JP2002513430A

JP2002513430A - レオロジーが改質された熱可塑性エラストマー組成物およびそれから製造された製品

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Publication number: JP2002513430A
Application number: JP53224898A
Authority: JP
Inventors: ヘック，ヘンリー，ジョージ．; パリク，ディーパク，ラシクラル．; ウェーバー，ローラ，バウエル．; ベシア，ジェイムズ，ロバート．; メイスケ，ラリー，アラン．; マーティン，マイケル，フランシス．
Original assignee: デュポンダウエラストマーズエルエルシー
Priority date: 1997-01-29
Filing date: 1998-01-29
Publication date: 2002-05-08
Anticipated expiration: 2018-01-29
Also published as: TW432093B; CA2277950A1; ATE480590T1; EP0963406A1; AU5931998A; DE69841883D1; JP4885338B2; KR20000070578A; WO1998032795A1; CA2277950C; ID19852A; CN1140573C; JP2008163353A; EP0963406B1; CN1246133A; BR9806932A; US6506842B1; KR100562807B1; AR011781A1

Abstract

(57)【要約】レオロジーが改質されたＴＰＥ組成物は、ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物と、ポリプロピレンまたはプロピレン／α−オレフィンコポリマーのような高融点ポリマーとの溶融配合物の過酸化物改質により調製される。得られた組成物は、エラストマー相および非エラストマー相を有し、そしてレオロジーが改質されていない類似の組成物またはレオロジー改質に先立つ同一の組成物の物理的特性を超える一定の特性を有する。その組成物は、慣用の手順で、自動車部品、非自動車部品、屋根膜、および長靴のシャフトのような多様な製品を製造するために使用されることができる。

Description

【発明の詳細な説明】レオロジーが改質された熱可塑性エラストマー組成物およびそれから製造された製品発明の属する技術分野本発明は、一般的に、エラストマー性エチレン／アルファ（α）−オレフィン（ＥＡＯ）ポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物、および高融点プロピレンポリマーを含有するレオロジーが改質された熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）組成物、該組成物の製造、製品を作るための異形押出しおよび射出成形のようなプロセスにおける該組成物の使用、並びに得られた製品に関する。本発明は、さらに詳しくは、両成分が酸化物改質された組成物、該成分の物理的配合物を改質するための過酸化物の使用による等の該組成物の製造方法、並びに、射出成形による作業長靴のシャフト、異形押出しによる冷蔵庫のガスケット、およびシート押出しおよび／またはカレンダ加工、ついで熱成形による自動車用スキンのような薄い壁のある部品を含む加工品を製造するための該組成物の使用に関する。発明の背景エラストマー性部品の製造者は、一層高い生産性、改良された品質、および一層広い市場のいずれか、またはすべてを得ることができる加工特性を有するエラストマーに対する継続している研究に従事している。このような部品を製造するために使用される慣用のプロセスは、これに限定されるものではないが、射出成形プロセス、異形押出しプロセス、フィルム押出しプロセス、インフレーションフィルム（blown film）プロセス、シート押出しプロセスを含む。どのような配合物または組成物が加工するかの４つの有用な基準は、ずり減粘インデックス( ＳＴＩ)、溶融強度(ＭＳ)、凝固温度(ＳＴ)、および高い方の使用温度（ＵＳＴ）である。これらの特性の改良は、このようなエラストマー性部品に関する生産性、品質、および市場の大きさに直接影響する。ここで使用されるＳＴＩは、特定の高い剪断速度におけるポリマーの粘度で特定の低い剪断速度におけるポリマーの粘度を割った比である。ＥＡＯポリマーに対して、慣用のＳＴＩ試験温度は摂氏１９０°（℃）である。ポリマーの粘度は、ＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓからのＲＭＳ−８００またはＡＲＥＳのような動的機械的スペクトロメートルを用いて、毎秒０．１〜１００ラジアン（ｒａｄ／秒）の範囲内の剪断速度で、および窒素雰囲気下１９０℃で、ポイズ（ダイン−秒／平方センチメートル(ｄ−ｓｅｃ／ｃｍ²)）で慣用的に測定される。ここで使用されるＭＳは、センチニュートン（ｃＮ）での最大引張力であり、秒の逆数で３３（ｓｅｃ^-1）の定剪断速度でキャピラリーレオメートルダイから押し出されたポリマー溶融物の溶融フィラメントにおいて、そのフィラメントが、１ｃｍ／秒の初速から毎秒毎秒０．２４センチメートル（ｃｍ／ｓｅｃ²）の割合でフィラメントを加速している１対のニップローラによって延伸されながら、測定される最大引張力である。溶融フィラメントは、好ましくは、インストロンキャピラリーレオメートルのバレルに充填された１０グラム（ｇ）のポリマーを加熱し、そのポリマーを１９０℃で５分間平衡させ、ついで、ピストン速度２．５４ｃｍ／分で直径０．２１ｃｍおよび長さ４．１９ｃｍのキャピラリーダイを通してそのポリマーを押し出すことにより生成される。引張力は、好ましくは、ニップローラが、フィラメントがキャピラリーダイを出る位置の真下１０ｃｍとなるように配置されたGoettfert Rheotensで測定される。ここで使用されるＳＴは、TA Instruments，Inc.により販売されているような示差走査熱量計（ＤＳＣ）で冷却する間に測定された最高温度ピーク吸熱の（℃ で表された）温度であり、ポリマーは最初に周囲温度から温度２００℃まで１０ ℃／分の割合で加熱され、ついで、温度−３０℃まで１０℃／分の割合で冷却され、そしてついで、典型的に、温度２００℃まで１０℃／分の割合で再加熱される。ここで使用されるＵＳＴは、熱機械分析機（ＴＭＡ）侵入プローブ（penetrat ion probe）が、厚さ２から３ミリメートル（ｍｍ）を有する試験片に深さ９００マイクロメートル（μｍ）まで入り込んだ温度（℃）である。TA Instruments ，Inc.は、適当なＴＭＡを製造している。温度が５℃／分の割合で勾配をなすチャンバー内にある試験片の表面に侵入プローブが静止するように、１ニュートン（Ｎ）力が侵入プローブにかけられる。異形押出しプロセスを使用する際に、製造者は通常、適用される剪断力で“ずり減粘する”か、または粘度が低下するエラストマーを所望する。押出機ダイを渡る圧力低下および押出機スクリューを回すために必要とされるアンペア数はエラストマーの粘度に直接関係するため、ずり減粘によるエラストマーの粘度における低下は、一層低い圧力低下および一層低いアンペア数の要求へと必然的に導く。ついで製造者は、アンペア数または圧力低下によって決められる限界に達するまで押出機のスクリュー速度を高めることができる。高められたスクリュー速度は、押出量における増加に換わる。ずり減粘の増加は、一方では押出量を制限する現象である、表面のメルトフラクチュアの始まり（ＯＳＭＦ）も遅らせる。表面のメルトフラクチュア（ＳＭＦ）は、通常、品質欠陥であると見なされ、そして製造者は典型的に押出量を制限し、および生産性低下をこうむって実質的にＳＭＦを取り除く製造速度に到達する。薄壁および複雑な構造を備える異形押出品を製造する際に、製造者は、良好なずり減粘作用に加えて、高いＭＳおよび冷却による速い凝固のエラストマーを探す。高いＭＳと冷却による速い凝固（高いＳＴ）の組み合わせは、部品を熱間で押し出し、そして重力および押出力が形状ひずみに導く前にエラストマーのＳＴ以下に冷却することを可能にする。ついには、幅広い市場で受け入れられるために、仕上げられた部品は、加工、積み出し、または偶発的な使用の間に高められた温度に短期間曝されても、その形状を保持すべきである。高いＳＴＬ高いＭＳ、速い凝固（高いＳＴ）および高められたＵＳＴの特性は、射出成形によってエラストマー性部品を製造する製造者にも重要である。射出の間の樹脂圧力は、特定の剪断条件下の樹脂の粘度に直接関係する。ずり減粘による粘度の減少は、樹脂圧力要求を下げ、および型締めするトン数の要求を減少する。高いＭＳは、金型から成形されたばかりの部品を取り出す間の部品ひずみを取り除く助けとなる。さらに、速い凝固および高められたＵＳＴは、第２のポリマーをその部品の上に射出成形することを可能にし、その部品は第２の射出の間に変形または溶融することはない。速い凝固は一層短いサイクルタイムへと導く。最後に、部品は使用温度でその強度を保持しなければならず、およびＵＳＴにおける増加はエラストマー性部品に対するさらなる市場を開く。工業用作業長靴用の（高さが例えば１８インチ（ｉｎ）(４５．７ｃｍ)である）シャフトのような薄い壁を備えた（例えば２．５ｍｍ厚）射出成形部品を製造するエラストマー性部品の製造者は、射出成形に対して特定された条件の他にさらなる条件を有する。彼らは、着用者のふくらはぎの回りの快適さに対して３０〜６０、好ましくは３５〜５０のショアＡ硬度を要求する。作業長靴等の製品に対して、彼らは一層低い密度の材料を探求して、得られた製品を一層軽く、低温柔軟性を良好にし、および化学品、溶剤、あるいは両者に対する耐性を改良する。例示されるように、軟質ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）は立方センチメートル当たり約１．３３ｇ（ｇ／ｃｃ）の密度を有し、および所望の冷温の柔軟性を下回る。油展された、スチレン／ブタジエン／スチレン（ＳＢＳ）ポリマーのようなスチレンブロックポリマーは、約１．０５ｇ／ｃｃの密度および望ましくない耐薬品性、溶剤性、あるいは両者を有する。エラストマー性のインフレーションフィルム（extruded and blown film）およびカレンダシートを製造する製造者は、射出成形を用いる製造者と同一の特性を探求する。改良され、または高められたずり減粘のレオロジーは、ＯＳＭＦの前に一層高い製造速度へと導き、必然的にフィルムまたはシートの厚さが調節可能になる。高いＭＳは、インフレーションフィルム操作においてバブル安定性を促し、そして熱成形によるそのようなフィルムのさらなる加工に対して幅広い操作の方法を提供する。高いＭＳは、カレンダ加工の間のロール離れも促進する。速い凝固または一層高い温度での凝固は、つぶれまたは疲弊から、しぼ付けされたカレンダ加工形材を守る。射出成形のように、ＵＳＴにおける増加は、得られたフィルムおよびシートに対する潜在的な市場の拡張へと導く。メタロセン触媒作用によって製造された線状ＥＡＯポリマー、および制限形状寸法触媒作用（constrained geometry catalysis）によって製造された実質的に線状のエチレンとＥＡＯとのポリマー（ＳＬＥＰｓ）は、０．９１ｇ／ｃｃ以下の密度を有する。これらのポリマーは、エラストマー性部品の加工者に対してさらなるオプションを提供する。少なくともこれらのポリマーのいくつかは、伝統的な熱可塑性ポリマーのように加工するが、一層軟質なラバーのような材料に典型的に伴うある程度の順応性および柔軟性を有している。技術進歩につれて、一定のこれらのポリマーは、今では、０．８６ｇ／ｃｃ程度の低い密度（ρ）およびAmerican Society of Testing and Materials（ＡＳＴＭ）試験Ｄ−２２４０に準じて測定された６４のショアーＡ硬度を有する。後者のポリマーは優れた耐光性および耐酸化性を有するが、結晶性の程度が低いため融点は４３℃程度と低い。線状ＥＡＯｓおよびＳＬＥＰｓの使用、特に最も低い密度を有するそれらの使用は、加工特性の全体的なバランスにおける改良に対しての要望へと導く。その要望は、ＳＴＩ、ＭＳ、ＳＴおよびＵＳＴにおける同時の向上を含む。これらの向上は、ゲル粒子の生成を実質的に避けるための要求によって制約される。存在する場合には、ゲル粒子は、薄い壁を備えた押出品、フィルム、およびシートの外観に悪影響を及ぼす。１９９６年３月５日に出願された米国特許出願シリアルナンバー第６０／０１２８７３号は、過酸化物の使用によるＥＡＯコポリマーの流動学的改質を教示する。そのような使用から得られるひとつの効果は、ＳＴＩを未改質樹脂に対しての７．６から改質樹脂に対して１５８．５まで高める能力である。過酸化物の使用は、１５０℃でＭＳにおいて未改質樹脂に対しての０．８１ｃＮから改質樹脂に対して６６．７５ｃＮへの増加ももたらす。これらの効果は測定可能なゲル含量なしで達成される。しかしながら、過酸化物改質は、ＥＡＯコポリマーのＵＳＴまたはＳＴのどちらにおいてもいかなる改良をももたらさない。Ｗ．Ｋ．Ｆｉｓｃｈｅｒは、ＥＡＯポリマーとポリオレフィンとの配合物に関して種々の教示を提供する。例えば、米国特許第３，７５８，６４３号および同第３，８０６，５５８号は、ＥＡＯコポリマーとポリオレフィンとの部分的に硬化された配合物についての教示を含む。米国特許第３，８６２，１０６号は、ＥＡＯコポリマーとポリオレフィンとの熱可塑性の動的に硬化された配合物に関する。部分的硬化と動的硬化のいずれも不溶性のゲル含量における増加へと導く。不溶性ゲル含量（またはゲル値）に対する試験は、２３℃でシクロヘキサンを用いる。許容される代替物は、シクロヘキサンを使用して見出されたゲル値よりも３０〜５０％低いゲル値をもたらす一般的な溶媒である沸騰しているキシレンである。Ｆｉｓｃｈｅｒは、部分的に硬化した組成物または動的に硬化した組成物がロッドで１／８として押し出される際に、許容できない粗さを引き起こすのに十分高いレベルでゲル粒子が存在するいくかの例を提供する。Ｇ．ＶｏｎＢｏｄｕｎｇｅｎらは、米国特許第３，９５７，９１９号において、米国特許第３，８６２，１０６号の熱動的に硬化したＥＡＯ／ポリオレフィン配合組成物へのポリエチレン（ＰＥ）の混合を教示する。ＰＥは、ポリプロピレン（ＰＰ）のようなポリオレフィンを鎖の切断から保護する助けとなる。同様に、これはシクロヘキサンで測定された増加したゲル含量へと導く。Ａ．Ｙ．Ｃｏｒａｎらは、米国特許第４，１３０，５３５号において、結晶性熱可塑性ポリオレフィンと加硫されたＥＡＯコポリマーのラバーとの配合物を含有する熱可塑性加硫ゴム（ＴＰＶｓ）を教示する。これらの組成物は、３％以下のラバーがシクロヘキサンにおいて２３℃で抽出可能であるので、高いゲル含量を有する。発明の要旨過酸化物の添加によるなどのレオロジー改質は、ＥＡＯポリマーのＳＴまたはＵＳＴ限界に効果がなくても、少なくとも１種のエラストマー性ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物と、ＰＰのような高融点ポリオレフィンとの配合物のＳＴおよびＵＳＴ限界に劇的な効果をもたらすことが、驚くべきことにここで見出された。さらに、このような配合物のレオロジー改質は、（ａ）レオロジー改質されたＥＡＯポリマーもしくはＥＡＯポリマー配合物、または（ｂ）レオロジー改質なしの、同一の高融点ポリオレフィンとＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物との配合物のＳＴＩを超えるＳＴＩをもたらす。本発明のひとつの形態は、ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物と、ＰＰホモポリマーおよびプロピレン／エチレン（Ｐ／Ｅ）コポリマーから選択された少なくとも１種の高融点ポリマーとを含有する、レオロジー改質された、実質的にゲルなしのＴＰＥ組成物であり、該組成物は４つの特性の少なくとも３つを有し、該特性は、少なくとも（≧）２０のＳＴＩ、レオロジー改質なしの組成物のＭＳの≧１．５倍のＭＳ、レオロジー改質なしの組成物のＳＴを≧１０℃超えるＳＴ、およびレオロジー改質なしの組成物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるＵＳＴ限界である。レオロジー改質されたＴＰＥ組成物は、例えば、充填材、安定剤、分散剤、顔料、およびプロセス才イルを含む、慣用の添加剤または加工助剤とコンパウンドされてもよい。本発明のレオロジー改質ポリマーから製造された化合物は、同一のポリマーから製造されるが、レオロジー改質なしの化合物を超えた加工の利点を保持する。レオロジー改質は、好ましくは過酸化物によって引き起こされるが、熱的に、またはｅ−ビームを含む照射によって達成されることもできる。第１の関連形態において、第１の形態のＴＰＥ組成物は、プロセスオイル、充填材、および発泡剤から選択された少なくとも１種の添加剤をさらに含有する。第２の関連形態において、第１の形態のＴＰＥ組成物は、製品の製造に先立って、他の１種のポリマー、好ましくはＴＰＥ組成物を製造するために使用されたポリマーの１種と配合されてもよい。そのような配合はいかなる慣用の技術によって行ってもよい。ひとつの技術は、ＴＰＥ組成物のペレットと他の１種のポリマーのペレットとをドライブレンドすることを含む。本発明の第２の形態は、レオロジーが改質された、実質的にゲルなしのＴＰＥ組成物を製造する方法であり、その方法は：ａ）有機過酸化物と、少なくとも１種の（１）エラストマー性ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物、および（２）ＰＰホモポリマーおよびＰ／Ｅコポリマーから選択された高融点ポリマーを含有する溶融ポリマー組成物の化合をもたらし；そしてｂ）その化合物を（１）溶融ポリマー組成物の全体にわたって過酸化物を分散させ、（２）その溶融ポリマー組成物の十分なレオロジー改質に効果を及ぼし、および（３）不溶性ポリマーゲルの形成を実質的に排除するのに十分な剪断の状態に当てながら、溶融状態にその化合物を維持する工程を具え、十分なレオロジー改質は、４つの特性の少なくとも３つの組み合わせによって測定され、その特性は、ＳＴＩ≧２０、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＭＳの≧１．５倍のＭＳ、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＳＴを≧１０℃超えるＳＴ、およびレオロジー改質なしのポリマー配合物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるＵＳＴ限界である。本発明の方法は、ｃ）レオロジー改質されたポリマー配合物が、４つの特定の少なくとも３つの組み合わせを有する製品に変換される工程を随意に含む。その方法は、さらに改変されて工程ｃ）の前に連続して起こる中間の工程ｂ１）およびｂ２）を具えることもできる。工程ｂ１）は、固体としてのレオロジー改質されたポリマー配合物の回収を含む。工程ｂ２）は、製品を製造するために十分な溶融状態への固体の変換を含む。第２の形態のひとつの変形は、溶融ポリマー組成物が溶融状態であるうちに、しかしエラストマー性ＥＡＯポリマーまたはエラストマー性ＥＡＯポリマー配合物のレオロジー改質に続いて、高融点ポリマーを溶融ポリマー組成物に添加する工程を具える。第２の形態の第２の変形は、工程ｂ）の前または後のいずれかに、プロセスオイル、充填材、および発泡剤から選択された少なくとも１種の添加剤を添加する工程を具える。プロセスオイル、充填材、および発泡剤の量は、それぞれ、０〜５０重量パーセント(ｗｔ％)、０〜７０ｗｔ％、および０〜１０ｗｔ％の範囲内であり、すべての量は組成物の総重量に基づく。その充填材が存在する場合には、ガラス、シリカ、カーボンブラック、金属炭酸塩、金属硫酸塩、タルク、クレー、およびグラファイトファイバーから選択される。本発明の第３の形態は、本発明の第１の形態のＴＰＥ組成物、または本発明の第２の形態の方法により製造されたＴＰＥ組成物から製造されたその少なくとも１部品を有する製品である。その組成物は、相対的に長い流路（flow paths）および狭い流導管（flow channels）と組み合わせて適当な圧力上限を有する装置を用いて製品を容易に形成することを可能とする。以下の段落は、適当な製品の部分的な列挙を含む。発明の詳細な説明本発明の組成物は、上記のプロセスのような慣用のポリマー加工プロセスを用いて、種々の造形品を形成することができる。適当な造形品の、完全からは遠いが部分的な列挙は、自動車の車体部品および非自動車部品の両方を含む。自動車部品は、バンパーフェーシア、車体側方モールディング、外装部品、内装部品、通気遮断壁、エアダクト、ホイールカバー、並びにインストルメントおよびドアパネルスキンを含む。非自動車部品または用途は、ポリマーフィルム、ポリマーシート、ごみ入れ、貯蔵コンテナ、足びれ、ローンファニチャーストリップまたはウェッブ、芝刈り機および他のガーデン器具部品、レクリエーション用自動車部品、ゴルフカート部品、実用カート部品、並びに船舶部品を含む。組成物は、屋根膜のような屋根用途に使用されることもできる。その組成物は、さらに、長靴、特に工業用作業長靴用のシャフトのような履物の部品の加工において使用されることができる。当業者は、過度の実験なしにこの列挙を容易に増すことができる。本発明のレオロジー改質された組成物は、エラストマー性ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物と、高融点ポリマーとを含有する。その組成物は、好ましくは、５０〜９０ｗｔ％の量でＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物を、および５０〜１０ｗｔ％の量で高融点ポリマーを含有し、いずれの百分率も組成物の重量に基づく。その量は、好ましくは、６５〜８５ｗｔ％ＥＡＯおよび３５〜１５ｗｔ％高融点ポリマーである。その量は合計１００％にされる。本発明に適しているＥＡＯポリマー（“エチレンポリマー”とも称される）は、インターポリマーおよびジエン変性インターポリマーを含む。具体的なポリマーは、エチレン／プロピレン（ＥＰ）コポリマー、エチレン／ブチレン（ＥＢ）コポリマー、エチレン／オクテン（ＥＯ）コポリマー、エチレン／アルファ−オレフィン／ジエン変性（ＥＡＯＤＭ）インターポリマー、およびエチレン／プロピレン／ジエン変性（ＥＰＤＭ）インターポリマーを含む。さらに詳しい具体例は、線状超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）(例えば、The Dow Chemical Comp anyによって製造されたＡｔｔａｎｅ(商標))、均一に分岐した線状ＥＡＯコポリマー(例えば、Mitsui Petro Chemicals CompanyLimitedによるＴａｆｍｅｒ（商標）およびExxon Chemical CompanyによるＥｘａｃｔ(商標))、および均一に分岐した実質的に線状のＥＡＯポリマー（例えば、The Dow Chemical Companyから入手可能なＡｆｆｉｎｉｔｙ（商標）およびDuPont Dow Elastomers L.L.C.から入手可能なＥｎｇａｇｅ(登録商標)）を含む。好ましいＥＡＯポリマーは、（ＡＳＴＭＤ−７９２に準じて測定された）密度が０．８５〜０．９２ｇ／ｃｃ、特に０．８５〜０．９０ｇ／ｃｃであり、および（ＡＳＴＭＤ−１２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ重）に準じて測定された）メルトインデックスもしくはＩ₂ が０．０１〜３０、好ましくは０．０５〜１０ｇ／１０分である均一に分岐された線状および実質的に線状のエチレンコポリマーを含む。（“ＳＬＥＰｓ”としても知られている）実質的に線状のエチレンコポリマーまたはインターポリマーは特に好ましい。さらに、（０．５〜５０ｗｔ％のビニルアセテートから誘導された単位を含有する）ＥＶＡのような種々の機能化されたエチレンコポリマーも適当である。ＥＶＡポリマーを使用する場合、Ｉ₂が０．０１〜５００、好ましくは０．０５〜５０ｇ／１０分であるものが好ましい。 “実質的に線状”とは、ポリマーが主鎖において炭素１０００個当たり０．０１〜３の長鎖分岐で置換された主鎖を有することである。 “長鎖分岐”または“ＬＣＢ”とは、ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物の主鎖へのα−オレフィンの導入から得られる短鎖の長さを超える鎖の長さのことである。炭素−１３核磁気共鳴（Ｃ¹³ＮＭＲ）分光分析法は、その鎖中の炭素原子の実際の数を識別するか、または測定することはできないが、その長さが６個の炭素原子（Ｃ₆）を超えると、ＥＡＯポリマーの分子量分布（ＭＷＤ）から、ＬＣＢの存在が測定されるか、または少なくとも推定されることができる。それは、ＡＳＴＭＤ−１２３８（１９０℃、１０ｋｇ重）によって測定されたメルトフローレート（ＭＦＲ）またはメルトインデックス（Ｉ₁₀）とＩ₂との比（Ｉ₁₀／Ｉ₂）から測定されることもできる。 “インターポリマー”は、ポリマー中に重合された≧２種のモノマーを有するポリマーを称する。それは、例えば、コポリマー、ターポリマーおよびテトラポリマーを含む。特に、エチレンと、少なくとも１種のコモノマー、典型的にＣ₃ 〜Ｃ₂₀α−オレフィン、および好ましくはＣ₃〜Ｃ₁₀α−オレフィンとの重合により調製されたポリマーを含む。具体的なα−オレフィンは、プロピレン、１− ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、およびスチレンである。好ましいコポリマーは、ＥＰ、ＥＢ、エチレン／ヘキセン−１（ＥＨ）およびＥＯポリマーを含む。具体的なターポリマーは、エチレン／プロピレン／オクテンターポリマー、および、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ピペリレン、または５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）のような、エチレンとＣ₃〜Ｃ₂₀α−オレフィンとジエンとのターポリマーである。 “エラストマー性”とは、密度が０．９１０ｇ／ｃｃより小さく(＜)、望ましくは＜０．９００ｇ／ｃｃ、好ましくは＜０．８９５ｇ／ｃｃ、一層好ましくは＜０．８８０ｇ／ｃｍ、さらに一層好ましくは＜０．８７５ｇ／ｃｃ、さらにより一層好ましくは＜０．８７０ｇ／ｃｃであり、およびパーセント結晶度は、＜３３％、好ましくは＜２９％、そして一層好ましくは＜２３％であるＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物を意味する。密度は好ましくは０．８５ｇ／ｃｃより大きい(＞)。パーセント結晶度は示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって測定される。ＳＬＥＰｓは、狭いＭＷＤおよび短鎖分岐の狭い分布（ＳＣＢＤ）により特徴づけられ、そして米国特許第５，２７２，２３６号および同第５，２７８，２７２号に記載されるように調製されてもよく、両者の関連部分はここで参照することにより本明細書の一部をなすものとする。ＳＬＥＰｓは、長鎖分岐（ＬＣＢ）と対である狭いＭＷＤおよび狭いＳＣＢＤのために、顕著に優れた物理的特性を示す。米国特許第５，２７２，２３６号（第５欄第６７行から第６欄第２８行）は、少なくとも１つの反応器を用いているが、複数の反応器を用いてもよい連続的に制御された重合プロセスによる、所望の特性を有するＳＬＥＰを生成するために十分な重合温度および圧力でのＳＬＥＰ製造を記載している。このプロセスは、好ましくは、２０〜２５０℃の温度で操作し、および制限形状寸法触媒（ＣＧＣ）技術を用いた溶液重合プロセスである。適当なＣＧＣｓは、米国特許第５，２７２，２３６号の第６欄第２９行から第１３欄第５０行に開示されている。エチレン含量が２０〜９０ｗｔ％、さらに好ましくは３０〜８９ｗｔ％であり、残余は１種または２種以上のコモノマーを含有するような好ましいＳＬＥＰは、多数の明確な特性を有している。エチレンおよびコモノマーの含量は、ＳＬＥＰの重量に基づき、そして合計モノマー含量が１００ｗｔ％になるように選択される。さらなる明確なＳＬＥＰ特性は、Ｉ₂およびＭＦＲまたはＩ₁₀／Ｉ₂を含む。インターポリマーは、好ましくは、０．０１〜３０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．０５〜１０ｇ／１０分のＩ₂を有する。そのＳＬＥＰは、Ｉ₁₀／Ｉ₂≧５．６３、好ましくは６．５〜１５、さらに好ましくは７〜１０を有する。ＳＬＥＰに対して、そのＩ₁₀／Ｉ₂比は、そのポリマーにおいて、ＬＣＢの程度の指標として使い、したがって一層大きいＩ₁₀／Ｉ₂比はポリマー中のＬＣＢの一層高い程度に等しい。前述の規準に合致するＳＬＥＰｓは、例えば、The Dow Chemical Company およびDuPont Dow Elastomers L.L.C.によってＣＧＣを用いて製造されたＥＮＧＡＧＥ（登録商標）ポリオレフィンエラストマーおよび他のポリマーを含む。高融点ポリマーは、プロピレンのホモポリマー、プロピレンと、エチレン、１ −ブテン、１−ヘキセン、または４−メチル−１−ペンテンのようなα−オレフィンとのコポリマーである。そのポリマーは、ホモポリマーと、コポリマー、有核ホモポリマー、または有核コポリマーとの配合物であってもよい。それは、さらに、ホモポリマーとコポリマーとの有核配合物であってもよい。α−オレフィンは、好ましくはエチレンである。そのコポリマーは、ランダムコポリマー、あるいはブロックコポリマー、またはランダムコポリマーとブロックコポリマーとの配合物であってもよい。この成分は、メルトフローレート（ＭＦＲ）(２３０ ℃および２．１６ｋｇ重)が０．３〜６０ｇ／１０分、好ましくは０．８〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜３５ｇ／１０分であるＰＰホモポリマーおよびＰ／Ｅコポリマーから、好ましくは選択される。ここで使用される“有核”は、Ｍｉｌｌｉｋｅｎから市販されているＭｉｌｌａｄ(商標)、ジベンジルソルビトールのような核剤の添加によって変性されているポリマーを称す。他の慣用の核剤を使用してもよい。ＰＰの調製は、Ｃｅｃｃｈｉｎの米国特許第４，１７７，１６０号によって記載されているように、アルミニウムジエチルモノクロライドと組み合わせたチタニウムトリクロライドのようなチーグラー触媒の使用を含む。ＰＰを生成するために使用される重合プロセスは、５０〜９０℃および０．５〜１．５ＭＰａ（５〜１５ａｔｍ）で行なわれるスラリープロセス、および、特別の管理が施されて非晶性ポリマーが除去されなければならない気相と液状モノマーの両方のプロセスを含む。エチレンは、その反応に添加されて、エチレンブロックを有するポリプロピレンが形成されてもよい。ＰＰ樹脂は、関連するプロセスとともに、種々のメタロセン触媒、一部位触媒および制限形状寸法触媒のいずれかを使用して調製されてもよい。適当な有機過酸化物は、１２０℃で半減期≧１時間を有する。具体的な過酸化物は、北アメリカのElf Atochemによって製造されたＬｕｐｅｒｓｏｌ（商標）過酸化物、またはMoury Chemical Companyによって製造されたＴｒｉｇｏｎｏｘ（商標）有機過酸化物と同様に、α，α’−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼンを含有し、および商品名ＶＵＬＣＵＰ（商標）でHercules ，Inc.から入手可能な一連の加硫および重合剤、ジクミルペルオキサイドを含有し、および商品名Ｄｉ−ｃｕｐ（商標）でHercules，Inc.から入手可能な一連のそのような剤を含む。Ｌｕｐｅｒｓｏｌ（商標）過酸化物は、Ｌｕｐｅｒｓｏｌ（商標）１０１（２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン）、Ｌｕｐｅｒｓｏｌ（商標）１３０（２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ −ブチルペルオキシ）ヘキシン−３）およびＬｕｐｅｒｓｏｌ（商標）５７５（ｔ−アミルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート）を含む。他の適当な過酸化物は、２，５−ジメチル−２，５−ジー（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ジ −ｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジ（ｔ−アミルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、２，５−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）−２，５−ジフェニルヘキサン、ビス（アルファ−メチルベンジル）ペルオキシド、ベンゾイルペルオキシド、ｔ−ブチルペルベンゾエート、およびビス（ｔ−ブチルペルオキシ）− ジイソプロピルベンゼンを含む。過酸化物は、４つの特性の≧３つ：ＳＴＩ≧２０、好ましくは≧２５、さらに好ましくは≧３０、およびさらに一層好ましくは≧３５、レオロジー改質なその組成物のＭＳの≧１．５倍、好ましくは≧１．６倍、およびさらに好ましくは≧ ２倍のＭＳ、レオロジー改質なしの組成物のＳＴを≧１０℃超えるＳＴ、並びにレオロジー改質なしの組成物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるＵＳＴ限界、を提供するために十分な量で使用される。その過酸化物は、ポリマー１００万重量部当たり１５００〜１０，０００重量部（ｐｐｍ）の範囲内の量で適当に存在する。その範囲は、望ましくは２，０００〜８，０００、好ましくは３，０００〜６，０００ｐｐｍである。過酸化物は、当業者に知られているいかなる慣用の方法によって添加されることもできる。レオロジー改質された組成物の製造にあたりプロセスオイルが使用される場合は、過酸化物は、加工の間に、プロセスオイルまたは他の分散助剤中の溶液または分散液として、そのポリマー配合物が溶融状態である所で加工装置に射出されてもよい。その溶液または分散液中の過酸化物の濃度は変化させてもよいが、溶液または分散液の重量に基づいて２０〜４０重量％の濃度が許容可能な結果を提供する。その溶液または分散液は、ドライブレンドされたポリマーペレットと混合され、およびドライブレンドされたポリマーペレットに吸収されることが可能である。過酸化物が液体であれば、プロセスオイル中の溶液または分散液を形成することなしにそのまま使用してもよい。例えば、液状の過酸化物を高速のブレンダーにドライポリマーペレットとともに添加し、ブレンダー内容物を混合作用に短時間の間にわたって当て、ついで吸収作用が十分に完了したとみなされるまでその内容物を静置しておくことができる。小スケールでは、ＷｅｌｅｘＰａｐｅｎｍｅｉｅｒＴｙｐｅＴＧＡＨＫ２Ｏブレンダー（Papenm eier Corporation）を使用して、３０〜４５秒のような時間にわたって混合作用をもたらすことができる。これは典型的につづいて３０分静置される。一層好ましい手順において、固体の過酸化物がポリマーペレットとともに、ペレットがコンパウンディング装置に入るときに添加される。過酸化物は、Ｈａａｋｅ、Ｂａｎｂｕｒｙミキサー、Ｆａｒｒｅｌ連続ミキサー、またはＢｕｓｓニーダーのようなコンパウンディング装置中のポリマー溶融物に添加されることもできる。過酸化物は、ポリマーペレットのドライブレンディングと併せて固体として添加されることもできる。ポリマー組成物中の不溶性ゲルの存在を探知するために、および、所望されるならば、不溶性ゲルを定量するために、ＡＳＴＭＤ２７６５−９０、方法Ｂに記載されているように、単に組成物を還流キシレンのような適当な溶媒に１２時間にわたって浸漬して置く。ついで、組成物のいかなる不溶性の部分をも単離され、乾燥され、そして、組成物の知識に基づいて適当な補正をしながら、重量測定される。例えば、非重合性、溶媒溶解性の成分は、その初期重量から引かれ、そして非重合性、溶媒不溶性成分の重量は、初期および最終重量のいずれからも引かれる。回収された不溶性ポリマーは、パーセントゲル（％ゲル）含量として報告される。本発明の目的のため、“実質的にゲルなし”とは、キシレンを溶媒として使用したとき、望ましくは＜１０％、さらに望ましくは＜８％、好ましくは＜５％、さらに好ましくは＜３％、さらに一層好ましくは＜２％、さらにより一層好ましくは＜０．５％、そして最も好ましくは検知可能な限界を下回る％ゲル含量を意味する。ゲルが許容されるある一定の最終用途に対しては、％ゲル含量は一層高くなることができる。本発明の組成物は、ポリマーに慣用に添加される１種または２種以上のいかなる材料とともにコンパウンドされてもよい。これらの材料は、例えば、レオロジー改質されていないＥＡＯｓ、プロセスオイル、可塑剤、安定剤、充填材（強化および未強化の両者）を含む特殊添加剤、および顔料を含む。これらの材料は、このような組成物がレオロジー改質される前または後のいずれかに本発明の組成物とコンパウンドされてもよい。当業者は、過度の実験なしで、コンパウンドのタイミングと同様に、添加剤および添加剤の量のいかなる適当な組み合わせをも容易に選択することができる。レオロジー改質されたＥＡＯポリマー配合物が、ムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１２５℃）≧５０、好ましくは≧６０、およびさらに好ましくは≧７０であるＥＯコポリマーのようなレオロジー改質されていないＥＡＯを用いてさらに改質され、または混合される場合、その未改質のＥＡＯは、組成物の総重量に基づいて、０より多く３０ｗｔ％までの範囲内の量で望ましくは存在する。その範囲は好ましくは５〜２０ｗｔ％であり、さらに好ましくは８〜２０ｗｔ％である。プロセスオイルがたびたび使用されて、組成物の粘度、硬度、モジュラス、および費用の１または２以上を減少する。最も慣用のプロセスオイルは、それらがパラフィン系油、ナフテン系油、または芳香油として分類されているかどうかによって特定のＡＳＴＭ指定を有する。一般的にエラストマー、および特に本発明のレオロジー改質されたＴＰＥ組成物の加工における当業者は、どのようなタイプのオイルが最も有益であるかを認識するであろう。プロセスオイルが使用される場合には、組成物の総重量に基づいて１５〜５０ｗｔ％の範囲内の量で望ましくは存在する。種々の特殊添加剤が本発明の組成物において使用されることができる。添加剤は、酸化防止剤；界面活性剤；粘着防止剤；潤滑剤；有機金属化合物、イソチアゾロン、有機硫黄化合物、およびメルカプタン等の抗菌物質；フェノー系誘導体、第二アミン、亜リン酸塩、およびチオエステル等の酸化防止剤；第四アンモニウム化合物、アミン、およびエトキシ化、プロポキシ化、またはグリセロール化合物等の静電防止剤；カーボンブラック、ガラス、炭酸カルシウム等の金属炭酸塩、硫酸カルシウム等の金属硫酸塩、タルク、クレー、またはグラファイトファイバー等の充填材および強化剤；加水分解性安定剤；脂肪酸、脂肪酸アルコール、エステル、脂肪酸アミド、金属ステアリン酸塩、パラフィンおよびマクロクリスタリンワックス、シリコーン、並びにオルトリン酸エステル等の潤滑剤；微細粒子または粉末固体、石鹸、ワックス、シリコーン、ポリグリコール、およびトリメチロールプロパントリステアレートまたはペンタエリトリトールテトラステアレート等の錯エステル等の離型剤；顔料、染料および着色料；ｏ−フタレート、アジペートおよびベンゾエート等の二塩基酸（またはそれらの無水物）と一価アルコールとのエステル等の可塑剤；オルガノスズメルカプチド、チオグリコール酸のオクチルエステル、およびカルボン酸バリウムまたはカドミウム等の熱安定剤；ヒンダードアミン、ｏ−ヒドロキシ−フェニルベンゾトリアゾール、２− ヒドロキシ，４−アルコキシベンゾフェノン、サリチラート、シアノアクリレート、ニッケルキレート、並びにマロン酸ベンジリデンおよびオキサニリド等の紫外線光安定剤；並びにゼオライト、モレキュラーシーブ、および他の既知の脱臭剤を含む。好ましいヒンダードフェノール系酸化防止剤は、Ciba-Geigy Corp.から入手可能なＩｒｇａｎｏｘ（商標）１０７６酸化防止剤である。使用される場合には、各添加剤は、組成物の総重量に基づいて＜４５ｗｔ％の量で典型的に存在する。その量は、有利に０．００１〜２０ｗｔ％、好ましくは０．０１〜１５ｗｔ％、さらに好ましくは０．１〜１０ｗｔ％である。レオロジー改質されたＴＰＥ組成物は、ＴＰＥｓを加工するための多くの慣用の手順のいずれかひとつを使用して加工され、部品、シート、または他の形態にしてもよい。組成物は、形成され、紡糸され、または引き伸ばされて、フィルム、繊維、多層積層体、または押出シートになることもでき、または１種または２種以上の有機もしくは無機物質と、そのような目的に適当な機械で、コンパウンドされることができる。レオロジー改質されたＴＰＥ組成物は、驚くべきことに、レオロジー改質に当てられていないＥＡＯコポリマーとＰＰのような高融点ポリマーとの単なる配合物と比較して改良された特性を有する。有機過酸化物または他の遊離基を生成する化合物の方法によってであろうと、紫外線またはｅ−ビームのような照射源の使用によってであろうと、または有機過酸化物のような化合物とともに、あるいはそのような化合物なしで熱を当てることによってであろうと、レオロジー改質は４つの所望され、および改良された特性の≧３の組み合わせをもたらす。関心事である２つの特性は、≧２０、好ましくは≧２５、さらに好ましくは≧３０、さらに一層好ましくは≧３５であるＳＴＩ、およびレオロジー改質なしで組成物のＵＳＴ限界を≧１０℃超える、流動度測定動的分析（Rheometrics Dynamic An alysis(ＲＤＡ)）によって測定されたＵＳＴ限界である。コンパウンドされていない状態において、本発明の組成物に対して関心事であるさらなる２つの特性は、レオロジー改質なしに対する組成物セーブと等しいもの（a like composition save）のＭＳの≧１．５倍、好ましくは≧１．６倍、さらに好ましくは≧２倍であるＭＳ、およびレオロジー改質なしの組成物のＳＴより≧１０℃を超えるＳＴである。実施例以下の実施例は本発明を具体的に説明するが、明示的にも黙示的にも本発明を限定するものではない。他に記載されない限り、すべての部（ｐｂｗ）およびパーセント（ｗｔ％）は、総重量を基準とした重量による。本発明の実施例（Ｅｘ）は、アラビア数字で特定され、アルファベットの文字は比較例を特定する(比較例Ｅｘ)。実施例１〜３および比較例Ａ〜Ｆ９つのサンプル組成物、実施例１〜３および比較例Ａ〜Ｆを、実施例１〜３に対する基本手順および比較例Ａ〜Ｆに対してその基本手順のある改変を用いて、３種の異なるＥＡＯポリマーから製造した。高剪断混合スクリューセクションを備えたＺＳＫ３０ミリメートル(ｍｍ)、ＷｅｒｎｅｒＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ、同時回転、二軸スクリュー押出機へのドライポリマーペレットの供給をすべてのサンプルに行った。その押出機を毎分２５０回転の速度で操作して、効果的にドライペレットを溶融加工した。実施例１〜３および比較例Ｄ〜Ｆに対して、ペレットは、７５ｗｔ％ＥＡＯポリマーと２５ｗｔ％ＰＰ−１、ＰＰホモポリマー（Ｈｉｍｏｎｔから市販されているＰｒｏｆａｘ（登録商標）６２３１、２０ｇ／１０分のＭＦＲ(２３０℃および２．１６ｋｇ重)）とのドライブレンドであり、いずれの百分率もドライブレンドの重量に基づく。 DuPont Dow Elastomers L.L.C.からすべて入手可能であるＥＡＯポリマーは、ＥＡＯ−１、メルトインデックス（Ｉ₂）が０．５ｇ／１０分（１９０℃、２．１２キログラム(ｋｇ)）であり、および密度（ρ）が０．８６８ｇ／ｃｃであるポリオレフィンエラストマー（ＰＯＥ）(Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８１５０)；ＥＡＯ−２、Ｉ₂が０．５ｇ／１０分であり、およびρが０．８６３ｇ／ｃｃであるＰＯＥ(Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８１８０)；並びにＥＡＯ−３、Ｉ₂が１ｇ／１０分であり、およびρが０．８５８ｇ／ｃｃであるＰＯＥ（Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８８４２）である。華氏１００°（°Ｆ）(３８℃)で１００セーボルトユニバーサル秒（ＳＵＳ）の粘度を有する、Ｏ−３、石油蒸留物物、溶媒精製重パラフィン系油（ＬｙｏｎｄｅｌｌのＴｕｆｌｏ（登録商標）１０）中の過酸化物（北アメリカのElf Atoc hemからＬｕｐｅｒｓｏｌ（登録商標）１０１として入手可能な、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン）の２０ｗｔ％溶液を、押出機に、（５つのゾーンの）ゾーン２の始まりで射出した。その溶液を、ポリマーに過酸化物を加えた重量に基づいて、３０００ｐｐｍの過酸化物濃度を提供するのに十分なフローレートで射出した。ゾーン１および２を、それぞれ１７０℃ および１８０℃にセットした。ゾーン３〜５および押出機ダイを２００℃にセットした。これらの温度は、２３０℃以下のピーク溶融温度をもたらした。表Ｉは９つのサンプルのデータをまとめる。表Ｉは、ＥＰＯポリマーを列挙し、ｗｔ％ＰＰ−１を特定し、並びにｐｐｍで表された過酸化物の量、ＳＴＩ、ｃＮで表されたＭＳ、℃で表されたＵＳＴ、および℃で表されたＳＴを含む。表Ｉに示されていないが、表Ｉで使用されたＥＡＯポリマーは典型的に次の特性を有する：３〜１０のＳＴＩ、３〜７ｃＮのＭＳ、５７〜７０℃のＵＳＴ、および３０〜４５℃のＳＴ。実施例３に対する５４℃のＵＳＴの値は、誤りであると考えられる。この考えは本発明の他の実施例に対するデータの傾向から生じる。表Ｉに示されたデータはいくつかのポイントを具体的に示す。まず、実施例３におけるＵＳＴに対する矛盾したデータ点以外の、ＥＡＯとＰＰ（実施例１〜３）の過酸化物改質された化合物は、過酸化物改質なしの同一の化合物（比較例Ａ〜Ｃ）および過酸化物で改質されたＥＡＯ（比較例Ｄ〜Ｆ）に比較して、ＳＴＩ、ＭＳ、ＵＳＴおよびＳＴの所望のバランスをもたらす。第２に、過酸化物改質されたＥＡＯ（比較例Ｄ〜Ｆ）は、過酸化物改質していないＥＡＯ／ＰＰ配合物（比較例Ａ〜Ｃ）よりも良好なＳＴＩおよびＭＳの値を有するが、ＳＴの値が低い。第３に、過酸化物改質されたＥＡＯも、未改質配合物も、過酸化物改質された配合物（実施例３は例外とした）のＵＳＴと同様に良好なＵＳＴを有しない。実施例１〜３のＵＳＴおよびＳＴの値は、ＵＳＴおよびＳＴと同様の値を提供するためのＥＡＯの（過酸化物添加の方法による）レオロジー改質（比較例Ｄ〜Ｆ）の失敗という観点でみると特に予想外である。実施例４〜７ＥＡＯ−１およびＰＰ−２を用いて、実施例１〜３の手順および装置を使用して、３０００ｐｐｍではなく１５００ｐｐｍおよび４５００ｐｐｍのレベルで同一の過酸化物と、２５ｗｔ％ではなく１５ｗｔ％および３５ｗｔ％のＰＰレベルで、さらに４つのサンプルを調製した。ＰＰ−２（Ｐｒｏｆａｘ（商標）６５２３、Ｈｉｍｏｎｔ）は４ｇ／１０分のＭＦＲを有する。表・は実施例４〜７のデータをまとめる。そのデータは、単にＰＰおよびＥＡＯ／ＰＰ配合物の過酸化物含量を変えることにより、所望の特性を適応させることにおいて相当な許容度があることを示している。実施例８および９ＥＡＯ−４（Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８１９０、９３ｗｔ％のＥＡＯ−３と７ｗｔ％のＰＰ−４（Ｈｉｍｏｎｔから入手可能なＰｒｏｆａｘ（商標）６３２３、１２ｇ／１０分のＭＦＲを有するＰＰホモポリマー）との配合物、その配合物は、０．８５９ｇ／ｃｃの総合密度および１ｇ／１０分のＩ₂を有し、DuPont Dow Elastomers L.L.C.から入手可能である）およびＰＰ−４を用いて、実施例１〜３の手順および装置を使用して、３０００ｐｐｍではなく６０００ｐｐｍおよび１００００ｐｐｍのレベルで同一の過酸化物を用いて、さらに２つのサンプルを調製した。装置の制限により、過酸化物／オイル中の過酸化物の濃度は、それぞれ２５ｗｔ％および３３ｗｔ％に高められた。溶液とポリマーを併せた重量に基づいて、２．４ｗｔ％の溶液のポンプ添加割合は、６０００ｐｐｍのレベルを提供し、そして３ｗｔ％の割合は１０，０００ｐｐｍのレベルを提供した。実施例８および９は、それぞれ５６および１００のＳＴＩを有した。実施例８および９のＵＳＴは、それぞれ１５０℃および１５７℃である。実施例９のＭＳは１１ｃＮである。押出機からのポリマー押出物を０．０４０インチ（１ｍｍ）厚のリボンダイを通して華氏３３０度（１６６℃）で押し出したとき、実施例８および９はいずれも目視できるゲルのない平滑なリボンを生成した。ＡＳＴＭＤ−２７６５−９０、方法Ｂに準じて、還流しているキシレンにおいて１２時間にわたって試験したとき、実施例８および９に対してそれぞれ不溶性ゲル含量は、０．１％および１．４５ｗｔ％であった。これらの実施例のデータは、不溶性ゲル含量に関して、実施例１〜７に対して使用されたよりも高い過酸化物含量で満足な結果が得られたことを説明する。実施例８および９は、上記のとおり、満足なＵＳＴおよびＭＳも有し、そして満足なＳＴＩおよびＳＴの値を有することが予想される。不溶性ゲル含量は、高められたレベルの過酸化物で増加すべきであるので、一層低い過酸化物レベルを有する実施例１〜７のすべても、一層低いゲル含量を有するべきである。実施例１０〜１２および比較例Ｇ〜Ｉ実施例１〜３および比較例Ａ〜Ｃの手順および装置を用いて、６つの追加サンプル材料を調製した。実施例１０〜１２のすべては過酸化物レオロジー改質剤を使用したが、比較例Ｇ〜Ｉは使用しなかった。実施例１０および比較例Ｇを、７５ｗｔ％のＥＡＯ−５（ムーニー粘度が４５、エチレン含量が７５ｗｔ％、およびジエン含量が８ｗｔ％以下であり、DuPont Dow Elastomers L.L.C.から入手可能である実験用ＥＰＤＭポリマー）と、２５ｗｔ％のＰＰ−１とから調製した。いずれの百分率も組み合わされたポリマーの重量に基づく。実施例１０は３０００ｐｐｍの過酸化物レベルを用いた。実施例１１および比較例Ｈを、８０ｗｔ％のＥＡＯ−６、８のＩ₂および０．８７ｇ／ｃｃの密度を有する線状EPポリマー（Ｔａｆｍｅｒ（商標）Ｐ０１８０、Mitsui Petrochemical）と、２０ｗｔ％のＰＰ−２の配合物から調製した。いずれの百分率も組み合わされたポリマーの重量に基づく。実施例１１は６０００ｐｐｍの過酸化物レベルを用いた。実施例１２および比較例Ｉを、８０ｗｔ％のＥＡＯ−７、線状エチレンポリマー（Ｅｘａｃｔ（登録商標）４００３、Exxon Chemical）と、２０ｗｔ％のＰＰ −２との配合物から調製した。いずれの百分率も組み合わされたポリマーの重量に基づく。実施例１２は６０００ｐｐｍの過酸化物レベルを用いた。実施例１０〜１２および比較例Ｇ〜Ｉに対するデータを表IIIにまとめる。表IIIに記載されたデータは、他のＥＡＯポリマーおよびＰＰポリマーが、レオロジー改質された化合物をそれらの未改質の同等物とそれぞれ比較する場合に、ＭＳ、ＳＴＩ、ＵＳＴおよびＳＴの少なくとも３つに関して、満足な結果を生むことを示す。比較例ＪおよびＫ実施例１〜３および比較例Ａ〜Ｆに対して使用したものとは異なるプロピレンポリマー、異なる手順、および異なる装置を用いて、２種のレオロジー改質された組成物を調製した。第一工程として、秤量供給装置が７５ｐｂｗのＥＡＯ−１と、２５ｐｂｗのＰＰ−３、Ｐ／Ｅコポリマー（Rexene Products Companyから市販されているＲｅｘｅｎｅ（登録商標）２３Ｓ２Ａ、２ｇ／１０分のＭＦＲ）とを、振動ベルトに、対応して供給した。振動ベルトは、ポリマーを押出機ののど部に供給するように、そのポリマーをドライブレンドした。押出機は、Ｂｅｒｌｙｎ２．５インチ（６．３５ｃｍ）、３２：１一軸スクリュー押出機であり、７５馬力の（ＨＰ）のモーターを備える。押出機のスクリューは、Newcastle Industriesレオロジー改質スクリュー（３２．５インチ（８２．５５ｃｍ）トランジションゾーン、７．２５インチ（１８．４２ｃｍ）ギアミキシングゾーン、１３．５インチ（３４．２９ｃｍ）ベントをつけた計量ゾーン、および３０．５インチ（７７．４７ｃｍ）初期の供給ゾーンに続くトランジションゾーン）である。そのゾーンを次のとおりの温度に加熱した：ゾーン１、２２５℃；ゾーン２、２２５℃；ゾーン３、１２５℃；ゾーン４、２００℃；およびゾーン５、２００℃。そのスクリューは１２０ｒｐｍの速度で回転して、毎時１５０ポンド（６８．０キログラム(ｋｇ)）のポリマー押出物をもたらす。そのポリマー押出物を、ＧＡＬＡ水中ペレタイザーと、１３８３ｒｐｍで回転する二枚羽根カッターヘッドを備えた１２孔ダイ（３ｍｍ／孔）を用いて、ペレットにした。２０％ジ（第３ブチルペルオキシド）および８０％鉱油（Ｐｅｎｒｅｃｏから入手可能なＤｒａｋｅｏｌ（登録商標）３４、０．８６５比重）を含有する過酸化物溶液を、ポートを通して押出機のバレルに、ギアミキサーが開始する場所をちようど過ぎたポイントで射出した。ＷｉｌｌｉａｍｓＶ−シリーズ空気圧計量ポンプを用いて、溶液を平方インチ当たり２５００ポンド（ｐｓｉ）(１７．２メガパスカル(ＭＰａ))の圧力で射出した。射出速度を調節して、比較例ＪおよびＫに対してそれぞれ４０００ｐｐｍおよび６０００ｐｐｍの過酸化物レベルを提供した。押出機からのポリマー押出物を、実施例８および９のように、そのリボンダイを通して押し出したとき、比較例ＪおよびＫはいずれも粗い表面外観およびはっきりと目視できるゲルを有する生成物を生成した。比較例ＪおよびＫに対してそれぞれ不溶性ゲル含量は、２２．４％および２６．６％であった。実施例１〜３の二軸スクリュー装置および一層低い初期ゾーン温度を用いて、比較例ＪおよびＫの組成物を加工するときに、その装置によってもたらされた高められた混合は、非常に満足な結果を提供した。リボンダイを通して加工されるとき、その組成物は平滑な表面外観を提供し、目視できるゲルを生成しなかった。還流しているキシレン試験に当てたときに、抽出可能な不溶性ゲルはなかった。同一の組成物を用いて異なる装置で得られた対照的な結果は、局在化ゲルが作り出される前に溶融ポリマー組成物全体にわたるレオロジー改質剤の適当な分散の重要性を強調する。押出機内の温度が高過ぎるか、または、レオロジー改質剤を添加するときに、プロセスオイルのような分散助剤が省かれるなら、過剰の不溶性ゲル含量に関して、同様に不所望の結果が予想される。しかしながら、当業者は、レオロジー改質が、有機過酸化物のような添加剤の使用によらずむしろ照射により生じるときには、分散助剤が除かれてもよいことを認識している。実施例１３〜１６実施例１３を、重量計量供給装置を用いて、７５ｗｔ％ＥＡＯ−８ペレット（Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８１００、０．８７ｇ／ｃｃのρおよび１ｇ／１０分のＩ₂を有するＥＯコポリマー(DuPont Dow Elastomers L.L.C.)）と、２５ｗｔ％ＰＰ−４ペレット（Ｈｉｍｏｎｔから入手可能な、Ｐｒｏｆａｘ（登録商標）６３２３、１２ｇ／１０分のＭＦＲを有するポリプロピレンホモポリマー）とを実施例１〜３のようにＺＳＫ３０ｍｍ二軸スクリュー押出機に供給して調製した。Ｏ−２、ナフテン系油（華氏１００度（３８℃）で２００ＳＵＳの粘度(Ｓｈｅｌｌｆｌｅｘ(登録商標)、Shell Chemical)）中の実施例１〜３と同一の過酸化物の３３ｗｔ％溶液を、ポリマー溶融物が強カギア混合部に入り始めるポイントで、押出機に射出した。射出速度は、過酸化物が７０００ｐｐｍの濃度で存在しているので、ポリマーの押出量に比例した。その押出機は、全部で６つのゾーンを有しているが、その中の２つを２００℃にセットした。他の２つは、１６０℃にセットした供給ゾーンおよび１７０℃にセットした射出ゾーンである。剪断混合により発生した熱により、ポリマー溶融物は２２０℃を超えない温度に達した。過酸化物に対する半減期の６倍（six half lives）を超える押出機内の滞留時間に基づいて、実質的にすべての過酸化物は、押出機内で消費されると信じられている。実施例１４を、実施例１３と同一のポリマー配合物と過酸化物溶液を用いて調製したが、実施例１３を調製するために使用したプロセスを変えた。その過酸化物溶液を押出機に射出する代わりに、過酸化物溶液を、配合されたＥＡＯおよびＰＰペレットの上に注ぎ、そしてすぐにタンブラーミキサーに配置した。混合を３０分にわたって続けて、ペレットに過酸化物溶液を吸収させた。ついで、タンブラーの内容物を実施例１３を調製するために使用したものと同一の押出機に供給した。このプロセスの変形は、過酸化物を押出機に射出することを可能にする射出ポンプなしでのコンパウンディングをシミュレートする。実施例１３のプロセスのもうひとつの変形によって実施例１５を調製した。固体の過酸化物、α，α’−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼン（Ｖｕｌｃｕｐ（商標）Ｒ、Ｈｅｒｃｕｌｅｓ，Ｉｎｃ.）を、過酸化物溶液のところで使用した。通常、蝋質の結晶性固体である過酸化物を、スパチュラで粉末にし、ついで、７０００ｐｐｍの量で、７５ｗｔ％ＥＡＯ−８ペレットおよび２５ｗｔ％ＰＰ−４ペレットを含有するファイバードラムに添加した。そのファイバードラムを３０分間回転させて、その内容物を押出機に供給する前にドライミックスした。この変形は、液体取り扱い装置に対する必要性を除く。実施例１６は、ＥＡＯをＥＡＯ−９に変え、および過酸化物の量を８０００ｐｐｍに増加するために実施例１３セーブを再現した。ＥＡＯ−９は、ρが０．８８５およびＩ₂がＩｇ／１０分であるＥＯコポリマー（DuPont Dow Elastomers L .L.C.から入手可能なＥｎｇａｇｅ（登録商標）８００３）である。表IVは、ＳＴＩおよびＵＳＴに関して、実施例１３〜１６のレオロジー改質された配合物を評価することによって得られた結果をまとめる。ＳＴＩにおける変化は、多くの要因から起こると信じられている。第一に、ＥＡＯ／ＰＰ配合物における過酸化物改質の効果は、ＥＡＯ密度の高まりによって増加する傾向がある。実施例１６（０．８８５ｇ／ｃｃのＥＡＯ−９密度）および実施例１３（０．８７ｇ／ｃｃのＥＡＯ−８密度）を参照のこと。第二に、ある過酸化物は、ＳＴＩの形成するにあたり、他のものより効果的である。実施例１５（ＶＵＬＣＵＰ（商標）Ｒ）と実施例１３（Ｌｕｐｅｒｓｏｌ（登録商標）１０１）とを比較のこと。第三に、実施例１６対実施例１３にように、過酸化物の量の増加もＳＴＩを増加する。実施例１７実施例１５の手順を用いて、７５ｗｔ％ＥＡＯ−１０ペレット、２５ｗｔ％ＰＰ−４ペレット、および５０００ｐｐｍの実施例１５で使用された過酸化物からサンプルを調製した。ＥＡＯ−１０は、DuPont Dow Elastomers L.L.C.によって調製され、そしてムーニー粘度（ＭＬ₁₊₄、１２５℃）７０および０．８７ｇ／ｃｃのρを有する実験用ＥＯコポリマーである。得られたレオロジー改質された配合物は、１６６℃のＵＳＴおよび２５０のＳＴＩを有する。実施例１８重量計量供給装置を使用して、８０ｗｔ％ＥＡＯ−２ペレットおよび２０ｗｔ％ＰＰ−４ペレットをＢｅｒｓｔｏｒｆ４０ｍｍ二軸スクリュー押出機に供給した。比較例Ｊ〜Ｋにおいて使用したのと同一のプロセスオイル中の実施例１〜３と同一の過酸化物の２５ｗｔ％溶液を実施例１３のように押出機に射出した。押出機は全部で９つのゾーンを有するが、その中の２つを２００℃にセットした。その他は１７０℃にセットした供給ゾーンおよび１８０℃にセットした射出ゾーンである。剪断混合により発生した熱により、ポリマー溶融物は２３５℃を超えない温度に達した。過酸化物に対する半減期の６倍を超える押出機内の滞留時間に基づいて、実質的にすべての過酸化物は、押出機内で消費されると信じられている。この材料を、さらなるコンパウンディングのための中間体として使用した。７０ｐｂｗのその中間体、その中間体を調製する際に使用されたものと同一の２０ｐｂｗのプロセスオイル化合物、および１０ｐｂｗのステアレート被覆炭酸カルシウム（ＣａＣＯ₃）(Ｋｏｔａｍｉｔｅ(商標)、ECC International)を使用して、化合物を調製した。冷蔵庫ガスケットのダイを備えた３インチ（７．６ｃｍ）一軸スクリュー押出機を通してその化合物を加工した。得られたガスケット形材は、空気で膨らませた３つの閉じられたセクション、および０．０１７インチ（０．４３ｃｍ）から０．６０インチ（１．５ｃｍ）に変わる壁の厚さを有している。化合物は、問題のない方法で、毎分６７フィート（２０．４メートル( ｍ)）の速度で押し出された。押出物は、水噴霧冷却がその形材を中間体のＳＴを下回る温度に下げるまで、その形材がその形状を保つことができるのに十分であるＭＳを有する。得られたガスケットは、それを簡単に伸展および圧縮可能にするのに十分に低いモジュラスを有する。比較例Ｌ５７ｗｔ％ＥＡＯ−１、１７ｗｔ％ＰＰ−３、１８ｗｔ％の実施例１８のプロセスオイル、および１０ｗｔ％の実施例１８で使用されたのと同一のＣａＣＯ₃ から化合物を調製した。すべての百分率は化合物の重量に基づく。実施例１８において詳述されたのと同一の方法で加工された場合、その化合物は不十分に押し出された。ＳＭＦを明確に示すものはないが、ＭＳは低すぎてガスケット形材がしぼむのを防げることができない。さらに、その形材に水を噴霧してそれを冷却することは、急な収縮および認識できる部品のゆがみへと導く。得られたガスケットは剛性すぎて、実施例１８のガスケットと同一の方法では伸展および圧縮できない。実施例１９〜２５および比較例Ｍ〜Ｏ（比較例Ｍ〜Ｎに対してひとつの修正を行った）以下の手順を用いて、レオロジー改質され、およびオイルで延ばされた化合物を調製した。比較例Ｍ〜Ｏに対して、過酸化物溶液を添加しなかったので、押出機の１回だけの通過が必要とされた。実施例１９〜２５に対して、バレル圧を上回る圧力で、押出機を通る化合物の第２の通過の間に、そのオイルを押出機に射出した。オイルの量を化合物の成分に対して対応する供給比とともに表Ｖに示す。当業者は、多くの方法のいずれかでこの手順を容易に改変することができる。１回だけの通過を含むひとつの改変は、押出機の前部に過酸化物溶液を射出し、および押出機の先端の前で押出機にオイルを射出する。重量計量供給機は、実施例１８で使用したのと同一の押出機ののど部にポリマー成分を対応して供給した。押出物を比較例Ｊ〜Ｋのようにペレット化した。実施例１９〜２４に対して、過酸化物の量は６０００ｐｐｍであった。実施例２５に対して、過酸化物の量は１０，０００ｐｐｍであった。実施例２５は１０ｐｂｗの炭酸カルシウム（ＣａＣＯ₃）を含む。実施例１９〜２５に対して、実施例１８と同一の条件で押出機を操作して中間体を調製した。ついで、この中間体を、第２の通過に対して１５０℃の平らな温度分布で押出機を通して送って、プロセスオイルおよび充填材を添加した。比較例ＭおよびＮ（過酸化物改質剤を含まない）に対して、押出機を通るただ１回の通過は、プロセスオイルおよび充填材の添加を可能にした。比較例ＭおよびＮに対して、それぞれ１５０℃および１７５℃である単一の温度をすべての押出機ゾーンに対して使用した。ＡｒｂｕｒｇＭｏｄｅｌ３７０Ｃ−８００−２２５（８００ｋＮ油圧型締力）往復スクリュー式射出成形機（３０ｍｍスクリュー）を用いて、得られた化合物を射出成形して試験プラックにした。１５４．８平方センチメートル（ｃｍ²）の面積および０．３１２ｃｍの厚さを有するプラックを製造することによって射出成形加工性を定量化した。１０７ ℃の最初のバレルゾーンと、順次に１７７℃、１９６℃および２０４℃の続くゾーンと、１９６℃にセットされたノズルとで概略を描かれた様式でセットされたバレル温度を有する装置を用いて、プラックを製造した。プラック成形温度は、成形の間１８℃にセットされたが、典型的には約２１℃である。スクリュー角速度および背圧は、それぞれ３０ｍｍ／秒および１０バール（１メガパスカル(ＭＰａ)）である。各プラックに対して６５ｃｃの射出容積を目標とした。射出サイズおよびプロセスが射出から保留に変わるスクリュー位置を、最高射出速度で調節して、キャビティーがかろうじて一杯になるように数値を求メートル。この位置にキャビティーを満たすための時間およびピーク射出圧を、いくつかの射出速度で記録した(５、８、１０、１５、２０、３０、５０および７０ｃｃ／秒)。射出速度および成形品の物理的寸法を用いて計算されたランナーにおける明らかな剪断速度に対して、ピーク射出圧をプロットした(表VIＢを参照のこと。)。セットされた射出速度から得られたピーク射出圧は、溶融速度、射出速度および流頭の凝固速度に依存するプロセスレスポンスであるので、それを加工性の表示として使用した。射出成形の当業者は、射出圧が成形機における型締めトン数によって逆らわれることを認識する。彼らは、金型のキャビティが実践の最高溶融温度で充填されるに先立って、不成功の射出成形樹脂は、使用可能な型締めトン数を超える射出圧を発生させることも認識する。ピーク圧力が型締めトン数を超えると、フラッシュが起こる。それだけで、所与の射出速度（剪断速度）で他の樹脂より顕著に低い射出圧を発生させる化合物は、一層加工性があるとみなされる。得られた化合物を物理的特性試験に当て、硬度(ショアＡ)、Ｉ₂、Ｉ₁₀、引っ掻き傷／擦り傷の耐性、８０℃熱経時変化、およびずり減粘作用を測定した。硬度をＡＳＴＭＤ２２４９−９１に準じて測定した。０．２５インチ（０．６ｃｍ）厚の射出成形されたプラックで１０秒間隔で行った５回の測定の平均を取った。１２０℃のオーブン試験は、射出成形されたプラック（８インチ×４インチ× ０．１２５インチ(２０．３ｃｍ×１０．２ｃｍ×０．３ｃｍ)）を、１２０℃の温度にセットされたオーブンにおいて、４時間にわたり、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）のシートに据え付ける工程を含む。ついで、プラックをＰＴＦＥシートから取り除くことを試み、そしてサンプルが部品ゆがみまたは破壊なしで取り除かれるならば゛“良好”、およびサンプルがねばねばし、そして部品ひずみを伴って剥がされることによりＰＴＦＥシートから取り除かれなければならないならば“劣悪”と、サンプルを格付けすることにより目視的に評価した。サーベル鋸刃で、“Ｘ”型に、射出成形されたプラックの表面を強打することにより、引っ掻き傷／擦り傷の耐性（ＳＭＲ）を測定した。ついで、プラックを、最も深い溝を有するプラックを“劣悪”または“最悪”と格付けし、および比較的浅い溝を有するプラックを“良好”と格付けして主観的に評価した。比重（ＳＧ）をＡＳＴＭＤ７９２−８６に準じて測定した。Ｉ₂およびＩ₁₀ を上述のとおり測定した。試験結果を表VIＡ−Ｂに示す。比較の目的のため、J-Von Limited Partnershi pから、商品名Ｈｅｒｃｕｐｒｅｎｅ（商標）３１０Ｄ１１のもとで入手可能なスチレン／ブタジエン／スチレン（ＳＢＳ）ポリマー組成物を使用して同一の試験を行った。ＳＢＳ化合物を比較例Ｏと称する。ポリマー成分は次のとおりである：ＥＡＯ−４；ＥＡＯ−１１、Ｉ₂が３０ｇ／１０分およびρが０．８７０ｇ／ｃｃであるＥＯコポリマー(Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８４００、Dupont Dow Elastomers L.L.C.)；ＥＡＯ−１２、Ｉ₂が３０ｇ／１０分およびρが０．９０２ｇ／ｃｃであるＥＯコポリマー(Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８４０２、DuPont Dow Elastomers L.L.C.)；ＰＰ−２；ＰＰ −４；ＥＡＯ−６；およびＥＡＯ−１３、Ｉ₂が１０ｇ／１０分およびρが０．８６５ｇ／ｃｃである線状ＥＢコポリマー(Ｅｘａｃｔ（登録商標）５００８、E xxon Chemlcal)。オイルは次のとおりである：Ｏ−１、華氏１００度で粘度が４００ＳＵＳであり、Ｓｈｅｌｌｆｌｅｘ（登録商標）３７１としてShell Chemicalから入手可能であるナフテン系油；Ｏ−２；およびＯ−３。 −−は添加しなかったことを意味する；Ｎは添加しなかったことを意味する；Ｙは添加したことを意味する。表VIＡおよびVIＢに示されたデータは、相対的に薄い壁（２〜４ｍｍ）を有する長いフロー長（１８インチまたは４５．７ｃｍ）の部品を射出成形するとき、化合物の粘度は重要であることを説明する。比較例Ｍにおいて、ＥＡＯ化合物は、４ｍｍ厚、４５．７ｃｍ長の作業長靴のシャフトを満たす。長靴の靴底を射出する間に染み出すポリマーを最小にするために、ＥＡＯ化合物を華氏３１０度（１５４℃）の最低温度で加工して必要な充填を達成し、およびポリマーのＳＴを最小にする。比較例Ｍの化合物を、２．５ｍｍ厚、４５．７ｃｍ長の作業長靴シャフトの金型に、華氏３１０度（１５４℃）で射出するとき、化合物の粘度は非常に高いので金型は完全には充填されない。華氏３１０度（１５４℃）より高く温度を上げると、ポリマーのＳＴは長くなり、したがって、靴底の化合物の射出の間にポリマーの染み出しが起こる。ＥＡＯ含有化合物のＵＳＴおよびＳＴＩが改良されるときだけ、表VIＡおよびVIＢにおける実施例１９〜２５に対するオーブン経時変化および金型内の圧力のデータによって示されるように、その化合物は、２．５ｍｍ厚、４５．７ｃｍ長の作業長靴シャフトの金型を適当に満たし、そして長靴の靴底がシャフトの先端部分に射出されるとき、一般的に染み出しを妨げる。実施例２６実施例１〜３の手順および過酸化物を使用して、７５ｐｂｗのＥＡＯ−３、２０ｐｂｗのＰＰ−４および５ｐｂｗの高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）(Ｄｏｗｌｅｘ（登録商標）ＩＰ−６０，The Dow Chemical Company)から、レオロジー改質された中間体の化合物を調製した。Ｏ−２に分散された過酸化物を１０，０００ｐｐｍで添加した。４４ｐｂｗの量で中間体の化合物を、９ｐｂｗのＥＡＯ−１４、ムーニー粘度が７０であるＥＰＤＭターポリマー(Ｎｏｒｄｅｌ（登録商標）４７７０、DuPon t Dow Elastomers L.L.C.)、さらに７ｐｂｗのＨＤＰＥ、７ｐｂｗのＣａＣＯ₃ 、および３３ｐｂｗのＯ−２と配合して、最終配合物を得た。実施例１９〜２５の物理的特性試験の結果を表VIIＡおよびVIIＢにまとめる。実施例２７実施例１５の手順および過酸化物を使用して、４５ｐｂｗのＥＡＯ−８、３０ｐｂｗのＥＡＯ−３、および２５ｐｂｗのＰＰ−４から、レオロジー改質された中間体を調製した。過酸化物を５０００ｐｐｍのレベルで添加した。表VIIＡおよびVIIＢに示されたデータは、２つの鍵となるポイントを説明する。第一に、実施例２６は、本発明のレオロジー改質された化合物の典型をレオロジー改質されていないＥＡＯと配合して、満足な特性を備える最終配合物を提供できることを示す。第二に、実施例２７は、２種のＥＡＯポリマーおよびＰＰポリマーのレオロジー改質された配合物を追加のプロセスオイルで伸展させることができ、そして依然として満足な物理的特性を提供することができることを示す。実施例２８〜２９および比較例Ｐ〜ＱＥＡＯとしてＥＡＯ−４を使用して４つのサンプル材を調製した。比較例Ｐにおいて、発泡剤なしで以下に詳述されたとおり射出成形装置を通してＥＡＯ−４を加工した。比較例Ｑにおいて、発泡剤（ＥＰＩｃｏｒ（商標）８８２、EPI En vironmental Productsから市販されている専有の吸熱性濃縮物）をポリマー重量に基づいて２ｗｔ％の量でＥＡＯ−４に添加した。実施例２８において、８０％のＥＡＯ−４と２０％のＰＰ−２との配合物を、実施例８のように６０００ｐｐｍの過酸化物で改質した。但しいずれの百分率もポリマーの合計重量に基づく。実施例２９において、実施例２８の組成物を２重量％の比較例Ｑと同一の発泡剤で改質した。毎秒３０ｍｍの先端速度で作動するスクリュー、１０バール（１ＭＰａ）にセットされた背圧、４０ｃｃにセットされた計量、および以下のゾーンと付随温度を備えて、赤外高温測定により測定したときに華氏４５５度（２３５℃）の溶融温度を提供するＡｒｂｕｒｇ３７０Ｃ射出成形装置を使用して、すべての組成物を加工した：供給ゾーン＝華氏４００度(２０４℃)、ゾーン２＝華氏４２０度( ２１６℃)、ゾーン３および４＝華氏４４０度(２２７℃)、ノズル＝華氏４３０度(２２１℃)。毎秒１立方センチメートル（ｃｃ／秒）の速度で、１．２８秒の充填時間にわたって、華氏９０度（３２℃）の温度である１"×６"×０．２２５ "（２．５ｃｍ×１５．２ｃｍ×０．３ｃｍ）の金型に、装置からの押出物は射出されて、成形されたバーを提供した。その金型を７００バール（７０ＭＰａ）の圧力で３０秒間保持し、ついで成形されたバーを取り除く前にさらに４５秒間冷却した。成形されたバーの目視観察は、比較例Ｐも比較例Ｑも所望のバーをもたらさないことを示した。比較例Ｐは、寸法が金型の寸法から異なり寸法的に不安定であり、そして審美的に許容できない。比較例Ｑは発泡され、そして金型と同一の寸法を有するが、他の不所望の特徴のうち、穴ができてしまうガスの閉じ込めによって、劣悪な表面を有する。これに対して、実施例２９は、比較例Ｑよりはるかに良好な表面、比較例Ｐまたは比較例Ｑのいずれかより高い部品質量、および比較例Ｑのバーよりいくらか良好且つ微細なバブルを有するバーを製造する。同様の結果は実施例２８および本発明の他の組成物に関して予想される。実施例３０〜３１６０００ｐｐｍの活性過酸化物レベルを提供するために十分である量の固体の担体（北アメリカのElf Atochemから市販されているＬｕｐｅｒｃｏ（商標）８０２−４ＯＫＥ）に吸収された過酸化物を、ある量のＰＰ−３およびある量のＥＡＯ−４とドライブレンドし、ついで、溶融物を提供するために、華氏３７５度（１９１℃）の温度で、長さ対直径（Ｌ／Ｄ）の比が４４：１であり、２５ｒｐｍのスクリュー速度で作動する一軸スクリュー押出機を使用して加工した。実施例３０は１０％のＰＰ−３と９０％のＥＡＯ−４とを、および実施例３１は２０％のＰＰ−３と８０％のＥＡＯ−４とを有する。実施例３０に対して毎時２２０ポンド(ｐｐｈ)、および実施例３１に対して１８６ｐｐｈの割合で、押出物をペレット化した。そのペレットは、押出または射出成形を経て実質的にゲルなしの生成物を生成した。実施例３１に対するＳＴＩは１００である。実施例３０および３１は、本発明の組成物は一軸スクリュー押出機で加工されてもよいことを説明する。同様の結果は本発明の他の組成物に関して予想される。実施例３２〜３６および比較例Ｒ６４．６％のＥＡＯ−１、２９．６％のＰＰ−５、Ｐ／Ｅコポリマー(Ｈｉｍｏｎｔから市販されているＭＦＲが２ｇ／１０分であるＰｒｏｆａｘ（登録商標）８６２３)、種々のレベルの過酸化物、および４．８％のＣａＣＯ₃（Omya Inc .から入手可能なＯｍｙａｃａｒｂ（商標）ＵＦ）を含有する６つの組成物を、連続して２つの装置を用いて加工した。実施例１〜３のように二軸スクリュー押出機を用いてそれらを最初に加工した。ついで、カレンダ加工装置でそれらを加工した。カレンダ加工装置は、次の温度分布を有する押出機によって供給された：供給ゾーン、華氏２９０度(１４３．３℃)；ゾーン２、華氏３００度(１４８．９℃)；ゾーン３、華氏３５０度(１７６．７℃)；およびダイ温度、華氏３６５度(１８５℃)。その装置は、ボトムロール、センターロール、およびトップロールを有した。そのトップロールは、圧力をかけないニュートラルである。ボトムロールの温度は華氏３０７度（１５２．８℃）であり、およびセンターロールの温度は華氏１３０度（５４℃）であった。カレンダ供給における溶融温度は華氏３６５度（１８５℃）であった。ボトムロールは０．１ヤード／分（０．０９メートル／分）の速度を有し、およびセンターロールは３．８ヤード／分（３．４７メートル／分）の速度を有した。その装置は、２０ミル（０．５ｍｍ）の厚さを有するフィルムを製造した。その組成物の５つ（実施例３２〜３６）は、表・に示す過酸化物レベルを有していた。第６の組成物（比較例Ｒ）は過酸化物を含有しなかった。カレンダ加工された組成物を実施例１〜３のように物理的特性試験に当てた。試験結果も表VIIIに示す。 −−は、測定されなかったことを意味する。表VIIIの結果は、組成物がカレンダ加工に当てられたときに、レオロジー改質が満足な結果をもたらすことを示す。これらの結果は、屋根膜および自動車装備品のようなカレンダ加工用途における満足な性能を示唆する。ここにすべてが開示されている、他のポリプロピレン樹脂、ＥＡＯポリマーおよびＥＡＯポリマー配合物、他のレオロジー改質剤、または充填材およびプロセスオイルのようなプロセス剤および他の添加剤に関して、実施例１〜３６に示された結果と同様の結果が予想される。

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項【提出日】平成１１年１月１８日（１９９９．１．１８）【補正内容】明細書レオロジーが改質された熱可塑性エラストマー組成物およびそれから製造された製品発明の属する技術分野本発明は、一般的に、エラストマー性エチレン／アルファ（α）−オレフィン（ＥＡＯ）ポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物、および高融点プロピレンポリマーを含有するレオロジーが改質された熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）組成物、該組成物の製造、製品を作るための異形押出しおよび射出成形のようなプロセスにおける該組成物の使用、並びに得られた製品に関する。本発明は、さらに詳しくは、両成分が酸化物改質された組成物、該成分の物理的配合物を改質するための過酸化物の使用による等の該組成物の製造方法、並びに、射出成形による作業長靴のシャフト、異形押出しによる冷蔵庫のガスケット、およびシート押出しおよび／またはカレンダ加工、ついで熱成形による自動車用スキンのような薄い壁のある部品を含む加工品を製造するための該組成物の使用に関する。米国特許第４，３７５，５３１号は、プロピレンおよびエチレンのブロックコポリマー、またはプロピレンおよびエチレンのランダムコポリマーのような第１の成分と、低密度ポリエチレン、エチレン／ビニルアセテートコポリマー、アクリレート変性ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン／プロピレンラバー、エチレン／プロピレン／ジエンモノマーラバー、およびそれらの配合物から選択された第２の成分とを有するビスブレークされた（visbroken）材料を開示する。その２つの成分は最初に配合され、ついでビスブレークされる。米国特許第４，５３５，１２５号は、耐衝撃性が改質されたプロピレンポリマーと線状低密度エチレンコポリマーとの配合物のビスブレーキングを開示する。そのコポリマーはハロゲン化チタン含有配位触媒を使用して製造される。英国特許公開（ＧＢ−Ａ）第１，１９２，１８９号は、メルトフラクチャのない造形品を製造するためのポリオレフィン混合物を開示する。その混合物のひとつの成分は、密度が０．９３５〜０．９５０ｇ／ｃｃである低圧法ポリエチレンである。発明の背景エラストマー性部品の製造者は、一層高い生産性、改良された品質、および一層広い市場のいずれか、またはすべてを得ることができる加工特性を有するエラストマーに対する継続している研究に従事している。このような部品を製造するために使用される慣用のプロセスは、これに限定されるものではないが、射出成形プロセス、異形押出しプロセス、フィルム押出しプロセス、インフレーションフィルム（blown film）プロセス、シート押出しプロセスを含む。どのような配合物または組成物が加工するかの４つの有用な基準は、ずり減粘インデックス( ＳＴＩ)、溶融強度(ＭＳ)、凝固温度(ＳＴ)、および高い方の使用温度（ＵＳＴ）である。これらの特性の改良は、このようなエラストマー性部品に関する生産性、品質、および市場の大きさに直接影響する。ここで使用されるＳＴＩは、特定の高い剪断速度におけるポリマーの粘度で特定の低い剪断速度におけるポリマーの粘度を割った比である。請求の範囲１．ＡＳＴＭＤ２７６５−９０、方法Ｂによって測定された不溶性ゲル含量が、キシレンを溶媒として使用したときに１０パーセント未満であり、少なくとも１種のエラストマー性の、線状あるいは実質的に線状の、エチレン／アルファ −オレフィン（ＥＡＯ）ポリマー、またはＥＡＯポリマー配合物と、ポリプロピレンホモポリマーおよびプロピレン／エチレンコポリマーから選択された少なくとも１種のポリマーとを含有する、レオロジー改質されたＴＰＥ組成物であり、該組成物は４つの特性の少なくとも３つを有し、該特性は、ずり減粘インデックス（ＳＴＩ）または摂氏１９０°（℃）の温度および毎秒０．１ラジアンの剪断速度におけるポリマー粘度と１９０℃の温度および毎秒１００ラジアンの剪断速度におけるポリマー粘度との比は≧２０であり、１９０℃の温度におけるキャピラリーレオメーターにより測定された溶融強度（ＭＳ）は、レオロジー改質なしの組成物のＭＳの≧１．５倍であり、示差走査熱量計により測定された凝固温度（ＳＴ）は、レオロジー改質なしの組成物のＳＴを≧１０℃超え、並びに、熱機械分析機侵入プローブを用い、および該プローブに１ニュートンカをかけた熱機械分析により測定された高い方の使用温度（ＵＳＴ）限界は、レオロジー改質なしの組成物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるものであることを特徴とするＴＰＥ組成物。２．前記レオロジー改質は、前記特性の組み合わせを提供するレベルの過酸化物を使用して誘発された過酸化物であり、該過酸化物は、α，α’−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼン、ジクミルペルオキシド、２，５− ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ｔ−アミルペルオキシ−２ −エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジ（ｔ−アミルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、２，５−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）− ２，５−ジフェニルヘキサン、ビス（アルファ−メチルベンジル）ペルオキシド、ｔ−ブチルペルベンゾエート、ベンゾイルペルオキシド、およびビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼンから選択された有機過酸化物であることを特徴とする請求項１に記載の組成物。３．前記ＥＡＯポリマーは、その中に重合された少なくとも１種のＣ₃ _〜20α− オレフィンコモノマーを有し、該ポリマーは、ＡＳＴＭＤ−７９２に準じて測定された密度が０．８５〜０．９２ｇ／ｃｃであることを特徴とする請求項１に記載の組成物。４．前記ＥＡＯポリマーは、ジエン変性ポリマーであり、該ジエンは、ノルボルナジエン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ピペリレン、または５−エチリデン−２−ノルボルネン、およびその混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。５．プロセスオイル、充填材、および発泡剤から選択された少なくとも１種の添加剤をさらに含有し、組成物の総重量に基づいて、該プロセスオイルは０〜５０重量パーセントの範囲内の量で存在し、該充填材は０〜７０重量パーセントの範囲内の量で存在し、および該発泡剤は０〜１０重量パーセントの範囲内の量で存在し、そして充填材が存在する場合には、ガラス、シリカ、カーボンブラック、金属炭酸塩、金属硫酸塩、タルク、クレー、およびグラファイトファイバーから選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。６．実質的にレオロジー改質されていないある量のＥＡＯポリマーをさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。７．ａ）有機過酸化物と、少なくとも１種の（１）エラストマー性の、線状あるいは実質的に線状の、エチレン／アルファ−オレフイン（ＥＡＯ）ポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物であり、該ポリマーは、ＡＳＴＭＤ−７９２に準じて測定された密度が０．８５〜０．９２ｇ／ｃｃである、および（２）ポリプロピレンホモポリマーおよびプロピレン／エチレンコポリマーから選択されたポリマーを含有する溶融ポリマー組成物との化合をもたらす工程；ｂ）該化合物を、剪断状態に当てて、溶融ポリマー組成物の全体にわたって過酸化物を分散させ、該溶融ポリマー組成物の十分なレオロジー改質に効果を及ぼし、および不溶性ポリマーゲルの形成を、ＡＳＴＭＤ２７６５−９０、方法Ｂによって測定されたゲル含量が、キシレンを溶媒として使用したときに１０パーセント未満であるように制限しながら、溶融状態に該化合物を維持する工程であり、十分なレオロジー改質は、４つの特性の少なくとも３つの達成であり、該特性は、ずり減粘インデックス（ＳＴＩ）または摂氏１９０°（℃）の温度および毎秒０．１ラジアンの剪断速度におけるポリマー粘度と１９０℃の温度および毎秒１００ラジアンの剪断速度におけるポリマー粘度との比は≧２０であり、１９０℃の温度におけるキャピラリーレオメーターにより測定された溶融強度（ＭＳ）は、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＭＳの≧１．５倍であり、示差走査熱量計により測定された凝固温度（ＳＴ）は、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＳＴを≧１０℃超え、並びに、熱機械分析機侵入プローブを用い、および該プローブに１ニュートンカをかけた熱機械分析により測定された高い方の使用温度（ＵＳＴ）限界は、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるものであり；そして、随意に、ｃ）該レオロジー改質されたポリマー配合物が、４つの特性の少なくとも３つの組み合わせを有する製品に変換される工程を具えることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載された組成物を製造する方法。８．工程ｃ）の前に連続して起こる中間の工程ｂ１）およびｂ２）をさらに具え、工程ｂ１）は、固体としての前記レオロジー改質されたポリマー配合物の回収を具え、および工程ｂ２）は、製品を製造するために十分な溶融状態への固体の変換を具えることを特徴とする請求項７に記載の方法。９．前記化合物は、（ａ）前記溶融ポリマー組成物を形成し、ついで該溶融ポリマー組成物に前記有機過酸化物を添加する工程、または（ｂ）前記ポリマー組成物の少なくとも１つの成分に前記有機過酸化物を添加し、ついで該組成物を溶融ポリマー組成物に変換する工程、のひとつによって製造されることを特徴とする請求項７または請求項８に記載の方法。 10．前記溶融ポリマー組成物が溶融状態であるうちに、しかしエラストマー性ＥＡＯポリマーまたはエラストマー性ＥＡＯポリマー配合物のレオロジー改質に続いて、前記高融点ポリマーが該溶融ポリマー組成物に添加されることを特徴とする請求項７または請求項８に記載の方法。 11．請求項１〜６のいずれか１項に記載の組成物から製造された少なくともひとつの部品を有する製品であって、該製品は、ａ）自動車の車体部品として、バンパーフェーシア、車体側方モールディング、外装部品、内装部品、通気遮断壁、エアダクト、ホイールカバー、およびインストルメントおよびドアパネルスキン、ｂ）非自動車用途として、ポリマーフィルム、ポリマーシート、足びれ、ごみ入れ、貯蔵コンテナ、ローンファニチャーストリップまたはウェッブ、芝刈り機および他のガーデン器具部品、レクリエーション用自動車部品、ゴルフカート部品、実用カート部品、船舶部品、および屋根膜を含む屋根用途、並びにｃ）長靴用のシャフトを含む履物の部品から選択されることを特徴とする製品。 12．請求項７〜１０のいずれか１項に記載の方法によって製造されたことを特徴とする請求項１１に記載の製品。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＡＵ，ＢＲ，ＣＡ，ＣＮ，ＩＤ，ＪＰ，ＫＲ，ＭＸ，ＲＵ，ＴＲ (72)発明者パリク，ディーパク，ラシクラル. アメリカ合衆国 77566 テキサス州レイクジャクソンノーストリリアムコート 59 (72)発明者ウェーバー，ローラ，バウエル. アメリカ合衆国 77566 テキサス州レイクジャクソンノースカラリリーコート 59 (72)発明者ベシア，ジェイムズ，ロバート. アメリカ合衆国 70815 ルイジアナ州バトンルージュウッドバインストリート 9165 (72)発明者メイスケ，ラリー，アラン. アメリカ合衆国 70820 ルイジアナ州バトンルージュベルファウンテンコート 5223 (72)発明者マーティン，マイケル，フランシス. アメリカ合衆国 77566 テキサス州レイクジャクソンウォーターリリー 103

Claims

【特許請求の範囲】１．少なくとも１種のエラストマー性ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物と、ポリプロピレンホモポリマーおよびプロピレン／エチレンコポリマーから選択された少なくとも１種の高融点ポリマーとを含有する、レオロジー改質された、実質的にゲルなしのＴＰＥ組成物であり、該組成物は４つの特性の少なくとも３つを有し、該特性は、ＳＴＩ≧２０、レオロジー改質なしの組成物のＭＳの ≧１．５倍のＭＳ、レオロジー改質なしの組成物のＳＴを≧１０℃超えるＳＴ、およびレオロジー改質なしの組成物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるＵＳＴ限界であることを特徴とするＴＰＥ組成物。２．前記レオロジー改質は、前記特性の組み合わせを提供するのに十分なレベルの過酸化物を使用して誘発された過酸化物であり、該過酸化物は、α，α’−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼン、ジクミルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ｔ−アミルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジ（ｔ−アミルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、２，５−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）−２，５−ジフェニルヘキサン、ビス（アルファ−メチルベンジル）ペルオキシド、ｔ−ブチルペルベンゾエート、ベンゾイルペルオキシド、およびビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼンから選択された有機過酸化物であることを特徴とする請求項１に記載の組成物。３．前記ＥＡＯポリマーは、その中に重合された少なくとも１種のＣ₃ _〜20α− オレフィンコモノマーを有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。４．前記ＥＡＯポリマーは、ジエン変性ポリマーであり、該ジエンは、ノルボルナジエン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ピペリレン、または５−エチリデン−２−ノルボルネン、およびその混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。５．プロセスオイル、充填材、および発泡剤から選択された少なくとも１種の添加剤をさらに含有し、組成物の総重量に基づいて、該プロセスオイルは０〜５０重量パーセントの範囲内の量で存在し、該充填材は０〜７０重量パーセントの範囲内の量で存在し、および該発泡剤は０〜１０重量パーセントの範囲内の量で存在し、そして充填材が存在する場合には、ガラス、シリカ、カーボンブラック、金属炭酸塩、金属硫酸塩、タルク、クレー、およびグラファイトファイバーから選択されることを特徴とする請求項１に記載の組成物。６．実質的にレオロジー改質されていないある量のＥＡＯポリマーをさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の組成物。７．ａ）有機過酸化物と、少なくとも１種の（１）エラストマー性ＥＡＯポリマーまたはＥＡＯポリマー配合物、および（２）ポリプロピレンホモポリマーおよびプロピレン／エチレンコポリマーから選択された高融点ポリマーを含有する溶融ポリマー組成物との化合をもたらす工程；ｂ）該化合物を、溶融ポリマー組成物の全体にわたって過酸化物を分散させ、該溶融ポリマー組成物の十分なレオロジー改質に効果を及ぼし、および不溶性ポリマーゲルの形成を実質的に排除するのに十分な剪断の状態に当てながら、溶融状態に該化合物を維持する工程であり、十分なレオロジー改質は、４つの特性の少なくとも３つの達成であり、該特性は、ＳＴＩ≧２０、ＭＳ≧レオロジー改質なしのポリマー配合物のＭＳの≧１．５倍のＭＳ、レオロジー改質なしのポリマー配合物のＳＴを≧１０℃超えるＳＴ、およびレオロジー改質なしのポリマー配合物のＵＳＴ限界を≧１０℃超えるＵＳＴ限界であり；そして、随意に、ｃ）該レオロジー改質されたポリマー配合物が、４つの特性の少なくとも３つの組み合わせを有する製品に変換される工程を具えることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載された組成物を製造する方法。８．工程ｃ）の前に連続して起こる中間の工程ｂ１）およびｂ２）をさらに具え、工程ｂ１）は、固体としての前記レオロジー改質されたポリマー配合物の回収を具え、および工程ｂ２）は、製品を製造するために十分な溶融状態への固体の変換を具えることを特徴とする請求項７に記載の方法。９．前記化合物は、（ａ）前記溶融ポリマー組成物を形成し、ついで該溶融ポリマー組成物に前記有機過酸化物を添加する工程、または（ｂ）前記ポリマー組成物の少なくとも１つの成分に前記有機過酸化物を添加し、ついで該組成物を溶融ポリマー組成物に変換する工程、のひとつによって製造されることを特徴とする請求項７または請求項８に記載の方法。 10．前記溶融ポリマー組成物が溶融状態であるうちに、しかしエラストマー性ＥＡＯポリマーまたはエラストマー性ＥＡＯポリマー配合物のレオロジー改質に続いて、前記高融点ポリマーが該溶融ポリマー組成物に添加されることを特徴とする請求項７または請求項８に記載の方法。 11．請求項１〜６のいずれか１項に記載の組成物から製造された少なくともひとつの部品を有する製品であって、該製品は、ａ）自動車の車体部品として、バンパーフェーシア、車体側方モールディング、外装部品、内装部品、通気遮断壁、エアダクト、ホイールカバー、およびインストルメントおよびドアパネルスキン、ｂ）非自動車用途として、ポリマーフィルム、ポリマーシート、足びれ、ごみ入れ、貯蔵コンテナ、ローンファニチャーストリップまたはウェッブ、芝刈り機および他のガーデン器具部品、レクリエーション用自動車部品、ゴルフカート部品、実用カート部品、船舶部品、および屋根膜を含む屋根用途、並びにｃ）長靴用のシャフトを含む履物の部品から選択されることを特徴とする製品。 12．請求項７〜１０のいずれか１項に記載の方法によって製造されたことを特徴とする請求項１１に記載の製品。