JP2002332387A - ポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法及びそれからなる射出成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 成形体にした場合、フローマークの発生が起
こりにくく、即ち、ダイスウェルが高く、ブツの発生が
少ない等の外観に優れ、かつ剛性と靭性のバランスに優
れたポリプロピレン系樹脂組成物、その製造方法および
それからなる射出成形体を提供する。 【解決手段】 １３５℃のテトラリン中で測定される極
限粘度［η］^A1が５ｄｌ／ｇ以上であり、示差走査熱量
計によって測定される融解ピーク温度Ｔｍ^A1が１３０〜
１６０℃であるプロピレンを主体とする単量体を重合し
て得られるプロピレン系重合体成分（Ａ１）０．５〜１
０重量％と１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘
度［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレンを主体と
する単量体を重合して得られるプロピレン系重合体成分
（Ａ２）９０〜９９．５重量％からなるポリプロピレン
系樹脂組成物、その製造方法およびそれからなる射出成
形体。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン系
樹脂組成物、その製造方法及びそれからなる射出成形体
に関するものである。さらに詳細には、成形体にした場
合、フローマークの発生が起こりにくく、即ち、ダイス
ウェルが高く、ブツの発生が少ない等の外観に優れ、か
つ剛性と靭性のバランスに優れるポリプロピレン系樹脂
組成物、その製造方法及びそれからなる射出成形体に関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン系樹脂組成物は、剛性や
耐衝撃性等に優れる材料であり、自動車内外装材や電気
部品箱体等の成形体として、広範な用途に利用されてい
る。そのポリプロピレン系樹脂組成物の中でも、プロピ
レン−エチレンブロック共重合体からなるポリプロピレ
ン系樹脂組成物、例えば、プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体とプロピレン単独重合体、または、異なる２
種類以上のプロピレン−エチレンブロック共重合体から
なるポリプロピレン系樹脂組成物が、剛性や耐衝撃性等
に優れ、好適に使用されることは、従来から良く知られ
ている。

【０００３】例えば、特開平７−１５７６２６号公報に
は、多段重合により得られるプロピレン−エチレンブロ
ック共重合体とポリオレフイン系ゴムとを含む熱可塑性
樹脂組成物が記載されている。プロピレン−エチレンブ
ロック共重合体としては、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合相のエチレン含有量が５〜５０重量％であり、
その共重合相の極限粘度が４．０〜８．０ｄｌ／ｇであ
るプロピレン−エチレンブロック共重合体とエチレン含
有量が５０重量％を超え９８重量％以下であり、極限粘
度が２．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／ｇ未満であるプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体からなるものが用い
られており、そして、極めて延性の大きい熱可塑性樹脂
組成物が得られることが記載されている。

【０００４】特開平７−１５７６２７号公報には、多段
重合により得られるプロピレン−エチレンブロック共重
合体とポリオレフイン系ゴムとを含む熱可塑性樹脂組成
物が記載されている。プロピレン−エチレンブロック共
重合体としては、プロピレン−エチレンランダム共重合
相の極限粘度が４．０〜８．０ｄｌ／ｇであるブロック
共重合体と極限粘度が２．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／
ｇ未満であるブロック共重合体（但し、プロピレン−エ
チレンランダム共重合相の極限粘度が４．０〜８．０ｄ
ｌ／ｇであり、その共重合相のエチレン含有量が５〜５
０重量％であるプロピレン−エチレンブロック共重合
体、および、極限粘度が２．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ
／ｇ未満であり、エチレン含有量が５０重量％を超え９
８重量％以下であるプロピレン−エチレンブロック共重
合体を除く）からなるものが用いられており、そして、
極めて延性の大きい熱可塑性樹脂組成物が得られること
が記載されている。

【０００５】また、特開平７−２３３３０５号公報に
は、ポリプロピレン、無機フイラー、炭素数が１５〜２
０で構成される脂肪酸と亜鉛の金属石鹸からなる向上し
たメルトインデックスを有するポリプロピレン樹脂組成
物が記載されている。ポリプロピレンとしては、プロピ
レンとエチレンの共重合部の［η］が２〜６ｄｌ／ｇで
ある共重合部と７〜１５ｄｌ／ｇである共重合部を含む
ブロック共重合体が記載され、好ましい態様としては、
少なくとも２種類のブロック共重合体からなるものが記
載されている。そして、衝撃強さ、剛性、耐熱性等の低
下が実用上問題無く、流動性を改良し、薄肉化された成
形品を製造するに適し、ペレット化による黄、ピンクヘ
の変色、金型の表面、射出成形品表面への浮き出し物が
少ないポリプロピレン樹脂組成物が得られることが記載
されている。

【０００６】ところで、近年、剛性や耐衝撃性等に優れ
ることから好適に使用されるプロピレン−エチレンブロ
ック共重合体は、製造工程が簡便であり、低価格で製造
できる連続式の気相法により製造されるようになってき
た。ところが、一般に、気相法で製造されるプロピレン
−エチレンブロック共重合体は、そのプロピレン−エチ
レンランダム共重合部分の極限粘度を高く設定すると、
ブツが発生し、成形体の外観が悪くなるという問題を有
している。

【０００７】このような外観の問題を解決する方法とし
ては、例えば、特開平７−２８６０７５号公報には、連
続重合法で製造された２３℃ｎ−デカン可溶成分含有量
が０〜１５重量％未満であり、かつこの２３℃ｎ−デカ
ン可溶成分が、エチレンから誘導される構成単位を３０
〜６０モル％の量で含有し、極限粘度［η］が３〜７ｄ
ｌ／ｇであるプロピレン重合体とバッチ式溶媒重合法又
は連続式溶媒重合法で製造された２３℃ｎ−デカン可溶
成分含有量が１５〜４０重量％であり、かつこの２３℃
ｎ−デカン可溶成分が、エチレンから誘導される構成単
位を３０〜６０モル％の量で含有し、極限粘度［η］が
５〜１２ｄｌ／ｇであるプロピレンブロック共重合体か
らなるプロピレン重合体組成物が記載されており、剛性
及び耐衝撃性に優れ、外観にブツを発生することなく成
形物を形成することができるようなプロピレン重合体組
成物が得られることが記載されているが、ブツの発生に
ついては、さらなる改良が望まれていた。

【０００８】一方、ＷＯ９８／５４２３３号公報には、
極限粘度［η］が９〜１３ｄｌ／ｇの高分子量ポリプロ
ピレン含有量が１５〜３０重量％であり、Ｍｗ／Ｍｎで
示される分子量分布が２０以上で、かつＭｚ／Ｍｗで示
される分子量分布が７以上であり、射出成形品を成形し
た場合、この射出成形品の表面に形成されるスキン層の
厚みが３００μｍ以上であるポリプロピレン樹脂組成物
が記載されており、軽量で、剛性および耐熱性が著しく
高く、かつ成形時の流動性もよく加工性に優れたポリプ
ロピレン樹脂組成物を提供できることが記載されてい
る。

【０００９】しかし、射出成形品の表面に形成されるス
キン層の厚みが増加すると、破断伸度（引っ張り伸
び）、即ち、靭性が低下することが、例えば、Ｐｌａｓ
ｔｉｃｓＡｇｅ、５月号、１９８０年、第９３頁、図
２．２７に記載されており、上記ＷＯ９８／５４２３３
号公報に記載されているポリプロピレン樹脂組成物につ
いては、剛性と靭性のバランスの改良が望まれていた。

【００１０】また、特開２０００−２２６４７８号公報
には、極限粘度［η］が６〜１１ｄｌ／ｇの高分子量ポ
リプロピレンと極限粘度［η］が０．６〜１．６ｄｌ／
ｇの低分子量ポリプロピレンとを含み、Ｍｗ／Ｍｎで示
される分子量分布が８以上であるポリプロピレン樹脂組
成物が記載され、軽量で、剛性および耐熱性が著しく高
く、しかも耐傷付性に優れ、かつ成形時の流動性もよ
く、成形時に割れが発生しない成形性に優れたポリプロ
ピレン樹脂組成物を提供できることが記載されている。
しかし、上記特開２０００−２２６４７８号公報の実施
例に記載されているポリプロピレン樹脂組成物の破断点
伸びは８〜１６％であり、剛性と靭性のバランスの改良
が望まれていた。

【００１１】上述したとおり、成形体にした場合に、成
形体の表面にフローマークが発生しにくく、即ち、ダイ
スウェルが高く、かつブツの発生も実用上問題がないほ
どに優れた外観特性を有し、かつ剛性と靭性のバランス
に優れたポリプロピレン系樹脂組成物の開発が望まれて
いた。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、成形
体にした場合、フローマークの発生が起こりにくく、即
ち、ダイスウェルが高く、ブツの発生が少ない等の外観
に優れ、かつ剛性と靭性のバランスに優れたポリプロピ
レン系樹脂組成物、その製造方法およびそれからなる射
出成形体を提供することにある。

【００１３】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、かかる実
状に鑑み、鋭意検討した結果、極限粘度が５ｄｌ／ｇ以
上であり、融解ピーク温度が特定の範囲であり、含有量
が一定範囲であるプロピレンを主体とする単量体を重合
して得られるプロピレン系重合体成分と、極限粘度が５
ｄｌ／ｇ未満であり、含有量が一定範囲であるプロピレ
ンを主体とする単量体を重合して得られるプロピレン系
重合体成分からなるポリプロピレン系樹脂組成物、その
製造方法およびそれからなる射出成形体が上記課題を解
決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。

【００１４】すなわち、本発明は、１３５℃のテトラリ
ン中で測定される極限粘度［η］^A1が５ｄｌ／ｇ以上で
あり、示差走査熱量計によって測定される融解ピーク温
度Ｔｍ^A1が１３０〜１６０℃であるプロピレンを主体と
する単量体を重合して得られるプロピレン系重合体成分
（Ａ１）０．５〜１０重量％と１３５℃のテトラリン中
で測定される極限粘度［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満である
プロピレンを主体とする単量体を重合して得られるプロ
ピレン系重合体成分（Ａ２）９０〜９９．５重量％から
なることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物、そ
の製造方法およびそれからなる射出成形体に係るもので
ある。以下、本発明について詳細に説明する。

【００１５】

【発明の実施の形態】本発明で用いられるプロピレン系
重合体成分（Ａ１）は、プロピレンを主体とする単量体
を重合して得られるプロピレン系重合体であり、例え
ば、プロピレンを単独重合して得られるプロピレン単独
重合体、プロピレンとエチレンを共重合して得られるプ
ロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレンと炭
素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られ
るプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体等が挙
げられ、好ましくはプロピレン−エチレンランダム共重
合体である。

【００１６】プロピレン−エチレンランダム共重合体の
エチレン含有量は、通常、０．５〜８重量％であり、好
ましくは１〜７重量％である。

【００１７】プロピレン−α−オレフィンランダム共重
合体で用いられる炭素原子数４〜１２のα−オレフィン
としては、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、
４−メチルペンテン−１、オクテン−１、デセン−１等
が挙げられ、好ましくはブテン−１である。α−オレフ
ィンの含有量は、通常、１〜２０重量％であり、好まし
くは２〜１５重量％である。

【００１８】プロピレン−α−オレフィンランダム共重
合体としては、例えば、プロピレン−ブテン−１ランダ
ム共重合体、プロピレン−ヘキセン−１ランダム共重合
体等が挙げられ、好ましくはプロピレン−ブテン−１ラ
ンダム共重合体である。

【００１９】本発明で用いられるプロピレン系重合体成
分（Ａ１）の１３５℃のテトラリン中で測定される極限
粘度［η］^A1は５ｄｌ／ｇ以上であり、好ましくは６ｄ
ｌ／ｇ以上であり、成分（Ａ１）の分散性の観点から、
さらに好ましくは６〜９ｄｌ／ｇである。極限粘度
［η］^A1が５ｄｌ／ｇ未満の場合、高いダイスウェルが
得られず、フローマークの発生防止が不充分である場合
がある。

【００２０】本発明で用いられるプロピレン系重合体成
分（Ａ１）の示差走査熱量計によって測定される昇温サ
ーモグラムの融解ピーク温度Ｔｍ^A1は１３０〜１６０℃
であり、好ましくは１３５〜１５５℃である。Ｔｍ^A1が
１３０℃未満の場合、高い剛性が得られないことがあ
り、１６０℃を超えた場合、十分な引っ張り伸び特性が
得られなかったり、成分（Ａ１）の分散が不十分である
ために、ブツが多く発生したりすることがある。

【００２１】本発明で用いられるプロピレン系重合体成
分（Ａ２）は、プロピレンを主体とする単量体を重合し
て得られるプロピレン系重合体であり、具体的には、プ
ロピレンを単独重合して得られるプロピレン単独重合
体、前述のプロピレン系重合体成分（Ａ１）と同様な共
重合組成範囲のプロピレンとエチレンを共重合して得ら
れるプロピレン−エチレンランダム共重合体及びプロピ
レンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合し
て得られるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合
体、並びにプロピレン−エチレンブロック共重合体等が
挙げられ、炭素原子数４〜１２のα−オレフィンとして
も、前述と同様のものが挙げられる。本発明で用いられ
るプロピレン系重合体成分（Ａ２）の１３５℃のテトラ
リン中で測定される極限粘度［η］^A2は５ｄｌ／ｇ未満
であり、好ましくは０．７ｄｌ／ｇ以上５ｄｌ／ｇ未満
であり、より好ましくは０．９〜４ｄｌ／ｇである。

【００２２】本発明で用いられるプロピレン系重合体成
分（Ａ１）の含量は０．５〜１０重量％であり、好まし
くは１〜７重量％である。なお、プロピレン系重合体成
分（Ａ１）とプロピレン系重合体成分（Ａ２）の合計含
量を１００重量％とする。

【００２３】プロピレン系重合体成分（Ａ１）の含量が
０．５重量％未満の場合、高いダイスウェルが得られ
ず、フローマークの発生防止が不充分である場合があ
り、プロピレン系重合体成分（Ａ１）の含量が１０重量
％を超えた場合、ポリプロピレン樹脂組成物のメルトフ
ローレート（ＭＦＲ）が低下し、流動性が低下すること
がある。

【００２４】本発明で用いられるプロピレン系重合体成
分（Ａ２）としては、本発明のポリプロピレン系樹脂組
成物の剛性と靭性のバランスの観点から、好ましくは、
極限粘度［η］^B _Pが１．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレ
ン重合体成分（Ｂ）と極限粘度［η］^C _EPが８ｄｌ／ｇ
以下でありエチレン含有量が２０〜７０重量％であるプ
ロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）からな
り、極限粘度［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満である組成物
（Ａ２−１）、プロピレン−エチレンブロック共重合体
（ｉ）又は前記プロピレン−エチレンブロック共重合体
（ｉ）とプロピレン重合体（ｉｉ）との混合物（ｉｉ
ｉ）から選ばれた、極限粘度［η］^B _Pが１．５ｄｌ／ｇ
以下であるプロピレン重合体成分（Ｂ）と極限粘度
［η］^C _EPが８ｄｌ／ｇ以下でありエチレン含有量が２
０〜７０重量％であるプロピレン−エチレンランダム共
重合体成分（Ｃ）から構成され、極限粘度［η］^A2が５
ｄｌ／ｇ未満であるポリプロピレン系樹（Ｄ）（組成物
（Ａ２−２））、またはプロピレン重合体成分（Ｂ）お
よびポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなり、極限粘度
［η］ ^A2が５ｄｌ／ｇ未満である組成物（Ａ２−３）で
ある。

【００２５】組成物（Ａ２−１）の説明 組成物（Ａ２−１）は、プロピレン重合体成分（Ｂ）と
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）から
なり、極限粘度［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満の組成物であ
る。組成物（Ａ２−１）に用いられるプロピレン重合体
成分（Ｂ）とは、プロピレンを単独重合して得られるプ
ロピレン単独重合体、または、プロピレンと炭素原子数
４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られるプロピ
レン−α−オレフィンランダム共重合体である。炭素原
子数４〜１２のα−オレフィンおよびプロピレン−α−
オレフィンランダム共重合体として、具体的には、前述
のものが挙げられる。

【００２６】（Ａ２−１）に用いられるプロピレン重合
体成分（Ｂ）の極限粘度［η］^B _Pは、ポリプロピレン系
樹脂組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ）や流動性の
観点から、１．５ｄｌ／ｇ以下が好ましく、さらに好ま
しくは０．７〜１．５ｄｌ／ｇである。

【００２７】（Ａ２−１）に用いられるプロピレン重合
体成分（Ｂ）の¹³Ｃ−ＮＭＲを用いて測定され、計算さ
れるアイソタクチックペンタッド分率としては、剛性、
耐熱性等の観点から、好ましくは０．９５以上であり、
さらに好ましくは０．９７以上である。

【００２８】（Ａ２−１）に用いられるプロピレン−エ
チレンランダム共重合体成分（Ｃ）に含有されるエチレ
ンの含量［（Ｃ２’）_EP］は、耐衝撃性の観点から、２
０〜７０重量％が好ましく、より好ましくは２５〜６５
重量％である。

【００２９】（Ａ２−１）に用いられるプロピレン−エ
チレンランダム共重合体成分（Ｃ）の極限粘度［η］^C
_EPは、成形品にブツが多発することを防止するという観
点から、８ｄｌ／ｇ以下が好ましく、より好ましくは６
ｄｌ／ｇ以下、さらに好ましくは１．５〜５ｄｌ／ｇ、
最も好ましくは１．５〜４ｄｌ／ｇである。

【００３０】上記のブツとは、ポリプロピレン系樹脂組
成物においてプロピレン−エチレンランダム共重合体成
分（Ｃ）の分散性が悪いために生じる、主にプロピレン
−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）からなる塊状物
であり、その大きさは１００〜数百μｍ程度のものであ
る。ブツが多く存在する材料を使用して射出成形等で成
形品にした場合、その成形品表面の外観を損なうだけで
なく耐衝撃性能等の機械物性にも悪影響を及ぼすことが
ある。

【００３１】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物にお
ける組成物（Ａ２−１）の配合割合は、９０〜９９．５
重量％である。すなわち、成分（Ａ１）の配合割合が
０．５〜１０重量％であり、成分（Ａ１）と（Ａ２−
１）の合計量が１００重量％である。

【００３２】組成物（Ａ２−１）におけるプロピレン重
合体成分（Ｂ）およびプロピレン−エチレンランダム重
合体成分（Ｃ）の配合割合は、それぞれ、好ましくは５
０〜９４．５重量％および５〜４０重量％であり、さら
に好ましくは、それぞれ、６０〜９４．５重量％および
５〜３０重量％である。ここで成分（Ａ１）、成分
（Ｂ）及び成分（Ｃ）成分の合計量が１００重量％であ
る。

【００３３】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（組成物
（Ａ２−２））の説明 ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）は、プロピレン−エチレン
ブロック共重合体（ｉ）または前記プロピレン−エチレ
ンブロック共重合体（ｉ）とプロピレン重合体（ｉｉ）
との混合物（ｉｉｉ）であり、極限粘度［η］^A2が５ｄ
ｌ／ｇ未満の組成物である。

【００３４】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
がプロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）である
場合、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）と
は、プロピレン重合体部分（これを共重合体（ｉ）の第
１セグメントという。）とプロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分（これを共重合体（ｉ）の第２セグメン
トという。）とからなるプロピレン−エチレンブロック
共重合体である。

【００３５】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
がプロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）とプロ
ピレン重合体（ｉｉ）との混合物（ｉｉｉ）である場
合、プロピレン重合体（ｉｉ）とは、プロピレンを単独
重合して得られるプロピレン単独重合体、または、プロ
ピレンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合
して得られるプロピレン−α−オレフィンランダム共重
合体である。炭素原子数４〜１２のα−オレフィンおよ
びプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体とし
て、具体的には、前述のものが挙げられる。

【００３６】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
が混合物（ｉｉｉ）である場合、ポリプロピレン系樹脂
（Ｄ）のプロピレン重合体成分（Ｂ）とは、プロピレン
−エチレンブロック共重合体（ｉ）の第１セグメントで
あるプロピレン重合体部分とプロピレン重合体（ｉｉ）
の両方を指し、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）のプロピレ
ン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）とは、プロピ
レン−エチレンブロック共重合体（ｉ）の第２セグメン
トであるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分を
指す。

【００３７】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
に用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体
（ｉ）とプロピレン重合体（ｉｉ）としては、それぞ
れ、必要に応じて、２種類以上のプロピレン−エチレン
ブロック共重合体、２種類以上のプロピレン重合体を用
いてもよい。

【００３８】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
を構成するプロピレン重合体成分（Ｂ）の極限粘度
［η］^B _Pは、ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフロ
ーレート（ＭＦＲ）や流動性の観点から、１．５ｄｌ／
ｇ以下が好ましく、さらに好ましくは０．７〜１．５ｄ
ｌ／ｇである。

【００３９】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
を構成するプロピレン重合体成分（Ｂ）の¹³Ｃ−ＮＭＲ
を用いて測定され、計算されるアイソタクチックペンタ
ッド分率としては、剛性、耐熱性等の観点から、好まし
くは０．９５以上であり、さらに好ましくは０．９７以
上である。

【００４０】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
を構成するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分
（Ｃ）の極限粘度［η］^C _EPは、成形品にブツが多発す
ることを防止するという観点から、８ｄｌ／ｇ以下が好
ましい。より好ましくは６ｄｌ／ｇ以下であり、さらに
好ましくは１．５〜４ｄｌ／ｇである。

【００４１】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
を構成するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分
（Ｃ）に含有されるエチレン単位の含量［（Ｃ
２’）_EP］は、耐衝撃性の観点から、２０〜７０重量％
が好ましい。より好ましくは２５〜６５重量％である。
残りはプロピレン単位である。

【００４２】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）（Ａ２−２）
を構成するプロピレン重合体成分（Ｂ）とプロピレン−
エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）の割合は、成形品
の耐衝撃性、剛性、耐熱性等の観点から、好ましくは、
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）の割
合が５〜４０重量％（即ち、プロピレン重合体成分
（Ｂ）の割合が９５〜６０重量％）であり、さらに好ま
しくは、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分
（Ｃ）の割合が５〜３０重量％（即ち、プロピレン重合
体成分（Ｂ）の割合が９５〜７０重量％）である。但
し、プロピレン重合体成分（Ｂ）とプロピレン−エチレ
ンランダム共重合体成分（Ｃ）の合計を１００重量％と
する。

【００４３】組成物（Ａ２−３）の説明 組成物（Ａ２−３）はプロピレン重合体成分（Ｂ）およ
びポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなり、極限粘度
［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満の組成物である。組成物（Ａ
２−３）に用いられるプロピレン重合体成分（Ｂ）およ
びポリプロピレン系樹脂（Ｄ）としては、前述の（Ａ２
−１）または（Ａ２−２）に用いられるものが挙げられ
る。

【００４４】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に組
成物（Ａ２−３）を用いる場合の配合割合は、好ましく
は、プロピレン系重合体成分（Ａ１）が０．５２〜９．
８重量％であり、プロピレン重合体成分（Ｂ）が０．７
８〜４．２重量％であり、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）
が９８．７〜８６重量％である。（但し、成分（Ａ１）
と成分（Ｂ）と樹脂（Ｄ）の合計量が１００重量％であ
る。）

【００４５】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物のメ
ルトフローレート（ＭＦＲ）は、成形性、フローマーク
発生の抑制、または耐衝撃性の観点から、好ましくは５
〜１５０ｇ／１０分であり、より好ましくは１０〜１２
０ｇ／１０分である。

【００４６】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物のゲ
ル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）
で測定した分子量分布Ｑ値（Ｍｗ／Ｍｎ）は、引張り伸
びの観点から、好ましくは１０未満であり、より好まし
くは３〜８であり、さらに好ましくは３〜７である。

【００４７】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物のダ
イスウェルは、成形体表面に発生するフローマーク抑制
の観点から好ましくは１．６以上である。

【００４８】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製
造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、プ
ロピレン系重合体成分（Ａ１）を有するプロピレン系重
合体を得る方法、好ましくは前述のプロピレン系重合体
成分（Ａ１）、プロピレン重合体成分（Ｂ）、およびプ
ロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）を有す
るプロピレン系重合体としてポリプロピレン系樹脂組成
物を得る方法（Ｉ）、プロピレン系重合体成分（Ａ
１）、プロピレン重合体成分（Ｂ）、およびプロピレン
−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）を部分的に有す
るプロピレン系重合体を溶融ブレンドしてポリプロピレ
ン系樹脂組成物を得る方法（ＩＩ）等が挙げられる。ま
た、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）及び
混合物（ｉｉｉ）に用いられるプロピレン重合体（ｉ
ｉ）の製造方法としても、特に限定されるものではない
が、好ましくは、上記方法（Ｉ）が挙げられる。これら
の代表的な例を以下に示す。

【００４９】ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
（Ｉ） 製造方法（Ｉ）は、プロピレン系重合体成分（Ａ１）、
プロピレン重合体成分（Ｂ）、およびプロピレン−エチ
レンランダム共重合体成分（Ｃ）を有するプロピレン系
重合体としてポリプロピレン系樹脂組成物を得る方法で
ある。上記方法（Ｉ）としては、特に制限されるもので
はなく、公知の重合触媒を用いて、公知の重合方法によ
りプロピレン系重合体を得る方法が挙げられる。公知の
重合触媒の例としては、好ましくは（ａ）マグネシウ
ム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とし
て含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合
物、および（ｃ）電子供与体成分から形成される触媒系
が挙げられる。この触媒の製造方法としては、例えば、
特開平１−３１９５０８号公報、特開平７−２１６０１
７号公報や特開平１０−２１２３１９号公報に記載され
ている製造方法が挙げられる。

【００５０】本発明のプロピレン系重合体の重合方法と
しては、公知の重合方法が挙げられ、例えば、バルク重
合、溶液重合、スラリー重、気相重合等が挙げられる。
これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでも可
能であり、また、これらの重合方法を任意に組合せもよ
い。より具体的な製造方法としては、前述の固体触媒成
分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）及び電子供与
体成分（ｃ）からなる触媒系の存在下に少なくとも３槽
からなる重合槽を直列に配置し、成分（Ａ１）の重合後
生成物を次の重合槽に移し、ついでその重合槽で成分
（Ｂ）を、ついで次の重合槽で成分（Ｃ）を連続的に重
合する重合法などがあげられる。工業的かつ経済的な観
点から、好ましくは連続式の気相重合法である。

【００５１】上記の重合方法における固体触媒成分
（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与
体成分（ｃ）の使用量や、各触媒成分を重合槽へ供給す
る方法は、公知の触媒の使用方法によって、適宜、決め
ることができる。

【００５２】重合温度は、通常、−３０〜３００℃であ
り、好ましくは２０〜１８０℃である。重合圧力は、通
常、常圧〜１０ＭＰａであり、好ましくは０．２〜５Ｍ
Ｐａである。分子量調整剤として、例えば、水素を用い
ることができる。

【００５３】本発明のプロピレン系重合体の製造におい
て重合（本重合）の実施前に、公知の方法によって、予
備重合を行っても良い。公知の予備重合の方法として
は、例えば、固体触媒成分（ａ）および有機アルミニウ
ム化合物（ｂ）の存在下、少量のプロピレンを供給して
溶媒を用いてスラリー状態で実施する方法が挙げられ
る。

【００５４】ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
（ＩＩ） 製造方法（ＩＩ）は、プロピレン重合体成分（Ｂ）、お
よびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｃ）
を部分的に有するプロピレン系重合体を溶融ブレンドし
てポリプロピレン系樹脂組成物を得る方法である。上記
方法（ＩＩ）としては、特に制限されるものではない
が、好ましくは、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）９８．７
〜８６重量％と、プロピレン系重合体成分（Ａ１）４０
〜７０重量％およびプロピレン重合体成分（Ｂ）６０〜
３０重量％からなるプロピレン系重合体マスターバッチ
（Ｅ）１.３〜１４重量％を混合する方法が挙げられ
る。ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）とプロピレン系重合体
マスターバッチ（Ｅ）の配合割合として、より好ましく
は、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）が９８〜８８重量％で
あり、プロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）が２〜
１２重量％である。

【００５５】プロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）
に用いられるプロピレン系重合体成分（Ａ１）およびプ
ロピレン重合体成分（Ｂ）としては、前述のものが挙げ
られる。

【００５６】プロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）
に用いられるプロピレン系重合体成分（Ａ１）およびプ
ロピレン重合体成分（Ｂ）の配合割合は、プロピレン系
重合体成分（Ａ１）の分散性の観点から、好ましくはプ
ロピレン系重合体成分（Ａ１）が４０〜７０重量％であ
り、より好ましくはプロピレン系重合体成分（Ａ１）が
４５〜６５重量％である。（但し、プロピレン系重合体
成分（Ａ１）とプロピレン重合体成分（Ｂ）の合計量が
１００重量％である。）

【００５７】プロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）
の製造方法としては、特に制限されるものではないが、
好ましくは、前述のプロピレン系重合体成分（Ａ１）、
プロピレン重合体成分（Ｂ）、およびプロピレン−エチ
レンランダム共重合体成分（Ｃ）を有するプロピレン系
重合体としてポリプロピレン系樹脂組成物を得る方法
（Ｉ）で示した触媒系及び重合方法と同様のものを用い
る製造方法が挙げられる。

【００５８】より具体的には、例えば、前述の固体触媒
成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）及び電子供
与体成分（ｃ）からなる触媒系の存在下に少なくとも２
槽からなる重合槽を直列に配置し、プロピレン系重合体
成分（Ａ１）を重合した後、生成物を次の重合槽に移
し、その重合槽でプロピレン重合体成分（Ｂ）を連続的
に重合する方法等が挙げられる。

【００５９】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）とプロピレン
系重合体マスターバッチ（Ｅ）を混合する方法として
は、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキ
サー、熱ロール等の混練機を用いる方法等が挙げられ
る。より具体的には、以下に示す方法等が挙げられる。 （１）ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）とプロピレン系重合
体マスターバッチ（Ｅ）のそれぞれの重合パウダーを上
記混練機を用いて混練する方法。 （２）ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）の重合パウダーとプ
ロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）の重合パウダー
をそれぞれ個別に一軸または二軸押出機を用いて混練し
てペレットを製造し、その後、ポリプロピレン系樹脂
（Ｄ）のペレットとプロピレン系重合体（Ｅ）のペレッ
トを一軸または二軸押出機を用いて混練する方法。 （３）一軸または二軸押出機を用いて予めペレット化さ
れたプロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）を、ポリ
プロピレン系樹脂（Ｄ）の重合パウダーをペレット化す
る工程において混練機に定量フィーダーを用いて添加し
混練する方法。 好ましくは、予め一軸または二軸押出機を用いて混練さ
れたプロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）のペレッ
トを用いる、上記（２）または（３）の方法である。

【００６０】また、必要に応じて、一軸または二軸押出
機のダイスにスクリーンパックを装着してもよい。装着
するスクリーンパックとしては、好ましくは金属繊維焼
結フィルターであり、例えば「機械設計（１９８１年３
月号第２５巻第３号第１０９〜１１３頁）」に記載され
ているものである。混練温度は、通常、１７０〜２５０
℃であり、好ましくは１９０〜２４０℃である。

【００６１】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物とし
て、より好ましくはプロピレン系重合体成分（Ａ１）と
プロピレン系重合体成分（Ａ２）からなるポリプロピレ
ン系樹脂組成物３５〜８８重量％、１３５℃のテトラリ
ン中で測定される極限粘度［η］^Fが２以下であるプロ
ピレン単独重合体（Ｆ）０〜２０重量％、エラストマー
（Ｇ）１０〜３５重量％、無機充填剤（Ｈ）２〜３０重
量％からなるポリプロピレン系樹脂組成物である。

【００６２】本発明で用いられるプロピレン単独重合体
（Ｆ）の極限粘度［η］^Fが２以下である。

【００６３】本発明で用いられるエラストマー（Ｇ）と
は、特に制限されるものではないが、好ましくは、ゴム
成分を含有するエラストマーであり、例えば、ビニル芳
香族化合物含有ゴム、エチレン−プロピレンランダム共
重合体ゴム、エチレン−α−オレフィンランダム共重合
体ゴム、または、これらの混合物からなるエラストマー
等が挙げられる。

【００６４】エラストマー（Ｇ）に用いられるビニル芳
香族化合物含有ゴムとしては、例えば、ビニル芳香族化
合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックから
なるブロック共重合体等が挙げられ、その共役ジエン部
分の二重結合の水素添加率として、好ましくは８０％以
上であり、より好ましくは８５％以上である。

【００６５】上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのＧＰ
Ｃ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法に
よる分子量分布（Ｑ値）として、好ましくは２．５以下
であり、より好ましくは２．３以下である。

【００６６】上記のビニル芳香族化合物含有ゴムに含有
されるビニル芳香族化合物の平均含有量として、好まし
くは１０〜２０重量％であり、より好ましくは１２〜１
９重量％である。

【００６７】上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのメル
トフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３
０℃）として、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、
より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。

【００６８】上記のビニル芳香族化合物含有ゴムとして
は、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系
ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−
スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系
ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴ
ム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム
（ＳＩＳ）等のブロック共重合体又はこれらのゴム成分
を水添したブロック共重合体等が挙げられる。さらに、
エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤ
Ｍ）にスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させたゴ
ムも挙げられる。また、２種類以上のビニル芳香族化合
物含有ゴムを併用しても良い。

【００６９】上記のビニル芳香族化合物含有ゴムの製造
方法は、特に限定されるものではないが、例えば、オレ
フィン系共重合体ゴムもしくは共役ジエンゴムに対し、
ビニル芳香族化合物を重合、反応等により結合させる方
法等が挙げられる。

【００７０】エラストマー（Ｇ）に用いられるエチレン
−プロピレンランダム共重合体ゴムのＧＰＣ（ゲルパー
ミュエーションクロマトグラフィー）法による分子量分
布（Ｑ値）として、好ましくは２．７以下であり、より
好ましくは２．５以下である。

【００７１】上記のエチレン−プロピレンランダム共重
合体ゴムに含有されるプロピレンの含有量として、好ま
しくは２０〜３０重量％であり、より好ましくは２２〜
２８重量％である。

【００７２】上記のエチレン−プロピレンランダム共重
合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−
６７５８、１９０℃）として、好ましくは１〜１５ｇ／
１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分であ
る。

【００７３】エラストマー（Ｇ）に用いられるエチレン
−α−オレフィンランダム共重合体ゴムとしては、特に
制限されるものではなく、エチレンとα−オレフィンか
らなるランダム共重合体ゴムであればよい。α−オレフ
ィンとしては炭素原子数４〜１２のα−オレフィンであ
り、例えば、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−
１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げら
れ、好ましくは、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン
−１である。

【００７４】エチレン−α−オレフィンランダム共重合
体ゴムとしては、例えば、エチレン−ブテン−１ランダ
ム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重
合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴ
ム等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１
ランダム共重合体ゴムまたはエチレン−ブテン−１ラン
ダム共重合体ゴムである。また、２種類以上のエチレン
−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良
い。

【００７５】エラストマー（Ｇ）に用いられるエチレン
−オクテン−１ランダム共重合体ゴムのＧＰＣ（ゲルパ
ーミュエーションクロマトグラフィー）法による分子量
分布（Ｑ値）が２．５以下であるものが好ましく、さら
に好ましくは２．３以下のものである。

【００７６】上記のエチレン−オクテン−１ランダム共
重合体ゴムに含有されるオクテン−１の含有量として、
好ましくは１５〜４５重量％であり、より好ましくは１
８〜４２重量％である。

【００７７】上記のエチレン−オクテン−１ランダム共
重合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ
−６７５８、１９０℃）として、好ましくは１〜１５ｇ
／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分で
ある。

【００７８】エラストマー（Ｇ）に用いられるエチレン
−ブテン−１ランダム共重合体ゴムのＧＰＣ法によるＱ
値として、好ましくは２．７以下であり、より好ましく
は２．５以下である。

【００７９】上記のエチレン−ブテン−１ランダム共重
合体ゴムに含有されるブテン−１の含有量として、好ま
しくは１５〜３５重量％であり、より好ましくは１７〜
３３重量％である。

【００８０】上記のエチレン−ブテン−１ランダム共重
合体ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−
６７５８、１９０℃）として、好ましくは１〜１５ｇ／
１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分であ
る。

【００８１】上記のエチレン−プロピレンランダム共重
合体ゴムおよびエチレン−α−オレフィンランダム共重
合体ゴムの製造方法は、特に限定されるものではなく、
公知の触媒を用いて、公知の重合方法により、エチレン
とプロピレン、または、エチレンと各種のα−オレフィ
ンを共重合させることによって製造することができる。
公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機
アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラーナッタ
触媒系又はメタロセン触媒系等が挙げられ、公知の重合
方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオ
ン重合法又は気相重合法等が挙げられる。

【００８２】本発明で用いられる無機充填剤（Ｈ）と
は、特に限定されるものではなく、通常、剛性を向上さ
せるために用いられるものであり、例えば、炭酸カルシ
ウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウ
ム、タルク、硫酸マグネシウム繊維等が挙げられ、好ま
しくはタルクまたは硫酸マグネシウム繊維である。これ
らの無機充填剤は、２種以上を併用しても良い。

【００８３】無機充填剤（Ｈ）に用いられるタルクとし
て、特に限定されるものではないが、好ましくは含水ケ
イ酸マグネシウムを粉砕したものである。含水ケイ酸マ
グネシウムの分子の結晶構造はパイロフィライト型三層
構造であり、タルクはこの構造が積み重なったものであ
る。タルクとして特に好ましくは、含水ケイ酸マグネシ
ウムの分子の結晶を単位層程度にまで微粉砕した平板状
のものである。

【００８４】上記のタルクの平均粒子径として、好まし
くは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは
遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等
の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線
から求めた５０％相当粒子径Ｄ₅₀のことを意味する。

【００８５】上記のタルクは無処理のまま使用しても良
く、または、プロピレン系重合体成分（Ａ１）とプロピ
レン系重合体成分（Ａ２）からなるポリプロピレン系樹
脂組成物との界面接着性および分散性を向上させるため
に、公知の各種シランカップリング剤、チタンカップリ
ング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸
アミド、高級脂肪酸塩類あるいは他の界面活性剤で表面
を処理して使用しても良い。

【００８６】無機充填剤（Ｈ）に用いられる硫酸マグネ
シウム繊維は、特に制限されるものではないが、硫酸マ
グネシウム繊維の平均繊維長として、好ましくは５〜５
０μｍであり、さらに好ましくは１０〜３０μｍであ
る。また、硫酸マグネシウム繊維の平均繊維径として、
好ましくは０．３〜２μｍであり、さらに好ましくは
０．５〜１μｍである。

【００８７】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に
は、その目的、効果を損なわない範囲で、各種添加剤を
加えてもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、
紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、
難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止
剤、架橋剤等が挙げられる。耐熱性、耐候性、耐酸化安
定性を向上させるためには、酸化防止剤または紫外線吸
収剤を添加することが好ましい。

【００８８】これらの添加剤、上記のエラストマー
（Ｇ）および上記の無機充填剤（Ｈ）は、予め溶融混練
されたポリプロピレン系樹脂組成物のペレットと配合し
てもよく、ポリプロピレン系樹脂組成物をペレット化す
る段階で配合してもよい。

【００８９】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、
公知の射出成形方法により射出成形体に成形することが
できる。射出成形体の用途として、特に好ましくは自動
車用射出成形体であり、例えば、ドアートリム、ピラ
ー、インストルメンタルパネル、バンパー等が挙げられ
る。

【００９０】

【実施例】以下、実施例および比較例によって本発明を
説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるもので
はない。実施例及び比較例で用いた重合体及び組成物の
物性は、以下に示した方法に従って測定した。

【００９１】（１）極限粘度（単位：ｄｌ／ｇ） ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および
０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極
限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８
２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法
すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼ
ロに外挿する外挿法によって求めた。テトラリンを溶媒
として用いて、温度１３５℃で測定した。

【００９２】（１−１）プロピレン−エチレンブロック
共重合体（ｉ）の極限粘度 （１−１ａ）プロピレン単独重合体部分（共重合体
（ｉ）の第１セグメント）の極限粘度：［η］_P プロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）の第１セ
グメントであるプロピレン単独重合体部分の極限粘度
［η］_Pは、その製造時に、第１工程であるプロピレン
単独重合体の重合後に重合槽内よりプロピレン単独重合
体を取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体の
［η］_Pを測定して求めた。

【００９３】（１−１ｂ）プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分（共重合体（ｉ）の第２セグメント）の
極限粘度：［η］_EP プロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）の第２セ
グメントであるプロピレン−エチレンランダム共重合体
部分の極限粘度：［η］_EPは、プロピレン単独重合体部
分の極限粘度：［η］_Pとプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体全体の極限粘度：［η］_Tをそれぞれ測定
し、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分のプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比
率：Ｘを用いて次式から計算により求めた。（プロピレ
ン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率：
Ｘは、下記（２）の測定方法により求めた。） [η]_EP＝[η]_T／Ｘ−（１／Ｘ−１）[η]_P [η]_P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／
ｇ） [η]_T：プロピレン−エチレンブロック共重合体全体の
極限粘度(ｄｌ／ｇ)

【００９４】（１−２）プロピレン単独重合体の極限粘
度：［η］_P 混合物（ｉｉｉ）に用いたプロピレン単独重合体の極限
粘度［η］_Pは、プロピレン単独重合体を用いて、上記
（１）の方法に従って測定した。

【００９５】（１−３）プロピレン系重合体成分（Ａ
１）の極限粘度：［η］₁、［η］₂ １段階の重合で得たものは上記（１）の方法に従って測
定した（［η］₁）。２段階の重合で得たものは、１段
階重合工程後に重合曹より抜き出したサンプルと２段階
重合工程後の最終サンプルをそれぞれ上記（１）の方法
で測定した(［η］₁、［η］_T)。２段階目の工程で重合
された成分の極限粘度［η］₂は下記式から計算して求
めた。[η]₂＝([η]_T−[η]₁×Ｘ₁）／Ｘ₂ [η]_T：２段階重合工程後の最終サンプルの極限粘度(ｄ
ｌ／ｇ) [η]₁：１段階重合工程後に重合曹より抜き出したサン
プルの極限粘度（ｄｌ／ｇ） Ｘ₁：１段階目の工程で重合された成分の重量比 Ｘ₂：２段階目の工程で重合された成分の重量比 尚、Ｘ₁、Ｘ₂は重合時の物質収支から求めた。Ｘ₁とＸ₂
の合計は１である。

【００９６】（２）プロピレン−エチレンランダム共重
合体部分のプロピレン−エチレンブロック共重合体全体
に対する重量比率：Ｘ及びプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体中のプロピレン−エチレンランダム共重合体
部分のエチレン含量：（Ｃ₂’）_EPは、下記の条件で測
定した¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Kakugoらの報告(M
acromolecules 1982,15,1150-1152)に基づいて求めた。
１０ｍｍΦの試験管中で約２００ｍｇのプロピレン−エ
チレンブロック共重合体を３ｍｌのオルソジクロロベン
ゼンに均一に溶解させて試料を調整し、その試料の¹³Ｃ
−ＮＭＲスペクトルを下記の条件下で測定した。 測定温度：１３５℃ パルス繰り返し時間：１０秒 パルス幅：４５° 積算回数：２５００回

【００９７】（３）アイソタクチック・ペンタッド分率 アイソタクチック・ペンタッド分率とは、A.Zambelliら
によってMacromolecules, 6, 925 (1973)に発表されて
いる方法、すなわち¹³Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される
ポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタ
クチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５
個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモ
ノマー単位の分率である。ただし、ＮＭＲ吸収ピークの
帰属に関しては、その後発刊されたMacromolecules, 8,
687 (1975)に基づいて行った。

【００９８】具体的には¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチ
ル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分
率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定し
た。この方法により英国 NATIONAL PHYSICAL LABORATOR
YのNPL標準物質 CRM No.M19-14Polypropylene PP/MWD/2
のアイソタクチック・ペンタッド分率を測定したとこ
ろ、０．９４４であった。

【００９９】（４）プロピレン系重合体成分（Ａ１）の
コモノマー含量（単位：重量％） 高分子ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）
の第６１６頁以降に記載されている方法により、赤外分
光法で測定し求めた。

【０１００】（５）分子量分布（Ｑ値、Ｍｗ／Ｍｎ） ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィ）によ
り、下記条件で測定した。 機種：１５０ＣＶ型（ミリポアウォーターズ社製） カラム：Ｓｈｏｄｅｘ Ｍ／Ｓ ８０ 測定温度：１４５℃ 溶媒：オルトジクロロベンゼン サンプル濃度：５ｍｇ／８ｍＬ 検量線は標準ポリスチレンを用いて作成した。この条件
で測定された標準ポリスチレン（ＮＢＳ７０６：Ｍｗ／
Ｍｎ＝２．０）のＭｗ／Ｍｎは１．９〜２．０であっ
た。

【０１０１】（６）融解ピーク温度（Ｔｍ、単位：℃） 示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製ＤＳＣ−７）
を用い、ポリマーを２２０℃で５分間熱処理後、降温速
度３００℃／分で１５０℃まで冷却して１５０℃におい
て１分間保温し、さらに降温速度５℃／分で５０℃まで
冷却して５０℃において１分間保温し、さらに５０℃か
ら１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱した際の融解ピ
ーク温度をＴｍとして求めた。

【０１０２】（７）メルトフローレート（ＭＦＲ、単
位：ｇ／１０分） ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従って、測定
した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃で、荷
重は２．１６ｋｇで測定した。

【０１０３】（８）ダイスウェル （株）東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂを使用し
て、下記条件で測定した。 測定温度：２２０℃ Ｌ／Ｄ：４０ せん断速度：２．４３２×１０³ｓｅｃ^-1

【０１０４】（９）ブツ数−１（単位：個／１０ｃ
ｍ²） Ｔダイ押し出し機を用いて、下記条件で加工したフィル
ムを画像解析装置を用いて、下記の方法に従って定量解
析した。 フィルム加工条件 田辺プラスティック機械株式会社製 押し出し機Ｖ−２
０とフィルム引き取り装置で５０ｍｍ幅、厚さ５０ミク
ロンのフィルムを作成した。 定量解析方法 ＥＰＳＯＮ社製 スキャナーＧＴ−９６００でフィルム
の画像（９００ｄｐｉ、８ｂｉｔ）をコンピューターに
取り込み、その画像を旭エンジニアリング社製画像解析
ソフト Ａ像君 で２値化した。ブツは周辺より明るい
部分として認識された。ブツの形状は不定形であるの
で、ブツと同じ面積となる円の直径をブツの大きさであ
るとして、フィルム１０ｃｍ²当たり、直径が２００μ
ｍ以上であるブツの数を求めた。

【０１０５】（１０）ブツ数−２（単位：個／４３ｃｍ
²） 上記（９）に記載と同様な方法でフイルムを作成し以下
方法で解析した。 定量解析方法 ＥＰＳＯＮ社製 スキャナーＧＴ−９６００でフィルム
の画像（２００ｄｐｉ、８ｂｉｔ）をコンピューターに
取り込み、その画像を旭エンジニアリング社製画像解析
ソフト Ａ像君 で２値化した。ブツは周辺より明るい
部分として認識された。ブツの形状は不定形であるの
で、ブツと同じ面積となる円の直径をブツの大きさであ
るとして、フィルム４３ｃｍ²当たり、直径が２００μ
ｍ以上であるブツの数を求めた。

【０１０６】（１１）引っ張り試験（ＵＥ、単位：％） ＡＳＴＭ Ｄ６３８に規定された方法による。射出成形
により成形された厚みが３．２ｍｍである試験片を用い
て測定した。引っ張り速度は１０ｍｍ／分、５０ｍｍ／
分または７０ｍｍ／分であり、破断伸び（ＵＥ）を評価
した。

【０１０７】（１２）曲げ弾性率（ＦＭ、単位：ｋｇ／
ｃｍ²） ＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定された方法に従って、測定
した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍであ
り、スパン長さが１００ｍｍである試験片を用いて、荷
重速度は２．０ｍｍ／分または２．５ｍｍ／分で、測定
温度は２３℃で測定した。

【０１０８】（１３）アイゾット衝撃強度（Ｉｚｏｄ、
単位：ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ²） ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従って、測定
した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍであ
り、成形の後にノッチ加工されたノッチ付きの試験片を
用いて、測定温度は２３℃または−３０℃で測定した。

【０１０９】（１４）加熱変形温度（ＨＤＴ、単位：
℃） ＪＩＳ−Ｋ−７２０７に規定された方法に従って、測定
した。ファイバーストレスは１８．６ｋｇ／ｃｍ²また
は４．６ｋｇ／ｃｍ²で測定した。

【０１１０】（１５）ロックウェル硬度（ＨＲ） ＪＩＳ−Ｋ−７２０２に規定された方法に従って、測定
した。射出成形により成形された厚みが３．０ｍｍであ
る試験片を用いて測定した。測定値はＲスケールで表示
した。

【０１１１】（１６）フローマーク外観 射出成形により成形された１００ｍｍ×４００ｍｍ×厚
み３．０ｍｍの試験片を用いて目視により外観を観察
し、良好と不良の判定をした。

【０１１２】（１７）成形品ブツ外観 射出成形により成形された１００ｍｍ×４００ｍｍ×厚
み３．０ｍｍの試験片を用いて目視により外観を観察し
た。

【０１１３】（射出成形体の製造） （射出成形体の製造−１）上記（１１）〜（１５）の物
性評価用の射出成形体である試験片は、次の方法に従っ
て作成した。 （１ａ）実施例１〜１６および比較例１〜１３に用いた
試験片 住友重機械製ＮＥＯＭＡＴ３５０／１２０型射出成形機
用い成形温度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間
１５ｓｅｃ、冷却時間３０ｓｅｃで射出成形を行い、射
出成形体である試験片を得た。 （１ｂ）実施例１７、１８および比較例１４、１５に用
いた試験片 東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用い成形温
度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５ｓｅ
ｃ、冷却時間３０ｓｅｃで射出成形を行い、射出成形体
である試験片を得た。

【０１１４】（射出成形体の製造−２）上記（１６）お
よび（１７）の外観評価用の射出成形体である試験片
は、次の方法に従って作成した。住友重機械製ＮＥＯＭ
ＡＴ５１５／１５０型射出成形機用い成形温度２２０
℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５ｓｅｃ、冷却時
間３０ｓｅｃで射出成形を行い、射出成形体である試験
片を得た。

【０１１５】実施例および比較例で用いた重合体の製造
に用いた３種類の触媒（固体触媒成分（Ｉ）、（ＩＩ）
および（ＩＩＩ）の合成方法を以下に示した。 （１）固体触媒成分（Ｉ） 攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換し
た後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５
モル、フタル酸ジイソブチル２．８モル、およびテトラ
エトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。
次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリド
のジイソブチルエーテル溶液５１Ｌを、反応容器内の温
度を５℃に保ちながら５時間かけて徐々に滴下した。滴
下終了後５℃で１時間、室温でさらに１時間攪拌した
後、室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰
り返した。次いで、スラリー濃度が０．２Ｋｇ／Ｌにな
るようにトルエン量を調整した後、１０５℃で１時間攪
拌した。その後、９５℃まで冷却し、フタル酸ジイソブ
チル４７．６モル加え、９５℃で３０分間反応を行っ
た。反応後固液分離し、トルエンで２回洗浄を行った。
次いで、スラリー濃度が０．４Ｋｇ／Ｌになるようにト
ルエン量を調節後、フタル酸ジイソブチル３．１モル、
ｎ−ジブチルエーテル８．９モル及び四塩化チタン２７
４モルを加え、１０５℃で３時間反応を行った。反応終
了後、同温度で固液分離した後、同温度でトルエン９０
Ｌで２回洗浄を行った。スラリー濃度が０．４Ｋｇ／Ｌ
になるようにトルエン量を調節後、ｎ−ジブチルエーテ
ル８．９モル及び四塩化チタン１３７モルを加え、１０
５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液
分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、
さらにヘキサン７０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固
体触媒成分１１．４Ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン
原子１．８３重量％、フタル酸エステル８．４重量％、
エトキシ基０．３０重量％、ブトキシ基０．２０重量％
を含有していた。この固体触媒成分を、以下固体触媒成
分（Ｉ）と呼ぶ。

【０１１６】（２）固体触媒成分（ＩＩ） 攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換し
た後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５
モル、フタル酸ジイソブチル２．８モル、およびテトラ
エトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。
次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリド
のジイソブチルエーテル溶液５１Ｌを、反応容器内の温
度を５℃に保ちながら５時間かけて徐々に滴下した。滴
下終了後室温でさらに１時間攪拌した後、室温で固液分
離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰り返した。次い
で、スラリー濃度が０．６Ｋｇ／Ｌになるようにトルエ
ンを抜出した後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルと四
塩化チタン２７４モルの混合液を加えた後、更にフタル
酸クロライドを２０．８モル加え１１０℃で３時間反応
を行った。反応終了後、９５℃でトルエンで２回洗浄を
行った。次いで、スラリー濃度を０．６Ｋｇ／Ｌに調整
した後、フタル酸ジイソブチル３．１３モル、ｎ−ジブ
チルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン１３７モル
を加え、１０５℃で１時間反応を行った。反応終了後、
同温度で固液分離した後、９５℃でトルエン９０Ｌで２
回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を０．６Ｋｇ／
Ｌに調整した後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよ
び四塩化チタン１３７モルを加え、９５℃で１時間反応
を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でト
ルエン９０Ｌで３回洗浄を行った。次いで、スラリー濃
度を０．６Ｋｇ／Ｌに調整した後、ｎ−ジブチルエーテ
ル８．９モルおよび四塩化チタン１３７モルを加え、９
５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液
分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、
さらにヘキサン９０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固
体触媒成分１１．０Ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン
原紙１．８９重量％、マグネシウム原子２０重量％、フ
タル酸エステル８．６重量％、エトキシ基０．０５重量
％、ブトキシ基０．２１重量％を含有し、微粉のない良
好な粒子性状を有していた。この固体触媒成分を、以下
固体触媒成分（ＩＩ）と呼ぶ。

【０１１７】（３）固体触媒成分（ＩＩＩ） 攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換し
た後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５
モル、およびテトラエトキシシラン９８．９モルを投入
し均一溶液とした。次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマ
グネシウムクロリドのジイソブチルエーテル溶液５０Ｌ
を、反応容器内の温度を２０℃に保ちながら４時間かけ
て徐々に滴下した。滴下終了後２０℃でさらに１時間攪
拌した後、室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗
浄を繰り返した。次いで、スラリー濃度が０．４Ｋｇ／
Ｌになるようにトルエンを抜出した後、ｎ−ジブチルエ
ーテル８．９モルと四塩化チタン２７４モルの混合液を
加えた後、更にフタル酸クロライドを２０．８モル加え
１１０℃で３時間反応を行った。反応終了後、９５℃で
トルエンで３回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を
０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、フタル酸ジイソブチル
３．１３モル、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよび
四塩化チタン１０９モルを加え、１０５℃で１時間反応
を行った。反応終了後、同温度で固液分離した後、９５
℃でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。次いで、スラ
リー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、ｎ−ジブチル
エーテル８．９モルおよび四塩化チタン１０９モルを加
え、９５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度
で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行っ
た。次いで、スラリー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した
後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタ
ン１０９モルを加え、９５℃で１時間反応を行った。反
応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌ
で３回洗浄を行った後、さらにヘキサン９０Ｌで３回洗
浄した後減圧乾燥して固体触媒成分１２．８Ｋｇを得
た。固体触媒成分はチタン原紙２．１重量％、マグネシ
ウム原子１８重量％、塩素原子６０重量％、フタル酸エ
ステル７．１５重量％、エトキシ基０．０５重量％、ブ
トキシ基０．２６重量％を含有し、微粉のない良好な粒
子性状を有していた。この固体触媒成分を、以下固体触
媒成分（ＩＩＩ）と呼ぶ。

【０１１８】（重合体の重合） （１）プロピレン単独重合体（ＨＰＰ）の重合 （１−１）ＨＰＰ−１の重合 （１−１ａ）予備重合 ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分
に脱水，脱気したヘキサンにトリエチルアルミニウム
（以下ＴＥＡと略す）２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成
分としてシクロヘキシルエチルジメトキシシラン（以下
ＣＨＥＤＭＳと略す）をＣＨＥＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．１
（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分（Ｉ）を１５ｇ
／Ｌを添加し、１５℃以下の温度を保持しながらプロピ
レンを固体触媒当たり２．５ｇ／ｇに達するまで連続的
に供給し予備重合を実施した。得られた予備重合体スラ
リーは１２０ＬのＳＵＳ製攪拌機付きの希釈槽へ移送し
充分に精製された液状ブタンを加えて希釈し１０℃以下
の温度で保存した。

【０１１９】（１−１ｂ）本重合 内容積１ｍ³の攪拌機付き流動床反応器において、重合
温度８０℃、重合圧力１．８ＭＰａ、気相部の水素濃度
を７ｖｏｌ％を保持するようにプロピレンと水素を供給
し、ＴＥＡを６２ｍｍｏｌ／ｈ、ＣＨＥＤＭＳを６．２
ｍｍｏｌ／ｈおよび（１）で作成した予備重合体スラリ
ーを固体触媒成分として１．２ｇ／ｈを連続的に供給し
て連続の気相重合を行い、２０Ｋｇ／ｈの重合体を得
た。得られたポリマーの極限粘度［η］_Pは０．９０ｄ
ｌ／ｇ、アイソタクチック・ペンタッド分率は０．９７
であった。

【０１２０】（１−２）ＨＰＰ−２〜６の重合 本重合における気相部の水素濃度と固体触媒成分の供給
量を、表１に示した重合体が得られるように調整した以
外はＨＰＰ−１と同様の方法で実施した。得られた重合
体の分析結果を表１に示した。

【０１２１】（１−３）ＨＰＰ−７〜８の重合 （１−３ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（ＩＩＩ）とし、電子供与
体化合物をｔ-ブチル-ｎ-プロピルジメトキシシラン
（以下ｔＢｕｎＰｒＤＭＳと略す。）とした以外は、Ｈ
ＰＰ−１と同様の方法で実施した。 （１−３ｂ）本重合 本重合における電子供与体化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ
とし、気相部の水素濃度と固体触媒成分の供給量を、表
１に示した重合体が得られるように調整した以外はＨＰ
Ｐ−１と同様の方法で実施した。得られた重合体の分析
結果を表１に示した。

【０１２２】（２）プロピレン−エチレンブロック共重
合体（ＢＣＰＰ）の重合 （２−１）ＢＣＰＰ−１の重合 （２−１ａ）予備重合 ＨＰＰ−１と同様の方法で行った。 （２−１ｂ）本重合 内容積１ｍ³の攪拌機付き流動床気相反応器を２槽直列
に配置し、第１槽目においてプロピレン重合体部分を重
合後、生成ポリマーを失活することなく第２槽目に移送
し、第２槽目においてプロピレン−エチレン共重合体部
分を連続的に気相重合する方法で実施した。前段第１槽
目において、重合温度８０℃、重合圧力１．８ＭＰａ、
気相部の水素濃度７．４ｖｏｌ％を保持するようにプロ
ピレンおよび水素を供給した条件下、ＴＥＡを３３ｍｍ
ｏｌ／ｈ、ＣＨＥＤＭＳを３．３ｍｍｏｌ／ｈおよび
（１）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分と
して０．８ｇ／ｈ供給し連続重合を行い、１８．７Ｋｇ
／ｈのポリマーが得られ、ポリマーの極限粘度［η］_P
は０．９０ｄｌ／ｇであった。排出された生成ポリマー
は失活することなく後段第２槽目に連続的に供給した。
後段第２層目は重合温度６５℃、重合圧力１．４ＭＰ
ａ、気相部の水素濃度４．１ｖｏｌ％、エチレン濃度１
７．２ｖｏｌ％を保持するようにプロピレン、エチレン
および水素を連続的に供給した条件下に、２２ｍｍｏｌ
／ｈのｎ−プロピルメチルジメトキシシランを供給しな
がら連続重合を継続し、２２．５Ｋｇ／ｈのポリマーが
得られた。得られたポリマーの極限粘度［η］_Tは１．
０７ｄｌ／ｇであり、後段部での重合体含量（ＥＰ含
量）は１７重量％であったので、後段部（ＥＰ部）で生
成したポリマーの極限粘度［η］_EPは１．９ｄｌ／ｇで
あった。又、ＥＰ部でのエチレン含量は４０重量％であ
った。

【０１２３】（２−２）ＢＣＰＰ−２およびＢＣＰＰ−
３の重合 本重合における気相部の水素濃度、エチレン濃度および
固体触媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られ
るように調整した以外はＢＣＰＰ−１と同様の方法で実
施した。得られた重合体の分析結果を表２に示した。

【０１２４】（２−３）ＢＣＰＰ−４およびＢＣＰＰ−
５の重合 （２−３ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（ＩＩＩ）とし、電子供与
体化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳとした以外は、ＨＰＰ−
１と同様の方法で実施した。 （２−３ｂ）本重合 本重合における電子供与体化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ
とし、気相部の水素濃度、エチレン濃度およびと固体触
媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られるよう
に調整した以外はＢＰＰ−１と同様の方法で実施した。
得られた重合体の分析結果を表２に示した。

【０１２５】（２−４）ＢＣＰＰ−６の重合 （２−４ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（ＩＩ）とし、電子供与体
化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳとした以外は、ＨＰＰ−１
と同様の方法で実施した。 （２−４ｂ）本重合 本重合における電子供与体化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ
とし、気相部の水素濃度、エチレン濃度およびと固体触
媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られるよう
に調整した以外はＢＰＰ−１と同様の方法で実施した。
得られた重合体の分析結果を表２に示した。

【０１２６】表１に示した［η］_P、および、表２に示
した［η］_P、［η］_EP、ＥＰ中のエチレン含量及びＥ
Ｐ含量は、それぞれ、上述の重合により得られたプロピ
レン単独重合体（ＨＰＰ−１〜ＨＰＰ−６）およびプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣＰＰ−１〜Ｂ
ＣＰＰ−３）のパウダーの分析値であり、ＭＦＲは、４
０ｍｍφ単軸押し出し機（２２０℃、スクリーンパッ
ク：１００メッシュ）を用いてパウダー１００重量部
に、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂
製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プ
ロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，
４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカ
ン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量
部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエ
リスリトールジフォスファイト（ウルトラノックスＵ６
２６、ＧＥスペシャリティーケミカルズ製）０．０５重
量部を添加し造粒したペレットのＭＦＲである。

【０１２７】（３）プロピレン系重合体成分（Ａ１）
（ＨＭＳ）の製造 （３−１）ＨＭＳ−１の製造 減圧乾燥後、窒素で置換した内容積３リットルの撹拌機
付きステンレス製オートクレーブ内に、前記固体触媒成
分（ＩＩ）５．１ｍｇとＴＥＡ８．８ｍｍｏｌ及び電子
供与体成分としてジターシャリーブチルジメトキシシラ
ン８８．１μｍｏｌを、ガラスチャージャー内のヘプタ
ン溶液中で接触させたのち投入した。さらに水素５０ｍ
ｍＨｇ，プロピレン７８０ｇを前記オートクレーブに仕
込んで８０℃まで昇温し重合を開始した。８０℃昇温直
後からエチレン分圧が０．１Ｋｇ／ｍ²Ｇとなるようエ
チレンガスを連続的にフィードして６０分重合を行っ
た。６０分後オートクレーブ内のガスをパージし、生成
した重合体を６０℃で５時間減圧乾燥し、１９８．３ｇ
の重合パウダーを得た。得られたポリマーの極限粘度は
７．６（ｄｌ／ｇ）、エチレン含量は２．７重量％であ
った。融解温度ピークＴｍは１４８．１℃であった。得
られたＨＭＳ−１の分析結果を表３に示した。

【０１２８】（３−２）ＨＭＳ−２の製造 固体触媒成分（ＩＩ）の量を５．０ｍｇ、水素添加量１
１０ｍｍＨｇ、重合中のエチレン分圧が０．２Ｋｇ／ｍ
²Ｇに変更した以外はＨＭＳ−１と同様に重合を行っ
た。得られたポリマー量は４１０．５ｇ、極限粘度は
５．８（ｄｌ／ｇ）、エチレン含量は４．５重量％であ
った。融解温度ピークＴｍは１３７．５℃であった。得
られたＨＭＳ−２の分析結果を表３に示した。

【０１２９】（３−３）ＨＭＳ−３の製造 （３−３ａ）予備重合 ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分
に脱水，脱気したヘキサンにトリエチルアルミニウム
（以下ＴＥＡと略す）２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成
分としてｔＢｕｎＰｒＤＭＳをｔＢｕｎＰｒＤＭＳ／Ｔ
ＥＡ＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分
（ＩＩＩ）を１５ｇ／Ｌを添加し、１５℃以下の温度を
保持しながらプロピレンを固体触媒当たり１ｇ／ｇに達
するまで連続的に供給し予備重合を実施した。得られた
予備重合体スラリーは１２０ＬＳＵＳ製攪拌機付きの希
釈槽へ移送し充分に精製された液状ブタンを加えて希釈
し１０℃以下の温度で保存した。 （３−３ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピ
レンを３５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部の１−ブテン濃
度を１５．６ｖｏｌ％を保持するように液状１−ブテン
を供給し、ＴＥＡを３１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤ
ＭＳを４．７ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（３−ａ）で作成
した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．３ｇ
／ｈ供給しながらプロピレン−１−ブテンの連続共重合
を行い、４．６Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリ
マーの極限粘度［η］は７．０ｄｌ／ｇ、１−ブテン含
量は１３．６重量％であり、融解ピーク温度は１５２．
５℃であった。得られたＨＭＳ−３の分析結果を表３に
示した。

【０１３０】（３−４）ＨＭＳ−４の製造 （３−４ａ）予備重合 ＨＭＳ−３と同様の方法で実施した。 （３−４ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持ように液化プロピレン
を４５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部の１−ブテン濃度を
５．５ｖｏｌ％を保持するように液状１−ブテンを供給
し、ＴＥＡを３１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭＳを
４．７ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（３−４ａ）で作成した
予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．５ｇ／ｈ
供給しながらプロピレン−１−ブテンの連続共重合を行
い、４．０Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリマー
の極限粘度［η］は５．１ｄｌ／ｇ、１−ブテン含量は
５．１重量％であり、融解ピーク温度は１５４．０℃で
あった。得られたＨＭＳ−４の分析結果を表３に示し
た。

【０１３１】（３−５）ＨＭＳ−５の製造 （３−５ａ）予備重合 ＨＭＳ−３と同様の方法で実施した。 （３−５ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持ように液化プロピレン
を５０Ｋｇ／ｈ供給し、ＴＥＡを３１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔ
ＢｕｎＰｒＤＭＳを４．５ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（３
−５ａ）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分
として１．３ｇ／ｈ供給しながらプロピレンの連続重合
を行い、２．６Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリ
マーの極限粘度［η］は７．９ｄｌ／ｇであり、融解ピ
ーク温度は１６４．８℃であった。得られたＨＭＳ−５
の分析結果を表３に示した。

【０１３２】（３−６）ＨＭＳ−６の製造 （３−６ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（ＩＩ）とし、電子供与体
化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳとした以外は、ＨＰＰ−１
と同様の方法で実施した。 （３−６ｂ）本重合 内容積１ｍ３のＳＵＳ製の攪拌機付き気相流動床反応器
において、重合温度６５℃、重合圧力１．８ＭＰａ、気
相部の水素濃度０．１ｖｏｌ％および気相部エチレン濃
度７．３ｖｏｌ％を保持するようにプロピレン、水素お
よびエチレンを供給し、ＴＥＡを６０ｍｍｏｌ／ｈ、ｔ
ＢｕｎＰｒＤＭＳを６ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（３−６
ａ）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分とし
て０．９ｇ／ｈを連続的に供給し、プロピレン−エチレ
ンの連続気相重合を行い、２２．５Ｋｇ／ｈの重合体を
得た。得られたポリマーの極限粘度［η］は５．３ｄｌ
／ｇであり、エチレン含量は９．６重量％、融解温度ピ
ークは１１５．６℃であった。得られたＨＭＳ−６の分
析結果を表３に示した。

【０１３３】（３−７）ＨＭＳ−７の製造 （３−７ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（Ｉ）とした以外はＨＭＳ
−３と同様の方法で実施した。 （３−７ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピ
レンを３５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部のエチレン濃度
を２．９ｖｏｌ％を保持するようにエチレン供給し、Ｔ
ＥＡを５１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭＳを５ｍｍ
ｏｌ／ｈおよび上記（３−７ａ）で作成した予備重合体
スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／ｈ供給し、実
質的に水素の不存在下でプロピレン−エチレンの連続共
重合を行い、６．５Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られた
重合体は失活することなく第２槽目に連続的に移送し
た。第２槽目は内容積１ｍ３のＳＵＳ製攪拌機付き流動
床気相反応器において、重合温度７０℃、重合圧力０．
８ＭＰａおよび気相部のエチレン濃度を１．８ｖｏｌ％
を保持するように、プロピレンとエチレンを供給し、水
素の実質的に不存在下で第１槽目より移送された固体触
媒成分含有重合体で連続気相重合を継続し、１６．３Ｋ
ｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリマーの極限粘度
［η］は８．４ｄｌ／ｇであり、エチレン含量は３．４
重量％、融解温度ピークは１４４．８℃であった。得ら
れたＨＭＳ−７の分析結果を表３に示した。

【０１３４】（３−８）ＨＭＳ−８の製造 （３−８ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（Ｉ）とした以外はＨＭＳ
−３と同様の方法で実施した。 （３−８ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピ
レンを３５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部の１−ブテン濃
度を１０．１ｖｏｌ％を保持するように液状１−ブテン
供給し、ＴＥＡを５３ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭ
Ｓを４．７ｍｍｏｌ／ｈおよび上記（３−８ａ）で作成
した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．７ｇ
／ｈ供給し、実質的に水素の不存在下でプロピレン−１
−ブテンの連続共重合を行い、４．４Ｋｇ／ｈの重合体
を得た。得られた重合体の極限粘度［η］は８．４ｄｌ
／ｇであり、１−ブテン含量は７．４重量％、融解温度
ピークは１４９．８℃であった。得られたＨＭＳ−８の
分析結果を表３に示した。

【０１３５】（３−９）ＨＭＳ−９の製造 （３−９ａ）予備重合 固体触媒成分を固体触媒成分（Ｉ）に変更した以外は、
ＨＭＳ−３と同様の方法で実施した。 （３−９ｂ）本重合 ３００ＬＳＵＳ製攪拌機付き重合槽において、重合温度
６０℃、スラリー量９５Ｌを維持するように液化プロピ
レンを３５Ｋｇ／ｈ供給し、更に気相部のエチレン濃度
を２．８ｖｏｌ％を保持するようにエチレン供給し、Ｔ
ＥＡを５１ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｕｎＰｒＤＭＳを５ｍｍ
ｏｌ／ｈおよび上記（３−９ａ）で作成した予備重合体
スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／ｈ供給し、実
質的に水素の不存在下でプロピレン−エチレンの連続共
重合を行い、６．１Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られた
重合体は失活することなく第２槽目に連続的に移送し
た。第２槽目は内容積１ｍ³のＳＵＳ製攪拌機付き流動
床気相反応器において、重合温度７０℃、重合圧力１．
８ＭＰａおよび気相部のエチレン濃度を１．９ｖｏｌ％
を保持するように、プロピレンとエチレンを連続的に供
給し、水素の実質的に不存在下で第１槽目より移送され
た固体触媒成分含有重合体で連続気相重合を継続し、１
５．７Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリマーがプ
ロピレン系重合体成分（Ａ１）に相当し、その極限粘度
［η］は８．７ｄｌ／ｇであり、エチレン含量は３．５
重量％、融解温度ピークは１４４．８℃であり、分析結
果を表３に示した。次いで、得られた重合体は失活する
ことなく第３槽目に連続的に移送した。第３槽目は内容
積１ｍ³のＳＵＳ製攪拌機付き気相流動床反応器におい
て、重合温度８５℃、重合圧力１．４ＭＰａおよび気相
部の水素濃度を１１．７ｖｏｌ％に保持するようにプロ
ピレンおよび水素を連続的に供給し、第２槽目より供給
された固体触媒成分を含有する重合体でプロピレンを連
続気相重合を継続する事により２５．６Ｋｇ／ｈの重合
体を得た。得られた重合体がＨＭＳ−９であり、プロピ
レン系重合体マスターバッチ（Ｅ）に相当し、その重合
体の極限粘度［η］は５．７ｄｌ／ｇであった。以上の
結果から、第１槽目＋第２槽目の重合量と第３槽目の重
合体比は６１：３９であり、第３槽目で重合された重合
体の極限粘度［η］は０．９ｄｌ／ｇと求められた。

【０１３６】（３−１０）ＨＭＳ−１０の重合 本重合における、第１槽目、第２槽目の気相部のエチレ
ン濃度および固体触媒成分の供給量および第３槽目の気
相部水素濃度を変更した以外はＨＭＳ−９と同様の方法
で実施し、プロピレン系重合体マスターバッチ（Ｅ）に
相当するＨＭＳ−１０を得た。第２槽目までに生成した
重合体がプロピレン系重合体（Ａ１）に相当し、その極
限粘度［η］は８．２ｄｌ／ｇ、エチレン含量は２．０
重量％および融解温度ピーク１５０．８℃であり、分析
結果を表３に示した。第１槽目＋第２槽目の重合量と第
３槽目の重合量の比は６０：４０で有り、第３槽目で重
合された重合体の極限粘度１．１ｄｌ／ｇである重合体
を得た。

【０１３７】（３−１１）ＨＭＳ−１１の製造 本重合における、第１槽目、第２槽目に供給したコモノ
マーを１−ブテンに変更し、気相部の１−ブテン濃度お
よび固体触媒成分の供給量を調整した以外はＨＭＳ−１
０と同様の方法で実施し、プロピレン系重合体マスター
バッチ（Ｅ）に相当するＨＭＳ−１１を得た。第２槽目
までに生成した重合体がプロピレン系重合体（Ａ１）に
相当し、その極限粘度［η］は７．６ｄｌ／ｇ、１−ブ
テン含量は６．５重量％および融解温度ピーク１５０．
７℃であり、分析結果を表３に示した。第１槽目＋第２
槽目の重合量と第３槽目の重合量の比は４７：５３で有
り、第３槽目で重合された重合体の極限粘度１．１ｄｌ
／ｇである重合体を得た。

【０１３８】（３−１２）ＨＭＳ−１２の製造 本重合における、第１槽目、第２槽目の気相部の１−ブ
テン濃度および固体触媒成分の供給量を調整した以外は
ＨＭＳ−１１と同様の方法で実施し、プロピレン系重合
体マスターバッチ（Ｅ）に相当するＨＭＳ−１１を得
た。第２槽目までに生成した重合体がプロピレン系重合
体（Ａ１）に相当し、その極限粘度［η］は７．３ｄｌ
／ｇ、１−ブテン含量は８．２重量％および融解温度ピ
ーク１４８．０℃であり、分析結果を表３に示した。第
１槽目＋第２槽目の重合量と第３槽目の重合量の比は４
５：５５で有り、第３槽目で重合された重合体の極限粘
度１．１ｄｌ／ｇである重合体を得た。

【０１３９】実施例１ プロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ−５）２０重量
％とプロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ−６）７５
重量％及び、プロピレン系重合体パウダー（ＨＭＳ−
１）５重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し
て、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂
製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プ
ロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，
４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカ
ン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量
部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエ
リスリトールジフォスファイト（ウルトラノックスＵ６
２６、ＧＥスペシャリティーケミカルズ製）０．０５重
量部を添加しドライブレンドした後、４０ｍｍφ単軸押
し出し機（２２０℃、スクリーンパック：日本精線製金
属繊維焼結フィルターＮＦ１３Ｄ）で３回繰り返し造粒
し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。表４に各成分
の配合割合と造粒して得られたポリプロピレン系樹脂組
成物のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−１（フィルム１
０ｃｍ²当たりに観察される２００μｍ以上の大きさを
有するブツの数）および機械物性の評価結果を示した。

【０１４０】実施例２〜４ 表４に示した各成分の配合割合で、実施例１と同様の方
法でドライブレンドした後、造粒して得られたポリプロ
ピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−
１（フィルム１０ｃｍ²当たりに観察される２００μｍ
以上の大きさを有するブツの数）および機械物性の評価
結果を表４に示した。

【０１４１】比較例１〜４ 表５に示した各成分の配合割合で、実施例１と同様の方
法でドライブレンドした後、造粒して得られたポリプロ
ピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−
１（フィルム１０ｃｍ²当たりに観察される２００μｍ
以上のブツの数）および機械物性の評価結果を表５に示
した。

【０１４２】実施例５ プロピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）パウダー
（ＢＣＰＰ−１）６５重量％とプロピレン単独重合体パ
ウダー（ＨＰＰ−５）３０重量％との混合物（ｉｉ
ｉ）、及びプロピレン系重合体組成物（ＭＢ−１）５重
量％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、安定剤
としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５
重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオ
キシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０
−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライ
ザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリト
ールジフォスファイト（ウルトラノックスＵ６２６、Ｇ
Ｅスペシャリティーケミカルズ製）０．０５重量部を添
加しドライブレンドした後、４０ｍｍφ単軸押し出し機
（２２０℃、スクリーンパック：日本精線製金属繊維焼
結フィルターＮＦ１３Ｄ）で造粒し、ポリプロピレン系
樹脂組成物を得た。

【０１４３】上記のプロピレン系重合体組成物（ＭＢ−
１）とは、プロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ−
５）５０重量％とプロピレンを主体とするプロピレン系
重合体パウダー（ＨＭＳ−７）５０重量％からなる樹脂
組成物１００重量部に対して、安定剤としてステアリン
酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−
ビス［２−｛３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−
ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサス
ピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住
友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブ
チルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト
（ウルトラノックスＵ６２６、ＧＥスペシャリティーケ
ミカルズ製）０．０５重量部を添加しドライブレンドし
た後、Φ４０ｍｍ単軸押し出し機（２２０℃、スクリー
ンパック：＃１００の金網）で造粒したプロピレン系重
合体組成物であり、プロピレン系重合体マスターバッチ
（Ｅ）に相当するものである。表６に示した各成分の配
合割合で造粒して得られたポリプロピレン系樹脂組成物
のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−１（フィルム１０ｃ
ｍ²当たりに観察される２００μｍ以上の大きさを有す
るブツの数）の評価結果を表６に示した。

【０１４４】実施例６〜１４ 表６（実施例６〜９）または表７（実施例１０〜１４）
に示した各成分の配合割合で、実施例５と同様の方法で
ドライブレンドした後、造粒して得られたポリプロピレ
ン系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−１
（フィルム１０ｃｍ²当たりに観察される１００μｍ以
上及び２００μｍ以上の大きさを有するブツの数）の評
価結果を、それぞれ表６（実施例６〜９）または表７
（実施例１０〜１４）に示した。

【０１４５】実施例６〜９で用いた（ＭＢ−２）、（Ｍ
Ｂ−３）は以下に示した樹脂組成物であり、プロピレン
系重合体マスターバッチ（Ｅ）に相当するものである。 （ＭＢ−２）：プロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ
−５）５０重量％とプロピレン系重合体パウダー（ＨＭ
Ｓ−８）５０重量％からなる樹脂組成物。 （ＭＢ−３）：プロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ
−５）５０重量％とプロピレン系重合体パウダー（ＨＭ
Ｓ−３）５０重量％からなる樹脂組成物。また、上記の
（ＭＢ−２）および（ＭＢ−３）は、実施例５に記載の
（ＭＢ−１）と同じ安定剤を用いて、同様の造粒方法で
ペレット化したものである。

【０１４６】比較例５〜１２ 表８（比較例５〜８）または表９（比較例９〜１２）に
示した各成分の配合割合で、実施例５と同様の方法でド
ライブレンドした後、造粒して得られたポリプロピレン
系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、ブツ数−１（フ
ィルム１０ｃｍ ²当たりに観察される２００μｍ以上の
ブツの数）の評価結果を、それぞれ表８（比較例５〜
８）または表９（比較例９〜１２）に示した。

【０１４７】比較例５〜８で用いた（ＭＢ−４）は以下
に示した樹脂組成物であり、プロピレン系重合体マスタ
ーバッチ（Ｅ）に相当するものである。 （ＭＢ−４）：プロピレン単独重合体パウダー（ＨＰＰ
−５）５０重量％とプロピレン系重合体パウダー（ＨＭ
Ｓ−５）５０重量％からなる樹脂組成物。また、上記の
（ＭＢ−４）は、実施例５に記載の（ＭＢ−１）と同じ
安定剤を用いて、同様の造粒方法でペレット化したもの
である。

【０１４８】実施例１５ 実施例１記載のポリプロピレン系樹脂組成物６０重量
％、プロピレン単独重合体（Ｆ）パウダー（ＨＰＰ−
４）６重量％、エラストマー（Ｇ）としてオクテン−１
の含有量が２４重量％でメルトフローレート（ＭＦＲ、
ＪＩＳ-Ｋ-６７５８、１９０℃）が５ｇ／１０分である
エチレン−オクテン−１ランダム共重合体（ＥＯＲ）１
４重量％、無機充填材（Ｈ）として平均粒子径２．５μ
ｍのタルク２０重量％からなる樹脂組成物１００重量部
に対して、実施例５と同じ安定剤を添加しタンブラーで
均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社
製ＴＥＸ４４ＳＳ ３０ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押出
量を３０〜５０ｋｇ／ｈｒで、スクリュー回転数を３５
０ｒｐｍで、ベント吸引下で混練押出して、ポリプロピ
レン系樹脂組成物を製造した。スクリュ−は三条タイプ
のローターとニーディングディスクを混練ゾーン２ヶ
所、各々第１フィード口、第２フィード口の次のゾーン
に配置して構成した。

【０１４９】表１０に各成分の配合割合と、得られたポ
リプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、フ
ローマーク及びブツ外観、機械的物性の評価結果を示し
た。

【０１５０】実施例１６ 実施例１５で用いたポリプロピレン系樹脂組成物を実施
例１０に記載のポリプロピレン系樹脂組成物に変更した
以外は実施例１５と同様の方法で実施した。表１０に各
成分の配合割合と、得られたポリプロピレン系樹脂組成
物のＭＦＲ、ダイスウェル、フローマーク及びブツ外
観、機械的物性の評価結果を示した。

【０１５１】比較例１３および１４ 実施例１５で用いたポリプロピレン系樹脂組成物を、そ
れぞれ比較例５または比較例９に記載のポリプロピレン
系樹脂組成物に変更した以外は実施例１５と同様の方法
で実施した。表１０に各成分の配合割合と、得られたポ
リプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、ダイスウェル、フ
ローマーク及びブツ外観、機械的物性の評価結果を示し
た。

【０１５２】実施例１７ 実施例１５で用いたポリプロピレン系樹脂組成物をプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体パウダー（ＢＣＰＰ
−４）４９重量％と、プロピレン単独重合体パウダー
（ＨＰＰ−７）４５.５重量％と、プロピレン系重合体
組成物（ＨＭＳ−９）５.５重量％の配合割合で実施例
５と同様の方法でドライブレンドした後、造粒して得ら
れたポリプロピレン系樹脂組成物に変更した以外は実施
例１５と同様の方法で実施した。表１１に各成分の配合
割合と得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、
ダイスウェル、フローマーク及びブツ外観、機械的物性
の評価結果を示した。

【０１５３】実施例１８ プロピレン−エチレンブロック共重合体パウダー（ＢＣ
ＰＰ−５）５３重量％と、プロピレン単独重合体パウダ
ー（ＨＰＰ−８）４３重量％と、プロピレン系重合体組
成物（ＨＭＳ−９）４重量％の配合割合で実施例５と同
様の方法でドライブレンドした後、造粒して得られたポ
リプロピレン系樹脂組成物５０重量％、プロピレン単独
重合体（Ｆ）パウダー（ＨＰＰ−４）１０重量％、エラ
ストマー（Ｇ）としてオクテン−１の含有量が２３重量
％でメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ-Ｋ-６７５
８、１９０℃）が１ｇ／１０分であるエチレン−オクテ
ン−１ランダム共重合体（ＥＯＲ）２５重量％、無機充
填材（Ｈ）として平均粒子径２．５μｍのタルク1５重
量％からなる樹脂組成物１００重量部に変更した以外は
実施例１５と同様の方法で実施した。表１１に各成分の
配合割合と、得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭ
ＦＲ、ダイスウェル、フローマーク及びブツ外観、機械
的物性の評価結果を示した

【０１５４】実施例１９ プロピレン−エチレンブロック共重合体パウダー（ＢＣ
ＰＰ−６）７５．５重量％と、プロピレン系重合体組成
物（ＨＭＳ−９）４重量％の配合割合で実施例５と同様
の方法でドライブレンドした後、造粒して得られたポリ
プロピレン系樹脂組成物７２.５重量％、エラストマー
（Ｇ）としてオクテン−１の含有量が２４重量％でメル
トフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ-Ｋ-６７５８、１９０
℃）が５ｇ／１０分であるエチレン−オクテン−１ラン
ダム共重合体（ＥＯＲ）８.５重量％、無機充填材
（Ｈ）として平均粒子径２．５μｍのタルク1６重量％
からなる樹脂組成物１００重量部に変更した以外は実施
例１５と同様の方法で実施した。表１１に各成分の配合
割合と、得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦ
Ｒ、ダイスウェル、フローマーク及びブツ外観、機械的
物性の評価結果を示した。

【０１５５】

【表１】

【０１５６】

【表２】

【０１５７】

【表３】

【０１５８】

【表４】

【０１５９】

【表５】

【０１６０】

【表６】

【０１６１】

【表７】

【０１６２】

【表８】

【０１６３】

【表９】

【０１６４】

【表１０】 成形品ブツ外観目視 ○：ブツの存在は確認されなかった。 △：ブツの存在がわずかに確認された。

【０１６５】

【表１１】 成形品ブツ外観目視 ○：ブツの存在は確認されなかった。 △：ブツの存在がわずかに確認された。

【０１６６】本発明の要件を満足する実施例１〜１９
は、成形体にした場合、フローマークの発生が起こりに
くく、即ち、ダイスウェルが高く、ブツの発生が少ない
等の外観に優れ、かつ剛性と靭性のバランスに優れたも
のであることが分かる。

【０１６７】これに対して、比較例１はプロピレン系重
合体成分（Ａ１）の融解温度ピークＴｍ^A1が、本発明の
要件を満足しないために引っ張り伸び（ＵＥ）が低く、
比較例２はプロピレン系重合体成分（Ａ１）の融解温度
ピークＴｍ^A1が、本発明の要件を満足しないために曲げ
弾性率（ＦＭ）が低く、比較例３、４はプロピレン系重
合体成分（Ａ１）が含まれないためにダイスウェルが低
く、流動性（ＭＦＲ）と引っ張り伸び（ＵＥ）のバラン
スが十分でない事が分かる。

【０１６８】また、比較例５〜８はプロピレン系重合体
成分（Ａ１）の融解温度ピークＴｍ ^A1が、本発明の要件
を満足しないためにブツが多く、比較例９〜１２はプロ
ピレン系重合体成分（Ａ１）が含まれないためにダイス
ウェルが低くいことが分かる。

【０１６９】そして、比較例１３はプロピレン系重合体
成分（Ａ１）の融解温度ピークＴｍ ^A1が、本発明の要件
を満足しないために引っ張り伸び（ＵＥ）が低く、比較
例１４はプロピレン系重合体成分（Ａ１）が含まれない
ためにダイスウェルが低く、フローマーク外観が不良で
あることが分かる。

【０１７０】

【発明の効果】以上、詳述したとおり、本発明により、
成形体にした場合、フローマークの発生が起こりにく
く、即ち、ダイスウェルが高く、ブツの発生が少ない等
の外観に優れ、かつ剛性と靭性のバランスに優れたポリ
プロピレン系樹脂組成、その製造方法およびそれからな
る射出成形体を得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 53/00 Ｃ０８Ｌ 53/00 //(Ｃ０８Ｌ 23/10 23:16 23:16） Ｂ２９Ｋ 23:00 (Ｃ０８Ｌ 53/00 23:16） Ｂ２９Ｋ 23:00 (72)発明者 若松 和気 千葉県市原市姉崎海岸５の１ 住友化学工 業株式会社内 Ｆターム(参考） 4F070 AA13 AA15 AA16 AB11 AB16 AB22 AB23 AC11 AC22 AE01 FA01 FA17 FB03 FC05 4F071 AA10 AA15 AA20 AA21 AA75 AA76 AA81 AA84 AA88 AA89 AB30 AD02 AE17 AF14 AF26 AH10 AH11 BA01 BB05 BC07 4F201 AA09 AA11 AC08 AR17 BA01 BC01 BC12 BC37 BD04 BK01 BK02 BK13 BK15 BK25 BK73 4J002 BB121 BB123 BB141 BB143 BB144 BB152 BB153 BB154 BP014 BP021 DE236 DG046 DJ006 DJ046 FA046 FD016 GN00

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】１３５℃のテトラリン中で測定される極限
   粘度［η］^A1が５ｄｌ／ｇ以上であり、示差走査熱量計
   によって測定される融解ピーク温度Ｔｍ^A1が１３０〜１
   ６０℃であるプロピレンを主体とする単量体を重合して
   得られるプロピレン系重合体成分（Ａ１）０．５〜１０
   重量％と１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度
   ［η］^A2が５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレンを主体とす
   る単量体を重合して得られるプロピレン系重合体成分
   （Ａ２）９０〜９９．５重量％からなることを特徴とす
   るポリプロピレン系樹脂組成物。（但し、成分（Ａ１）
   と成分（Ａ２）の合計量を１００重量％とする。）
2. 【請求項２】プロピレン系重合体成分（Ａ２）が、１３
   ５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］^B _Pが
   １．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン重合体成分（Ｂ）
   ５０〜９４．５重量％と１３５℃のテトラリン中で測定
   される極限粘度［η］^C _EPが８ｄｌ／ｇ以下でありエチ
   レン含有量が２０〜７０重量％であるプロピレン−エチ
   レンランダム共重合体成分（Ｃ）５〜４０重量％からな
   ることを特徴とする請求項１記載のポリプロピレン系樹
   脂組成物。（但し、成分（Ａ１）と成分（Ｂ）と成分
   （Ｃ）の合計量を１００重量％とする。）
3. 【請求項３】プロピレン系重合体成分（Ａ２）が、プロ
   ピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）又は前記プロ
   ピレン−エチレンブロック共重合体（ｉ）とプロピレン
   重合体（ｉｉ）との混合物（ｉｉｉ）から選ばれた、１
   ３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］^B _Pが
   １．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン重合体成分（Ｂ）
   と１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］
   ^C _EPが８ｄｌ／ｇ以下でありエチレン含有量が２０〜７
   ０重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体
   成分（Ｃ）から構成されるポリプロピレン系樹脂（Ｄ）
   であることを特徴とする請求項１記載のポリプロピレン
   系樹脂組成物。
4. 【請求項４】プロピレン系重合体成分（Ａ１）が０．５
   ２〜９．８重量％であり、プロピレン系重合体成分（Ａ
   ２）がプロピレン重合体成分（Ｂ）０．７８〜４．２重
   量％およびポリプロピレン系樹脂（Ｄ）９８．７〜８６
   重量％からなることを特徴とする請求項１または３のい
   ずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
5. 【請求項５】プロピレン系重合体成分（Ａ１）の１３５
   ℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］^A1が６〜
   ９ｄｌ／ｇであり、示差走査熱量計によって測定される
   融解ピーク温度Ｔｍ^A1が１３５〜１５５℃であることを
   特徴とする請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成
   物。
6. 【請求項６】プロピレン系重合体部分（Ａ１）が、エチ
   レン含量が１〜７重量％であるプロピレンとエチレンの
   ランダム共重合体であることを特徴とする請求項１記載
   のポリプロピレン系樹脂組成物。
7. 【請求項７】プロピレン重合体成分（Ｂ）の１３５℃の
   テトラリン中で測定される極限粘度［η］^B _Pが０．７〜
   １．５ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンランダム
   共重合体成分（Ｃ）の１３５℃のテトラリン中で測定さ
   れる極限粘度［η］^C _EPが１．５〜５ｄｌ／ｇであるこ
   とを特徴とする請求項２または３のいずれかに記載のポ
   リプロピレン系樹脂組成物。
8. 【請求項８】ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフロ
   ーレート（ＭＦＲ）が５〜１５０ｇ／１０分であること
   を特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロ
   ピレン系樹脂組成物。
9. 【請求項９】ポリプロピレン系樹脂組成物のＧＰＣで測
   定した分子量分布Ｑ値（Ｍｗ／Ｍｎ）が１０未満である
   ことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のポリ
   プロピレン系樹脂組成物。
10. 【請求項１０】ポリプロピレン系樹脂組成物のダイスウ
    ェルが１．６以上であることを特徴とする請求項１〜７
    のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
11. 【請求項１１】請求項１〜１０のいずれかに記載のポリ
    プロピレン系樹脂組成物３５〜８８重量％、１３５℃の
    テトラリン中で測定される極限粘度［η］^Fが２以下で
    あるプロピレン単独重合体（Ｆ）０〜２０重量％、エラ
    ストマー（Ｇ）１０〜３５重量％、無機充填剤（Ｈ）２
    〜３０重量％からなることを特徴とするポリプロピレン
    系樹脂組成物。
12. 【請求項１２】請求項１〜１１のいずれかに記載のポリ
    プロピレン系樹脂組成物からなることを特徴とする射出
    成形体。
13. 【請求項１３】プロピレン系重合体成分（Ａ１）４０〜
    ７０重量％およびプロピレン重合体成分（Ｂ）６０〜３
    ０重量％からなるプロピレン系重合体マスターバッチ
    （Ｅ）。
14. 【請求項１４】ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）９８．７〜
    ８６重量％と、プロピレン系重合体マスターバッチ
    （Ｅ）１.３〜１４重量％を混合することを特徴とする
    請求項４記載のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方
    法。