JPH046841B2 - - Google Patents
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-
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は触媒式燃焼に関し、さらに詳しくは高
温加圧ガス流を生成させるための方法、に関す
る。本発明の一態様においては、炭化水素原料
を、触媒の存在下に、遊離酸素含有酸化剤ガスと
反応させることにより、高温の加圧された水素含
有ガス流とする。
温加圧ガス流を生成させるための方法、に関す
る。本発明の一態様においては、炭化水素原料
を、触媒の存在下に、遊離酸素含有酸化剤ガスと
反応させることにより、高温の加圧された水素含
有ガス流とする。
従来の技術
上記のような高温加圧ガス流の生成方法は、周
知であり、いわゆる触媒式部分酸化及び第2リホ
ーミング法を包含するものである。
知であり、いわゆる触媒式部分酸化及び第2リホ
ーミング法を包含するものである。
これらの方法において(これらは連続的に実施
され、普通は高圧で実施される)、原料流は部分
燃焼され、次いでその燃焼生成物が転化触媒上に
通されて、その燃焼生成物は平衡になるようにさ
れる。スチーム及び/または二酸化炭素を使用す
る場合、それらは、一方または両方の反応体流中
に含まれ、あるいは別個の流れとして供給しても
よい。
され、普通は高圧で実施される)、原料流は部分
燃焼され、次いでその燃焼生成物が転化触媒上に
通されて、その燃焼生成物は平衡になるようにさ
れる。スチーム及び/または二酸化炭素を使用す
る場合、それらは、一方または両方の反応体流中
に含まれ、あるいは別個の流れとして供給しても
よい。
例えば「ケミカル・エンジニヤリング(Chem.
Eng.)」(1966年1月3日)第24〜26頁、英国特
許第1137930号明細書及び米国特許第4522894号明
細書には、例えば転化触媒の上流側に燃焼(反
応)触媒床を設けることにより燃焼を触媒作用下
に実施する自家熱式リホーミング法が提案されて
いるが、それらの方法は、高温度に連続的に曝さ
れることにより、及び/または炭素沈着によつて
燃焼触媒が失活するに至るおそれがあるという欠
点がある。また原料が自家発火することがあり、
その結果生じる炎が燃焼触媒及び/または反応容
器を損傷するに至るというおそれもある。
Eng.)」(1966年1月3日)第24〜26頁、英国特
許第1137930号明細書及び米国特許第4522894号明
細書には、例えば転化触媒の上流側に燃焼(反
応)触媒床を設けることにより燃焼を触媒作用下
に実施する自家熱式リホーミング法が提案されて
いるが、それらの方法は、高温度に連続的に曝さ
れることにより、及び/または炭素沈着によつて
燃焼触媒が失活するに至るおそれがあるという欠
点がある。また原料が自家発火することがあり、
その結果生じる炎が燃焼触媒及び/または反応容
器を損傷するに至るというおそれもある。
従つて、炎が形成されるバーナーに対して各反
応体を供給することにより非触媒式燃焼法を採用
するのがより一般的である。
応体を供給することにより非触媒式燃焼法を採用
するのがより一般的である。
欧州特許第254395号(このものは本件の優先権
の基礎となつた英国特許出願の後まで公開されな
かつたものであり、また米国特許出願第52004号
に対応するものである)には、炭化水素原料を含
むガス流の触媒式燃焼によつて非触媒式燃焼を行
なうためにバーナーを採用して実施する方法の始
動時にのみ使用する高温ガス流を与えるため触媒
式燃焼を使用することが記載されている。この場
合に原料流は遊離酸素を含む酸化剤ガス流と反応
させられる。この方法の好ましい一態様において
は、その触媒式燃焼は、ある割合の水素を含む高
温の加圧ガス流を与える条件下で実施される。
の基礎となつた英国特許出願の後まで公開されな
かつたものであり、また米国特許出願第52004号
に対応するものである)には、炭化水素原料を含
むガス流の触媒式燃焼によつて非触媒式燃焼を行
なうためにバーナーを採用して実施する方法の始
動時にのみ使用する高温ガス流を与えるため触媒
式燃焼を使用することが記載されている。この場
合に原料流は遊離酸素を含む酸化剤ガス流と反応
させられる。この方法の好ましい一態様において
は、その触媒式燃焼は、ある割合の水素を含む高
温の加圧ガス流を与える条件下で実施される。
解決すべき問題点
本発明は、高温の加圧ガス流が水素を含有する
のが望ましい場合及び/または高温の加圧ガス流
が低い遊離酸素濃度を有するのが望ましい場合
(例えば酸素の存在が許容されえない別工程で使
用する目的の場合)の前記のような方法において
特に有用な操作方式に関係している。
のが望ましい場合及び/または高温の加圧ガス流
が低い遊離酸素濃度を有するのが望ましい場合
(例えば酸素の存在が許容されえない別工程で使
用する目的の場合)の前記のような方法において
特に有用な操作方式に関係している。
しかし以下に述べるように本発明はその他の方
法のためにも有用である。
法のためにも有用である。
問題点を解決するための手段
従つて、本発明は、
(a) 大気圧以上にある炭化水素燃料流を絞りを介
して通過させ、それによつてより低い圧力の領
域を与えその中で上記炭化水素燃料流を再循環
流と混合し; (b) その低圧力領域から、燃焼触媒を含む燃焼帯
域へガス流を供給し; (c) 別に、遊離酸素を含むガス流を燃焼帯域の入
口へ供給し; (d) 燃焼帯域中で炭化水素の燃焼を行なつて高温
の生成ガス流を作り、そして (e) その高温生成ガスの一部を上記再循環流とし
て取り出す; ことからなり;かつ 上記絞りを介しての炭化水素燃料流の通過によ
つて、上記再循環を生じさせるために高温生成ガ
ス流の圧力よりも充分に低い圧力を上記低圧力領
域内に与えるようにした、触媒式燃焼による高温
ガス流の生成方法において: 燃焼帯域へ供給される遊離酸素の量は、上記炭
化水素燃料の完全燃焼を行なうのには不充分であ
り、炭化水素燃料流及び/または酸素含有ガス流
は、スチームをも含み、そして燃焼触媒はスチー
ムリホーミング活性をも有し、 それ故に上記燃焼帯域中の燃焼は、部分燃焼で
あり、そしてスチームリホーミングが併発するの
で、上記高温生成ガス流、従つて上記再循環流、
従つて燃焼帯域へ供給される上記混合物が水素を
含む、 ことを特徴とする上記高温ガス流の生成方法を提
供する。
して通過させ、それによつてより低い圧力の領
域を与えその中で上記炭化水素燃料流を再循環
流と混合し; (b) その低圧力領域から、燃焼触媒を含む燃焼帯
域へガス流を供給し; (c) 別に、遊離酸素を含むガス流を燃焼帯域の入
口へ供給し; (d) 燃焼帯域中で炭化水素の燃焼を行なつて高温
の生成ガス流を作り、そして (e) その高温生成ガスの一部を上記再循環流とし
て取り出す; ことからなり;かつ 上記絞りを介しての炭化水素燃料流の通過によ
つて、上記再循環を生じさせるために高温生成ガ
ス流の圧力よりも充分に低い圧力を上記低圧力領
域内に与えるようにした、触媒式燃焼による高温
ガス流の生成方法において: 燃焼帯域へ供給される遊離酸素の量は、上記炭
化水素燃料の完全燃焼を行なうのには不充分であ
り、炭化水素燃料流及び/または酸素含有ガス流
は、スチームをも含み、そして燃焼触媒はスチー
ムリホーミング活性をも有し、 それ故に上記燃焼帯域中の燃焼は、部分燃焼で
あり、そしてスチームリホーミングが併発するの
で、上記高温生成ガス流、従つて上記再循環流、
従つて燃焼帯域へ供給される上記混合物が水素を
含む、 ことを特徴とする上記高温ガス流の生成方法を提
供する。
上記炭化水素燃料流(以下「第1ガス流」と称
する)及び遊離酸素含有ガス流(以下「第2ガス
流」と称する)は好ましくは2〜70絶対バールの
範囲内、殊に5〜60絶対バールの範囲内の圧力で
供給される。
する)及び遊離酸素含有ガス流(以下「第2ガス
流」と称する)は好ましくは2〜70絶対バールの
範囲内、殊に5〜60絶対バールの範囲内の圧力で
供給される。
燃焼触媒は、シフト転化反応及びスチームリホ
ーミングのようなその他の反応をも促進すること
があり、第1及び第2ガス流の少なくとも一方に
スチームを加え、これを若干のスチームリホーミ
ング活性を示す燃焼触媒と併用すると、高温の加
圧ガス流中にある割合の水素が生成されるように
できる。この場合に、高温生成ガス流の一部の再
循環は、従つて、部分燃焼を受けるガス混合物中
へ水素を導入するという作用もなす。原料中のメ
タンのような炭化水素成分よりも水素は触媒作用
の下で一層容易に燃焼するので、上記のようにす
ると触媒燃焼が一層効率的にもなる。また水素は
そのような炭化水素よりも低い自動発火温度を有
するので、ガス流の自動発火温度が一層容易に達
成される(下記のように、自動発火が望ましい場
合)。
ーミングのようなその他の反応をも促進すること
があり、第1及び第2ガス流の少なくとも一方に
スチームを加え、これを若干のスチームリホーミ
ング活性を示す燃焼触媒と併用すると、高温の加
圧ガス流中にある割合の水素が生成されるように
できる。この場合に、高温生成ガス流の一部の再
循環は、従つて、部分燃焼を受けるガス混合物中
へ水素を導入するという作用もなす。原料中のメ
タンのような炭化水素成分よりも水素は触媒作用
の下で一層容易に燃焼するので、上記のようにす
ると触媒燃焼が一層効率的にもなる。また水素は
そのような炭化水素よりも低い自動発火温度を有
するので、ガス流の自動発火温度が一層容易に達
成される(下記のように、自動発火が望ましい場
合)。
本発明のもう一つの態様においては、燃焼帯域
からの高温ガス生成物は、その高温ガス生成物に
対して別異の触媒反応(例えばシフト転化反応)
を行なうための触媒を含む別の帯域に通過させて
から、上記触媒帯域からの生成物を一部分混合帯
域へ再循環させる。
からの高温ガス生成物は、その高温ガス生成物に
対して別異の触媒反応(例えばシフト転化反応)
を行なうための触媒を含む別の帯域に通過させて
から、上記触媒帯域からの生成物を一部分混合帯
域へ再循環させる。
高温生成ガスの望ましい再循環は、高温生成ガ
スと第1ガス流との間に適当な圧力差を生じさせ
ることにより誘起できる。適当な圧力差は、エジ
エクターの効果を有する絞りを与える手段の使用
により達成されうる。この絞りを通しての第1ガ
ス流の流動は、低圧力領域を生じさせる。低圧領
域と高温生成物流の圧力との圧力差は、低圧領域
へ向けて高温生成ガスの望ましい再循環流をもた
らす。ここでは二つの流れの緊密な混合がなされ
る。
スと第1ガス流との間に適当な圧力差を生じさせ
ることにより誘起できる。適当な圧力差は、エジ
エクターの効果を有する絞りを与える手段の使用
により達成されうる。この絞りを通しての第1ガ
ス流の流動は、低圧力領域を生じさせる。低圧領
域と高温生成物流の圧力との圧力差は、低圧領域
へ向けて高温生成ガスの望ましい再循環流をもた
らす。ここでは二つの流れの緊密な混合がなされ
る。
高温生成ガス流の一部の再循環を行なうための
上記の如きエジエクターの原理の使用は、その他
の発熱反応において触媒への供給ガスの予熱をす
るのに応用して、触媒性能を向上させ、及び/ま
たは望ましくない副反応を抑制することができ
る。
上記の如きエジエクターの原理の使用は、その他
の発熱反応において触媒への供給ガスの予熱をす
るのに応用して、触媒性能を向上させ、及び/ま
たは望ましくない副反応を抑制することができ
る。
以下に説明するように、任意の所与の装置につ
いて、特定の設計条件下で運転する場合に、再循
環される高温生成ガスの割合は、系が始動される
ときに減少する傾向がある。そのような始動及び
定常状態運転条件が達成された後には、再循環さ
れる高温生成ガス流の割合は、好ましくは燃焼帯
域を去る高温生成ガスの20〜95%であり、特に少
なくとも40%であり、さらに好ましくは50〜80%
である。
いて、特定の設計条件下で運転する場合に、再循
環される高温生成ガスの割合は、系が始動される
ときに減少する傾向がある。そのような始動及び
定常状態運転条件が達成された後には、再循環さ
れる高温生成ガス流の割合は、好ましくは燃焼帯
域を去る高温生成ガスの20〜95%であり、特に少
なくとも40%であり、さらに好ましくは50〜80%
である。
燃焼触媒は、耐火性物質、例えばアルフア・ア
ルミナのような適当な担体上に担持された貴金
属、例えば白金であるのが好ましい。担体は、モ
ノリシツク・ハニカム構造であるのが好ましい。
なんとなれば、そのような構造は圧力降下を小さ
くし、従つて生成ガスの顕著な再循環を可能とす
るからである。
ルミナのような適当な担体上に担持された貴金
属、例えば白金であるのが好ましい。担体は、モ
ノリシツク・ハニカム構造であるのが好ましい。
なんとなれば、そのような構造は圧力降下を小さ
くし、従つて生成ガスの顕著な再循環を可能とす
るからである。
前述のように、発熱反応による高温の加圧ガス
流の製造は、ある種の条件下では、第2ガス流の
供給及び使用を必要としないことがある。しかし
高温生成ガスの再循環を行なうと有利でありう
る。そのような発熱反応が起こる装置において絞
り手段を用いて、エジエクター効果を生じさせ、
それにより高温生成ガスの再循環を誘起すること
ができる。
流の製造は、ある種の条件下では、第2ガス流の
供給及び使用を必要としないことがある。しかし
高温生成ガスの再循環を行なうと有利でありう
る。そのような発熱反応が起こる装置において絞
り手段を用いて、エジエクター効果を生じさせ、
それにより高温生成ガスの再循環を誘起すること
ができる。
本発明を添付図面に示した具体例により説明す
る。
る。
第1及び第2図において、装置は反応操作圧力
(典型的には5〜60絶対バール)に耐えるように
設計された円筒外殻10からなつている。外殻1
0の一端部にはスチーム/天然ガス混合物からな
る第1ガス流のための入口孔12があり、また生
成ガス流のための出口孔14がある。外殻10の
他端部16には、第2ガス流(空気)のための入
口孔18がある。ライナー20が外殻10内に配
置され、端部隣接入口孔12のところで外殻に対
し密封されている。ライナー20は、ほとんど外
殻10の他端に至るまで延在しており、かくして
外殻10の内側面とライナー20の外側面との間
に環状導管22を規定している。入口孔12は、
この環状導管と接続している。外殻10の端部1
6において、ライナー20は外殻10の端部に沿
つて延在し、円筒状部分24となつて終つてい
る。この円筒状部は空気(第2ガス流)入口孔1
8から空気供給手段をなす空気供給パイプ26を
取り巻いているが、それからは隔離されている。
外殻10の端部16から見て遠く離れた、円筒状
部分24の端部には、内向きの拡大部分(第2図
参照)が設けられており、かくして円筒状部分2
4の端部と空気供給パイプ26との間にエジエク
ターとして作用する絞りを与えている。
(典型的には5〜60絶対バール)に耐えるように
設計された円筒外殻10からなつている。外殻1
0の一端部にはスチーム/天然ガス混合物からな
る第1ガス流のための入口孔12があり、また生
成ガス流のための出口孔14がある。外殻10の
他端部16には、第2ガス流(空気)のための入
口孔18がある。ライナー20が外殻10内に配
置され、端部隣接入口孔12のところで外殻に対
し密封されている。ライナー20は、ほとんど外
殻10の他端に至るまで延在しており、かくして
外殻10の内側面とライナー20の外側面との間
に環状導管22を規定している。入口孔12は、
この環状導管と接続している。外殻10の端部1
6において、ライナー20は外殻10の端部に沿
つて延在し、円筒状部分24となつて終つてい
る。この円筒状部は空気(第2ガス流)入口孔1
8から空気供給手段をなす空気供給パイプ26を
取り巻いているが、それからは隔離されている。
外殻10の端部16から見て遠く離れた、円筒状
部分24の端部には、内向きの拡大部分(第2図
参照)が設けられており、かくして円筒状部分2
4の端部と空気供給パイプ26との間にエジエク
ターとして作用する絞りを与えている。
ライナー20、外殻10の壁面、円筒状部分2
4及び空気供給パイプ26の外表面で規定されて
いる導管は、かくして、入口孔12からの第1ガ
ス流を導入するための供給手段をなす。従つてこ
の構造は、高温壁タイプであり、導管22内を流
通するガスは冷媒として作用するので、外殻10
に耐火性断熱材を使用するとすれば、それに必要
とされる耐火性断熱材の量を比較的少なくするこ
とができる。
4及び空気供給パイプ26の外表面で規定されて
いる導管は、かくして、入口孔12からの第1ガ
ス流を導入するための供給手段をなす。従つてこ
の構造は、高温壁タイプであり、導管22内を流
通するガスは冷媒として作用するので、外殻10
に耐火性断熱材を使用するとすれば、それに必要
とされる耐火性断熱材の量を比較的少なくするこ
とができる。
ライナー20内には、円形断面の細長い中空部
材30が配置されている。この中空部材は、第1
ガス供給手段の最終端のエジエクターに隣接した
開口朝顔状端部34をもつ入口領域32;その入
口領域よりも大きな断面を有し、そして入口領域
32から離れたその端部のところに燃焼触媒38
を含む燃焼領域36;ならびにその入口領域32
を燃焼領域36と結合する円錐状過渡部分40;
を有する。燃焼触媒の下で、中空部材30の下端
部42は、外殻10の端部上に支持されている。
例えば下端部42に隣接した中空部材30の壁に
貫通する孔(複数)44を設けることにより、燃
焼触媒を去るガスが、中空部材30の外表面とラ
イナー20の内表面との間の空〓46に入れるよ
うにする。従つて触媒を去るガスの一部は、空〓
46に入れるが、残部は出口孔14を経て外殻1
0を去る。燃焼触媒38は、多数のハニカム部材
48からなり、それらの表面上には燃焼活性を有
する適当な金属を析出されている。開孔50もハ
ニカム部材同志の間の中空部材30の壁に設けら
れており、従つてガス流の一部分が燃焼触媒38
全体を通過せずに、空〓46に入れるようになつ
ている。入口孔18から延在する空気供給パイプ
26は、中空部材30の入口領域32の長さに沿
つて伸長しており、その燃焼領域36が始まると
ころに終端部を有する。空気供給パイプ26の出
口のところに、ノズル52が備えられている。
材30が配置されている。この中空部材は、第1
ガス供給手段の最終端のエジエクターに隣接した
開口朝顔状端部34をもつ入口領域32;その入
口領域よりも大きな断面を有し、そして入口領域
32から離れたその端部のところに燃焼触媒38
を含む燃焼領域36;ならびにその入口領域32
を燃焼領域36と結合する円錐状過渡部分40;
を有する。燃焼触媒の下で、中空部材30の下端
部42は、外殻10の端部上に支持されている。
例えば下端部42に隣接した中空部材30の壁に
貫通する孔(複数)44を設けることにより、燃
焼触媒を去るガスが、中空部材30の外表面とラ
イナー20の内表面との間の空〓46に入れるよ
うにする。従つて触媒を去るガスの一部は、空〓
46に入れるが、残部は出口孔14を経て外殻1
0を去る。燃焼触媒38は、多数のハニカム部材
48からなり、それらの表面上には燃焼活性を有
する適当な金属を析出されている。開孔50もハ
ニカム部材同志の間の中空部材30の壁に設けら
れており、従つてガス流の一部分が燃焼触媒38
全体を通過せずに、空〓46に入れるようになつ
ている。入口孔18から延在する空気供給パイプ
26は、中空部材30の入口領域32の長さに沿
つて伸長しており、その燃焼領域36が始まると
ころに終端部を有する。空気供給パイプ26の出
口のところに、ノズル52が備えられている。
操作において、天然ガス及びスチームは、加圧
下に入口孔12へ供給され、空気は加圧下に入口
孔18へ供給される。その天然ガス/スチーム混
合物は、外殻10とライナー20との間の空〓2
2を上方へ流れ、内向き拡大部28によつて形成
されたエジエクター内を経て流出して、その直ぐ
下流側のところに低圧領域を形成する。次いで、
この混合物は、中空部材30の入口領域32内を
流下し、次いで中空部材30円錐状過渡部分40
を流下し、ここでこの混合物は、ノズル52から
出てくる空気と混合される。このようにして得ら
れる混合物は燃焼領域36及びその中の燃焼触媒
38を通過する。燃焼触媒38を去るガス流の一
部は出口孔14を経て流出する。前記低圧領域中
の圧力は、生成ガスの圧力よりも低いので、生成
ガスの残部は、孔44を経て中空部材30とライ
ナー20との間の空〓46中へ流入し、次いで外
殻10の端部16へ向けて上昇し、次いで(内向
き拡大部38によつて形成されたエジエクターか
ら流出する天然ガス/スチーム混合物の効果によ
り)中空部材30の入口領域32中に引き込まれ
る。従つて、この再循環ガスは、天然ガス/スチ
ーム混合物と混合し、中空部材30内を流下す
る。
下に入口孔12へ供給され、空気は加圧下に入口
孔18へ供給される。その天然ガス/スチーム混
合物は、外殻10とライナー20との間の空〓2
2を上方へ流れ、内向き拡大部28によつて形成
されたエジエクター内を経て流出して、その直ぐ
下流側のところに低圧領域を形成する。次いで、
この混合物は、中空部材30の入口領域32内を
流下し、次いで中空部材30円錐状過渡部分40
を流下し、ここでこの混合物は、ノズル52から
出てくる空気と混合される。このようにして得ら
れる混合物は燃焼領域36及びその中の燃焼触媒
38を通過する。燃焼触媒38を去るガス流の一
部は出口孔14を経て流出する。前記低圧領域中
の圧力は、生成ガスの圧力よりも低いので、生成
ガスの残部は、孔44を経て中空部材30とライ
ナー20との間の空〓46中へ流入し、次いで外
殻10の端部16へ向けて上昇し、次いで(内向
き拡大部38によつて形成されたエジエクターか
ら流出する天然ガス/スチーム混合物の効果によ
り)中空部材30の入口領域32中に引き込まれ
る。従つて、この再循環ガスは、天然ガス/スチ
ーム混合物と混合し、中空部材30内を流下す
る。
最初は、ガス流が燃焼触媒38を通過するとき
に、若干の反応が起こり、これにより高温ガス流
を生じさせる。孔44を介して空〓46に入り、
中空部材30の入口領域32へ戻される高温ガス
流の一部は、環状導管22内を流れている天然ガ
ス/スチーム混合物を加熱し、その温度が上昇さ
れるので、燃焼触媒に入るガスが予熱される。再
循環高温ガス流は、中空部材30の入口領域32
及び円錐状過渡部40内に延在している空気供給
パイプ26内を流れる空気をも加熱する。操作を
継続すると、燃焼領域36に入るガスの温度は自
動発火温度に達するまで上昇し、そのときにはノ
ズル52のところに炎が生じる。前述のように燃
焼触媒38のリホーミング活性の故に、中空部材
30の燃焼領域36を去る高温ガス流、従つて、
再循環される高温ガス混合物は、若干の水素を含
有するので、ノズル52のところで空気と混合す
るガス混合物は、水素を含み、よつてノズル52
のところで炎がより迅速に確立されるのを可能と
する。
に、若干の反応が起こり、これにより高温ガス流
を生じさせる。孔44を介して空〓46に入り、
中空部材30の入口領域32へ戻される高温ガス
流の一部は、環状導管22内を流れている天然ガ
ス/スチーム混合物を加熱し、その温度が上昇さ
れるので、燃焼触媒に入るガスが予熱される。再
循環高温ガス流は、中空部材30の入口領域32
及び円錐状過渡部40内に延在している空気供給
パイプ26内を流れる空気をも加熱する。操作を
継続すると、燃焼領域36に入るガスの温度は自
動発火温度に達するまで上昇し、そのときにはノ
ズル52のところに炎が生じる。前述のように燃
焼触媒38のリホーミング活性の故に、中空部材
30の燃焼領域36を去る高温ガス流、従つて、
再循環される高温ガス混合物は、若干の水素を含
有するので、ノズル52のところで空気と混合す
るガス混合物は、水素を含み、よつてノズル52
のところで炎がより迅速に確立されるのを可能と
する。
炎が確立されたときには、中空部材30の燃焼
領域36とライナー20の内表面との間の空〓4
6の当該部分を上に流れている再循環高温ガスが
燃焼領域36の壁を介しての熱交換により加熱さ
れると共に、外殻10の内表面とライナー20の
外表面との間の環状導管22の対応部分中に流れ
ている天然ガス/スチーム混合物を加熱すること
は、了解されよう。再循環高温ガスが中空部材3
0の円錐状過渡部分40及び入口領域32の外表
面とライナー20の内表面との間の該当部分を流
通するときには、それは外殻10とライナー20
との間の環状導管22内を流れている天然ガス/
スチーム混合物ばかりでなく、中空部材30の入
口領域32及び円錐状過渡部分40内を流れるガ
スをも加熱することになる。
領域36とライナー20の内表面との間の空〓4
6の当該部分を上に流れている再循環高温ガスが
燃焼領域36の壁を介しての熱交換により加熱さ
れると共に、外殻10の内表面とライナー20の
外表面との間の環状導管22の対応部分中に流れ
ている天然ガス/スチーム混合物を加熱すること
は、了解されよう。再循環高温ガスが中空部材3
0の円錐状過渡部分40及び入口領域32の外表
面とライナー20の内表面との間の該当部分を流
通するときには、それは外殻10とライナー20
との間の環状導管22内を流れている天然ガス/
スチーム混合物ばかりでなく、中空部材30の入
口領域32及び円錐状過渡部分40内を流れるガ
スをも加熱することになる。
もう一つの別の態様においては、ライナー20
を省略し(設けず)、外殻10の内表面に耐火性
断熱層を設ける。この態様においては、第1ガス
供給手段は、空気供給パイプ26と同軸であり、
その端部において内向き拡大部(第2図の内向き
拡大部28に対応)を備えて絞りとなしてエジエ
クターを構成しているパイプからなる。従つて、
この態様では、第1ガス流がその供給パイプを去
る前に再循環高温ガスによる第1ガス流の予熱は
なされないが、第1ガス流と再循環高温ガスとの
加熱された混合物は、空気供給パイプ26を去る
第2ガス流との混合に先立つて、第1ガス流と再
循環高温ガス流とを単に混合することによつて形
成される。
を省略し(設けず)、外殻10の内表面に耐火性
断熱層を設ける。この態様においては、第1ガス
供給手段は、空気供給パイプ26と同軸であり、
その端部において内向き拡大部(第2図の内向き
拡大部28に対応)を備えて絞りとなしてエジエ
クターを構成しているパイプからなる。従つて、
この態様では、第1ガス流がその供給パイプを去
る前に再循環高温ガスによる第1ガス流の予熱は
なされないが、第1ガス流と再循環高温ガスとの
加熱された混合物は、空気供給パイプ26を去る
第2ガス流との混合に先立つて、第1ガス流と再
循環高温ガス流とを単に混合することによつて形
成される。
いずれの態様においても、第1図の態様ではラ
イナー20から所望の距離関係に、あるには上記
別態様では耐火性ライニング材から所望の位置関
係に、中空部材30を位置させるために、適当な
突出部(複数)を中空部材表面上に設けることが
できる。同様に、中空部材30の入口領域32の
外表面と空気供給パイプ26との間に適当なスペ
ーサーを設けて、これらの部材を所望の位置関係
に維持することができる。
イナー20から所望の距離関係に、あるには上記
別態様では耐火性ライニング材から所望の位置関
係に、中空部材30を位置させるために、適当な
突出部(複数)を中空部材表面上に設けることが
できる。同様に、中空部材30の入口領域32の
外表面と空気供給パイプ26との間に適当なスペ
ーサーを設けて、これらの部材を所望の位置関係
に維持することができる。
部分燃焼のみがなされ、供給ガス流の一方また
は両方がスチームを含む場合の方法における再循
環の一利点は、自動発火が達成された後に触媒床
を去る生成ガスがスチームを含むようになり、や
や低温になることである。この理由は、燃焼触媒
がある程度のスチームリホーミング活性を示し、
ガスがその触媒を通過するときに、リホーミング
反応(これは吸熱的である)が起こるからであ
る。再循環生成ガス(このものは燃焼帯域の内側
ガスよりも低い温度である)は、従つて中空部材
30を許容しうる温度に維持する働きをなし、従
つて中空部材30は、非常に高温に耐える材料で
構成される必要がない。
は両方がスチームを含む場合の方法における再循
環の一利点は、自動発火が達成された後に触媒床
を去る生成ガスがスチームを含むようになり、や
や低温になることである。この理由は、燃焼触媒
がある程度のスチームリホーミング活性を示し、
ガスがその触媒を通過するときに、リホーミング
反応(これは吸熱的である)が起こるからであ
る。再循環生成ガス(このものは燃焼帯域の内側
ガスよりも低い温度である)は、従つて中空部材
30を許容しうる温度に維持する働きをなし、従
つて中空部材30は、非常に高温に耐える材料で
構成される必要がない。
この装置の始動は、好適には、設計流量または
その付近で第1ガス流を供給し、次いで第2ガス
流の流動を低流量で開始し、次いで第2ガス流の
流量を次第に増大させる。第2ガス流の低い流量
においては、実質上すべての燃焼は、燃焼触媒3
8の最初(入口)の部分で起こる。従つて孔50
が設けられている場合には、それらの孔50を介
して再循環されるガスは、触媒床38の全体を通
過する生成ガスよりも高温である(なんとなれば
後者はより低温の燃焼触媒及び/または発生する
吸熱リホーミング反応により熱を移転する結果と
して冷えることになる)。そのため再循環ガスは
孔50がない場合よりも高温である。流入する第
1ガス流と再循環ガスとの混合により、また第1
及び第2図の態様におけるようにライナー20が
ある場合にはそのようなライナーを介しての熱交
換により、第1ガス流は予熱されてから、流入第
2ガス流と合流する。この予熱により、触媒含有
領域で一層早期の触媒式燃焼を生じさせることが
可能となり、また第2ガス流の流量を一層迅速に
増加させることが可能となる。短時間で第2ガス
の流量を、生成ガスが所望の流量及び温度を有す
るような水準にまで増加させることができる。所
与の装置及び所与の組成の第1ガスの流量につい
て、一般的には、生成ガス出口温度は、燃焼帯域
への酸素(例えば空気の形での)の供給速度によ
つて左右されることが判つた。従つて、本発明方
法は、第2ガス流の流量を制御することにより、
容易に制御できる。
その付近で第1ガス流を供給し、次いで第2ガス
流の流動を低流量で開始し、次いで第2ガス流の
流量を次第に増大させる。第2ガス流の低い流量
においては、実質上すべての燃焼は、燃焼触媒3
8の最初(入口)の部分で起こる。従つて孔50
が設けられている場合には、それらの孔50を介
して再循環されるガスは、触媒床38の全体を通
過する生成ガスよりも高温である(なんとなれば
後者はより低温の燃焼触媒及び/または発生する
吸熱リホーミング反応により熱を移転する結果と
して冷えることになる)。そのため再循環ガスは
孔50がない場合よりも高温である。流入する第
1ガス流と再循環ガスとの混合により、また第1
及び第2図の態様におけるようにライナー20が
ある場合にはそのようなライナーを介しての熱交
換により、第1ガス流は予熱されてから、流入第
2ガス流と合流する。この予熱により、触媒含有
領域で一層早期の触媒式燃焼を生じさせることが
可能となり、また第2ガス流の流量を一層迅速に
増加させることが可能となる。短時間で第2ガス
の流量を、生成ガスが所望の流量及び温度を有す
るような水準にまで増加させることができる。所
与の装置及び所与の組成の第1ガスの流量につい
て、一般的には、生成ガス出口温度は、燃焼帯域
への酸素(例えば空気の形での)の供給速度によ
つて左右されることが判つた。従つて、本発明方
法は、第2ガス流の流量を制御することにより、
容易に制御できる。
第2ガス流の流量が増加するにつれて、再循環
の比率は増加してくる。この理由は、第2ガス流
の添加により系内を流動するガス質量は増加する
が、再循環を行なわせる「駆動力」(すなわち第
1ガス流の質量と、ガス出口圧力〜前記低圧領域
中の圧力の差と、の積)は、実質的には一定のま
まである。さらには、再循環ガス流がより高温に
なるにつれて、エジエクターの効率は低下する。
の比率は増加してくる。この理由は、第2ガス流
の添加により系内を流動するガス質量は増加する
が、再循環を行なわせる「駆動力」(すなわち第
1ガス流の質量と、ガス出口圧力〜前記低圧領域
中の圧力の差と、の積)は、実質的には一定のま
まである。さらには、再循環ガス流がより高温に
なるにつれて、エジエクターの効率は低下する。
再循環高温ガスの温度と再循環の度合いが、再
循環高温ガス第1ガス流及び第2ガス流の混合物
を自動発火温度にまでするのに充分であれば、第
2ガス流供給ノズルのところで炎を生じさせるよ
うに自動発火が起こることは、了解されよう。そ
のような炎による燃焼触媒の損傷を防ぐには、第
2ガス流供給手段は、その触媒よりも可成り上流
側のところで終り、炎が触媒よりも上流側の触媒
不含有空〓中で生じるようにするのが好ましい。
循環高温ガス第1ガス流及び第2ガス流の混合物
を自動発火温度にまでするのに充分であれば、第
2ガス流供給ノズルのところで炎を生じさせるよ
うに自動発火が起こることは、了解されよう。そ
のような炎による燃焼触媒の損傷を防ぐには、第
2ガス流供給手段は、その触媒よりも可成り上流
側のところで終り、炎が触媒よりも上流側の触媒
不含有空〓中で生じるようにするのが好ましい。
さらには第2ガス流の供給速度(流量)の制御
により、生成ガス温度を制御できるので、所望な
らば、自動発火温度にまで達せずに燃焼のすべて
が触媒作用によつてなされるように方法を制御し
うることも、了解されよう。自動発火を行なわず
に方法を実施しようと意図する場合には、燃焼触
媒の上流側に触媒不存在の燃焼帯域を設ける必要
がない。しかし第1及び第2ガス流の良好な混
合、及び燃焼触媒に接触する前の混合物の均一分
布を確保するために充分な空間が設けられるべき
である。
により、生成ガス温度を制御できるので、所望な
らば、自動発火温度にまで達せずに燃焼のすべて
が触媒作用によつてなされるように方法を制御し
うることも、了解されよう。自動発火を行なわず
に方法を実施しようと意図する場合には、燃焼触
媒の上流側に触媒不存在の燃焼帯域を設ける必要
がない。しかし第1及び第2ガス流の良好な混
合、及び燃焼触媒に接触する前の混合物の均一分
布を確保するために充分な空間が設けられるべき
である。
上記において、始動段階は第1ガス流の流動速
度(流量)が実質上一定に維持されるという仮定
の下に記載説明された。しかし、このことは必ず
しも要件でないことは、了解されよう。実際、自
動発火が確立される場合に、第1及び/または第
2ガス流の流量は、自動発火後に可成り増大させ
ることができる。なんとなれば、それらの流量
は、触媒中での燃焼を得る必要性によつてはもは
や制限されないからである。
度(流量)が実質上一定に維持されるという仮定
の下に記載説明された。しかし、このことは必ず
しも要件でないことは、了解されよう。実際、自
動発火が確立される場合に、第1及び/または第
2ガス流の流量は、自動発火後に可成り増大させ
ることができる。なんとなれば、それらの流量
は、触媒中での燃焼を得る必要性によつてはもは
や制限されないからである。
本発明は比較的低温の反応体から高温の、燃料
に富むガス流を得ようとするときに特に有用であ
る。始動操作の初期段階中に入口ガスを約150〜
200℃に加熱するために小型のヒーター(例えば
電気ヒーター)を備えることにより、本発明方法
を低温(例えば周囲温度)の反応体の供給によ
り、実施しうることは了解されよう。しかし通常
は、スチーム及び/または外部源から、そのよう
なヒーターの必要なく始動を達成するのに充分な
加熱を得ることができる。例えば反応体を所望の
操作圧力にまで圧縮するときに生じる加熱がその
ような目的に適している。前述のように、触媒式
燃焼は、第1ガス流中の水素の存在によつて促進
される。従つて水素源がある場合(例えばアンモ
ニア合成プラントからのパージガスを利用できる
場合)、そのような水素含有ガスを、少なくとも
始動時に第1ガス流へ添加するのが有利である。
に富むガス流を得ようとするときに特に有用であ
る。始動操作の初期段階中に入口ガスを約150〜
200℃に加熱するために小型のヒーター(例えば
電気ヒーター)を備えることにより、本発明方法
を低温(例えば周囲温度)の反応体の供給によ
り、実施しうることは了解されよう。しかし通常
は、スチーム及び/または外部源から、そのよう
なヒーターの必要なく始動を達成するのに充分な
加熱を得ることができる。例えば反応体を所望の
操作圧力にまで圧縮するときに生じる加熱がその
ような目的に適している。前述のように、触媒式
燃焼は、第1ガス流中の水素の存在によつて促進
される。従つて水素源がある場合(例えばアンモ
ニア合成プラントからのパージガスを利用できる
場合)、そのような水素含有ガスを、少なくとも
始動時に第1ガス流へ添加するのが有利である。
上述のような高温の加圧された、燃料に富む水
素含有流の製造以外にも、本発明は、所望の生成
物が、例えば部分酸化方法の始動のために比較的
低温の反応体から作られる「空気(または酸素)
に富む」高温ガス流であるときにも有用である。
空気(または酸素)に富む生成物が必要とされる
場合には、第2ガス流(すなわち酸素を含んでい
る)の量は、第1ガス流中の可燃性ガスの完全燃
焼のために必要とされる量よりも過剰であるべき
である。
素含有流の製造以外にも、本発明は、所望の生成
物が、例えば部分酸化方法の始動のために比較的
低温の反応体から作られる「空気(または酸素)
に富む」高温ガス流であるときにも有用である。
空気(または酸素)に富む生成物が必要とされる
場合には、第2ガス流(すなわち酸素を含んでい
る)の量は、第1ガス流中の可燃性ガスの完全燃
焼のために必要とされる量よりも過剰であるべき
である。
本発明の別の用途は、一酸化炭素及び/または
窒素酸化物のような可燃性汚染物質を含む比較的
低温の排気(例えば硝酸プラントからの廃ガス)
の処理にある。そのような汚染物質は、本発明の
方法によつて効率的に燃焼され、高温ガス流を与
える。このような高温ガス流から(例えばタービ
ンを通して圧力降下させかくして発電することに
より)、熱を回収してから、その燃焼処理済みの
ガスを大気中へ放出することができる。
窒素酸化物のような可燃性汚染物質を含む比較的
低温の排気(例えば硝酸プラントからの廃ガス)
の処理にある。そのような汚染物質は、本発明の
方法によつて効率的に燃焼され、高温ガス流を与
える。このような高温ガス流から(例えばタービ
ンを通して圧力降下させかくして発電することに
より)、熱を回収してから、その燃焼処理済みの
ガスを大気中へ放出することができる。
第1及び2図に示したものと同じタイプである
が開孔48を備えておらず、始動期間終了後の設
計流量で再循環される生成ガスの割合が燃焼触媒
を去るガスのうちの約50%であるような規模寸法
の装置を用いる一例として、円筒殻は長さ3m、
直径40cmである。スチーム:炭素比が2.5である
天然ガス/スチーム混合物を第1ガス流として、
200℃の温度及び12絶対バールの圧力において160
Kgモル/時の流量で供給し、そして空気を第2ガ
ス流として240℃の温度及び12絶対バールの圧力
において146Kgモル/時で供給するならば、外殻
から出口孔14を経て出る生成ガスは750℃の温
度であり、そして下記の組成を有することが計算
される: 組成(容/容%) 窒素及びアルゴン 31.7 二酸化炭素 7.0 スチーム 29.9 水素 25.8 一酸化炭素 4.8 メタン 0.8 これらの条件下では、天然ガス/スチーム混合
物は、それが絞り28で形成されたエジエクター
を去る時までに、約330℃にまで加熱されること、
そして過渡領域に入る天然ガス/スチーム/再循
環ガス混合物は約550℃の温度を有することが、
計算される。自動発火及び定常状態条件は反応体
の流動開始から5〜10分間以内に達成されること
が計算される。同様な装置系統であるが生成ガス
の再循環を行なわず従つて熱を触媒から燃焼帯域
へ戻して反応体の温度を自動発火温度にするよう
にした装置系統を用いての比較実験においては、
自動発火を達成するのに要した時間は1時間以上
であつた。
が開孔48を備えておらず、始動期間終了後の設
計流量で再循環される生成ガスの割合が燃焼触媒
を去るガスのうちの約50%であるような規模寸法
の装置を用いる一例として、円筒殻は長さ3m、
直径40cmである。スチーム:炭素比が2.5である
天然ガス/スチーム混合物を第1ガス流として、
200℃の温度及び12絶対バールの圧力において160
Kgモル/時の流量で供給し、そして空気を第2ガ
ス流として240℃の温度及び12絶対バールの圧力
において146Kgモル/時で供給するならば、外殻
から出口孔14を経て出る生成ガスは750℃の温
度であり、そして下記の組成を有することが計算
される: 組成(容/容%) 窒素及びアルゴン 31.7 二酸化炭素 7.0 スチーム 29.9 水素 25.8 一酸化炭素 4.8 メタン 0.8 これらの条件下では、天然ガス/スチーム混合
物は、それが絞り28で形成されたエジエクター
を去る時までに、約330℃にまで加熱されること、
そして過渡領域に入る天然ガス/スチーム/再循
環ガス混合物は約550℃の温度を有することが、
計算される。自動発火及び定常状態条件は反応体
の流動開始から5〜10分間以内に達成されること
が計算される。同様な装置系統であるが生成ガス
の再循環を行なわず従つて熱を触媒から燃焼帯域
へ戻して反応体の温度を自動発火温度にするよう
にした装置系統を用いての比較実験においては、
自動発火を達成するのに要した時間は1時間以上
であつた。
第1図は本発明の方法を実施するための装置の
一例の縦断面図であり、第2図は第1図中の点線
円部分の拡大図である。 外殻…10、第1ガス流入口孔…12、生成ガ
ス流出口孔…13、第2ガス流入口孔…18、ラ
イナー…20、燃焼領域…36、燃焼触媒…3
8。
一例の縦断面図であり、第2図は第1図中の点線
円部分の拡大図である。 外殻…10、第1ガス流入口孔…12、生成ガ
ス流出口孔…13、第2ガス流入口孔…18、ラ
イナー…20、燃焼領域…36、燃焼触媒…3
8。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 (a) 大気圧以上にある炭化水素燃料流を絞り
を介して通過させ、それによつてより低い圧力
の領域を与えその中で上記炭化水素燃料流を再
循環流と混合し; (b) その低圧力領域から、燃焼触媒を含む燃焼帯
域へガス流を供給し; (c) 別に、遊離酸素を含むガス流を燃焼帯域の入
口へ供給し; (d) 燃焼帯域中で炭化水素の燃焼を行なつて高温
の生成ガス流を作り、そして (e) その高温生成ガスの一部を上記再循環流とし
て取り出す; ことからなり;かつ 上記絞りを介しての炭化水素燃料流の通過によ
つて、上記再循環を生じさせるために高温生成ガ
ス流の圧力よりも充分に低い圧力を上記低圧力領
域内に与えるようにした、触媒式燃焼による高温
ガス流の生成方法において: 燃焼帯域へ供給される遊離酸素の量は、上記炭
化水素燃料の完全燃焼を行なうのには不充分であ
り、炭化水素燃料流及び/または酸素含有ガス流
は、スチームをも含み、そして燃焼触媒はスチー
ムリホーミング活性をも有し、 それ故に上記燃焼帯域中の燃焼は、部分燃焼で
あり、そしてスチームリホーミングが併発するの
で、上記高温生成ガス流、従つて上記再循環流、
従つて燃焼帯域へ供給される上記混合物が水素を
含む、 ことを特徴とする上記高温ガス流の生成方法。 2 炭化水素燃料流が水素を含む特許請求の範囲
第1項記載の方法。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB8708776A GB8708776D0 (en) | 1987-04-13 | 1987-04-13 | Catalytic combustion |
GB8708776 | 1987-04-13 | ||
IN275DE1988 IN172368B (ja) | 1987-04-13 | 1988-04-05 |
Related Child Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3216715A Division JPH07117221B2 (ja) | 1987-04-13 | 1991-03-04 | 触媒燃焼装置 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63282410A JPS63282410A (ja) | 1988-11-18 |
JPH046841B2 true JPH046841B2 (ja) | 1992-02-07 |
Family
ID=26292134
Family Applications (2)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP63091225A Granted JPS63282410A (ja) | 1987-04-13 | 1988-04-13 | 触媒式燃焼による高温加圧ガス流の生成方法 |
JP3216715A Expired - Lifetime JPH07117221B2 (ja) | 1987-04-13 | 1991-03-04 | 触媒燃焼装置 |
Family Applications After (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3216715A Expired - Lifetime JPH07117221B2 (ja) | 1987-04-13 | 1991-03-04 | 触媒燃焼装置 |
Country Status (5)
Country | Link |
---|---|
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