KR20210128468A - 수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 생성물로 전환시키기 위한 방법 및 시스템 - Google Patents

수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 생성물로 전환시키기 위한 방법 및 시스템 Download PDF

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Abstract

수소를 회수하는 방법의 일 측면에서, 상기 방법은 하기 단계를 포함한다: 촉매의 존재 하에 탄화수소를 반응시켜 탄소 화합물 및 수소를 형성하는 단계로서, 상기 탄소 화합물은 이산화탄소 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 단계; 상기 수소로부터 상기 탄소 화합물을 분리하는 단계; 상기 탄소 화합물을 전기화학 셀의 캐소드 측으로 향하게 하고, 물을 상기 전기화학 셀의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 애노드 측 상의 상기 물을 전기분해하여 산소 및 양성자를 형성하는 단계; 상기 전기화학 셀에서의 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 상기 양성자가 양성자 교환 막을 통해 애노드로부터 상기 캐소드 측 상의 캐소드로 횡단하도록 하는 단계; 및 상기 양성자를 상기 탄소 화합물과 반응시켜 유기 생성물을 형성하는 단계.

Description

수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 생성물로 전환시키기 위한 방법 및 시스템
기술적으로 관련된 출원에 대한 상호 참조
본원은 2019년 2월 18일에 출원된 미국 특허 가출원 일련 번호 62/807,004에 대한 이익을 청구한다. 관련 출원은 그 전문이 본원에 참조로 통합된다.
수소는, 황이 연료로부터 제거되고 원소 황으로 전환되는 수소화황화(hydrosulfurization); 노르말 파라핀(normal paraffin)이 이소파라핀으로 전환되는 수소이성질화(hydroisomerization); 방향족이 시클로파라핀 또는 알칸으로 수소화되는 탈방향족화(dearomatisation); 장쇄 탄화수소가 가솔린 범위에서 단쇄 사슬로 분해되는 수소화분해(hydrocracking)를 포함하는 다양한 수소화처리 공정에서 석유화학 정제(petrochemical refinery) 전체에 걸쳐 사용된다. 정제 공정의 다양한 단계 동안 제조된 수소는 수집되어, 플랜트의 특정 수소화처리 공정으로 전달될 수 있다. 그러나, 더 깨끗한 연소 연료에 대한 요구가 계속 증가하고, 정제 작업의 개선된 효율이 필요하게 됨에 따라, 수소 수요는 정제 공정에 의해 제공되는 제조 속도를 점점 더 초과하고 있다. 결과적으로, 정제소는 하기를 포함하는 다수의 상이한 방법에 의해 이들의 현장 수소 공급을 보충해야 했다: 메탄 또는 다른 탄화수소의 증기 개질; 정제소 배출가스(off-gas)로부터의 회수; 합성가스로부터의 회수; 및 정유 잔류물의 가스화.
현재, 정제소는 종종, 수소를 포함하는 폐가스 스트림을 대기로 처리하고, 그 내부에 함유된 수소는 손실된다. 수소는 석유화학 제품을 형성함에 있어서 유용한 성분이며, 따라서 상기 수소를 격리하기 위한 새로운 회수 방법이 바람직하다.
수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 화합물로 전환시키기 위한 방법 및 시스템이 본원에 개시된다.
수소를 회수하는 방법의 일 측면에서, 상기 방법은 하기 단계를 포함한다: 촉매의 존재 하에 탄화수소를 반응시켜 탄소 화합물 및 수소를 형성하는 단계로서, 상기 탄소 화합물은 이산화탄소 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 단계; 상기 수소로부터 상기 탄소 화합물을 분리하는 단계; 상기 탄소 화합물을 전기화학 셀의 캐소드 측으로 향하게 하고, 물을 상기 전기화학 셀의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 애노드 측 상의 상기 물을 전기분해하여 산소 및 양성자를 형성하는 단계; 상기 전기화학 셀에서의 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 상기 양성자가 양성자 교환 막을 통해 애노드로부터 상기 캐소드 측 상의 캐소드로 횡단하도록 하는 단계; 및 상기 양성자를 상기 탄소 화합물과 반응시켜 유기 생성물을 형성하는 단계.
또 다른 측면에서, 방법은 하기 단계를 포함한다: 탄소 화합물 및 수소를 포함하는 정제소로부터의 배출가스 스트림을 전기화학적 수소 분리기의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기에서의 분리 유닛 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 분리 유닛 애노드에서의 수소를 양성자 및 전자로 해리시키고, 상기 양성자를 상기 분리 유닛 애노드로부터 분리 유닛 양성자 교환 막을 통해 분리 유닛 캐소드로 향하게 하는 단계로서, 상기 양성자는 상기 분리 유닛 캐소드에서 상기 전자와 재결합하여 수소를 형성하는, 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기의 분리 유닛 캐소드 측으로부터 상기 수소를 제거하는 단계; 상기 분리 유닛 애노드 측으로부터 분리된 탄소 스트림을 제거하는 단계.
또 다른 측면에서, 수소 회수 시스템은, 탄화수소 스트림을 통해 탄화수소 공급원 및 반응물 공급원과 유체 연통하는 개질기로서, 상기 개질기는 상기 탄화수소 공급원으로부터의 탄화수소를 반응시켜, 수소, 및 이산화탄소 및 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는 탄소 화합물을 형성할 수 있는, 개질기; 개질유(reformate) 스트림을 통해 상기 개질기와 유체 연통하는 분리 유닛으로서, 상기 분리 유닛은 개질유 스트림의 상기 탄소 화합물로부터 상기 수소를 분리할 수 있고, 상기 수소는 수소 스트림을 통해 상기 분리 유닛으로부터 회수되는, 분리 유닛; 상기 탄소 화합물을 포함하는 분리된 탄소 스트림을 통해 상기 분리 유닛과 유체 연통하는 전기화학 셀로서, 상기 전기화학 셀은 양성자 교환 막의 캐소드 측에 캐소드 및 상기 양성자 교환 막의 애노드 측에 애노드를 포함하는, 전기화학 셀을 포함하며; 상기 분리된 탄소 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 캐소드 측과 유체 연통하고, 물 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 애노드 측과 유체 연통하고; 상기 전기화학 셀은 물 스트림으로부터 상기 애노드에서 분리된 양성자로부터 공급된 양성자와 상기 탄소 화합물을 반응시켜 상기 캐소드에서 유기 생성물을 형성할 수 있다.
상술한 특징 및 다른 특징은 하기 도면, 상세한 설명 및 청구범위에 의해 예시된다.
하기 도면은 본 개시를 예시하기 위해 제공되는 예시적인 측면이다. 도면은 본 개시의 예를 예시하며, 이는 본 개시에 따라 제조된 장치를 본원에 제시된 재료, 조건 또는 공정 파라미터로 제한하도록 의도되지 않는다.
도 1은, 수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 화합물로 전환시키기 위한 시스템의 일 측면의 도식이고;
도 2는, 수소를 회수하고, 탄소 화합물을 유용한 유기 화합물로 전환시키기 위한 시스템의 일 측면의 도식이고;
도 3은 수소를 회수하기 위한 시스템의 일 측면의 도식이다.
수소를 회수하는 방법이 개발되었으며, 도 1에 예시되어 있고, 탄화수소 스트림(2)이 개질기(10)로 향하는 경우, 개질유는 회수된 수소 스트림(12) 및 분리된 탄소 스트림(14)으로 분리되고, 개질기로부터의 분리된 탄소 스트림(14)은 전기화학 셀(30)로 향하여 유기 생성물 스트림(34) 및 산소 스트림(38)을 형성한다. 상기 방법은, 전기화학 셀(30)이 광기전 셀과 같은 재생가능한 에너지원을 통해 전력을 공급받는 경우 탄소 배출권이 수집될 수 있다는 추가 보너스를 갖는다.
탄화수소 스트림(2)은 천연 가스, 바이오가스 또는 정제 공급원료 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 탄화수소 스트림(2)은 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 프로필렌, 부탄, 부타디엔, 시클로헥산, 벤젠 또는 톨루엔 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 탄화수소 스트림(2)은 황-함유 가스 (예를 들어, 황화수소와 같음), 질소, 헬륨, 이산화탄소, 물, 취기제 또는 금속 (예를 들어, 수은)을 추가로 포함할 수 있다. 황-함유 가스는 바람직하게는 황 함량을 1 백만분율 (부피 기준) 미만의 양으로 감소시키기 위해 개질 전에 제거될 수 있다는 것이 주목된다. 탄화수소 스트림(2)은 메탄을 탄화수소 스트림(2)의 총 몰을 기준으로 75 몰% 이상, 또는 80 내지 97 몰%의 양으로 포함할 수 있다.
탄화수소 스트림(2)은 개질기(10)로 향할 수 있으며, 여기서 탄화수소 스트림(2)은 증기 개질, 부분 산화, CO2 개질에 의해 또는 자열 개질 반응(auto-thermal reforming reaction)에 의해 반응하여, 수소, 및 일산화탄소 또는 이산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는 개질유를 형성할 수 있다. 개질기(10)는 반응을 촉매화하기 위한 개질 촉매를 포함할 수 있다. 개질 촉매는 란타넘 (La), 칼슘 (Ca), 포타슘 (K), 텅스텐 (W), 구리 (Cu), 알루미늄 (Al), 니켈 (Ni) 또는 망간 (Mn) 중 적어도 하나의 산화물을 포함할 수 있다. 개질 촉매는 망간 산화물을 포함할 수 있다. 개질 촉매는 지지체를 포함하는 성형된 촉매 (예를 들어, 펠릿, 압출물, 고리(ring), 구(sphere) 또는 정제)일 수 있다. 지지체는 알루미나 (예컨대, Al2O3), 마그네시아 (예컨대, MgO), 실리카, 티타니아 또는 지르코니아 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
개질유는 탄화수소, 예를 들어 메탄을 하기 식 (1) 및 (2)를 통해 전환시킴으로써 증기 메탄 개질기에서 형성될 수 있다:
Figure pct00001
개질유는 탄화수소, 예를 들어 메탄을 하기 식 (3) 및 (4)를 통해 전환시킴으로써 자열 개질기에서 형성될 수 있다:
Figure pct00002
수소는 압력 변동 흡착(pressure swing adsorption)을 통해, 예를 들어 분자체를 사용하여 개질유로부터 분리될 수 있다. 압력 변동 흡착은 개질유로부터 불순물을 흡착하여, 수소 스트림(12) 및 분리된 탄소 스트림(14)을 형성할 수 있다.
수소는 도 2에 예시된 바와 같이 전기화학적 수소 분리기(50)를 사용하여 개질유로부터 분리될 수 있다. 도 2는, 개질유 스트림(16)이 전기화학적 수소 분리기(50)의 애노드 측(48)으로 향할 수 있음을 예시한다. 애노드(46)에서, 수소는 하기 전기화학적 반응 (5)에 의해 양성자 및 전자로 분할된다.
Figure pct00003
반응 (5)으로부터 형성된 양성자는 인가된 전압의 극성으로 인하여 양성자 교환 막(44)을 가로질러 추진될 수 있고, 반응 (5)으로부터 형성된 전자는 외부 회로를 통해 버스(buss)될 수 있다. 이어서, 양성자 교환 막(44)을 통해 추진된 양성자가 막 및 전극 어셈블리의 캐소드 측(40)에서 결합될 수 있으며, 전자는 하기 전기화학 반응 (6)에 의해 외부 회로로부터 버스된다:
Figure pct00004
수소에 의해 양성자 교환 막(44)을 가로질러 소정량의 물이 배수될 수 있다. 액체 형태의 응축수는 전기화학적 수소 분리기(50)의 캐소드 측(40) 상의 물 도관을 통해 시스템으로부터 회수될 수 있다. 제거된 물은 개질기(10)로 다시 재순환될 수 있거나 또는 전기화학 셀(30)의 애노드 측으로 향할 수 있다.
도 3은, 개질유 스트림(16)을 전기화학적 수소 분리기(50)로 향하게 하는 것에 더하여 또는 그 대신에, 배출가스 스트림(18)이 전기화학적 수소 분리기(50)로 향할 수 있음을 예시한다. 배출가스 스트림(18)은, 분리될 수소의 양을 포함하는, 공정으로부터 회수된 임의의 스트림일 수 있다. 분리된 탄소 스트림(14)은 마찬가지로 전기화학 셀(30)로 향할 수 있다.
분리된 탄소 스트림(14)은 전기화학 셀(30)의 캐소드 측(20)으로 향할 수 있다. 물은 전기화학 셀(30)의 애노드 측(28)으로 공급될 수 있으며, 여기서 물은 전기분해되어 산소 가스 및 양성자를 형성한다. 양성자는 양성자 교환 막(24)을 통해 애노드(26)로부터 캐소드(22)로 횡단한다. 캐소드 측(20) 상에서, 양성자는 분리된 탄소 스트림(14) 내의 탄소 화합물과 반응하여 유기 생성물을 형성한다. 유기 생성물은 메탄, 카복실산 (예를 들어, 포름산), 알콜 (예를 들어, 메탄올 또는 에탄올), 포름알데히드 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 유기 생성물은 유기 생성물 스트림(34)을 통해 캐소드 측(20)으로부터 회수될 수 있다.
도면은 또한, 각각의 전기화학 셀에 전압을 인가하기 위해 전원이 사용될 수 있음을 예시한다. 인가된 전압은 1 볼트 (V) 이하, 또는 0.8 볼트 이하, 0.5 볼트 이하, 또는 0.01 내지 0.2 볼트일 수 있다. 전원은 태양광 어레이(solar array), 직류 (DC) 공급원, 풍차, 배터리 (예를 들어, 플로우 배터리(flow battery)), 연료 셀 등일 수 있다.
전기화학 셀(30)의 각각의 전극 및 전기화학적 수소 분리기(50)는 독립적으로 양성자 교환 막(24 또는 44)과 물리적으로 직접 접촉할 수 있고, 양성자 교환 막(24 또는 44)의 각각의 표면적의 90 내지 100%를 덮을 수 있다. 각각의 전극은 독립적으로 촉매 층을 포함한다. 촉매 층은 목적하는 반응을 수행하도록 선택될 수 있다. 촉매 층은 백금, 팔라듐, 로듐, 탄소, 금, 탄탈륨, 텅스텐, 루테늄, 이리듐, 오스뮴 또는 은 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 촉매는 결합된 촉매를 포함할 수 있다. 전기화학 셀(30)은, 금속 (예를 들어, 인듐, 주석, 납 또는 이들의 산화물 중 적어도 하나), 프탈로시아닌 (예를 들어, 니켈, 철 또는 코발트 중 적어도 하나를 포함함) 또는 금속 수화물 (예를 들어, 팔라듐 또는 구리 중 적어도 하나를 포함함) 중 적어도 하나를 포함하는 촉매 층을 포함할 수 있다. 결합제는 플루오로중합체, 양성자 전도성 이오노머(ionomer) 또는 미립자 탄소 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 촉매 및 선택적인(optional) 결합제는 양성자 교환 막의 표면 상에 직접 침착될 수 있다. 촉매는, 이것이 가스 확산 층 전체에 걸쳐 위치하도록 또는 양성자 교환 막과 접촉하는 가스 확산 층의 표면 상에 위치하도록 가스 확산 층 상에 배치될 수 있다. 가스 확산 층은 다공성일 수 있다. 가스 확산 층은 메쉬(mesh)일 수 있다. 가스 확산 층은 흑연 재료를 포함할 수 있다. 가스 확산 층은 탄소 섬유와 같은 복수의 섬유를 포함할 수 있다. 가스 확산 층은 전기 전도성일 수 있다.
각각의 양성자 교환 막은 각각 독립적으로 전해질, 예컨대 양성자 전도성 이오노머 또는 이온 교환 수지 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 양성자 전도성 이오노머는, 알칼리 금속 염, 알칼리 토금속 염, 양성자산(protonic acid) 또는 양성자산 염 중 적어도 하나와 착물화된 중합체를 포함할 수 있다. 착물화된 중합체는 폴리에테르, 폴리에스테르, 폴리이미드 또는 폴리옥시알킬렌 (예컨대, 폴리(에틸렌 글리콜), 폴리(에틸렌 글리콜 모노에테르) 또는 폴리(에틸렌 글리콜 디에테르)) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
양성자 교환 막(44 및 24)은 동일하거나 또는 상이한 재료를 포함할 수 있다. 예를 들어, 양성자 교환 막은, 소수성 주쇄 상에 또는 소수성 주쇄의 펜던트 기 상에 소정량의 이온성 기를 포함하는 이오노머-유형의 고분자전해질(polyelectrolyte), 예컨대 탄화수소- 및 플루오로카본-유형의 수지를 포함할 수 있다. 탄화수소-유형의 이온 교환 수지는 페놀 수지 또는 폴리스티렌 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 탄화수소-유형의 이온 교환 수지는 술폰화될 수 있으며, 예를 들어 술폰화된 폴리(자일렌 옥시드)일 수 있다. 탄화수소-유형의 이온 교환 수지는 양성자 전도성 분자, 예를 들어 풀러렌 분자, 탄소 섬유 또는 탄소 나노튜브 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 양성자 전도성 분자는 양성자 해리 기, 예를 들어 ―OSO3H, ―OPO(OH)2, ―COOH,　―SO3H, ―C6H4, ―SO3H 또는 ―OH 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 양성자 전도성 분자는 단독으로 양성자 교환 막을 형성할 수 있거나, 또는 플루오로중합체 (예를 들어, 폴리플루오로에틸렌 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드)) 또는 폴리(비닐 알콜) 중 적어도 하나와 같은 결합제 중합체와의 혼합물로서 존재할 수 있다. 전기화학 셀(50)은 양성자 교환 막에서 상당량의 산소를 함유하지 않을 수 있으며, 산화에 대한 우려가 낮고, 양성자 교환 막은 탄화수소-유형의 이온 교환 수지를 포함할 수 있다.
플루오로카본-유형의 이온 교환 수지는 테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로술포닐 에톡시비닐 에테르 또는 테트라플루오로에틸렌-히드록실화 (퍼플루오로 비닐 에테르) 공중합체 중 적어도 하나의 수화물을 포함할 수 있다. 플루오로카본-유형의 이온 교환 수지는 술폰산, 카복실산 또는 인산 관능기 중 적어도 하나를 가질 수 있다. 플루오로카본-유형의 이온 교환 수지는 술폰화된 플루오로중합체 (예컨대, 퍼플루오로에틸렌 술폰산의 리튬 염)일 수 있다. 플루오로카본-유형의 이온 교환 수지의 예는 DuPont으로부터 상업적으로 입수가능한 NafionTM이다.
본 개시의 다양한 비제한적 측면이 하기에 제시된다.
측면 1: 하기 단계를 포함하는, 수소를 회수하는 방법: 촉매의 존재 하에 탄화수소를 반응시켜 탄소 화합물 및 수소를 형성하는 단계로서, 상기 탄소 화합물은 이산화탄소 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 단계; 상기 수소로부터 상기 탄소 화합물을 분리하는 단계; 상기 탄소 화합물을 전기화학 셀의 캐소드 측으로 향하게 하고, 물을 상기 전기화학 셀의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 애노드 측 상의 상기 물을 전기분해하여 산소 및 양성자를 형성하는 단계; 상기 전기화학 셀에서의 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 상기 양성자가 양성자 교환 막을 통해 애노드로부터 상기 캐소드 측 상의 캐소드로 횡단하도록 하는 단계; 및 상기 양성자를 상기 탄소 화합물과 반응시켜 유기 생성물을 형성하는 단계.
측면 2: 측면 1에 있어서, 상기 반응이 증기 개질, 부분 산화, CO2 개질 또는 자열 개질 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
측면 3: 측면 1에 있어서, 상기 반응이, 탄화수소 스트림 및 물을 증기 개질기로 향하게 하고, 상기 탄화수소를 상기 물과 반응시켜, 상기 탄소 화합물 및 상기 수소를 포함하는 개질유를 형성하는 단계를 포함하는, 방법.
측면 4: 측면 1 내지 3 중 어느 하나에 있어서, 상기 반응이, 탄화수소 스트림, 물 및 이산화탄소를 자열 개질기로 향하게 하고, 상기 탄화수소, 물 및 이산화탄소를 반응시켜, 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 포함하는 개질유를 형성하는 단계를 포함하는, 방법.
측면 5: 측면 1 내지 4 중 어느 하나에 있어서, 상기 탄화수소가 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 프로필렌, 부탄, 부타디엔, 시클로헥산, 벤젠 또는 톨루엔 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
측면 6: 측면 1 내지 5 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리가 압력 변동 흡착을 포함하는, 방법.
측면 7: 측면 1 내지 6 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리가, 상기 탄소 화합물 및 상기 수소를 포함하는 개질유 스트림을 전기화학적 수소 분리기의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기에서의 분리 유닛 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 분리 유닛 애노드에서의 상기 수소를 양성자 및 전자로 해리시키고, 상기 양성자를 상기 분리 유닛 애노드로부터 분리 유닛 양성자 교환 막을 통해 분리 유닛 캐소드로 향하게 하는 단계로서, 상기 양성자는 상기 분리 유닛 캐소드에서 상기 전자와 재결합하여 수소를 형성하는, 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기의 분리 유닛 캐소드 측으로부터 상기 수소를 제거하는 단계; 및 상기 분리 유닛 애노드 측으로부터 분리된 탄소 스트림을 제거하는 단계를 포함하는, 방법.
측면 8: 측면 7에 있어서, 상기 전압을 인가하는 단계가 재생가능한 에너지원을 통해 전압을 인가하는 단계를 포함하는, 방법.
측면 9: 측면 7 또는 8에 있어서, 소정량의 물이 상기 전기화학적 수소 분리기의 상기 분리 유닛 캐소드 측으로부터 회수되고, 상기 반응에 사용되고, 및/또는 상기 전기화학 셀로 향하는, 방법.
측면 10: 측면 1 내지 9 중 어느 하나에 있어서, 하기 단계를 포함하는 방법: 탄소 화합물 및 수소를 포함하는 정제소로부터의 배출가스 스트림을 전기화학적 수소 분리기의 애노드 측으로 향하게 하는 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기에서의 분리 유닛 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 분리 유닛 애노드에서의 상기 수소를 양성자 및 전자로 해리시키고, 상기 양성자를 상기 분리 유닛 애노드로부터 분리 유닛 양성자 교환 막을 통해 분리 유닛 캐소드로 향하게 하는 단계로서, 상기 양성자는 상기 분리 유닛 캐소드에서 상기 전자와 재결합하여 수소를 형성하는, 단계; 상기 전기화학적 수소 분리기의 분리 유닛 캐소드 측으로부터 상기 수소를 제거하는 단계; 상기 분리 유닛 애노드 측으로부터 분리된 탄소 스트림을 제거하는 단계.
측면 11: 측면 1 내지 10 중 어느 하나에 있어서, 상기 유기 생성물이 메탄, 카복실산, 알콜, 포름알데히드 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
측면 12: 수소 회수 시스템으로서, 상기 수소 회수 시스템은, 탄화수소 스트림을 통해 탄화수소 공급원 및 반응물 공급원과 유체 연통하는 개질기로서, 상기 개질기는 상기 탄화수소 공급원으로부터의 탄화수소를 반응시켜, 수소, 및 이산화탄소 및 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는 탄소 화합물을 형성할 수 있는, 개질기; 개질유 스트림을 통해 상기 개질기와 유체 연통하는 분리 유닛으로서, 상기 분리 유닛은 개질유 스트림의 상기 탄소 화합물로부터 상기 수소를 분리할 수 있고, 상기 수소는 수소 스트림을 통해 상기 분리 유닛으로부터 회수되는, 분리 유닛; 상기 탄소 화합물을 포함하는 분리된 탄소 스트림을 통해 상기 분리 유닛과 유체 연통하는 전기화학 셀로서, 상기 전기화학 셀은 양성자 교환 막의 캐소드 측에 캐소드 및 상기 양성자 교환 막의 애노드 측에 애노드를 포함하는, 전기화학 셀을 포함하며; 상기 분리된 탄소 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 캐소드 측과 유체 연통하고, 물 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 애노드 측과 유체 연통하고; 상기 전기화학 셀은, 물 스트림으로부터 상기 애노드에서 분리된 양성자로부터 공급된 양성자와 상기 탄소 화합물을 반응시켜, 상기 캐소드에서 유기 생성물을 형성할 수 있는, 수소 회수 시스템.
측면 13: 측면 12에 있어서, 상기 개질기가 증기 개질기이고, 물 공급원이 또한 상기 증기 개질기와 유체 연통하는, 시스템.
측면 14: 측면 12에 있어서, 상기 개질기가 자열 개질기이고, 물 공급원 및 이산화탄소 공급원이 또한 상기 자열 개질기와 유체 연통하는, 시스템.
측면 15: 측면 12 내지 14 중 어느 하나에 있어서, 상기 탄화수소 공급원이 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 프로필렌, 부탄, 부타디엔, 시클로헥산, 벤젠 또는 톨루엔 중 적어도 하나를 포함하는, 시스템.
측면 16: 측면 12 내지 15 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리 유닛이 압력 변동 흡착 유닛인, 시스템.
측면 17: 측면 12 내지 15 중 어느 하나에 있어서, 상기 분리 유닛이 전기화학적 수소 분리기이고; 상기 전기화학적 수소 분리기의 수소 분리기 애노드 측은 상기 개질기와 유체 연통하고; 상기 전기화학적 수소 분리기는, 상기 개질기의 상기 수소 분리기 애노드 측에서 상기 수소를 해리시키고, 상기 전기화학적 수소 분리기의 수소 분리기 캐소드 측에서 상기 수소를 개질하도록 구성된, 시스템.
측면 18: 측면 17에 있어서, 재생가능한 에너지원이 상기 전기화학적 수소 분리기에 전력을 공급하는 데 사용되는, 시스템.
측면 19: 측면 17 또는 18에 있어서, 소정량의 물이 상기 전기화학적 수소 분리기의 상기 캐소드 측으로부터 회수되고, 상기 개질기 또는 상기 전기화학 셀 중 적어도 하나와 유체 연통하는, 시스템.
측면 20: 측면 12 내지 19 중 어느 하나에 있어서, 정제소로부터의 배출가스 스트림이 상기 전기화학적 수소 분리기와 유체 연통하는, 시스템.
조성물, 방법 및 물품은 택일적으로 본원에 개시된 임의의 적절한 재료, 단계 또는 성분을 포함하거나, 이로 이루어지거나 또는 또는 본질적으로 이로 이루어질 수 있다. 조성물, 방법 및 물품은 추가적으로 또는 대안적으로, 조성물, 방법 및 물품의 기능 또는 목적의 달성에 달리 필요하지 않은 임의의 재료 (또는 종), 단계 또는 성분이 없거나 또는 실질적으로 없도록 제형화될 수 있다.
단수 용어는 수량의 제한을 나타내는 것이 아니라, 언급된 항목 중 적어도 하나의 존재를 나타낸다. 용어 "또는"은 문맥상 달리 명확하게 나타내지 않는 한 "및/또는"을 의미한다. 본 명세서 전체에 걸쳐, "일 측면", "일 구현예", "또 다른 구현예", "일부 구현예" 등에 대한 지칭은 해당 구현예와 관련되어 기술된 특정한 요소 (예를 들어, 특징, 구조, 단계 또는 특성)가 본원에 기술된 적어도 하나의 구현예에 포함되고, 다른 구현예에 존재하거나 존재하지 않을 수 있다는 것을 의미한다. 또한, 기술된 요소는 다양한 구현예에서 임의의 적합한 방식으로 조합될 수 있다는 것이 이해되어야 한다.
층, 필름, 영역 또는 기재와 같은 요소는 또 다른 요소 "상에" 있을 수 있으며, 이는 이것이 다른 요소 상에 직접 있을 수 있거나 또는 중간 요소가 또한 존재할 수 있거나 또는 또 다른 요소 "상에 직접" 있을 수 있고, 중간 요소가 존재하지 않음을 의미한다.
용어 "~중 적어도 하나"는, 목록이 각각의 요소를 개별적으로 포함할 뿐만 아니라, 목록의 둘 이상의 요소의 조합, 및 목록의 적어도 하나의 요소와 명명되지 않은 유사한 요소의 조합을 포함함을 의미한다. 용어 "조합"은 블렌드, 혼합물, 합금, 반응 생성물 등을 포함한다. 달리 정의되지 않는 한, 본원에 사용된 기술 및 과학 용어는, 본 발명이 속하는 당업계에서 통상의 기술자에 의해 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다.
인용된 모든 특허, 특허 출원 및 다른 참조문헌은 그 전문이 본원에 참조로 통합된다. 그러나, 본원에서의 용어가 통합된 참조문헌에서의 용어와 모순되거나 또는 상충하는 경우, 본원으로부터의 용어가 통합된 참조문헌으로부터의 상충 용어보다 우선순위를 갖는다.
특정한 구현예가 기술되었지만, 현재 예상되지 않거나 현재 예상되지 않을 수 있는 대안, 수정, 변형, 개선 및 실질적인 균등물이 출원인 또는 당업계의 통상의 기술자에게 발생할 수 있다. 따라서, 출원되고 수정될 수 있는 첨부된 청구범위는 모든 이러한 대안, 수정, 변형, 개선 및 실질적인 균등물을 포함하도록 의도된다.

Claims (20)

  1. 하기 단계를 포함하는, 수소를 회수하는 방법:
    촉매의 존재 하에 탄화수소를 반응시켜 탄소 화합물 및 수소를 형성하는 단계로서, 상기 탄소 화합물은 이산화탄소 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 단계;
    상기 수소로부터 상기 탄소 화합물을 분리하는 단계;
    상기 탄소 화합물을 전기화학 셀의 캐소드 측으로 향하게 하고, 물을 상기 전기화학 셀의 애노드 측으로 향하게 하는 단계;
    상기 애노드 측 상의 상기 물을 전기분해하여 산소 및 양성자를 형성하는 단계;
    상기 전기화학 셀에서의 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 상기 양성자가 양성자 교환 막을 통해 애노드로부터 상기 캐소드 측 상의 캐소드로 횡단하도록 하는 단계; 및
    상기 양성자를 상기 탄소 화합물과 반응시켜 유기 생성물을 형성하는 단계.
  2. 제1항에 있어서, 상기 반응이 증기 개질, 부분 산화, CO2 개질 또는 자열 개질(auto-thermal reforming) 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 반응이, 상기 탄화수소 및 물을 증기 개질기로 향하게 하고, 상기 탄화수소를 상기 물과 반응시켜, 상기 탄소 화합물 및 상기 수소를 포함하는 개질유를 형성하는 단계를 포함하는, 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응이, 상기 탄화수소, 물 및 이산화탄소를 자열 개질기로 향하게 하고, 상기 탄화수소, 물 및 이산화탄소를 반응시켜, 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 포함하는 개질유를 형성하는 단계를 포함하는, 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄화수소가 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 프로필렌, 부탄, 부타디엔, 시클로헥산, 벤젠 또는 톨루엔 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분리가 압력 변동 흡착(pressure swing adsorption)을 포함하는, 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분리가
    상기 탄소 화합물 및 상기 수소를 포함하는 개질유 스트림을 전기화학적 수소 분리기의 애노드 측으로 향하게 하는 단계;
    상기 전기화학적 수소 분리기에서의 분리 유닛 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 분리 유닛 애노드에서의 상기 수소를 양성자 및 전자로 해리시키고, 상기 양성자를 상기 분리 유닛 애노드로부터 분리 유닛 양성자 교환 막을 통해 분리 유닛 캐소드로 향하게 하는 단계로서, 상기 양성자는 상기 분리 유닛 캐소드에서 상기 전자와 재결합하여 수소를 형성하는, 단계;
    상기 전기화학적 수소 분리기의 분리 유닛 캐소드 측으로부터 상기 수소를 제거하는 단계; 및
    상기 분리 유닛 애노드 측으로부터 분리된 탄소 스트림을 제거하는 단계
    를 포함하는, 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 전압을 인가하는 단계가 재생가능한 에너지원을 통해 전압을 인가하는 단계를 포함하는, 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 소정량의 물이 상기 전기화학적 수소 분리기의 상기 분리 유닛 캐소드 측으로부터 회수되고, 상기 반응에 사용되고, 및/또는 상기 전기화학적 셀로 향하는, 방법.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기 생성물이 메탄, 카복실산, 알콜, 포름알데히드 또는 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는, 방법.
  11. 하기 단계를 포함하는 방법:
    탄소 화합물 및 수소를 포함하는 정제소로부터의 배출가스(off-gas) 스트림을 전기화학적 수소 분리기의 애노드 측으로 향하게 하는 단계;
    상기 전기화학적 수소 분리기에서의 분리 유닛 막 및 전극 어셈블리에 전압을 인가하여, 분리 유닛 애노드에서의 상기 수소를 양성자 및 전자로 해리시키고, 상기 양성자를 상기 분리 유닛 애노드로부터 분리 유닛 양성자 교환 막을 통해 분리 유닛 캐소드로 향하게 하는 단계로서, 상기 양성자는 상기 분리 유닛 캐소드에서 상기 전자와 재결합하여 수소를 형성하는, 단계;
    상기 전기화학적 수소 분리기의 분리 유닛 캐소드 측으로부터 상기 수소를 제거하는 단계;
    상기 분리 유닛 애노드 측으로부터 분리된 탄소 스트림을 제거하는 단계.
  12. 수소 회수 시스템으로서, 상기 수소 회수 시스템은
    탄화수소 스트림을 통해 탄화수소 공급원 및 반응물 공급원과 유체 연통하는 개질기로서, 상기 개질기는 상기 탄화수소 공급원으로부터의 탄화수소를 반응시켜, 수소, 및 이산화탄소 및 일산화탄소 중 적어도 하나를 포함하는 탄소 화합물을 형성할 수 있는, 개질기;
    개질유 스트림을 통해 상기 개질기와 유체 연통하는 분리 유닛으로서, 상기 분리 유닛은 개질유 스트림의 상기 탄소 화합물로부터 상기 수소를 분리할 수 있고, 상기 수소는 수소 스트림을 통해 상기 분리 유닛으로부터 회수되는, 분리 유닛;
    상기 탄소 화합물을 포함하는 분리된 탄소 스트림을 통해 상기 분리 유닛과 유체 연통하는 전기화학 셀로서, 상기 전기화학 셀은 양성자 교환 막의 캐소드 측에 캐소드 및 상기 양성자 교환 막의 애노드 측에 애노드를 포함하는, 전기화학 셀
    을 포함하며;
    상기 분리된 탄소 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 캐소드 측과 유체 연통하고, 물 스트림은 상기 전기화학 셀의 상기 애노드 측과 유체 연통하고; 상기 전기화학 셀은, 물 스트림으로부터 상기 애노드에서 분리된 양성자로부터 공급된 양성자와 상기 탄소 화합물을 반응시켜, 상기 캐소드에서 유기 생성물을 형성할 수 있는, 수소 회수 시스템.
  13. 제12항에 있어서, 상기 개질기가 증기 개질기이고, 물 공급원이 또한 상기 증기 개질기와 유체 연통하는, 수소 회수 시스템.
  14. 제12항에 있어서, 상기 개질기가 자열 개질기이고, 물 공급원 및 이산화탄소 공급원이 또한 상기 자열 개질기와 유체 연통하는, 수소 회수 시스템.
  15. 제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 탄화수소 공급원이 메탄, 에탄, 에틸렌, 프로판, 프로필렌, 부탄, 부타디엔, 시클로헥산, 벤젠 또는 톨루엔 중 적어도 하나를 포함하는, 수소 회수 시스템.
  16. 제12항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분리 유닛이 압력 변동 흡착 유닛인, 수소 회수 시스템.
  17. 제12항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 분리 유닛이 전기화학적 수소 분리기이고; 상기 전기화학적 수소 분리기의 수소 분리기 애노드 측이 상기 개질기와 유체 연통하고;
    상기 전기화학적 수소 분리기는, 상기 개질기의 상기 수소 분리기 애노드 측에서 상기 수소를 해리시키고, 상기 전기화학적 수소 분리기의 수소 분리기 캐소드 측에서 상기 수소를 개질하도록 구성된, 수소 회수 시스템.
  18. 제17항에 있어서, 상기 전기화학적 수소 분리기에 전력을 공급하기 위해 재생가능한 에너지원이 사용되는, 수소 회수 시스템.
  19. 제17항 또는 제18항에 있어서, 소정량의 물이 상기 전기화학적 수소 분리기의 상기 캐소드 측으로부터 회수되고, 상기 개질기 또는 상기 전기화학 셀 중 적어도 하나와 유체 연통하는, 수소 회수 시스템.
  20. 제12항 내지 제19항 중 어느 한 항에 있어서, 정제소로부터의 배출가스 스트림이 상기 전기화학적 수소 분리기와 유체 연통하는, 수소 회수 시스템.
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