり、その有用性は多大
なものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の外用貼付剤について、マイナスイオン
測定方法の説明図である。

【符号の説明】

１基台紙２外用貼付剤３イオン測定器４空気吸入口

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ａ６１Ｐ 25/20 Ａ６１Ｐ 25/20 (72)発明者秋谷貴仁栃木県足利市西宮町3003−１グリーンヒル西宮Ｃ−302 (72)発明者今村弘埼玉県北埼玉郡騎西町大字根古屋647−18 Ｆターム(参考） 4C076 AA72 BB31 CC37 FF68 4C086 AA01 AA02 HA06 MA02 MA63 NA10 ZA05 ZC71 ZC80 4C087 AA01 AA02 BA02 MA02 MA63 NA10 ZA05 ZC71

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径
ａ）と電融安定化ジルコニウムを除くジルコニウム化合
物の粉末（比重Ｂ、平均粒子径ｂ）との混合粉末であっ
て、トルマリン粉末１００重量部に対し電融安定化ジル
コニウムを除くジルコニウム化合物の粉末が下記（１）
式に示される量で配合されてなるマイナスイオン発生粉
体組成物を含有してなる外用貼付剤。１００Ｂｂ^３／３Ａａ^３〜１０００Ｂｂ^３／Ａａ^３重量部（１）
【請求項２】トルマリン粉末（比重Ａ、平均粒子径
ａ）と電融安定化ジルコニウム粉末（比重Ｃ、平均粒子
径ｃ）との混合粉末であって、トルマリン粉末１００重
量部に対し電融安定化ジルコニウム粉末が下記（２）式
に示される量で配合されてなるマイナスイオン発生粉体
組成物を含有してなる外用貼付剤。２５Ｃｃ^３／Ａａ^３〜１０００Ｃｃ^３／Ａａ^３重量部（２）
【請求項３】前記トルマリン粉末が、リチア電気石を
微粉砕したものを５０重量％以上含むものである請求項
１または２項に記載のマイナスイオン発生外用貼付剤。
【請求項４】帯電防止剤または導電性物質をさらに含
有してなる請求項１から３のいずれか１項に記載された
マイナスイオン発生外用剤。