JP2002521295A - 蒸気改質による合成ガスの製造方法 - Google Patents

蒸気改質による合成ガスの製造方法

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デュップケア，イベー
クリステンセン，ペーター サイヤ
ハンセン，ヴィゴ ルカセン
ポストロップ−ニルセン，ヨッド．エア．
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ハルダー トプソー エイエス
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 炭化水素供給原料を蒸気改質して、水素と一酸化炭素とを豊富に含有するガスを製造する方法を提供する。 【解決手段】 反応器の壁に薄膜状に備え付けられた蒸気改質触媒の存在下、炭化水素供給原料を蒸気改質することによって、水素と一酸化炭素とを豊富に含有するガスを調製する方法であって、前記方法は、(a)必要に応じて、炭化水素供給原料の処理ガスを、加熱ガス流と熱伝導可能な反応器壁に支持された薄膜状の蒸気改質触媒を有する第１の反応器(10)に通す工程、(b)前記第1の反応器(10)からの流出物を、薄膜の蒸気改質触媒及び/又は蒸気改質触媒ペレットを有し、燃料の燃焼によって加熱される後続の管状反応器(14)に通し、部分的に蒸気改質されたガス流出物及び煙道ガスの加熱ガス流を得る工程、(c)前記第２の反応器(14)からの流出物を自動熱改質器に通す工程、及び(d)自動熱改質器(16)から、水素と一酸化炭素とを豊富に含有する生成物ガスの加熱ガス流を回収する工程を含む。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、触媒作用を有する機材と接触させて、炭化水素供給原料を蒸気改質
（スチームリフォーミング：steam reforming）することによる合成ガスの製造
に関する。
【０００２】 用語「触媒作用を有する機材」は、触媒層が、他の物質の表面（金属表面など
）に固定されている触媒系に対して使用する。他の物質は、前記系に強度を与え
る支持構造物として作用する。これにより、触媒自身が十分な機械的強度を有し
ていない触媒でも形状の設計が可能となる。本明細書において、前記系は、内壁
に薄膜状の改質触媒が配置された管状物からなる。
【０００３】 他の形状には、外側に触媒層を有する管状物、触媒がコーティングされた板状
物などの適切な形状が含まれる。
【０００４】
【従来技術】
合成ガスは、下記式（１）〜（３）に従って、蒸気改質により炭化水素から製
造される。
【０００５】
【化１】
【０００６】 合成ガスの第２の製造方法には、自動熱改質(オートサーマル改質：autotherm
al reforming (ATR))がある。自動熱改質において、バーナー燃焼域（burner co
mbustion zone）では、不足当量の酸素との炎反応によって炭化水素原料が燃焼
し、続いて、蒸気改質触媒の固定床で、部分的に燃焼した供給原料の蒸気改質が
起こる。酸化剤は、空気、濃縮空気又は純粋な酸素であってもよい。
【０００７】 合成ガスの第３の製造方法は、まず、炭化水素原料を改質触媒の固定床に通す
工程と、続いて、部分的に改質された原料を自動熱改質器に通す工程とを組合せ
る方法である。固定床は、燃焼炉（fired furnace）に配置された多数の管状物
で構成されていてもよい。前記組合せは、２工程改質または第１に続く第２改質
と呼ばれ、特に、メタノール及びアンモニアを製造するための合成ガスの製造に
適している。ＡＴＲの前に固定床蒸気改質器で起こる改質量をコントロールする
ことによって、メタノール合成に適切な当量の合成ガス、又はアンモニア合成に
適切な水素と窒素との比を有する合成ガスを製造できる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
従来の蒸気改質技術では、改質触媒を、種々の大きさ及び形状のペレットの形
態で使用する。触媒ペレットは、固定床反応器（改質管）に配置される。改質反
応は、吸熱反応である。従来の改質器では、反応に必要な熱は、通常、改質管の
外側への放射伝熱と対流伝熱との組み合わせによって、管の外部環境から供給さ
れる。熱は、伝導伝熱によって管壁を通して管の内側に伝わり、対流伝熱によっ
て気相に伝わる。最終的に、熱は、対流伝熱によって気相から触媒ペレットに伝
わる。触媒温度は、改質管の同軸位置での管内壁温度より低いが、１００℃以上
となり得る。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
触媒作用を有する機材を蒸気改質工程に使用すると、熱輸送がより効果的に行
われることを見出した。触媒への熱輸送は、管内壁からの伝導伝熱によって起こ
る。これは、気相を介する対流伝熱による輸送よりも、より効果的な輸送機構で
ある。結果として、管内壁及び触媒の温度は、ほぼ同一（差は５℃未満）である
。さらに、管の厚みを減少させ、以下に示すように、改質管の内側と外側との温
度差をより小さくすることができる。ゆえに、触媒温度をより高くできるととも
に、管温度をより低くでき、従来の改質管を、触媒作用を有する機材に代えても
、他の条件を全て同じにできる。管の寿命を長引かせるので、管外壁の温度は低
い方が好ましい。反応速度は温度とともに増加し、反応式（３）の平衡を右側へ
移動させて、原料を有効利用できるので、触媒温度は高い方が好ましい。
【００１０】 触媒作用を有する改質管の圧力損失は、従来の同じ管径を有するのものに比べ
て小さくなっている。これにより、非典型的な管（例えば、より小さな直径を有
する管）であっても使用でき、許容できる圧力損失を維持できる。管径をより小
さくすることで、結果として、管の寿命を延ばし、高い温度が許容され、管材料
の消費を低減する。
【００１１】 最後に、触媒作用を有する機材の改質管を使用すると、改質触媒の固定床を有
する従来の改質管に比べて、触媒量が低減する。
【００１２】 触媒を少量で使用するためには、触媒毒を含まない供給原料を使用しなければ
ならない。これは、供給原料をプレ改質器に通すことによって達成できる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
図１は、合成ガス製造装置の一例である。原料２は、予熱され、ユニット４に
おいて脱硫され、処理流（process steam）６と混合され、さらに断熱プレ改質
器８に導入される前に加熱される。プレ改質器８からの流出流は、煙道ガス通路
１２に配置された熱交換コイルでさらに加熱され、管状改質器１４に送られ、こ
こで、メタンから水素、一酸化炭素及び二酸化炭素への変換が起こる。前記流出
ガスは、自動熱改質器１６を通り、ここで、酸化剤流１８との燃焼が起こる。自
動熱改質器下流からの流出ガス２０は、製品の使用目的に応じて処理される。
【００１４】 触媒作用を有する機材は、図1に示すように、２つのユニットで使用される。
【００１５】 １．管状改質器１４に導入する前に、プレ改質器からの流出ガスを加熱するた
めの予熱コイル１０ ２．管状改質器１４
【００１６】 本発明は、反応器の壁に薄膜状に備え付けられた蒸気改質触媒の存在下、炭化
水素供給原料を蒸気改質して水素と一酸化炭素とを豊富に含有するガスを調製す
る方法を提供する。この方法は、下記の工程を含む。
【００１７】 （ａ）必要に応じて、炭化水素供給原料の処理ガスを第１の反応器に通す工程
、この第１の反応器は、加熱（高温）ガス流と熱伝導関係にある反応器壁に支持
された薄膜状の蒸気改質触媒を有する （ｂ）前記第1の反応器からの流出物を、薄膜状の蒸気改質触媒及び/又は蒸気
改質触媒ペレットを有し、かつ燃料の燃焼によって加熱された後続の管状反応器
に通し、部分的に蒸気改質されたガス流出物及び煙道ガスの加熱ガス流を得る工
程、 （ｃ）前記第２の反応器からの流出物を自動熱改質器に通す工程、及び （ｄ）自動熱改質器から、水素と一酸化炭素とに富む生成物ガスの加熱ガス流
を回収する工程。
【００１８】
【実施例】
実施例１ 触媒作用を有する機材改質反応器を試験した。この試験ユニットは、反応器へ
原料を供給するシステムと、反応器自身と、反応器から得られた流出ガスの後処
理及び分析するための機器とからなる。
【００１９】 反応器は、中央部５００ｍｍの内壁にＲＫＮＲニッケル蒸気改質触媒がコート
された長さ１０５０ｍｍの１／４インチ管からなる。前記触媒は、ハルダートプ
ソーエーエス（Haldor Topsoe A/S）製のＲＫＮＲペレット型蒸気改質触媒と同
様の組成を有する。触媒層の厚みは、０．３１ｍｍである。触媒作用を有する反
応管は、固体状金属製のケーシング（ケース）内に配置されている。このケーシ
ングは、触媒作用を有する前記反応管を収容し、この管の周りと密接するホール
（孔）を有する。熱電対が配置された多数の溝（milled grooves）が、前記ホー
ルに沿って作製されている。熱電対の一つは、可動性であり、触媒作用を有する
管の壁温度プロファイル（スペクトル）を得ることができる。さらに、熱電対は
、触媒作用を有する帯域への入口及び触媒作用を有する帯域からの出口における
ガス温度を測定できるように、触媒作用を有する管のガス通路に配置されている
。ケーシングを有する反応器は、電熱オーブン中に配置されている。ここでは、
６つの異なる部位で独立して温度操作が行える。
【００２０】 原料蒸気は、水素、メタン、二酸化炭素及び水蒸気からなる。原料流は、混合
され、そして反応器に導入される前に予備加熱される。反応器からの流出ガス流
は、冷却され、濃縮水がガスから分離され、そしてガスの組成が、ガスクロマト
グラフィーで測定される。
【００２１】 ２つの条件で試験した。まず一方は、予熱コイルに触媒作用を有する機材を使
用した場合を想定して低い温度（試験１）で行なわれ、他方は管状反応器に使用
した場合を想定して高い温度（試験２）で行われた。条件を表１に示す。圧力は
両方とも２６ｂａｒ ｇであった。可動熱電対によって測定された反応器壁の温
度プロファイルを図２に示す。
【００２２】
【表１】
【００２３】 測定された流出ガス組成を表２に示す。ガスの組成は、乾燥量基準である。
【００２４】
【表２】
【００２５】 流出ガスは、両方とも、実験誤差の範囲内で、出口ガス温度において改質反応
に関して平衡状態にある。このことは、固定床反応器と同様の転換率が触媒作用
を有する機材においても得られることを示している。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、合成ガス製造装置の一例である。
【図２】 図２は、反応器壁の温度プロファイルである。
【符号の説明】
８…プレ改質器 １２…煙道ガス通路 １４…管状改質器 １６…自動熱改質器
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１１年９月８日（１９９９．９．８）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ， ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，Ｌ Ｖ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ， ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，Ｕ Ｓ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (72)発明者 ルカセン ハンセン，ヴィゴ デンマーク、ディーケー2700 ブロンスホ イ、ボトフテヴェイ 12 (72)発明者 ポストロップ−ニルセン，ヨッド．エア． デンマーク、ディーケー2830 ウィール ム、フーレソヴェイ 27 Ｆターム(参考） 4G040 EA03 EA06 EB01 EB14 EB18 EB23 EC01 EC08 4G140 EA03 EA06 EB01 EB14 EB18 EB23 EC01 EC08

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 反応器の壁に薄膜状に備え付けられた蒸気改質触媒の存在下
    、炭化水素供給原料を蒸気改質することによって、水素と一酸化炭素とを豊富に
    含有するガスを調製する方法であって、下記の工程を含む方法。 （ａ）必要に応じて、炭化水素供給原料の処理ガスを第１の反応器に通す工程
    、この第１の反応器は、加熱ガス流により熱伝導可能な反応器壁に備え付けられ
    た薄膜状の蒸気改質触媒を有する （ｂ）前記第1の反応器からの流出物を、薄膜状の蒸気改質触媒及び/又は蒸気
    改質触媒ペレットを有し、かつ燃料の燃焼によって加熱される後続の管状反応器
    に通し、部分的に蒸気改質されたガス流出物及び煙道ガスの加熱ガス流を得る工
    程、 （ｃ）前記第２の反応器からの流出物を自動熱改質器に通す工程、及び （ｄ）自動熱改質器から、水素と一酸化炭素とを豊富に含有する生成物ガスの
    加熱ガス流を回収する工程
  2. 【請求項２】 蒸気改質触媒が、ニッケル及び／又は貴金属を含む請求項１
    記載の方法。
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