JP2003217609A - 固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法

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JP2003217609A
JP2003217609A JP2002011730A JP2002011730A JP2003217609A JP 2003217609 A JP2003217609 A JP 2003217609A JP 2002011730 A JP2002011730 A JP 2002011730A JP 2002011730 A JP2002011730 A JP 2002011730A JP 2003217609 A JP2003217609 A JP 2003217609A
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秀貴 大西
Ryuichi Saito
隆一 斉藤
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高強度で固有抵抗値が小さく、熱伝導率、及
びガス遮蔽性の高い固体高分子型燃料電池用セパレータ
の製造方法を提供すること。 【解決手段】 焼成材料20はカーボン粉表面にフェノ
ール樹脂をコーティングしたものであり、金属板30は
金属の表面及び裏面に鍍金を施したものである。溝形状
の凹凸を具えた金型M内に金属板30を配置し、金属板
30の両側に焼成材料20を充填した後、加熱焼成す
る。焼成材料20中にフェノール樹脂が均一に分散され
ているので、製造された燃料電池用セパレータ10は均
質になり、その結果、高強度でガス遮蔽性の高いものに
なる。また、焼成によって燃料電池用セパレータ10表
面に酸化物が生じることがないので、固有抵抗値が小さ
い。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池のセルに組込まれるセパレータの製造方法の技術分
野に属する。
【0002】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池(以下、「燃料電
池」と呼ぶ。)は、高分子電解質膜からなる電極に、反
応ガス(水素・酸素)を供給して発電する装置である。
図3は、燃料電池を構成する最小ユニットであるセルC
の斜視図である。燃料電池のセルSは、触媒層と多孔質
支持層からなる2つの電極E1,E2(アノード、及び
カソード)、電極E1,E2間に挿入される電解質D、
及び電極E1,E2の外側に配置されたセパレータ10
0からなる。上記構成のセルCでは、1つにつき1V弱
の電圧しか得られないので、実際の燃料電池としては、
通常、数十〜数百のセルCを直列に積層したものが使用
されている。
【0003】図4は、燃料電池に使用される従来のセパ
レータ100の正面図である。プレート状のセパレータ
100の両面に、図に4示すように、幅、及び深さが
0.5〜2mm程度の多数の溝120が設けられてお
り、この溝120は、反応ガスの流路、及び反応によっ
て発生した水の排出路として機能する。多数のセルCが
積層されてなる燃料電池において、上記のセパレータ1
00は、各セルC間の仕切り板としてだけでなく、溝1
20を介して隣合う電極E1(又はE2)に反応ガスを
供給したり、反応に伴って発生した水を外部に排出する
ために設けられている。また、セパレータ100は、セ
ルCで発生した電気を外部に伝達するための役割も果た
している。従って、燃料電池のセパレータ100として
は、電極E1,E2(アノード側、カソード側)に供給
される反応ガスが混合しないようにガス遮蔽性が高く、
反応ガスによって腐食されることがないように耐蝕性・
耐酸化性に優れ、軽量で、且つ、電気伝導性を有し、さ
らに、積層した各セルCの荷重に耐え得る強度を具えて
いることが要求される。また、燃料電池を小型化するた
めには、セパレータCをできるだけ薄くする必要があ
る。
【0004】上記特性を満たすセパレータCの材料とし
て、従来から、等方性カーボンが使用されている。等方
性カーボンを使用してセパレータCを作製するために
は、図5の概要図に示すように、電気炉内でカーボン材
Rを2000℃以上で加熱焼成した後(図5(a)参
照。)、プレート状に切出し(図5(b)参照。)、そ
の表面に、エンドミル等によって機械的に溝を刻む(図
5(c)参照。)方法がある。しかし、焼成後の等方性
カーボンは硬く脆いため、切出し、及び溝加工に時間が
かかるという問題がある。
【0005】そこで、カーボン粉にバインダとしてフェ
ノール樹脂の造粒粉を混合して焼成材料を調製し、この
焼成材料を溝形状の凹凸を有する金型内に充填した後、
熱板プレスによって焼成する方法があり、この方法によ
ると、カーボン粉の焼成と溝形成を同時に行なうことが
できるという利点がある。しかし、加熱焼成の過程でフ
ェノール樹脂から水が発生するため、焼成後のカーボン
部材内には水に起因する気泡が生じてしまい、ガス遮蔽
性が損なわれてしまう。そのため、この方法では、焼成
後に、気泡を塞ぐための処理を施さなければならず、加
工の手間がかかるという問題がある。
【0006】そこで、溝形状の凹凸を有する金型内に金
属板を配置し、この金属板の両側にカーボン粉とフェノ
ール樹脂の造粒粉を混合してなる焼成材料を充填した
後、熱板プレスによって焼成して、金属板とカーボン部
材を一体化する方法がある。この方法によって製造され
たセパレータは、カーボン部材で金属板が挟まれた構造
になっている。そのため、焼成後のカーボン部材内にフ
ェノール樹脂に起因する気泡が生じたとしても、中心部
分に設けられた金属板によってセパレータの表面側と裏
面側とが連通せず、全体としてガス遮蔽性が損なわれる
ことがない。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の方法に
よると、金属板の種類によっては焼成後のカーボン部材
表面に電気伝導性の低い酸化物が生じてしまうという問
題がある。また、金属板とカーボン粉の熱膨張率の差に
より、金属板とカーボン部材の界面における接合力が弱
く、両者が剥離しやすいという問題もある。
【0008】さらに、焼成材料は、カーボン粉にフェノ
ール樹脂の造粒粉を混合したものであるため、全体とし
て不均一になりやすい。このような焼成材料によると、
バインダとして必要な量より多くのフェノール樹脂造粒
粉を添加しなければならず、その結果、フェノール樹脂
による多数の気泡が発生してしまうばかりでなく、焼成
後のカーボン部材の厚みが厚く、電気抵抗が大きくなる
という問題を有する。また、焼成材料が不均一である
と、焼成後のカーボン部材の品質が低下する。
【0009】また、溝の形状によっては型離れ性が悪
く、金型から焼成後のカーボン部材を取出し難いことも
ある。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明は、第1に、溝形
状の凹凸が設けられた金型内に、表面と裏面に鍍金が施
された金属板を配置し、前記金属板の両側に、カーボン
粉表面にフェノール樹脂をコーティングしてなる焼成材
料を充填し、前記焼成材料を大気中で加熱焼成すること
によって、前記焼成材料を金属板と一体化し、且つ表面
に溝を形成することを特徴とする固体高分子型燃料電池
用セパレータの製造方法によって、また、第2に、溝形
状の凹凸が設けられた金型内に鍍金が施されていない金
属板を配置し、前記金属板の両側に、カーボン粉表面に
フェノール樹脂をコーティングしてなる焼成材料を充填
し、前記焼成材料を真空中で加熱焼成することによっ
て、前記焼成材料を金属板と一体化し、且つ、表面に溝
を形成することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セ
パレータの製造方法によって、さらに、第3に、溝形状
の凹凸が設けられた金型内に、カーボン粉表面にフェノ
ール樹脂をコーティングしてなる焼成材料、金属粉、前
記焼成材料の順で充填し、前記焼成材料と金属粉を真空
中で加熱焼成することによって、両者を一体化し、且
つ、表面に溝を形成することを特徴とする固体高分子型
燃料電池用セパレータの製造方法によって、前記の課題
を解決した。
【0011】
【作用】本発明では、焼成材料中にフェノール樹脂が均
一に分散されており、バインダとして必要な最低量のフ
ェノール樹脂を添加すればよいので、製造されたセパレ
ータは、均質で高強度のものになる。また、加熱焼成時
に金属板が酸化しないので、製造されたセパレータ表面
に電気伝導性の低い酸化物が生じることがない。
【0012】
【発明の実施の形態】本発明の第1発明である、表面に
鍍金が施された金属板と、フェノール樹脂をコーティン
グしたカーボン粉からなる焼成材料を使用してセパレー
タを製造する方法について説明する。図1は、本発明の
第1発明によるセパレータの製造方法について説明する
ための流れ図、図2は、加熱焼成の状態を示す断面図で
ある。まず、比較的比重の小さい軽量の金属(一例とし
てアルミニウム)を板状に成形し、その表面及び裏面
に、エッチング処理、酸処理、及び亜鉛皮膜処理を施し
た後、熱膨張率がカーボンと同じ程度で酸化しにくい金
属を鍍金して、金属板30を作製する。一方、カーボン
粉表面にフェノール樹脂をコーティングして、焼成材料
20を調製する。次いで、溝形状の凹凸を有する金型M
内に、上記の鍍金された金属板30を配置し、この金属
板30の両側に上記焼成材料20を充填して、大気中で
焼成する(図2参照。)。その結果、焼成材料20は金
属板30と一体化され、且つ、表面に溝が形成されるこ
とになる
【0013】この場合、金属板30の表面には、酸化し
にくい金属が鍍金されているため、大気中で加熱されて
も酸化しない。そのため、製造されたセパレータ10表
面に、電気伝導性の低い酸化物が生じることがない。
【0014】このように、カーボン粉表面にフェノール
樹脂をコーティングした焼成材料20によると、従来の
焼成材料のようにカーボン粉とフェノール樹脂の造粒粉
とを混合させる必要がないばかりでなく、従来の焼成材
料と比較して、焼成材料中にフェノール樹脂が均一に分
散している。そのため、簡単に均質なカーボン部材を形
成することができるとともに、焼成後に金型Mから取出
しやすく、より薄肉のセパレータ10を製造することが
できる。また、カーボン粉表面にコーティングされたフ
ェノール樹脂は、バインダとして十分な量であるから、
余分なフェノール樹脂を添加する必要がない。その結
果、カーボン粉の金型Mへの充填性が向上して焼成後の
カーボン部材の成形密度が高くなり、カーボン部材の強
度が向上するとともに、フェノール樹脂に起因する気泡
の発生も低減されるため、ガス遮蔽性も向上する。
【0015】次に、本発明の第2発明である、鍍金が施
されていない金属板と、フェノール樹脂をコーティング
したカーボン粉からなる焼成材料を使用してセパレータ
を製造する方法について説明する。この方法では、鍍金
が施されていない金属板30’を、溝形状の凹凸を有す
る金型M内に配置し、この金属板30’の両側に、第1
発明において使用したものと同一の焼成材料20を充填
して、真空中で焼成する。この方法によると、加熱処理
は真空中で行なわれるため、金属板30’表面に鍍金を
施していなくても金属板30’が酸化することはない。
【0016】次に、本発明の第3発明である、フェノー
ル樹脂をコーティングしたカーボン粉からなる焼成材料
と、金属粉を使用してセパレータを製造する方法につい
て説明する。この方法では、溝形状の凹凸を有する金型
Mに焼成材料20と金属粉32を充填し、真空中で焼成
する。焼成材料20と金属粉32を金型Mに充填する
際、金属粉32の両側を焼成材料20で覆うようにす
る。すなわち、金型Mの幅方向に、焼成材料20、金属
粉32、焼成材料20の順に充填する。焼成時に金属粉
32が溶融するので、第1発明及び第2発明の金属板3
0,30’と同一の効果が得られる。また、加熱処理は
真空中で行なわれるため、金属粉32の酸化はない。
【0017】なお、上記の第2発明及び第3発明におい
て、フェノール樹脂をコーティングしたカーボン粉から
なる焼成材料20による効果は、第1発明のものと同一
である。
【0018】次に、本発明による燃料電池用セパレータ
の製造方法、及び該方法によって製造された燃料電池用
セパレータについて、具体的な実施例を挙げて説明す
る。以下の実施例において使用した金属板は、0.3m
mのアルミニウム板、チタン板、マグネシウム板の表面
をエッチングし、酸処理、及び亜鉛皮膜処理を施した
後、所定の金属を鍍金したものである。なお、鍍金厚は
5μmである。また、金属粉としては、アルミニウム、
チタン、マグネシウムを、噴霧法によってそれぞれ平均
粒径100μmにしたものが使用できる。焼成材料とし
ては、粒径が75μm以下の人造黒鉛粒子の表面に、フ
ェノール樹脂をコーティングしたものを使用した。
【0019】以下の実施例で作製したセパレータは、図
4に示すものと同一形状のものである。このセパレータ
は、縦100mm、横100mm、厚さ2mmであり、
その表面、及び裏面の中心部分には、縦50mm、横5
0mmの範囲で図4に示すような溝が設けられている。
【0020】実施例1で使用した金属板は、上記アルミ
ニウム板表面に無電解ニッケル−リン鍍金を施したもの
である。この金属板を金型内に配置し、金属板の両側に
上記焼成材料を充填した後、大気中において、温度16
0℃、圧力30MPaの条件下で20分間焼成し、図4
に示すようなセパレータを作製した。
【0021】実施例2で使用した金属板は、上記アルミ
ニウム板表面にニッケル鍍金が施されたものである。実
施例3で使用した金属板は、上記アルミニウム板表面に
金鍍金が施されたものである。実施例4で使用した金属
板は、上記アルミニウム板表面に白金鍍金が施されたも
のである。実施例5で使用した金属板は、上記チタン板
表面にニッケル−リン鍍金が施されたものである。実施
例6で使用した金属板は、上記マグネシウム板表面にニ
ッケル−リン鍍金が施されたものである。
【0022】実施例2から実施例6では、上記の各金属
板、及び焼成材料を使用して、実施例1と同一の条件
で、図4に示すようなセパレータをそれぞれ作製した。
【0023】次に、実施例7では、鍍金を施していない
アルミニウム板を使用した。この金属板と上記の焼成材
料を金型に入れ、真空中で、温度160℃、圧力30M
Paの条件で20分間焼成して、図4に示す形状のセパ
レータを作製した。
【0024】実施例8では、金属板の替わりにアルミニ
ウム金属粉を使用した。金型内に、焼成材料、アルミニ
ウム金属粉、焼成材料の順に充填し、真空中で、温度1
60℃、圧力30MPaの条件で20分間焼成して、図
4に示す形状のセパレータを作製した。
【0025】実施例のセパレータと比較するため、等方
性カーボンを縦100mm、横100mm、厚さ2mm
の板状にし、その表裏面の縦50mm、横50mmの範
囲にエンドミル加工で溝を設けた従来のセパレータを作
製し、これを比較例とした。
【0026】上記の実施例1から8のセパレータ、及び
比較例のセパレータについて、固有抵抗値、熱伝導率、
曲げ強度、及びガス透過係数を測定し、測定結果を表1
に示す。
【表1】 なお、固有抵抗値は黒鉛素材の物理特性測定方法(JI
SR7222)により、熱伝導率はレーザーフラッシュ
法により、曲げ強度は硬質プラスチックの曲げ強度試験
方法(JISK7203)により、ガス透過係数はプラ
スチックフィルムの及びシートの気体透過度試験方法
(JISK7126)により、それぞれ測定した。
【0027】表1に示すように、本発明の方法によって
製造したセパレータは、従来のセパレータと比較して、
固有抵抗値が小さく、熱伝導率、及び曲げ強度が高く、
ガス透過係数が低い。そのため、このセパレータを使用
すると、セルで発生した電力、及び熱を効率良く外部に
伝達することができるとともに、アノード側、及びカソ
ード側に供給された反応ガスが混合しにくい。
【0028】
【発明の効果】本発明の固体高分子型燃料電池用セパレ
ータの製造方法によると、バインダであるフェノール樹
脂をカーボン粉表面にコーティングしたことにより、焼
成材料中にフェノール樹脂を均一に分散させることがで
きる。その結果、焼成後のカーボン部材は均質なものと
なり、また、焼成材料中にフェノール樹脂を必要以上に
添加しなくてもよいため、焼成後のカーボン部材中の気
孔の発生が低減されてカーボン部材が高強度になり、よ
り薄いセパレータを作製することができるという効果を
奏する。
【0029】金属板の表面に酸化しにくい金属を鍍金し
ておくと、焼成材料とともに焼成する際に金属板が酸化
することがない。また、請求項3、及び請求項5のよう
に真空中で焼成すると、表面に鍍金を施していない金属
板や、金属粉を使用した場合でも、金属板、及び金属粉
が酸化することがない。そのため、製造されたセパレー
タの表面に、電気伝導性の低い酸化物が生じることがな
い。
【0030】本発明の方法によって製造したセパレータ
は高強度であるため、多数のセルを積層して使用するこ
とができる。また、固有抵抗値が小さいので、セルで発
生した電力を効率良く外部に伝達することができる。さ
らに、ガス遮蔽性に優れているので、アノード側、及び
カソード側に供給される反応ガスが混合しにくい。ま
た、熱伝導率が高いため、セルで発生した熱を効率良く
放散させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の第1発明による固体高分子型燃料電
池用セパレータの製造方法の工程の説明図。
【図2】 図1の製造方法における焼成の工程を示す断
面図。
【図3】 燃料電池を構成する最小ユニットであるセル
の斜視図。
【図4】 燃料電池に使用されるセパレータの正面図。
【図5】 等方性カーボンを使用する従来のセパレータ
の製造方法の工程を(a)(b)(c)の順序で示した図。
【符号の説明】
10:固体高分子型燃料電池用セパレータ 12:溝 20:焼成材料 30,30’:金属板 32:金属粉 M:金型

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 溝形状の凹凸が設けられた金型内に、表
    面と裏面に鍍金が施された金属板を配置し、 前記金属板の両側に、カーボン粉表面にフェノール樹脂
    をコーティングしてなる焼成材料を充填し、 前記焼成材料を大気中で加熱焼成することによって、前
    記焼成材料を金属板と一体化し、且つ、表面に溝を形成
    することを特徴とする、 固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
  2. 【請求項2】 前記金属板が、アルミニウム板、マグネ
    シウム板、チタン板のいずれか、又はアルミニウム、マ
    グネシウム、チタンのいずれかの合金板に、ニッケル−
    リン鍍金、ニッケル鍍金、金鍍金、又は白金鍍金が施さ
    れたものである、請求項1の固体高分子型燃料電池用セ
    パレータの製造方法。
  3. 【請求項3】 溝形状の凹凸が設けられた金型内に鍍金
    が施されていない金属板を配置し、 前記金属板の両側に、カーボン粉表面にフェノール樹脂
    をコーティングしてなる焼成材料を充填し、 前記焼成材料を真空中で加熱焼成することによって、前
    記焼成材料を金属板とを一体化し、且つ、表面に溝を形
    成することを特徴とする、 固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
  4. 【請求項4】 前記金属板が、アルミニウム板、マグネ
    シウム板、チタン板のいずれか、又はアルミニウム、マ
    グネシウム、チタンのいずれかの合金板である、請求項
    3の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
  5. 【請求項5】 溝形状の凹凸が設けられた金型内に、 カーボン粉表面にフェノール樹脂をコーティングしてな
    る焼成材料、金属粉、前記焼成材料の順で充填し、 前記焼成材料と金属粉を真空中で加熱焼成することによ
    って、両者を一体化し、且つ、表面に溝を形成すること
    を特徴とする、 固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
  6. 【請求項6】 前記金属粉が、アルミニウム、マグネシ
    ウム、チタンのいずれか、又はアルミニウム、マグネシ
    ウム、チタンのいずれかの合金からなる、請求項5の固
    体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
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