JP2002338397A - Ｉｉｉ族窒化物結晶成長装置およびｉｉｉ族窒化物結晶成長方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 アルカリ金属を用いてIII族窒化物結晶を成
長させるときに、直接反応生成物を形成しないアルカリ
金属をアルコールや酸等の薬液を用いずに、置換やエッ
チングすることなく、III族窒化物結晶を取り出すこと
の可能なIII族窒化物結晶成長装置を提供する。 【解決手段】 第１の混合融液保持容器１０２の上部と
第２の混合融液保持容器１１２の上部は、各々開口して
おり、連結管１０８によって連通している。この連結管
１０８を加熱制御可能なように連結管加熱装置１０７が
設置されている。ここで、連結管１０８は、第１，第２
の温度制御領域のうちの一の温度制御領域から他の温度
制御領域にアルカリ金属を輸送するためのアルカリ金属
輸送領域として機能するようになっている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、III族窒化物結晶
を成長させるIII族窒化物結晶成長装置およびIII族窒化
物結晶成長方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】現在、紫〜青〜緑色光源として用いられ
ているＩｎＧａＡｌＮ系（III族窒化物）デバイスは、
その殆どがサファイア基板あるいはＳｉＣ基板上に、Ｍ
Ｏ−ＣＶＤ法（有機金属化学気相成長法）やＭＢＥ法
（分子線結晶成長法）等を用いた結晶成長により作製さ
れている。サファイアやＳｉＣを基板として用いる場合
には、III族窒化物との熱膨張係数差や格子定数差が大
きいことに起因する結晶欠陥が多くなる。このために、
デバイス特性が悪く、例えば発光デバイスの寿命を長く
することが困難であったり、動作電力が大きくなったり
するという問題がある。

【０００３】更に、サファイア基板の場合には絶縁性で
あるために、従来の発光デバイスのように基板側からの
電極取り出しが不可能であり、結晶成長したIII族窒化
物半導体表面側からの電極取り出しが必要となる。その
結果、デバイス面積が大きくなり、高コストにつながる
という問題がある。また、サファイア基板上に作製した
III族窒化物半導体デバイスは、劈開によるチップ分離
が困難であり、レーザダイオード（ＬＤ）で必要とされ
る共振器端面を劈開で得ることが容易ではない。このた
め、現在はドライエッチングによる共振器端面形成や、
あるいはサファイア基板を１００μｍ以下の厚さまで研
磨した後に、劈開に近い形での共振器端面形成を行って
いるが、この場合にも、従来のＬＤのような共振器端面
とチップ分離を単一工程で容易に行うことが不可能であ
り、工程の複雑化ひいてはコスト高につながる。

【０００４】これらの問題を解決するために、サファイ
ア基板上にIII族窒化物半導体膜を選択横方向成長やそ
の他の工夫を行うことで、結晶欠陥を低減させることが
提案されている。

【０００５】例えば文献「Japanese Journal of Applie
d Physics Vol.36(1997) Part 2, No.12A, L1568-157
1」（以下、第１の従来技術という）には、図１０に示
すようなレーザダイオード（ＬＤ）が示されている。図
１０のレーザダイオードは、ＭＯ−ＶＰＥ（有機金属気
相成長）装置にてサファイア基板１上にＧａＮ低温バッ
ファ層２とＧａＮ層３を順次成長した後に、選択成長用
のＳｉＯ₂マスク４を形成する。このＳｉＯ₂マスク４
は、別のＣＶＤ（化学気相堆積）装置にて、ＳｉＯ₂膜
を堆積した後に、フォトリソグラフィ，エッチング工程
を経て形成される。次に、このＳｉＯ₂マスク４上に再
度、ＭＯ−ＶＰＥ装置にて２０μｍの厚さのＧａＮ膜
３’を成長することで、横方向にＧａＮが選択成長し、
選択横方向成長を行わない場合に比較して結晶欠陥を低
減させている。更に、その上層に形成されている変調ド
ープ歪み超格子層（ＭＤ−ＳＬＳ）５を導入すること
で、活性層６へ結晶欠陥が延びることを防いでいる。こ
の結果、選択横方向成長及び変調ドープ歪み超格子層を
用いない場合に比較して、デバイス寿命を長くすること
が可能となる。

【０００６】この第１の従来技術の場合には、サファイ
ア基板上にＧａＮ膜を選択横方向成長しない場合に比べ
て、結晶欠陥を低減させることが可能となるが、サファ
イア基板を用いることによる、絶縁性と劈開に関する前
述の問題は依然として残っている。更には、ＳｉＯ₂マ
スク形成工程を挟んで、ＭＯ−ＶＰＥ装置による結晶成
長が２回必要となり、工程が複雑化するという問題が新
たに生じる。

【０００７】また、別の方法として、例えば文献「Appl
ied Physics Letters, Vol.73, No.6, p.832-834(199
8)」（以下、第２の従来技術という）には、ＧａＮ厚膜
基板を応用することが提案されている。この第２の従来
技術では、前述の第１の従来技術での２０μｍの選択横
方向成長後に、Ｈ−ＶＰＥ（ハイドライド気相成長）装
置にて２００μｍのＧａＮ厚膜を成長し、その後に、こ
の厚膜成長したＧａＮ膜を１５０μｍの厚さになるよう
に、サファイア基板側から研磨することにより、ＧａＮ
基板を作製する。このＧａＮ基板上に、ＭＯ−ＶＰＥ装
置を用いて、ＬＤデバイスとして必要な結晶成長を順次
行ない、ＬＤデバイスを作製することで、結晶欠陥を低
減させることが可能になるとともに、サファイア基板を
用いることによる絶縁性と劈開に関する前述の問題点を
解決することが可能となる。なお、この第２の従来技術
と同様のものとして、特開平１１−４０４８号が提案さ
れており、図１１には特開平１１−４０４８号の半導体
レーザが示されている。

【０００８】しかしながら、この第２の従来技術は、第
１の従来技術よりも更に工程が複雑になっており、より
一層のコスト高になる。また、この第２の従来技術の方
法で２００μｍ程度の厚さのＧａＮ厚膜を成長する場合
には、基板であるサファイアとの格子定数差及び熱膨張
係数差に伴う応力が大きくなり、基板の反りやクラック
が生じるという問題が新たに発生する。

【０００９】この問題を回避するために、特開平１０−
２５６６６２号には、厚膜成長する元の基板（サファイ
アとスピネル）の厚さを１ｍｍ以上とすることが提案さ
れている。このように、厚さ１ｍｍ以上の基板を用いる
ことにより、２００μｍの厚膜のＧａＮ膜を成長させて
も、基板の反りやクラックを生じさせないようにしてい
る。しかしながら、このように厚い基板は、基板自体の
コストが高く、また研磨に多くの時間を費やす必要があ
り、研磨工程のコストアップにつながる。すなわち、厚
い基板を用いる場合には、薄い基板を用いる場合に比べ
て、コストが高くなる。また、厚い基板を用いる場合に
は、厚膜のＧａＮ膜を成長した後には基板の反りやクラ
ックが生じないが、研磨の工程で応力緩和し、研磨途中
で反りやクラックが発生する。このため、厚い基板を用
いても、容易に、結晶品質の高いＧａＮ基板を大面積化
で作製することはできない。

【００１０】一方、文献「Journal of Crystal Growth,
Vol.189/190, p.153-158(1998)」（以下、第３の従来
技術という）には、ＧａＮのバルク結晶を成長させ、そ
れをホモエピタキシャル基板として用いることが提案さ
れている。この第３の従来技術は、１４００〜１７００
℃の高温、及び数１０ｋｂａｒもの超高圧の窒素圧力中
で、液体ＧａからＧａＮを結晶成長させる手法となって
いる。この場合には、このバルク成長したＧａＮ基板を
用いて、デバイスに必要なIII族窒化物半導体膜を成長
することが可能となる。従って、第１及び第２の従来技
術のように工程を複雑化させることなく、ＧａＮ基板を
提供できる。

【００１１】しかしながら、第３の従来技術では、高
温，高圧中での結晶成長が必要となり、それに耐えうる
反応容器が極めて高価になるという問題がある。加え
て、このような成長方法をもってしても、得られる結晶
の大きさは高々１ｃｍ程度であり、デバイスを実用化す
るには小さ過ぎるという問題がある。

【００１２】この高温，高圧中でのＧａＮ結晶成長の問
題点を解決する手法として、文献「Chemistry of Mater
ials Vol.9 (1997) p.413-416」（以下、第４の従来技
術という）には、Ｎａをフラックスとして用いたＧａＮ
結晶成長方法が提案されている。この方法はアジ化ナト
リウム（ＮａＮ₃）と金属Ｇａを原料として、ステンレ
ス製の反応容器（容器内寸法；内径＝７．５ｍｍ、長さ
＝１００ｍｍ）に窒素雰囲気で封入し、その反応容器を
６００〜８００℃の温度で２４〜１００時間保持するこ
とにより、ＧａＮ結晶を成長させるものである。この第
４の従来技術の場合には、６００〜８００℃程度の比較
的低温での結晶成長が可能であり、容器内圧力も高々１
００ｋｇ／ｃｍ²程度と第３の従来技術に比較して圧力
を低くできる点が特徴である。しかし、この第４の従来
技術の問題点としては、得られる結晶の大きさが１ｍｍ
に満たない程度に小さい点である。この程度の大きさで
はデバイスを実用化するには第３の従来技術と同様に小
さすぎる。

【００１３】また、この第４の従来技術の場合には、Ｎ
ａＮ₃から分解したＮａは結晶成長終了後に、反応生成
物とはならず、金属Ｎａとして、あるいは、ＮａとＧａ
の金属間化合物として、反応容器内に残留する。結晶成
長終了後、ＧａＮ結晶を取り出す際にはアルコールによ
る置換により金属Ｎａを除去したり、王水によりＮａと
Ｇａの金属間化合物を除去したりする。この場合に、Ｎ
ａが反応生成物として消費されないにもかかわらず、Ｎ
ａを除去してしまうという問題がある。これは、工業的
に量産化する際にＮａの消費量が増大することにつなが
り、コスト高の要因となる。さらに、Ｎａのアルコール
置換による除去や、ＮａとＧａの金属間化合物の王水に
よる除去では、その廃液を処理するという問題が残り、
環境汚染やあるいは廃液処理コストの増大につながる。

【００１４】また、特開２０００−３２７４９５号（以
下、第５の従来技術という）には、上述の第４の従来技
術と基板を用いたエピタキシャル法を組み合わせた技術
が提案されている。この第５の従来技術では、予め基板
表面にＧａＮあるいはＡｌＮを成長させたものを基板と
して用い、この上に第４の従来技術を用いてＧａＮ膜を
エピタキシャル成長させる。しかし、この第５の従来技
術は基本的にエピタキシャル成長であり、第１や第２の
従来技術と同様に結晶欠陥の問題解決には至らない。更
に、予めＧａＮ膜あるいはＡｌＮ膜を基板上に成長させ
るため、工程が複雑となり高コストにつながる。

【００１５】また、最近、特開２０００−１２９００号
及び特開２０００−２２２１２号（以下、第６の従来技
術という）には、ＧａＡｓ基板を用いてＧａＮ厚膜基板
を作製する方法が提案されている。図１２，図１３に
は、この第６の従来技術によるＧａＮ厚膜基板の作製方
法が示されている。先ず、図１２を参照すると、（１１
１）ＧａＡｓ基板６０上に第１の従来技術と同様にＳｉ
Ｏ₂膜やＳｉＮ膜をマスク６１として、ＧａＮ膜６３を
７０μｍ〜１ｍｍの厚さに選択成長する（図１２（１）
〜（３））。この結晶成長はＨ−ＶＰＥにより行う。そ
の後、王水によりＧａＡｓ基板６０をエッチング，除去
し、ＧａＮ自立基板６３を作製する（図１２（４））。
このＧａＮ自立基板６３を元に、更に再度Ｈ−ＶＰＥに
より、数１０ｍｍの厚さのＧａＮ結晶６４を気相成長さ
せる（図１３（１））。この数１０ｍｍの厚さのＧａＮ
結晶６４をスライサーによりウェハ状に切り出し、Ｇａ
Ｎウェハを作製する（図１３（２），（３））。

【００１６】この第６の従来技術では、ＧａＮ自立基板
６３が得られ、更に数１０ｍｍの厚さのＧａＮ結晶６４
を得ることができる。しかしながら、第６の従来技術に
は次のような問題点がある。すなわち、ＳｉＮ膜やＳｉ
Ｏ₂膜を選択成長用マスクとして用いるため、その作製
工程が複雑になり、コスト高につながる。また、Ｈ−Ｖ
ＰＥにより数１０ｍｍの厚さのＧａＮ結晶を成長させる
際に、反応容器内にも同様の厚さのＧａＮ結晶（単結晶
や多結晶）やアモルファス状のＧａＮが付着し、このた
め、量産性に問題がある。また、ＧａＡｓ基板が犠牲基
板として一回の成長毎にエッチング，除去されるため、
コスト高につながる。また、結晶品質に関しても、基本
的にはＧａＡｓという異種基板上の結晶成長からくる、
格子不整、熱膨張係数の違いによる、欠陥密度が高いと
いう問題も残る。

【００１７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、第１，第
２，第５あるいは第６の従来技術の問題点である工程を
複雑化させることなく、また、第３の従来技術の問題点
である高価な反応容器を用いることも無く、かつ、第
３，第４の従来技術の問題点である結晶の大きさが小さ
くなることなく、高性能の発光ダイオードやＬＤ等のデ
バイスを作製するために実用的な大きさで、かつ、低コ
スト，高品質のIII族窒化物結晶を成長させることの可
能なIII族窒化物結晶成長方法およびIII族窒化物結晶成
長装置を提供することを目的としている。

【００１８】さらに、本発明は、第４の従来技術のよう
にＮａの処理に伴う問題を解決することを目的としてい
る。すなわち、Ｎａなどのアルカリ金属を用いてIII族
窒化物結晶を成長させるときに、直接反応生成物を形成
しないアルカリ金属（例えばＮａ）をアルコールや酸等
の薬液を用いずに、置換やエッチングすることなく、II
I族窒化物結晶を取り出すことの可能なIII族窒化物結晶
成長装置およびIII族窒化物結晶成長方法を提供するこ
とを目的としている。

【００１９】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１記載の発明は、反応容器内で、アルカリ金
属と少なくともIII族金属を含む物質とが混合融液を形
成し、該混合融液と少なくとも窒素を含む物質とから、
III族金属と窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成
長させるIII族窒化物結晶成長装置であって、１つの反
応容器内に、温度を独立に制御可能な複数の異なる温度
制御領域を有していることを特徴としている。

【００２０】また、請求項２記載の発明は、請求項１記
載のIII族窒化物結晶成長装置において、前記複数の温
度制御領域は、一の温度制御領域にあるアルカリ金属を
他の温度制御領域に輸送するためのアルカリ金属輸送領
域によって連通していることを特徴としている。

【００２１】また、請求項３記載の発明は、請求項２記
載のIII族窒化物結晶成長装置において、アルカリ金属
を一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送する際
にアルカリ金属輸送領域を減圧状態にするための減圧手
段が設けられていることを特徴としている。

【００２２】また、請求項４記載の発明は、請求項１記
載のIII族窒化物結晶成長装置において、温度を独立に
制御可能な複数の異なる温度制御領域の雰囲気を分離あ
るいは一体化するための仕切り手段が設けられているこ
とを特徴としている。

【００２３】また、請求項５記載の発明は、請求項４記
載のIII族窒化物結晶成長装置において、前記仕切り手
段によって複数の異なる温度制御領域の雰囲気を分離し
ている状態で、複数の異なる温度制御領域の雰囲気を独
立に制御することが可能に構成されていることを特徴と
している。

【００２４】また、請求項６記載の発明は、請求項４ま
たは請求項５記載のIII族窒化物結晶成長装置におい
て、複数の異なる温度制御領域の雰囲気を一体化してア
ルカリ金属を一の温度制御領域から他の温度制御領域に
輸送する際にアルカリ金属輸送領域を減圧状態にするた
めの減圧手段が設けられていることを特徴としている。

【００２５】また、請求項７記載の発明は、反応容器内
で、アルカリ金属と少なくともIII族金属を含む物質と
が混合融液を形成し、該混合融液と少なくとも窒素を含
む物質とから、III族金属と窒素とから構成されるIII族
窒化物を結晶成長させるIII族窒化物結晶成長方法であ
って、１つの反応容器内に、温度を独立に制御可能な複
数の異なる温度制御領域を設け、一の温度制御領域でII
I族窒化物を成長させた後、他の温度制御領域にアルカ
リ金属を輸送させて、他の温度制御領域でIII族窒化物
を結晶成長させることを特徴としている。

【００２６】また、請求項８記載の発明は、請求項７記
載のIII族窒化物結晶成長方法において、一の温度制御
領域と他の温度制御領域とを分離した雰囲気下で、一の
温度制御領域においてIII族窒化物結晶を成長させた
後、一の温度制御領域の雰囲気を他の温度制御領域の雰
囲気と一体化して、アルカリ金属を一の温度制御領域か
ら他の温度制御領域に輸送し、その後、一の温度制御領
域と他の温度制御領域との雰囲気を分離し、他の温度制
御領域においてIII族窒化物結晶を成長させることを特
徴としている。

【００２７】また、請求項９記載の発明は、反応容器内
で、アルカリ金属と少なくともIII族金属を含む物質と
が混合融液を形成し、該混合融液と少なくとも窒素を含
む物質とから、III族金属と窒素とから構成されるIII族
窒化物を結晶成長させるIII族窒化物結晶成長方法であ
って、１つの反応容器内に、温度を独立に制御可能な複
数の異なる温度制御領域を設け、一の温度制御領域でII
I族窒化物を成長させた後、他の温度制御領域にアルカ
リ金属を輸送させて、他の温度制御領域でIII族窒化物
を結晶成長させる工程を、複数の温度制御領域で順次に
行ない、アルカリ金属を複数の温度制御領域間で順次に
輸送することを特徴としている。

【００２８】また、請求項１０記載の発明は、反応容器
内で、アルカリ金属と少なくともIII族金属を含む物質
とが混合融液を形成し、該混合融液と少なくとも窒素を
含む物質とから、III族金属と窒素とから構成されるIII
族窒化物を結晶成長させるIII族窒化物結晶成長方法で
あって、１つの反応容器内に、温度を独立に制御可能な
複数の異なる温度制御領域を設け、一の温度制御領域で
III族窒化物を成長させた後、他の温度制御領域にアル
カリ金属を輸送させて、他の温度制御領域でIII族窒化
物を結晶成長させる工程を、一の温度制御領域と他の温
度制御領域との間で交互に繰り返し行なうことを特徴と
している。

【００２９】また、請求項１１記載の発明は、請求項１
０記載のIII族窒化物結晶成長方法において、一の温度
制御領域と他の温度制御領域とを分離した雰囲気下で、
一の温度制御領域においてIII族窒化物結晶を成長させ
た後、一の温度制御領域の雰囲気を他の温度制御領域の
雰囲気と一体化して、アルカリ金属を一の温度制御領域
から他の温度制御領域に輸送し、その後、一の温度制御
領域と他の温度制御領域との雰囲気を分離し、他の温度
制御領域においてIII族窒化物結晶を成長させる工程
を、一の温度制御領域と他の温度制御領域との間で交互
に繰り返し行なうことを特徴としている。

【００３０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態を図面に
基づいて説明する。

【００３１】本発明は、反応容器内で、アルカリ金属と
少なくともIII族金属を含む物質とが混合融液を形成
し、該混合融液と少なくとも窒素を含む物質とから、II
I族金属と窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長
させるときに、１つの反応容器内に、温度を独立に制御
可能な複数の異なる温度制御領域を有していることを特
徴としている。

【００３２】ここで、III族窒化物結晶を成長させるの
に、反応容器内には、アルカリ金属と少なくともIII族
金属を含む物質、及び、少なくとも窒素を含む物質が存
在している。これらの物質は、外部から供給されても良
いし、あるいは、最初から反応容器内に存在していても
良い。

【００３３】また、この反応容器には温度制御機能が具
備されており、結晶成長可能な温度に上げること、及
び、結晶成長が停止する温度に下げること、及び、それ
らの温度に任意の時間保持することが可能となってい
る。反応容器内の温度および実効窒素分圧をIII族窒化
物結晶が結晶成長する条件に設定することにより、III
族窒化物の結晶成長を開始させることができる。

【００３４】また、温度制御領域とは、結晶成長可能な
温度に上げること、及び、結晶成長が停止する温度に下
げること、及び、それらの温度に任意の時間保持するこ
とが可能な領域であり、本発明では、この温度制御領域
が複数あり、それらが独立に温度制御可能となってい
る。

【００３５】また、本発明において、窒素とは、窒素分
子あるいは窒素を含む化合物から生成された窒素分子や
原子状窒素、および窒素を含む原子団および分子団のこ
とである。

【００３６】第１の実施形態 図１は本発明の第１の実施形態のIII族窒化物結晶成長
装置の構成例を示す図である。図１を参照すると、反応
容器１０１内には、第１の混合融液保持容器１０２と、
第２の混合融液保持容器１１２とが設置されている。ま
た、第１の混合融液保持容器１０２を任意の温度に加熱
制御可能なように第１の加熱装置１０６が設置され、ま
た、第２の混合融液保持容器１１２を任意の温度に加熱
制御可能なように第２の加熱装置１１６が設置されてい
る。この第１の加熱装置１０６と第２の加熱装置１１６
とは、各々独立に、混合融液保持容器１０２，１１２を
温度制御できるものである。

【００３７】換言すれば、混合融液保持容器１０２およ
び第１の加熱装置１０６が、第１の温度制御領域として
機能し、また、混合融液保持容器１１２および第２の加
熱装置１１６が、第２の温度制御領域として機能するよ
うになっている。

【００３８】また、第１の混合融液保持容器１０２の上
部と第２の混合融液保持容器１１２の上部は、各々開口
しており、連結管１０８によって連通している。この連
結管１０８を加熱制御可能なように連結管加熱装置１０
７が設置されている。ここで、連結管１０８は、第１，
第２の温度制御領域のうちの一の温度制御領域から他の
温度制御領域にアルカリ金属を輸送するためのアルカリ
金属輸送領域として機能するようになっている。換言す
れば、第１，第２の温度制御領域は、一の温度制御領域
にあるアルカリ金属を他の温度制御領域に輸送するため
のアルカリ金属輸送領域によって連通している。

【００３９】また、反応容器１０１内に窒素を含む物質
（この例では、窒素ガスとする）を供給するために、窒
素供給管１０４が設けられており、また、反応容器１０
１内に供給される窒素圧力を調整するために、圧力調整
機構１０５が設けられている。なお、この圧力調整機構
１０５は圧力センサー及び圧力調整弁等により構成され
ている。また、連結管１０８と混合融液保持容器１０
２，１１２の上部との間には、窒素ガスが出入可能な程
度の隙間は設けられている。

【００４０】また、反応容器１０１の材質は、例えばス
テンレスからなっており、混合融液保持容器１０２，１
１２，連結管１０８の材質は、例えば、ＢＮ（窒化ホウ
素）あるいはパイロリティックＢＮなどからなってい
る。

【００４１】このような構成のIII族窒化物結晶成長装
置におけるIII族窒化物結晶成長方法を図２を用いて説
明する。なお、図２において、図２（ａ）乃至（ｄ）は
第１の混合融液保持容器１０２の状態を示す図であり、
図２（ｅ）乃至（ｈ）は第２の混合融液保持容器１１２
の状態を示す図である。図２を参照すると、先ず、図２
（ａ），（ｅ）に示すように、第１の混合融液保持容器
１０２内には、III族金属としてのＧａとアルカリ金属
としてのＮａとの混合融液１０３を準備しておく。この
とき、第２の混合融液保持容器１１２内には、III族金
属としてのＧａ１１４のみが入っている。

【００４２】このような状況下で、反応容器１０１内の
窒素圧力を例えば５０気圧にし、また、第１の混合融液
保持容器１０２の温度を結晶成長が開始する温度７５０
℃まで第１の加熱装置１０６を用いて昇温する。このと
き、第２の混合融液保持容器１１２内の温度も同様に、
７５０℃になるように第２の加熱装置１１６を用いて昇
温されており、連結管１０８の温度も同様に、７５０℃
となるように連結管加熱装置１０７によって加熱されて
いる。この成長条件を一定時間保持することで、III族
窒化物であるＧａＮ結晶１０９が第１の混合融液保持容
器１０２内に成長する。このとき、２つの混合融液保持
容器１０２，１１２間にはＮａの輸送は起こらず、第２
の混合融液保持容器１１２内にはアルカリ金属としての
Ｎａが無いために、ＧａＮ結晶は成長しない。

【００４３】所望形状のIII族窒化物結晶（ＧａＮ結
晶）が第１の混合融液保持容器１０２内で成長するま
で、上記の温度，窒素圧力条件を継続する。このとき、
図２（ｂ）に示すように、第１の混合融液保持容器１０
２内では、全てのＧａはＧａＮ結晶として消費されて、
ＧａＮ結晶１０９とＮａ１１１のみが存在する状態とな
る。なお、このとき、第２の混合融液保持容器１１２内
は、図２（ｆ）に示すように、図２（ｅ）と同じ状態で
ある。

【００４４】次に、窒素圧力を常圧まで下げた後、第１
の混合融液保持容器１０２と連結管１０８の温度を９０
０℃に上げ、第２の混合融液保持容器１１２の温度を室
温まで下げる。この状態を一定時間保つことで、第１の
混合融液保持容器１０２から第２の混合融液保持容器１
１２へアルカリ金属としてのＮａ１１１が移動する。す
なわち、第１の混合融液保持容器１０２内に存在してい
たＮａ１１１が蒸発し、Ｎａ１１１は温度の低い第２の
混合融液保持容器１１２内に移動する。このとき、図２
（ｃ）に示すように、第１の混合融液保持容器１０２内
にはＧａＮ結晶１０９のみが残る。そして、第２の混合
融液保持容器１１２内の温度を１００℃程度に上げるこ
とで、第２の混合融液保持容器１１２内では、図２
（ｇ）に示すように、ＮａとＧａが混合融液１１３を形
成する。

【００４５】次に、反応容器１０１内の窒素圧力を再度
５０気圧に昇圧し、第１の混合融液保持容器１０２及び
連結管１０８の温度を７５０℃に保ったまま、第２の混
合融液保持容器１１２の温度を７５０℃に昇温する。こ
の状態を一定時間保持することで、ＧａＮ結晶１１７が
第２の混合融液保持容器１１２内に成長する。すなわ
ち、第２の混合融液保持容器１１２内に当初準備してい
たＧａ１１４が全てＧａＮ結晶として反応することで、
第２の混合融液保持容器１１２内には、図２（ｈ）に示
すように、所望のＧａＮ結晶１１７とＮａ１１５のみが
残る。なお、このとき、第１の混合融液保持容器１０２
内は、図２（ｄ）に示すように、図２（ｃ）と同じ状態
である。そして、このとき、第１の混合融液保持容器１
０２からＧａＮ結晶１０９を取り出すことができる。

【００４６】このIII族窒化物結晶成長装置におけるIII
族窒化物結晶成長方法では、アルカリ金属であるＮａを
２回のIII族窒化物結晶（ＧａＮ結晶）の成長に用いて
いる。第４の従来技術で述べたように一度のIII族窒化
物結晶成長でアルカリ金属を消費する場合と比較する
と、アルカリ金属の消費量が半分で済み、低コスト，低
環境負荷につながる。

【００４７】また、アルカリ金属であるＮａを気相状態
を介して液相状態に戻すことで不純物を低減させる、す
なわちＮａの精製効果もある。従って、不純物が少ない
高品質なIII族窒化物結晶（ＧａＮ結晶）を成長させる
ことが可能となる。

【００４８】このように、図１のIII族窒化物結晶成長
装置およびIII族窒化物結晶成長方法では、第１の温度
制御領域でIII族窒化物結晶を結晶成長させた後、第２
の温度制御領域にアルカリ金属（Ｎａ）を輸送させて、
第２の温度制御領域でIII族窒化物結晶を結晶成長させ
るようになっている。

【００４９】すなわち、最初に、反応容器１０１内にあ
る、複数の独立制御可能な温度制御領域のうちの一の温
度制御領域（第１の温度制御領域）でIII族窒化物結晶
を成長させる。次に、他の温度制御領域（第２の温度制
御領域）にアルカリ金属（Ｎａ）を輸送させる。ここ
で、アルカリ金属（Ｎａ）を輸送する方法は、第１の温
度制御領域の温度をアルカリ金属（Ｎａ）が蒸発する温
度以上に上昇させ、第２の温度制御領域の温度をアルカ
リ金属（Ｎａ）が蒸発しない温度より低く設定する。こ
の状態を継続することで、アルカリ金属（Ｎａ）を第１
の温度制御領域から第２の温度制御領域に輸送させるこ
とが可能となる。この後、第２の温度制御領域で第１の
温度制御領域で行ったと同様にIII族窒化物結晶を成長
させる。

【００５０】第１の温度制御領域から第２の温度制御領
域までアルカリ金属（Ｎａ）を輸送させる場合に、第１
の温度制御領域の温度と第２の温度制御領域の温度が最
も重要であり、特に規定するものではないが、それ以外
の領域の温度は、望ましくは、第１の温度制御領域の温
度と同様に、アルカリ金属が蒸発する温度である方が良
い。これは第２の温度制御領域に、効率的にアルカリ金
属を輸送するためである。

【００５１】なお、図１の構成例では、温度を独立に制
御可能な複数の異なる温度制御領域として、２つの温度
制御領域（第１の混合融液保持容器１０２および第１の
加熱装置１０６の第１の温度制御領域と、第２の混合融
液保持容器１１２および第２の加熱装置１１６の第２の
温度制御領域との２つの温度制御領域）が設けられてい
るが、３つ以上の温度制御領域を設けるようにしても良
い。すなわち、混合融液保持容器およびその加熱装置を
３つ以上、１つの反応容器内に設置しても良い。

【００５２】図３は１つの反応容器１０１内に３つ以上
の温度制御領域（第１，第２，第３，…，第ｎ，第ｎ＋
１，…の温度制御領域）が設けられている構成例を示す
図である。なお、図３において、互いに隣接する温度制
御領域間は、アルカリ金属を異なる温度制御領域に輸送
するためのアルカリ金属輸送領域によって連通してい
る。

【００５３】図３の構成では、先ず、第１の温度制御領
域でIII族窒化物を結晶成長した後に、第１の温度制御
領域から第２の温度制御領域にアルカリ金属を輸送し、
第２の温度制御領域でIII族窒化物を結晶成長する。次
に、第２の温度制御領域から第３の温度制御領域にアル
カリ金属を輸送し、第３の温度制御領域でIII族窒化物
を結晶成長する。このように、第１，第２，第３，…，
第ｎ，第ｎ＋１，…の各温度制御領域にアルカリ金属を
順次に輸送し、第１，第２，第３，…，第ｎ，第ｎ＋
１，…の各温度制御領域においてIII族窒化物を順次に
結晶成長させることができる。

【００５４】このとき、アルカリ金属を輸送する際に、
アルカリ金属が存在する（第ｎの）温度制御領域の温度
はアルカリ金属が蒸発する温度以上になっており、アル
カリ金属が輸送される（第ｎ＋１の）温度制御領域の温
度は、アルカリ金属が蒸発する温度より低い。それ以外
（第ｎと第ｎ＋１以外）の温度制御領域の温度はアルカ
リ金属が蒸発する温度に設定されており、アルカリ金属
が輸送されることは無い。

【００５５】このように、図３の構成では、III族窒化
物の結晶成長とＮａ輸送を３回以上行なうことで、図１
の構成よりもさらにアルカリ金属（Ｎａ）の消費量を低
減することができ、低コスト，低環境負荷を実現でき
る。また、図１の構成において述べたＮａの精製効果が
Ｎａ輸送回数をさらに重ねることで、より効果的にな
り、Ｎａのより一層の高純度化を図ることが可能とな
り、高品質のIII族窒化物を結晶成長させることが可能
になる。

【００５６】また、図４は、図１のIII族窒化物結晶成
長装置の変形例を示す図である。図４のIII族窒化物結
晶成長装置は、図１のIII族窒化物結晶成長装置におい
て、反応容器１０１に真空ポンプ４０３が付加されたも
のとなっている。すなわち、真空ポンプ４０３は、排気
配管４０１により、反応容器１０１に接続されている。
そして、反応容器１０１と真空ポンプ４０３との間の排
気配管４０１の途中には、排気バルブ４０２が設置され
ている。

【００５７】このような構成では、真空ポンプ４０３お
よび排気配管４０１により、反応容器１０１内の雰囲気
を減圧にすることが可能となっており、また、排気バル
ブ４０２により、真空ポンプ４０３と反応容器１０１内
の雰囲気とを分離したり一体化したりすることが可能と
なっている。すなわち、真空ポンプ４０３を動作させ、
排気バルブ４０２を開けることで、反応容器１０１内の
雰囲気を減圧することが可能となっている。

【００５８】すなわち、このような真空ポンブ４０３，
排気配管４０１，排気バルブ４０２は、アルカリ金属を
一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送する際に
アルカリ金属輸送領域を減圧状態にするための減圧手段
として設けられている。

【００５９】図４のIII族窒化物結晶成長装置では、一
の温度制御領域にあるアルカリ金属を他の温度制御領域
に輸送する前に、真空ポンプ４０３によって反応容器１
０１内を減圧にし、反応容器１０１内を減圧にした状態
で、上述したような仕方でＮａの輸送を行う。この場
合、反応容器１０１内が減圧されているので、反応容器
１０１内を常圧にした状態でＮａを輸送する場合に比べ
て、Ｎａを高速に輸送することが可能となる。従って、
より低コストでのＧａＮ結晶の成長が可能となる。

【００６０】以上のように、第１の実施形態では、反応
容器内で、アルカリ金属と少なくともIII族金属を含む
物質とが混合融液を形成し、該混合融液と少なくとも窒
素を含む物質とから、III族金属と窒素とから構成され
るIII族窒化物を結晶成長させる場合に、１つの反応容
器内に、温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御
領域を設け、一の温度制御領域でIII族窒化物を成長さ
せた後、他の温度制御領域にアルカリ金属を輸送させ
て、他の温度制御領域でIII族窒化物を結晶成長させる
ようになっている。

【００６１】より詳細に、１つの反応容器内に、温度を
独立に制御可能な複数の異なる温度制御領域を設け、一
の温度制御領域でIII族窒化物を成長させた後、他の温
度制御領域にアルカリ金属を輸送させて、他の温度制御
領域でIII族窒化物を結晶成長させる工程を、複数の温
度制御領域で順次に行ない、アルカリ金属を複数の温度
制御領域間で順次に輸送するようになっている。

【００６２】第２の実施形態 図５は本発明の第２の実施形態のIII族窒化物結晶成長
装置の構成例を示す図である。図５を参照すると、反応
容器２０１内には、第１の混合融液保持容器２０２と、
第２の混合融液保持容器２１２とが設置されている。ま
た、第１の混合融液保持容器２０２を任意の温度に加熱
制御可能なように第１の加熱装置２０６が設置され、ま
た、第２の混合融液保持容器２１２を任意の温度に加熱
制御可能なように第２の加熱装置２１６が設置されてい
る。この第１の加熱装置２０６と第２の加熱装置２１６
とは、各々独立に、混合融液保持容器２０２，２１２を
温度制御できるものである。

【００６３】換言すれば、第１の混合融液保持容器２０
２および第１の加熱装置２０６が、第１の温度制御領域
として機能し、また、第２の混合融液保持容器２１２お
よび第２の加熱装置２１６が、第２の温度制御領域とし
て機能するようになっている。

【００６４】また、反応容器２０１全体の温度を混合融
液とは独立に加熱制御可能なように、反応容器加熱装置
２０７が設置されている。なお、この反応容器加熱装置
２０７は反応容器２０１の外側に配置されている。

【００６５】また、図５のIII族窒化物結晶成長装置で
は、第１の混合融液保持容器２０２の周辺雰囲気２２０
と第２の混合融液保持容器２１２の周辺雰囲気２２１と
の分離あるいは一体化の制御が可能なように、仕切り手
段としてゲートバルブ２０８が設置されている。換言す
れば、図５のIII族窒化物結晶成長装置では、温度を独
立に制御可能な複数の異なる温度制御領域の雰囲気を分
離あるいは一体化するための仕切り手段が設けられてい
る。

【００６６】ここで、複数の異なる温度制御領域の雰囲
気を分離するということは、異なる温度制御領域の雰囲
気を全く独立のままに保持することが可能であるという
ことであり、それらの領域の雰囲気が混じらないように
することである。また、複数の異なる温度制御領域の雰
囲気を一体化するということは、これらの領域を同じ雰
囲気にすることが可能であるということである。これら
の雰囲気を分離あるいは一体化の制御が可能な仕切り手
段は、雰囲気の分離，一体化を任意に繰り返すことが可
能となっている。

【００６７】図５のIII族窒化物結晶成長装置では、ゲ
ートバルブ２０８を開放することで、第１の混合融液保
持容器２０２の周辺雰囲気２２０と第２の混合融液保持
容器２１２の周辺雰囲気２２１とを一体化することがで
きる。また、ゲートバルブ２０８を閉じることで、第１
の混合融液保持容器２０２の周辺雰囲気２２０と第２の
混合融液保持容器２１２の周辺雰囲気２２１とを分離す
ることができる。

【００６８】また、この第２の実施形態のIII族窒化物
結晶成長装置では、上記仕切り手段によって複数の異な
る温度制御領域の雰囲気を分離している状態で、複数の
異なる温度制御領域の雰囲気を独立に制御することが可
能に構成されている。

【００６９】すなわち、図５のIII族窒化物結晶成長装
置では、第１の温度制御領域あるいは第２の温度制御領
域のいずれかでIII族窒化物結晶を成長する際には、第
１の温度制御領域と第２の温度制御領域の雰囲気を仕切
り手段２０８により分離するようになっている。また、
アルカリ金属（Ｎａ）を輸送する際には、仕切り手段２
０８を開放し、第１の温度制御領域と第２の温度制御領
域の雰囲気とを一体化する。

【００７０】なお、このアルカリ金属（Ｎａ）を輸送す
る仕方は、第１の実施形態における場合と同様である。
すなわち、第１の温度制御領域から第２の温度制御領域
にアルカリ金属を輸送する場合には、この２つの領域の
雰囲気を一体化しておき、第１の温度制御領域をアルカ
リ金属が蒸発する温度以上に保持した上で、第２の温度
制御領域の温度をアルカリ金属が蒸発する温度より低く
しておく。そうすることで、アルカリ金属は第１の温度
制御領域から第２の温度制御領域に輸送される。

【００７１】また、図５のIII族窒化物結晶成長装置で
は、第１の混合融液保持容器２０２の周辺雰囲気２２０
（以下、第１の雰囲気２２０と称す）に窒素を含む物質
（この例では、窒素ガス）を供給するために、第１の窒
素供給管２０４が設けられており、また、第２の混合融
液保持容器２１２の周辺雰囲気２２１（以下、第２の雰
囲気２２１と称す）に窒素を含む物質（この例では、窒
素ガス）を供給するために、第２の窒素供給管２２４が
設けられている。また、第１の雰囲気２２０内に供給さ
れる窒素圧力を調整するために、第１の圧力調整機構２
０５が設けられ、第２の雰囲気２２１内に供給される窒
素圧力を調整するために、第２の圧力調整機構２２５が
設けられている。なお、これらの圧力調整機構２０５，
２２５は圧力センサー及び圧力調整弁等から構成されて
いる。

【００７２】また、反応容器２０１の材質は、例えばス
テンレスからなっており、第１，第２の混合融液保持容
器２０２，２１２の材質は、例えば、ＢＮ（窒化ホウ
素）あるいはパイロリティックＢＮなどからなってい
る。

【００７３】このような構成のIII族窒化物結晶成長装
置におけるIII族窒化物結晶成長方法を図６を用いて説
明する。なお、図６において、図６（ａ）乃至（ｄ）は
第１の混合融液保持容器２０２の状態を示す図であり、
図６（ｅ）乃至（ｈ）は第２の混合融液保持容器２１２
の状態を示す図である。図６を参照すると、先ず、図６
（ａ），（ｅ）に示すように、第１の混合融液保持容器
２０２内には、III族金属としてのＧａとアルカリ金属
としてのＮａとの混合融液２０３を準備しておき、第２
の混合融液保持容器２１２内には、III族金属としての
Ｇａ２１４を準備しておく。このとき、反応容器２０１
内の２つの雰囲気２２０，２２１は、分離していても、
あるいは一体化していてもどちらでも良い。すなわち、
ゲートバルブ２０８は、閉じた状態でも、開放の状態で
もどちらでも良い。

【００７４】次に、ゲートバルブ２０８を閉じ、第１の
雰囲気２２０の窒素圧力を例えば５０気圧にし、第１の
混合融液保持容器２０２の温度を結晶成長が開始する温
度７５０℃まで第１の加熱装置２０６を用いて昇温す
る。このとき、第２の混合融液保持容器２１２内の温度
は室温のままである。この成長条件を一定時間保持する
ことで、III族窒化物であるＧａＮ結晶２０９が第１の
混合融液保持容器２０２内に成長する。所望形状のＧａ
Ｎ結晶が第１の混合融液保持容器２０２内で成長するま
で、上記の温度，窒素圧力条件を継続する。このとき、
第１の混合融液保持容器２０２内では、全てのＧａはＧ
ａＮ結晶として消費されて、図６（ｂ）に示すように、
ＧａＮ結晶２０９とＮａ２１１のみが存在する状態とな
る。また、このとき、ゲートバルブ２０８が閉じている
ことで、第１の雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１とは
分離されたままであることから、２つの混合融液保持容
器２０１，２１２間にはＮａの輸送は起こらず、第２の
混合融液保持容器２１２内には、図６（ｆ）に示すよう
に、図６（ｅ）と同様に、Ｇａ２１４が存在するのみで
ある。

【００７５】次に、第１の雰囲気２２０の窒素圧力を常
圧まで下げた後に、ゲートバルブ２０８を開放し、第１
の雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１とを一体化する。
この状態で、第１の混合融液保持容器２０２の温度を９
００℃に上げ、第２の混合融液保持容器２１２の温度は
室温のままとする。この状態を一定時間保つことで、第
１の混合融液保持容器２０２から第２の混合融液保持容
器２１２へＮａ２１１が移動する。すなわち、第１の混
合融液保持容器２０２内に存在していたＮａ２１１が蒸
発し、Ｎａ２１１は温度の低い第２の混合融液保持容器
２１２内に移動する。このとき、図６（ｃ）に示すよう
に、第１の混合融液保持容器２０２内にはＧａＮ結晶２
０９のみが残る。また、このとき、反応容器２０１の内
壁にＮａが付着しない程度に、反応容器加熱装置２０７
を用いて、反応容器２０１の温度を８００℃程度に上げ
ておく。そして、第２の混合融液保持容器２１２内の温
度を１００℃程度に上げることで、図６（ｇ）に示すよ
うに、第２の混合融液保持容器２１２内には、ＮａとＧ
ａとの混合融液２１３が形成される。このように、第１
の混合融液保持容器２０２から第２の混合融液保持容器
２１２にＮａの輸送が完了した後に、第１の混合融液保
持容器２０２及び反応容器２０１全体の温度を室温に戻
す。

【００７６】次に、ゲートバルブ２０８を閉じ、第１の
雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１とを分離し、第２の
雰囲気２２１の窒素圧力を５０気圧に昇圧する。そし
て、第１の混合融液保持容器２０２の温度を室温のま
ま、第２の混合融液保持容器２１２の温度を７５０℃に
昇温する。この状態を一定時間保持することで、第２の
混合融液保持容器２１２内には、ＧａＮ結晶２１７が成
長する。当初準備していたＧａが全てＧａＮ結晶として
反応することで、第２の混合融液保持容器２１２内に
は、図６（ｈ）に示すように、所望のＧａＮ結晶２１７
とＮａ２１５のみが残る。なお、このとき、第１の混合
融液保持容器１０２内は、図２（ｄ）に示すように、図
２（ｃ）と同じ状態である。

【００７７】図６の例では、アルカリ金属であるＮａを
２回のIII族窒化物結晶（ＧａＮ結晶）の成長に用いて
いる。第４の従来技術で述べたように一度のIII族窒化
物結晶成長でアルカリ金属を消費する場合と比較する
と、アルカリ金属の消費量が半分で済み、低コスト，低
環境負荷につながる。

【００７８】また、アルカリ金属であるＮａを気相状態
を介して液相状態に戻すことで不純物を低減させる、す
なわちＮａの精製効果もある。従って、不純物が少ない
高品質なIII族窒化物結晶（ＧａＮ結晶）を成長させる
ことが可能となる。

【００７９】なお、図６の例では、第１の混合融液保持
容器２０２においてIII族窒化物を結晶成長させた後、
Ｎａを第１の混合融液保持容器２０２から第２の混合融
液保持容器２１２に移動させ、第２の混合融液保持容器
２１２においてIII族窒化物を結晶成長させるようにし
ているが、この後、さらに、Ｎａを第２の混合融液保持
容器２１２から第１の混合融液保持容器２０２に移動さ
せて第１の混合融液保持容器２０２においてIII族窒化
物を結晶成長させるというように、第１の混合融液保持
容器２０２と第２の混合融液保持容器２１２との間でＮ
ａを交互に繰り返し移動させて、第１の混合融液保持容
器２０２と第２の混合融液保持容器２１２とで交互にII
I族窒化物を複数回繰り返すことができる。

【００８０】図７には、図６の最後の状態の後（すなわ
ち、図６（ｄ），図６（ｈ）の状態の後）、同じＮａを
用いたまま、第１の混合融液保持容器２０２と第２の混
合融液保持容器２１２との間で、さらに複数回結晶成長
を繰り返す例が示されている。なお、図７において、図
７（ａ）乃至（ｄ）は第１の混合融液保持容器２０２の
状態を示す図であり、図７（ｅ）乃至（ｈ）は第２の混
合融液保持容器２１２の状態を示す図である。

【００８１】図７を参照すると、図６の例において、第
２の混合融液保持容器２１２でIII族窒化物の結晶成長
が終わった後（図６（ｄ），（ｈ）の状態において）、
第２の混合融液保持容器２１２の温度を室温に戻す。こ
のときＮａ２１５は第２の混合融液保持容器２１２内に
ある。そして、ゲートバルブ２０８を閉じたまま、図６
（ｄ）の状態の第１の混合融液保持容器２０２からＧａ
Ｎ２０９を取り出し、図７（ａ）に示すように、金属Ｇ
ａ３０１を第１の混合融液保持容器２０２内に新たに収
容する。このとき、第１の混合融液保持容器２０２から
ＧａＮ結晶２０９のみを取り出し、Ｇａ３０１と入れ替
えても良いし、あるいは、混合融液保持容器２０２ごと
入れ替えても良い。また、このとき、第２の混合融液保
持容器２１２内は、図７（ｅ）に示すように、図６
（ｈ）と同様の状態、すなわち、ＧａＮ結晶２１７とＮ
ａ２１５とが存在しているままである。

【００８２】次に、第１の雰囲気２２０を窒素雰囲気に
置換し、圧力を常圧にした状態で、ゲートバルブ２０８
を開放し、第１の雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１と
を一体化する。そして、今度は第２の混合融液保持容器
２１２から第１の混合融液保持容器２０２にＮａ２１５
を輸送する。すなわち、第１の雰囲気２２０と第２の雰
囲気２２１とを一体化した状態で、第２の混合融液保持
容器２１２の温度を９００℃に上げ、第１の混合融液保
持容器２０２の温度は室温のままとする。この状態を一
定時間保つことで、第２の混合融液保持容器２１２から
第１の混合融液保持容器２０２へＮａ２１５が移動す
る。すなわち、第２の混合融液保持容器２１２内に存在
していたＮａ２１５が蒸発し、温度の低い第１の混合融
液保持容器２０２内に移動する。このとき、図７（ｆ）
に示すように、第２の混合融液保持容器２１２内にはＧ
ａＮ結晶２１７のみが残る。また、このとき、反応容器
２０１の内壁にＮａが付着しない程度に、反応容器加熱
装置２０７を用いて温度を８００℃程度に上げておく。
そして、Ｎａ２１５の輸送が完了した後に、第２の混合
融液保持容器２１２及び反応容器２０１全体の温度を室
温に戻す。次いで、第１の混合融液保持容器２０２内の
温度を１００℃程度に上げることで、図７(ｂ）に示す
ように、第１の混合融液保持容器２０２内では、Ｎａと
Ｇａが混合融液３０２を形成する。

【００８３】次に、ゲートバルブ２０８を閉じ、第１の
雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１とを分離し、第１の
雰囲気２２０の窒素圧力を５０気圧に昇圧する。そし
て、第２の混合融液保持容器２１２の温度を室温のまま
の状態にし、第１の混合融液保持容器２０２の温度を７
５０℃に昇温する。この状態を一定時間保持すること
で、ＧａＮ結晶３０３が第１の混合融液保持容器２０２
内に成長する。当初準備していたＧａが全てＧａＮ結晶
として反応することで、第１の混合融液保持容器２０２
内には、図７（ｃ）に示すように、所望のＧａＮ結晶３
０３とＮａ３０４のみが残る。

【００８４】第１の混合融液保持容器２０２内でのＧａ
Ｎ結晶成長が完了した後に、第１の混合融液保持容器２
０２の温度を室温に戻す。このとき、Ｎａ３０４は第１
の混合融液保持容器２０２内にある。次に、ゲートバル
ブを閉じたまま、第２の混合融液保持容器２１２からＧ
ａＮ結晶２１７を取り出し、図７（ｇ）に示すように金
属Ｇａ３０５を第２の混合融液保持容器２１２内に設置
する。このとき、第２の混合融液保持容器２１２からＧ
ａＮ結晶２１７のみを取り出し、Ｇａ３０５と入れ替え
ても良いし、あるいは、混合融液保持容器２１２ごと入
れ替えても良い。また、このとき、第１の混合融液保持
容器２０２内は、ＧａＮ結晶３０３とＮａ３０４が存在
しているままである。

【００８５】次に第２の雰囲気２２１を窒素雰囲気に置
換し、圧力を常圧にした状態で、ゲートバルブ２０８を
開放し、第１の雰囲気２２０と第２の雰囲気２２１を一
体化する。前述したように、今度は第１の混合融液保持
容器２０２から第２の混合融液保持容器２１２にＮａ３
０４を輸送する。すなわち、第１の雰囲気２２０と第２
の雰囲気２２１を一体化した状態で、第１の混合融液保
持容器２０２の温度を９００℃に上げ、第２の混合融液
保持容器２１２の温度は室温のままとする。この状態を
一定時間保つことで、第１の混合融液保持容器２０２か
ら第２の混合融液保持容器２１２へＮａ３０４が移動す
る。すなわち、第１の混合融液保持容器２０２内に存在
していたＮａ３０４が蒸発し、温度の低い第２の混合融
液保持容器２１２内に移動する。このとき、図７（ｄ）
に示すように、第１の混合融液保持容器２０２内にはＧ
ａＮ結晶３０３のみが残る。また、このとき、反応容器
２０１の内壁にＮａが付着しない程度に、反応容器加熱
装置２０７を用いて温度を８００℃程度に上げておく。
次いで、第２の混合融液保持容器２１２内の温度を１０
０℃程度に上げることで、図７（ｈ）に示すように、Ｎ
ａとＧａとが混合融液３０６を形成する。このようにし
て、第１の混合融液保持容器２０２から第２の混合融液
保持容器２１２内にＮａの輸送が完了した後に、第１の
混合融液保持容器２０２及び反応容器２０１全体の温度
を室温に戻す。

【００８６】この状態は、図６（ｃ），（ｇ）の状態と
同じであり、それ以後、同様の処理を繰り返し行なうこ
とで、Ｎａを交換することなく、Ｇａを交換すること
で、何度でもＧａＮ結晶の成長が可能となる。従って、
第１の実施形態以上にアルカリ金属であるＮａの消費量
を低減させることができ、低コスト，低環境負荷につな
がる。

【００８７】また、この第２の実施形態においても、Ｎ
ａ輸送回数を重ねることで、Ｎａの精製効果が得られ、
Ｎａの一層の高純度化を図ることが可能となる。

【００８８】なお、この第２の実施形態の上述の例で
は、２回目以降のＧａＮ結晶の取り出しを、もう一方の
混合融液保持容器での結晶成長が完了した後に行ってい
るが、アルカリ金属を輸送した後に、次の結晶成長が開
始する前に行なっても良い。

【００８９】このように、第２の実施形態においても、
第１の実施形態と同様に、反応容器内で、アルカリ金属
と少なくともIII族金属を含む物質とが混合融液を形成
し、該混合融液と少なくとも窒素を含む物質とから、II
I族金属と窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長
させる場合に、１つの反応容器内に、温度を独立に制御
可能な複数の異なる温度制御領域を設け、一の温度制御
領域でIII族窒化物を成長させた後、他の温度制御領域
にアルカリ金属を輸送させて、他の温度制御領域でIII
族窒化物を結晶成長させるようになっている。ただし、
第２の実施形態では、一の温度制御領域と他の温度制御
領域とを分離した雰囲気下で、一の温度制御領域におい
てIII族窒化物結晶を成長させた後、一の温度制御領域
の雰囲気を他の温度制御領域の雰囲気と一体化して、ア
ルカリ金属を一の温度制御領域から他の温度制御領域に
輸送し、その後、一の温度制御領域と他の温度制御領域
との雰囲気を分離し、他の温度制御領域においてIII族
窒化物結晶を成長させる。

【００９０】また、第２の実施形態では、１つの反応容
器内に、温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御
領域を設け、一の温度制御領域でIII族窒化物を成長さ
せた後、他の温度制御領域にアルカリ金属を輸送させ
て、他の温度制御領域でIII族窒化物を結晶成長させる
工程を、一の温度制御領域と他の温度制御領域との間で
交互に繰り返し行なうようになっている。

【００９１】より詳細に、一の温度制御領域と他の温度
制御領域とを分離した雰囲気下で、一の温度制御領域に
おいてIII族窒化物結晶を成長させた後、一の温度制御
領域の雰囲気を他の温度制御領域の雰囲気と一体化し
て、アルカリ金属を一の温度制御領域から他の温度制御
領域に輸送し、その後、一の温度制御領域と他の温度制
御領域との雰囲気を分離し、他の温度制御領域において
III族窒化物結晶を成長させる工程を、一の温度制御領
域と他の温度制御領域との間で交互に繰り返し行なうよ
うになっている。

【００９２】なお、ここで、交互に繰り返し行なうとい
うことは、III族窒化物の結晶成長，アルカリ金属の輸
送を、第１の温度制御領域と第２の温度制御領域とで交
互に繰り返し行なうということである。

【００９３】また、図８は、図５のIII族窒化物結晶成
長装置の変形例を示す図である。図８のIII族窒化物結
晶成長装置は、図５のIII族窒化物結晶成長装置におい
て、反応容器２０１に真空ポンプ４１３が付加されたも
のとなっている。すなわち、真空ポンプ４１３は、排気
配管４１１により、反応容器２０１に接続されている。
そして、反応容器２０１と真空ポンプ４１３との間の排
気配管４１１の途中には、排気バルブ４１２が設置され
ている。

【００９４】このような構成では、真空ポンプ４１３お
よび排気配管４１１により、反応容器２０１内の雰囲気
を減圧にすることが可能となっており、また、排気バル
ブ４１２により、真空ポンプ４１３と反応容器２０１の
雰囲気とを分離したり一体化したりすることが可能とな
っている。すなわち、真空ポンプ４１３を動作させ、排
気バルブ４１２を開けることで、反応容器２０１内の雰
囲気を減圧することが可能となっている。

【００９５】すなわち、このような真空ポンブ４１３，
排気配管４１１，排気バルブ４１２は、アルカリ金属を
一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送する際に
アルカリ金属輸送領域を減圧状態にするための減圧手段
として設けられている。

【００９６】図８のIII族窒化物結晶成長装置では、一
の温度制御領域にあるアルカリ金属を他の温度制御領域
に輸送する前に、真空ポンプ４１３によって反応容器２
０１内を減圧にし、反応容器２０１内を減圧にした状態
で、上述したような仕方でＮａの輸送を行う。この場
合、反応容器２０１内が減圧されているので、反応容器
２０１内を常圧にした状態でＮａを輸送する場合に比べ
て、Ｎａを高速に輸送することが可能となる。従って、
より低コストでのＧａＮ結晶の成長が可能となる。

【００９７】このように、本発明によれば、高性能の発
光ダイオードやＬＤ等のデバイスを作製するために実用
的な大きさで、かつ、低コスト，高品質のIII族窒化物
結晶（例えば、ＧａＮ結晶）を作製し、提供することが
できる。

【００９８】従って、このようにして得られた実用的な
大きさの高品質のIII族窒化物結晶を用いて、高品質，
高性能のIII族窒化物半導体デバイスを作製することが
できる。なお、ここで言う高性能とは、例えば半導体レ
ーザや発光ダイオードの場合には、従来実現できていな
い高出力かつ長寿命なものであり、電子デバイスの場合
には、低消費電力、低雑音、高速動作、高温動作可能な
ものであり、受光デバイスの場合には、低雑音、長寿命
等のものである。

【００９９】例えば、III族窒化物半導体デバイスとし
て、４００ｎｍより短い波長で発光する半導体発光デバ
イスを作製することができる。すなわち、従来技術で
は、ＧａＮ膜の発光スペクトルが深い順位からの発光が
支配的となり、４００ｎｍより短い波長ではデバイス特
性が悪いという問題があったが、本発明では、紫外領域
でも良好な特性を有する発光デバイスを提供することが
できる。すなわち、本発明により得られた高品質のIII
族窒化物結晶を基板に用いることで、結晶欠陥，不純物
の少ないIII族窒化物半導体デバイスが実現可能とな
り、その結果、深い順位からの発光が抑制された、高効
率な発光特性を実現することが可能となる。

【０１００】図９は本発明により得られたIII族窒化物
結晶を用いて作製されたIII族窒化物半導体デバイスの
一例を示す図であり、図９の例では、III族窒化物半導
体デバイスは半導体レーザとして構成されている。図９
を参照すると、このIII族窒化物半導体デバイスは、本
発明により得られたIII族窒化物結晶（ＧａＮ）を用い
て作製したｎ型ＧａＮ基板５０１上に、ｎ型ＡｌＧａＮ
クラッド層５０２、ｎ型ＧａＮガイド層５０３、ＩｎＧ
ａＮ ＭＱＷ（多重量子井戸）活性層５０４、ｐ型Ｇａ
Ｎガイド層５０５、ｐ型ＡｌＧａＮクラッド層５０６、
ｐ型ＧａＮコンタクト層５０７が順次に結晶成長されて
積層構造として構成されている。なお、この結晶成長方
法としては、ＭＯ−ＶＰＥ（有機金属気相成長）法やＭ
ＢＥ（分子線エピタキシー）法等の薄膜結晶成長方法を
用いることができる。

【０１０１】そして、上記積層構造にはリッジ構造が形
成され、ＳｉＯ₂絶縁膜５０８がコンタクト層５０７の
領域のみ取り除かれた状態で形成され、コンタクト層５
０７上にはｐ側オーミック電極Ａｕ／Ｎｉ５０９が形成
されている。また、基板５０１の裏面にはｎ側オーミッ
ク電極Ａｌ／Ｔｉ５１０が形成されている。

【０１０２】この半導体レーザでは、ｐ側オーミック電
極Ａｕ／Ｎｉ５０９及びｎ側オーミック電極Ａｌ／Ｔｉ
５１０から電流を注入することで、レーザ発振し、図の
矢印方向にレーザ光が出射される。

【０１０３】この半導体レーザは、本発明により得られ
たＧａＮ結晶を基板５０１として用いているため、半導
体レーザデバイス中の結晶欠陥が少なく、大出力動作か
つ長寿命のものとなる。また、ＧａＮ基板５０１はｎ型
であることから、基板５０１に直接電極を形成すること
ができ、第１の従来技術（図１０）のようにｐ側とｎ側
の２つの電極を表面からのみ取り出すことが必要なく、
低コスト化を図ることが可能となる。更に、光出射端面
を劈開で形成することが可能となり、チップの分離と併
せて、低コストで高品質のデバイスを実現することがで
きる。

【０１０４】なお、図９の例では、ＩｎＧａＮ ＭＱＷ
を活性層５０４としたが、ＡｌＧａＮ ＭＱＷを活性層
５０４として、発光波長の短波長化を図ることも可能で
ある。いずれにしても、図９の例では、ＧａＮ基板５０
１の欠陥及び不純物が少ないことによって、深い順位か
らの発光が少なくなり、短波長化しても高効率な発光デ
バイスが可能となる。すなわち、より発光波長の短い発
光デバイスの作製が容易となる。

【０１０５】また、上述の例では、本発明により得られ
たIII族窒化物結晶の光デバイスへの適用について述べ
たが、本発明により得られたIII族窒化物結晶を電子デ
バイスに適用することもできる。すなわち、欠陥の少な
いＧａＮ基板を用いることで、その上にエピタキシャル
成長したＧａＮ系薄膜も結晶欠陥が少なく、その結果、
リーク電流を抑制できたり、量子構造にした場合のキャ
リア閉じ込め効果を高めたり、高性能なデバイスが実現
可能となる。

【０１０６】

【発明の効果】以上に説明したように、請求項１乃至請
求項１１記載の発明によれば、反応容器内で、アルカリ
金属と少なくともIII族金属を含む物質とが混合融液を
形成し、該混合融液と少なくとも窒素を含む物質とか
ら、III族金属と窒素とから構成されるIII族窒化物を結
晶成長させるので、第１，第２の従来技術で記述したよ
うな、複雑な工程を必要とせず、低コストで高品質なII
I族窒化物結晶及びそれを用いたデバイスを実現するこ
とが可能となる。さらに、１０００℃以下と成長温度が
低く、１００気圧程度以下と圧力も低い条件下でIII族
窒化物の結晶成長が可能となることから、第３の従来技
術のように超高圧，超高温に耐えうる高価な反応容器を
用いる必要がなく、その結果、低コストでのIII族窒化
物結晶及びそれを用いたデバイスを実現することが可能
となる。

【０１０７】すなわち、請求項１乃至請求項１１記載の
発明によれば、第１，第２，第５あるいは第６の従来技
術の問題点である工程を複雑化させることなく、また、
第３の従来技術の問題点である高価な反応容器を用いる
ことも無く、かつ、第３，第４の従来技術の問題点であ
る結晶の大きさが小さくなることなく、高性能の発光ダ
イオードやＬＤ等のデバイスを作製するために実用的な
大きさで、かつ、低コスト，高品質のIII族窒化物結晶
を成長させることが可能となる。

【０１０８】特に、請求項１乃至請求項３，請求項７，
請求項９記載の発明では、反応容器内で、アルカリ金属
と少なくともIII族金属を含む物質とが混合融液を形成
し、該混合融液と少なくとも窒素を含む物質とから、II
I族金属と窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長
させる場合に、１つの反応容器内に、温度を独立に制御
可能な複数の異なる温度制御領域を設け、一の温度制御
領域でIII族窒化物を成長させた後、他の温度制御領域
にアルカリ金属を輸送させて、他の温度制御領域でIII
族窒化物を結晶成長させるようになっており、アルカリ
金属を異なる温度制御領域間で輸送することが可能とな
っているので、一回の結晶成長に必要なアルカリ金属量
で、複数回のIII族窒化物の結晶成長を行うことができ
る。これは低コスト化及び環境負荷の低減につながる。
さらに、アルカリ金属を気相状態を介して輸送すること
で、アルカリ金属の高純度化（精製）が可能となり、高
純度なIII族窒化物結晶の成長を行うことが可能とな
る。

【０１０９】さらに、請求項３記載の発明では、アルカ
リ金属を一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送
する際にアルカリ金属輸送領域を減圧状態にするための
減圧手段が設けられており、アルカリ金属を異なる温度
制御領域に輸送する際に、アルカリ金属輸送領域を減圧
状態にすることで、より効率的にアルカリ金属の輸送が
可能となる。すなわち、減圧状態でアルカリ金属を輸送
することで、常圧状態に比較して、高速にアルカリ金属
を輸送することができる。その結果、低コストでIII族
窒化物結晶を成長することが可能となる。

【０１１０】また、請求項４乃至請求項６，請求項８，
請求項１０，請求項１１記載の発明では、一の温度制御
領域と他の温度制御領域とを分離した雰囲気下で、一の
温度制御領域においてIII族窒化物結晶を成長させた
後、一の温度制御領域の雰囲気を他の温度制御領域と一
体化して、アルカリ金属を一の温度制御領域から他の温
度制御領域に輸送し、その後、一の温度制御領域と他の
温度制御領域との雰囲気を分離し、他の温度制御領域に
おいてIII族窒化物結晶を成長させるようになっている
ので、アルカリ金属を異なる温度制御領域間で輸送する
ことが可能となることに加えて、アルカリ金属を反応容
器内に留めたままで、所望のIII族窒化物結晶のみを取
り出すことが可能となる。

【０１１１】この結果、一回の結晶成長に必要なアルカ
リ金属量で、III族窒化物結晶の成長を複数回行なうこ
とができ、しかも、メンテナンス等の特別な装置補修す
ること以外に、継続的にIII族窒化物結晶の成長を行う
ことができる。これは、より一層の低コスト化及び環境
負荷の低減につながる。さらに、アルカリ金属を気相状
態を介して輸送することを繰り返すことで、アルカリ金
属の高純度化（精製）がより一層可能となり、より高純
度なIII族窒化物結晶の成長を行うことができる。

【０１１２】さらに、請求項６記載の発明では、アルカ
リ金属を異なる温度制御領域に輸送する際に、アルカリ
金属輸送領域を減圧状態にすることで、より効率的にア
ルカリ金属の輸送が可能となる。すなわち、減圧状態で
アルカリ金属を輸送することで、常圧状態に比較して、
高速にアルカリ金属を輸送することができる。その結
果、低コストでIII族窒化物結晶を成長することが可能
となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の第１の実施形態のIII族窒化物結晶成
長装置の構成例を示す図である。

【図２】図１のIII族窒化物結晶成長装置におけるIII族
窒化物結晶成長方法を説明するための図である。

【図３】図１のIII族窒化物結晶成長装置の変形例を示
す図である。

【図４】図１のIII族窒化物結晶成長装置の変形例を示
す図である。

【図５】本発明の第２の実施形態のIII族窒化物結晶成
長装置の構成例を示す図である。

【図６】図５のIII族窒化物結晶成長装置におけるIII族
窒化物結晶成長方法を説明するための図である。

【図７】図５のIII族窒化物結晶成長装置におけるIII族
窒化物結晶成長方法を説明するための図である。

【図８】図５のIII族窒化物結晶成長装置の変形例を示
す図である。

【図９】本発明により得られたIII族窒化物結晶を用い
て作製されたIII族窒化物半導体デバイスの一例を示す
図である。

【図１０】従来のレーザダイオードを示す図である。

【図１１】従来の半導体レーザを示す図である。

【図１２】第６の従来技術によるＧａＮ厚膜基板の作製
方法を示す図である。

【図１３】第６の従来技術によるＧａＮ厚膜基板の作製
方法を示す図である。

【符号の説明】

１０１，２０１ 反応容器 １０２，２０２ 第１の混合融液保
持容器 １１２，２１２ 第２の混合融液保
持容器 １０３，１１３，２０３，２１３，３０２，３０６
混合融液 １０４，２０４，２２４ 窒素供給管 １０５，２０５，２２５ 圧力調整機構 １０６，１１６，２０６，２１６ 加熱装置 １０７ 連結管加熱装置 １０８ 連結管 １０９，１１７，２０９，２１７，３０３ III
族窒化物（ＧａＮ）結晶 １１１，１１５，２１１，２１５，３０４ アル
カリ金属（Ｎａ） １１４，２１４，３０１，３０５ III
族金属（Ｇａ） ４０１，４１１ 排気配管 ４０２，４１２ 排気バルブ ４０３，４１３ 真空ポンプ ５０１ ｎ型ＧａＮ基板 ５０２ ｎ型ＡｌＧａＮクラッド層 ５０３ ｎ型ＧａＮガイド層 ５０４ ＩｎＧａＮ ＭＱＷ活性層 ５０５ ｐ型ＧａＮガイド層 ５０６ ｐ型ＡｌＧａＮクラッド層 ５０７ ｐ型ＧａＮコンタクト層 ５０８ ＳｉＯ₂絶縁膜 ５０９ ｐ側オーミック電極 ５１０ ｎ側オーミック電極

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｓ 5/323 ６１０ Ｈ０１Ｓ 5/323 ６１０ Ｆターム(参考） 4G077 AA02 BE15 CC04 CC06 EG25 EH06 5F041 AA43 CA40 CA63 5F053 AA50 BB01 BB12 BB21 BB22 BB32 BB58 BB60 DD20 FF04 GG01 JJ03 LL03 RR03 RR05 RR11 RR13 RR14 5F073 CA01 CB03 DA02 EA28

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 反応容器内で、アルカリ金属と少なくと
   もIII族金属を含む物質とが混合融液を形成し、該混合
   融液と少なくとも窒素を含む物質とから、III族金属と
   窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長させるIII
   族窒化物結晶成長装置であって、１つの反応容器内に、
   温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御領域を有
   していることを特徴とするIII族窒化物結晶成長装置。
2. 【請求項２】 請求項１記載のIII族窒化物結晶成長装
   置において、前記複数の温度制御領域は、一の温度制御
   領域にあるアルカリ金属を他の温度制御領域に輸送する
   ためのアルカリ金属輸送領域によって連通していること
   を特徴とするIII族窒化物結晶成長装置。
3. 【請求項３】 請求項２記載のIII族窒化物結晶成長装
   置において、アルカリ金属を一の温度制御領域から他の
   温度制御領域に輸送する際にアルカリ金属輸送領域を減
   圧状態にするための減圧手段が設けられていることを特
   徴とするIII族窒化物結晶成長装置。
4. 【請求項４】 請求項１記載のIII族窒化物結晶成長装
   置において、温度を独立に制御可能な複数の異なる温度
   制御領域の雰囲気を分離あるいは一体化するための仕切
   り手段が設けられていることを特徴とするIII族窒化物
   結晶成長装置。
5. 【請求項５】 請求項４記載のIII族窒化物結晶成長装
   置において、前記仕切り手段によって複数の異なる温度
   制御領域の雰囲気を分離している状態で、複数の異なる
   温度制御領域の雰囲気を独立に制御することが可能に構
   成されていることを特徴とするIII族窒化物結晶成長装
   置。
6. 【請求項６】 請求項４または請求項５記載のIII族窒
   化物結晶成長装置において、複数の異なる温度制御領域
   の雰囲気を一体化してアルカリ金属を一の温度制御領域
   から他の温度制御領域に輸送する際にアルカリ金属輸送
   領域を減圧状態にするための減圧手段が設けられている
   ことを特徴とするIII族窒化物結晶成長装置。
7. 【請求項７】 反応容器内で、アルカリ金属と少なくと
   もIII族金属を含む物質とが混合融液を形成し、該混合
   融液と少なくとも窒素を含む物質とから、III族金属と
   窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長させるIII
   族窒化物結晶成長方法であって、１つの反応容器内に、
   温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御領域を設
   け、一の温度制御領域でIII族窒化物を成長させた後、
   他の温度制御領域にアルカリ金属を輸送させて、他の温
   度制御領域でIII族窒化物を結晶成長させることを特徴
   とするIII族窒化物結晶成長方法。
8. 【請求項８】 請求項７記載のIII族窒化物結晶成長方
   法において、一の温度制御領域と他の温度制御領域とを
   分離した雰囲気下で、一の温度制御領域においてIII族
   窒化物結晶を成長させた後、一の温度制御領域の雰囲気
   を他の温度制御領域の雰囲気と一体化して、アルカリ金
   属を一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送し、
   その後、一の温度制御領域と他の温度制御領域との雰囲
   気を分離し、他の温度制御領域においてIII族窒化物結
   晶を成長させることを特徴とするIII族窒化物結晶成長
   方法。
9. 【請求項９】 反応容器内で、アルカリ金属と少なくと
   もIII族金属を含む物質とが混合融液を形成し、該混合
   融液と少なくとも窒素を含む物質とから、III族金属と
   窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長させるIII
   族窒化物結晶成長方法であって、１つの反応容器内に、
   温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御領域を設
   け、一の温度制御領域でIII族窒化物を成長させた後、
   他の温度制御領域にアルカリ金属を輸送させて、他の温
   度制御領域でIII族窒化物を結晶成長させる工程を、複
   数の温度制御領域で順次に行ない、アルカリ金属を複数
   の温度制御領域間で順次に輸送することを特徴とするII
   I族窒化物結晶成長方法。
10. 【請求項１０】 反応容器内で、アルカリ金属と少なく
    ともIII族金属を含む物質とが混合融液を形成し、該混
    合融液と少なくとも窒素を含む物質とから、III族金属
    と窒素とから構成されるIII族窒化物を結晶成長させるI
    II族窒化物結晶成長方法であって、１つの反応容器内
    に、温度を独立に制御可能な複数の異なる温度制御領域
    を設け、一の温度制御領域でIII族窒化物を成長させた
    後、他の温度制御領域にアルカリ金属を輸送させて、他
    の温度制御領域でIII族窒化物を結晶成長させる工程
    を、一の温度制御領域と他の温度制御領域との間で交互
    に繰り返し行なうことを特徴とするIII族窒化物結晶成
    長方法。
11. 【請求項１１】 請求項１０記載のIII族窒化物結晶成
    長方法において、一の温度制御領域と他の温度制御領域
    とを分離した雰囲気下で、一の温度制御領域においてII
    I族窒化物結晶を成長させた後、一の温度制御領域の雰
    囲気を他の温度制御領域の雰囲気と一体化して、アルカ
    リ金属を一の温度制御領域から他の温度制御領域に輸送
    し、その後、一の温度制御領域と他の温度制御領域との
    雰囲気を分離し、他の温度制御領域においてIII族窒化
    物結晶を成長させる工程を、一の温度制御領域と他の温
    度制御領域との間で交互に繰り返し行なうことを特徴と
    するIII族窒化物結晶成長方法。