JP2005263534A - 誘電体磁器組成物及びそれを用いた積層セラミック部品 - Google Patents

誘電体磁器組成物及びそれを用いた積層セラミック部品 Download PDF

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Hiroshi Nonogami
Takuji Umemoto
Kenichiro Wakizaka
卓史 梅本
健一郎 脇坂
寛 野々上
倫太郎 青▼柳▲
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Abstract

【課題】 900〜1000℃程度の低温の焼成でも焼結性を向上させることができ、かつ誘電特性の劣化を抑制する誘電体磁器組成物及びその誘電体磁器組成物を用いた積層セラミック部品を提供する。
【解決手段】 a・Li2O−b・(CaO1-x−SrOx)−c・R23−d・TiO2(但し、xは0≦x<1を満足し、RはLa、Yを含む希土類元素から選ばれる少なくとも1種であり、a、b、c及びdは、0≦a≦20mol%、0≦b≦45mol%、0<c≦20mol%、及び40≦d≦80mol%を満足する。)で表される誘電体組成に、周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物のうちの少なくとも1種を含有させた誘電体材料を含むことを特徴とする誘電体磁器組成物。
【選択図】 図1

Description

本発明は、積層セラミック部品などに用いられる誘電体磁器組成物及びこれを用いた積層セラミック部品に関するものである。
近年、電子部品の小型化・薄型化に伴い、積層セラミック部品に対するニーズが急速に高まってきている。積層セラミック部品の代表的な例としては、Agなどの導電材料と同時に焼成可能な低温焼成材料(LTCC)を用い、各層にインダクタやコンデンサの回路を形成したものが挙げられる。この積層セラミック部品に使用する低温焼成材料としては、アルミナ等のセラミックフィラーとガラスを混合した誘電体磁器組成物が一般的である。しかし、このような組成物では誘電率が10以下と低く、LCフィルターに適用するには誘電特性が不十分であった。
LCフィルターに適用するためには、高誘電率で誘電損失が少なく、かつ温度係数τfが0に近いことが要求される。これらの特性を満たす誘電体磁器組成物として、下記の特許文献1には、Li2O−CaO−Sm23−TiO2の組成を有する誘電体磁器組成物が開示されている。
また、特許文献2には、xCaO−y1Sm23−y2Nd23−wLi23−zTiO2に、ZnO−B23−SiO2系及びLi2O−B23−SiO2系のいずれか1つのガラスフリットを3〜15重量%含む誘電体磁器組成物が開示されている。
しかしながら、特許文献1に開示された誘電体磁器組成物は、1300℃程度の高温で焼成されており、そのままの組成では、900℃〜1000℃程度の低温で焼成する積層セラミック部品に適用することが困難であった。
また、特許文献2に開示された誘電体磁器組成物において、900℃〜1000℃程度の低温での焼結性を向上させるためには、ガラスの添加量を増やさなければならなかった。ガラスの添加量を増やすと誘電特性が劣化するという問題があった。
特開平5−211007号公報 特開2003−146742号公報
本発明の目的は、誘電特性の大幅な低下を伴うことなく、900〜1000℃程度の低温で焼成することができる誘電体磁器組成物及びその誘電体磁器組成物を用いた積層セラミック部品を提供することにある。
本発明の誘電体磁器組成物は、a・Li2O−b・(CaO1-x−SrOx)−c・R23−d・TiO2(但し、xは0≦x<1を満足し、RはLa、Yを含む希土類元素から選ばれる少なくとも1種であり、a、b、c及びdは、0≦a≦20mol%、0≦b≦45mol%、0<c≦20mol%、及び40≦d≦80mol%を満足する。)で表される誘電体組成に、周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物のうちの少なくとも1種を含有させた誘電体材料を含むことを特徴としている。
本発明における誘電体材料は、上記組成式で示される誘電体組成に、周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物うちの少なくとも1種を含有させたものである。このような金属酸化物を上記誘電体組成に添加することにより、1000℃程度の低温でも焼結性を向上させることができ、誘電特性の大幅な低下を伴うことなく焼成することができる。
上記組成式で表わされる誘電体組成としては、特許文献1に開示されているものが挙げられる。従って、特許文献1に開示されている上記組成式で示される誘電体組成に、周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物を添加した組成のものを、本発明の誘電体材料として用いることができる。
本発明の誘電体材料において、上記金属元素は、誘電体組成におけるTiサイトと置換していてもよい。上記金属元素の酸化物の含有量eは、0<e≦80mol%の範囲内であることが好ましく、さらに好ましくは、0<e≦50mol%の範囲内であり、さらに好ましくは10≦e≦30mol%の範囲内である。上記金属元素の酸化物の含有量が少な過ぎると、低温で焼成可能であるという本発明の効果が十分に得られない場合がある。また、上記金属元素の酸化物の含有量が多過ぎると、誘電特性が低下する場合がある。本発明の誘電体材料が、上記誘電体組成に上記金属元素の酸化物のみを含有させたものである場合、a、b、c、d及びeは、これらの合計が100mol%となるように選ばれる。
上記金属元素は、上述のように周期律表4族及び14族に属する元素である。周期律表4族に属する金属元素としては、Zr及びHfが挙げられる。また、周期律表14族に属する金属元素としては、Si、Ge、Sn、及びPbが挙げられ、これらの中でも、Si、Ge、及びSnが好ましく用いられる。従って、本発明において上記金属元素の酸化物としては、SiO2、GeO2、SnO2、ZrO2、及びHfO2が好ましいものとして挙げられる。
また、本発明の誘電体材料には、Bi23がさらに含有されていることが好ましい。誘電体材料にBi23をさらに含有させることにより、低温での焼結性を向上させることができ、誘電特性を高めることができる。Bi23の含有量としては、30mol%以下であることが好ましく、さらに好ましくは2〜10mol%である。本発明の誘電体材料にBi23が含有される場合には、a+b+c+d+e+(Bi23の含有量)が100mol%となるように、これらの値が選ばれる。Bi23の含有量が少な過ぎると、焼結性を向上させ、誘電特性を高めるというBi23添加の効果が十分に得られない場合がある。Bi23の含有量が多過ぎると、誘電特性が低下する場合がある。Biは、誘電体材料中においてRのサイトと置換していてもよい。
本発明の誘電体磁器組成物は、上記誘電体材料に加えて、ガラス成分をさらに含んでいてもよい。ガラス成分を含むことにより、さらに低温での焼結性を高めることができる。
本発明において用いるガラス成分としては、Bi23及びB23を主成分とするビスマス系ガラス、B23及びSiO2を主成分とするボロシリケート系ガラス、ZnO、B23及びSiO2を主成分とする亜鉛ボロシリケート系ガラスなどが挙げられる。
ガラス成分の含有量としては、誘電体磁器組成物全体に対し、0〜10重量%の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは1〜7重量%の範囲内である。ガラス成分の含有割合が少な過ぎると、ガラス成分添加による焼結性向上の効果が十分に得られない場合があり、例えば900℃での焼成が不可能な場合がある。また、ガラス成分が多過ぎると、誘電特性が損なわれる場合がある。
本発明の積層セラミック部品は、上記本発明の誘電体磁器組成物を含むスラリーを成形して得られる誘電体層と導体層を積層して得られることを特徴としている。
本発明によれば、誘電特性の大幅な低下を伴うことなく、900〜1000℃程度の低温で焼成することができる誘電体磁器組成物とすることができる。従って、本発明によれば、Agなどの導電材料と同時に焼成可能な低温焼成材料とすることができる。
以下、本発明を実施例に基づき詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない限りにおいて適宜変更して実施することが可能なものである。
酸化物換算で表1に示す組成比となるように、Li2CO3、CaCO3、SrCO3、Sm23及びTiO2と、Bi23、SiO2、GeO2、SnO2、ZrO2及びHfO2とを秤量し、混合した。この混合物にイソプロパノールを加えた後、ジルコニア製ポット及びボールからなるボールミルを用いて5〜20時間湿式混合を行った。得られた混合物を700〜1200℃において1〜5時間仮焼成し、仮焼成物を得た。この仮焼成物を、上記ボールミルを用いて24時間かけて粉砕し、誘電体材料を得た。
次に、この誘電体材料に、ポリビニルアルコールなどのバインダーを加えて造粒し分級した後、2000kg/cm2の圧力を加えて、所定の大きさ及び形状に成型した。この成型物を500℃で2時間加熱し脱バインダー処理した後、1000℃で5時間焼成して、各試料を得た。
試料No.1〜No.12は本発明に従う誘電体材料であり、試料No.13は比較例の誘電体材料である。
各試料(試料No.1〜No.13)について、誘電体共振器法(ハッキ・コールマン法)により、誘電率及びQf値を測定した。結果を表2に示す。
表2に示す結果から明らかなように、比較例の試料No.13は、1200℃の焼成温度で、高い収縮率及び良好な誘電特性を示しているが、1000℃の焼成では、収縮率が低くなり、誘電特性も悪くなっている。これに対し、本発明に従うNo.1〜No.12の各試料においては、1000℃の低温焼成でも高い収縮率及び良好な誘電特性が得られている。従って、本発明に従い周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物を誘電体材料に添加することにより、低温における焼結性が向上し、良好な誘電特性が得られることがわかる。
また、Bi23を添加した試料(例えば、試料No.4〜8)と、Bi23を添加していない試料No.1〜3とを比較すると、Bi23を添加している各試料は、収縮率が高くなっており、誘電特性に優れていることがわかる。従って、Bi23を誘電体材料中に含有させることにより、焼結性が向上し、より良好な誘電特性が得られることがわかる。
次に、試料No.5の誘電体材料に、ガラス成分を添加して誘電体磁器組成物を作製し、その焼結性及び誘電特性を評価した。
ガラス成分としては、以下の(G1)〜(G2)を用いた。
(G1)Bi23(55重量%)−B23(35重量%)−ZnO(10重量%)
(G2)Bi23(75重量%)−B23(15重量%)−ZnO(10重量%)
ガラス成分は、仮焼成物を粉砕する際に添加し、同時に粉砕混合した。比較として、比較試料No.13についてもガラス成分を添加して誘電体磁器組成物を調整し、評価した。また、ガラス成分を添加しないものについても、同様に評価した。焼成温度は900℃とした。評価結果を表3に示す。
表3に示す結果から明らかなように、ガラス成分を添加しない場合、900℃の焼成では焼結性が悪く、焼成することができなかった。ガラス成分を添加することにより900℃での焼成が可能であった。また、本発明に従う試料No.5にガラス成分を添加したものは比較試料No.13ガラス成分を添加したものに比べ、高い収縮率が得られており、900℃という低温での焼結性に優れていることがわかる。また、誘電特性においても優れていることがわかる。
図1は、本発明の積層セラミック部品の一実施例を示す斜視図であり、図2は分解斜視図である。図1及び図2に示すように、誘電体層1の上には導体層2が形成されている。この導体層2によりインダクタやコンデンサ等の回路が形成されている。また、誘電体層1にはヴィアホール3が形成されているものもある。このような誘電体層1を複数枚積層することにより、積層セラミック部品が構成されている。
本発明の積層セラミック部品は、上述のように、本発明の誘電体磁器組成物からなる誘電体層と、この誘電体層の表面に形成される導体層から構成される誘電体グリーンシートを積層し、これを焼成することにより得ることができる。例えば、上記実施例と同様にして得られた誘電体材料に、必要に応じてガラス成分やその他の添加剤を添加し、これをボールミルにて混合し、得られた混合物に、ポリビニルブチラール(PVB)系バインダーを添加し、添加後これをボールミルで混合してスラリーを作製する。次に、得られたスラリーを、ドクターブレード装置を用いてシート厚み50〜100μmのシート状に成形する。得られたシートを所望の大きさに切断し、Agペーストを所望のパターンに印刷して、誘電体グリーンシートとする。この誘電体グリーンシートを、図1及び図2に示すように、8〜20層積層し、圧着した後、400℃で脱バインダー処理し、次に900℃〜1000℃で2時間保持して焼成し、積層セラミック部品とすることができる。
本発明の積層セラミック部品の一例を示す斜視図。 本発明の積層セラミック部品の一例を示す分解斜視図。
符号の説明
1…誘電体層
2…導体層
3…ヴィアホール

Claims (7)

  1. a・Li2O−b・(CaO1-x−SrOx)−c・R23−d・TiO2(但し、xは0≦x<1を満足し、RはLa、Yを含む希土類元素から選ばれる少なくとも1種であり、a、b、c及びdは、0≦a≦20mol%、0≦b≦45mol%、0<c≦20mol%、及び40≦d≦80mol%を満足する。)で表される誘電体組成に、周期律表4族及び14族に属する金属元素の酸化物のうちの少なくとも1種を含有させた誘電体材料を含むことを特徴とする誘電体磁器組成物。
  2. 前記金属元素の酸化物の含有量eが、0<e≦80mol%の範囲内であることを特徴とする請求項1に記載の誘電体磁器組成物。
  3. 前記金属元素の酸化物が、SiO2、GeO2、SnO2、ZrO2及びHfO2から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1または2に記載の誘電体磁器組成物。
  4. 前記誘電体材料がBi23をさらに含有することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の誘電体磁器組成物。
  5. Bi23の含有量が30mol%以下であることを特徴とする請求項4に記載の誘電体磁器組成物。
  6. 前記誘電体磁器組成物がガラス成分をさらに含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の誘電体磁器組成物。
  7. 請求項1〜6のいずれか1項に記載の誘電体磁器組成物を含むスラリーを成形して得られる誘電体層と導体層を積層して得られることを特徴とする積層セラミック部品。
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