JPS63282410A - 触媒式燃焼による高温加圧ガス流の生成方法 - Google Patents

触媒式燃焼による高温加圧ガス流の生成方法

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JPS63282410A
JPS63282410A JP63091225A JP9122588A JPS63282410A JP S63282410 A JPS63282410 A JP S63282410A JP 63091225 A JP63091225 A JP 63091225A JP 9122588 A JP9122588 A JP 9122588A JP S63282410 A JPS63282410 A JP S63282410A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は触媒式燃焼に関し、さらに詳しくは高温加圧ガ
ス流を生成させるための方法、及びそれに適した装置に
関する。本発明の一態様においては、炭化水素原料を、
触媒の存在下に、遊＠酸素含有酸化剤ガスと反応させる
ことにより、高温の加圧された水素含有ガス流とする。
処來Ａ弦哲 上記のような高温加圧ガス流の生成方法は、周知であり
、いわゆる触媒式部分酸化及び第２リホーミング法を包
含するものである。
これらの方法において（これらは連続的に実施され、普
通は高圧で実施される）、原料流は部分燃焼され、次い
でその燃焼生成物が転化触媒上に通されて、その燃焼生
成物は平衡になるようにされる。スチーム及び／または
二酸化炭素を使用する場合、それらは、一方または両方
の反応体流中に含まれ、あるいは別個の流れとして供給
してもよい。
例えば「ケミカル・エンジュャリング（ｃｈｅ＋＋＋　
。
Ｅｎｇ、）　Ｊ　（１９６６年１月３日）第２４〜２６
頁、英国特許第１１３７９３０号明細書及び米国特許第
４５２２８９４号明ａ書には、例えば転化触媒の上流側
に燃焼（反応）触媒床を設けることにより燃焼を触媒作
用下に実施する自家熱式リホーミング法が提案されてい
るが、それらの方法は、高温度に連続的に曝されること
により、及び／または炭素沈着によって燃焼触媒が失活
するに至るおそれがあるという欠点がある。また原料が
自動発火することがあり、その結果生じる炎が燃焼触媒
及び／または反応容器を損傷するに至るというおそれも
ある。
従って、炎が形成されるバーナーに対して各反応体を供
給することにより非触媒式燃焼法を採用するのがより一
般的であるゆ 欧州特許第２５４３９５号（このものは本件の優先権の
基礎となった英国特許出願の後まで公開されなかったも
のであり、また米国特許出願第５２００４号に対応する
ものである）には、炭化水素原料を含むガス流の触媒式
燃焼によって非触媒式燃焼を行なうためにバーナーを採
用して実施する方法の始動時にのみ使用する高温ガス流
を与えるため触媒式燃焼を使用することが記載されてい
る。この場合に原料流は遊離酸素を含む酸化剤ガス流と
反応させられる。この方法の好ましい一態様においては
、その触媒式燃焼は、ある割合の水素を含む高温の加圧
ガス流を与える条件下で実施される。
肚夾エベ’ＩＦＩ濾 本発明は、高温の加圧ガス流が水素を含有するのが望ま
しい場合及び／または高温の加圧ガス流が低い遊離酸素
濃度を有するのが望ましい場合（例えば酸素の存在が許
容されえない別工程で使用する目的の場合）の前記のよ
うな方法において特に有用な操作方式及び装置に関係し
ている。
しかし以下に述べるように本発明はその他の方法のため
にも有用である。
問題　を角゛するための手「 従って、本発明は、 （ａ）大気圧以上の圧力にある混合帯域へ可燃性ガスを
含む第１のガス流を供給し； （ｂ）燃焼触媒を含む燃焼帯域の入口へ、上記混合帯域
からのガス流と、遊離酸素を含む第２のガス流とを、大
気圧以上の圧力で別々に供給し；（ｃ）燃焼帯域中で可
燃性ガスの少なくとも部分的な燃焼を行なって高温の生
成ガス流を作り；そして （ｄ）高温の生成ガスの一部を上記混合帯域へ再循環さ
せ、そこでこの再循環高温生成ガス流と第１のガス流と
を混ぜ合せ； かくして混合帯域から燃焼帯域の入口へ供給されるガス
流が再循環高温生成ガス流と第１のガス流との混合物で
あるようにすることを特徴とする触媒式燃焼による高温
加圧ガス流の生成方法を提供する。
本発明の好ましい一態様においては、第１のガス流は、
少なくとも１種の炭化水素を含む原料からなり、そして
第１および第２ガス流のうちの少なくとも一方はスチー
ムを含み、かつ第２ガス流で供給される遊離酸素の量は
第１ガス流の完全燃焼を行なうのには不充分である。
第１及び第２ガス流は好ましくは２〜７０絶対バールの
範囲内、殊に５〜６０絶対バールの範囲内の圧力で供給
される。
燃焼触媒は、シフト転化反応及びスチームリホーミング
のようなその他の反応をも促進することがあり。第１及
び第２ガス流の少なくとも一方にスチームを加え、これ
を若干のスチームリホーミング活性を示す燃焼触媒と併
用すると、高温の加圧ガス流中にある割合の水素が生成
されるようにできる。この場合に、高温生成ガス流の一
部の再循環は、従って、部分燃焼を受けるガス混合物中
へ水素を導入するという作用もなす。原料中のメタンの
ような炭化水素成分よりも水素は触媒作用の下で一層容
易に燃焼するので、上記のようにすると触媒燃焼が一層
効率的にもなる。また水素はそのような炭化水素よりも
低い自動発火温度を有するので、ガス流の自動発火温度
が一層容易に達成される（下記のように、自動発火が望
ましい場合）。
本発明のもう一つの態様においては、燃焼帯域からの高
温ガス生成物は、その高温ガス生成物に対して別異の触
媒反応（例えばシフト転化反応）を行なうための触媒を
含む別の帯域に通過させてから、上記触媒帯域からの生
成物を一部分混合帯域へ再循環させる。
高温生成ガスの望ましい再循環は、高温生成ガスと第１
ガス流との間に適当な圧力差分生じさせることにより誘
起できる。適当な圧力差は、エジェクターの効果を有す
る絞りを与える手段の使用により達成されうる。この絞
りを通しての第１ガス流の流動は、低圧力領域を生じさ
せる。低圧領域と高温生成物流の圧力との圧力差は、低
圧領域へ向けて高温生成ガスの望ましい再循環流をもた
らす。ここでは二つの流れの緊密な混合がなされる。
高温生成ガス流の一部の再循環を行なうための上記の如
きエジェクターの原理の使用は、その他の発熱反応にお
いて触媒への供給ガスの予熱をするのに応用して、触媒
性能を向上させ、及び／または望ましくない副反応を抑
制することができる。
若干のそのような方法においては、第２ガス流が必要と
されないことがある。
従って、本発明は、 （ａ）反応体ガスを含む第１のガス流を大気圧以上の圧
力で絞り路を通過させることにより、一層低い圧力の領
域を生じさせ； （ｂ）発熱的触媒反応のための触媒を含む帯域中へ上記
低圧領域からガス流を供給して、その帯域中で発熱的触
媒反応を生じさせて高温生成ガス流を作り；そして （ｃ）高温生成ガス流の一部を低圧領域へ再循環させ； かくして低圧領域から触媒帯域の入口への供給されるガ
ス流は再循環ガス流と第１ガス流との混合物であり〕ま
た絞り路を介しての第１ガス流の通過は前記再循環を生
じさせるため低圧領域中の圧力を高温生成ガス流の圧力
よりも充分に低くなるようにすることを特徴とする発熱
的触媒反応による高温の加圧ガス流の生成方法をも提供
する。
以下に説明するように、任意の所与の装置について、特
定の設計条件下で運転する場合に、再循環される高温生
成ガスの割合は、系が始動されるときに減少する傾向が
ある。そのような始動及び定常状態運転条件が達成され
た後には、再循環される高温生成ガス流の割合は、好ま
しくは燃焼帯域を去る高温生成ガスの２０〜９５％であ
り、特に少なくとも４０％であり、さらに好ましくは５
０〜８０％である。
また本発明は、 （ａ）第１ガス流の入口孔、第２ガス流の入口孔及び生
成ガス流の出口孔を備えた円筒外殻、（ｂ）外殻内に配
置され、外殻の長さの主要部にわたって延在し、そして
それ自体と外殻との間に環状空隙を規定している入口出
口両端付き中空部材であって、その内側が各端部におい
て環状空隙と連通しかつその出口端部において前記生成
ガス流の出口孔と連通している上記中空部材、（ｃ）第
１ガス流の入口孔から中空部材の内側へ第１ガス流を供
給するため、第１ガス流の入口孔に接続され、中空部材
の入口端部に隣接して終っている第１供給手段、 （ｄ）第２ガス流の入日孔から中空部材の内側へ第２ガ
ス流を供給するため、第２ガス流の入口孔に接続され、
中空部材の内側へ伸びそして前記第１供給手段の終端部
よりも下流側の位置において中空部材内で終っている第
２供給手段、（ｅ）第２供給手段の終端部よりも下流側
の中空部材内に配置された燃焼触媒床、 からなる、高温、加圧ガスを生成させる方法に使用する
ための装置をも提供する。
燃焼触媒は、耐火性物質、例えばアルファ・アルミナの
ような適当な担体上に担持された貴金属、例えば白金で
あるのが好ましい。担体は、モノリシック・ハニカム構
造であるのが好ましい。なんとなれば、そのような構造
は圧力降下を小さくし、従って生成ガスの課著な再循環
を可能とするからである。
前述のように、発熱反応による高温の加圧ガス流の製造
は、ある種の条件下では、第２ガス流の供給及び使用を
必要としないことがある。しかし高温生成ガスの再循環
を行なうと有利でありうる。
そのような発熱反応が起こる装置において絞り手段を用
いて、エジェクター効果を生じさせ、それにより高温生
成ガスの再循環を誘起することができる。
従って、本発明は、 （ａ）導入ガス流用入口孔及び生成ガス流用出口孔を備
えた円筒外殻、 （ｂ）外殻内に配置され、外殻の長さの主要部にわたっ
て延在し、そしてそれ自体と外殻との間に環状空隙を規
定している入口出口両端付き中空部材であって、その内
側が各端部において上記環状空隙と連通しかつその出口
端部において前記生成ガス流用出口孔と連通している上
記中空部材、（ｃ）上記入口孔から中空部材の内側へ導
入ガス流を供給するため、入口孔に接続され、中空部材
の入口端部に隣接した絞り手段に終っている供給手段、
及び （ｄ）その供給手段の終端部より下流側で中空部材中に
配置された触媒床、 からなる、高温の加圧ガスを生成させる方法に使用する
ための装置をも提供する。
本発明を添付図面に示した具体例により説明する。
第１及び第２図において、装置は反応操作圧力（典型的
には５〜６０絶対バール）に耐えるように設計された円
筒外殻１０からなっている。外殻１０の一端部にはスチ
ーム／天然ガス混合物からなる第１ガス流のための入口
孔１２があり、また生成ガス流のための出口孔１４があ
る。外殻１０の他端部１６には、第２．１ｙス流（空気
）のための入口孔１８がある。ライナー２０が外殻１０
内に配置され、端部隣接入口孔１２のところで外殻に対
し密封されている。ライナー２０は、はとんど外殻１０
の他端に至るまで延在しており、かくして外殻１０の内
側面とライナー２０の外側面との間に環状導管２２を規
定している。入口孔１２は、この環状導管と接続してい
る。外殻１０の端部１６において、ライナー２０は外殻
１０の端部に沿って延在し、円筒状部分２４となって終
っている。この円筒状部は空気（第２ガス流）入口孔１
８から空気供給手段をなす空気供給バイ１２６を取り巻
いているが、それからは隔離されている。
外殻１０の端部１６から見て遠く離れた、円筒状部分２
４の端部には、内向きの拡大部分（第２図参照）が設け
られており、かくして円筒状部分２４の端部と空気供給
パイプ２６との間にエジェクターとして作用する絞りを
与えている。
ライナー２０、外殻１０の壁面、円筒状部分２４及び空
気供給パイプ２６の外表面で規定されている導管は、か
くして、入口孔１２がらの第１ガス流を導入するための
供給手段をなす。従ってこの構造は、高温壁タイプであ
り、導管２２内を流通するガスは冷媒として作用するの
で、外殻１０に耐火性断熱材を使用するとすれば、それ
に必要とされる耐火性断熱材の量を比較的少なくするこ
とができる。
ライナー２０内には、円形断面の細長い中空部材３０が
配置されている。この中空部材は、第１ガス供給手段の
最終端のエジェクターに隣接した開口朝顔状端部３４を
もつ入口領域３２；その入口領域よりも大きな断面を有
し、そして入口領域３２から離れたその端部のところに
燃焼触媒３８を含む燃焼領域３６；ならびにその入口領
域３２を燃焼領域３６と結合する円錐状過渡部分４ｏ；
を有する。燃焼触媒の下で、中空部材３０の下端部４２
は、外殻１０の端部上に支持されている。
例えば下端部４２に隣接した中空部材３０の壁に貫通す
る孔（複数）４４を設けることにより、燃焼触媒を去る
ガスが、中空部材３０の外表面とライナー２０の内表面
との開の空隙４６に入れるようにする。従って触媒を去
るガスの一部は、空隙４６に入れるが、残部は出口孔１
４を経て外殻１０を去る。燃焼触媒３８は、多数のハニ
カ１１部材４８からなり、それらの表面上には燃焼活性
を有する適当な金属か析出されている。開孔５０もハニ
カム部材同志の間の中空部材３０の壁に設けられており
、従ってガス流の一部分が燃焼触媒３８全体を通過せず
に、空隙４６に入れるようになっている。入口孔１８か
ら延在する空気供給パイプ２６は、中空部材３０の入口
領域３２の長さに沿って伸長しており、その燃焼領域３
６が始まるところに終端部を有する。空気供給パイプ２
６の出口のところに、ノズル５２が備えられている。
操作において、天然ガス及びスチームは、加圧下に入口
孔１２へ供給され、空気は加圧下に入口孔１８へ供給さ
れる。その天然ガス／スチーム混合物は、外殻１０とラ
イナー２０との間の空隙２２を上方へ流れ、内向き拡大
部２８によって形成されたエジェクター内を経て流出し
て、その直ぐ下流側のところに低圧領域を形成する。次
いで、この混合物は、中空部材３０の入口領域３２内を
流下し、次いで中空部材３０円錐状過渡部分４０を流下
し、ここでこの混合物は、ノズル５２から出てくる空気
と混合される。このようにして得られる混合物は燃焼領
域３６及びその中の燃焼触媒３８を通過する。燃焼触媒
３８を去るガス流の一部は出口孔１４を経て流出する。
前記低圧領域中の圧力は、生成ガスの圧力よりも低いの
で、生成ガスの残部は、孔４４を経て中空部材３０とラ
イナー２０との間の空隙４６中へ流入し、次いで外殻１
０の端部１６へ向けて上昇し、次いで（内向き拡大部３
８によって形成されたエジェクターから流出する天然ガ
ス／スチーム混合物の効果により）中空部材３０の入口
領域３２中に引き込まれる９従って、この再循環ガスは
、天然ガス／スチーム混合物と混合し、中空部材３０内
を流下する。
最初は、ガス流が燃焼触媒３８を通過するときに、若干
の反応が起こり、これにより高温ガス流を生じさせる。
孔４４を介して空隙４６に入り、中空部材３０の入口領
域３２へ戻される高温ガス流の一部は、環状導管２２内
を流れている天然ガス／スチーム混合物を加熱し、その
温度が上昇されるので、燃焼触媒に入るガスが予熱され
る。再循環高温ガス流は、中空部材３０の入口領域３２
及び円錐状過渡部４０内に延在している空気供給バイ１
２６内を流れる空気をも加熱する。操作を継続すると、
燃焼領域３６に入るガスの温度は自動発火温度に達する
まで上昇し、そのときにはノズル５２のところに炎が生
じる。前述のように燃焼触媒３８のリホーミング活性の
故に、中空部材３０の燃焼領域３６を去る高温ガス流、
従って、再循環される高温ガス混合物は、若干の水素を
含有するので、ノズル５２のところで空気と混合するガ
ス混合物は、水素を含み、よってノズル５２のところで
炎がより迅速に確立されるのを可能とする。
炎が確立されたときには、中空部材３０の燃焼領域３６
とライナー２０の内表面との間の空隙４６の当該部分を
上に流れている再循環高温ガスが燃焼領域３６の壁を介
しての熱交換により加熱されると共に、外殻１０の内表
面とライナー２０の外表面との間の環状導管２２の対応
部分中に流れている天然ガス／スチーム混合物を加熱す
ることは、了解されよう。再循環高温ガスが中空部材３
０の円錐状過渡部分４０及び入口領域３２の外表面とラ
イナー２０の内表面との間の該当部分を流通するときに
は、それは外殻１０とライナー２０との間の環状導管２
２内を流れている天然ガス／スチーム混合物ばかりでな
く、中空部材３０の入口領域３２及び円錐状過渡部分４
０内を流れるガスをも加熱することになる。
もう一つの別の！！ｌＩｉ様においては、ライナー２０
を省略しく設けず）、外殻１０の内表面に耐火性断熱層
を設ける。この態様においては、第１ガス供給手段は、
空気供給パイプ２６と同軸であり、その端部において内
向き拡大部（第２図の内向き拡大部２８に対応）を備え
て絞りとなしてエジェクターを構成しているパイプから
なる。従って、この態様では、第１ガス流がその供給パ
イプを去る前に再循環高温ガスによる第１ガス流の予熱
はなされないが、第１ガス流と再循環高温ガスとの加熱
された混合物は、空気供給パイプ２６を去る第２ガス流
との混合に先立って、第１ガス流と再循環高温ガス流と
を単に混合することによって形成される。
いずれの態様においても、第１図の態様ではライナー２
０から所望の距ａｒｍ係に、あるいは上記別態様では耐
火性ライニング材から所望の位置関係に、中空部材３０
を位置させるために、適当な突出部（複数）を中空部材
表面上に設けることができる。同様に、中空部材３０の
入口領域３２の外表面と空気供給パイプ２６との間に適
当なスペーサーを設けて、これらの部材を所望の位置関
係に維持することができる。
部分燃焼のみがなされ、供給ガス流の一方または両方が
スチームを含む場合の方法における再循である。この理
由は、燃焼触媒がある程度のスチームリホーミング活性
を示し、ガスがその触媒を通過するときに、リホーミン
グ反応（これは吸熱的である）が起こるからである。再
循環生成ガス（このものは燃焼帯域の内側ガスよりも低
い温度である）は、従って中空部材３０を許容しろる温
度に維持する働きをなし、従って中空部材３０は、非常
に高温に耐える材料で構成される必要がない。
この装置の始動は、好適には、設計流量またはその付近
で第１ガス流を供給し、次いで第２ガス流の流動を低流
量で開始し、次いで第２ガス流の流量を次第に増大させ
る。第２ガス流の低い流量においでは、実質上すべての
燃焼は、燃焼触媒３８の最初（入口）の部分で起こる。
従って孔５０が設けられている場合には、それらの孔５
０を介して再循環されるガスは、触媒床３８の全体を通
過する生成ガスよりも高温である（なんとなれば後者は
より低温の燃焼触媒及び／または発生する吸熱リホーミ
ング反応により熱を移転する結果として冷えることにな
る）。そのため再循環ガスは孔５０がない場合よりも高
温である。流入する第１ガス流と再循環ガスとの混合に
より、また第１及び第２図の態様におけるようにライナ
ー２０がある場合にはそのようなライナーを介しての熱
交換により、第１ガス流は予熱されてから、流入第２ガ
ス流と合流する。この予熱により、触媒含有領域で一層
早期の触媒式燃焼を生じさせることが可能となり、また
第２ガス流の流量を一層迅速に増加させることが可能と
なる。短時間で第２ガスの流量を、生成ガスが所望の流
量及び温度を有するような水準にまで増加させることが
できる。所与の装置及び所与の組成の第１ガスの流量に
ついて、一般的には、生成ガス出口温度は、燃焼帯域へ
の酸素（例えば空気の形での）の供給速度によって左右
されることが判った。従って、本発明方法は、第２ガス
流の流量を制御することｔ、７より、容易に制御できる
。
第２ガス流の流量が増加するにつれて、再循環の比率は
増加してくる。この理由は、第２〃ス流の添加により系
内を流動するガス質量は増加するが、再循環を行なわせ
る「駆動力」　（すなわち第１ガス流の質量と、ガス出
ロ圧力〜前記低圧領域中の圧力の差と、の積）は、実質
的には一定のままである。さらには、再循環ガス流がよ
り高温になるにつれて、エジェクターの効率は低下する
。
再循環高温ガスの温度と再循環の度合いが、再循環高温
ガス第１ガス流及び第２ガス流の混合物を自動発火温度
にまでするのに充分であれば、第２ガス流供給ノズルの
ところで炎を生じさせるように自動発火が起こることは
、了解されよう、そのような炎による燃焼触媒の損傷を
防ぐには、第２ガス流供給手段は、その触媒よりも可成
り上流側のところで終り、炎が触媒よりも上流側の触媒
不含有空隙中で生じるようにするのが好ましい。
さらには第２ガス流の供給速度（流量）の制御により、
生成ガス温度を制御できるので、所望ならば、自動発火
温度にまで達せずに燃焼のすべてが触媒作用によってな
されるように方法を制御しうろことも、了解されよう。
自動発火を行なわずに方法を実施しようと意図する場合
には、燃焼触媒の上流側に触媒不存在の燃焼帯域を設け
る必要がない。しかし第１及び第２ガス流の良好な混合
、及び燃焼触媒に接触する前の混合物の均一分布を確保
するために充分な空間が設けられるべきである。
上記において、始動段階は第１ガス流の流動速度（流量
）が実質上一定に維持されるという仮定の下に記載説明
された。しかし、このことは必ずしも要件でないことは
、了解されよう。実際、自動発火が確立される場合に、
第１及び／または第２ガス流の流量は、自動発火後に可
成り増大させることができる。なんとなれば、それらの
流量は、触媒中での燃焼を得る必要性によってはもはや
制限されないからである。
本発明は比較的低温の反応体から高温の、富燃料ガス流
を得ようとするときに特に有用である。
始動操作の初期段階中に入口ガスを約１５０〜２００℃
に加熱するために小型のヒーター（例えば電気ヒーター
）を備えることにより、本発明方法を低温（例えば周囲
温度）の反応体の供給により、実施しうろことは了解さ
れよう。しかし通常は、スチーム及び／または外部源か
ら、そのようなヒーターの必要なく始動を達成するのに
充分な加熱を得ることができる。例えば反応体を所望の
操作圧力にまで圧縮するときに生じる加熱がそのような
目的に適している。前述のように、触媒式燃焼は、第１
ガス流中の水素の存在によって促進される。従って水素
源がある場合（例えばアンモニア合成プラントからのパ
ージガスを利用できる場合）、そのような水素含有ガス
を、少なくとも始動時に第１ガス流へ添加するのが有利
である。
上述のような高温、加圧、富燃料、水素含有流の製造以
外にも、本発明は、所望の生成物が、例えば部分酸化方
法の始動のために比較的低温の反応体から作られる「空
気（または酸素）に富む」高温ガス流であるときにも有
用である。空気（または酸素）に富む生成物が必要とさ
れる場合には、第２ガス流（すなわち酸素を含んでいる
）の量は、第１ガス流中の可燃性ガスの完全燃焼のため
に必要とされる員よりも過剰であるべきである。
本発明の別の用途は、−酸化炭素及び／または窒素酸化
物のような可燃性汚染物質を含む比較的低温の排気（例
えば硝酸プラントからの廃ガス）の処理にある。そのよ
うな汚染物質は、本発明の方法によって効率的に燃焼さ
れ、高温ガス流を与える。このような高温ガス流から（
例えばタービンを通して圧力降下させかくして発電する
ことにより）、熱を回収してから、その燃焼処理済みの
ガスを大気中へ放出することができる。
第１及び２図に示したものと同じタイプであるが開孔４
８を備えておらず、始動期間終了後の設計流量で再循環
される生成ガスの割合が燃焼触媒を去るガスのうちの約
５０％であるような規模寸法の装置を用いる一例として
、円筒殻は長さ３ｍ、直径４０（１である。スチーム：
炭素比が２．５である天然ガス／スチーム混合物を第１
ガス流として、２００℃の温度及び１２絶対バールの圧
力において１６０ｋｇモル／時の流量で供給し、そして
空気を第２ガス流として２４０℃の温度及び１２絶対バ
ールの圧力において１４６ｋｇモル／時で供給するなら
ば、外殻から出口孔１４を経て出る生成ガスは７５０℃
の温度であり、そして下記の組成を有することが計算さ
れる： 糺戊工妄／雇Ｘ上 窒素及びアルゴン　　　　　３１．７ 二酸化炭素　　　　　　　　　７．０ スチーム　　　　　　　　　２９，９ 水素　　　　　　　　　　　２５．８ −酸化炭素　　　　　　　　　４．８ メタン　　　　　　　　　　　０．８ これらの条件下では、天然ガス／スチーム混合物は、そ
れが絞り２８で形成されたエジェクターを去る時までに
、約３３０℃にまで加熱されること、そして過渡領域に
入る天然ガス／スチーム／再循環ガス混合物は約５５０
℃の温度を有することが、計算される。自動発火及び定
常状態条件は反応体の流動開始から５〜１０分間以内に
達成されることが計算される。同様な装置系統であるが
生成ガスの再循環を行なわず従って熱を触媒から燃焼帯
域へ戻して反応体の温度を自動発火温度にするようにし
た装置系統を用いての比鮫実験においては、自動発火を
達成するのに要した時間は１時間以上であった。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明装置の一例の縦断面図であり、第２図は
第１図中の点線内部分の拡大図である。 外殻１０　第１ガス流入口孔１２゜ 生成ガス流出口孔１３　第２ガス流入口孔１８゜ク ライナー２０．燃焼領域３Ｇ、燃焼触媒３８（外４名）

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）（ａ）大気圧以上の圧力にある混合帯域へ可燃性
    ガスを含む第１のガス流を供給し； （ｂ）燃焼触媒を含む燃焼帯域の入口へ、上記混合帯域
    からのガス流と、遊離酸素を含む第２のガス流とを、大
    気圧以上の圧力で別々に供給し；（ｃ）燃焼帯域中で可
    燃性ガスの少なくとも部分的な燃焼を行なって高温の生
    成ガス流を作り；そして （ｄ）高温の生成ガスの一部を上記混合帯域へ再循環さ
    せ、そこでこの再循環高温生成ガス流と第１のガス流と
    を混ぜ合せ； かくして混合帯域から燃焼帯域の入口へ供給されるガス
    流が再循環高温生成ガス流と第１のガス流との混合物で
    あるようにすることを特徴とする触媒式燃焼による高温
    の加圧ガス流の生成方法。
  2. （２）第２ガス流の量が第１ガス流の量の完全燃焼を行
    なうのには不充分な量である特許請求の範囲第１項に記
    載の方法。
  3. （３）第１ガス流が少なくとも１種の炭化水素を含む原
    料からなり、かつ第１及び第２ガス流の少なくとも一方
    がスチームを含む特許請求の範囲第１または２項に記載
    の方法。
  4. （４）第２ガス流の量が第１ガス流の完全燃焼を行なう
    のに必要な量よりも過剰である特許請求の範囲第１項に
    記載の方法。
  5. （５）第１及び第２ガス流を２〜７０絶対バールの圧力
    で供給する特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに記載
    の方法。
  6. （６）定常状態操作条件が達成されたときの再循環高温
    生成ガス流の割合は、燃焼帯域を去る高温生成ガス流の
    うちの２０〜９５％である特許請求の範囲第１〜５項の
    いずれかに記載の方法。
  7. （７）第１ガス流が水素を含む特許請求の範囲第１〜５
    項のいずれかに記載の方法。
  8. （８）（ａ）反応体ガスを含む第１のガス流を大気圧以
    上の圧力で絞り路を通過させることにより、一層低い圧
    力の領域を生じさせ； （ｂ）発熱的触媒反応のための触媒を含む帯域中へ上記
    低圧領域からガス流を供給して、その帯域中で発熱的触
    媒反応を生じさせて高温生成ガス流を作り；そして （ｃ）高温生成ガス流の一部を低圧領域へ再循環させ； かくして低圧領域から触媒帯域の入口への供給されるガ
    ス流は再循環ガス流と第１ガス流との混合物であり；ま
    た絞り路を介しての第１ガス流の通過は前記再循環を生
    じさせるため低圧領域中の圧力を高温生成ガス流の圧力
    よりも充分に低くなるようにすることを特徴とする発熱
    的触媒反応による高温の加圧ガス流の生成方法。
  9. （９）（ａ）第１ガス流の入口孔、第２ガス流の入口孔
    及び生成ガス流の出口孔を備えた円筒外殻、（ｂ）外殻
    内に配置され、外殻の長さの主要部にわたって延在し、
    そしてそれ自体と外殻との間に環状空隙を規定している
    入口出口両端付き中空部材であって、その内側が各端部
    において環状空隙と連通しかつその出口端部において前
    記生成ガス流の出口孔と連通している上記中空部材、（
    ｃ）第１ガス流の入口孔から中空部材の内側へ第１ガス
    流を供給するため、第１ガス流の入口孔に接続され、中
    空部材の入口端部に隣接して終っている第１供給手段、 （ｄ）第２ガス流の入口孔から中空部材の内側へ第２ガ
    ス流を供給するため、第２ガス流の入口孔に接続され、
    中空部材の内側へ伸びそして前記第１供給手段の終端部
    よりも下流側の位置において中空部材内で終っている第
    ２供給手段、 （ｅ）第２供給手段の終端部よりも下流側の中空部材内
    に配置された燃焼触媒床、 からなる、特許請求の範囲第１〜８項のいずれかに記載
    の方法に使用するための装置。
  10. （１０）燃焼触媒はモノリシック・ハニカム担体上の貴
    金属からなる特許請求の範囲第９項に記載の装置。
  11. （１１）第１供給手段の出口端部に絞りが設けられてエ
    ジェクターをなしている特許請求の範囲第９または１０
    項に記載の装置。
  12. （１２）中空部材はその入口端部において外殻の端部ま
    では伸びておらず中空部材入口端部はエジェクターの付
    近において朝顔形に拡大されている特許請求の範囲第１
    １項に記載の装置。
  13. （１３）燃焼触媒は複数の縦方向に分割された触媒区画
    の形で設けられており、それらの相隣れる縦方向分割触
    媒区画同志の間の領域と連通している中空部材の壁に開
    口孔が設けられている特許請求の範囲第９〜１２項のい
    ずれかに記載の装置。
  14. （１４）中空部材は円形横断面であり、燃焼触媒が配置
    される中空部材領域よりも小さい直径の入口領域を有し
    、これらの直径の異なる領域の間に円錐状過渡部分を有
    し、そして第２供給手段は中空部材中へその入口領域の
    長さの少なくとも主要部にわたって伸びている特許請求
    の範囲第９〜１３項のいずれかに記載の装置。
  15. （１５）（ａ）導入ガス流用入口孔及び生成ガス流用出
    口孔を備えた円筒外殻、 （ｂ）外殻内に配置され、外殻の長さの主要部にわたっ
    て延在し、そしてそれ自体と外殻との間に環状空隙を規
    定している入口出口両端付き中空部材であって、その内
    側が各端部において上記環状空隙と連通しかつその出口
    端部において前記生成ガス流用出口孔と連通している上
    記中空部材、（ｃ）上記入口孔から中空部材の内側へ導
    入ガス流を供給するため、入口孔に接続され、中空部材
    の入口端部に隣接した絞り手段に終っている供給手段、
    及び （ｄ）その供給手段の終端部より下流側で中空部材中に
    配置された触媒床、 からなる、特許請求の範囲第１〜８項のいずれかに記載
    の方法に使用するための装置。
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