JP2009084392A - 管式リフォーマーの有効熱利用方法 - Google Patents
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- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/10—Process efficiency
- Y02P20/129—Energy recovery, e.g. by cogeneration, H2recovery or pressure recovery turbines
Abstract
【解決手段】天然ガスから各種炭化水素油を製造する方法であって、天然ガスとスチーム及び/又は炭酸ガスとを、改質触媒を充填した管式リフォーマーを通して合成ガスに変換する合成ガス製造工程、製造された合成ガスをフィッシャー・トロプシュ反応させてフィッシャー・トロプシュ油を製造するフィッシャー・トロプシュ油製造工程、製造されたフィッシャー・トロプシュ油を水素化処理及び蒸留することにより各種炭化水素油を製造するアップグレーディング工程からなり、合成ガス製造工程で発生する余剰の熱を回収し、回収した熱をアップグレーディング工程における水素化処理及び/又は蒸留用の熱として利用することを特徴とする方法。
【選択図】図1
Description
(1) CH4+H2O ―――> CO+3H2
(2) CH4+CO2 ―――> 2CO+2H2
ここで、反応式(1)と反応式(2)の比率を調整することにより、得られる合成ガスの水素と一酸化炭素のモル比を3:1〜1:1の範囲で調整することができる点に留意されたい。これらの反応はいずれも吸熱反応なので外部から多量の熱を供給する必要があり、そのため熱利用効率が低く、大規模製造に適用しようとすると反応装置が巨大化するという難点がある。
(3) CH4+(1/2)O2 ―――> CO+2H2
この反応は、POXの場合には、原料である天然ガスを酸素で部分燃焼させて水素と一酸化炭素を生成させる反応であるが、これを無触媒で行うので1000℃以上の高温例えば約1400℃程度の高温が必要となる。このため、化学量論量より多くの酸素を加える必要があり、その分生成する水素と一酸化炭素の比は2以下となることから、POXの後に小型のスチームリフォーマーを設置して水素と一酸化炭素の比を2に調整している場合もある。一方、ATRの場合には、原料である天然ガスの一部を酸素の添加により燃焼させて水(スチーム)と二酸化炭素(炭酸ガス)を生成する第一段階と、生成したスチームと炭酸ガスを残りの天然ガスと反応させることにより水素と一酸化炭素を生成する第二段階とからなると考えられる。すなわち、この反応は、水蒸気改質法や炭酸ガス改質法で用いるスチームや炭酸ガスを、当該反応自体で生成して供給するものであるともいえる。第一段階は大きな発熱を伴う燃焼反応であり、第二段階は反応式(1)または(2)に従う吸熱反応であるが、全体としては発熱反応なので、外部から熱を供給する必要がなく、改質工程自体の熱利用効率が高いという特長がある。このため、GTLプロセスの改質工程には、これらの方法がよく用いられているのである。
(4) 2nH2+nCO ―――> −(CH2)n−+nH2O
反応式(4)からわかるように、化学量論上、FT合成には水素と一酸化炭素を2:1のモル比で供給する必要がある。ATRやPOXで製造される合成ガスはちょうどこの組成をもつが、一方、上に述べたように、水蒸気改質法と炭酸ガス改質法とを併用してこの組成の合成ガスが得られるようにすることもできる。FT合成により製造される中間生成物はガス状生成物(未反応の水素や一酸化炭素、あるいは炭素数4以下の炭化水素等からなる)を含むので、FT工程ではFT合成を行った後、そうしたガス状生成物を分離除去してFT油を製造する。
図1は、本発明によるGTLプロセスの第1の実施形態における合成ガス製造工程(改質工程)のプロセスフローを示すものである。なお、図1は、当該改質工程のプロセスフローの全てを示すものではなく、改質工程で発生する余剰の熱の回収に関わる主なフローのみを示すものである。したがって、例えば原料天然ガスに炭酸ガスを添加するフローや管式リフォーマー出口ガスから未反応ガスを分離するフローなどは示されていない点に注意すべきである。
図3は、本発明によるGTLプロセスの第2の実施形態における合成ガス製造工程(改質工程)のプロセスフローを示すものである。第2の実施形態では、UG工程の蒸留に必要な熱だけを第4のコイル8で回収された熱でカバーしている。この点を除けば、第2の実施形態は第1の実施形態と同じである。この第2の実施形態において第4コイル8で回収した熱を水素化処理に利用しないのは、定常運転時においては、水素化処理に必要な熱は当該水素化反応器の流入側フローと流出側フローとの熱交換によりほぼカバーできてしまうからである。すなわち、この第2の実施形態は、そのような定常運転時を想定したものであるから、起動時は第1の実施形態をとり、定常に達したならば第2の実施形態に切替えるようにしてもよい。この第2の実施形態では、上に述べたように、第4コイルにおける熱回収量が第1の実施形態に比べて少なくなっている。
図4は、比較形態における合成ガス製造工程(改質工程)のプロセスフローを示すものである。比較形態では、改質工程で回収した余剰熱をUG工程で利用していない。すなわち、第4コイル8で回収した熱はUG工程で利用されるのではなくスチーム発生に利用される。したがって、この比較形態におけるスチーム発生量は第1および第2の実施形態よりも多いが、第1および第2の実施形態においてもスチーム発生量はプロセススチームの必要量を十分にカバーしており、比較形態は必要以上にスチームを発生させているといえる。この点を除けば、比較形態は第1及び第2の実施形態と同じである。
第1及び第2の実施形態並びに比較形態における熱回収スケジュールを表1に示す。表1は、第1〜第6の各コイルにおける熱回収負荷率(第1〜第6コイル全体での熱回収負荷に対する各コイルの熱回収負荷の割合)及び燃焼排ガスの温度低下と、廃熱ボイラーおよび給水加熱器における熱回収負荷率(対流部の熱回収負荷率に対する相対値)およびプロセスガスの温度低下を、第1及び第2の実施形態並びに比較形態についてまとめたものである。
[(0.882−0.736)/0.882]×100=16.6%
であり、第2の実施形態における余剰熱の利用率は、
[(0.882−0.791)/0.882]×100=10.4%
であるということになり、それだけGTLプロセス全体での熱利用効率が向上する。
2 水添脱硫器
3 廃熱ボイラー
4 給水加熱器
5 第1のコイル
6 第2のコイル
7 第3のコイル
8 第4のコイル
9 第5のコイル
10 第6のコイル
11 IDファン
12 熱交換器
13 熱交換器
14 熱交換器
15 熱交換器
16 熱交換器
17 第1精留塔
18 第2精留塔
19 ナフサ水素化処理装置
20 中間留分水素化処理装置
21 ワックス水素化分解装置
22 スタビライザー
23 管式リフォーマー対流部
Claims (4)
- 天然ガスから各種炭化水素油を製造する方法であって、
メタンを主成分とする天然ガスとスチーム及び/又は炭酸ガスとを、改質触媒を充填した管式リフォーマーを通して反応させることにより、水素及び一酸化炭素を主成分とする合成ガスを製造する合成ガス製造工程、
該合成ガス製造工程で製造された合成ガスをフィッシャー・トロプシュ反応させた後、その反応生成物からガス状生成物を分離することにより、フィッシャー・トロプシュ油を製造するフィッシャー・トロプシュ油製造工程、
該フィッシャー・トロプシュ油製造工程で製造されたフィッシャー・トロプシュ油を水素化処理及び蒸留することにより、各種炭化水素油を製造するアップグレーディング工程からなり、
該合成ガス製造工程で発生する余剰の熱を回収し、回収した熱を該アップグレーディング工程における水素化処理及び/又は蒸留用の熱として利用することを特徴とする方法。 - 該管式リフォーマーの対流部のコイルで、該アップグレーディング工程における水素化処理及び/又は蒸留用の熱を回収する請求項1記載の方法。
- 該フィッシャー・トロプシュ油製造工程で製造されたフィッシャー・トロプシュ油を該管式リフォーマーの対流部のコイルに通すことにより、該アップグレーディング工程における水素化処理及び/又は蒸留用の熱を回収する請求項2記載の方法。
- 該合成ガス製造工程で発生する余剰の熱の10%以上を、該アップグレーディング工程における水素化処理及び/又は蒸留用の熱として回収する請求項1〜3のいずれか記載の方法。
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