NO171899B - Fremgangsmaate for oppstarting av en kontinuerlig prosess for fremstilling av en gass-stroem inneholdende hydrogen ogkarbonoksyder - Google Patents

Description

Denne oppfinnelse angår en fremgangsmåte for oppstarting av en kontinuerlig prosess for fremstilling av en gass-strøm (8) inneholdende hydrogen og karbonoksyder, hvori reaktant-strømmene, som innbefatter a) en strøm inneholdende et gassformig hydrokarbon- eller hydrokarbonderivat-utgangsmateriale og

b) en strøm inneholdende en oksydantgass inneholdende

fritt oksygen,

tilføres separat ved forhøyet trykk til en brenner hvor partiell forbrenning finner sted, og forbrenningsproduktene føres over en omdannelseskatalysator som bringer forbrenningsproduktene mot likevekt.

Slike fremgangsmåter er velkjente og innbefatter de såkalte katalytiske partialoksydasjons- og sekundær-ref ormer ings-f remgangsmåter .

Ved disse fremgangsmåter, som utføres kontinuerlig og vanligvis utføres ved forhøyet trykk, forbrennes utgangs-strømmen delvis, og deretter ledes forbrenningsproduktene over en katalysator, i det foreliggende betegnet som en omdannelseskatalysator, idet forbrenningsproduktene bringes mot likevekt. Hvor anvendt, inkorporeres vanndamp og/eller karbondioksyd i én av, eller begge, reaktantstrømmene eller det kan tilføres som en atskilt strøm.

Skjønt det har vært forslag, for eksempel i "Chemical Engineering", 3. januar 1966, sider 24-26, britisk patent

A 1.137.930 og US-patent A 4.522.894, til autotermisk reformering hvor forbrenningen utføres katalytisk, for eksempel ved tilveiebringelse av et sjikt av en forbrenningskatalysator oppstrøms for omdannelseskatalysatoren, har slike fremgangsmåter den ulempe at det er fare for at forbrenningskatalysatoren vil bli deaktivert ved at den stadig utsettes for høye temperaturer, og/eller ved avsetting av karbon. Det er også fare for at utgangsmaterialet kan selvantennes og den resulterende flamme vil ødelegge forbrenningskatalysatoren og/eller beholderen.

Det er derfor mer vanlig å anvende ikke-katalytisk forbrenning ved at reaktantene tilføres til en brenner hvor

det dannes en flamme.

Oppstartingen av en slik fremgangsmåte for katalytisk partialoksydasjon som er påtenkt å utføres ved forhøyede trykk, utføres normalt ved at utgangsmaterialet og oksyda-sjonsmidlet ved atmosfæretrykk ledes til brenneren og utgangsmateriale/oksydantgass-blandingen antennes under dannelse av en flamme. For antennelse av blandingen er det imidlertid nødvendig å anvende en blanding som er rik på oksydasjonsmiddel, mens det ved normal drift fordres en blanding som er rik på utgangsmateriale slik at bare en delvis forbrenning finner sted. Dette nødvendiggjør at den anvendte brenner etter antennelse må forandres fra en brenner som er egnet for oksydasjonsmiddelrik drift til en brenner som er egnet for utgangsmiddelrik drift. Behovet for en slik brennerforandring forlenger ikke bare den tid som fordres for oppstartingen, men det er også uelegant og i en viss grad risikabelt, idet det innbefatter håndtering av varme brennere.

Anvendelse av oksydasjonsmiddelrik drift i begynnelsen betyr også at den resulterende produktgass ofte må slippes ut der hvor det er en nedstrøms katalysator som er følsom overfor oksygen.

Ved sekundær-reformering er sekundær-reformerings-utgangsmaterialet en primær-reformert gasstrøm. Ved en del reformerings-fremgangsmåter, for eksempel som foreslått i europeisk patent A 124.226 og US-patent A 3.442.613, skaffes den varme som fordres for det endoterme primær-reformerings-trinn, ved varmen i den gasstrøm som kommer ut fra sekundær-ref ormer ingstrinnet? ved slike fremgangsmåter er oppstartingen underkastet de samme problemer som ved den forannevnte partialoksydasj onsfremgangsmåte.

Ved den foreliggende oppfinnelse overvinnes disse problemer ved at selvantennelse skjer ved brenneren: reaktantene oppvarmes til selvantennelsestemperaturen, direkte eller indirekte, ved en varm gass-strøm som dannes ved katalytisk forbrenning.

Følgelig tilveiebringes ifølge foreliggende oppfinnelse en fremgangsmåte for oppstarting av en kontinuerlig prosess for fremstilling av en gasstrøm som inneholder hydrogen og karbonoksyder av den innledningsvis nevnte art, ved i) fremstilling av en varm gass-strøm ved å utføre i det minste partiell forbrenning av en strøm av et gassformig, brennbart materiale og en oksydantgass inneholdende fritt oksygen, idet den varme gass-strøm produseres i det minste i begynnelsen ved katalytisk forbrenning ved å føre det forbrennbare materialet og oksydantgassen over

en forbrenningskatalysator;

ii) oppvarming av i det minste én av reaktantstrømmene direkte eller indirekte, med den varme gass-strømmen til en temperatur over selvantennelsestemperaturen til reaktantene og føring av reaktantstrømmene til brenneren, hvorved selvantennelse av reaktantstrømmene finner sted og gir en flamme ved brenneren og selv-vedlikeholdende forbrenning av utgangsmaterialet oppnås,

og deretter

iii) avbryting av fremstillingen av varm-gass-strømmen,

mens tilførselen av reaktantstrømmene til brenneren fortsetter.

Ved én utførelsesform av oppfinnelsen ledes den varme gass-strøm over omdannelseskatalysatoren for oppvarming av omdannelseskatalysatoren og de reaktantstrømmer som går over denne; når selvantennelsestemperaturen er nådd, vil den flamme som er dannet ved selvantennelse, slå over til brenneren. Forbrenningskatalysatoren kan være i form av et sjikt av denne i den samme beholder som omdannelseskatalysatoren, ellei fortrinnsvis kan den være i en atskilt beholder. Når forbrenningskatalysatoren er i den samme beholder som omdannelseskatalysatoren, kan den være anbrakt oppstrøms for brenneren eller nedstrøms for denne. Spesielt hvor forbrenningskatalysatoren er oppstrøms for brenneren, for eksempel hvor den er i en atskilt beholder, kan det gjøres tiltak for isolering eller omgåelse av forbrenningskatalysatoren slik at den settes ut av drift når oppstartingen er gjennomført. Når forbrenningskatalysatoren alternativt, som beskrevet nedenfor, er oppstrøms for brenneren, kan den forbli "in-line" med én av reaktantstrømmene, eller hvor den er nedstrøms for brenneren, kan den forbli "in-line" slik at den forbrente gass fra brenneren passerer gjennom forbrenningskatalysatoren.

Ved en annen utførelsesform av oppfinnelsen er forbrenningskatalysatoren i den samme reaktor som omdannelseskatalysatoren eller i en atskilt reaktor, men er nedstrøms for omdannelseskatalysatoren slik at utløpsgassen fra omdannelseskatalysatoren går gjennom forbrenningskatalysatoren. Ved denne utførelsesform anvendes den varme gasstrøm fra forbrenningskatalysatoren for oppvarming av én eller flere av de innstrømmende reaktantstrømmer ved indirekte varmeveksling før sistnevnte ledes til brenneren, og/eller ved resirkulering av en del av den varme gasstrøm som kommer ut fra forbrenningskatalysatoren til brenneren. Slik resirkulering kan også være ønskelig for å påskynde oppvarmingen når forbrenningskatalysatoren er oppstrøms for omdannelseskatalysatoren. Det vil forstås at etter at selvantennelsen er fullført, kan slik resirkulering reduseres eller stoppes.

Når forbrenningskatalysatoren er nedstrøms for omdannelseskatalysatoren, kan forbrenningskatalysatoren forbli "in-line" med utløpsstrømmen fra omdannelseskatalysatoren, eller, spesielt hvor forbrenningskatalysatoren er anbrakt i en atskilt reaktor, kan den omgås eller isoleres etter at selvantennelsen har funnet sted.

Skjønt fremgangsmåte-reaktantene kan for-oppvarmes ved indirekte varmeveksling med den varme gasstrøm dannet i en atskilt reaktor inneholdende forbrenningskatalysatoren, er det foretrukket at man under oppstartingen enten

leder den varme gasstrøm fra forbrenningskatalysatoren gjennom omdannelseskatalysatoren, eller

leder utløpsgassen fra omdannelseskatalysatoren, fortrinnsvis sammen med ytterligere oksydantgass og/eller brennbart materiale, gjennom forbrenningskatalysatoren.

Tilførselen av i det minste én av det brennbare materiale og oksydantgassen til forbrenningskatalysatoren er fortrinnsvis atskilt fra tilførselen av utgangsmaterialet og oksydant-reaktanter til brenneren. På denne måte kan forbrenningskatalysatoren uttas av forbrenningsdriften, skjønt den fremdeles kan forbli "in-line" med én av reaktantene, forbrent gass eller utløpsstrøm fra omdannelseskatalysatoren, ved at tilførselen av det brennbare materiale og/eller oksydantgass til forbrenningskatalysatoren stoppes. Selv når det ikke er noen slik atskilt tilførsel og forbrenningskatalysatoren forblir "in-line", kan imidlertid forbrenning over forbrenningskatalysatoren avbrytes hvorved dannelsen av den varme gasstrøm opphører, ved forbrenning av det brennbare materiale med oksydantgassen ved at man sikrer at tilførselen av reaktantstrømmen til brenneren, etter at selvantennelse er oppnådd og selv-opprettholdende forbrenning ved brenneren er opprettet, er tilstrekkelig rik på utgangsmateriale til at det ikke er noen oksydantgass i den blanding som ledes til forbrenningskatalysatoren .

Det er foretrukket at enten forbrenningskatalysatoren er nedstrøms for omdannelseskatalysatoren eller ikke, for-oppvarmes minst én av reaktantstrømmene ved indirekte varmeveksling med utløpsgasstrømmen fra omdannelseskatalysatoren. Ved én foretrukket utførelsesform av oppfinnelsen omfatter strømmen av utgangsmateriale til brenneren en primær-vanndamp-reformert gass-strøm og den endoterme reaksjonsvarme som fordres for utførelse av slik pr imaer-vanndampref ormer ing, tilføres ved varme fra utløpsgasstrømmen fra omdannelses-katalysatoren .

Hydrokarbon- eller hydrokarbonderivat-utgangsmaterialet kan i prinsippet være hvilket som helst hydrokarbon eller derivat derav som kan fordampes. Vanligvis har det et kokepunkt ved atmosfæretrykk på under 220°C og er fortrinnsvis gassformig ved omgivelsestemperatur og atmosfæretrykk. Utgangsmaterialet er fortrinnsvis naturgass eller nafta, eller et derivat såsom metanol eller en delvis reformert gass som stammer fra naturgass, nafta eller metanol. Hvis utgangsmaterialet er svovelholdig, avsvovles det fortrinnsvis før det ledes til brenneren. Når det er et foreløpig primær-vanndamp-reformeringstrinn, er den strøm av utgangsmateriale som ledes til brenneren, fortrinnsvis den gasstrøm som kommer fra primær-vanndampreformeringen av naturgass, nafta eller metanol, og vil vanligvis omfatte hydrogen, metan, vanndamp og karbonoksyder. Det brennbare materiale er fortrinnsvis naturgass eller nafta eller en hydrogenholdig strøm, f.eks. en primær-reformert gasstrøm av ammoniakk, eller metanol, syntesegass eller utblåsningsgass fra ammoniakk- eller metanolsyntese.

Oksydantgassen i den oksydantgasstrøm som ledes til brenneren, er fortrinnsvis den samme som den som ledes over forbrenningskatalysatoren, og er fortrinnsvis luft. Som nevnt i det foregående, kan reaktantstrømmen eller -strømmene innbefatte vanndamp, og minst én innbefatter fortrinnsvis dette; vanndamp kan også være tilstede i én eller begge av de gasstrømmer som ledes til forbrenningskatalysatoren.

Forbrenningskatalysatoren er fortrinnsvis et platina-gruppemetall, spesielt platina, rhodium og/eller palladium, på en egnet keramisk eller metall-bærer; bæreren har fortrinnsvis et høyt geometrisk overflateareal pr. forbrenningskatalysator-sjikt-volumenhet, for eksempel kan den være en bikake eller én eller flere buktninger av et bølgemetallark og kan være impregnert direkte med det katalytisk aktive materiale. Alternativt kan sistnevnte være tilstede i et vaskebelegg som påføres bæreren.

Når et brennbart materiale, f.eks. naturgass, og en oksydantgass, f.eks. luft, ledes over en forbrenningskatalysator, skjer forbrenningsreaksjonen, og som en følge av dette øker temperaturen i den resulterende gasstrøm og i forbrenningskatalysatoren. Hvis gass-hastigheten ikke er for stor og/eller innløpstemperaturen ikke er for lav for en gassblanding med gitt sammensetning i en viss distanse gjennom forbrenningskatalysatorsjiktet, f.eks. bikake, skjer det en hurtig økning i temperaturen etter hvert som det maksimale omfang av forbrenning av denne gassblanding finner sted. Avhengig av forholdet mellom brennbart materiale og oksydantgass, som også påvirker maksimaltemperaturens størrelsesorden og følgelig forbrenningskatalysatorsjikt-utløpstemperaturen, kan dette svare til delvis eller full-stendig forbrenning. Selv ved lave gasshastigheter blir kanskje ikke denne temperaturtopp opprettet i begynnelsen som et resultat av for lav innløpstemperatur. Gassinnløps-temperaturen vil vanligvis avhenge av graden av for-oppvarming, hvis det er noen, av det brennbare materiale, f.eks. som et resultat av et eventuelt avsvovlingstrinn, og av oksydantgassen, f.eks. forårsaket av kompresjon. I noen tilfeller kan det være en ekstern varmekilde tilgjengelig som ikke er varm nok til å varme opp reaktantstrømmene til selvantennelsestemperaturen. Denne eksterne varmekilde kan imidlertid anvendes til for-oppvarming av gassstrømmene som ledes til forbrenningskatalysatoren og eventuelt også én eller flere av reaktantstrømmene. Når for-oppvarmingen av den gass som ledes til forbrenningskatalysatoren, ikke gir tilstrekkelig oppvarming til bevirkning av den ønskede temperaturøkning i forbrenningskatalysatoren, kan en del av den gass som kommer ut fra forbrenningskatalysatoren, resirkuleres til forbrenningskatalysator-inntaket hvorved innløpstemperaturen effektivt økes. Innløpsgassens sammensetning, hastighet og, hvis noen, graden av resirkulering bør velges slik at forannevnte maksimaltemperatur oppnås før selvantennelsen ved brenneren finner sted.

Hvis strømmen inneholdende det brennbare materiale som ledes til forbrenningskatalysatoren, også inneholder vanndamp, vil den gasstrøm som kommer ut fra forbrenningskatalysatoren, være delvis reformert og således inneholde en del hydrogen, siden forbrenningskatalysatoren vanligvis utøver en viss reformeringsaktivitet. Resirkulering av slik gass som kommer ut fra forbrenningskatalysatoren til forbrenningskatalysator-inntaket, har så den fordel at det innføres hydrogen i det brennbare materiale som ledes til forbrenningskatalysatoren. Tilstedeværelsen av hydrogen i det brennbare materiale som ledes eller resirkuleres til forbrenningskatalysatoren, er fordelaktig siden den inntakstemperatur ved hvilken hydrogen kan forbrennes ved hjelp av en forbrenningskatalysator, er forholdsvis lav, og således kan hurtig oppnåelse av maksi-maltemperaturen ved oppstarting av den katalytiske forbrenning lett oppnås. Av denne grunn er anvendelse av en gasstrøm som inneholder hydrogen, såsom ammoniakk- eller metanol-, syntese-eller utblåsningsgass, som i det minste en del av det brennbare materiale, fordelaktig.

Hvor, som foretrukket, den varme gasstrøm fra forbrenningskatalysatoren passerer gjennom omdannelseskatalysatoren, er det fordelaktig at den varme gasstrøm som ledes gjennom omdannelseskatalysatoren, også inneholder hydrogen, f.eks. som et resultat av bare delvis forbrenning av slikt hydrogen-eller vanndampholdig brennbart materiale i forbrenningskatalysatoren; hvor omdannelseskatalysatoren således er en nylig påfylt omdannelseskatalysator-forløper og må reduseres til aktiv katalysator før den blir effektiv, vil passeringen av den hydrogenholdige varme gasstrøm gjennom omdannelseskatalysator-forløperen bevirke en del av den nødvendige reduksjon, hvorved den totale oppstartningstid forkortes.

I noen tilfeller, spesielt hvor det er resirkulering av en del av den gasstrøm som kommer ut av forbrenningskatalysatoren til inntaket derav, kan selvantennelse av det brennbare materiale som ledes til forbrenningskatalysatoren, finne sted, med dannelse av en flamme i området mellom blandingen av det brennbare materiale og oksydantgassen og det virkelige inntak til forbrenningskatalysatoren. I dette tilfelle vil forbrenningskatalysatoren deretter kanskje faktisk ha liten effekt på den forbrenning som frembringer den varme gasstrøm som direkte eller indirekte anvendes til oppvarming av reaktantstrømmen eller -strømmene som ledes til brenneren. I dette tilfelle er således den varme gasstrøm bare i begynnelsen frembrakt ved katalytisk forbrenning.

Det er normalt nødvendig at strømningshastigheten for gass gjennom brenneren er over et visst minimum, avhengig av brennerens utformning, slik at det frembringes en stabil flamme når antennelsen finner sted. Mengden av forbrenningskatalysator bør velges slik at en passende mengde varm gass frembringes til at man får den ønskede direkte eller indirekte oppvarming av reaktantstrømmene som ledes til brenneren.

Hvor forbrenningskatalysatoren er oppstrøms for omdannelseskatalysatoren uten noen direkte eller indirekte resirkulering av varme til det brennbare materiale som ledes til forbrenningskatalysatoren, er forbrenningskatalysator-sjiktvolumet typisk 1-50%, spesielt 2-20%, basert på volumet av omdannelseskatalysatorsjiktet, for oppnåelse av en tilstrekkelig hurtig oppstarting.

Hvor, som foretrukket, det er direkte eller indirekte resirkulering av varme fra den gass som kommer ut fra forbrenningskatalysatoren og/eller den gass som kommer ut fra omdannelseskatalysatoren, til det brennbare materiale som ledes til forbrenningskatalysatoren, er forbrenningskatalysator-sjiktvolumet vanligvis under 10% av omdannelseskatalysator-sjiktvolumet og er typisk 0,1-3% av dette.

Mengden forbrenningskatalysator som anvendes, er vanligvis godt under det som ville fordres for bevirkning av den ønskede grad av delvis forbrenning av de reaktanter som ledes til brenneren ved den bestemte strømningshastighet for disse reaktanter ved normal utførelse av den kontinuerlige fremgangsmåte.

Som nevnt i det foregående, vil forbrenningskatalysatoren kunne utøve en viss aktivitet som omdannelseskatalysator. I noen tilfeller kan de to katalysatorene faktisk begge omfatte platinagruppemetaller på en egnet bærer som nevnt foran. Forbrenningskatalysatoren vil imidlertid vanligvis ha en betydelig større mengde av platinagruppemetallet, uttrykt som mengden aktivt metall pr. geometrisk overflateareal-enhet hos bæreren.

Selvantennelsen ved brenneren oppnås normalt ved at utgangs-reaktantstrømmen ledes til brenneren sammen med den varme gass-strøm og/eller ved for-oppvarming av utgangs-reaktantstrømmen ved varmeveksling med den varme gasstrøm, inntil temperaturen i utgangs-reaktantstrømmen, eller en blanding derav med den varme gasstrøm, er over selvantennelsestemperaturen. Deretter starter tilførselen av oksydant-reaktant-strømmen, fortrinnsvis for-oppvarmet, og selvantennelse blir resultatet. På denne måte er det ikke nødvendig at utløpsstrømmen fra omdannelseskatalysatoren slippes ut når det er en oksydant-følsom katalysator nedstrøms for denne.

De hastigheter ved hvilke reaktantstrømmene ledes til brenner, bør gradvis økes inntil de ønskede strømningshastig-heter oppnås; sammensetningen av reaktantene, d.v.s. andelene av reaktantstrømmene eller av bestanddelene i disse, kan modifiseres etter hvert som oppstartnings-prosessen skrider frem.

Ved hvilket som helst egnet tidspunkt etterat selvantennelse og selv-opprettholdende delvis forbrenning er blitt opprettet ved brenneren, stoppes dannelsen av den varme gass-strøm ved i det minste delvis forbrenning av det brennbare materiale med oksydantgassen. Når tilførselen av brennbart materiale og/eller oksydant til forbrenningskatalysatoren er atskilt fra tilførselen av reaktanter til brenneren, kan dette opphør av dannelse av den varme gasstrøm bevirkes ved at denne atskilte tilførsel avbrytes, og, særlig når forbrenningskatalysatoren er i en atskilt reaktor, ved isolering av forbrenningskatalysatoren eller ved at man går utenom denne, på et hvilket som helst egnet tidspunkt etter at selvantennelse ved brenneren har funnet sted. Opphøret av tilførsel og i passende tilfeller, isolering eller omgåelse, kan imidlertid skje før de fullstendige ønskede strømningshastigheter for reaktantstrømmene er blitt oppnådd. Når forbrenningskatalysatoren forblir "in-line" og er nedstrøms for brenneren og det ikke er noen atskilt tilførsel av oksydant til forbrenningskatalysatoren, vil det forstås at opphøret av dannelsen av den varme gasstrøm ved forbrenning av det brennbare materiale med oksydantgassen, etter at selvantennelse er oppnådd, skjer naturlig på grunn av at den delvise forbrenning ved brenneren utnytter hovedsakelig all den tilgjengelige oksydant. I dette tilfelle vil forbrenningskatalysatoren, etter at selvantennelse er oppnådd, kunne ha liten eller ingen effekt; ofte vil imidlertid forbrenningskatalysatoren også ha en viss aktivitet som omdannelseskatalysator og vil således supplere sistnevnte.

Oppfinnelsen illustreres ved de medfølgende tegninger. Fig. 1-4 viser skjematisk innretninger hvor de to katalysatorer er i atskilte reaktore, idet Fig. 4 viser anvendelse i et primær-/sekundær-reformeringssystem hvor den primære reformeringsinnretning oppvarmes ved hjelp av utløpsstrømmen fra den sekundære reformeringsinnretning; Fig. 5 viser skjematisk en innretning hvor forbrenningskatalysatoren er nedstrøms for omdannelseskatalysatoren men er i den samme reaktor som omdannelses-katalysatoren ; Fig. 6 er et skjematisk lengdesnitt gjennom en foretrukket utførelsesform av en del av apparaturen som er vist på Fig. 1-4; og

Fig. 7 er en forstørrelse av en del av Fig. 6.

Ved beskrivelse av tegningene og de fremgangsmåter som er forbundet med disse, antas det at basis-utgangsmaterialet er avsvovlet naturgass og at den oksygenholdige gass er luft.

På Fig. 1 er forbrenningskatalysatoren 1 anbrakt i en reaktor 2 oppstrøms for reaktoren 3 som anvendes for den ønskede fremgangsmåte og som inneholder omdannelseskatalysatoren 4 for denne fremgangsmåte. Denne omdannelseskatalysator er typisk nikkel-understøttet på en egnet bærer, f.eks. keramiske ringer eller en monolitt såsom en bikake. Ved normal drift ledes naturgass til brenneren 5 på reaktor 3 via ledning 6 og luft ledes til denne via ledning 7, og den forbrente gasstrøm går, etter at den er blitt brakt mot likevekt over omdannelseskatalysatoren 4, ut av reaktor 3 via ledning 8.

Under oppstartingen ledes oksydantgass, f.eks. luft, og brennbart materiale (som her er vist å være det samme som utgangsmaterialet til brenner 5) via henholdsvis ledning 9 og 10 til reaktor 2, og den varme gass fra reaktor 2 ledes via ledning 11 til utgangsmateriale-inntak 6 for brenneren 5 på reaktor 3. I begynnelsen kan en del naturgass ledes direkte til brenneren 5 (via en ledning 12 som går utenom reaktor 2). Den luftmengde som ledes til reaktor 2 via ledning 9, er slik at det er ufullstendig forbrenning i forbrenningskatalysatoren. Den gass som ledes via ledning 6 til brenner 5, er således den varme, delvis forbrente utløpsstrøm fra ledning 11 sammen med eventuell naturgass som går utenom reaktor 2 via ledning 12. Tilførselen av naturgass til brenner 5 via omføringsledning 12 blir så satt i gang eller øket, hvis nødvendig, til en slik hastighet at en stabil flamme ville dannes ved brenner 5 når luft tilføres denne. Når temperaturen i blandingen av naturgass og den varme gasstrøm som ledes til brenner 5, har øket til en temperatur over selvantennelsestemperaturen, settes tilførselen av luft til brenner 5 i gang. Selvantennelse skjer da idet det dannes en flamme ved brenner 5. Strømningshastigheten for naturgass (til hvilken vanndamp kan tilsettes f.eks. ved metning) som ledes til brenner 5, kan så gradvis økes til det ønskede nivå; det vil kanskje, eller kanskje ikke, behøves en økning av luftstrømningshastigheten.

For økning av den hastighet ved hvilken utløpsstrømmen fra reaktor 2 når den ønskede temperatur kan en del av den varme gass som kommer ut fra reaktor 2 via ledning 11, resirkuleres til utgangsmateriale-inntaket 10 for denne via ledning 13 (som, som beskrevet ovenfor, kan være en resirkuleringskanal inne i reaktoren 2).

Etter at en flamme er blitt dannet ved brenneren 5, stoppes tilførselen av naturgass via ledning 10 og luft via ledning 9 til reaktor 2 slik at reaktor 2 totalt omgås via ledninger 7 og 12. I noen tilfeller kan det alternativt være ønskelig å utelate omføringsledning 12 slik at alt utgangsmateriale går gjennom forbrenningskatalysatoren 1. Etter at selvantennelse ved brenneren 5 er oppnådd, kan forbrenningskatalysatoren i dette tilfelle effektivt tas ut av drift, idet dannelsen av den varme gasstrøm stoppes ved forbrenningen av naturgassen i reaktor 2, ved at ledning 9 stenges slik at luften ledes via ledning 7 bare til brenneren 5.

Ved utførelsesformene ifølge Fig. 2 og 3 er forbrenningskatalysatoren 1 anbrakt i en atskilt reaktor 2 nedstrøms for omdannelseskatalysatoren 4 og gassen ledes via ledning 8 gjennom en varmeveksler 14 for overføring av varme til utgangsmaterialet som ledes til brenneren 5 via ledning 6.

Ved utførelsesformen ifølge Fig. 2 er reaktor 2 anbrakt i ledning 8 før varmeveksler 14 slik at den gass som kommer ut fra omdannelseskatalysatoren 4, tilfører utgangsmaterialet til forbrenningskatalysatoren 1. Luft tilføres til reaktor 2 via ledning 9. Som ved utførelsesformen ifølge Fig. 1, kan man ha en resirkuleringsledning 13 (vist stiplet på Fig. 2), og forbrenningskatalysatoren tas effektivt ut av drift når selvantennelse ved brenner 5 har funnet sted, ved at luft-tilførselen via ledning 9 stoppes til forbrenningskatalysatoren .

Ved utførelsesformen ifølge Fig. 3, som er mindre foretrukket, er forbrenningskatalysatoren 1 ikke "in-line" med prosess-strømmen, men er i en atskilt enhet som fører varm gass til den gasstrøm som kommer ut fra omdannelses-katalysatoren 4 via ledning 8 før varmeveksler 14. I dette eksempel er utgangsmaterialet som føres til forbrenningskatalysatoren 1, vist som en atskilt strøm 15, d.v.s. ikke en del av utgangsmaterialestrømmen som ledes via ledning 6 til brenneren 5. Strømmen av utgangsmateriale 15 kan således være kjemisk forskjellig fra den som ledes til brenner 5.

Ved utførelsesformen ifølge Fig. 4 er det, anbrakt i naturgass/vanndamp-tilførselsledningen til brenner 5, en primær-reformeringsinnretning som inneholder en primær-reformeringskatalysator 16 anbrakt i rør gjennom hvilke det går en blanding av vanndamp og utgangsmateriale, og disse rør oppvarmes ved den gass som kommer ut av omdannelses-katalysatoren 4. Mens primær-reformeringsinnretningen kan ha den konvensjonelle utformning og være i en reaktor som er atskilt fra den som inneholder omdannelseskatalysatoren, er det ved den illustrerte utførelsesform vist en integrert primær/sekundær-reformeringsinnretning. Ved denne utførelses-form er primær-reformeringsinnretningsrørene (hvorav to er vist - i praksis vil det være et mye større antall) anbrakt inne i reaktor 3 slik at den gass som kommer ut fra omdannelseskatalysatoren, her en sekundær-vanndamp-reformeringska-talysator 4, varmer opp disse rør. Hvert reformeringsrør omfatter et ytre rør 17 lukket i sin øvre ende og med et konsentrisk indre rør 18 som har en utstrekning inne i det ytre rør 17 i størstedelen av sistnevntes lengde. Det ringformede rom mellom det indre og ytre rør er fylt med primær-reformeringskatalysatoren 16. Utgangsmaterialet føres til reaktor 3 via ledning 19 og kommer inn gjennom de åpne ender på de ytre rør 17. Det strømmer deretter opp gjennom det ringformede rom fylt med katalysator 16 og går deretter ned de indre rør 18. Det føres deretter via ledning 6 til brenneren 5. Ledning 6 kan være, som vist, utenfor reaktor 3 eller er fortrinnsvis en egnet kanal inne i reaktor 3.

Den gass som kommer ut av sekundær-reformeringskatalysa-tor 4, går ut av reaktor 3 via ledning 8 etter oppvarmingsrø-rene 17 og går gjennom en varmeveksler 20 for for-oppvarming av den innstrømmende utgangsmateriale/vanndamp-blanding som strømmer fra et forråd 21 til ledning 19 via varmeveksler 20.

Ved denne utførelsesform er forbrenningskatalysatoren 1 anbrakt i en atskilt reaktor 2 og tilføres sammen med luft via ledning 9 og en naturgass/vanndamp-blanding, fra forråd 21, via ledning 10; den varme gasstrøm som dannes ved katalytisk forbrnning av naturgassen/vanndampen og luft i reaktor 2, føres til brenneren 5 på sekundær-reformeringsinnretningen via ledning 11. Etter at selvantennelse har funnet sted og en flamme er dannet ved brenneren 5, stoppes tilførselen av luft og/eller naturgass til reaktor 2 via ledninger 9 og 10. Som ved utførelsesformen ifølge Fig. 1 og 2, kan en del av den gass som kommer ut av forbrenningskatalysatoren 1, resirkuleres til inntaket for denne via ledning 13. Ved denne utførelsesform vil det forstås at før selvantennelse skjer ved brenner 5, vil den gass som strømmer gjennom primær-reformeringskatalysatoren 16 i det ringformede rom mellom de indre rør 18 og de ytre rør 17, i det vesentlige være ikke-reformert. Etter hvert som rørene 17 og følgelig katalysator 16 blir oppvarmet, vil reformeringen begynne, og til-førselsstrømmen til brenneren 5 vil således forandres fra en naturgass/vanndamp-blanding til en primærreformert

gassblanding.

På Fig. 5 er forbrenningskatalysatoren 1 i den samme reaktor som omdannelseskatalysatoren 4, men er nedstrøms for denne. For bevirkning av oppvarmingen til selvantennelsestemperaturen er det i dette tilfelle nødvendig å resirkulere en del av den gass som kommer ut fra reaktoren 3 via ledning 8 til utgangsmateriale-inntaket 6 via ledning 22. I stedet for at en del av den gass som kommer ut av reaktoren til utgangsmaterialet via ledning 22, resirkuleres, kan alternativt én eller flere varmevekslere inkorporeres slik at varmen i den gass som kommer ut av reaktoren via ledning 8, overføres til den luft som tilføres via ledning 7 og/eller til det utgangsmateriale som tilføres via ledning 6.

Ved utførelsesformen ifølge Fig. 5 føres et forråd av brennbart materiale til inntaket for forbrenningskatalysatoren via ledning 10. Dette system oppstartes med luft tilført til brenner 5 via ledning 7 og naturgass, som fortrinnsvis også inneholder vanndamp, til forbrenningskatalysatoren 1 via ledning 10. Luftmengden er slik at ufullstendig forbrenning finner sted i forbrenningskatalysatoren 1 slik at den varme gass som resirkuleres via ledning 22, inneholder en del brennbart materiale. Når denne resirkulerte gass er varm nok, finner det sted selvantennelse av det brennbare materiale i den resirkulerte varme gass ved brenner 5, idet det dannes en flamme. Før og etter at det er dannet en flamme ved brenner 5, begynner tilførselen av friskt utgangsmateriale til brenner 5. Deretter stoppes tilførselen av naturgass til forbrenningskatalysatoren via ledning 10. Som ved de utførelsesformer som er beskrevet ovenfor, kan en del av den gass som kommer ut av forbrenningskatalysatoren 1, resirkuleres til dens inntak via ledning 13.

I stedet for å tilføre luft via ledning 7 til brenneren og naturgass via ledning 10 ved begynnelsen av oppstartingen, kan alternativt naturgass føres til brenner 5 og luft til et sted mellom brenneren og forbrenningskatalysatoren via en ledning som ikke er vist. Som før skjer det delvis forbrenning i forbrenningskatalysator, hvilket gir en varm gasstrøm som resirkuleres til brenner 5. Når denne resirkuleringsstrøm er varm nok til at det bevirkes selvantennelse av blandingen derav med frisk naturgass ledet til brenner 5, finner selvantennelse ved brenner 5 sted ved start av tilførselen av luft til brenner 5. Etter slik selvantennelse stoppes så tilførselen av luft til stedet mellom brenneren og forbrenningskatalysatoren.

I noen tilfeller kan det være mulig å utelate en atskilt tilførsel av brennbart materiale og/eller oksydantgass til stedet mellom brenneren og forbrenningskatalysatoren.

Det vil forstås at ved en liknende innretning kan forbrenningskatalysatoren være oppstrøms for omdannelseskatalysator 1 men nedstrøms for brenneren. I dette tilfelle er tilveiebringelse av en atskilt tilførsel av brennbart materiale til forbrenningskatalysatoren ikke nødvendig, og selvantennelse ved brenneren kan skje ganske enkelt ved tilbakeslag fra forbrenningskatalysatorens overflate til brenneren. Etter oppstarting risikerer man imidlertid at flammen er så varm at forbrenningskatalysatoren vil ødelegges, idet dette således forhindrer fremtidige oppstartinger. Dette kan unngås ved at forbrenningskatalysatoren legges inn mellom omdannelseskatalysatoren, fortrinnsvis med en atskilt tilførsel av brennbart materiale til forbrenningskatalysatorens inntak. Etter at en flamme er blitt dannet ved brenneren, kan en endoterm reaksjon, f.eks. reformering av utgangsmaterialet med vanndamp, på denne måte avkjøle gassen før den møter forbrenningskatalysatoren og således unngå ødeleggelse av sistnevnte. Før selvantennelse vil det være lite eller ingen slik endoterm reaksjon oppstrøms for forbrenningskatalysatoren og lite endoterm reaksjon nedstrøms for denne, og på denne måte hindres ikke oppstartingen på urimelig måte.

Én foretrukket apparaturform for anvendelse som den forbrenningskatalysator-holdige reaktor 2 som vist på Fig. 1-4, er vist på Fig. 6 og 7.

Ved utførelsesformen ifølge Fig. 6 og 7 består apparatet av en ytre sylindrisk kappe 3 0 utformet for å motstå prosesstrykket, som typisk er i området 5-60 bar abs. I én ende av kappen 30 er en inntaksåpning 32 for en første gasstrøm som består av en blanding av vanndamp og naturgass, og en uttaksåpning 34 for produktgasstrømmen. I den andre ende 36 av kappen 30 er en inntaksåpning 38 for luft. Anbrakt inne i kappen 30 og forseglet til denne i den ende som støter opp til inntaksåpningen 32 er en foring 40. Foring 40 går nesten til den andre ende 36 av kappen 30 og avgrenser således en ringformet renne 42 mellom den indre overflate av kappen 30 og den ytre overflate av foringen 40. Inntaksåpning 32 er forbundet med denne ringformede renne 42. Ved enden 36 av kappen 30 går foring 40 tvers over kappen 30 og ender i en sylindrisk del 44 som omgir, men som er i en avstand fra, et rør 46 som danner en lufttilførselsinnretning fra luft-inntaksåpning 38. Enden av den sylindriske del 44 som er lengst borte fra enden 36 av kappen 30, er forsynt med en indre utvidelse 48, se Fig. 7, idet det således tilveiebringes en innsnevring mellom enden av den sylindriske del 44 og røret 46 som fungere som en ejektor.

Rennen 42 som er avgrenset av foring 40, veggen av kappen 30, det sylindriske element 44 og den ytre overflate hos rør 46, utgjør således tilførselsinnretning for levering av naturgassen fra inntaksåpningen 32. Siden oppbygningen således er av 11 varmveggs"-typen slik at den gass som strømmer gjennom rennen 42, fungerer som isoleringsmiddel, kan mengden ildfast isolering, hvis noen, som fordres på kappen 30, holdes forholdsvis liten.

Innenfor foringen 40 er det anbrakt et hult, langstrakt element 50 med sirkelformet tverrsnitt. Dette hule element har et inntaksområde 52 med en åpen, utvidet ende 54 som ligger opp til den ejektor som avslutter naturgasstilførsels-innretningen, et forbrenningsområde 56 med større tverrsnitt enn inntaksområdet 52 og som ved sin ende som er lengst fra inntaksområdet 52, inneholder forbrenningskatalysatoren 58, og en konisk overgangsseksjon 60 som binder inntaksområdet 52 sammen med forbrenningsområdet 56. Under forbrenningskatalysatoren er den nedre ende 62 av det hule element 50 i enden understøttet av kappe 30. Det tas forholdsregler, f.eks. ved at det tilveiebringes huller 64 gjennom veggen i det hule element 50 som ligger opp til enden 62, slik at gass som kommer ut av forbrenningskatalysatoren 58, kommer inn i mellomrommet 66 mellom den ytre overflate hos det hule element 50 og den indre overflate hos foring 40. En del av den gass som kommer ut av katalysatoren, kan således komme inn i hulrom 66, mens resten kommer ut av kappen via uttaksåpning 34. Forbrenningskatalysatoren omfatter en rekke bikake-seksjoner 68 hvor det på overflaten er avsatt et egnet metall som har forbrenningsaktivitet. Åpninger 70 er også tilveiebrakt i veggen i det hule element 50 mellom tilstøtende deler av bikaken slik at en del av gasstrømmen kan komme inn i mellomrommet 66 uten gjennomgang gjennom hele forbrenningskatalysatoren .

Luftinntaksrøret 46 går gjennom lengden av inntaksområdet 52 i det hule element 50 og slutter ved begynnelsen av forbrenningsområdet 56 i dette. Ved uttaket for inntaksåpningen 38 er det tilveiebrakt en dyse 72.

Ved drift ledes naturgass og vanndamp under trykk til inntaksåpning 32 og luft ledes under trykk til inntaksåpning 38. Blandingen av naturgass og vanndamp strømmer opp mellomrommet 42 mellom kappe 30 og foring 40, kommer ut gjennom ejektoren som dannes ved innsnevring 48 og strømmer så ned gjennom inntaks- og overgangsområdene 52 og 60 i det hule element 50, hvor den blandes med luft som kommer ut fra dyse 72. Den resulterende blanding strømmer deretter gjennom forbrenningsområdet 56 og forbrenningskatalysatoren 58 i dette. En del av gasstrømmen som kommer ut av forbrenningskatalysatoren 58, strømmer ut gjennom uttaksåpning 34 mens resten strømmer gjennom huller 64 og 70 inn i mellomrom 66 mellom det hule element 50 og foringen 40. Denne gass i mellomrom 66 strømmer opp mot enden 36 av kappen 30 og trekkes inn i inntaksområdet 52 i det hule element 50 ved effekten av naturgass/vanndamp-blandingen som kommer ut fra ejektoren dannet ved innsnevring 48. Den resirkulerte gass blandes således med naturgass/vanndamp-blandingen og strømmer ned

gjennom det hule element 50.

I begynnelsen finner det sted en viss reaksjon etter hvert som gasstrømmen passerer over forbrenningskatalysatoren 58, hvorved det dannes en oppvarmet gasstrøm. Den del av gasstrømmen som kommer inn i mellomrommet 66 via huller 64 og 70 og strømmer tilbake til inntaksområdet 52 i det hule element 50, varmer opp naturgass/vanndamp-blandingen som strømmer gjennom ledning 42 hvorved temperaturen i denne økes slik at den gass som kommer inn i forbrenningskatalysatoren, er for-oppvarmet. Den resirkulerte gass varmer også opp luften etter hvert som sistnevnte strømmer gjennom luftinntaksrøret 46 som går gjennom inntaks- og overgangsområdene 52, 60 i det hule element 50. Ved fortsatt drift øker temperaturen i den gass som kommer inn i forbrenningsområdet inntil selvantennelsestemperaturen er nådd, hvoretter det dannes en flamme ved dysen 72. På grunn av forbrenningskatalysatorens omformende aktivitet, vil som nevnt ovenfor, den gasstrøm som kommer ut fra forbrenningsområdet 56 i det hule element 50, og følgelig den gassblanding som resirkuleres, inneholde en del hydrogen slik at den gassblanding som blandes med luften ved dyse 72, inneholder hydrogen, hvorved det muliggjøres at en flamme kan dannes hurtigere ved dyse 72.

Det vil forstås at når det er dannet en flamme, vil den resirkuleringsgass som strømmer opp denne del av mellomrommet 66 mellom forbrenningsområdet 56 i det hule element 50 og den indre overflate hos foring 40, bli oppvarmet ved varmeveksling over veggen i forbrenningsområdet 56 og vil på samme tid varme opp den naturgass/vanndamp-blanding som strømmer gjennom den tilsvarende del av renne 42 mellom den indre overflate hos kappe 3 0 og den ytre overflate hos foring 40. Etter hvert som resirkuleringsgassen strømmer gjennom denne del av mellomrommet 66 mellom den ytre overflate av overgangs- og inntaksområdene 60, 52 i det hule element 50 og den indre overflate av foring 40, vil den ikke bare varme opp den naturgass/vanndamp-blanding som strømmer gjennom renne 42 mellom kappe 30 og foring 40, men også den gass som strømmer gjennom inntaks- og overgangsområdene 52, 60 i det

hule element 50.

Ved en alternativ utførelsesform er foringen 40 utelatt og kappen er forsynt med et ildfast, isolerende lag på sin indre overflate. Ved denne utførelsesform omfatter naturgass-tilførselsinnretningen et rør, koaksialt med lufttilførsels-røret 56, i sin ende forsynt med en utvidelse svarende til utvidelsen 48 på Fig. 7, under dannelse av innsnevringen som tilveiebringer ejektoren. Ved denne utførelsesform er det derfor ingen for-oppvarming av naturgasstrømmen ved resirkuleringsgassen før naturgass-strømmen kommer ut av tilførselsrøret, men en oppvarmet blanding av naturgasstrømmen og resirkuleringsgassen dannes ved den enkle blanding av de to gasstrømmer før blanding med den luft som kommer ut av røret 46.

Ved begge utførelsesformer kan det tilveiebringes egnede fremspring på den ytre overflate av det hule element 50 idet den anbringes i den ønskede avstand fra foring 40 ved utførel-sesformen ifølge Fig. 7 eller fra den ildfaste foring ved den alternative utførelsesform. På liknende måte kan egnede av-standsstykker tilveiebringes mellom den indre overflate av det hule element 50 i dets inntaksområde 52 og luftrøret 46 for å holde disse komponenter i den ønskede avstand fra hverandre.

Én fordel med resirkuleringen ved en fremgangsmåte hvor det bare er delvis forbrenning og én eller begge av strømmene av oksydant og brennbart materiale inneholder vanndamp, er at den varme gass som kommer ut av forbrenningskatalysatoren etter at selvantennelse ved dyse 72 er oppnådd, vil ha en temperatur som er litt lavere enn maksimumstemperaturen i forbrenningssonen oppstrøms for katalysatoren på grunn av at slik reformering, som er endoterm, vil finne sted etter hvert som gassen passerer gjennom katalysatoren, siden forbrenningskatalysatoren utøver en viss reformeringsaktivitet. Den resirkulerte produktgass, som er kjøligere enn gassen inne i forbrenningssonen, tjener således til opprettholdelse av det hule element ved en tilfredsstillende temperatur og det er således ikke nødvendig at det hule element 50 må være oppbygget av et materiale som må motstå meget høye

temperaturer.

Det katalytiske forbrenningssystem ifølge Fig. 6 og 7 kan selv passende oppstartes med den naturgasstrøm som tilføres ved eller nær den bestemte hastighet, deretter begynner strømningen av luftstrøm, ved liten hastighet, og deretter økes luftstrømmens strømningshastighet gradvis. Ved sakte luftstrømningshastigheter finner hovedsakelig all forbrenning sted i forbrenningskatalysatorens begynnelsesdeler. Følgelig er gass som resirkuleres gjennom hullene 70 (hvis slike huller er tilveiebrakt), varmere enn produktgass som går hele veien gjennom katalysatoren (siden sistnevnte vil avkjøles som et resultat av varmeoverføring til kaldere forbrenningskatalysator og/eller at endotermisk reformering finner sted), og således er den resirkulerte gass varmere enn hvis det ikke hadde vært noen huller 70. På grunn av at den resirkulerte gass blandes med den innkommende naturgasstrøm og, hvor det er en foring 40 som ved utførelsesformen ifølge Fig. 6 og 7, varmeveksling over en slik foring, blir naturgassen oppvarmet før den møter den innkommende luft. Denne for-oppvarming muliggjør at den katalytiske forbrenning kan skje tidligere i den katalysator-holdige sone og muliggjør således at luft-strømningshastigheten kan økes hurtigere. Innenfor et kort tidsrom kan luftstrømningshastigheten økes til det nivå ved hvilket produktgassen har den ønskede strømningshastighet og temperatur. For en hvilken som helst gitt apparatur og strømningshastighet for en naturgasstrøm med gitt sammensetning vil det vanligvis bli funnet at produktgass-uttakstemperaturen avhenger av hastigheten for lufttilførsel til forbrenningssonen. Følgelig kan fremgangsmåten lett reguleres ved at man regulerer luftstrømningshastigheten.

Etter hvert som luftstrømningshastigheten økes, vil resirkuleringsmengden minke fordi tilsettingen av luftstrømmen øker massen av gass som passerer gjennom systemet, men den "drivende kraft" som utfører resirkuleringen, d.v.s. produktet av massen av naturgasstrømmen og forskjellen mellom inntakstrykket for naturgasstrømmen og produktgass-uttakstrykket, forblir i det vesentlige konstant. Etter hvert som resirkulerings-gasstrømmen blir varmere, avtar videre ejektorens effektivitet.

Det vil forstås at selvantennelse vanligvis vil skje ved dannelse av en flamme ved dysen som leverer luften til forbrenningskatalysatoren. For å unngå ødeleggelse av forbrenningskatalysatoren ved en slik flamme, er det foretrukket at lufttilførselsinnretningen slutter et godt stykke oppstrøms for katalysatoren slik at flammen kan framtre i et katalysator-fritt mellomrom oppstrøms for katalysatoren.

I den foregående beskrivelse er oppstartingen av den katalytiske forbrenning beskrevet under den forutsetning at naturgassstrømmen holdes i det vesentlige konstant. Det vil forstås at dette ikke nødvendigvis er tilfellet. Hvor selvantennelse skjer i reaktoren for katalytisk forbrenning oppstrøms for forbrenningskatalysatoren, kan hastigheten for tilførsel av naturgass-og/eller luftstrømmene økes betrakte-lig, etter selvantennelse, siden hastigheten ikke lenger er begrenset ved behov for oppnåelse av forbrenning i katalysatoren.

Apparaturen for katalytisk forbrenning ifølge Fig. 6 og 7 har spesiell anvendelse hvor luften og naturgassen som tilføres denne, er forholdsvis kjølig. Ved at det tilveiebringes en liten oppvarmingsinnretning, for eksempel elektrisk drevet, for oppvarming av de gasser som føres til apparaturen for den katalytiske forbrenning til ca. 150-200°C under begynnelsestrinnene i oppstartningsprosessen, vil det forstås at det ville være mulig å drive prosessen med en tilførsel av kalde reaktanter, f.eks. ved omgivelsestemperatur. Imidlertid kan tilstrekkelig oppvarming normalt oppnås fra vanndampen og/eller en ekstern kilde, f.eks. som et resultat av at oppvarming skjer ved komprimering av naturgassen eller luften til det ønskede driftstrykk, idet det muliggjøres at oppstarting kan oppnås uten behov for en slik oppvarmingsinnretning. Som nevnt ovenfor, gjøres katalytisk forbrenning lettere ved tilstedeværelse av hydrogen i strømmen av det brennbare materiale som tilføres forbrenningskatalysatoren. Hvor en hydrogenkilde er tilgjengelig, f.eks. utblåsningsgass fra et ammoniakksynteseanlegg, er tilsetning av slik hydrogenholdig gass til den brennbare gasstrøm, i det minste ved oppstarting av den katalytiske forbrenning, fordelaktig.

I stedet for at den katalytiske forbrenning drives slik at det bare skjer delvis forbrenning av det brennbare materiale som føres til forbrenningskatalysatoren, hvorved det dannes en varm, brennstoff-rik strøm med høyt trykk som beskrevet ovenfor, kan den katalytiske forbrenning også drives under oppnåelse av en luftrik varm gasstrøm fra forholdsvis "kalde" reaktanter.

Under anvendelse av apparatur av den type som er angitt på Fig. 6 og 7, men som ikke er forsynt med noen åpninger 70 og som er dimensjonert slik at andelen av produktgassen som resirkuleres, ved den bestemte strømningshastighet etter at selvantennelse ved dyse 72 er skjedd, er ca. 50% av den gass som kommer ut av forbrenningskatalysatoren, har den sylindriske kappe for eksempel en lengde på ca. 3 m og en diameter på ca. 40 cm. Hvis en naturgass/vanndamp-blanding med et forhold mellom vanndamp og karbon på 2,5 med 162 kg-mol pr. time ved en temperatur på 200°C og et trykk på 12 bar abs. tilføres som den første gasstrøm, og luft tilføres med 146 kg-mol pr. time ved en temperatur på 240°C og et trykk på 12 bar abs. som den annen gasstrøm, er det beregnet at den produktgass som kommer ut fra kappen gjennom uttaksåpning 34, er ved 750°C og har følgende sammensetning:

Under disse betingelser er det beregnet at naturgass/- vanndamp-blandingen er oppvarmet til ca. 330°C på det tidspunkt da den kommer ut fra ejektoren som er dannet ved inn-

snevring 48 og den naturgass/vanndamp/resirkuleringsgass-blanding som kommer inn i overgangsområdet, har en temperatur

på ca. 550°C. Det er beregnet at selvantennelse i reaktoren for katalytisk forbrenning og likevektsbetingelser kan oppnås innen 5-10 minutter etter at strømningen av reaktanter er begynt. Den varme gasstrøm med en temperatur på 750°C som kommer ut fra uttaksåpningen 34, muliggjør at selvantennelsestemperaturen for en naturgass/vanndamp-blanding som ledes til inntaket for en brenner, for eksempel ved utformningen ifølge Fig. 4, hurtig kan oppnås. Straks denne selvantennel-sestemperatur er nådd, starter lufttilførselen til brenneren under dannelse av en flamme. Deretter kan enheten for den katalytiske forbrenning stenges ved at lufttilførselen til åpning 38 og/eller naturgass/vanndamp-tilførselen til åpning 32 stoppes. Enheten kan deretter hvis ønskelig isoleres ved at man lukker åpning 34. For denne anvendelse er det beregnet at volumet av forbrenningskatalysator i form av en aluminiumoksyd-bikake-bærer impregnert med et platina-gruppemetall som den aktive katalysator bare behøver være ca. 2,4% av volumet av sekundæromformningskatalysatoren.

Ved forsøk med en liknende anordning men hvor det ikke var noen foranstaltning for resirkulering av produktgass slik at man stolte på varmeoverføring tilbake gjennom katalysatoren til forbrenningssonen for forøkning av temperaturen i den naturgass som ble ledet til forbrenningskatalysatoren, til selvantennelsestemperaturen, var til sammenlikning den tid det tok å oppnå selvantennelse oppstrøms for forbrenningskatalysatoren, over én time.

Claims (6)

1. Fremgangsmåte for oppstarting av en kontinuerlig prosess for fremstilling av en gass-strøm (8) inneholdende hydrogen og karbonoksyder, hvori reaktant-strømmene, som innbefatter

a) en strøm (6) inneholdende et gassformig hydrokarbon-eller hydrokarbonderivat-utgangsmateriale og b) en strøm (7) inneholdende en oksydantgass inneholdende fritt oksygen, tilføres separat ved forhøyet trykk til en brenner (5) hvor partiell forbrenning finner sted, og forbrenningsproduktene føres over en omdannelseskatalysator (4) som bringer forbrenningsproduktene mot likevekt, karakterisert vedi) fremstilling av en varm gass-strøm (11) ved å utføre i det minste partiell forbrenning av en strøm av et gassformig, brennbart materiale (10; 8; 15) og en oksydantgass (9) inneholdende fritt oksygen, idet den varme gass-strøm (11) produseres i det minste i begynnelsen ved katalytisk forbrenning ved å føre det forbrennbare materialet (10; 8; 15) og oksydantgassen (9) over en forbrenningskatalysator (1); ii) oppvarming av i det minste én av reaktantstrømmene (6, 7) , direkte eller indirekte, med den varme gass-strømmen (11) til en temperatur over selvantennelsestemperaturen til reaktantene og føring av reaktant-strømmene (6, 7) til brenneren (5), hvorved selvantennelse av reaktantstrømmene (6, 7) finner sted og gir en flamme ved brenneren (5) og selv-vedlikeholdende forbrenning av utgangsmaterialet (6) oppnås, og deretter iii) avbryting av fremstillingen av varm-gass-strømmen (11), mens tilførselen av reaktantstrømmene (6, 7) til brenneren (5) fortsetter.

2. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at selvantennelsen oppnås ved brenneren (5) ved å oppvarme tilførselsreaktantstrømmen (6) ved direkte eller indirekte varmeveksel med den varme gass-strømmen (11) til en temperatur over selvantennelsestemperaturen til utgangs-materialreaktantstrømmen (6), og deretter begynner tilførselen av oksydantreaktanten (7) til brenneren (5).

3. Fremgangsmåte ifølge krav 1 eller 2, karakterisert ved at forbrenningskatalysatoren (1) anordnes oppstrøms for brenneren (5), og den varme gass-strøm (11) fra forbrenningskatalysatoren (1) føres til brenneren (5) separat eller som en del av en av reaktantstrømmene (6, 7).

4. Fremgangsmåte ifølge hvert av kravene 1-3, karakterisert ved at forbrenningskatalysatoren (1) befinner seg i en separat reaktor (2) fra den (3) som inneholder omdannelses-katalysatoren (4), og etter at selvantennelse er oppnådd, produserer en flamme ved brenneren (5) idet reaktoren (2) som inneholder forbrennings-katalysatoren (1) forbigås eller isoleres.

5. Fremgangsmåte ifølge hvert av kravene 1-3, karakterisert ved at etter avbrudd av fremstillingen av varm gass-strøm ved forbrenning av det forbrennbare materialet med oksydantgassen, holdes forbrenningskatalysatoren fortsatt in-line slik at én av reaktantene (6, 7); den brente gass fra brenneren (5); og gassen (8) som forlater omdannelseskatalysatoren fortsetter å passere gjennom forbrenningskatalysatoren (1).

6. Fremgangsmåte ifølge hvert av kravene 1-5 karakterisert ved at minst inntil selvantennelsen av reaktantene (6, 7) ved brenneren (5) er oppnådd, resirkuleres (13) en del av den varme gass-strøm (11) som forlater forbrenningskatalysatoren (1) til innløpet derav.