JP2002220279A - マイクロ波用誘電体磁器組成物 - Google Patents

マイクロ波用誘電体磁器組成物

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JP2002220279A JP2001015566A JP2001015566A JP2002220279A JP 2002220279 A JP2002220279 A JP 2002220279A JP 2001015566 A JP2001015566 A JP 2001015566A JP 2001015566 A JP2001015566 A JP 2001015566A JP 2002220279 A JP2002220279 A JP 2002220279A
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dielectric
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Tomoki Fukagawa
智機 深川
Kazuhiro Nishikawa
和裕 西川
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 共振周波数の温度係数τｆがマイナス側に大
きい磁器組成物にτｆをプラス側に大きな磁器組成物を
添加配合することにより、誘電率εが大きく、共振周波
数の温度係数τｆが０に近く、Ｑ値の大きな誘電体磁器
組成物を得る。 【解決手段】 Ｌｉ2Ｏ−Ｒ2Ｏ3−ＴｉＯ2系組成物にお
いて、特定量のＢｉ2Ｏ3を含有させて誘電率εの向上を
図り、特定量のＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種又は２種）
の含有により、τｆをプラス側にシフトさせ、Ｑｆの大
幅な改善を図り、さらにＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種又
は２種）と共に特定量のＮａ2Ｏを含有させることによ
り、特にεｒ＞１５０の材料において、Ｑｆを高い値を
保ちながら、τｆを０付近に制御できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、数ＧＨｚ帯のマ
イクロ波領域で用いる共振器材料またはコンデンサー材
料などに使用されるマイクロ波用誘電体磁器組成物に関
する。
【０００２】
【従来の技術】近年、数ＧＨｚ帯のマイクロ波を利用し
た衛星通信放送または移動体識別装置などの送受信機に
おいて用いられる共振器、フィルター、コンデンサーに
誘電体が用いられている。
【０００３】この種の誘電体磁器材料としては、例え
ば、ＢａＯ−ＴｉＯ2−Ｎｄ2Ｏ3−Ｂｉ2Ｏ3系組成物が
提案（特開昭６１−８８０６号公報）されている。前記
組成物は、誘電率εは７０〜１１０程度であり、誘電体
共振器またはコンデンサーを構成する場合、誘電率εが
大きい材料を使用するほど、共振器の寸法を小さくでき
るので、より大きい誘電率εを有する材料が望まれる。
【０００４】従来、誘電率εの大きい材料としては、例
えば、ＳｒＴｉＯ3，ＣａＴｉＯ3等があるが、その誘電
率εは３００及び１８０と非常に大きいが、共振周波数
の温度係数τｆが＋１７００ｐｐｍ／℃及び＋８００ｐ
ｐｍ／℃と非常に大きいため、使用することはできな
い。
【０００５】そのため、誘電体磁器組成物の温度係数τ
ｆを下げる方法としては、できるだけ誘電率εが大き
く、かつ温度係数τｆがマイナスの値である材料を組み
合せる方法があり、この方法によれば、適当な組合せに
より誘電率εが大きく、かつ共振周波数の温度係数τｆ
の小さい磁器組成物が得られる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】例えば、特開平５−２
１１００９号公報には、誘電率εが大きく、温度係数τ
ｆがマイナスの値である材料として、組成式が（Ａ1+
1/2・Ｂ3+ 1/2）ＴｉＯ3で表され、Ａ1+はＬｉ1+、Ｂ3+
はＮｄ3+、Ｓｍ3+、Ｃｏ3+またはＰｒ3+である材料を組
み合せることにより、誘電率εが大きく、且つ共振周波
数の温度係数τｆが０に近い磁器組成物が得られること
が提案されている。
【０００７】しかし、今日、携帯電子端末機器ではその
小型化への要求が厳しく、かかる装置に使用される共振
器、フィルター、コンデンサーの誘電体に、さらに高誘
電率εを有する材料を使用することが強く求められてい
る。
【０００８】この発明は、マイクロ波用誘電体磁器組成
物に要求される特性に鑑み、共振周波数の温度係数τｆ
がマイナス側に大きい磁器組成物にτｆをプラス側に大
きな磁器組成物を添加配合することにより、誘電率εが
大きく、共振周波数の温度係数τｆが０に近く、Ｑ値の
大きな誘電体磁器組成物を得ることを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】発明者らは、誘電率εが
大きく、共振周波数の温度係数τｆが０に近く、Ｑ値の
大きな誘電体磁器組成物を目的に、先に組成式がＬｉ2
Ｏ−Ｎａ2Ｏ−Ｂｉ2Ｏ3−Ｒ2Ｏ3−ＴｉＯ2で表され、Ｒ
2Ｏ3はＬａ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ 3又はＰ
ｒ2Ｏ3の１種又は２種以上を含む誘電体磁器組成物を提
案（特願２０００−３３７１４１号）した。
【００１０】また、発明者らは、組成式がＬｉ2Ｏ−Ｂ
ｉ2Ｏ3−Ｒ2Ｏ3−ＳｒＴｉＯ3で表され、Ｒ2Ｏ3はＬａ2
Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3又はＰｒ2Ｏ3の１
種又は２種以上を含む誘電体磁器組成物を提案（特願２
０００−３４０１０４号）した。
【００１１】発明者らは、さらに鋭意検討した結果、Ｌ
ｉ2Ｏ−Ｒ2Ｏ3−ＴｉＯ2系組成物でＲはＬａ，Ｎｄ，Ｐ
ｒ，Ｓｍのうちの１種または２種以上において、特定量
のＢｉ2Ｏ3、Ｎａ2Ｏ及びＭＯ（Ｍ：Ｃａ、Ｓｒの１種
又は２種）を共有することにより、すぐれた誘電特性を
安定して得られることを知見した。
【００１２】すなわち、発明者らは、Ｌｉ2Ｏ−Ｒ2Ｏ3
−ＴｉＯ2系組成物において、特定量のＢｉ2Ｏ3を含有
させることにより、誘電率εの向上を図り、且つ特定量
のＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種又は２種）の含有によ
り、τｆをプラス側にシフトするのみならず、Ｑｆの大
幅な改善効果が得られることを知見した。
【００１３】ところが、ＭＯの含有により、τｆが大き
くなりすぎ、Ｑｆを一定値に保ちながら、τｆを０に近
づけることが困難なため、ＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種
又は２種）と共に特定量のＮａ2Ｏを含有させることに
より、特にεｒ＞１５０の材料において、Ｑｆを高い値
を保ちながら、τｆを０付近に制御可能であることを知
見し、この発明を完成した。
【００１４】すなわち、この発明は、組成式がａＬｉ2
Ｏ−ｂＮａ2Ｏ−ｃＲ2Ｏ3−ｄＢｉ2Ｏ3−ｅＭＯ−ｆＴ
ｉＯ2（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１００、ａ，ｂ，
ｃ，ｄ，ｅ，ｆはモル％）で表され、ＲはＮｄ，Ｓｍ，
Ｐｒ，Ｌａのうち１種又は２種以上を含み、ＭはＣａ，
Ｓｒのうち１種又は２種を含み、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，
ｆは、５＜ａ＜１５ 、０＜ｂ＜１０ 、３＜ｃ＜１５
、１＜ｄ＜１５ 、１＜ｅ＜３０ 、４０＜ｆ＜７５
を満足することを特徴とするマイクロ波用誘電体磁器
組成物である。
【００１５】
【発明の実施の形態】この発明において、Ｌｉ2Ｏ−Ｎ
ａ2Ｏ−Ｒ2Ｏ3−Ｂｉ2Ｏ3−ＭＯ−ＴｉＯ2系組成物
（Ｒ：Ｎｄ，Ｓｍ，Ｐｒ，Ｌａの１種又は２種以上、Ｍ
はＣａ，Ｓｒの１種または２種）において、Ｌｉ2Ｏが
５モル％未満では誘電率が低く、且つτｆがプラス側に
大きくなりすぎ、又１５モル％を超えるとＬｉ2Ｏは低
融点であり、焼結時に磁器組成物が敷板や敷粉と反応し
て融着する問題があり好ましくない。よって、Ｌｉ2Ｏ
（ａ）は、５＜ａ＜１５モル％の範囲とする。
【００１６】又、Ｎａ2Ｏが１０モル％を超えるとτｆ
がプラス側に大きくなりすぎると共にＱｆが低下する問
題があり好ましくない。よって、Ｎａ2Ｏ（ｂ）は、０
＜ｂ＜１０モル％の範囲とする。
【００１７】Ｒ2Ｏ3（Ｒ3+はＮｄ3+、Ｓｍ3+、Ｐｒ3+、
Ｌａ3+のうちの１種または２種以上）は、３モル％未満
では誘電率が低く、Ｑも悪くなり、１５モル％を超える
とあまり効果がなく、且つコスト高となるので好ましく
ない。よって、Ｒ2Ｏ3（ｃ）は、３＜ｃ＜１５モル％の
範囲とする。
【００１８】Ｂｉ2Ｏ3は、誘電率εを向上させる効果が
あり、少なくとも１モル％以上の含有が必要であるが、
低融点のため１５モル％を超えると焼結時に磁器組成物
が敷板や敷粉と反応して融着する恐れがあり好ましくな
い。よって、Ｂｉ2Ｏ3（ｄ）は、１＜ｄ＜１５モル％の
範囲とする。
【００１９】また、ＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種または
２種）の含有は、Ｑｆの向上及び温度係数τｆを向上さ
せる効果があるが、１モル％未満ではＱｆの向上効果及
び温度係数τｆの向上効果が少なく、又３０モル％を超
えると温度係数でτｆがプラス側に大きくなり過ぎ好ま
しくない。よって、ＭＯ（ｅ）は、１＜ｅ＜３０モル％
の範囲とする。
【００２０】さらに、ＴｉＯ2は、４０モル％未満では
所要の結晶相が得られず、所要の誘電特性が得られず、
７５モル％を超えるとＴｉＯ2の単体相が出現し、Ｑｆ
が著しく低下する問題があり好ましくない。よって、ｆ
ＴｉＯ2は、４０＜ｆ＜７５モル％の範囲とする。
【００２１】
【実施例】組成式が、ａＬｉ2Ｏ−ｂＮａ2Ｏ−ｃＲ2Ｏ3
−ｄＢｉ2Ｏ3−ｅＭＯ−ｆＴｉＯ 2 （ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ
＋ｅ＋ｆ＝１００、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆはモル％、
ＲはＮｄ，Ｓｍ，Ｐｒ，Ｌａのうち１種又は２種以上、
ＭはＣａ，Ｓｒのうち１種又は２種）の混合物が得られ
るよう、原料にＴｉＯ2、Ｂｉ2Ｏ3、ＬｉＣＯ3、Ｎｄ2
Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｐｒ6Ｏ11、Ｌａ2Ｏ3、Ｎａ2ＣＯ3、Ｃ
ａＣＯ3、ＳｒＣＯ3、の高純度粉末を所要のモル分率に
なるように表１〜表２のごとく秤量、配合し、ボールミ
ルにより５〜２０時間混合した。
【００２２】前記混合後、７００℃〜１０００℃に１時
間〜５時間の仮焼を行った。その後再び２〜５０時間粉
砕し、前記粉砕粉に有機結合剤を加えて造粒、分級後、
２〜３Ｔ／ｃｍ2の圧力で直径１０ｍｍ、厚み６ｍｍの
円板状に成形した。前記成形体を１２００℃〜１４００
℃に１〜５時間焼結した後、焼結体の厚みが直径の１／
２になるように両面研磨し、測定試料を作成した。
【００２３】得られた測定試料をハッキ＆コールマン法
を用いて、測定周波数３ＧＨｚにて誘電率ε、Ｑ値及び
共振周波数の温度係数τｆを測定した。表３に測定試料
の誘電特性の測定結果を示す。
【００２４】
【表１】
【００２５】
【表２】
【００２６】
【表３】
【００２７】
【発明の効果】Ｌｉ2Ｏ−Ｒ2Ｏ3−ＴｉＯ2系組成物にお
いて、特定量のＢｉ2Ｏ3を含有させて誘電率εの向上を
図り、特定量のＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種又は２種）
の含有により、τｆをプラス側にシフトさせ、Ｑｆの大
幅な改善を図り、さらにＭＯ（Ｍ：Ｃａ，Ｓｒの１種又
は２種）と共に特定量のＮａ2Ｏを含有させることによ
り、特にεｒ＞１５０の材料において、Ｑｆを高い値を
保ちながら、τｆを０付近に制御できる。
【００２８】この発明による誘電体磁器組成物は、実施
例に明らかなように誘電率εが大きく、共振周波数の温
度係数τｆが０に近く、大きいＱ値が得られており、数
ＧＨｚ帯のマイクロ波を利用した衛星通信放送または移
動体識別装置などの送受信機において用いられる共振
器、フィルター、コンデンサーの誘電体に最適である。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１３年３月９日（２００１．３．９）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００４】従来、誘電率εの大きい材料としては、例
えば、ＳｒＴｉＯ3，ＣａＴｉＯ3等があり、その誘電率
εは３００及び１８０と非常に大きいが、共振周波数の
温度係数τｆが＋１７００ｐｐｍ／℃及び＋８００ｐｐ
ｍ／℃と非常に大きいため、使用することはできない。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２０】さらに、ＴｉＯ2は、４０モル％未満では
所要の結晶相が得られず、所要の誘電特性が得られず、
７５モル％を超えるとＴｉＯ2の単体相が出現し、Ｑｆ
が著しく低下する問題があり好ましくない。よって、Ｔ
ｉＯ2 （ｆ）は、４０＜ｆ＜７５モル％の範囲とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２１】
【実施例】組成式が、ａＬｉ2Ｏ−ｂＮａ2Ｏ−ｃＲ2Ｏ3
−ｄＢｉ2Ｏ3−ｅＭＯ−ｆＴｉＯ 2 （ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ
＋ｅ＋ｆ＝１００、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆはモル％、
ＲはＮｄ，Ｓｍ，Ｐｒ，Ｌａのうち１種又は２種以上、
ＭはＣａ，Ｓｒのうち１種又は２種）の混合物が得られ
るよう、原料にＴｉＯ2、Ｂｉ2Ｏ3、Ｌｉ 2 ＣＯ3、Ｎｄ2
Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｐｒ6Ｏ11、Ｌａ2Ｏ3、Ｎａ2ＣＯ3、Ｃ
ａＣＯ3、ＳｒＣＯ 3、の高純度粉末を所要のモル分率に
なるように表１〜表２のごとく秤量、配合し、ボールミ
ルにより５〜２０時間混合した。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２４】
【表１】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G031 AA01 AA04 AA05 AA07 AA11 AA35 BA09 5E001 AE02 AE03 5G303 AA01 AA02 AA10 AB06 AB08 AB11 BA12 CA01 CB05 CB06 CB15 CB16 CB20 CB22 CB26 CB32 CB41

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 組成式がａＬｉ2Ｏ−ｂＮａ2Ｏ−ｃＲ2
    Ｏ3−ｄＢｉ2Ｏ3−ｅＭＯ−ｆＴｉＯ2 （ａ＋ｂ＋ｃ＋
    ｄ＋ｅ＋ｆ＝１００、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆはモル
    ％）で表され、ＲはＮｄ，Ｓｍ，Ｐｒ，Ｌａのうち１種
    又は２種以上を含み、ＭはＣａ，Ｓｒのうち１種又は２
    種を含み、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆは下記値を満足する
    マイクロ波用誘電体磁器組成物。５＜ａ＜１５ 、０＜
    ｂ＜１０ 、３＜ｃ＜１５ 、１＜ｄ＜１５ 、１＜ｅ
    ＜３０ 、４０＜ｆ＜７５
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