JP2002231261A

JP2002231261A - 燃料電池用セパレータ及びその製造方法

Info

Publication number: JP2002231261A
Application number: JP2001018870A
Authority: JP
Inventors: Tomozo Sakaguchi; 知三坂口; Kiyohiko Yamamura; 清彦山村; Koji Inagaki; 孝司稲垣
Original assignee: Unitika Ltd
Current assignee: Unitika Ltd
Priority date: 2001-01-26
Filing date: 2001-01-26
Publication date: 2002-08-16

Abstract

(57)【要約】【課題】軽量かつ高強度であり、耐熱性、耐食性、ガ
ス不透過性に優れたアモルファスカーボン製の燃料電池
用セパレータを提供し、このアモルファスカーボン製の
燃料電池用セパレータを容易に得ることができる製造方
法を提供する。【解決手段】熱硬化性樹脂を炭化焼成して得られるア
モルファスカーボンにて形成されている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、アモルファスカー
ボン製の燃料電池用セパレータおよびその製造方法に関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、低公害で高い発電効率を持
つ次世代の発電装置として期待されている。この燃料電
池の種類としては、電解質の種類により、アルカリ型、
リン酸型、固体高分子型、溶融炭酸塩型、固体電解質型
などがある。これらの燃料電池には、水素含有ガス（ア
ノードガス）と酸素含有ガス（カソードガス）との電気
化学反応により起電力を生ずる単位電池と、積層された
単位電池の隣合う単位電池間に介在し、隣り合う単位電
池双方の電極と接触して、これら単位電池間を電気的に
接続するとともに反応ガスを分離する作用をなす燃料電
池用セパレータ（以下、「セパレータ」と称する）とが
備えられている。このようなセパレータの素材として
は、リン酸型燃料電池及び固体高分子型燃料電池には黒
鉛系材料やチタン合金などが使用され、溶融炭酸塩型燃
料電池にはＮｉ／ＳＵＳクラッド材が使用されている。

【０００３】また、アルカリ型、リン酸型、固体高分子
型など比較的低温で動作する燃料電池には、動作温度を
安定させる目的でセパレータの片側に冷却水を流すため
の溝を備えていたり、特開平１０−１６２８４２号公報
に開示されているように放熱フィンのような突起を備え
たセパレータが考えられている。

【０００４】上記セパレータに要求される特性としては
導電性を有すること、ガス透過性が小さいこと、軽量で
あること、耐熱性及び耐食性があること、アノードガス
及びカソードガスと反応しないことなどである。セパレ
ータの導電性は比電気抵抗が小さいほど好ましく、比電
気抵抗が大きいと燃料電池の内部抵抗の増大を招き、発
電ロスを生じる。実用上は１０^-2〜１０^-6Ω・ｃｍであ
るものが好適である。

【０００５】セパレータがステンレスやチタン系合金な
どのような耐食性のある金属などよりなるものは、耐熱
性及び導電性に優れているものの、電解質によるイオン
化や加工の困難さ、重量が大となるなどの問題があっ
た。

【０００６】特開平１０−３３４９２７号公報には、熱
硬化性樹脂などに導電性フィラー（例えば黒鉛粉末、カ
ーボンファイバー）を混ぜ込んだ樹脂製セパレータが開
示されている。しかし、このようなセパレータは、軽量
であるが、耐食性及び耐熱性が低い、ガス不透過性が劣
る、強度が低いなどの問題があった。

【０００７】それに対し、人造黒鉛などの黒鉛系の素材
よりなるセパレータは軽量かつ耐食性に優れているが靭
性に乏しく脆いため、振動や応力に弱くセパレータとし
て使用した場合、セパレータ自体が破壊されて形状を維
持できない、亀裂が生じ気密性を維持できないなどの問
題が生じ、また、機械的な加工が金属材料に比べ困難で
あるにもかかわらず、アノードガス及びカソードガスの
流路となる溝を形成するために、座繰りなどの切削加工
が必要であり、加工コストが高いなどの問題があった。

【０００８】また、アモルファスカーボン製のセパレー
タの場合は、フラン樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド
樹脂などの熱硬化性樹脂を圧縮成形し、その後炭化焼成
して製造している。この場合に成形体は、その熱硬化性
樹脂の特性から圧縮成形法によって成形されるのが一般
的であり、また、平板状のような単純形状とされるのが
一般的であった。そのため量産性に欠け、さらに炭化焼
成後にアノードガス及びカソードガスの流路となる溝を
形成するための座繰りなどの切削加工が必要であった。
ところが、アモルファスカーボン材は、機械的な加工が
金属材料に比べ非常に困難であるため、座繰りなどの切
削加工を施すとかなりのコストアップになるなどの問題
があった。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】かかる状況に鑑み、本
発明の課題は、軽量かつ高強度であり、耐熱性、耐食
性、ガス不透過性に優れたアモルファスカーボンよりな
る燃料電池用セパレータの提供、およびびそれを容易に
製造する方法の提供にある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決すべく鋭意研究を行った結果、後述するようなア
モルファスカーボンよりなる燃料電池用セパレータ、お
よびその製造方法によると、上記課題が解決されること
を見出し、本発明に到達した。

【００１１】すなわち、本発明の要旨は、第１に、熱硬
化性樹脂を炭化焼成して得られるアモルファスカーボン
よりなることを特徴とする燃料電池用セパレータであ
り、第２に、少なくとも一方の面に、アノードガスまた
はカソードガスの流路を構成する凹部が形成されている
ことを特徴とするものであり、第３に、熱硬化性樹脂
が、キシレン樹脂と、メラミン樹脂と、尿素系樹脂と、
ポリカルボジイミド樹脂と、フルフリルアルコール樹脂
と、フェノール樹脂と、ポリイミド樹脂と、フラン樹脂
と、不飽和ポリエステル樹脂と、エポキシ樹脂と、ジア
リルフタレート樹脂とのいずれかであることを特徴とす
るものであり、第４に、粒子状のフェノール樹脂が成形
加工された後に炭化焼成されたものであることを特徴と
するものであり、第５に、粒子状のフェノール樹脂は懸
濁重合法により得られたものであることを特徴とするも
のであり、第６に、ディスクキュアー法で測定した熱流
動性が６０〜１８０ｍｍの自己硬化性を有するフェノー
ル樹脂と、Ｃステージまで硬化させた粒子状のフェノー
ル樹脂とを混合させた材料が成形加工された後に炭化焼
成されたものであることを特徴とするものであり、第７
に、密度が１．３〜１．６ｇ／ｃｍ³であることを特徴
とするものであり、第８に、比電気抵抗が４〜２０×１
０³Ω・ｃｍであることを特徴とするものであり、第９
に、ガス透過率が１０^-9〜１０^-12ｃｍ²／ｓであること
を特徴とするものであり、第１０に、表面の一部または
全部に、耐食性、耐熱性、および導電性を備えた被膜が
形成されていることを特徴とするものであり、第１１
に、熱硬化性樹脂を用いて成形加工し、得られた成形加
工品を炭化焼成してアモルファスカーボンとすることを
特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法であり、第
１２に、熱硬化性樹脂として、キシレン樹脂と、メラミ
ン樹脂と、尿素系樹脂と、ポリカルボジイミド樹脂と、
フルフリルアルコール樹脂と、フェノール樹脂と、ポリ
イミド樹脂と、フラン樹脂と、不飽和ポリエステル樹脂
と、エポキシ樹脂と、ジアリルフタレート樹脂とのいず
れかを用いることを特徴とするものであり、第１３に、
粒子状のフェノール樹脂を用いることを特徴とするもの
であり、第１４に、懸濁重合法により得られた粒子状の
フェノール樹脂を用いることを特徴とするものであり、
第１５に、樹脂原料に同一種類または別種類の熱硬化性
樹脂の硬化物を添加混合することを特徴とするものであ
り、第１６に、ディスクキュアー法で測定した熱流動性
が６０〜１８０ｍｍの自己硬化性を有する粒子状のフェ
ノール樹脂と、Ｃステージまで硬化させた粒子状のフェ
ノール樹脂とを混合させた材料を用いて成形加工を行う
ことを特徴とするものであり、第１７に、射出成形によ
って成形加工品を得ることを特徴とするものであり、第
１８に、圧縮成形またはトランスファー成形によって成
形加工品を得ることを特徴とするものであり、第１９
に、７００〜１６００℃で炭化焼成を行うことを特徴と
するものであり、第２０に、あらかじめ焼成収縮を見込
んだ寸法の金型を用いて成形加工を行うことを特徴とす
るものである。

【００１２】第２１に、ガスの流路を構成する凹部を成
形品の加工表面に形成することができる金型を用いて成
形加工を行うことを特徴とするものである。

【００１３】

【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。図１は、燃料電池（単電池セル）の基本的な構成
例を示す概略斜視図である。ここで１はアノード、２は
電解質膜、３はカソードである。４はセパレータであ
り、表裏両面にアノードガス及びカソードガスなどの反
応ガスの流路となる凹部５が多数形成されている。反応
ガスの流路となる凹部５は少なくとも一方の面に備えら
れていれば良く、燃料電池の動作温度を安定させるた
め、片側の面に冷却水などの熱媒体を流すことができる
凹部を備えても良い。この凹部５は、図示のような溝の
形態のほかに、セパレータ４の表面から突出する多数の
突起を有することによって反対に凹状の流路を形成した
形態などであっても差し支えない。

【００１４】本発明において、セパレータ４は、フェノ
ール樹脂成形材料などの、熱硬化性樹脂を成形加工し、
得られた成形加工品を炭化焼成して得られるアモルファ
スカーボンよりなる。このように熱硬化性樹脂を用いる
ことによって、確実にアモルファスカーボン化すること
ができる。

【００１５】このような熱硬化性樹脂として、キシレン
樹脂、メラミン樹脂、尿素系樹脂、ポリカルボジイミド
樹脂、フルフリルアルコール樹脂、フェノール樹脂、ポ
リイミド樹脂、フラン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、
エポキシ樹脂、ジアリルフタレート樹脂などを挙げるこ
とができる。

【００１６】成形加工方法は、射出成形や圧縮成形やト
ランスファー成形などの、常法の成形加工方法を採用す
ることができる。このうち、射出成形は、サイクルタイ
ムが短く、原料樹脂に起因する粒界がなく均質であり、
複雑な形状にも容易に対応でき、また製品の寸法精度も
良好であるという利点を有する。圧縮成形は、サイクル
タイムは中くらいであるが、原料樹脂に起因する粒界が
生じやすいことで不均一になりやすく、複雑な製品形状
には対応しにくく、また製品の寸法精度も悪い。トラン
スファー成形は、サイクルタイムが長くなる傾向にあ
り、金型構造も複雑になるが、原料樹脂に起因する粒界
が生じにくく、したがって均一性は中くらいであり、複
雑な製品形状にもある程度対応でき、製品の寸法精度は
中くらいである。これらの点を加味すると、射出成形に
よるのが最良である。

【００１７】この成形時には、フェノール樹脂成形材料
を予め焼成時の寸法収縮を見込んだ寸法形状の金型を用
い射出成形法により成形加工することが好ましい。焼成
時の寸法収縮を見込んだ金型を用いて射出成形して、セ
パレータの外形を規定するとともに、片面または表裏両
面に反応ガスまたは冷却媒体の流路となる溝などの凹部
を形成させ、得られた成形加工品を炭化焼成すると、切
削加工のような後加工を必要とせず、あるいは少なくす
ることができて、良好な形状のアモルファスカーボン製
の燃料電池用セパレータを量産性良く製造することがで
きる。

【００１８】炭化焼成は真空または不活性ガス雰囲気中
で行うことが好ましく、不活性ガスとしては、窒素ガ
ス、ヘリウムガス、アルゴンガス等が挙げられ、炭化焼
成温度は、７００〜１６００℃が好ましく、８００〜１
５００℃がより好ましい。炭化焼成温度が７００℃未満
では樹脂成形品が完全にアモルファスカーボン化するこ
とが困難であり、１６００℃を超えると過剰焼成であ
る。

【００１９】フェノール樹脂を炭化焼成して得られるア
モルファスカーボンは、真空中又は不活性ガス雰囲気中
では２０００℃以上の耐熱性を有する材料であり、密度
が１．３〜１．６ｇ／ｃｍ³ （高密度アモルファスカー
ボンでは１．６ｇ／ｃｍ³ を越えるものもある）と軽量
であり、かつ曲げ強度が６０〜１５０ＭＰａ、ショアー
硬度が９０〜１２０と高強度であり、硫酸や塩酸などの
酸に強く耐食性がある。また、導電性は比電気抵抗が４
〜２０×１０^-3Ω・ｃｍであり、燃料電池用セパレータ
に要求される特性を十分満たすほど小さく、ガス不透過
性すなわちＪＩＳＫ７１２６に規定されるＡ法（差圧
法）により求められた気体透過係数も１０ ^-9〜１０^-12
ｃｍ³ｃｍ／ｃｍ²ｓｃｍＨｇと非常に小さいなど、
優れた特性を有する材料であり、このような特性を有す
るアモルファスカーボンは、燃料電池用セパレータとし
て好適に使用できる。

【００２０】このようなアモルファスカーボンとして
は、懸濁重合法によって合成したフェノール樹脂を炭化
焼成したアモルファスカーボンや、その他の製法によっ
て形成されて上記の性質を満足するアモルファスカーボ
ンなどを挙げることができ、これらは燃料電池用セパレ
ータとして好適に使用可能である。

【００２１】アモルファスカーボンは、酸化性雰囲気中
では概ね５００℃が耐熱温度であり、それより高温で
は、アモルファスカーボンの構成元素である炭素と酸素
が反応するため、徐々に消耗し減量する。このため上記
アモルファスカーボン製のセパレータは主にアルカリ型
燃料電池、リン酸型燃料電池、固体高分子型燃料電池な
ど比較的低温で動作する燃料電池に使用するのに好適で
ある。５００℃以上で長時間使用するような場合、つま
り溶融炭酸塩型、固体酸化物型などのように高温で使用
する燃料電池の場合は、上記アモルファスカーボンを基
材とし、その表面の一部又は全部に耐食性、耐熱性、及
び導電性を備えた膜を形成することで軽量なセパレータ
を得ることができる。

【００２２】上記耐食性、耐熱性、及び導電性を備えた
膜としては、例えば導電性セラミック、耐熱合金などの
膜が挙げられ、導電性セラミックの膜としては炭化珪
素、炭化チタン、窒化チタン、ＬａＣｏＯ₃ 系、ＬａＭ
ｎＯ₃ 系、ＬａＣｒＯ₃ 系ペロブスカイト型酸化物など
を挙げることができ、耐熱合金の膜としてはＮｉ基耐熱
合金膜、Ｆｅ基耐熱合金膜などを挙げることができる。
膜の形成方法としては、溶射法、スパッタリング法、熱
ＣＶＤ（化学蒸着）法、プラズマＣＶＤ（化学蒸着）
法、イオンプレーティング法などが挙げられる。アモル
ファスカーボン基材の表面に形成される膜は、厚さが１
０μｍ〜１００μｍとなるように形成させることが好ま
しい。厚さが１０μｍ未満では耐食性、耐熱性、導電性
が十分満たされず、１００μｍを超えるとかなりコスト
高となる。

【００２３】なお、本発明に用いられるセパレータのサ
イズは特に限定されるものではなく目的に応じて設計変
更できるものであって、またその平面形状及び溝形状も
目的に応じて種々に変更可能である。

【００２４】本発明に用いられるフェノール樹脂原料
は、例えば特開平４−１５９３２０号公報に開示されて
いるように、ノボラック樹脂をヘキサメチレンテトラミ
ンのようなアルカリ触媒兼メチレン架橋剤及び懸濁安定
剤の存在下、水媒体中で懸濁重合を行う方法（自己硬化
型変性ノボラック樹脂法）により、フェノール及びホル
ムアルデヒドを塩基性触媒及び懸濁安定剤の存在下、水
性媒体中にて懸濁重合を行う方法等の重合法（固形レゾ
ール樹脂法）などにより製造されるものを好適に採用す
ることができる。

【００２５】これらの方法によれば、真球状に近い球状
フェノール樹脂原料が得られる。粒径の大きな成形原料
を得るには、上記微粒体を造粒して所定の粒度の原料を
調製する方法が有効である。

【００２６】本発明において、上記フェノール樹脂原料
には、同一種類または別種類の樹脂の硬化物を添加混合
することができる。この樹脂硬化物を含む成形材料は、
成形加工した後、成形品を炭化焼成することにより均一
なアモルファスカーボン材料が得られる。フェノール樹
脂原料としては、ディスクキュアー法で測定した熱流動
性が６０〜１８０ｍｍの自己硬化性を有する粒子状のフ
ェノール樹脂が好ましい。また、樹脂硬化物としては、
Ｃステージまで硬化させた真球状のフェノール樹脂が好
ましい。その粒径は５００μｍ以下、より好ましくは１
００μｍ以下であることが望ましい。またディスクキュ
アー法で測定した熱流動性が０〜６０ｍｍであることが
望ましい。

【００２７】樹脂硬化物の添加量は、樹脂硬化物を添加
した全フェノール樹脂成形材料に対して、２０〜６０質
量％、より好ましくは３０〜５０質量％であることが望
ましい。この範囲内では、射出成形時に気泡等を含むこ
となく、成形機のシリンダー内での可塑化溶融状態での
熱安定性に優れ、金型内での硬化性も優れており、しか
も均一なフェノール樹脂成形体を生産性良く得ることが
可能である。２０質量％以下の添加量では、十分なシリ
ンダー内での熱安定性が得られず、また７０重量％で
は、溶融樹脂の流動性が低下するので好ましくない。

【００２８】

【作用】従来の燃料電池用セパレータにおいては、前記
したようにガス不透過性、耐食性、耐熱性、軽量性など
の要求や、成形加工性に関する要求を十分に満たすもの
がなかった。しかし、本発明の燃料電池用セパレータ
は、フェノール樹脂などの、熱硬化性樹脂を成形加工
し、さらに成形品を炭化焼成して得られるアモルファス
カーボンよりなるので、軽量で比電気抵抗が小さく、耐
食性、ガス不透過性に優れ、成形加工性も良い。特に、
成形加工方法として予め焼成収縮を見込んだ金型を用い
て射出成形する方法を採用すると、複雑な形状の成形品
を得ることができ、切削加工の様な後加工が不要であ
り、量産性にも優れるので加工費を低くすることができ
る。また、このセパレータを積層して燃料電池に用いる
と、性能が維持され、寿命が長く信頼性があり、燃料電
池も軽量にすることができる。

【００２９】

【実施例】次に本発明を実施例によって具体的に説明す
るが、本発明はこれら実施例により限定されない。参考例ノボラック樹脂（三井東圧化学（株）製＃６００）１５
０重量部を１６０℃で溶融して、完全けん化ポリビニル
アルコール（重合度約２０００）１重量部を溶解した９
０℃の熱水（２２０重量部）中へ攪拌しながら投入して
分散し懸濁系を形成し、続いてヘキサミン２４重量部を
４０重量部の温水に溶解して添加し、さらに同温度にて
２０分間攪拌を続けて懸濁重合を行い、反応を終了後懸
濁体を固液分離し、乾燥してフェノール樹脂成形材料を
得た。このフェノール樹脂成形材料の特性を表１に示
す。ただし、表１に示すこれらの特性は次の方法で測定
した。

【００３０】熱流動性（ＨＰＦ）は、ＪＩＳ−Ｋ−６９
１１（１９７９）５．３．２〔成形材料（円板式）〕の
方法に基づき、試料２ｇを１６０℃で１分間１１４５ｋ
ｇの荷重下で熱プレスし、形成される円板の直径（最長
径と最短径の平均値）から求めた。

【００３１】平均粒径は、試料をガラスプレート上に展
開して顕微鏡写真を撮り、任意に選んだ１００個の粒径
を測定して、その平均値で示した。水分は、赤外線ヒー
ターを用い、試料１０ｇを８０℃で３０分間加熱しその
重量減少から求めた。

【００３２】

【表１】実施例１上記フェノール樹脂成形材料を、予め焼成収縮を見込ん
だ金型を用いて射出成形して、縦１２５ｍｍ×横１２５
ｍｍ、厚さ２．５ｍｍで、表裏両面にガスの流路となる
深さ１．０ｍｍ、幅１．２ｍｍの溝を備えた成形体を得
た。この成形体を高性能焼成炉を用い窒素ガス雰囲気中
１５００℃で炭化焼成することにより、縦１００ｍｍ×
横１００ｍｍ、厚さ２．０ｍｍで表裏両面にガスの流路
となる深さ０．８ｍｍ、幅１．０ｍｍの溝を備えたアモ
ルファスカーボン製の燃料電池用セパレータを得た。

【００３３】実施例２表１記載のフェノール樹脂成形材料に、Ｃステージまで
硬化させた中心粒径が１０μｍの真球状フェノール樹脂
硬化物を、フェノール樹脂硬化物を添加した全フェノー
ル樹脂成形材料に対して、５０質量％混ぜた成形材料
を、予め焼成収縮を見込んだ金型を用いて射出成形を行
い、縦１２５ｍｍ×横１２５ｍｍ、厚さ２．５ｍｍで表
裏両面にガスの流路となる深さ１．０ｍｍ、幅１．２ｍ
ｍの溝を備えた成形体を得た。この成形体を高性能焼成
炉を用い窒素ガス雰囲気中１０００℃で炭化焼成して、
縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ、厚さ２．０ｍｍで表裏両
面にガスの流路となる深さ０．８ｍｍ、幅１．０ｍｍの
溝を備えたアモルファスカーボン製の燃料電池用セパレ
ータを得た。

【００３４】実施例３Ｃステージまで硬化させた真球状フェノール樹脂硬化物
を、フェノール樹脂硬化物を添加した全フェノール樹脂
成形材料に対して、３０質量％混ぜた成形材料を用い
た。また、炭化焼成温度を１０００℃とした。そして、
それ以外は実施例２と同様にして、アモルファスカーボ
ン製の燃料電池用セパレータを得た。

【００３５】実施例４実施例２と同様な方法で作成したセパレータを基材と
し、その全面にスパッター法により炭化珪素の膜を３０
μｍの厚さに形成してアモルファスカーボン製の燃料電
池用セパレータを得た。

【００３６】実施例５実施例２と同様な方法で作成したセパレータを基材と
し、その全面にプラズマ溶射法によりＬａＣｒＯ₃ 粉末
を吹き付けて厚み３０μｍの膜を形成させてアモルファ
スカーボン製の燃料電池用セパレータを得た。

【００３７】比較例１セパレータの基材には厚さ０．３ｍｍのステンレス鋼
（ＳＵＳ３０４）を用い、プレス成形により基材の表裏
両面にガスの流路となる溝を形成した。溝の形状は溝部
のトータル断面積が実施例１と同様になるようにした。
これにより縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ、厚み１．４４
ｍｍで表裏にガスの流路となる深さ１．１４ｍｍ、幅
０．７ｍｍの溝を備えたステンレス製の燃料電池用セパ
レータを得た。

【００３８】比較例２密度が２．０ｇ／ｃｍ³ である人造黒鉛ブロックから、
縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ、厚み２．０ｍｍの人造黒
鉛平板を切り出した。前記人造黒鉛平板の表裏両面に切
削により座繰り加工を施してガスの流路となる溝を形成
した。これにより幅１００ｍｍ×横１００ｍｍ、厚み
２．０ｍｍで表裏両面にガスの流路となる深さ約０．８
ｍｍ、幅約１．０ｍｍの溝を備えた人造黒鉛製の燃料電
池用セパレータを得た。

【００３９】比較例３中心粒径が１００μｍの人造黒鉛粉末と熱硬化性フェノ
ール樹脂を（人造黒鉛粉末）：（フェノール樹脂）＝５
０質量％：５０質量％の配合比で、押し出し機にて混練
した後、金型温度１５０℃のホットプレス機を用いて圧
縮成形した。金型にはガスの流路となる溝が形成されて
おり、縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ、厚さ２．０ｍｍで
表裏両面にガスの流路となる深さ約０．８ｍｍ、幅１．
０ｍｍの溝を備えた黒鉛粉末入り樹脂製の燃料電池用セ
パレータを得た。

【００４０】実施例１〜３及び比較例１〜３によって得
られたセパレータの性能評価はセパレータ１枚当たりの
重量、比電気抵抗、耐食性、ガス不透過性について行
い、表２の結果を得た。

【００４１】

【表２】実施例１〜３のセパレータは焼成収縮を見込んだ金型で
射出成形することにより切削加工のような後加工を必要
とせず、安価に大量生産することができるものであっ
た。材料的に軽量でしかも耐食性、ガス不透過性に優れ
ており、比電気抵抗も十分に小さかった。実施例１〜３
のセパレータは燃料電池のセパレータとして満足な特性
を有するものであった。

【００４２】上記実施例４〜５及び比較例１〜３によっ
て得られたセパレータを空気中１０００℃にて所定時間
加熱し、耐酸化性試験を行い、セパレータの重量変化に
よって評価した。その結果を表３に示す。

【００４３】

【表３】実施例４〜５、比較例１〜３において、実施例４〜５は
空気中１０００℃で１０００時間加熱してもほとんど質
量変化が起こらず、耐酸化性があるセパレータであるこ
とが分かる。比較例１では質量の増加が大きく、セパレ
ータ表面が酸化され酸化被膜が形成されている。形成さ
れた酸化被膜により導電性が低下する不都合があった。
比較例２、３は空気中１０００℃で激しく酸化されその
主構成元素である炭素がＣＯ₂ となり放出され重量減少
した。

【００４４】次に、実施例１〜５のセパレータを電解質
板、アノード電極、カソード電極と共に積層して燃料電
池を製造した。この燃料電池は、全体が非常に軽量であ
り、セパレータが耐食性に優れていることから長寿命で
あった。

【００４５】

【発明の効果】本発明のアモルファスカーボン製の燃料
電池用セパレータは、軽量かつ高強度であり、耐熱性、
耐食性、ガス不透過性に優れたものであり、また本発明
の方法によれば、このようなアモルファスカーボン製の
燃料電池用セパレータを容易に製造することができ、特
に、予め焼成収縮を見込んだ金型を用いて射出成形する
と、切削加工のような後加工を必要とせず、あるいは少
なくすることができて、量産性良くアモルファスカーボ
ン製の燃料電池用セパレータを得ることができる。した
がって、このセパレータを備えた燃料電池は軽量かつ長
寿命で信頼性があるものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】燃料電池の基本構成例を示す斜視図である。

【符号の説明】

１アノード２電解質膜３カソード４セパレータ５溝

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者稲垣孝司京都府宇治市宇治小桜23番地ユニチカ株式会社中央研究所内Ｆターム(参考） 4G046 CA04 CB03 CB08 CC02 CC03 5H026 AA03 AA04 AA06 BB00 BB01 BB02 BB08 BB10 CC03 EE05 HH00 HH05 HH06 HH08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】熱硬化性樹脂を炭化焼成して得られるア
モルファスカーボンよりなることを特徴とする燃料電池
用セパレータ。
【請求項２】少なくとも一方の面に、アノードガスま
たはカソードガスの流路を構成する凹部が形成されてい
ることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレー
タ。
【請求項３】熱硬化性樹脂が、キシレン樹脂と、メラ
ミン樹脂と、尿素系樹脂と、ポリカルボジイミド樹脂
と、フルフリルアルコール樹脂と、フェノール樹脂と、
ポリイミド樹脂と、フラン樹脂と、不飽和ポリエステル
樹脂と、エポキシ樹脂と、ジアリルフタレート樹脂との
いずれかであることを特徴とする請求項１または２記載
の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】粒子状のフェノール樹脂が成形加工され
た後に炭化焼成されたものであることを特徴とする請求
項１または２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】粒子状のフェノール樹脂は懸濁重合法に
より得られたものであることを特徴とする請求項４記載
の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】ディスクキュアー法で測定した熱流動性
が６０〜１８０ｍｍの自己硬化性を有するフェノール樹
脂と、Ｃステージまで硬化させた粒子状のフェノール樹
脂とを混合させた材料が成形加工された後に炭化焼成さ
れたものであることを特徴とする請求項１または２項記
載の燃料電池用セパレータ。
【請求項７】密度が１．３〜１．６ｇ／ｃｍ³である
ことを特徴とする請求項１から６までのいずれか１項記
載の燃料電池用セパレータ。
【請求項８】比電気抵抗が４〜２０×１０³Ω・ｃｍ
であることを特徴とする請求項１から７までのいずれか
１項記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項９】ガス透過率が１０^-9〜１０^-12 ｃｍ³ｃ
ｍ／ｃｍ²ｓｃｍＨｇであることを特徴とする請求項
１から８までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレー
タ。
【請求項１０】表面の一部または全部に、耐食性、耐
熱性、および導電性を備えた被膜が形成されていること
を特徴とする請求項１から９までのいずれか１項記載の
燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】熱硬化性樹脂を用いて成形加工し、得
られた成形加工品を炭化焼成してアモルファスカーボン
とすることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方
法。
【請求項１２】熱硬化性樹脂として、キシレン樹脂
と、メラミン樹脂と、尿素系樹脂と、ポリカルボジイミ
ド樹脂と、フルフリルアルコール樹脂と、フェノール樹
脂と、ポリイミド樹脂と、フラン樹脂と、不飽和ポリエ
ステル樹脂と、エポキシ樹脂と、ジアリルフタレート樹
脂とのいずれかを用いることを特徴とする請求項１１記
載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１３】粒子状のフェノール樹脂を用いること
を特徴とする請求項１１または１２記載の燃料電池用セ
パレータの製造方法。
【請求項１４】懸濁重合法により得られた粒子状のフ
ェノール樹脂を用いることを特徴とする請求項１１から
１３までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレータの
製造方法。
【請求項１５】樹脂原料に同一種類または別種類の熱
硬化性樹脂の硬化物を添加混合することを特徴とする請
求項１１から１４までのいずれか１項記載の燃料電池用
セパレータの製造方法。
【請求項１６】ディスクキュアー法で測定した熱流動
性が６０〜１８０ｍｍの自己硬化性を有するフェノール
樹脂と、Ｃステージまで硬化させた粒子状のフェノール
樹脂とを混合させた材料を用いて成形加工を行うことを
特徴とする請求項１５記載の燃料電池用セパレータの製
造方法。
【請求項１７】射出成形によって成形加工品を得るこ
とを特徴とする請求項１１から１６までのいずれか１項
記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１８】圧縮成形またはトランスファー成形に
よって成形加工品を得ることを特徴とする請求項１１か
ら１６までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレータ
の製造方法。
【請求項１９】７００〜１６００℃で炭化焼成を行う
ことを特徴とする請求項１１から１８までのいずれか１
項記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２０】あらかじめ焼成収縮を見込んだ寸法の
金型を用いて成形加工を行うことを特徴とする請求項１
１から１９までのいずれか１項記載の燃料電池用セパレ
ータの製造方法。
【請求項２１】ガスの流路を構成する凹部を成形品の
加工表面に形成することができる金型を用いて成形加工
を行うことを特徴とする請求項２０記載の燃料電池用セ
パレータの製造方法。