JP2002524234A - 電気化学ガス清浄化装置 - Google Patents

電気化学ガス清浄化装置

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JP2002524234A JP2000568775A JP2000568775A JP2002524234A JP 2002524234 A JP2002524234 A JP 2002524234A JP 2000568775 A JP2000568775 A JP 2000568775A JP 2000568775 A JP2000568775 A JP 2000568775A JP 2002524234 A JP2002524234 A JP 2002524234A
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Abstract

(57)【要約】 単一フレームワークに搭載された付属部材を備えた電解槽モジュールからなる電気化学ガス清浄化装置。モジュールは、単一の多数の電解槽からなっており、各電解槽は、２０００ｐｓｉを超える圧力で、水素ガスを清浄し、最終的に水素ガスを生成することができる。その方法は、汚染された水素ガス流を、アノード、カソード、その間に配置された電解薄膜からなる電解槽に導入する。水素は、アノード上で酸化され、プロトンとなり、そして、プロトンは、電気化学的に薄膜中を移動してカソードに達し、そこで、外部電源を通る電子と再結合する。汚染因子は、電解槽のアノード側から排出され、清浄化された水素は電解槽のカソード側から排出される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は、水素清浄化システムおよび方法に関し、特に、電気化学水素清浄化
装置およびシステムに関する。
【０００２】
【背景技術】
水素の製造は、典型的に、メタン、天然ガス、メタノール、または、ガソリン等
の炭化水素燃料の改質からなっている。ある製造方法においては、炭化水素燃料
が触媒床に注入され、炭化水素が分解されて水素ガスおよび二酸化炭素および一
酸化炭素等の炭素含有ガスを生成するまで、蒸気または他の手段によって加熱さ
れる。生成された水素は、過剰の燃料ガスまたは蒸気と共に、これらガス副生成
物から分離されなければならない。この分離には、典型的に、圧力スイング吸収
、温度スイング吸収、透過選択(permeoselective)薄膜または極低温分離が適用
される。
【０００３】 生成された水素は、プロセス流体、反応体として、または、その特別の低分子
重量の特性のために、異なった適用が可能である。これらの多くの適用において
、加熱、石油精錬、または、食物処理、水素流における微量の残留炭素含有ガス
または蒸気は、ほとんど問題を生じない。他の適用、即ち、マイクロエレクトロ
ニクスウエハーを減少すること、研究分析におけるキャリアガスとして機能する
こと、そして、燃料電池の燃料として使用するときには、汚染因子を含有する炭
素の存在によって、プロセスまたはシステムに対して致命的な影響をもたらすの
で、水素の清浄化は極めて重要である。
【０００４】 上述した適用においては、水素は、典型的に、パラジウム薄膜中を通って清浄
化される。水素流の最終の清浄ステップである、上述した処理は、装置およびプ
ロセス費用が高く、非常にコストが高い。 当業界では、各種システムにおいて適用することができる、簡素で、効率的な
水素清浄化方法が望まれている。
【０００５】
【発明の開示】
この発明の主題は、電気化学装置であり、プロトン交換薄膜を使用して、一酸
化炭素および二酸化炭素等の汚染物から水素を分離する。この発明の水素清浄方
法は、汚染された水素ガス流を、電気化学電解槽のアノードに導き；水電気分解
を生じさせる電圧よりも低い電圧を、薄膜集合体（アノード／薄膜／カソード）
に印加し；水素流の水素をアノード上で酸化して、プロトンを生成し；プロトン
をアノードから、薄膜を通ってカソードに移動させ；そして、プロトンを再結合
して、実質的に純水の水素ガスを生成する。 この発明の上述した特徴、他の特徴および利点を、下記説明によって、当業者
は判断し、理解できる。
【０００６】
【発明の実施の形態】
図１に示すように、電気化学水素清浄化装置１０１は、アノード１０３、カソ
ード１０７、それらの間に配置されるプロトン交換薄膜１０８、および、正端末
がアノードにそして負端末がカソードに接続された電源１０６を備えている。こ
の装置は、従来の電気化学電解槽または２極電気化学電解槽と同様に配置される
。作動時には、汚染された水素流１０２が、アノード１０３に導かれ、そこでは
、約１．５ボルト以下の電圧が水素を酸化して、プロトン１０５を生成し、プロ
トンは薄膜１０８を通ってカソード１０７に移動し、一方で、電子が電源１０６
を通過する。カソード１０７では、プロトン１０５および電子が水素１０９を再
生し、そして、水素は、高純度の水素ガスとして清浄化装置１０１から取り出さ
れる。一方で、汚染因子１０４は清浄化装置１０１から取り出され、または、次
の処理へと移される。次の処理には、分子ふるい、熱処理、凝縮、熱薄膜、乾燥
剤、ポーラ板、その他の従来の手段を使用して、水素流から水を除去することが
含まれる。
【０００７】 薄膜は、プロトンをアノードからカソードに移送することができる従来の材料
であればよく、好ましくは、プロトンのイオン移動を向上させる高い水濃度、即
ち、約２５容積％水以上である。薄膜は、それに限定されないが、プロトン交換
薄膜を含む。プロトン交換薄膜としては、例えば、ぺルフルオロイオノマー、ま
たは、スチレン、フルオロスチレン、スチレンジビニルベンゼン構造を含む他の
イオノマー等があり、更に、高い電気化学ポンピング効果によって好まれる化学
的に結合されたスルホン酸基を有するものを伴っている。
【０００８】 薄膜は、付加的に、通常の作動条件下で汚染因子が薄膜の一方の側から他方の
側に漏れないように十分な厚さを有するべきである。典型的には、薄膜の厚さは
２００ミル以下で、圧力差約４００ｐｓｉ以下の作動条件に対して、約７〜１０
ミルの厚さが好ましく、より大きな圧力では、約７ミル超の厚さの薄膜が好まし
い。
【０００９】 薄膜１０８のそれぞれの側には電極、アノード１０３およびカソード１０７が
配置され、それぞれ、水素の酸化および再結合を行うことができ、そして、所望
のレベルの触媒活性を行うに十分な厚さを有している。電極としては、これに限
定されないが、プラチナ、パラジウム、ルテニウム、クロム、イリジウム、ロジ
ウム、および、それらの合金等の細かく分割された貴金属塩基電極があり、典型
的には、約１ミル未満の厚さを有している。
【００１０】 図２に概略示すように、水２５と共に、電気化学水素清浄化装置、液体または
着たい炭化水素燃料２２を使用する燃料電池システム２０は、リフォーマ（再生
装置）２４において、水素ガスおよび炭素塩基副生成物に転換する。汚染された
水素ガス流１０２は、清浄化装置１０１内に入り、そこで、炭素汚染因子、例え
ば、二酸化炭素、一酸化炭素が水素流から除去され、そして、必要により、水素
流の圧力が高められる。炭素汚染因子流１０４は、清浄化装置１０１から排出さ
れる一方で、清浄され、圧力が高められた水素ガス１０９は、酸化剤２６通常空
気と共に燃料電池スタック２８に入る。燃料電池スタック２８内では、制御され
た水素および酸素の再結合が行われて、電力２９を生成する。清浄システム１０
１の利点は、燃料電池２８において使用される清浄された水素ガス１０９は、維
持のための要求を少なくしつつ、作動性および信頼性を高めることにある。
【００１１】 図３には、薄膜１０８、アノード１０３およびカソード１０７を有する燃料処
理モジュール３０の概要が示されている。スクリーンパッケージ３２、３５、３
７が、アノード１０３と別のプレート３４との間、カソード１０７と別のプレー
ト３６との間、別のプレート３６と別のプレート３８との間に、それぞれ、挟ま
れている。スクリーン３２、３５は、アノード１０３およびカソード１０７から
電流を収集し、スクリーン３７は、冷却水の流体分配装置として機能している。
【００１２】 効果的に水素流１０２を清浄するための重要な要素として、アノード／薄膜／
カソード集合体に印加される電圧、汚染された水素流１０２の流速、および、水
素がアノード上に滞留する時間が含まれる。作動時には、電源１０６によって、
アノード／薄膜／カソード集合体に十分な電流が印加されて、水素を酸化し、プ
ロトンを生成し、一方で、薄膜内に含まれている水を水素および酸素に分解する
ことはない。水が分解されると、薄膜の脱水を生じ、さらには作動しなくなる。
【００１３】 典型的には、標準の作動条件下では、約１．５ボルト以下の電圧が集合体に印
加される。約０．２〜０．８ボルトが好ましい。異なる条件下では、水の電気分
解を起こす温度は変化することは、当業者は理解できる。例えば、約１気圧、２
５℃で作動する電解槽に対しては、約１．４８ボルトを超える電圧は、水の電気
分解を生じさせ、より高い圧力では、水の電気分解を生じさせるためには、より
高い電圧が必要になる。
【００１４】 汚染された水素流の速度は、アノード１０２上での十分な滞留時間を得て、水
素入口流１０２における水素の大部分を酸化するために、十分遅いことが必要で
ある。好ましくは、約８５％以上の水素が酸化され、特に、９５％以上の水素の
酸化がより好ましい。典型的には、水素の流入速度（ｃｃ／ｍｉｎ）は、電解槽
を流れる全アンペアの７．５２倍以上である。例えば、１スクウエアフット（ｆ
ｔ2）の活性領域を有する電解槽は、１０００アンペアの電流を流すとき、７５
２０ｃｃ／ｍｉｎの水素を除去することができる。６０％水素の入口燃料流では
、装置は、合計１２５３３ｃｃ／ｍｉｎのガス流を処理することができる。滞留
時間は、電解槽を流れる全アンペア数、入口流における酸素の濃度、全ガス流速
の関数である。１０００アンペアの電流が流れる１ｆｔ2の電解槽に対しては、
滞留時間は、合計水素流速７５２０ｃｃ／ｍｉｎに対して０．２５分以上である
必要がある。
【００１５】 改質された炭化水素燃料によって作動するプロトン交換薄膜燃料電池の場合に
おいて、一酸化炭素のような炭素を微量含有する汚染因子は、アノード上に吸着
され、電解槽の活性領域を覆ってしまう。類似のメカニズムが電気化学ガス清浄
化装置に生じて、最終的に、清浄を不十分または不可能にする。従って、約１分
以下の短時間、好ましくは約１０秒から約４０秒の間、周期的に電流を逆流させ
ると、付着した汚染因子を脱離させて、清浄な電極表面が得られる。
【００１６】 実質的に完全な水素の再生が重要な場合、例えば、宇宙空間への適用、非水素
成分例えば一酸化炭素、二酸化炭素等の清浄が重要な場合には、電解槽が直列に
配置された多重槽の清浄化装置を適用してもよい。この装置によると、減少され
た水素成分によって、電解槽の薄膜を通って水素イオンを移動させるのを容易に
するために、前述した電解槽よりも低い電流密度で、電解槽を作動することが好
ましい。例えば、１００％水素を再生するために、それぞれの電解槽が、流速１
３８０００ｃｃ／ｍｉｎの６０％水素流、活性領域１ｆｔ2からなる２つの電解
槽を、第１の電解槽を１０００アンペア／ｃｍ2の電流密度、第２の電解槽を１
００アンペア／ｃｍ2の電流密度で作動させることができる。この装置によると
、第１の電解槽において９１％の水素を再生し、第２の電解槽においてほとんど
残りの全ての水素を再生し、その結果、約１００％の水素を再生することができ
る。
【００１７】 この発明の清浄化装置は、簡素化され、効率的で、低コストの清浄であり、必
要により、商用の圧力水素に使用できる。このシステムによると、（１）炭素含
有ガスから水素を分離することによって（例えば、９９．９９９９％の）純度の
高い水素を生産することができ、（２）清浄化装置に印加される電流を調節する
ことによって、制御された水素のアウトプットを可能にして、規制水素流の消費
を可能にし（これは典型的な自動車燃料電池への適用のタイプであってロード（
需要）要求に対して水素流速が規制される）、（３）所望の圧力で水素ガスを発
生することができ、そして、（４）電気化学システム、特に、プロトン交換薄膜
電解槽の通常の環境およびハードウエアを使用することができる。
【００１８】 好ましい実施態様を開示し、記述してきたが、この発明の範囲から逸脱するこ
となく、これらに対して各種改良および置換が可能である。従って、この発明は
説明のために記述されたものであって、制限のためではないことを、理解される
べきである。
【００１９】
【図面の簡単な説明】
図は例示目的のためであり、制限のためではない。図において、類似の部材は
同一符号番号で示す。
【図１】 図１は、この発明の電気化学水素清浄化装置の概略図である。
【図２】 図２は、この発明の電気化学水素清浄化装置を使用する燃料電池システムのブ
ロック図である。
【図３】 図３は、この発明の電気化学水素清浄化装置の断面図である。
【符号の説明】
２０．燃料電池システム ２２．炭化水素燃料 ２４．リフォーマ ２５．水 ２８．燃料電池スタック ３０．燃料処理モジュール ３２．スクリーンパッケージ ３４．別のプレート ３５．スクリーンパッケージ ３６．別のプレート ３８．別のプレート １０１．清浄システム １０２．汚染された水素ガス流 １０３．アノード １０５．プロトン １０６．電源 １０７．カソード １０８．プロトン交換薄膜
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ， ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，Ｇ Ｂ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ， ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，Ｍ Ｇ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ， ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ，Ｙ Ｕ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ウィリアム エフ．スミス アメリカ合衆国 コネチカット州 06078 ウエスト サッフィールド ハラデイ アヴェニュー 478 Ｆターム(参考） 4D006 GA41 HA41 JA02A JA42B JA42C JA68B KE02Q KE17Q KE17R KE28Q MA13 MA31 MC24 MC28 MC74 PA01 PB18 PB66 PC80 4G040 FA02 FB04 FC01 FC06 FE01 4G140 FA02 FB04 FC01 FC06 FE01 5H027 BA01 BA16

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 水素流を清浄化するための、下記ステップからなる方法： 水素および少なくとも１つの汚染因子を有する汚染された水素ガス流を、アノ
    ード、カソードおよびそれらの間の電解薄膜を備えた電気化学電解槽のアノード
    に導いて、薄膜集合体を形成し； 薄膜集合体の操作条件下で水の電気分解を行わせる電解電圧よりも低い電圧を
    、前記薄膜集合体に印加し； 前記水素を前記アノード上で酸化して、プロトンを生成し； 前記プロトンを前記アノードから、前記薄膜を通って前記カソードに移動させ
    ； 前記プロトンを再結合して再結合された水素流を生成し；そして、 前記薄膜集合体を通る前記電圧を逆方向に印加することによって、前記アノー
    ドから炭素成分を脱離させる。
  2. 【請求項２】 前記圧力が約１．５ボルト以下であることを特徴とする請求
    項１に記載の水素流清浄化方法。
  3. 【請求項３】 前記再結合された水素は、大気圧、および、供給圧力ｋの両
    者よりも大きい圧力を有していることを特徴とする、請求項１に記載の水素流清
    浄化方法。
  4. 【請求項４】 水素流を清浄化するための、下記ステップからなる方法： 水素および少なくとも１つの汚染因子を有する、汚染された水素ガス流を、ア
    ノード、カソードおよびそれらの間の電解薄膜を備えた電気化学電解槽のアノー
    ドに導いて、薄膜集合体を形成し； 薄膜集合体の操作条件下で水の電気分解を行わせる電解電圧よりも低い電圧を
    、前記薄膜集合体に印加し； 前記水素を前記アノード上で酸化して、プロトンを生成し； 前記プロトンを前記アノードから、前記薄膜を通って前記カソードに移動させ
    ； 前記プロトンを再結合して再結合された水素流を生成し； 前記電気化学電解槽から前記汚染された流を、放出流として除去し； 前記放出流を、第２アノード、第２カソードおよびそれらの間の第２電解薄膜
    を備えた第２電気化学電解槽の第２アノードに導いて、第２薄膜集合体を形成し
    ； 前記第２アノード上において前記放出流における水素を酸化して、第２プロト
    ンを生成し； 前記第２プロトンを、前記アノードから前記第２薄膜集合体を通って前記第２
    カソードに移動させ；そして、 前記第２プロトンを再結合して追加の水素を生成する。
  5. 【請求項５】 前記第１電気化学電解槽および前記第２電気化学電解槽は２
    極電解槽スタックを形成することを特徴とする、請求項４に記載の水素流清浄化
    方法。
  6. 【請求項６】 前記第１電気化学電解槽および前記第２電気化学電解槽は、
    異なった電気密度で作動されることを特徴とする、請求項４に記載の水素流清浄
    化方法。
  7. 【請求項７】 前記電圧が約１．５ボルト以下であることを特徴とする請求
    項４に記載の水素流清浄化方法。
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