JP2002518813A - 構造化した電極の製造 - Google Patents
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K50/00—Organic light-emitting devices
- H10K50/80—Constructional details
- H10K50/805—Electrodes
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
- H10K59/10—OLED displays
- H10K59/17—Passive-matrix OLED displays
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- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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- Optics & Photonics (AREA)
- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
(57)【要約】
構造化した電極、特に構造化した金属電極を有するディスプレイのような構造化した電極を有する有機エレクトロルミネセンスの構造化した電極を製造する新規方法、該方法は以下の工程を含む：−基板（１）上に少なくとも２つの層（３，４）を施し、その際第１の層（３）は電気絶縁性であり、かつ第２の層（４）を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、かつ、その際第１の層は第２の層よりも現像液内で高い溶解速度を有しかつ第２の層は構造化可能かつ架橋可能であり、−第２の層（４）を構造化しかつ該構造を第１の層（３）に転写しかつ次いで第２の層（４）を架橋させる、又は第２の層（４）をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層（３）に転写し、その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有し両者の層の構造幅における差異は架橋の際に維持され、かつ−第２の層（４）の上に電極（６）を堆積させる。
Description
【０００１】 本発明は、特に、構造化した金属電極を有するディスプレイのような構造化し
た電極を有する有機エレクトロルミネセンス構造要素の、構造化した電極を製造
する方法に関する。
た電極を有する有機エレクトロルミネセンス構造要素の、構造化した電極を製造
する方法に関する。
【０００２】 特に１ｎｍ〜１０μｍの範囲の厚さを有する薄層は、例えば半導体製造、マイ
クロエレクトロニック、センサ技術及びディスプレイ技術における多種多様な工
業用途を有する。この場合、構造要素を製造するためには、殆ど常に層の構造化
が必要であり、この際構造大きさはサブミクロン範囲からさらに全基板面まで達
しかつ必要な形状多様性は殆ど無制限である。
クロエレクトロニック、センサ技術及びディスプレイ技術における多種多様な工
業用途を有する。この場合、構造要素を製造するためには、殆ど常に層の構造化
が必要であり、この際構造大きさはサブミクロン範囲からさらに全基板面まで達
しかつ必要な形状多様性は殆ど無制限である。
【０００３】 構造化のためには、一般に多くの変法で利用できるリソグラフィー法が使用さ
れる。この場合、全ての方法にとって共通することは、程度の差こそあれ腐食性
の化学薬品、例えばホトラッカー（Photolack）、溶剤、現像液及びエッチング
ガスと接触することにある。しかし、若干の使用の際には、このような接触は構
造化すべき層の分解又は少なくとも損害をもたらす。このことは例えば有機発光
ダイオードに当てはまる。
れる。この場合、全ての方法にとって共通することは、程度の差こそあれ腐食性
の化学薬品、例えばホトラッカー（Photolack）、溶剤、現像液及びエッチング
ガスと接触することにある。しかし、若干の使用の際には、このような接触は構
造化すべき層の分解又は少なくとも損害をもたらす。このことは例えば有機発光
ダイオードに当てはまる。
【０００４】 有機発光ダイオード（Organic Light Emitting Diodes, OLEDs）、即ちエレク
トロルミネセンスダイオードは、就中ディスプレイで使用される（このためには
例えばＵＳ−ＰＳ４,３５６,４２９及びＵＳ−ＰＳ５,２４７,１９０参照）。Ｏ
ＬＥＤディスプレイの構成及び製造は、典型的には以下のようにして行われる。
トロルミネセンスダイオードは、就中ディスプレイで使用される（このためには
例えばＵＳ−ＰＳ４,３５６,４２９及びＵＳ−ＰＳ５,２４７,１９０参照）。Ｏ
ＬＥＤディスプレイの構成及び製造は、典型的には以下のようにして行われる。
【０００５】 基板、例えばガラスは、全面的に例えばインジウム−錫−オキシド（ＩＴＯ）
で被覆されている。ピクセル・マトリックス表示装置を製造するためには、透明
なボトム電極もまたトップ電極（カソード）も構造化されねばならない。この場
合、両者の電極は通常平行導体路の形で構造化されており、その際ボトム電極及
びトップ電極導体路は互いに垂直に延びている。ボトム電極の構造化は、湿式化
学エッチング法を含むホトリソグラフィー法で行われ、この詳細は当業者に公知
である。この方法で達成可能でる解像度は、実質的にホトリソグラフィー工程及
びボトム電極の状態により制限される。この場合、従来の技術によれば、ピクセ
ル大きさもまた数マイクロメートルの大きさのピクセル間の光を放出しない間隙
も実現可能である。ボトム電極のストリップ状の導体路の長さは数センチメート
ルまであってよい。その都度使用されるリソグラフィーマスクに基づき、数平方
メートルの大きさまでの放出面を製造することができる。個々の放出面の順序は
、規則的（ピクセル・マトリックスディスプレイ）又は可変（シンボル表示）で
あってよい。
で被覆されている。ピクセル・マトリックス表示装置を製造するためには、透明
なボトム電極もまたトップ電極（カソード）も構造化されねばならない。この場
合、両者の電極は通常平行導体路の形で構造化されており、その際ボトム電極及
びトップ電極導体路は互いに垂直に延びている。ボトム電極の構造化は、湿式化
学エッチング法を含むホトリソグラフィー法で行われ、この詳細は当業者に公知
である。この方法で達成可能でる解像度は、実質的にホトリソグラフィー工程及
びボトム電極の状態により制限される。この場合、従来の技術によれば、ピクセ
ル大きさもまた数マイクロメートルの大きさのピクセル間の光を放出しない間隙
も実現可能である。ボトム電極のストリップ状の導体路の長さは数センチメート
ルまであってよい。その都度使用されるリソグラフィーマスクに基づき、数平方
メートルの大きさまでの放出面を製造することができる。個々の放出面の順序は
、規則的（ピクセル・マトリックスディスプレイ）又は可変（シンボル表示）で
あってよい。
【０００６】 構造化した透明なボトム電極を有する基板に、単数又は複数の有機層が施され
る。これらの有機層は、ポリマー、オリゴマー、低分子量化合物又はそれらの混
合物からなっていてもよい。ポリマー、例えばポリアニリン、ポリ（ｐ−フェニ
レン−ビニレン）及びポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチル）−ヘキシルオ
キシ−ｐ−フェニレン−ビニレン）を施すためには、液相からの通常の方法（ス
ピンコーティング又はドクターを用いた溶液の塗布）を使用するが、一方低分子
量及びオリゴマー化合物のためには気相堆積が有利である（蒸着又は“Physical
Vapor Deposition, PVD”）。低分子量の、好ましくは正の電荷担体を輸送する
化合物の例は、Ｎ，Ｎ’−ビス−（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス−（
フェニル）−ベンジジン（ｍ−ＴＰＤ）、４，４’，４”−トリス−（Ｎ−３−
メチルフェニル−Ｎ−フェニル−アミノ）−トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡ
ＴＡ）及び４，４’，４”−トリス−（カルバゾール−９−イル）−トリフェニ
ルアミン（ＴＣＴＡ）である。エミッターとしては、例えばヒドロキシキノン−
アルミニウム−ＩＩＩ塩（Ａｌｑ）が使用され、これには適当な発色団がドープ
されていてもよい（キナクリドン誘導体、芳香族炭化水素等）。場合により、付
加的に電子光学特性並びにまた長時間特性に影響を及ぼす、例えば銅フタロシア
ニンからなる層が存在してもよい。層配列の全厚さは、１０ｎｍ〜１０μｍであ
ってよく、典型的には該厚さは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲である。
る。これらの有機層は、ポリマー、オリゴマー、低分子量化合物又はそれらの混
合物からなっていてもよい。ポリマー、例えばポリアニリン、ポリ（ｐ−フェニ
レン−ビニレン）及びポリ（２−メトキシ−５−（２’−エチル）−ヘキシルオ
キシ−ｐ−フェニレン−ビニレン）を施すためには、液相からの通常の方法（ス
ピンコーティング又はドクターを用いた溶液の塗布）を使用するが、一方低分子
量及びオリゴマー化合物のためには気相堆積が有利である（蒸着又は“Physical
Vapor Deposition, PVD”）。低分子量の、好ましくは正の電荷担体を輸送する
化合物の例は、Ｎ，Ｎ’−ビス−（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス−（
フェニル）−ベンジジン（ｍ−ＴＰＤ）、４，４’，４”−トリス−（Ｎ−３−
メチルフェニル−Ｎ−フェニル−アミノ）−トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡ
ＴＡ）及び４，４’，４”−トリス−（カルバゾール−９−イル）−トリフェニ
ルアミン（ＴＣＴＡ）である。エミッターとしては、例えばヒドロキシキノン−
アルミニウム−ＩＩＩ塩（Ａｌｑ）が使用され、これには適当な発色団がドープ
されていてもよい（キナクリドン誘導体、芳香族炭化水素等）。場合により、付
加的に電子光学特性並びにまた長時間特性に影響を及ぼす、例えば銅フタロシア
ニンからなる層が存在してもよい。層配列の全厚さは、１０ｎｍ〜１０μｍであ
ってよく、典型的には該厚さは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲である。
【０００７】 トップ電極は、通常一般に気相堆積（熱蒸着、スパッタリング又は電子ビーム
蒸着）により施される金属からなる。通常は、卑金属、ひいては特に水及び酸素
に対して反応性の金属、例えばリチウム、マグネシウム、アルミニウム及びカル
シウム並びにこれらの相互の又は別の金属との合金が使用される。ピクセル・マ
トリックス装置を製造するために必要な金属電極の構造化は、一般に、金属に相
応して形成された開口を有するシェードマスクを通して施すことにより達成され
る。
蒸着）により施される金属からなる。通常は、卑金属、ひいては特に水及び酸素
に対して反応性の金属、例えばリチウム、マグネシウム、アルミニウム及びカル
シウム並びにこれらの相互の又は別の金属との合金が使用される。ピクセル・マ
トリックス装置を製造するために必要な金属電極の構造化は、一般に、金属に相
応して形成された開口を有するシェードマスクを通して施すことにより達成され
る。
【０００８】 このようにして製造されたＯＬＥＤディスプレイは、付加的に、電気光学特性
に影響を及ぼす装置、例えばＵＶフィルタ、偏光フィルタ、反射防止被覆、“マ
イクロ・キャビティ（Micro-Cavities）”として公知の装置並びに色変化及び色
補正フィルタを有することができる。さらに、気密パッキング（Packaging）が
存在し、それにより有機エレクトロルミネセンスディスプレイが環境影響、例え
ば湿気及び機械的負荷から保護される。さらに、個々の画素“ピクセル（Pixsel
）”の制御のために薄膜トランジスタが存在してもよい。
に影響を及ぼす装置、例えばＵＶフィルタ、偏光フィルタ、反射防止被覆、“マ
イクロ・キャビティ（Micro-Cavities）”として公知の装置並びに色変化及び色
補正フィルタを有することができる。さらに、気密パッキング（Packaging）が
存在し、それにより有機エレクトロルミネセンスディスプレイが環境影響、例え
ば湿気及び機械的負荷から保護される。さらに、個々の画素“ピクセル（Pixsel
）”の制御のために薄膜トランジスタが存在してもよい。
【０００９】 大きな情報量の表示が可能である高解像力のディスプレイのためには、導体路
の形の微細な構造化が必要である、即ち導体路の幅もまた間隙もμｍ範囲の狭い
許容差を維持して構造化されねばならない。この場合、導体路の幅は、１０μｍ
と数百マイクロメートルの範囲、好ましくは１００〜３００μｍであってよい。
さらに、高い充填係数（ディスプレイ装置の全面積に対する光放出活性面積の割
合）は、金属導体路間の間隙並びにまた透明ボトム電極の導体路間の間隙が数マ
イクロメートルであるに過ぎないことが必要である。このためには、定着した構
造化技術は使用することができない。それというのも、 存在する有機機能層、
即ちエレクトロルミネセンス材料は微細構造化のために必要な化学薬品に対して
安定でないからである。
の形の微細な構造化が必要である、即ち導体路の幅もまた間隙もμｍ範囲の狭い
許容差を維持して構造化されねばならない。この場合、導体路の幅は、１０μｍ
と数百マイクロメートルの範囲、好ましくは１００〜３００μｍであってよい。
さらに、高い充填係数（ディスプレイ装置の全面積に対する光放出活性面積の割
合）は、金属導体路間の間隙並びにまた透明ボトム電極の導体路間の間隙が数マ
イクロメートルであるに過ぎないことが必要である。このためには、定着した構
造化技術は使用することができない。それというのも、 存在する有機機能層、
即ちエレクトロルミネセンス材料は微細構造化のために必要な化学薬品に対して
安定でないからである。
【００１０】 いわゆるシェードマスク、即ち所望の構造に相応して形成された開口を有する
薄板又はスクリーンは、ＣＶＤ又はＰＶＤ法に基づき製造された層のみを構造化
することができるに過ぎない。さらに、達成可能な解像力は、マスクと基板の間
の最終的距離に基づき、比較的悪い値を示しかつさらに大きな面は、シェードマ
スクの反りに基づき製造技術的に実現することができない。
薄板又はスクリーンは、ＣＶＤ又はＰＶＤ法に基づき製造された層のみを構造化
することができるに過ぎない。さらに、達成可能な解像力は、マスクと基板の間
の最終的距離に基づき、比較的悪い値を示しかつさらに大きな面は、シェードマ
スクの反りに基づき製造技術的に実現することができない。
【００１１】 本発明の課題は、電極のための一般的に使用可能な構造化技術、即ち幾何学形
状（構造大きさ、形、面積）及び製造（ＣＶＤ及びＰＶＤ法、溶剤法）に関して
できるだけ少ない制限を受ける技術を提供することである。就中、有機エレクト
ロルミネセンス構造要素における構造化した電極、しかも特に高解像力のディス
プレイのための微細構造化した金属トップ電極のプレハブに適した製造を可能に
し、その際構造化すべき電極は化学薬品により損傷されない方法を提供すること
を目的とする。
状（構造大きさ、形、面積）及び製造（ＣＶＤ及びＰＶＤ法、溶剤法）に関して
できるだけ少ない制限を受ける技術を提供することである。就中、有機エレクト
ロルミネセンス構造要素における構造化した電極、しかも特に高解像力のディス
プレイのための微細構造化した金属トップ電極のプレハブに適した製造を可能に
し、その際構造化すべき電極は化学薬品により損傷されない方法を提供すること
を目的とする。
【００１２】 前記課題は、本発明により、 −基板上に少なくとも２つの層を施し、その際第１の層は電気絶縁性でありかつ
第２の層を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、
かつ、その際第１の層は第２の層よりも液状現像剤内で高い溶解速度を有しかつ
第２の層は構造化可能及び架橋可能であり、 −第２の層を構造化しかつ該構造を第１の層に転写しかつ次いで第２の層を架橋
させる、又は 第２の層をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層に転写し、 その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有しかつ両者の層の構造幅にお
ける差異は架橋の際に維持され、かつ −第２の層の上に電極を堆積させる ことにより解決される。
第２の層を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、
かつ、その際第１の層は第２の層よりも液状現像剤内で高い溶解速度を有しかつ
第２の層は構造化可能及び架橋可能であり、 −第２の層を構造化しかつ該構造を第１の層に転写しかつ次いで第２の層を架橋
させる、又は 第２の層をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層に転写し、 その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有しかつ両者の層の構造幅にお
ける差異は架橋の際に維持され、かつ −第２の層の上に電極を堆積させる ことにより解決される。
【００１３】 本発明により、特に有機エレクトロルミネセンス構造要素のための構造化した
電極のマスクを用いない新規の製造方法が提供される。この方法は、就中、特に
有機エレクトロルミネセンスディスプレイのための構造化した金属電極の製造を
可能にする。この方法により、大面積のディスプレイのために適当である構造を
製造することができ、さらにそれに伴いエレクトロルミネセンスポリマー上の金
属電極の構造化が可能である。本発明による方法は、特に、ドイツ国特許出願第
１９７４５６１０．３号明細書（有機エレクトロルミネセンス構造要素の製造）
に相当する自体プレハブに適したリソグラフィー方法が満足されないような使用
事例のためにも好適である。
電極のマスクを用いない新規の製造方法が提供される。この方法は、就中、特に
有機エレクトロルミネセンスディスプレイのための構造化した金属電極の製造を
可能にする。この方法により、大面積のディスプレイのために適当である構造を
製造することができ、さらにそれに伴いエレクトロルミネセンスポリマー上の金
属電極の構造化が可能である。本発明による方法は、特に、ドイツ国特許出願第
１９７４５６１０．３号明細書（有機エレクトロルミネセンス構造要素の製造）
に相当する自体プレハブに適したリソグラフィー方法が満足されないような使用
事例のためにも好適である。
【００１４】 本発明による方法においては、２つの層を好ましくは基板上に存在するボトム
電極上に施す。次いで、第２の層の上に、構造化、構造転写及び架橋後に、まず
少なくとも１つの有機機能層を施し、かつ引き続き有機機能層の上にトップ電極
を堆積させる。
電極上に施す。次いで、第２の層の上に、構造化、構造転写及び架橋後に、まず
少なくとも１つの有機機能層を施し、かつ引き続き有機機能層の上にトップ電極
を堆積させる。
【００１５】 好ましくは電子のための小さい仕事関数を有し、ひいては電子注入電極として
機能するトップ電極は、特に金属又は金属合金からなる。しかしながら、この電
極は層構造を有することもでき、その際例えばフッ化リチウム又は酸化アルミニ
ウムからなる誘電性薄膜（＜５ｎｍ）の上に金属又はＩＴＯ層が（透明）電極と
して配置されている。
機能するトップ電極は、特に金属又は金属合金からなる。しかしながら、この電
極は層構造を有することもでき、その際例えばフッ化リチウム又は酸化アルミニ
ウムからなる誘電性薄膜（＜５ｎｍ）の上に金属又はＩＴＯ層が（透明）電極と
して配置されている。
【００１６】 本発明による方法においては、構造化されていてもよいボトム電極上に施され
た第１の層、即ち下方層が第２の層（上方層）を施す際に損傷を受けずかつ両者
の層間で規定された境界が維持されることが重要である。第１及び／又は第２の
層は、有利には有機被膜形成材料、好ましくはホトラッカーからなる。
た第１の層、即ち下方層が第２の層（上方層）を施す際に損傷を受けずかつ両者
の層間で規定された境界が維持されることが重要である。第１及び／又は第２の
層は、有利には有機被膜形成材料、好ましくはホトラッカーからなる。
【００１７】 ホトレジストとも称されるホトラッカーは、その溶解特性が露光により又は照
射により変化し、その際ポジ型及びネガ型ホトラッカーの間で区別される感光性
の被膜形成材料である。この場合、上方層もまた下方層もホトラッカーからなり
かつ両者のホトラッカーが同じ波長領域内で感光性である場合には、下方層のホ
トラッカーはネガ型で働く系であってもよい。
射により変化し、その際ポジ型及びネガ型ホトラッカーの間で区別される感光性
の被膜形成材料である。この場合、上方層もまた下方層もホトラッカーからなり
かつ両者のホトラッカーが同じ波長領域内で感光性である場合には、下方層のホ
トラッカーはネガ型で働く系であってもよい。
【００１８】 好ましい実施態様においては、本発明による方法は主要な特徴として、透明な
ボトム電極に、場合によりその構造化後に少なくとも２つの層を施し、そのうち
の第１の層はラッカー又はポジ型ホトラッカーからなりかつ第２の層はポジ型又
はネガ型ホトラッカーからなるホトリソグラフィー法を維持する：ホトラッカー
からなる第１の層の場合には、これを第２の層を施す前にフラッド露光する。次
いで、これらの層を、有機機能層及び（金属）トップ層をその上に面状に施すか
もしくは堆積させることができるように構造化する。その際、層もしくはトップ
電極の構造化は、ボトム電極の構造化に対して横方向に進行する。第２の層へ有
機機能層を施す処理は、一般に熱蒸着法により並びにまた溶液から例えばスピン
コーティング又はドクターによる塗布、引き続いての乾燥により行うことができ
る。
ボトム電極に、場合によりその構造化後に少なくとも２つの層を施し、そのうち
の第１の層はラッカー又はポジ型ホトラッカーからなりかつ第２の層はポジ型又
はネガ型ホトラッカーからなるホトリソグラフィー法を維持する：ホトラッカー
からなる第１の層の場合には、これを第２の層を施す前にフラッド露光する。次
いで、これらの層を、有機機能層及び（金属）トップ層をその上に面状に施すか
もしくは堆積させることができるように構造化する。その際、層もしくはトップ
電極の構造化は、ボトム電極の構造化に対して横方向に進行する。第２の層へ有
機機能層を施す処理は、一般に熱蒸着法により並びにまた溶液から例えばスピン
コーティング又はドクターによる塗布、引き続いての乾燥により行うことができ
る。
【００１９】 ホトリソグラフィー製造工程の場合には、以下のことが重要である：両者の層
の第１の層は、上塗り可能（オーバーコーティング可能）であるべきである。こ
のことは、両者の層をいわゆるインターミキシングを起こさずに上下に施すこと
ができる、即ち使用ラッカーが異なる溶剤中に可溶であるので、第１の層の（ホ
ト）ラッカーが第２の層のホトラッカーのための溶剤により浸食されないことを
意味する。それにより、第１の層の規定された構造が第２の層を施す際にそのま
ま維持されかつ両者の層間に規定された境界が存在することを意味する。
の第１の層は、上塗り可能（オーバーコーティング可能）であるべきである。こ
のことは、両者の層をいわゆるインターミキシングを起こさずに上下に施すこと
ができる、即ち使用ラッカーが異なる溶剤中に可溶であるので、第１の層の（ホ
ト）ラッカーが第２の層のホトラッカーのための溶剤により浸食されないことを
意味する。それにより、第１の層の規定された構造が第２の層を施す際にそのま
ま維持されかつ両者の層間に規定された境界が存在することを意味する。
【００２０】 さらに、ホトリソグラフィー製造工程のためには、第１の層は第２の層よりも
高い現像速度を有することが必要である。このことは、露光後に構造化のために
必要である、現像液でのラッカー層の処理の際に第１の層が第２の層よりも急速
に溶解することを意味する。この場合には、両者の層を特に水／アルカリ性現像
剤である現像剤で処理する、即ち現像することができる場合が有利である。
高い現像速度を有することが必要である。このことは、露光後に構造化のために
必要である、現像液でのラッカー層の処理の際に第１の層が第２の層よりも急速
に溶解することを意味する。この場合には、両者の層を特に水／アルカリ性現像
剤である現像剤で処理する、即ち現像することができる場合が有利である。
【００２１】 下方層のためには、一般に電気絶縁性の有機又は無機材料を使用する。適当な
無機材料は、例えば二酸化ケイ素、窒化ケイ素及び酸化アルミニウムである。し
かし、下方層はアルカリ性現像可能な非感光性ポリイミドからなっていてもよい
。有利には、下方層は感光性でありかつその際には好ましくはポリグルタルイミ
ド又はポリベンゾオキサゾールをベースとするポジ型ホトレジストからなる。
無機材料は、例えば二酸化ケイ素、窒化ケイ素及び酸化アルミニウムである。し
かし、下方層はアルカリ性現像可能な非感光性ポリイミドからなっていてもよい
。有利には、下方層は感光性でありかつその際には好ましくはポリグルタルイミ
ド又はポリベンゾオキサゾールをベースとするポジ型ホトレジストからなる。
【００２２】 上方層は、有利には同様にホトラッカーである。好ましくは、この層はノボラ
ック／ジアゾキノンをベースとするポジ型ホトレジスト（ポジティブレジスト）
又はノボラック／架橋剤／ホト酸（Photosaeure）をベースとするネガ型ホトレ
ジスト（ネガティブレジスト）からなる。ホトレジストとしては、ポリ（メチル
メタクリレート）（ＰＭＭＡ）を使用することもでき、かつネガティブレジスト
としては例えば架橋可能なポリ（シルフェニレン−シロキサン）を利用すること
ができる。
ック／ジアゾキノンをベースとするポジ型ホトレジスト（ポジティブレジスト）
又はノボラック／架橋剤／ホト酸（Photosaeure）をベースとするネガ型ホトレ
ジスト（ネガティブレジスト）からなる。ホトレジストとしては、ポリ（メチル
メタクリレート）（ＰＭＭＡ）を使用することもでき、かつネガティブレジスト
としては例えば架橋可能なポリ（シルフェニレン−シロキサン）を利用すること
ができる。
【００２３】 しかしまた、上方層を間接的に構造化することもできる。このためにはその際
、層材料として例えば無定形炭素（ａ−Ｃ）又は無定形水素含有炭素（ａ−Ｃ：
Ｈ）が役立つ。このような水素含有炭素は、酸素プラズマ内で構造化し、その際
にはケイ素含有ホトラッカー層、特にいわゆるＣＡＲＬレジスト（ＣＡＲＬ＝Ch
emical Amplification of Resist Lines）又はＴＳＩ系（ＴＳＩ＝Top Surface
Imaging）を使用する。
、層材料として例えば無定形炭素（ａ−Ｃ）又は無定形水素含有炭素（ａ−Ｃ：
Ｈ）が役立つ。このような水素含有炭素は、酸素プラズマ内で構造化し、その際
にはケイ素含有ホトラッカー層、特にいわゆるＣＡＲＬレジスト（ＣＡＲＬ＝Ch
emical Amplification of Resist Lines）又はＴＳＩ系（ＴＳＩ＝Top Surface
Imaging）を使用する。
【００２４】 前記形式のプロセス制御により、図面に示した構造が生じ、その際第２の層は
第１の層よりも大きな層幅を有する（張出し構造）。好ましくは被膜形成有機材
料からなる第２の層は架橋されており、それにより機械的安定性及び熱安定性が
高められる。
第１の層よりも大きな層幅を有する（張出し構造）。好ましくは被膜形成有機材
料からなる第２の層は架橋されており、それにより機械的安定性及び熱安定性が
高められる。
【００２５】 架橋に基づき、第２の層の張出し部が安定化されるので、一層大きな面積、特
に長い縁部を実現することができ、かつ層形成を溶剤法により行うことができる
。その際、安定な張出し部は、張出し部の縁部でＣＶＤ法又はＰＶＤ法によって
もまた液相から施された層の縁部で削り取られる、ひいては異なる帯域内で分離
される、即ち構造化されるので、引き続いて施される層の構造化を惹起する。こ
れらは特に有機機能層、即ちエレクトロルミネセンス層及び電極である。
に長い縁部を実現することができ、かつ層形成を溶剤法により行うことができる
。その際、安定な張出し部は、張出し部の縁部でＣＶＤ法又はＰＶＤ法によって
もまた液相から施された層の縁部で削り取られる、ひいては異なる帯域内で分離
される、即ち構造化されるので、引き続いて施される層の構造化を惹起する。こ
れらは特に有機機能層、即ちエレクトロルミネセンス層及び電極である。
【００２６】 上方層は、既に述べたように、構造化後に、下方層よりも大きな構造幅を有す
る。この場合、構造幅（張出し部）における差異は、有利には０．１〜５０μｍ
、特に１〜１０μｍである。好ましくは、下方層の厚さは０．１〜３０μｍ、特
に０．５〜５μｍである。
る。この場合、構造幅（張出し部）における差異は、有利には０．１〜５０μｍ
、特に１〜１０μｍである。好ましくは、下方層の厚さは０．１〜３０μｍ、特
に０．５〜５μｍである。
【００２７】 以下に、実施例及び図面により本発明を詳細に説明する。
【００２８】 図面（縮尺どうりではない）は、本発明による方法に基づき製造された有機発
光ダイオードの略示断面図である。この場合、基板１上には透明な構造化したボ
トム２が存在する。非平坦の形状を有していてもよい基板は、例えばガラス、金
属、例えばシリコン、又はポリマー（フィルムの形）からなる；ボトム電極は、
例えばＩＴＯ電極である（ＩＴＯ＝インジウム−錫−オキシド）である。後続の
層は、下方のホトラッカー層３，上方のホトラッカー層４（架橋されている）及
び有機機能層５である。次いで、有機機能層５の上には、構造化したトップ電極
６（金属電極）が存在する。
光ダイオードの略示断面図である。この場合、基板１上には透明な構造化したボ
トム２が存在する。非平坦の形状を有していてもよい基板は、例えばガラス、金
属、例えばシリコン、又はポリマー（フィルムの形）からなる；ボトム電極は、
例えばＩＴＯ電極である（ＩＴＯ＝インジウム−錫−オキシド）である。後続の
層は、下方のホトラッカー層３，上方のホトラッカー層４（架橋されている）及
び有機機能層５である。次いで、有機機能層５の上には、構造化したトップ電極
６（金属電極）が存在する。
【００２９】 実施例１ ＯＬＥＤディスプレイの製造 ディスプレイの製造は、以下の製造工程に基づき進行する。
【００３０】 １）全面的にインジウム−錫−オキシド（ＩＴＯ）で被覆したガラスプレートを
ホトリソグラフィー法を用いてかつ引き続き湿式エッチングにより、幅約２００
μｍ及び間隙約５０μｍを有する平行導体路が生じるように構造化する。導体路
はそれぞれ長さ約２ｃｍでありかつその外側端部に場合により接触のための付加
物を有する。構造化の際に使用したホトラッカーを完全に除去する。
ホトリソグラフィー法を用いてかつ引き続き湿式エッチングにより、幅約２００
μｍ及び間隙約５０μｍを有する平行導体路が生じるように構造化する。導体路
はそれぞれ長さ約２ｃｍでありかつその外側端部に場合により接触のための付加
物を有する。構造化の際に使用したホトラッカーを完全に除去する。
【００３１】 ２）ガラスプレートを２５０℃の温度で約１時間加熱し、次いでポリグルタルイ
ミドをベースとする市販のホトラッカーをスピンコーティングする（７００ｒｐ
ｍで１０秒間塗布、３０００ｒｐｍで３０秒間遠心分離）。
ミドをベースとする市販のホトラッカーをスピンコーティングする（７００ｒｐ
ｍで１０秒間塗布、３０００ｒｐｍで３０秒間遠心分離）。
【００３２】 得られた層を１５０℃で１５分間、次いで２５０℃で３０分間循環空気炉内で
乾燥させる。引き続き、２４８ｎｍの波長（ポリクロマチック）で１０００ｍＪ
／ｃｍ２の線量でフラッド露光を行う。その後、ノボラック／ジアゾキノンをベ
ースとする市販のホトラッカー（（１−メトキシ−２−プロピル）−アセテート
で１０：に希釈）２０００ｒｐｍで２０秒間スピンコーティングする。両者の層
を１００℃で６０秒間乾燥させ、かつ引き続き３６５ｎｍの波長（ポリクロマチ
ック）で６２ｍＪ／ｃｍ２の線量でリソグラフィーマスクを通して露光をする。
次いで、水酸化テトラメチルアンモニウムを含有する現像剤で２０秒間現像する
。引き続き、ガラスプレートを１００℃に予熱した循環空気炉に入れかつ次いで
２３０℃で４５分間熱処理する、その際、上方ホトラッカー層は架橋する。その
後、前記の現像剤を用いてなお２回各７０秒間現像する。その際、約５μｍの上
方層の張り出しが生じる。下方層の層厚さは約２．６μｍであり；両者の層一緒
に約４．３μｍの厚さである。引き続き、酸素プラズマ（ＲＦ電力：７０Ｗ、ガ
ス流量：３０ｓｃｃｍ）を用いて９０秒間ＩＴＯ表面からラッカー残渣を除去す
る。
乾燥させる。引き続き、２４８ｎｍの波長（ポリクロマチック）で１０００ｍＪ
／ｃｍ２の線量でフラッド露光を行う。その後、ノボラック／ジアゾキノンをベ
ースとする市販のホトラッカー（（１−メトキシ−２−プロピル）−アセテート
で１０：に希釈）２０００ｒｐｍで２０秒間スピンコーティングする。両者の層
を１００℃で６０秒間乾燥させ、かつ引き続き３６５ｎｍの波長（ポリクロマチ
ック）で６２ｍＪ／ｃｍ２の線量でリソグラフィーマスクを通して露光をする。
次いで、水酸化テトラメチルアンモニウムを含有する現像剤で２０秒間現像する
。引き続き、ガラスプレートを１００℃に予熱した循環空気炉に入れかつ次いで
２３０℃で４５分間熱処理する、その際、上方ホトラッカー層は架橋する。その
後、前記の現像剤を用いてなお２回各７０秒間現像する。その際、約５μｍの上
方層の張り出しが生じる。下方層の層厚さは約２．６μｍであり；両者の層一緒
に約４．３μｍの厚さである。引き続き、酸素プラズマ（ＲＦ電力：７０Ｗ、ガ
ス流量：３０ｓｃｃｍ）を用いて９０秒間ＩＴＯ表面からラッカー残渣を除去す
る。
【００３３】 ３）１０- ５ミリバールの圧力で、通常の熱蒸着によりＮ，Ｎ’−ビス−（３−
メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス−（フェニル）−ベンジジン（ｍ−ＴＰＤ）
からなる層を施す（層厚さ：１３５ｎｍ、蒸着速度：０．２ｎｍ／秒）。圧力を
変えずに、即ち真空容器を換気せずに、引き続き熱蒸着により６ｎｍの厚さを有
するヒドロキシキノリン−アルミニウム（ＩＩＩ）塩（Ａｌｇ）からなる層を施
す（蒸着速度：０．２ｎｍ／秒）。
メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス−（フェニル）−ベンジジン（ｍ−ＴＰＤ）
からなる層を施す（層厚さ：１３５ｎｍ、蒸着速度：０．２ｎｍ／秒）。圧力を
変えずに、即ち真空容器を換気せずに、引き続き熱蒸着により６ｎｍの厚さを有
するヒドロキシキノリン−アルミニウム（ＩＩＩ）塩（Ａｌｇ）からなる層を施
す（蒸着速度：０．２ｎｍ／秒）。
【００３４】 ４）マスクを使用せずに、熱蒸着によりマグネシウムを１００ｎｍの層厚さでデ
ィスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５ミリバール
）。真空を中断することなく、同様に熱蒸着により、銀を１００ｎｍの層厚さで
ディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５ミリバー
ル）。
ィスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５ミリバール
）。真空を中断することなく、同様に熱蒸着により、銀を１００ｎｍの層厚さで
ディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５ミリバー
ル）。
【００３５】 該ディスプレイは、太陽光線下で明るい昼光でも明らかに視覚可能に発光し、
放出色は帯緑黄色である。
放出色は帯緑黄色である。
【００３６】 実施例２ ＯＬＥＤディスプレイの製造 実施例１に相応して製造した層構造を有するガラスプレートに、キシレン中の
フルオレンベースのエレクトロルミネセンスポリマーの１％の溶液をスピンコー
ティングする（４０００ｒｐｍ、３０秒間）。引き続き、８５℃で６０秒間乾燥
させる。次いで、マスクを使用せずに、熱蒸着によりカルシウムを１００ｎｍの
層厚さでディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５
ミリバール）。引き続き、真空を中断することなく、同様に熱蒸着により、銀を
１００ｎｍの層厚さでディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧
力：１０- ５ミリバール）。
フルオレンベースのエレクトロルミネセンスポリマーの１％の溶液をスピンコー
ティングする（４０００ｒｐｍ、３０秒間）。引き続き、８５℃で６０秒間乾燥
させる。次いで、マスクを使用せずに、熱蒸着によりカルシウムを１００ｎｍの
層厚さでディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧力：１０- ５
ミリバール）。引き続き、真空を中断することなく、同様に熱蒸着により、銀を
１００ｎｍの層厚さでディスプレイの活性面に施す（堆積速度：１ｎｍ／秒、圧
力：１０- ５ミリバール）。
【００３７】 該ディスプレイは、太陽光線下で明るい昼光でも明らかに視覚可能に発光し、
放出色は帯緑黄色である。
放出色は帯緑黄色である。
【図１】 本発明による方法に基づき製造した有機発光ダイオードの略示断面図である。
１ 基板、 ２ 透明な構造化したボトム、 ３ 下方のホトラッカー層、
４ 上方のホトラッカー層、 ５ 有機機能層、 ６ 構造化したトップ電極（
金属電極）
４ 上方のホトラッカー層、 ５ 有機機能層、 ６ 構造化したトップ電極（
金属電極）
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年８月７日（２０００．８．７）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１１】 本発明の課題は、電極のための一般的に使用可能な構造化技術、即ち幾何学形
状（構造大きさ、形、面積）及び製造（ＣＶＤ及びＰＶＤ法、溶剤法）に関して
できるだけ少ない制限を受ける技術を提供することである。就中、有機エレクト
ロルミネセンス構造要素における構造化した電極、しかも特に高解像力のディス
プレイのための微細構造化した金属トップ電極のプレハブに適した製造を可能に
し、その際構造化すべき電極は化学薬品により損傷されない方法を提供すること
を目的とする。 ＤＥ−Ａ４４０１５９０から、２つの分離したホトラッカー層を使用して構造
化した金属層を製造するためのリフト・オフ（Lift-Off）方法が公知である。該
方法により、比較的熱い金属構造を半導体構成素子上に形成することができる。 さらに、ＥＰ−Ａ０７３２８６８は、有機エレクトロルミネセンス表示装置の
製造方法を開示した。そのためには、多数の第１の表示電極に、例えばポリイミ
ドからなる第１の層と、ＳｉＯ２から構成された電気絶縁性張出し構造を形成す
る。引き続き、シェードマスクを使用して電気絶縁構造の間の領域に種々の色成
分のための有機機能層或いはまた唯一の色成分を施し、かつそれに引き続き第２
の表示電極のための材料を有機機能層及び電気絶縁性構造に堆積させる。
状（構造大きさ、形、面積）及び製造（ＣＶＤ及びＰＶＤ法、溶剤法）に関して
できるだけ少ない制限を受ける技術を提供することである。就中、有機エレクト
ロルミネセンス構造要素における構造化した電極、しかも特に高解像力のディス
プレイのための微細構造化した金属トップ電極のプレハブに適した製造を可能に
し、その際構造化すべき電極は化学薬品により損傷されない方法を提供すること
を目的とする。 ＤＥ−Ａ４４０１５９０から、２つの分離したホトラッカー層を使用して構造
化した金属層を製造するためのリフト・オフ（Lift-Off）方法が公知である。該
方法により、比較的熱い金属構造を半導体構成素子上に形成することができる。 さらに、ＥＰ−Ａ０７３２８６８は、有機エレクトロルミネセンス表示装置の
製造方法を開示した。そのためには、多数の第１の表示電極に、例えばポリイミ
ドからなる第１の層と、ＳｉＯ２から構成された電気絶縁性張出し構造を形成す
る。引き続き、シェードマスクを使用して電気絶縁構造の間の領域に種々の色成
分のための有機機能層或いはまた唯一の色成分を施し、かつそれに引き続き第２
の表示電極のための材料を有機機能層及び電気絶縁性構造に堆積させる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】 前記課題は、本発明により、 −基板上に少なくとも２つの層を施し、その際第１の層は電気絶縁性でありかつ
第２の層を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、
かつ、その際第１の層は第２の層よりも液状現像剤内で高い溶解速度を有しかつ
第２の層は構造化可能及び架橋可能であり、 −第２の層を構造化しかつ該構造を第１の層に転写しかつ次いで第２の層を架橋
させる、又は 第２の層をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層に転写し、 その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有しかつ両者の層の構造幅にお
ける差異は架橋の際に維持され、かつ −第２の層の上方に電極を堆積させる ことにより解決される。
第２の層を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、
かつ、その際第１の層は第２の層よりも液状現像剤内で高い溶解速度を有しかつ
第２の層は構造化可能及び架橋可能であり、 −第２の層を構造化しかつ該構造を第１の層に転写しかつ次いで第２の層を架橋
させる、又は 第２の層をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層に転写し、 その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有しかつ両者の層の構造幅にお
ける差異は架橋の際に維持され、かつ −第２の層の上方に電極を堆積させる ことにより解決される。
Claims (9)
- 【請求項１】 特に、構造化した金属電極を有するディスプレイのような構
造化した電極を有する有機エレクトロルミネセンス構造要素の、構造化した電極
を製造する方法において、 −基板上に少なくとも２つの層を施し、その際第１の層は電気絶縁性でありかつ
第２の層を施す際に損傷されずかつ両者の層の間に規定された境界が維持され、
かつ、その際第１の層は第２の層よりも液状現像剤内で高い溶解速度を有しかつ
第２の層は構造化可能及び架橋可能であり、 −第２の層を構造化しかつ該構造を第１の層に転写しかつ次いで第２の層を架橋
させる、又は 第２の層をまず構造化しかつ架橋させかつ次いで該構造を第１の層に転写し、 その際第２の層は第１の層よりも大きい構造幅を有しかつ両者の層の構造幅にお
ける差異は架橋の際に維持され、かつ −第２の層の上に電極を堆積させる ことを特徴とする、構造化した電極を製造する方法。 - 【請求項２】 第２の層を基板上に存在するボトム電極に施し、第２の層に
まず少なくとも１つの有機機能層を施し、かつ次いで有機機能層上にトップ電極
を堆積させることを特徴とする請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 第１の層及び／又は第２の層が有機被膜形成材料からなるこ
とを特徴とする請求項１又は２記載の方法。 - 【請求項４】 第１の層及び／又は第２の層がホトラッカーからなることを
特徴とする請求項３記載の方法。 - 【請求項５】 第１の層がラッカー又はポジ型ホトラッカーからなりかつ第
２の層がポジ型又はネガ型ホトラッカーからなり、その際第１の層がホトラッカ
ーからなる場合には該第１の層を第２の層を施す前にフラッド露光することを特
徴とする請求項３又は４記載の方法。 - 【請求項６】 第１の層がポリグルタルイミド又はポリベンゾオキサゾール
をベースとするポジ型ホトレジストからなる請求項４又は５記載の方法。 - 【請求項７】 第２の層がノボラック／ジアゾキノンをベースとするポジ型
ホトレジストからなる請求項４から６までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項８】 第２の層がノボラック／架橋剤／ホト酸をベースとするネガ
型ホトレジストからなることを特徴とする請求項４から６までのいずれか１項記
載の方法。 - 【請求項９】 第１の層がアルカリ性現像可能な非感光性ポリイミドからな
ることを特徴とする請求項３から５までのいずれか１項記載の方法。
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