JP2002518229A - プロペンターポリマーから構成されるヒートシールが可能な同時押出フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、少なくとも１層の外層および少なくとも１層の基層から成るヒートシールが可能な同時押出フィルムであって、上記外層が、８０〜９９．５モル％のプロペンから誘導された構造単位、０．２〜１５モル％のエテンまたはＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）から誘導された構造単位、および０．３〜１５モル％のＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）とは異なる別のＣ₄−Ｃ₁₂−１−オレフィン（ＩＩ）から誘導された構造単位を含むプロペンターポリマーから構成されており、該プロペンターポリマーが、メタロセン触媒を使用して製造されたものである、同時押出フィルム、を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】

本発明は、少なくとも１層の外層および少なくとも１層の基層から成るヒート
シールが可能な同時押出フィルムであって、前記外層が、８０〜９９．５モル％
のプロペンから誘導された構造単位、０．２〜１５モル％のエテンまたはＣ₄−
Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）から誘導された構造単位、および０．３〜１５モル
％のＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）とは異なる別のＣ₄−Ｃ₁₂−１−オレフィ
ン（ＩＩ）から誘導された構造単位を含むプロペンターポリマーから構成されて
おり、該プロペンターポリマーが、メタロセン触媒を使用して製造されたもので
ある、同時押出フィルムに関する。

【０００２】 本発明はまた、上記ヒートシールか可能な同時押出フィルムの製造方法、およ
び、上記ヒートシールか可能な同時押出フィルムから製造される包装材料、にも
関する。

【０００３】

【従来技術】

ポリプロピレンから構成されるフィルムは、包装材料の分野で広く応用されて
おり、当該分野においてポリプロピレンフィルムは工業的に重要な位置を占めて
いる。特にまた、２軸配向ポリプロピレンフィルム（ＢＯＰＰフィルム）の工業
的重要性は大きい。この場合、多くの用途において、フィルムのヒートシール性
が良好であることが望まれる。すなわち、フィルムは、その結晶融解温度よりか
なり低い温度下においてさえも互いに接合することができるものであることが望
ましい。この場合、フィルムの用途に応じて要求されるヒートシール温度と結晶
融解温度とが大きく異なるフィルムが特に有用である。ヒートシール温度と結晶
融解温度との差を大きくするために広く採用される手段として、特に低いヒート
シール温度を示す外層を有するポリプロピレン同時押出フィルムを形成すること
が挙げられる。この場合、ヒートシールが可能な外層として通常使用されるプロ
ペンコポリマーまたはプロペンターポリマーには、結晶融解温度およびヒートシ
ールのために必要な温度の両方を低下させるために、コモノマーが組み入れられ
る。組み入れられるコモノマーの量が増加するほどヒートシール温度が低下し、
したがってシール層材料としての適合性が増大する。しかしながら、少なくとも
慣用的なコポリマーおよびターポリマーの場合には、すなわちチーグラー・ナッ
タ触媒を使用して製造したコポリマーおよびターポリマーの場合には、コモノマ
ーの含有量が増加すると、無定形でありそのため２５℃のキシレンに溶解する低
分子量成分の含有量が顕著に増加する。低分子量成分の含有量が多い場合には、
ポリマーおよびフィルムの粘着性が増加し、同時に官能的性質が低下する。

【０００４】 慣用的なコポリマーに比較して、メタロセン触媒を使用して製造したプロペン
コポリマーの場合は、プロペンコポリマーのキシレン可溶成分含有量が顕著に少
なく、従って該プロペンコポリマーは、ヒートシール層材料として特に適してい
る（ＷＯ−Ａ−９５／３２２３５、ＥＰ−Ａ−６６８１５７、およびＤＥ−Ａ−
１９５３３３３７参照）。さらに、メタロセン触媒を使用して製造したコポリマ
ーから構成された外層に対する金属および印刷インクの付着性は極めて良好であ
り、この種の外層を有する同時押出フィルムは、その上、極めて良好な光学的特
性を有し、例えば高い透明度および高い光沢を示す。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】

しかしながら、応用分野によっては、シール層における結晶融解温度とヒート
シール温度との差がさらに大きく、その上、官能的性質がさらに改良された、ヒ
ートシールが可能な同時押出フィルムを使用できることが望ましい。しかも、こ
のように改良されたフィルムの示す光沢、透明性よび付着性は、一般に知られて
いるメタロセン触媒を使用して製造されたプロペンコポリマーを含む同時押出フ
ィルムの示す光沢、透明性よび付着性と同等に良好であるべきである。

【０００６】 従って、本発明の目的は、メタロセン触媒を使用して製造したプロペンコポリ
マーを基礎とした一般に知られているヒートシールが可能な同時押出フィルムを
出発点とし、さらにヒートシール温度が低くかつ官能的性質が改良されたヒート
シールが可能な同時押出フィルムに発展させることである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】

発明者らは、上記目的は、冒頭に示したヒートシールが可能な同時押出フィル
ムによって達成されることを発見した。

【０００８】 その上、発明者らは、新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムを製造す
る方法、および該フィルムから製造した包装材料、をも発見した。

【０００９】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムは、少なくとも１層の
外層および少なくとも１層の基層から成り、上記外層は、プロペンターポリマー
から構成されている。 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出しフィルム中に存在するプロペン
ターポリマーは、８０〜９９．５モル％、好ましくは８５〜９９モル％、特に好
ましくは８７〜９８モル％、のプロペンから誘導された構造単位、０．２〜１５
モル％、好ましくは０．５〜１３モル％、特に好ましくは０．５〜１０モル％、
のエテンまたはＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）から誘導された構造単位、およ
び０．３〜１５モル％、好ましくは０．３〜１２モル％、特に好ましくは０．３
〜１０モル％、のＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）とは異なる別のＣ₄−Ｃ₁₂−
１−オレフィン（ＩＩ）から誘導された構造単位、を有する。但し、各構造単位
のモル％の合計は常に１００モル％になる。

【００１０】 好適なＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）としては、例えば、１−ブテン、１−
ペンテン、４−メチル−１−ペンテンまたは１−ヘキセンが挙げられ、１−ブテ
ン、１−ペンテンまたは１−ヘキセンを使用するのが好ましい。

【００１１】 本発明の目的のためには、Ｃ₄−Ｃ₁₂−１−オレフィン（ＩＩ）として、特に
１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘ
プテンまたは１−オクテンが使用され、１−ブテン、１−ペンテンまたは１−ヘ
キセンを使用するのが特に好ましい。

【００１２】 使用されるプロペンターポリマーが示す示差走査熱量分析（ＤＳＣ）における
ピーク値から決定される融点（Ｔ_M）は、１３５℃より低く、特に１３０℃より
低い。上記プロペンターポリマー中に存在するモノマー単位の８０％以上が、イ
ソタクティックに配列している。

【００１３】 その上、上記プロペンターポリマーの重量平均分子量（Ｍ_W）は、８００００
より大きく、特に１５００００より大きい。この場合の重量平均分子量（Ｍ_W）
は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて決定される。
上記プロペンターポリマーの融解エンタルピーは、２０Ｊ／ｇより大きく、特に
５０Ｊ／ｇより大きい。

【００１４】 本発明で使用するプロペンターポリマーにおける、式（１）

【００１５】

【数２】 で表される、位置規則的な‘１−２’付加により挿入したプロペン単位の分率は
、０．９７より大きく、特に０．９９より大きい。プロペンの位置規則的な‘１
−２’付加による挿入、位置不規則的な‘２−１’付加による挿入および同様に
位置不規則的な‘１−３’付加による挿入については、特に、Ｐ．Ｐｉｎｏ ｅ
ｔ ａｌ．，Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍｉｅ ９２，（１９８０）８６９、またはＡ
．Ｚａｍｂｅｌｌｉ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ２１，（
１９８８）６１７に記載されている。

【００１６】 位置規則的な‘１−２’付加による挿入、位置不規則的な‘２−１’付加によ
る挿入および同様に位置不規則的な‘１−３’付加による挿入のそれぞれの分率
は、特に、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
ｓ ２１，（１９８８）６１７に記載されているような¹³Ｃ−核磁気共鳴（ＮＭ
Ｒ）分光法によって決定される。

【００１７】 上記プロペンターポリマーにおけるキシレン可溶物質の含有量（Ｘ_L：質量％
）は、以下の式（２）を満足する。

【００１８】 Ｘ_L≦１４１１．２１ｅｘｐ（−０．０５９１Ｔ_M）−０．０５ （２） 上式においてＴ_Mは、プロペンターポリマーの融点（℃）を表す。

【００１９】 さらに、好ましい本発明で使用されるプロペンターポリマーの多分散性（Ｍ_W
／Ｍ_n）はまた、２．２５より小さく、より好ましくは２．１より小さく、特に
好ましくは２．０より小さい。多分散性（Ｍ_W／Ｍ_n）は、ゲルパーミエーション
クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により溶媒として１，２，４−トリクロロベンゼ
ンを使用して決定するのが好ましい。

【００２０】

【発明の実施の形態】

本発明で使用するプロペンターポリマーは、メタロセン触媒を使用して製造し
、好ましくは Ａ）無機担体または有機担体、 Ｂ）少なくとも１種のメタロセン錯体、および Ｃ）少なくとも１種のメタロセニウムイオン形成化合物（但し、成分Ｃ）として
２種の異なるアルミノキサンを使用する場合を除く。）、 を有するメタロセン触媒の存在下でコモノマーを重合することを含む方法によっ
て製造する。

【００２１】 上記の方法において使用するメタロセン触媒は、成分Ａ）、Ｂ）およびＣ）に
加えて、少なくとも１種のアルカリ金属、アルカリ土類金属または元素周期表の
第３主族に属する金属の有機金属化合物をさらに含んでもよい。

【００２２】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムに使用するプロペンタ
ーポリマーを製造するための重合は、上記の種類のメタロセン触媒を使用して、
−５０〜３００℃、好ましくは０〜１５０℃の範囲の温度、および０．５〜３０
００ｂａｒ、好ましくは１〜１００ｂａｒの範囲の圧力下で行う。上記の同様に
新規な方法において、それぞれの反応混合物の滞留時間は０．５〜５時間、特に
０．７〜３．５時間の範囲に設定するのが望ましい。重合には、特に帯電防止剤
および分子量調整剤、例えば水素、を付随して使用することもできる。少量、す
なわち０．５モル％より少ない量の、さらに別のＣ₄−Ｃ₁₂−１−オレフィンを
重合で共重合してもよい。

【００２３】 重合は、溶液中、懸濁液中、液体モノマー中で行うことができ気相法により行
うこともできる。重合は、液体モノマー中（バルク重合法）で、または気相法で
、好ましくは気体を撹拌しながら気相法で、行うのが好ましい。

【００２４】 上記の同様に新規な方法は、連続法または回分法のいずれかで行うことができ
る。好適な反応器の例としては、連続撹拌式槽型重合器またはループ型重合器が
挙げられる。所望により撹拌式槽型重合器またはループ型重合器を直列に配置し
た一連の反応器を使用することもできる（列型重合器）。

【００２５】 使用するメタロセン触媒は、成分Ａ）として無機担体または有機担体を含む。
無機担体としては、Ｐｌｅｎｕｍ Ｐｒｅｓｓ社（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ）から１９
７７年に発行されたＳ．Ｒ．Ｍｏｒｒｉｓｏｎの著作による“Ｔｈｅ Ｃｈｅｍ
ｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅｓ”の１３０ページ以降に記
載されているｐＨ決定法により決定したｐＨの範囲が１〜６であり、空隙部とチ
ャネル部を有し、チャネル部の巨視的割合が粒子の全容積に対して５〜３０％の
範囲であるような無機酸化物を使用するのが好ましい。２〜５．５の範囲のｐＨ
、すなわち水素イオン濃度の常用対数に負を付した数値、を示す無機酸化物を使
用するのが特に好ましい。

【００２６】 無機担体としては、平均粒子径が５〜２００μｍ、特に２０〜９０μｍである
無機酸化物であって、その一次粒子の平均粒子径が０．１〜２０μｍ、特に０．
１〜５μｍである、無機酸化物が特に好ましい。この場合の一次粒子は、多孔性
の粒状粒子である。一次粒子は、特に、直径１〜１０００オングストロームの範
囲の細孔を有する。その上、使用する無機酸化物は、平均径が０．１〜２０μｍ
、特に１〜１５μｍのチャネル部と空隙部とを有する。特に、無機酸化物はまた
、０．１〜１０ｃｍ³／ｇ、好ましくは１．０〜５．０ｃｍ³／ｇの細孔体積およ
び１０〜１０００ｍ²／ｇ、好ましくは１００〜５００ｍ²／ｇの比表面積を有す
る。このような微細な無機酸化物は、例えば粉砕ヒドロゲルの噴霧乾燥によって
得られ、市販されてもいる。

【００２７】 好ましい無機担体としては、特にケイ素、アルミニウム、チタンまたは元素周
期表の第１または第２主族に属する金属の酸化物が挙げられる。特に好ましい無
機酸化物つぃては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、フィロ珪酸塩の他、
シリカゲル（ＳｉＯ₂）が挙げられる。

【００２８】 成分Ａ）として、コゲル、すなわち少なくとも２種の異なる無機酸化物の混合
物、を使用することもできる。

【００２９】 その上、触媒成分Ａ）として、有機担体、例えば熱可塑性ポリマー、を含むこ
ともできる。有機担体としては、１−アルケンのポリマーが好ましく、特にプロ
ペンホモポリマーまたはプロペンコポリマー、またはエテンホモポリマーまたは
エテンコポリマーが好ましい。スチレンのポリマーを使用することもできる。

【００３０】 メタロセン錯体、すなわち成分Ｂ）は、担体、すなわち成分Ａ）１ｇあたり、
０．１〜１００００μｍｏｌ、特に好ましくは５〜２００μｍｏｌの量で使用す
るのが好ましい。

【００３１】 メタロセン錯体、すなわち成分Ｂ）は、担体、すなわち成分Ａ）１ｇあたり、
０．１〜１００００μｍｏｌ、特に５〜２００μｍｏｌの量で使用するのが好ま
しい。

【００３２】 成分Ｂ）としては、使用するメタロセン触媒は、少なくとも１種のメタロセン
錯体を含む。特に好適なメタロセン錯体は、式（Ｉ）で表される錯体である。

【００３３】

【化１】

【００３４】 式中の各置換基は、以下の意味を表す。すなわち、Ｍは、チタン、ジルコニウム
、ハフニウム、バナジウム、ニオブまたはタンタル、または元素周期表の第３副
族に属する元素およびランタノイドを表し、 Ｘは、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅ −アリール、アルキル部分に１〜１０個の炭素原子を有しアリール部分に６〜２
０個の炭素原子を有するアルキルアリール、−ＯＲ¹⁰または−ＮＲ¹⁰Ｒ¹¹を表し
、 ｎは、Ｍのイオン価−２の値に相当する１〜３の整数を表し、 上記のＲ¹⁰およびＲ¹¹は、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、また
は、それぞれアルキル部分に１〜１０個の炭素原子を有しアリール部分に６〜２
０個の炭素原子を有するアルキルアリール、アリールアルキル、フルオロアルキ
ルまたはフルオロアリール、を表す。

【００３５】 Ｒ⁵〜Ｒ⁹は、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、５〜７員環のシクロアルキル（該
環も同様に、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル置換基を有していてもよい。）、Ｃ₆−Ｃ₁₅−
アリールまたはアリールアルキル（これらの基の中の２個の隣り合った基が共同
して４〜１５個の炭素原子を有する飽和または不飽和環基を形成していてもよく
、さらに形成された環も同様に、Ｃ₁−Ｃ₈−アルキル基、Ｃ₇−Ｃ₂₀−アリール
アルキル基またはＣ₆−Ｃ₁₀−アリール基で置換されていてもよい。）、または
Ｓｉ（Ｒ¹²）₃を表し、 上記のＲ¹²は、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₃−Ｃ₁₀−シクロアルキルまたはＣ₆
−Ｃ₁₅−アリールを表す。

【００３６】 また、Ｚは、Ｘまたは、

【００３７】

【化２】 を表し、

【００３８】 上述のＲ¹³〜Ｒ¹⁷は、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、５〜７員環のシクロアル
キル（該環も同様に、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル置換基を有していてもよい。）、Ｃ₆ −Ｃ₁₅−アリールまたはアリールアルキル（これらの基の中の２個の隣り合った
基が共同して４〜１５個の炭素原子を有する飽和または不飽和環基を形成してい
てもよく、さらに形成された環も同様に、Ｃ₁−Ｃ₈−アルキル基、Ｃ₆−Ｃ₂₀−
アリール基、またはＣ₇−Ｃ₂₀−アリールアルキル基で置換されていてもよい。
）、またはＳｉ（Ｒ¹⁸）₃を表し、 上記Ｒ¹⁸は、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリールまたはＣ₃−Ｃ₁₀−
シクロアルキルを表す。

【００３９】 または、基Ｒ⁸と基Ｚとが共同して−Ｒ¹⁹−Ａ−基を構成してもよく、 上記のＲ¹⁹は、

【００４０】

【化３】 を表し、

【００４１】 このときのＲ²⁰、Ｒ²¹およびＲ²²は、同一であっても異なっていてもよく、そ
れぞれ、水素、ハロゲン、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₁−Ｃ₁₀−フルオロアルキル
、Ｃ₆−Ｃ₁₀−フルオロアリール、Ｃ₆−Ｃ₁₀−アリール、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルコキ
シ、Ｃ₂−Ｃ₁₀−アルケニル、Ｃ₇−Ｃ₄₀−アリールアルキル、Ｃ₈−Ｃ₄₀−アリ
ールアルケニル、またはＣ₇−Ｃ₄₀−アルキルアリールを表し、またはこれらの
基の中の２個の隣り合った基がそれぞれそれらと結合している原子と共同して環
を形成してもよく、 Ｍ²は、ケイ素、ゲルマニウムまたはスズを表し、 Ａは、

【００４２】

【化４】 を表し、

【００４３】 上記のＲ²³は、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、Ｃ₃−Ｃ₁₀−シ
クロアルキル、アルキルアリール、またはＳｉ（Ｒ²⁴）₃を表し、 このときのＲ²⁴は、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール（該基
も同様に、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキル基で置換されていてもよい。）、またはＣ₃−Ｃ_{1 0} −シクロアルキルを表す。

【００４４】 または、Ｒ⁸とＲ¹⁶とが共同して−Ｒ¹⁹−基を形成してもよい。

【００４５】 式（Ｉ）で表されるメタロセン錯体のうち、以下の化合物が好ましい。

【００４６】

【化５】

【化６】

【化７】

【化８】

【００４７】 この場合、基Ｘは同一であっても異なっていてもよいが、同一であるのが好ま
しい。

【００４８】 式Ｉａで表される化合物の中では、Ｍが、チタン、ジルコニウムまたはハフニ
ウムであり、Ｘが、塩素、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルまたはフェニルであり、ｎが、２
であり、Ｒ⁵〜Ｒ⁹が、水素またはＣ₁−Ｃ₄−アルキルである化合物が特に好まし
い。

【００４９】 式Ｉｂで表される化合物の中では、Ｍが、チタン、ジルコニウムまたはハフニ
ウムであり、Ｘが、塩素、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルまたはフェニルであり、ｎが、２
であり、Ｒ⁵〜Ｒ⁹が、水素、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルまたはＳｉ（Ｒ¹²）₃であり、
Ｒ¹³〜Ｒ¹⁷が、水素、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルまたはＳｉ（Ｒ¹⁸）₃である化合物が
特に好ましい。

【００５０】 式Ｉｂで表される化合物のうち、特に好適であるのは、シクロペンタジエニル
基が同一である化合物であり、特に好ましい化合物の例としては、ビス（シクロ
ペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウム２塩化物、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ム２塩化物、ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、ビス
（ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、およびビス（トリ
メチルシリルシクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、およびこれらに対
応するジメチルジルコニウム化合物が挙げられる。

【００５１】 式Ｉｃで表される化合物のうち、特に好ましい化合物は、Ｒ⁵およびＲ¹³が同
一であって水素またはＣ₁−Ｃ₁₀−アルキルであり、Ｒ⁹およびＲ¹⁷が同一であっ
て水素、メチル、エチル、イソプロピルまたはｔ−ブチルであり、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ ¹⁴ およびＲ¹⁵が以下のいずれか、すなわち、Ｒ⁷およびＲ¹⁵がＣ₁−Ｃ₄−アルキ
ルであってＲ⁶およびＲ¹⁴が水素であるか、またはそれぞれ隣り合った基である
Ｒ⁶とＲ⁷またはＲ¹⁴とＲ¹⁵が共同して４〜１８個の炭素原子を有する環基を形成
しているか、のいずれかであり、Ｒ¹⁹が、

【００５２】

【化９】 であり、Ｍが、チタン、ジルコニウムまたはハフニウムであり、Ｘが、塩素、Ｃ ₁ −Ｃ₄−アルキルまたはフェニルである化合物である。

【００５３】 特に好ましい錯体の例としては、ジメチルシランジイルビス（シクロペンタジ
エニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（インデニル）ジル
コニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（テトラヒドロインデニル）ジル
コニウム２塩化物、エテンビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物
、エテンビス（インデニル）ジルコニウム２塩化物、エテンビス（テトラヒドロ
インデニル）ジルコニウム２塩化物、テトラメチルエテン９−フルオレニルシク
ロペンタジエニルジルコニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（３−ｔ−
ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシ
ランジイルビス（３−ｔ−ブチル−５−エチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（２−メチルインデニル）ジルコニウ
ム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（２−イソプロピルインデニル）ジルコ
ニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（２−ｔ−ブチルインデニル）ジル
コニウム２塩化物、ジエチルシランジイルビス（２−メチルインデニル）ジルコ
ニウム２臭化物、ジメチルシランジイルビス（３−メチル−５−メチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス（３−エチル
−５−イソプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシ
ランジイルビス（２−エチルインデニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシラ
ンジイルビス（２−メチルベンゾインデニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチル
シランジイルビス（２−エチルベンゾインデニル）ジルコニウム２塩化物、メチ
ルフェニルシランジイルビス（２−エチルベンゾインデニル）ジルコニウム２塩
化物、メチルフェニルシランジイルビス（２−メチルベンゾインデニル）ジルコ
ニウム２塩化物、ジフェニルシランジイルビス（２−メチルベンゾインデニル）
ジルコニウム２塩化物、ジフェニルシランジイルビス（２−エチルベンゾインデ
ニル）ジルコニウム２塩化物、ジフェニルシランジイルビス（２−メチルインデ
ニル）ハフニウム２塩化物、およびこれらに対応するジメチルジルコニウム化合
物が挙げられる。

【００５４】 この他の好適な錯体化合物としては、ジメチルシランジイルビス（２−メチル
−４−フェニルインデニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシランジイルビス
（２−メチル−４−ナフチルインデニル）ジルコニウム２塩化物、ジメチルシラ
ンジイルビス（２−メチル−４−イソプロピルインデニル）ジルコニウム２塩化
物、ジメチルシランジイルビス（２−メチル−４，６−ジイソプロピルインデニ
ル）ジルコニウム２塩化物、およびこれらに対応するジメチルジルコニウム化合
物が挙げられる。

【００５５】 式Ｉｄで表される化合物のうち、特に好適な化合物は、Ｍが、チタンまたはジ
ルコニウムであり、Ｘが、塩素、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルまたはフェニルであり、Ｒ ¹⁹ が、

【００５６】

【化１０】 であり、Ａが、

【００５７】

【化１１】 であり、Ｒ⁵〜Ｒ⁷およびＲ⁹が、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₃−Ｃ₁₀−シク
ロアルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、またはＳｉ（Ｒ¹²）₃であるか、隣り合った
２個の基が４〜１２個の炭素原子を有する環基を形成している化合物が挙げられ
る。

【００５８】 上記の種類の錯体化合物は、方法自体は公知の方法で合成することができ、適
当に置換されている環状炭化水素アニオンをチタン、ジルコニウム、ハフニウム
、バナジウム、ニオブまたはタンタルのハロゲン化物と反応させることにより合
成するのが好ましい。

【００５９】 対応する合成法の例は、特に、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔａ
ｌｌｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，３６９（１９８９），３５９−３７０に記載さ
れている。

【００６０】 異なるメタロセン錯体の混合物を使用することもできる。

【００６１】 好ましい製造方法に使用するメタロセン触媒は、成分Ｃ）として、少なくとも
１種のメタロセニウムイオン形成化合物を含む。但し、この場合、成分Ｃ）とし
て２種の異なるアルミノキサンを使用する場合は除かれる。

【００６２】 好適なメタロセニウムイオン形成化合物は、電荷を帯びていない強ルイス酸、
ルイス酸カチオンを有するイオン性化合物、およびカチオンとしてブレンステッ
ド酸を有するイオン性化合物である。

【００６３】 電荷を帯びていない強ルイス酸としては、式ＩＩ Ｍ³Ｘ¹Ｘ²Ｘ³ ＩＩ で表される化合物が好ましい。式ＩＩ中、 Ｍ³は、元素周期表の第３主族に属する金属、特にホウ素、アルミニウムまた
はガリウムを表し、ホウ素が好ましく、 Ｘ¹、Ｘ²およびＸ³は、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、
または、それぞれアルキル部分に１〜１０個の炭素原子を有しアリール部分に６
〜２０個の炭素原子を有しまたはフッ素、塩素、臭素またはヨウ素を有するアル
キルアリール、アリールアルキル、ハロアルキルまたはハロアリール、特にハロ
アリール基を表し、ペンタフルオロフェニルが好ましい。

【００６４】 式ＩＩで表される化合物のうち、Ｘ¹、Ｘ²およびＸ³が同一である化合物が好
ましく、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボランが特に好ましい。

【００６５】 好適なルイス酸カチオンを有するイオン性化合物は、式ＩＩＩ [（Ｙ^a+）Ｑ₁Ｑ₂・・・Ｑ_z]^d+ ＩＩＩ で表される化合物である。式ＩＩＩ中、 Ｙは、元素周期表の第１〜８副族に属する元素または第１〜６主族に属する元
素を表し、 Ｑ₁〜Ｑ_zは、Ｃ₁−Ｃ₂₈−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、または、それぞれ
アルキル部分に１〜２８個の炭素原子を有しアリール部分に６〜２０個の炭素原
子を有するアルキルアリール、アリールアルキル、ハロアルキルまたはハロアリ
ール、または非置換であるかまたはＣ₁−Ｃ₁₀−アルキル基で置換されているＣ₃ −Ｃ₁₀−シクロアルキル、またはハロゲン、Ｃ₁−Ｃ₂₈−アルコキシ、Ｃ₆−Ｃ₁₅ −アリーロキシ、シリルまたはメルカプチルのような１価のアニオン基を表し、 ａは、１〜６の整数であり、 ｚは、０〜５の整数であり、 ｄは、ａ−ｚの差に相当する値であるが、ｄは常に１に等しいかまたは１より
大きい。

【００６６】 特に好ましいイオン性化合物としては、カルボニウムカチオン、オキソニウム
カチオン、スルホニウムカチオン、およびカチオン性遷移金属錯体が挙げられ、
特に、トリフェニルメチルカチオン、銀カチオンおよび１，１′−ジメチルフェ
ロセニルカチオンが挙げられる。これらは、配位していない対イオン、特にＷＯ
−Ａ−９１／０９８８２にも開示されているようなホウ素化合物、好ましくは、
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸イオン、を有しているのが好まし
い。

【００６７】 カチオンとしてブレンステッド酸を有しかつ上記と同様に好ましくは配位して
いない対イオンを有するイオン性化合物は、ＷＯ−Ａ−９１／０９８８２に開示
されており、好適なカチオンとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムが挙げら
れる。

【００６８】 メタロセニウムイオン形成化合物成分Ｃ）の使用量は、メタロセン錯体（Ｉ）
に対して０．１〜１０当量にあたる量が好ましい。

【００６９】 特に好適なメタロセニウムイオン形成化合物成分Ｃ）は、式ＩＶまたはＶで表
される、開鎖状または環状アルミノキサン化合物である。

【００７０】

【化１２】

【００７１】 式中、Ｒ⁴は、Ｃ₁−Ｃ₄−アルキルを表し、メチルまたはエチルが好ましく、ｍ
は５〜３０の整数であり、１０〜２５の整数が好ましい。

【００７２】 上記のオリゴマー状アルミノキサン化合物は、通常トリアルキルアルミニウム
化合物の溶液を水と反応させることによって合成されるが、この合成法は、特に
、ＥＰ−Ａ−２８４７０８およびＵＳ−Ａ−４７９４０９６に開示されている。

【００７３】 一般的には、得られるオリゴマー状アルミノキサン化合物は、異なる長さを有
する直線状および環状両方の鎖状分子の混合物であり、従って、上式ＩＶおよび
Ｖにおけるｍの値は平均値としての意味を持つ。アルミノキサン化合物はまた、
別のアルキル金属化合物、好ましくはアルキルアルミニウム化合物、との混合物
として存在させることもできる。

【００７４】 使用するメタロセン触媒には、メタロセニウムイオン形成化合物成分Ｃ)とし
て、２種の異なる種類の式ＩＶまたはＶで表されるアルミノキサンが存在する場
合は除かれる。この場合の異なるアルミノキサンとは、異なる基Ｒ⁴を有する式
ＩＶまたはＶで表されるアルミノキサンを意味する。

【００７５】 メタロセン錯体（成分Ｂ）およびメタロセニウムイオン形成化合物（成分Ｃ）
の両方を溶液中で使用するのが好ましい。このとき、溶媒として、６〜２０個の
炭素原子を有する芳香族炭化水素、特にキシレンおよびトルエン、を使用するの
が特に好ましい。

【００７６】 成分Ｃ）として使用することができる他の化合物としては、ＵＳ−Ａ−５３９
１７９３に開示されているようなアリーロキシアルミノキサン、ＵＳ−Ａ−５３
７１２６０に開示されているようなアミノアルミノキサン、ＥＰ−Ａ−６３３２
６４に開示されているようなアミノアルミノキサン塩酸塩、およびＥＰ−Ａ−６
２１２７９に開示されているようなシロキシアルミノキサンが挙げられる。

【００７７】 メタロセン錯体およびオリゴマー状アルミノキサン化合物は、メタロセン錯体
に含まれる遷移金属に対するオリゴマー状アルミノキサン化合物に含まれるアル
ミニウムの原子比が１０：１〜１０⁶：１の範囲、特に１０：１〜１０⁴：１の範
囲になるような量で使用するのが有効であることがわかっている。

【００７８】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムに使用されるプロペン
ターポリマーを製造するために使用するメタロセン触媒は、所望により、さらに
、成分Ｄ)として、式ＶＩで表される金属化合物を含んでもよい。

【００７９】 Ｍ^l（Ｒ¹）_r（Ｒ²）_s（Ｒ³）_t ＶＩ 式中、Ｍ^lは、アルカリ金属、アルキル土類金属、または元素周期表の第３主族
に属する金属、すなわちホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウムまたはタ
リウム、を表し、 Ｒ¹は、水素、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリール、または、それぞ
れアルキル部分に１〜１０個の炭素原子を有しアリール部分に６〜２０個の炭素
原子を有するアルキルアリールまたはアリールアルキルを表し、 Ｒ²およびＲ³は、水素、ハロゲン、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキル、Ｃ₆−Ｃ₁₅−アリー
ル、または、それぞれアルキル部分に１〜１０個の炭素原子を有しアリール部分
に６〜２０個の炭素原子を有するアルキルアリール、アリールアルキルまたはア
ルコキシを表し、 ｒは、１〜３の整数であり、 ｓおよびｔは、０〜２の整数である。但し、ｒ＋ｓ＋ｔの合計は、Ｍ^lのイオ
ン価に対応する。

【００８０】 式ＶＩで表される金属化合物のうち、Ｍ^lが、リチウム、マグネシウムまたは
アルミニウムであり、Ｒ¹〜Ｒ³が、Ｃ₁−Ｃ₁₀−アルキルである化合物が好まし
い。

【００８１】 特に好ましい式ＶＩで表される金属化合物としては、ｎ−ブチルリチウム、ｎ
−ブチル−ｎ−オクチルマグネシウム、ｎ−ブチル−ｎ−ヘプチルマグネシウム
、トリ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチル
アルミニウムおよびトリメチルアルミニウムが挙げられる。

【００８２】 成分Ｄ）を使用する場合には、成分Ｄ）は、式Ｉ中の遷移金属Ｍに対する式Ｖ
Ｉ中のＭ^lのモル比が、８００：１〜１：１の範囲、特に５００：１〜５０：１
の範囲になる量で触媒中に存在させるのが好ましい。

【００８３】 成分Ａ）、Ｂ）、Ｃ）および所望によりＤ）は、メタロセン触媒として一緒に
使用する。

【００８４】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムにおける基層は、特に
ポリオレフィン、好ましくはプロペンポリマーを含み、さらに、所望により効果
的な量の他の添加物を含む。基層は、一般的には少なくとも５０質量％、好まし
くは７５〜１００質量％、特に好ましくは９０〜１００質量％のプロペンポリマ
ーを含む。

【００８５】 上記のプロペンポリマーは、一般的には９０〜１００質量％、好ましくは９５
〜１００質量％、特に好ましくは９８〜１００質量％のプロペンを含み、一般的
には１２０℃以上、好ましくは１５０〜１７０℃の範囲の融点を示し、一般的に
は２３０℃で２１．６ｋｇの力を受けたときのメルトフローレートの値（ＤＩＮ
５３７３５による）は、０．５ｇ／１０分〜８ｇ／１０分の範囲、好ましくは２
ｇ／１０分〜５ｇ／１０分の範囲の値を示す。基層として好ましいプロペンポリ
マーとしては、アタクティック配列の分率が１５質量％以下であるイソタクティ
ックプロペンホモポリマー、エテン含有量が１０質量％以下であるエテンとプロ
ペンとのコポリマー、Ｃ₄−Ｃ₈−α−オレフィン含有量が１０質量％以下である
Ｃ₄−Ｃ₈−α−オレフィンとプロペンとのコポリマー、およびエテン含有量が１
０質量％以下でありブテン含有量が１５質量％以下であるプロペン、エテンとブ
テンとのターポリマーが挙げられ、イソタクティックプロペンホモポリマーが特
に好ましい。なお、質量％の値は、それぞれのポリマーを基礎とした値である。

【００８６】 プロペンホモポリマーおよび／またはプロペンコポリマーおよび／またはプロ
ペンターポリマーと他のポリオレフィン、特に２〜６個の炭素原子を有するモノ
マーによるポリオレフィン、との混合物モまた好適である。混合物は、少なくと
も５０質量％、特に少なくとも７５質量％のポリプロピレンを含む。ポリマー混
合物における好適な他のポリオレフィンとしては、ポリエチレン、特にＨＤＰＥ
、ＬＤＰＥおよびＬＬＤＰＥが挙げられ、各場合におけるこれらのポリオレフィ
ンの割合は、ポリマー混合物を基礎として１５質量％を越えない量である。

【００８７】 不透明または白色または白色不透明のフィルムを製造するためには、基層はま
た、基層の全質量に対して４０質量％までの、好ましくは３０質量％までの、平
均粒子径が０．０１〜８μｍの範囲、好ましくは０．０２〜２．５μｍの範囲の
不活性粒状物質を含んでもよい。フィルムを好適な温度下で延伸配向した場合に
、１〜８μｍの範囲の粒子サイズを有する不活性粒状物質が存在すると、ポリマ
ー基質と不活性物質との間に微視的なクラックと微視的な空洞（いわゆるボイド
）が発達し、この領域で可視光が屈折するようになる。この現象によりフィルム
が不透明に見えるようになり、特に食料品分野および飲料分野における包装材料
に使用するのに特に好適なフィルムが得られる。不活性粒状物質は、本質的には
無機物であっても有機物であってもよい。特に好適な物質としては、無機物の中
では炭酸カルシウム、珪酸アルミニウム、シリカおよび二酸化チタンが挙げられ
、有機物の中ではポリエチレンテレフタレート、ポリブテンテレフタレート、ポ
リエステル、ポリアミドおよびポリスチレンが挙げられる。様々な無機物粒子お
よび／または有機物粒子を組み合わせることもできる。

【００８８】 上記のような基層の改質自体は公知であり、ＤＥ−Ａ−４３１１４２２に開示
されている方法で行うことができ、開示内容は本明細書中に特別に参考として組
み入れられている。上記文献では、粒子の種類、使用する粒子の量、および塗布
による改質についての詳細な記載がなされている。好ましい形態では、基層は樹
脂および／または帯電防止剤を含んでいてもよい。

【００８９】 基層として好ましく使用されるポリオレフィンは、上の外層の製造について説
明した記載箇所に記載したのと同じメタロセン触媒を使用して製造することがで
きる。しかしながら、基層として好ましく使用されるポリオレフィンの製造のた
めには、メタロセン触媒の変わりに、チーグラー・ナッタ触媒を使用することも
できる。この種類のチーグラー・ナッタ触媒は、特に、ＵＳ−Ａ−４８５７６１
３およびＵＳ−Ａ−５２８８８２４に開示されている。この場合に基層として使
用されるポリオレフィンの多分散性（Ｍ_W／Ｍ_n）は、狭い分布のものでも広い分
布のものでもよく、多分散性（Ｍ_W／Ｍ_n）の値が１．５から１２の範囲、好まし
くは１．６〜８の範囲であるポリオレフィンが使用される。

【００９０】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムは、少なくとも１層の
厚みが０．１〜１０μｍ、特に０．１〜５μｍの範囲の外層と、少なくとも１層
の厚みが１〜１５０μｍ、特に１〜１００μｍの範囲の基層と、から成る。

【００９１】 ２層以上の外層と２層以上の基層とを交互に積層することも可能であり、この
場合は新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムはサンドイッチ構造を有す
る。特に好ましいヒートシールが可能な同時押出フィルムは、３層構造を有する
フィルムであり、３層のうちの上層と下層の両方が外層であり、上層と下層の間
の層が基層である。

【００９２】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムの所定の特性をさらに
改良する場合には、基層および／または外層は、効果的な量の様々な添加物、好
ましくは炭化水素樹脂および／または帯電防止剤および／または粘着防止剤およ
び／または滑剤および／または安定剤および／または中和剤、を含んでもよく、
これらの添加物は、通常混和性のない粘着防止剤を除いて、基層および外層のポ
リマーと混和性がある添加物である。以下の記載において質量％で表す添加物の
量は、全て、添加物が添加される単一または複数の層を基礎とした量を表してい
る。

【００９３】 基層および／または外層には、低分子量の樹脂を添加するのが好ましい。炭化
水素樹脂は、一般的には３００〜８０００、好ましくは４００〜５０００、特に
好ましくは５００〜２０００の範囲の分子量（Ｍ_n）を有する低分子量のポリマ
ーである。従って、添加する樹脂の分子量は、個々のフィルム層の基本成分を構
成するプロペンポリマーの一般的には６００００より大きな分子量（Ｍ_n）に比
べ顕著に小さい。添加する樹脂の割合は、１〜３０質量％の範囲、好ましくは２
〜１０質量％の範囲である。添加する樹脂の軟化点（ＡＳＴＭ Ｅ−２８に対応
するＤＩＮ１９９５−Ｕ４に従って決定した値）は、１００〜１８０℃の範囲、
好ましくは１２０〜１６０℃の範囲の値である。多数の低分子量の樹脂の中でも
、炭化水素樹脂が好ましく、特に石油樹脂、スチレン樹脂、シクロペンタジエン
樹脂およびテルペン樹脂の形態の炭化水素樹脂が好ましい。（このような樹脂は
、Ｕｌｌｍａｎｎｓ Ｅｎｃｙｋｌｏｐａｅｄｉｅ ｄｅｒ ｔｅｃｈｎ．Ｃｈ
ｅｍｉｅの第４版、１２巻、５２５〜５５５ページに記載されている。）

【００９４】 上記石油樹脂は、触媒の存在下で高分解石油物質を重合することによって製造
される炭化水素樹脂である。上記石油物質は通常、スチレン、メチルスチレン、
ビニルトルエン、インデン、メチルインデン、ブタジエン、イソプレン、ピペリ
レンおよびペンチレンのような、樹脂構成物質の混合物を含む。上記スチレン樹
脂は、低分子量の、スチレンのホモポリマーまたは、メチルスチレン、ビニルト
ルエンおよびブタジエンのような他のモノマーとスチレンとのコポリマーである
。上記シクロペンタジエン樹脂は、コールタール留出物および精留石油ガスから
得られる、シクロペンタジエンホモポリマーまたはシクロペンタジエンコポリマ
ーである。これらの樹脂を製造するために、シクロペンタジエンを含む物質を長
時間高温に保つ。反応温度に依存して、ダイマー、トリマーまたはオリゴマーを
得ることができる。

【００９５】 上記テルペン樹脂は、テルペン類、すなわちほとんど全ての精油および含油植
物性樹脂中に存在する式Ｃ₁₀Ｈ₁₆の炭化水素、のポリマーであり、フェノール修
飾テルペン樹脂が含まれる。テルペン類の例としては、特に、ピネン、α−ピネ
ン、ジペンテン、リモネン、ミルセン、カンフェンおよび同様のテルペン類が挙
げられる。炭化水素樹脂は、修飾炭化水素樹脂として知られている樹脂であって
もよい。修飾は、一般的には、重合前に原材料どうしを反応させるか、特定のモ
ノマーを導入するか、または重合物を反応させる、特に水素化または部分水素化
する、ことにより行われる。

【００９６】 使用する他の炭化水素樹脂としては、それぞれ１３５℃以上の軟化点を示すス
チレンホモポリマー、スチレンコポリマー、シクロペンタジエンホモポリマー、
シクロペンタジエンコポリマーおよび／またはテルペンポリマー（不飽和ポリマ
ーの場合には水素化物が好ましい）が挙げられる。極めて好ましいのは、軟化点
が１４０℃以上であるシクロペンタジエンポリマーを各層において使用する場合
である。

【００９７】 添加するのが好ましい帯電防止剤としては、アルカリ金属のアルカンスルホネ
ート、ポリエーテルで修飾した（すなわちエトキシル化および／またはプロポキ
リル化）ポリジオルガノシロキサン（ポリジアルキルシロキサン、ポリアルキル
フェニルシロキサンなど）、および／または１０〜２０個の炭素原子を有する脂
肪族基を有しかつω−ヒドロキシ−（Ｃ₁−Ｃ₄）−アルキル置換基を有する本質
的に直鎖状である飽和脂肪族３級アミンが挙げられる。アルキル部分に１０〜２
０個、好ましくは１２〜１８個、の炭素原子を有するＮ，Ｎ′−ビス（２−ヒド
ロキシエチル）アルキルアミンが特に好適である。添加する帯電防止剤の有効量
は、０．０５〜０．３質量％の範囲である。

【００９８】 添加する滑剤としては、高級脂肪族アミド、高級脂肪族エステル、ロウ、金属
石鹸、およびポリジメチルシロキサンが挙げられる。添加する滑剤の有効量は、
０．１〜３質量％の範囲である。基層および／または外層に、０．１５〜０．２
５質量％の範囲の高級脂肪族アミドを添加するのが特に好適である。特に好適な
脂肪族アミドは、エルカアミドである。ポリジメチルシロキサンを添加する場合
の量は、０．３〜２．０質量％の範囲が好ましく、ポリジメチルシロキサンは、
特に１００００〜１００００００ｍｍ²／ｓの粘度で使用される。

【００９９】 使用することができる安定剤は、一般的なエテンポリマー、プロペンポリマー
および他のα−オレフィンポリマーを安定化する化合物である。これらの添加量
は、０．０５〜２質量％である。フェノール系安定剤、アルカリ金属／アルカリ
土類金属のステアリン酸塩および／またはアルカリ金属／アルカリ土類金属の炭
酸塩が、特に好適である。フェノール系安定剤は、０．１〜０．６質量％、特に
０．１５〜０．３質量％の量で添加するのが好ましく、フェノール系安定剤は、
５００以上の分子量（Ｍ_n）を有しているのが好ましい。ペンタエリトリトール
テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピ
オネート）または１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンが特に有効である。

【０１００】 粘着防止剤は、外層に添加するのが好ましい。好適な粘着防止剤は、シリカ、
炭酸カルシウム、珪酸マグネシウム、珪酸アルミニウム、燐酸カルシウム等のよ
うな無機添加物、および／またはポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート
等のような混和しない有機ポリマーであり、ベンゾグアナミン−ホルムアルデヒ
ド−ポリマー、シリカ、および炭酸カルシウムが好ましい。添加する粘着防止剤
の有効量は、０．１〜２質量％、好ましくは０．１〜０．５質量％である。ＥＰ
−Ａ−０２３６９４５およびＤＥ−Ａ−３８０１５３５に開示されているような
形状が球形であり、平均粒子サイズが１〜６μｍ、特に２〜５μｍである粒子が
特に好適である。

【０１０１】 添加する中和剤としては、平均粒子サイズが０．７μｍ以下、絶対粒子サイズ
が１０μｍ以下であり、比表面積が４０ｍ²／ｇ以下である、ステアリン酸カル
シウムおよび／または炭酸カルシウムが好ましい。

【０１０２】 本発明はまた、同時押出として知られている方法によって新規な同時押出フィ
ルムを製造する方法をも提供する。上記方法の手順は、フラットフィルム押出ダ
イを通して、フィルムの各層に対応する溶融物を同時に押出し、得られた同時押
出フィルムを固化するために１個以上のロール上に引き取った後、所望により、
フィルムを２軸延伸（配向）し、ヒートセットした後、２軸延伸フィルムまたは
非延伸フィルムを巻き取ることを含む。

【０１０３】 特に好ましい形態では、２軸延伸したフィルムをヒートセットした後、コロナ
放電処理または火炎処理する。すなわち、コロナ放電処理を予定している表面層
上を処理する。

【０１０４】 ２軸延伸（配向）は行った方が好ましく、２軸延伸は、同時にまたは連続して
行うことができる。このときは、まず縦方向（フィルムの流れ方向）に延伸し、
次に横方向（フィルムの流れ方向に垂直な方向）に延伸する手順による、連続し
て行う２軸延伸が特に有効である。

【０１０５】 第１に、一般的な同時押出と同様、個々の層のポリマーまたはポリマー混合物
を押出機の中で圧縮し、可塑化する。所望により添加することができる添加物は
、このときまでにポリマー中に存在させていてもよい。その後、溶融物をフラッ
トフィルムダイを通して同時に押出し、排出された同時押出フィルムを、１個以
上の引き取りロール上に引き取り、該ロール上で冷却し固化する。

【０１０６】 その後、得られたフィルムを好ましくは押出し方向に相当する縦方向にそして
横方向に延伸し、分子鎖を配向させる。縦方向の延伸は４：１〜９：１の範囲で
行うのが好ましく、横方向の延伸は５：１〜１１：１の範囲で行うのが好ましい
。縦方向の延伸は、所望の延伸比に対応して異なる速度で運転される２個のロー
ルによって有効に行うことができ、横方向の延伸は、適当な幅出機によって有効
に行うことができる。

【０１０７】 フィルムの２軸延伸の後には、フィルムを１１０〜１３０℃の温度下で約０．
５〜１０秒保持するヒートセット（熱処理）を行う。その後、フィルムを巻き取
り機を使用して通常の方法により巻き取る。

【０１０８】 押出フィルムを冷却し固化するために使用する引き取りロールを１０〜９０℃
、好ましくは２０〜６０℃に維持するのが特に有用であることがわかっている。

【０１０９】 その上、縦方向の延伸は、１４０℃以下、好ましくは１２５〜１３５℃で行い
、横方向の延伸は１４０℃以上、好ましくは１４５〜１６０℃で行うのが有効で
ある。

【０１１０】 ２軸延伸の後、所望により、上述のように、フィルム表面の片方または両方を
、公知の方法のうちの１つの方法によりコロナ放電処理するか火炎処理してもよ
い。分極火炎による火炎処理（ＵＳ−Ａ−４６２２２３７参照。）のためには、
一定の電圧をバーナー（負極）とチルロールとの間に印加する。印加電圧値は、
５００〜３０００Ｖの範囲、好ましくは１５００〜２０００Ｖの範囲である。印
加電圧がイオン化原子を加速化し、比較的大きい運動エネルギーを有する加速化
したイオン化原子がポリマー表面に衝突する。衝突によりポリマー分子中の化学
結合はより簡単に切断され、ラジカル形成がより急速に進行する。このことは、
標準的な火炎処理に比べてポリマーに対する熱応力を顕著に低下させることをも
意味し、処理された側の表面のヒートシール性が未処理側の表面のヒートシール
性よりも良好であるフィルムを得ることができる。

【０１１１】 火炎処理に代わるコロナ放電処理では、電極として作用する２個の伝導体間に
フィルムを通過させ、電極間にある一定の電圧、一般には交流電圧（約１０００
０Ｖ、１００００Ｈｚ）を印加すると、十分にコロナ放電またはブラシ放電がお
こる。コロナ放電またはブラシ放電は、フィルム表面上の空気をイオン化する。
イオン化した空気はフィルム表面の分子と反応し、従って、極性混在物が、本質
的に非極性のポリマー基質中に生成する。一般的な強度、好ましくは３８〜４５
ｍＮ／ｍ、の強度が処理に使用される。

【０１１２】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムは、特にそのヒートシ
ール温度が低く、抽出可能物質の含有量が極めて少なく、良好な官能的性質を有
している。このフィルムはまた、高い光沢値、良好な付着特性および極めて高い
透明度を示す。本発明の新規な方法を用いることにより、プロセス技術に多大な
費用を投ずることなくこの種のヒートシールが可能な同時押出フィルムを製造す
ることができる。

【０１１３】 本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムは、特に包装材料の成
分として好適である。

【０１１４】 例 例１ 担持メタロセン触媒の合成

【０１１５】 ａ）担体材料の合成 １０００ｇのシリカゲル（ＳＧ３３２、粒径＝５０μｍ、Ｇｒａｃｅ社製：減
圧下（１ｍｂａｒ）１８０℃で８時間熱処理した。）を窒素雰囲気下トルエン５
ｌ中に懸濁させた。さらに、１８℃で、１．５３Ｍのメチルアルミノキサン（Ｍ
ＡＯ）溶液（溶媒トルエン、Ｗｉｔｃｏ社製）７．７５ｌ（６．８３ｋｇ）を１
２０分間で添加した。その後、混合物をさらに７時間室温で撹拌し、濾過し、濾
過した固形物をそれぞれ２．５ｌのトルエンで２回洗浄した。その後得られた固
体を減圧下で乾燥した。

【０１１６】 ｂ）メタロセン錯体の担持 上記ａ）の工程で合成したＭＡＯを担持したシリカゲル１ｋｇを、排気後の容
器に導入した。続いて１．５３ＭのＭＡＯ溶液（溶媒トルエン）１．３２ｌ中に
、ｒａｃ．−ジメチルシリレンビス（２−メチルベンゾインデニル）ジルコニウ
ム２塩化物５．８ｇ（１０ｍｍｏｌ）を溶解させた溶液を撹拌しながら添加した
。Ｎ₂を導入して容器を大気圧にした後、混合物を室温で３０分間十分に撹拌し
た。その後、溶媒の大部分を真空下初期温度２０℃で（もはや溶媒の蒸発が認め
られなくなるまで）蒸発させた。続いて温度を５℃ずつ上昇させて５５℃にし、
触媒がオレンジ色の流動性粉体として得られるようになるまで乾燥した。

【０１１７】 比較例Ａ プロペン／エテンコポリマーの製造 トリイソブチルアルミニウム２０ｍｍｏｌ（ＴｉＢＡ；ヘプタン溶媒の２Ｍ溶
液１０ｍｌ）を、Ｎ₂を通気した容積１０ｌの乾燥したオートクレーブ中に導入
した。帯電防止剤溶液（Ｓｔａｄｉｓ（登録商標）４５０、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製
）１５０ｍｇおよび液体プロペン３５００ｇを添加した後、室温で撹拌しながら
例１で合成した担持メタロセン触媒１０２０ｍｇをロックを通してＮ₂を用いて
導入した。続いてオートクレーブを６０℃に加熱し、この温度で重合を９０分間
行った。重合の間中、１時間あたり１１７ｇのエテンを連続的に導入した。すな
わち全体で１７５ｇ（５質量％）のエテンを導入した。反応時間が経過した後、
残っているプロペン／エテン混合物を排出することにより重合を停止し、生成物
を底部の排出弁を通して排出した。１９００ｇのポリマー粒が得られた（生産性
：触媒１ｇあたりコポリマー１８６０ｇ）。

【０１１８】 さらに、同様の実験を、例１で合成したメタロセン触媒を、それぞれ９６５ｍ
ｇ、９９０ｍｇおよび１０００ｍｇを使用して３回繰り返した（収率：それぞれ
プロペン／エテンコポリマー１８５０ｇ、２１００ｇおよび１８７０ｇ）。合計
４回の実験で得られたコポリマーをまとめて混合し、ペレットを構成した。ペレ
ットに関して決定したポリマーのデータは、以下のとおりである。Ｔ_M：１２１
．６℃；Ｘ_L：２．６質量％；Ｍ_W：２２３４００；Ｍ_W／Ｍ_n：１．８０。

【０１１９】 比較例Ｂ プロペン／１−ブテンコポリマーの製造 プロペン／１−ブテンコポリマーを、ＤＥ−Ａ−１９５３３３３７の例４に対
応する方法により連続気相重合法により製造し、以下の特性を得た。Ｃ₄含有量
：２．２モル％（ＩＲ分光法）；Ｔ_M：１３５．３℃；Ｘ_L：０．６質量％；Ｍ_W
：２５８８６０；Ｍ_W／Ｍ_n：１．７４。

【０１２０】 例２ プロペン／エテン／１−ブテンターポリマーの製造 トリイソブチルアルミニウム２０ｍｍｏｌ（ＴｉＢＡ；ヘプタン溶媒の２Ｍ溶
液１０ｍｌ）を、Ｎ₂を通気した容積１０ｌの乾燥したオートクレーブ中に導入
した。帯電防止剤溶液（Ｓｔａｄｉｓ（登録商標）４５０、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製
）１５０ｍｇを添加した後、液体プロペン２０００ｇ、１−ブテン４０ｇ（２質
量％）およびエテン４０ｇ（２質量％）を導入した。室温で、例１で合成した担
持メタロセン触媒７９０ｍｇをロックを通してＮ₂を用いて導入した。続いてオ
ートクレーブを６０℃に加熱し、この温度で９０分間重合を行った。反応時間が
経過した後、残っているモノマー混合物を排出することにより重合を停止し、生
成物を底部の排出弁を通して排出した。６８０ｇのポリマー粒が得られた（生産
性：触媒１ｇあたりターポリマー８６０ｇ）。

【０１２１】 ポリマーデータ：Ｃ₂含有量：２．６モル％；Ｃ₄含有量：０．５モル％（ＩＲ
分光法）；Ｔ_M：１１９．４℃；Ｘ_L：０．６質量％；Ｍ_W：２３２４７８；Ｍ_W／
Ｍ_n：１．７０；式（１）で表される位置規則的な‘１−２’付加により挿入し
たプロペン単位の分率：９９．２８；融解エンタルピー：７９Ｊ／ｇ。

【０１２２】 例３ プロペン／エテン／１−ブテンターポリマーの製造 トリイソブチルアルミニウム２０ｍｍｏｌ（ＴｉＢＡ；ヘプタン溶媒の２Ｍ溶
液１０ｍｌ）を、Ｎ₂を通気した容積１０ｌの乾燥したオートクレーブ中に導入
した。帯電防止剤溶液（Ｓｔａｄｉｓ（登録商標）４５０、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製
）１５０ｍｇを添加した後、液体プロペン２０００ｇおよび１−ブテン４０ｇ（
２質量％）を導入した。室温で、例１で合成した担持メタロセン触媒８１５ｍｇ
をロックを通してＮ₂を用いて導入した。続いてオートクレーブを６０℃に加熱
し、この温度で重合を９０分間行った。重合の間中、１時間あたり２７ｇのエテ
ンを連続的に導入した。すなわち全体で４０ｇ（２質量％）のエテンを導入した
。反応時間が経過した後、残っているモノマー混合物を排出することにより重合
を停止し、生成物を底部の排出弁を通して排出した。１１２０ｇのポリマー粒が
得られた（生産性：触媒１ｇあたりターポリマー１３７０ｇ）。

【０１２３】 ポリマーデータ：Ｃ₂含有量：２．２モル％；Ｃ₄含有量：０．４モル％（ＩＲ
分光法）；Ｔ_M：１２２．８℃；Ｘ_L：０．５質量％；Ｍ_W：２４７３４５；Ｍ_W／
Ｍ_n：１．７０；式（１）で表される位置規則的な‘１−２’付加により挿入し
たプロペン単位の分率：９９．２４；融解エンタルピー：８１Ｊ／ｇ。

【０１２４】 例６のヒートシール層を構成するために、上述の重合を６回繰り返し、得られ
たポリマーをまとめて混合し、ペレットを構成した。ペレットに関する測定では
、Ｍ_Wが２３３５２０；多分散性Ｍ_W／Ｍ_nが１．６４、という値が得られた。ポ
リマーにおける冷温ｎ−ヘキサンによる抽出が可能な物質の含有量（ＦＤＡ１７
７１５２０による）は、０．４質量％であった。

【０１２５】 例４ プロペン／１−ブテン／１−ヘキセンターポリマーの製造 トリイソブチルアルミニウム２０ｍｍｏｌ（ＴｉＢＡ；ヘプタン溶媒の２Ｍ溶
液１０ｍｌ）を、Ｎ₂を通気した容積１０ｌの乾燥したオートクレーブ中に導入
した。帯電防止剤溶液（Ｓｔａｄｉｓ（登録商標）４５０、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製
）１５０ｍｇを添加した後、液体プロペン２０００ｇ、１−ブテン４０ｇ（２質
量％）および１−ヘキセン４０ｇ（２質量％）を導入した。室温で、例１で合成
した担持メタロセン触媒９０５ｍｇをロックを通してＮ₂を用いて導入した。続
いてオートクレーブを６０℃に加熱し、この温度で９０分間重合を行った。反応
時間が経過した後、残っているモノマー混合物を排出することにより重合を停止
し、生成物を底部の排出弁を通して排出した。５４３ｇのポリマー粒が得られた
（生産性：触媒１ｇあたりターポリマー６００ｇ）。

【０１２６】 ポリマーデータ：Ｃ₄含有量：３．５モル％；Ｃ₆含有量：１．１モル％（¹³Ｃ
−ＮＭＲ）；Ｔ_M：１２４．４℃；Ｘ_L：０．３質量％；Ｍ_W：３３９０６２；Ｍ_W ／Ｍ_n：１．８４；式（１）で表される位置規則的な‘１−２’付加により挿入
したプロペン単位の分率：９９．１２；融解エンタルピー：７９Ｊ／ｇ。

【０１２７】 例５〜７および比較例Ｃ〜Ｅ 同時押出フィルムの製造 Ａ′Ｂ′Ａ′層構造（Ａ′：外層；Ｂ′：基層）を有する３層構造の２軸延伸
配向ポリプロピレンフィルム（ＢＯＰＰフィルム）を、同時押出後、縦方向およ
び横方向に段階的に配向させて製造した。フィルム全体の厚みは、約２０μｍで
あり、各外層の厚みは約１μｍであった。基層Ｂ′には、例１に記載したメタロ
セン触媒を用いて６０℃２４ｂａｒ下での連続気相重合法により製造したプロペ
ンホモポリマーを使用した。使用したプロペンホモポリマーのメルトフローレー
ト（ＤＩＮ５３７３５に従い、２３０℃で２．１６ｋｇの力を受けたときの値を
測定）は、４．０ｇ／１０分であり、融点は１４５℃であり、多分散性Ｍ_W／Ｍ_n は１．９であった。フィルム製造前に、ポリマー全部を、１０００ｐｐｍのＳｙ
ｌｏｂｌｏｃ（登録商標）４５、１０００ｐｐｍのＩｒｇａｆｏｓ（登録商標）
１６８、６００ｐｐｍのステアリン酸カルシウムおよび５００ｐｐｍのＩｒｇａ
ｎｏｘ（登録商標）１０１０と混合し、粉砕した。

【０１２８】 本発明の実施例５において外層Ａ′として使用したポリマーは、例２で製造し
たプロペン／エテン／１−ブテンターポリマーであった。本発明の実施例６では
、例３で製造したプロペン／エテン／１−ブテンターポリマーを使用し、本発明
の実施例７では、例４で製造したプロペン／１−ブテン／１−ヘキセンターポリ
マーを使用した。

【０１２９】 比較例Ｃにおける外層Ａ′として使用したポリマーは、比較例Ａのプロペン／
エテンコポリマーであった。比較例Ｄでは、比較例Ｂのプロペン／１−ブテンコ
ポリマーを外層Ａ′として使用した。比較例Ｅにおいて外層Ａ′として使用した
ポリマーは、プロペンターポリマー（Ｎｏｖｏｌｅｎ（登録商標）３５２０Ｌ、
Ｔａｒｇｏｒ ＧｍｂＨ社製）であった。Ｎｏｖｏｌｅｎ（登録商標）３５２０
Ｌは、４．２質量％の共重合したエテンと１．９質量％の共重合した１−ブテン
を有するプロペンターポリマーであり、ＩＳＯ１１３３に従って測定した２３０
℃で２．１６ｋｇの力を受けたときのメルトフローレートの値は５ｇ／１０分で
あり、特にＵＳ−Ａ−５２８８８２４に記載されているような、プロペン、エテ
ンおよび１−ブテンのチーグラー・ナッタ触媒を用いての気相重合によって製造
されたプロペンターポリマーである。

【０１３０】 例５〜７の全ておよび比較例Ｃ〜Ｅのすべてにおいて、基層Ｂ′として使用し
たポリマーは、上述のプロペンホモポリマーであり、例１で得たメタロセン触媒
を使用して製造したものである。

【０１３１】 Ａ′Ｂ′Ａ′層構造を有するＢＯＰＰフィルムの試験において得られた特性を
以下の表Ｉにまとめた。

【０１３２】 補足説明 Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製のＳｔａｄｉｓ（登録商標）４５０は、トルエン、イソプ
ロパノール、ドデシルベンゼンスルホン酸、ポリアミン、１−デセンとＳＯ₂と
のコポリマー、および１−デセンの混合物の形態の市販品である。

【０１３３】 Ｇｒａｃｅ社製のＳｙｌｏｂｌｏｃ（登録商標）は、ＳｉＯ₂を基礎とした粘
着防止剤である。

【０１３４】 Ｃｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ社製のＩｒｇａｎｏｘ（登録商標）１０１０は、ペンタ
エリトリトールテトラキス[３−（３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]であり、同様にＣｉｂａ−Ｇｅｉｇ
ｙ社製のＩｒｇａｆｏｓ（登録商標）１６８は、トリス（２，４−ビス−ｔ−ブ
チルフェニル）ホスファイトである。

【０１３５】 各例について示した特性は、以下のようにして決定した。

【０１３６】 コモノマー含有量および／または‘１−３’付加により挿入したプロペン単位
の分率：¹³Ｃ−核磁気共鳴（ＮＭＲ）法または赤外線分光法 融点（Ｔ_M）：示差走査熱量分析（ＤＳＣ）法。

【０１３７】 キシレン可溶物質の割合（Ｘ_L）： 蒸留したキシレン（異性体混合物）５００ｍｌを、還流凝縮器、撹拌器および
温度計付の容積１ｌの三口フラスコ中に導入し、１００℃に加熱した。ポリマー
をこの温度で添加し、続いて混合物をキシレンの沸点温度まで加熱し、６０分間
還流した。その後、加熱を停止し、混合物を２０分間冷浴により５℃に冷却し、
その後再び２０℃に暖めた。この温度で３０分間保持した。沈殿したポリマーを
濾過し、濾液を正確に１００ｍｌ採取し、これを予め秤量しておいた２５０ｍｌ
の一口フラスコ中に導入した。回転蒸留装置を用いて、この濾液から溶媒を除去
した。その後、残った残渣を、真空乾燥機中で８０℃／０．２７ｂａｒ下で２時
間乾燥し、冷却後、残渣を秤量した。

【０１３８】 キシレン可溶物質の割合は以下の式から計算される。

【０１３９】

【数３】

【０１４０】 上式において、Ｘ_Lは、キシレン可溶物質の割合（％）を表し、ｇは、残渣の秤
量値を表し、Ｇは、初期導入したポリマー生成物の秤量値を表し、Ｖは、使用し
た濾液の体積を表す。

【０１４１】 分子量（数平均分子量）Ｍ_n：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（Ｇ
ＰＣ）法 分子量（重量平均分子量）Ｍ_W：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（
ＧＰＣ）法 多分散性Ｍ_W／Ｍ_n：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法 メルトフローレート（ＭＦＲ）：ＩＳＯ１１３３に従って決定 融解エンタルピー：加熱速度２０℃／分における示差走査熱量分析（ＤＳＣ）
法 フィルム曇り度：ＡＳＴＭ Ｄ １００３に従って測定 ２０℃および６０℃での光沢：ＤＩＮ ６７５３０に従って測定。

【０１４２】 ヒートシール温度：ホットシールを行った試料はヒートシール装置を使用して
作成された。ヒートシールのための温度は１℃ごとに増加させた。（ヒートシー
ル圧力：０．３５Ｎ／ｃｍ²、ヒートシール時間：０．５秒）。冷却後、１５ｍ
ｍ幅の試験片をシールシーム部から切断し、開離に必要な力を決定するために、
引っ張り試験機を使用した。決定したヒートシール温度の値は、開離に必要な力
が少なくとも７．５Ｎ／１５ｍｍになった温度である。

【０１４３】 印刷インク付着性、金属付着性：印刷インクまたは金属の付着性を評価するた
めに、フィルムをまずＵＳ−Ａ−４６２２２３７に対応する方法でコロナ放電処
理し、１４日後、印刷または蒸着を施した。インクおよび金属の付着性は、粘着
テープ試験により評価した。付着性は、インクまたは金属が粘着テープにより全
く剥離しない場合に極めて良好として評価し、著しい量のインクまたは金属が剥
離した場合には不良として評価した。

【０１４４】

【表１】

【表２】

【０１４５】 表Ｉ：同時押出フィルムの特性 例および比較例 例 比較例 外層 例２のポリマーを使用 フィルム曇り度 光沢 印刷インク付着性 金属付着性 極めて良好 中程度 不良 ヒートシール層のＴ_M ヒートシール層のＸ_L（質量％） 約 ヒートシール温度 Δ（Ｔ_M−ヒートシール温度）

【０１４６】 表Ｉより、特に従来技術として公知の同時押出フィルム（比較例Ｃ〜Ｅ）に比
較して、本発明の新規なヒートシールが可能な同時押出フィルムは、特に光沢が
改良されており、付着性が改良されており、ヒートシール温度が低下しており、
キシレン可溶物質の含有量が少ないことがわかる。

【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書

【提出日】平成１２年７月２１日（２０００．７．２１）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】特許請求の範囲

【補正方法】変更

【補正内容】

【特許請求の範囲】

【化１】 で表される、位置規則的な‘１−２’付加により挿入したプロペン単位の分率が
、０．９７より大きいことを特徴とする、請求項１に記載の同時押出フィルム。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００３

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００３】

【従来技術】 ポリプロピレンから構成されるフィルムは、包装材料の分野で広く応用されて
おり、当該分野においてポリプロピレンフィルムは工業的に重要な位置を占めて
いる。特にまた、２軸配向ポリプロピレンフィルム（ＢＯＰＰフィルム）の工業
的重要性は大きい。この場合、多くの用途において、フィルムのヒートシール性
が良好であることが望まれる。すなわち、フィルムは、その結晶融解温度よりか
なり低い温度下においてさえも互いに接合することができるものであることが望
ましい。この場合、フィルムの用途に応じて要求されるヒートシール温度と結晶
融解温度とが大きく異なるフィルムが特に有用である。ヒートシール温度と結晶
融解温度との差を大きくするために広く採用される手段として、特に低いヒート
シール温度を示す外層を有するポリプロピレン同時押出フィルムを形成すること
が挙げられる。この場合、ヒートシールが可能な外層として通常使用されるプロ
ペンコポリマーまたはプロペンターポリマーには、結晶融解温度およびヒートシ
ールのために必要な温度の両方を低下させるために、コモノマーが組み入れられ
る。組み入れられるコモノマーの量が増加するほどヒートシール温度が低下し、
したがってシール層材料としての適合性が増大する。しかしながら、少なくとも
慣用的なコポリマーおよびターポリマーの場合には、すなわちチーグラー・ナッ
タ触媒を使用して製造したコポリマーおよびターポリマーの場合には、コモノマ
ーの含有量が増加すると、無定形でありそのため２５℃のキシレンに溶解する低
分子量成分の含有量が顕著に増加する。低分子量成分の含有量が多い場合には、
ポリマーおよびフィルムの粘着性が増加し、同時に官能的性質が低下する。 ＵＳ−Ａ−４６９２３７９は、摩擦係数が小さく、水性塗料の受容性が良好で
あり、光学的透明度が良好なヒートシールが可能なフィルム層を開示している。
該フィルム層における外層は、エテン−プロペンコポリマーまたはターポリマー
または混合物から構成されており、基層はポリプロピレンから構成されている。
外層である下層と上層とは同じ材料から構成されている。上記ターポリマーは、
１−ブテン、３．６質量％のエテンおよび８６〜９３質量％のプロペンから構成
されている。メタロセン触媒に関しては何ら言及されていない。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 シェーネ，ヴェルナー ドイツ、Ｄ−69198、シュリースハイム、 ヴォルムザー、シュトラーセ、28 (72)発明者 ラングハウザー，フランツ ドイツ、Ｄ−67152、ルペルツベルク、ハ ークヴェーク、18 (72)発明者 ビデル，ヴォルフガング ドイツ、Ｄ−67112、ムターシュタット、 ダーリエンシュトラーセ、19 (72)発明者 ヒングマン，ローラント ドイツ、Ｄ−68526、ラーデンブルク、シ ュタールビュールリング、54 (72)発明者 モル，ウルリヒ ドイツ、Ｄ−67487、ザンクト、マルティ ン、ハインリヒ−ロレンツ−シュトラー セ、８ (72)発明者 ケルスティング，マイノルフ ドイツ、Ｄ−67435、ノイシュタット、イ ン、デァ、アヘン、26 (72)発明者 シュヴァイァ，ギュンター ドイツ、Ｄ−67159、フリーデルスハイム、 フリードリヒ−ピーチュ−シュトラーセ、 14 (72)発明者 ジョーンズ，ピーター，ジョン，ボーン イギリス、クリーブランド、ビリンガム、 ウルビストン、マナー コート、25 Ｆターム(参考） 4F100 AK03B AK04A AK04C AK04J AK07A AK07B AK07C AK07J AK08A AK08C AK08J AK09 AK09J AK80A AK80C AL01A AL01C BA02 BA03 BA04 BA05 BA10A BA10B BA10C BA13 EH20 EH202 EJ382 EJ412 EJ552 GB15 JA04A JA04C JA07A JA07C JB08A JB08C JK06 JL12 JN21 YY00A YY00B YY00C 4J100 AA02Q AA03P AA04Q AA04R AA07Q AA07R AA15R AA16Q AA16R AA17Q AA17R CA05 DA01 DA04 DA24 DA39 FA10 JA58

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】少なくとも１層の外層および少なくとも１層の基層から成る
   ヒートシールが可能な同時押出フィルムであって、前記外層が、８０〜９９．５
   モル％のプロペンから誘導された構造単位、０．２〜１５モル％のエテンまたは
   Ｃ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）から誘導された構造単位、および０．３〜１５
   モル％のＣ₄−Ｃ₆−１−オレフィン（Ｉ）とは異なる別のＣ₄−Ｃ₁₂−１−オレ
   フィン（ＩＩ）から誘導された構造単位を含むプロペンターポリマーから構成さ
   れており、該プロペンターポリマーが、メタロセン触媒を使用して製造されたも
   のである、同時押出フィルム。
2. 【請求項２】前記外層を構成するプロペンターポリマーにおける、式（１
   ） 【数１】 で表される、位置規則的な‘１−２’付加により挿入したプロペン単位の分率が
   、０．９７より大きいことを特徴とする、請求項１に記載の同時押出フィルム。
3. 【請求項３】前記外層を構成するプロペンターポリマーの、示差走査熱量
   分析（ＤＳＣ）におけるピーク値から決定される融点（Ｔ_M）の値が１３５℃よ
   り低く、かつ、重量平均分子量（Ｍ_W）の値が８００００より大きいことを特徴
   とする、請求項１または２に記載の同時押出フィルム。
4. 【請求項４】前記外層を構成するプロペンターポリマーのキシレン可溶物
   質の含有量（Ｘ_L質量％）の値が、下記式（２） Ｘ_L≦１４１１．２１ｅｘｐ（−０．０５９１Ｔ_M）−０．０５ （２） （式中のＴ_Mは、融点（℃）を表す。）を満足することを特徴とする、請求項１
   〜３のいずれかに記載の同時押出フィルム。
5. 【請求項５】前記外層を構成するプロペンターポリマーの多分散性（Ｍ_W
   ／Ｍ_n）の値が２．２５より小さいことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか
   に記載の同時押出フィルム。
6. 【請求項６】基層が、ポリオレフィンから構成されていることを特徴とす
   る、請求項１〜５のいずれかに記載の同時押出フィルム。
7. 【請求項７】基層が、ポリプロピレンから構成されていることを特徴とす
   る、請求項６に記載の同時押出フィルム。
8. 【請求項８】少なくとも１層の０．１〜５μｍの厚みを有する外層および
   少なくとも１層の１〜１００μｍの厚みを有する基層から構成されていることを
   特徴とする、請求項１〜７のいずれかに記載の同時押出フィルム。
9. 【請求項９】３層から成り、３層のうちの上層と下層の両方が外層であり
   、上層と下層の間の層が基層であることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか
   に記載の同時押出フィルム。
10. 【請求項１０】フラットフィルム押出ダイを通してフィルムの各層に対応
    する溶融物を同時に押出し、得られた同時押出フィルムを固化するために少なく
    とも１個のロール上に引き取った後、２軸延伸し、ヒートセットした後、フィル
    ムを巻き取ることを含む、請求項１〜９のいずれかに記載の同時押出フィルムを
    製造する方法。
11. 【請求項１１】２軸延伸したフィルムを、ヒートセットした後、さらにコ
    ロナ放電処理または火炎処理することを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
12. 【請求項１２】少なくとも１種の請求項１〜９のいずれかに記載の同時押
    出フィルムを含む包装材料。