JP2005514474A - フィッシャー・トロプシュ軽質生成物を高級化する前に予備調整するための方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、メタンと同時に炭素酸化物も除去し、下流での処理での設備のコストを減少し、再循環ガス流中のメタンの希釈効果を減少する。本発明の方法は、一般にフィッシャー・トロプシュ軽質生成物を、高級化する前に予備調整するための方法を提供し、特にフィッシャー・トロプシュ・スラリー床反応による軽質合成炭化水素生成物を、高級化する前に予備調整するための方法を提供する。その利点は明らかになるであろう。
(a) フィッシャー・トロプシュ合成生成物から軽質留分及び重質留分を分離する工程、
(b) 前記軽質留分を炭素酸化物含有ガス状留分及び処理済み軽質留分へ分離する工程、
(c) 前記処理済み軽質留分をハイドロプロセシング・ステップに供して軽質流出物を生成させる工程、及び
(d) ハイドロプロセシング・ステップの流出物から、炭化水素、液体燃料、及び他の有用な生成物を回収する工程、
を含む。
本発明の態様は、フィッシャー・トロプシュ生成物にハイドロプロセスを行うための方法を対象とする。特に或る態様は、フィッシャー・トロプシュ合成により得られる炭化水素流から液体燃料を製造するための一体化した方法(integrated method)に関する。なお、その合成プロセスは、軽質炭化水素流を先ずシンガスへ転化し、次いでそのシンガスを一層大きな分子量の炭化水素生成物へ転化することを含んでいる。
本明細書中で用いられる次の用語は、次に示す意味を有する。
ASTM D−975、「ディーゼル燃料油のための標準仕様書」(Standard Specification for Diesel Fuel Oils);
欧州規格(European Grade)CEN90;
日本燃料規格(Japanese Fuel Standards)、JIS K2204;
プレミアム・ディーゼル燃料のための全米度量衡協議会(The United States National Conference on Weights and Measures(NCWM)1997年ガイドライン;及び
プレミアム・ディーゼル燃料のための米国エンジン製造業者協会(The United States Engine Manufacturers Association)推奨ガイドライン(FQP−1A)。
ASTM D−165;
DEF STAN 91-91/3(DERD 2494), タービン燃料(TURBINE FUEL)、航空(AVIATION)、ケロシン型(KEROSINE TYPE)、ジェット(JET)A-1、NATOコード: F-35;及び
国際航空輸送協会(International Air Transportation Association)(IATA)、「航空のためのガイダンス材料」(Guidance Material for Aviation)第4版、2000年3月。
天然ガスは、軽質炭化水素供給原料の例である。メタンの外に、天然ガスは若干の一層重質の炭化水素(過半がC2−5パラフィン)及び他の不純物、例えばメルカプタン及び他の硫黄含有化合物、二酸化炭素、窒素、ヘリウム、水及び非炭化水素酸ガスを含有する。天然ガスの分野は、周囲条件で液体である、有意な量のC5+物質をも含有するのが典型的である。
メタン(及び/又はエタン及び一層重質の炭化水素)は、慣用的シンガス発生器を通って送り、合成ガスを生成させることができる。典型的には、合成ガス〔任意選択的には「シンガス(syngas)」と呼ばれる〕は水素及び一酸化炭素を含むが、最大量を占めない二酸化炭素、水、未転化軽質炭化水素供給原料成分、及び種々の他の不純物をも含み得る。硫黄、窒素、ハロゲン、セレン、燐、及び砒素を含有する汚染物が合成ガス中に存在することは望ましくない。このため、フィッシャー・トロプシュ法又は他の炭化水素合成を行う前に、供給物から硫黄及び他の汚染物を除去するのが好ましい。これら及び他の汚染物を除去するための方法は、当業者によく知られている。例えば、硫黄不純物を除去するためにはZnOガードベッド(guardbed)が好ましい。
本明細書に記載する中間的蒸留物留分は、適当なASTM試験法により求めたとき、約121〜371℃(約250〜700°F)の範囲で沸騰する。用語「中間的蒸留物」は、ディーゼル、ジェット燃料及びケロセン沸点範囲の留分を含むことが意図されている。ケロセン又はジェット燃料沸点範囲は、約138〜274℃(約280〜525°F)の温度範囲をいうことが意図されており、用語「ディーゼル沸点範囲」は、約121〜371℃(250〜700°F)の炭化水素沸点をいうことが意図されている。ガソリン又はナフサは、通常、C5から最終温度留分204℃(400°F)の入手可能な炭化水素である。任意の具体的な製油所又は合成プロセスで回収された種々の生成物留分の沸点範囲は、原料の特性、地域的市場条件又は需要、製品価格等のような因子によって変化するであろう。ケロセン、ディーゼル及びナフサ燃料の性質についての一層の詳細については、ASTM標準D−975、D−3699−83及びD−3735を参照のこと。
フィッシャー・トロプシュ合成を行うための触媒及び条件は当業者によく知られており、例えば、EP 0921184A1(その内容は参照によりその全体を本明細書の記載の一部とする)に記載されている。フィッシャー・トロプシュ合成プロセスでは、H2及びCOの混合物を含有する合成ガス(シンガス)とフィッシャー・トロプシュ触媒とを適当な温度及び圧力反応条件下で接触させることにより液体及び気体炭化水素が形成される。フィッシャー・トロプシュ反応は、典型的には149〜371℃(約300〜700°F)、好ましくは204〜228℃(400〜550°F)の温度、典型的には約0.7〜41バール(約10〜600psia)、好ましくは2〜21バール(30〜300psia)の圧力、及び典型的には約100〜10,000cc/g/時、好ましくは300〜3,000cc/g/時の触媒空間速度で行われる。フィッシャー・トロプシュ法の生成物は、C5〜C100+の範囲を最大多数とするC1〜C200+の範囲にあることができる。
本発明の代表的態様では、フィッシャー・トロプシュ反応生成物の生成物から、軽質留分(凝縮留分、又は軽質液体留分とも呼ばれる)及び重質留分(ワックス状留分とも呼ばれる)を分離する。軽質液体反応生成物には、約700°Fより低い沸点の炭化水素(例えば、中間蒸留物からのテイルガスで、物質の量は約C30に向かって次第に減少していく)が含まれ、好ましい沸点範囲は約C3〜650°Fである。ワックス状反応生成物には、約600°Fより高い沸点の炭化水素が含まれる(例えば、重質パラフィンからの真空ガスオイルで、物質は量は約C10に向かって次第に減少していく)。
本発明の代表的態様の概観を図1に図示する。図1を参照すると、シンガス供給物100はフィッシャー・トロプシュ合成プロセス102へ送られるが、そこで軽質留分104及び重質留分106を含む排出流が生成され得る。軽質留分104は、CO2及びCOのような炭素酸化物を軽質留分104からストリップするための容器108中で処理される。この容器には、ストリッピング媒体及び/又は熱源109が供給されている。任意選択的には、プラント生成物収率に寄与しない軽質炭化水素は、同様に軽質留分104から除去される。炭素酸化物がガス状留分110として除去された後、処理済み軽質留分112が得られる。
軽質留分104から望ましくない成分を除去して処理済み軽質留分112を生成するプロセスの部分について、次に一層詳細に記載する。上記軽質留分を処理して(予備調整して)その中の、下流でのハイドロプロセシング設備及び触媒、並びに操作経済性に対して有害な若干の成分を除去する。CO2のような炭素酸化物の存在によって生ずる問題の外に、プラント生成物の収率に実質的に貢献しない軽質炭化水素は若干の設備問題を大きくし得るので、これらの軽質炭化水素は、所望により、除去することができる。望ましくない炭素酸化物化合物及び/又は他の成分を除去する好ましい方法には、例えば、再沸騰、水蒸気ストリッピング、及びガスストリッピングのようなストリッピングプロセスが含まれ、それらについては当業者に知られている。典型的には、処理済み軽質留分流中のCO2レベルを約1〜500ppmの範囲内、好ましくは約10〜100ppmの範囲内へ減少させるのに充分な量の炭素酸化物を除去する。
上記軽質及び重質留分は、任意選択的には、他の流れ(例えば、石油精製からの流れや油井ガス分離からの凝縮物)からの炭化水素と合わせることができる。軽質留分は、原油の分別蒸留から得られる同様な留分と合わせることができる。重質留分は、石油脱油及び脱ワックス操作からのワックス粗製油、クルードオイル(crude oil)及び/又はスラック(slack)ワックスと合わせることができる。
軽質留分は、モノ−オレフィン及びアルコールを含む、炭化水素の混合物を含むのが典型的である。モノ−オレフィンは、典型的には、留分の少なくとも約5.0重量%の量で存在する。アルコールは、通常典型的には少なくとも約0.5重量%以上の量で存在する。
本発明の方法の代表的態様を、次にハイドロプロセシング反応器に関連して記載する。反応器は、少なくとも一つの触媒床を含む降下流型反応器であるのが好ましい。複数の触媒床には、一般に床と床との間に床間再分配器が配備されている。
本発明の態様によれば、代表的な水素化分解反応領域206及び402は、水素化分解反応領域への真空ガスオイル(VGO)供給物の沸点範囲転化を行うのに充分な条件に維持され、水素化分解反応領域から回収された液体水素化分解物が、供給物の沸点範囲より低い通常の沸点範囲を持つようにされる。典型的な水素化分解条件には、一般に204〜510℃(約400〜950°F)、好ましくは343〜454℃(約650〜850°F)の反応温度範囲が含まれる。典型的な反応圧力は、3.5〜34.5MPa(約500〜5000psig)、好ましくは10.4〜24.2MPa(1000〜3500psig)の範囲にある。典型的な液体空間時速(LHSV)は、約0.1〜15時−1(v/v)、好ましくは0.25〜2.5時−1の範囲にある。代表的な水素消費速度は、液体炭化水素供給物1m3当たり89.1〜445m3(供給物1バレル当たり約300〜2500scf)のH2である。水素化分解触媒は、一般に分解成分、水素化成分及び結合剤を含有する。そのような触媒は当該技術分野でよく知られている。分解成分は、無定形シリカ/アルミナ相及び/又はY型又はUSY型ゼオライトのようなゼオライトを含有することができる。結合剤は一般にシリカ又はアルミナである。水素化成分は、第VI族、第VII族、第VIII族金属、又はそれらの酸化物又は硫化物、好ましくはモリブデン、タングステン、コバルト、又はニッケル、又はそれらの硫化物又は酸化物の一種類以上とする。これらの水素化成分は、触媒中に存在する場合、一般に触媒の約5〜40重量%を構成する。或いは、白金族金属、特に白金及び/又はパラジウムが、単独で、又は卑金属水素化成分であるモリブデン、タングステン、コバルト、又はニッケルと組合せて、水素化成分として存在することができる。白金族金属が存在する場合、それらは一般に触媒の約0.1〜2重量%を構成する。
本発明の態様によれば、代表的な水素化処理反応領域204及び406は、一般に204〜482℃(約400〜900°F)、好ましくは343〜454℃(約650〜850°F)の反応温度;一般に3.5〜34.6MPa〔約500〜5000psig(lb/in2ゲージ)〕、好ましくは7.0〜20.8MPa(約1000〜3000psig)の圧力;0.5〜20時−1(v/v)の供給物速度(LHSV、即ち、触媒単位体積当たり1時間当たりの供給物体積);及び液体炭化水素供給物1m3当たり53.4〜356m3〔供給物1バレル当たり約150〜2000scf(標準ft3)〕のH2の総水素消費率;を含む条件に維持される。床のための水素化処理触媒は、典型的には、アルミナのような多孔性耐火性基材に支持された、第VI族金属又はその化合物、及び第VIII族金属又はその化合物の複合体とする。水素化処理触媒の例は、アルミナ担体コバルト・モリブデン、硫化ニッケル、ニッケル・タングステン、コバルト・タングステン及びニッケル・モリブデンである。そのような水素化処理触媒は、予備硫化されているのが典型的である。
102 フィッシャー・トロプシュ合成プロセス
104 軽質留分
106 重質留分
108 ストリッピング容器
109 熱源
110 ガス状留分
112 処理済み軽質留分
114 ハイドロプロセシング反応領域
116 分離工程
117 水素含有ガス
118 軽質炭化水素
120 燃料
122 重質生成物
204 水素処理工程
206 水素化分解工程
210 重質再循環部分
304 ハイドロプロセシング・ステップ
310 重質再循環部分
402 水素化分解領域
406 ハイドロプロセシング・ステップ
410 重質再循環部分
Claims (41)
- フィッシャー・トロプシュ合成プロセスにより炭化水素流を製造するための方法であって、
a) フィッシャー・トロプシュ合成プロセスの少なくとも一種類の生成物から軽質留分及び重質留分を分離する工程、
b) 前記軽質留分から炭素酸化物含有化合物を除去して処理済み軽質留分及び炭素酸化物含有ガス状留分を生成させる工程、
c) 前記処理済み軽質留分を少なくとも一つのハイドロプロセシング・ステップに供して流出物を生成させる工程、及び
d) 前記ハイドロプロセシング・ステップの流出物から少なくとも一種類の炭化水素流を分離する工程、
を含む、上記方法。 - 処理済み軽質留分が、LPG及び高沸点炭化水素を含む、請求項1に記載の方法。
- 処理済み軽質留分がC3及びC4成分を含み、軽質留分中のC3及びC4成分の少なくとも50体積%が、処理済み軽質留分中に回収される、請求項2に記載の方法。
- 液体合成生成物中のC3及びC4成分の少なくとも70体積%が、処理済み軽質留分中に回収される、請求項2に記載の方法。
- 処理済み軽質留分に含有される炭素酸化物含有化合物が、約500ppmより少ない、請求項1に記載の方法。
- 処理済み軽質留分が、約600〜750°Fの範囲の沸騰最終温度を有する、請求項1に記載の方法。
- 重質留分が、約600〜750°Fの範囲内の初期沸点を有する、請求項1に記載の方法。
- 軽質留分中に存在する炭素酸化物の少なくとも75%v/vが、炭素酸化物含有ガス状留分中に回収される、請求項1に記載の方法。
- 炭素酸化物含有ガス状留分が、約50重量%より多い炭素酸化物含有化合物を含有する、請求項1に記載の方法。
- 炭素酸化物含有ガス状留分が、約15重量%より少ないC2〜C4炭化水素を含有する、請求項1に記載の方法。
- 重質留分をハイドロプロセシングに供し、重質流出物を生成させる、請求項1に記載の方法。
- 重質流出物の少なくとも一部分を、処理済み軽質留分の少なくとも一部分と合わせ、得られる混合物中の重質流出物部分を、少なくとも一つの付加的ハイドロプロセシング・ステップに供することができるようにする、請求項11に記載の方法。
- 処理済み軽質留分の少なくとも一部分を重質留分の少なくとも一部分と合わせて混合物を生成させ、それをハイドロプロセシング・ステップに供する、請求項1に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップが、水素化分解及び水素化処理からなる群より選択される、請求項13に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップに供する混合物を、更に、少なくとも一つの燃料生成物を生成する分離工程に供する、請求項13に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップに供する混合物を、更に、少なくとも一種類の重質生成物を生成する分離工程に供する、請求項13に記載の方法。
- 少なくとも一種類の重質生成物の少なくとも一部分を、第二ハイドロプロセシング・ステップに供する、請求項16に記載の方法。
- 少なくとも一種類の重質生成物の少なくとも一部分に、更にハイドロプロセスを行い潤滑油基礎原料を製造する、請求項16に記載の方法。
- 軽質留分から炭素酸化物含有化合物を除去することを含む工程を、その軽質留分を反応器の分離領域でストリッピング媒体と接触させることにより行う、請求項1に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップの流出物から分離された炭化水素流が、少なくとも一種類の燃料生成物を生成する、請求項1に記載の方法。
- 少なくとも一種類の燃料生成物が、ディーゼル燃料である、請求項20に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップの流出物から少なくとも一種類の炭化水素流を分離する分離工程が、蒸留工程を含む、請求項1に記載の方法。
- 蒸留工程が、約5バールより大きい圧力で行われる、請求項22に記載の方法。
- 軽質留分から炭素酸化物含有化合物を除去する工程を、約5バールより大きい圧力で行う、請求項1に記載の方法。
- フィッシャー・トロプシュ合成プロセスにより炭化水素流を製造するための方法であって、
a) フィッシャー・トロプシュ合成プロセスの生成物から軽質留分及び重質留分を分離する工程、
b) 前記軽質留分から炭素酸化物含有化合物を除去して処理済み軽質留分及び炭素酸化物含有ガス状留分を生成させる工程、
c) 前記処理済み軽質留分をハイドロプロセシング・ステップに供する工程、
d) ハイドロプロセスを行った処理済み軽質留分を重質留分の少なくとも一部分と合わせて混合物を形成する工程、及び
e) 前記混合物から、少なくとも一種類の炭化水素流を分離する工程、
を含む、上記方法。 - 混合物から分離された少なくとも一種類の炭化水素流が、軽質炭化水素である、請求項25に記載の方法。
- 混合物から分離された少なくとも一種類の炭化水素流が、燃料生成物である、請求項25に記載の方法。
- 混合物から分離された少なくとも一種類の炭化水素流が、更にハイドロプロセスを行い潤滑油基礎原料を製造し得る重質生成物である、請求項25に記載の方法。
- 混合物から少なくとも一種類の炭化水素流を分離する分離工程が、蒸留工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 重質留分をハイドロプロセシング・ステップに供し、ハイドロプロセスを行った重質留分を、ハイドロプロセスを行った処理済み軽質留分と合わせられるようにする、請求項25に記載の方法。
- 処理済み軽質留分のためのハイドロプロセシング・ステップが、水素化処理工程である、請求項30に記載の方法。
- 重質留分のためのハイドロプロセシング・ステップが、水素化分解工程である、請求項30に記載の方法。
- ハイドロプロセスを行った重質留分と、ハイドロプロセスを行った処理済み軽質留分とを合わせた流出物が、分離工程へ送られる、請求項30に記載の方法。
- 処理済み軽質留分をハイドロプロセシング・ステップに供する前に、重質留分を処理済み軽質留分と合わせ、前記重質留分と前記処理済み軽質留分に同時にハイドロプロセスを行えるようにする、請求項25に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップが、最初に水素化分解工程を行い、次いで水素化分解工程を行う、請求項34に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップが、最初に水素化分解工程を行い、次いで水素化分解工程を行う、請求項34に記載の方法。
- ハイドロプロセシング・ステップからの流出物が分離工程へ送られる、請求項34に記載の方法。
- 重質留分を水素化分解工程に供し、その重質留分水素化分解工程からの流出物を処理済み軽質留分と合わせる、請求項25に記載の方法。
- 合わせた、水素化分解した重質留分と処理済み軽質留分とが、水素化分解工程へ送られる、請求項38に記載の方法。
- 水素化分解工程からの流出物が、分離工程へ送られる、請求項39に記載の方法。
- 軽質留分から除去された炭素酸化物含有化合物が、CO2である、請求項25に記載の方法。
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