JP2002179812A - 農業用フイルム - Google Patents
農業用フイルムInfo
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- JP2002179812A JP2002179812A JP2000379586A JP2000379586A JP2002179812A JP 2002179812 A JP2002179812 A JP 2002179812A JP 2000379586 A JP2000379586 A JP 2000379586A JP 2000379586 A JP2000379586 A JP 2000379586A JP 2002179812 A JP2002179812 A JP 2002179812A
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- film
- agricultural film
- antifogging agent
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A40/00—Adaptation technologies in agriculture, forestry, livestock or agroalimentary production
- Y02A40/10—Adaptation technologies in agriculture, forestry, livestock or agroalimentary production in agriculture
- Y02A40/25—Greenhouse technology, e.g. cooling systems therefor
Landscapes
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Protection Of Plants (AREA)
- Greenhouses (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 低温防曇性、防曇持続性に優れ、結露し
た水滴のボタ落ちがなく、また防曇剤のブリードによる
白化やべたつきがない農業用フイルムの提供。 【解決手段】 防曇剤を配合した熱可塑性樹脂からなる
単層の農業用フイルム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹
脂層を表面層として有する多層の農業用フイルムにおい
て、該防曇剤がフイルム表面で平滑層を形成しているこ
とを特徴とする農業用フイルム。
た水滴のボタ落ちがなく、また防曇剤のブリードによる
白化やべたつきがない農業用フイルムの提供。 【解決手段】 防曇剤を配合した熱可塑性樹脂からなる
単層の農業用フイルム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹
脂層を表面層として有する多層の農業用フイルムにおい
て、該防曇剤がフイルム表面で平滑層を形成しているこ
とを特徴とする農業用フイルム。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、冬季、寒冷地にお
いても使用可能な低温防曇性と春先以降の気象に適応し
得る高温防曇性が共に優れ、結露した水滴を膜状に広げ
フイルム面に沿って流下させることができ、かつ防曇剤
のブリードに基づく白化やべたつきのない農業用フイル
ムに関する。
いても使用可能な低温防曇性と春先以降の気象に適応し
得る高温防曇性が共に優れ、結露した水滴を膜状に広げ
フイルム面に沿って流下させることができ、かつ防曇剤
のブリードに基づく白化やべたつきのない農業用フイル
ムに関する。
【０００２】
【従来の技術】農業用ハウスやトンネルハウスなどを使
用する温室栽培において、保温や風防などのために透明
な熱可塑性樹脂製農業用フイルムが被覆材として使用さ
れている。このような被覆材としてポリ塩化ビニルフイ
ルムが最も多く使用されてきたが、可塑剤による経時的
な透明性の低下や焼却処理時の腐食性ガス発生などの問
題から、その一部がポリエチレンやエチレン・酢酸ビニ
ル共重合体などのポリオレフィン系樹脂に代替されるよ
うになってきた。この代替に際し、ポリ塩化ビニル製の
農業用フイルム同等の性能を付与するために、とくに保
温性の付与や防曇処方開発などに多くの努力が重ねられ
てきた。
用する温室栽培において、保温や風防などのために透明
な熱可塑性樹脂製農業用フイルムが被覆材として使用さ
れている。このような被覆材としてポリ塩化ビニルフイ
ルムが最も多く使用されてきたが、可塑剤による経時的
な透明性の低下や焼却処理時の腐食性ガス発生などの問
題から、その一部がポリエチレンやエチレン・酢酸ビニ
ル共重合体などのポリオレフィン系樹脂に代替されるよ
うになってきた。この代替に際し、ポリ塩化ビニル製の
農業用フイルム同等の性能を付与するために、とくに保
温性の付与や防曇処方開発などに多くの努力が重ねられ
てきた。
【０００３】このような農業用フイルムにおいては、結
露した水滴のボタ落ち現象は花芽の腐れや病気の原因と
なり、防曇剤のブリードに基づく白化は光線反射を生じ
てハウス内作物に到達する光量減少によって光合成に影
響し、フイルムのべたつきは展開作業性に劣ることか
ら、これらの各特性を満足することが要求される。しか
るに防曇剤配合型の農業用フイルムにおける特性付与技
術の現状は、低温防曇性に優れるものはブリード白化が
著しい、ボタ落ちの少ないものは持続性の面で劣る、ブ
リード白化が少ないものはべたつきが激しい、など相反
する点が多く、各要求特性の中間を選択する等の妥協策
をとらざるを得なかった。
露した水滴のボタ落ち現象は花芽の腐れや病気の原因と
なり、防曇剤のブリードに基づく白化は光線反射を生じ
てハウス内作物に到達する光量減少によって光合成に影
響し、フイルムのべたつきは展開作業性に劣ることか
ら、これらの各特性を満足することが要求される。しか
るに防曇剤配合型の農業用フイルムにおける特性付与技
術の現状は、低温防曇性に優れるものはブリード白化が
著しい、ボタ落ちの少ないものは持続性の面で劣る、ブ
リード白化が少ないものはべたつきが激しい、など相反
する点が多く、各要求特性の中間を選択する等の妥協策
をとらざるを得なかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】そこで本発明者等は、
特別の塗布設備が必要な防曇剤塗布型の農業用フイルム
ではなく、製法が容易な防曇剤配合型の農業用フイルム
において、上記のような特性要件を全て満足するような
配合処方を開発すべく検討を行った。その結果、特定の
２種の防曇剤を特定割合で混合使用し、ブリードアウト
した防曇剤がフイルム表面において平滑層を形成すると
きに所望の防曇性能を発揮することを見出すに至った。
特別の塗布設備が必要な防曇剤塗布型の農業用フイルム
ではなく、製法が容易な防曇剤配合型の農業用フイルム
において、上記のような特性要件を全て満足するような
配合処方を開発すべく検討を行った。その結果、特定の
２種の防曇剤を特定割合で混合使用し、ブリードアウト
した防曇剤がフイルム表面において平滑層を形成すると
きに所望の防曇性能を発揮することを見出すに至った。
【０００５】したがって本発明の目的は、改善された防
曇性能を有する農業用フイルムを提供することにある。
曇性能を有する農業用フイルムを提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、防曇
剤を配合した熱可塑性樹脂からなる単層の農業用フイル
ム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹脂層を表面層として
有する多層の農業用フイルムにおいて、該防曇剤がフイ
ルム表面で平滑層を形成していることを特徴とする農業
用フイルムに関する。とくに好ましくは熱可塑性樹脂と
してポリオレフィン系樹脂を使用し、防曇剤として、ア
ルキルジエタノールアミンとアルキルジエタノールアミ
ンモノ脂肪酸エステルの５／９５〜５０／５０（重量
比）の混合物又はアルキルジエタノールアミドと多価ア
ルコール脂肪酸エステルの５／９５〜５０／５０（重量
比）の混合物を使用した農業用フイルムに関する。
剤を配合した熱可塑性樹脂からなる単層の農業用フイル
ム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹脂層を表面層として
有する多層の農業用フイルムにおいて、該防曇剤がフイ
ルム表面で平滑層を形成していることを特徴とする農業
用フイルムに関する。とくに好ましくは熱可塑性樹脂と
してポリオレフィン系樹脂を使用し、防曇剤として、ア
ルキルジエタノールアミンとアルキルジエタノールアミ
ンモノ脂肪酸エステルの５／９５〜５０／５０（重量
比）の混合物又はアルキルジエタノールアミドと多価ア
ルコール脂肪酸エステルの５／９５〜５０／５０（重量
比）の混合物を使用した農業用フイルムに関する。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明の農業用フイルムにおいて
は、防曇剤を配合した熱可塑性樹脂からなる単層フイル
ム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹脂層を表面層とする
多層農業用フイルムにおいて、フイルム表面にブリード
アウトした防曇剤が平滑層を形成していることを特徴と
している。ここに熱可塑性樹脂層の表面にブリードアウ
トした防曇剤の状態は、走査型電子顕微鏡で６０００倍
の倍率で観察することができる。一般的な防曇処方のも
のはブリードアウトした防曇剤がフイルム表面で球状結
晶を形成するが、このような球状結晶のものでは高度な
防曇性能を示さない。
は、防曇剤を配合した熱可塑性樹脂からなる単層フイル
ム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹脂層を表面層とする
多層農業用フイルムにおいて、フイルム表面にブリード
アウトした防曇剤が平滑層を形成していることを特徴と
している。ここに熱可塑性樹脂層の表面にブリードアウ
トした防曇剤の状態は、走査型電子顕微鏡で６０００倍
の倍率で観察することができる。一般的な防曇処方のも
のはブリードアウトした防曇剤がフイルム表面で球状結
晶を形成するが、このような球状結晶のものでは高度な
防曇性能を示さない。
【０００８】単層フイルムに使用される熱可塑性樹脂あ
るいは多層フイルムの表面層及びその他の層に使用され
る熱可塑性樹脂の好適例は、オレフィンの単独重合体、
オレフィン同士の共重合体、オレフィンと極性モノマー
の共重合体などであり、とりわけ好適なものは、エチレ
ンの単独重合体、エチレンと炭素数３以上のαーオレフ
ィンとの共重合体、エチレンと極性モノマーの共重合体
などのエチレン（共）重合体である。より具体的には高
・中密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、直
鎖低密度ポリエチレンとして知られているエチレンとα
−オレフィンの共重合体、エチレンと酢酸ビニル、（メ
タ）アクリル酸又はその塩、（メタ）アクリル酸エステ
ルなどの極性モノマーとの共重合体などを挙げることが
できる。
るいは多層フイルムの表面層及びその他の層に使用され
る熱可塑性樹脂の好適例は、オレフィンの単独重合体、
オレフィン同士の共重合体、オレフィンと極性モノマー
の共重合体などであり、とりわけ好適なものは、エチレ
ンの単独重合体、エチレンと炭素数３以上のαーオレフ
ィンとの共重合体、エチレンと極性モノマーの共重合体
などのエチレン（共）重合体である。より具体的には高
・中密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、直
鎖低密度ポリエチレンとして知られているエチレンとα
−オレフィンの共重合体、エチレンと酢酸ビニル、（メ
タ）アクリル酸又はその塩、（メタ）アクリル酸エステ
ルなどの極性モノマーとの共重合体などを挙げることが
できる。
【０００９】高圧法低密度ポリエチレン及び直鎖低密度
ポリエチレンにおいては、透明性、フイルム強度、加工
性などを考慮すると、密度が９００〜９３５ｋｇ／
ｍ3、好ましくは９１０〜９３０ｋｇ／ｍ3、１９０℃、
２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）
が０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜５．０
ｇ／１０分のものを使用するのが望ましい。ここに直鎖
低密度ポリエチレンにおいてエチレンと共重合させるα
ーオレフィンとしては、透明性やフイルム強度などを考
慮すると炭素数４〜１０のもの、例えば１−ブテン、１
−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセ
ン、４−メチル−１−ペンテンなどから選ばれるものが
好ましい。直鎖低密度ポリエチレンにおいてはまた、い
かなる触媒系を使用して製造されたものであってもよ
く、例えば高活性チタン触媒成分と有機アルミニウム化
合物触媒成分からなる触媒を代表例とするマルチサイト
触媒やメタロセン触媒成分とアルミノオキサン触媒成分
からなる触媒を代表例とするシングルサイト触媒を用い
て製造されたものなどを使用することができる。
ポリエチレンにおいては、透明性、フイルム強度、加工
性などを考慮すると、密度が９００〜９３５ｋｇ／
ｍ3、好ましくは９１０〜９３０ｋｇ／ｍ3、１９０℃、
２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）
が０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜５．０
ｇ／１０分のものを使用するのが望ましい。ここに直鎖
低密度ポリエチレンにおいてエチレンと共重合させるα
ーオレフィンとしては、透明性やフイルム強度などを考
慮すると炭素数４〜１０のもの、例えば１−ブテン、１
−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセ
ン、４−メチル−１−ペンテンなどから選ばれるものが
好ましい。直鎖低密度ポリエチレンにおいてはまた、い
かなる触媒系を使用して製造されたものであってもよ
く、例えば高活性チタン触媒成分と有機アルミニウム化
合物触媒成分からなる触媒を代表例とするマルチサイト
触媒やメタロセン触媒成分とアルミノオキサン触媒成分
からなる触媒を代表例とするシングルサイト触媒を用い
て製造されたものなどを使用することができる。
【００１０】エチレン・極性モノマー共重合体として
は、透明性、柔軟性、フイルム強度、防曇剤との親和
性、加工性などを考慮すると酢酸ビニル含量が３〜３３
重量％、好ましくは５〜２０重量％、１９０℃、２１６
０ｇ荷重のＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分、好ましく
は０．５〜５．０ｇ／１０分のエチレン・酢酸ビニル共
重合体を使用するのが最も好ましい。
は、透明性、柔軟性、フイルム強度、防曇剤との親和
性、加工性などを考慮すると酢酸ビニル含量が３〜３３
重量％、好ましくは５〜２０重量％、１９０℃、２１６
０ｇ荷重のＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分、好ましく
は０．５〜５．０ｇ／１０分のエチレン・酢酸ビニル共
重合体を使用するのが最も好ましい。
【００１１】エチレン・極性モノマー共重合体の他の好
ましい例として、アクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸メチルなどの
（メタ）アクリル酸エステル含量が３〜３３重量％、好
ましくは５〜２０重量％、１９０℃、２１６０ｇ荷重の
ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜
５．０ｇ／１０分のエチレン・（メタ）アクリル酸エス
テル共重合体を挙げることができる。
ましい例として、アクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸メチルなどの
（メタ）アクリル酸エステル含量が３〜３３重量％、好
ましくは５〜２０重量％、１９０℃、２１６０ｇ荷重の
ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜
５．０ｇ／１０分のエチレン・（メタ）アクリル酸エス
テル共重合体を挙げることができる。
【００１２】本発明の農業用フイルム用の熱可塑性樹脂
としてはまた、ポリ塩化ビニルやポリエステルなどを使
用することもできる。
としてはまた、ポリ塩化ビニルやポリエステルなどを使
用することもできる。
【００１３】本発明の農業用フイルムとしては、上記の
熱可塑性樹脂からなる単層又は多層のフイルムが使用さ
れるが、単層フイルムの場合は所定の防曇剤を配合し、
また多層フイルムの場合はハウスの内側になる面を構成
する層（内層）に所定の防曇剤を配合し、それぞれその
表面に防曇剤の平滑層を形成させるものである。尚、多
層フイルムにおいては勿論各層が異なる熱可塑性樹脂で
構成することができ、上記内層以外の層に防曇剤を配合
することは任意である。多層フイルムの場合において
は、一般には防曇持続性を高めるためには内層に隣接す
る層にも防曇剤を配合しておくことが望ましい。
熱可塑性樹脂からなる単層又は多層のフイルムが使用さ
れるが、単層フイルムの場合は所定の防曇剤を配合し、
また多層フイルムの場合はハウスの内側になる面を構成
する層（内層）に所定の防曇剤を配合し、それぞれその
表面に防曇剤の平滑層を形成させるものである。尚、多
層フイルムにおいては勿論各層が異なる熱可塑性樹脂で
構成することができ、上記内層以外の層に防曇剤を配合
することは任意である。多層フイルムの場合において
は、一般には防曇持続性を高めるためには内層に隣接す
る層にも防曇剤を配合しておくことが望ましい。
【００１４】農業用フイルム表面に防曇剤の平滑層を形
成させることが可能な防曇剤の一例として、アルキルジ
エタノールアミンとアルキルジエタノールアミンモノ脂
肪酸エステルの重量比で５／９５〜５０／５０、好まし
くは１０／９０〜３０／７０の混合物を挙げることがで
きる。上記アルキルジエタノールアミンのアルキル基
（アルケニル基を含む意で用いられる）としては、炭素
数が８〜２２程度のもの、とくに１２〜１８程度のもの
が好ましい。具体的には、ラウリルジエタノールアミ
ン、ミリスチルジエタノールアミン、パルミチルジエタ
ノールアミン、ステアリルジエタノールアミン、オレイ
ルジエタノールアミン、あるいはこれらの混合物などを
例示することができる。これらの中ではとくにオレイル
ジエタノールアミンあるいはオレイルジエタノールアミ
ンを５０重量％以上含有するアルキルジエタノールアミ
ン混合物を使用するのが最も好ましい。
成させることが可能な防曇剤の一例として、アルキルジ
エタノールアミンとアルキルジエタノールアミンモノ脂
肪酸エステルの重量比で５／９５〜５０／５０、好まし
くは１０／９０〜３０／７０の混合物を挙げることがで
きる。上記アルキルジエタノールアミンのアルキル基
（アルケニル基を含む意で用いられる）としては、炭素
数が８〜２２程度のもの、とくに１２〜１８程度のもの
が好ましい。具体的には、ラウリルジエタノールアミ
ン、ミリスチルジエタノールアミン、パルミチルジエタ
ノールアミン、ステアリルジエタノールアミン、オレイ
ルジエタノールアミン、あるいはこれらの混合物などを
例示することができる。これらの中ではとくにオレイル
ジエタノールアミンあるいはオレイルジエタノールアミ
ンを５０重量％以上含有するアルキルジエタノールアミ
ン混合物を使用するのが最も好ましい。
【００１５】またアルキルジエタノールアミンモノ脂肪
酸エステルのアルキル基（アルケニル基を含む）として
は、炭素数が８〜２２程度、好ましくは１２〜１８のも
のであって、脂肪酸エステルにおける脂肪酸成分として
は、炭素数８〜２２程度、好ましくは１２〜２２程度の
飽和又は不飽和の脂肪酸が好ましい。具体的にはラウリ
ルジエタノールアミンモノステアリン酸エステル、ミリ
スチルジエタノールアミンモノオレイン酸エステル、パ
ルミリルジエタノールアミンモノステアリン酸エステ
ル、ステアリルジエタノールアミンモノパルミチン酸エ
ステル、ステアリルジエタノールアミンモノステアリン
酸エステル、オレイルジエタノールアミンモノパルミチ
ン酸エステル、オレイルジエタノールアミンモノステア
リン酸エステル、あるいはこれらの混合物などを例示す
ることができる。
酸エステルのアルキル基（アルケニル基を含む）として
は、炭素数が８〜２２程度、好ましくは１２〜１８のも
のであって、脂肪酸エステルにおける脂肪酸成分として
は、炭素数８〜２２程度、好ましくは１２〜２２程度の
飽和又は不飽和の脂肪酸が好ましい。具体的にはラウリ
ルジエタノールアミンモノステアリン酸エステル、ミリ
スチルジエタノールアミンモノオレイン酸エステル、パ
ルミリルジエタノールアミンモノステアリン酸エステ
ル、ステアリルジエタノールアミンモノパルミチン酸エ
ステル、ステアリルジエタノールアミンモノステアリン
酸エステル、オレイルジエタノールアミンモノパルミチ
ン酸エステル、オレイルジエタノールアミンモノステア
リン酸エステル、あるいはこれらの混合物などを例示す
ることができる。
【００１６】防曇剤の平滑層を形成させることが可能な
防曇剤の他の例として、アルキルジエタノールアミドと
多価アルコール脂肪酸エステルの重量比で５／９５〜５
０／５０、好ましくは５／９５〜２５／７５の混合物を
挙げることができる。上記アルキルジエタノールアミド
のアルキル基としては炭素数８〜２２程度、とくに炭素
数１０〜１６程度のものが好ましい。具体的には、ラウ
リルジエタノールアミド、ミリスチルジエタノ−ルアミ
ド、パルミチルジエタノールアミド、ステアリルジエタ
ノールアミド、オレイルジエタノールアミド、あるいは
これらの混合物などを例示することができる。
防曇剤の他の例として、アルキルジエタノールアミドと
多価アルコール脂肪酸エステルの重量比で５／９５〜５
０／５０、好ましくは５／９５〜２５／７５の混合物を
挙げることができる。上記アルキルジエタノールアミド
のアルキル基としては炭素数８〜２２程度、とくに炭素
数１０〜１６程度のものが好ましい。具体的には、ラウ
リルジエタノールアミド、ミリスチルジエタノ−ルアミ
ド、パルミチルジエタノールアミド、ステアリルジエタ
ノールアミド、オレイルジエタノールアミド、あるいは
これらの混合物などを例示することができる。
【００１７】また多価アルコール脂肪酸エステルにおけ
る多価アルコール成分としては、グリセリン、ジグリセ
リン、トリグリセリン、ソルビトール、ソルビタンなど
の１種又は２種以上から選ばれる。また脂肪酸エステル
における脂肪酸成分としては炭素数８〜２２程度、好ま
しくは炭素数１２〜１８程度の飽和又は不飽和の脂肪
酸、例えばミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン
酸、オレイン酸、あるいはこれらの混合物などが好まし
い。これらの中ではとくにソルビタンエステルの使用が
好ましい。ソルビタンエステルは、トールタイプ、バイ
ドタイプ、タンタイプの異性体の混合体であって、通常
トールタイプの含有率は１０〜１５重量％であるが、と
りわけソルビトール含有量を２０〜６０重量％、とくに
３０〜５０重量％に高めたソルビタンエステルを使用す
るのが好ましい。
る多価アルコール成分としては、グリセリン、ジグリセ
リン、トリグリセリン、ソルビトール、ソルビタンなど
の１種又は２種以上から選ばれる。また脂肪酸エステル
における脂肪酸成分としては炭素数８〜２２程度、好ま
しくは炭素数１２〜１８程度の飽和又は不飽和の脂肪
酸、例えばミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン
酸、オレイン酸、あるいはこれらの混合物などが好まし
い。これらの中ではとくにソルビタンエステルの使用が
好ましい。ソルビタンエステルは、トールタイプ、バイ
ドタイプ、タンタイプの異性体の混合体であって、通常
トールタイプの含有率は１０〜１５重量％であるが、と
りわけソルビトール含有量を２０〜６０重量％、とくに
３０〜５０重量％に高めたソルビタンエステルを使用す
るのが好ましい。
【００１８】上記のような各防曇剤混合物においても、
それぞれの防曇剤の選択が適当でなかったり、また混合
割合が適当な範囲でないと、フイルム表面に析出する防
曇剤が球状となる場合があり、その場合は優れた防曇性
能を示さない。上記防曇剤混合物としては、熱可塑性樹
脂中に０．１〜５重量％、好ましくは０．５〜３重量％
の割合で配合するのが効果的である。
それぞれの防曇剤の選択が適当でなかったり、また混合
割合が適当な範囲でないと、フイルム表面に析出する防
曇剤が球状となる場合があり、その場合は優れた防曇性
能を示さない。上記防曇剤混合物としては、熱可塑性樹
脂中に０．１〜５重量％、好ましくは０．５〜３重量％
の割合で配合するのが効果的である。
【００１９】本発明の農業用フイルムにおいては、必要
に応じ各種添加剤を配合することができる。このような
添加剤としては、例えば保温剤、酸化防止剤、耐光安定
剤、紫外線吸収剤、防霧剤、融着防止剤、アンチブロッ
キング剤、スリップ剤、分散向上剤、他の防曇剤、防黴
剤、防藻剤などを例示することができる。多層フイルム
においては、勿論、各層において配合する添加剤の量や
種類を変えることができる。
に応じ各種添加剤を配合することができる。このような
添加剤としては、例えば保温剤、酸化防止剤、耐光安定
剤、紫外線吸収剤、防霧剤、融着防止剤、アンチブロッ
キング剤、スリップ剤、分散向上剤、他の防曇剤、防黴
剤、防藻剤などを例示することができる。多層フイルム
においては、勿論、各層において配合する添加剤の量や
種類を変えることができる。
【００２０】保温剤としては、マグネシウム、カルシウ
ム、アルミニウム、亜鉛、珪素などの少なくとも１種の
無機酸素含有化合物が好ましく、例えば一般式 Ｍ(1-x)Ａｌx（ＯＨ）2Ｘx/n・ｍＨ2Ｏ （但し、式中、Ｍはマグネシウムのようなアルカリ土類
金属又は亜鉛を示し、Ｘはｎ価のアニオンである。また
０＜ｘ＜０．５、 ０≦ｎ≦２、 ０≦ｍである）で示
されるハイドロタルサイト化合物を挙げることができ
る。
ム、アルミニウム、亜鉛、珪素などの少なくとも１種の
無機酸素含有化合物が好ましく、例えば一般式 Ｍ(1-x)Ａｌx（ＯＨ）2Ｘx/n・ｍＨ2Ｏ （但し、式中、Ｍはマグネシウムのようなアルカリ土類
金属又は亜鉛を示し、Ｘはｎ価のアニオンである。また
０＜ｘ＜０．５、 ０≦ｎ≦２、 ０≦ｍである）で示
されるハイドロタルサイト化合物を挙げることができ
る。
【００２１】上記式中Ｘとしては、たとえばＣｌ-、Ｂ
ｒ-、Ｉ-、ＮＯ2 -、ＣｌＯ4 -、ＳＯ4 2-、ＣＯ3 2-、Ｓｉ
Ｏ3 2-、Ｓｉ2Ｏ5 2-、ＨＰＯ4 2-、ＨＢＯ3 2-、ＰＯ4 3-、
Ｆｅ（ＣＮ）6 3-、Ｆｅ（ＣＮ）4 4-、ＣＨ3ＣＯＯ-、Ｃ
6Ｈ4（ＯＨ）ＣＯＯ-、（ＯＣＯＣＯＯ）2-、（ＯＣＯ
Ｃ6Ｈ4ＣＯＯ）2-などを例示することができる。
ｒ-、Ｉ-、ＮＯ2 -、ＣｌＯ4 -、ＳＯ4 2-、ＣＯ3 2-、Ｓｉ
Ｏ3 2-、Ｓｉ2Ｏ5 2-、ＨＰＯ4 2-、ＨＢＯ3 2-、ＰＯ4 3-、
Ｆｅ（ＣＮ）6 3-、Ｆｅ（ＣＮ）4 4-、ＣＨ3ＣＯＯ-、Ｃ
6Ｈ4（ＯＨ）ＣＯＯ-、（ＯＣＯＣＯＯ）2-、（ＯＣＯ
Ｃ6Ｈ4ＣＯＯ）2-などを例示することができる。
【００２２】保温剤としてはまた、シリカや式Ａｌ4Ｌ
ｉ2（ＯＨ）12ＣＯ3・ｍＨ2Ｏで示されるようなリチウ
ム・アルミニウム複合金属化合物などを例示することが
できる。
ｉ2（ＯＨ）12ＣＯ3・ｍＨ2Ｏで示されるようなリチウ
ム・アルミニウム複合金属化合物などを例示することが
できる。
【００２３】このような保温剤は、高級脂肪酸、高級脂
肪酸塩、高級アルコール、高級脂肪酸アミド、チタンカ
ップリング剤、シランカップリング剤などで表面処理さ
れたものであってもよい。
肪酸塩、高級アルコール、高級脂肪酸アミド、チタンカ
ップリング剤、シランカップリング剤などで表面処理さ
れたものであってもよい。
【００２４】酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブ
チル−ｐ−クレゾール、２−ｔ−ブチル−４−メトキシ
フェノール、３−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノー
ル、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、
２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチル
フェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−
６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−メチレンビス
（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メ
チレンビス［６−（１−メチルシクロヘキシル）−ｐ−
クレゾール］、ビス［３,３−ビス（４−ヒドロキシ−
３−ｔ−ブチルフェニル）ブチリックアシッド］グリコ
ールエステル、４，４’−ブチリデンビス（６−ｔ−ブ
チル−ｍ−クレゾール）、２，２’−エチリデンビス
（４−ｓｅｃ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、
２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフ
ェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒ
ドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，
５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
ベンジル）−２，４，６−トリメチルベンゼン、２，６
−ジフェニル−４−オクタデシロキシフェノール、テト
ラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、ｎ−
オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオネート、４，４’−チオビ
ス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、トコフェロー
ル、３，９−ビス［１，１−ジメチル−２−［β−（３
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）
プロピオニルオキシ］エチル］２，４，８，１０−テト
ラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、２，４，６−ト
リス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジ
ルチオ）−１，３，５−トリアジンなどのヒンダードフ
ェノール系酸化防止剤を好適例として挙げることができ
る。
チル−ｐ−クレゾール、２−ｔ−ブチル−４−メトキシ
フェノール、３−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノー
ル、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、
２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチル
フェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−
６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−メチレンビス
（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メ
チレンビス［６−（１−メチルシクロヘキシル）−ｐ−
クレゾール］、ビス［３,３−ビス（４−ヒドロキシ−
３−ｔ−ブチルフェニル）ブチリックアシッド］グリコ
ールエステル、４，４’−ブチリデンビス（６−ｔ−ブ
チル−ｍ−クレゾール）、２，２’−エチリデンビス
（４−ｓｅｃ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、
２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフ
ェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒ
ドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，
５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
ベンジル）−２，４，６−トリメチルベンゼン、２，６
−ジフェニル−４−オクタデシロキシフェノール、テト
ラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、ｎ−
オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオネート、４，４’−チオビ
ス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、トコフェロー
ル、３，９−ビス［１，１−ジメチル−２−［β−（３
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）
プロピオニルオキシ］エチル］２，４，８，１０−テト
ラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、２，４，６−ト
リス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジ
ルチオ）−１，３，５−トリアジンなどのヒンダードフ
ェノール系酸化防止剤を好適例として挙げることができ
る。
【００２５】耐光安定剤としては、例えば４−アセトキ
シー２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ス
テアロイルオキシー２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン、４−アクリロイルオキシー２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン、４−ベンゾイルオキシ−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ベンジルオ
キシー２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−
シクロヘキサノイルオキシ−２，２，６，６−テトラメ
チルピペリジン、４−（フェニルアセトキシ）−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（ｏ−クロ
ロベンゾイルオキシ）−２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン、４−（フェノキシアセトキシ）−２，２，
６，６−テトラメチルピペリジン、４−（フェニルカル
バモイルオキシ）−２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン、４−（ｐ−トルエンスルホニルオキシ）−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ニコチノイ
ルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、
４−（２−フロイルオキシ）−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン、４−（β−ナフトイルオキシ）−
２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、１，３，８
−トリアザ−７，７，９，９−テトラメチル−２，４−
ジオキソ−３−ｎオクチル−スピロ［４，５］デカン、
ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジ
ル）アジペート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル
−４−ピペリジル）セバケート、ビス（２，２，６，６
−テトラメチル−４−ピペリジル）ヘキサヒドロテレフ
タレート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−
ピペリジル）テレフタレート、ビス（１，２，２，６，
６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、トリ
ス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）
ベンゼン−１，３，５−トリカルボキシレート、トリス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−
２−アセトキシプロパン−１，２，３−トリカルボキシ
レート、トリス（２，２，６，６−テトラメチル−４−
ピペリジル）−２−ヒドロキシプロパン−１，２，３−
トリカルボキシレート、トリス（２，２，６，６−テト
ラメチル−４−ピペリジル）トリアジン−２，４，６−
トリカルボキシレート、トリス（２，２，６，６−テト
ラメチル−４−ピペリジン）ホスファイト、トリス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブ
タン−１，２，３−トリカルボキシレート、テトラキス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）プ
ロパン−１，１，２，３−テトラカルボキシレート、テ
トラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリ
ジル）ブタン−１，２，３，４−テトラカルボキシレー
ト、（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジ
ン）−４−スピロ−２'−（６'，６'−ジメチルピペリ
ジン）−４'−スピロ−５''−ヒンダントインなどを挙
げることができる。
シー２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ス
テアロイルオキシー２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン、４−アクリロイルオキシー２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン、４−ベンゾイルオキシ−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ベンジルオ
キシー２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−
シクロヘキサノイルオキシ−２，２，６，６−テトラメ
チルピペリジン、４−（フェニルアセトキシ）−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−（ｏ−クロ
ロベンゾイルオキシ）−２，２，６，６−テトラメチル
ピペリジン、４−（フェノキシアセトキシ）−２，２，
６，６−テトラメチルピペリジン、４−（フェニルカル
バモイルオキシ）−２，２，６，６−テトラメチルピペ
リジン、４−（ｐ−トルエンスルホニルオキシ）−２，
２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ニコチノイ
ルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、
４−（２−フロイルオキシ）−２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン、４−（β−ナフトイルオキシ）−
２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、１，３，８
−トリアザ−７，７，９，９−テトラメチル−２，４−
ジオキソ−３−ｎオクチル−スピロ［４，５］デカン、
ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジ
ル）アジペート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル
−４−ピペリジル）セバケート、ビス（２，２，６，６
−テトラメチル−４−ピペリジル）ヘキサヒドロテレフ
タレート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−
ピペリジル）テレフタレート、ビス（１，２，２，６，
６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、トリ
ス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）
ベンゼン−１，３，５−トリカルボキシレート、トリス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−
２−アセトキシプロパン−１，２，３−トリカルボキシ
レート、トリス（２，２，６，６−テトラメチル−４−
ピペリジル）−２−ヒドロキシプロパン−１，２，３−
トリカルボキシレート、トリス（２，２，６，６−テト
ラメチル−４−ピペリジル）トリアジン−２，４，６−
トリカルボキシレート、トリス（２，２，６，６−テト
ラメチル−４−ピペリジン）ホスファイト、トリス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブ
タン−１，２，３−トリカルボキシレート、テトラキス
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）プ
ロパン−１，１，２，３−テトラカルボキシレート、テ
トラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリ
ジル）ブタン−１，２，３，４−テトラカルボキシレー
ト、（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジ
ン）−４−スピロ−２'−（６'，６'−ジメチルピペリ
ジン）−４'−スピロ−５''−ヒンダントインなどを挙
げることができる。
【００２６】耐光安定剤としてはまた、下記式で示され
るような高分子型ヒンダードアミンを使用することがで
きる。
るような高分子型ヒンダードアミンを使用することがで
きる。
【００２７】
【化１】
【００２８】
【化２】
【００２９】
【化３】
【００３０】
【化４】
【００３１】
【化５】
【００３２】
【化６】
【００３３】
【化７】
【００３４】
【化８】
【００３５】また紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキ
シ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４
−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ
ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−
ｎオクタデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ
−４−ベンジルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ
−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、２−ヒド
ロキシ−５−クロロベンゾフェノン、２，４−ジヒドロ
キシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メ
トキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，
４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’
−テトラヒドロキシベンゾフェノンのようなベンゾフェ
ノン系紫外線吸収剤、２−（２−ヒドロキシ−５−メチ
ルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキ
シ−５−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２
−（２−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）ベン
ゾトリアゾール、２−（２−メチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−
３−メチル−５−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾ
ール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−アミル
フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ
−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３、５−ジメチルフェニ
ル）−５−メトキシベンゾトリアゾール、２−（２−ｎ
オクタデシルオキシ−３、５−ジメチルフェニル）−５
−メチルベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−
５−メトキシフェニル）−５−メチルベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−
（２−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−ク
ロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−
フェニルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、
２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニルフェ
ニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒ
ドロキシ−５−メチルフェニル）−５，６−ジクロロベ
ンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ
−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−
（２−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）−５−ブトキ
シカルボニルベンゾトリアゾール、２−（２−アセトキ
シ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−
［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α，α−ジメチルベ
ンジル）フェニル］−２Ｈベンゾトリアゾールなどのベ
ンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２−［４，６−ビス
（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジ
ン−２−イル］−５−（オクチルオキシ）フェノール、
２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−
２−イル）−５−（ヘキシルオキシ）フェノールなどの
トリアジン系紫外線吸収剤などを挙げることができる。
シ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４
−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ
ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−
ｎオクタデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ
−４−ベンジルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ
−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、２−ヒド
ロキシ−５−クロロベンゾフェノン、２，４−ジヒドロ
キシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メ
トキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，
４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’
−テトラヒドロキシベンゾフェノンのようなベンゾフェ
ノン系紫外線吸収剤、２−（２−ヒドロキシ−５−メチ
ルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキ
シ−５−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２
−（２−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）ベン
ゾトリアゾール、２−（２−メチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−
３−メチル−５−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾ
ール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−アミル
フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ
−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３、５−ジメチルフェニ
ル）−５−メトキシベンゾトリアゾール、２−（２−ｎ
オクタデシルオキシ−３、５−ジメチルフェニル）−５
−メチルベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−
５−メトキシフェニル）−５−メチルベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−
（２−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−ク
ロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−
フェニルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、
２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニルフェ
ニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２−ヒ
ドロキシ−５−メチルフェニル）−５，６−ジクロロベ
ンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−３，５−ジ
−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾー
ル、２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−
（２−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）−５−ブトキ
シカルボニルベンゾトリアゾール、２−（２−アセトキ
シ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−
［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α，α−ジメチルベ
ンジル）フェニル］−２Ｈベンゾトリアゾールなどのベ
ンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２−［４，６−ビス
（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジ
ン−２−イル］−５−（オクチルオキシ）フェノール、
２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−
２−イル）−５−（ヘキシルオキシ）フェノールなどの
トリアジン系紫外線吸収剤などを挙げることができる。
【００３６】また防霧剤としては、パーフルオロアルキ
ル基又はパーフルオロアルケニル基を有するフッ素系界
面活性剤を好適例として挙げることができる。これらは
陰イオン型、陽イオン型、両性型、非イオン型のいずれ
のものであってもよい。
ル基又はパーフルオロアルケニル基を有するフッ素系界
面活性剤を好適例として挙げることができる。これらは
陰イオン型、陽イオン型、両性型、非イオン型のいずれ
のものであってもよい。
【００３７】また他の防曇剤としては、例えば、ポリオ
キシアルキレンエーテル、高級アルコール硫酸エステル
アルカリ金属塩、アルキルアリールスルホネート、四級
アンモニウム塩などを挙げることができる。
キシアルキレンエーテル、高級アルコール硫酸エステル
アルカリ金属塩、アルキルアリールスルホネート、四級
アンモニウム塩などを挙げることができる。
【００３８】これら各種添加剤の効果的な配合量は、保
温剤においては農業用フイルム中、１〜２５重量％程度
配合するのが効果的であり、他の有機化合物系添加剤に
おいては、農業用フイルム中、０．０１〜５．０重量％
程度、好ましくは０．１〜３．０重量％程度配合するの
がよい。
温剤においては農業用フイルム中、１〜２５重量％程度
配合するのが効果的であり、他の有機化合物系添加剤に
おいては、農業用フイルム中、０．０１〜５．０重量％
程度、好ましくは０．１〜３．０重量％程度配合するの
がよい。
【００３９】本発明の農業用フイルムは単層でもよく、
また内層に該当する表面層の１層が所望の防曇特性を有
しているものであれば２層あるいは３層などの多層構成
であってもよい。このような農業用フイルムの厚みは使
用個所や目的とする耐用年数によっても異なるが、５０
〜３００μｍ程度の厚みが一般的である。また多層フイ
ルムにおいては、防曇持続性を考慮すると内層を形成す
る層の厚みを３０〜２００μｍ程度にするのが望まし
い。
また内層に該当する表面層の１層が所望の防曇特性を有
しているものであれば２層あるいは３層などの多層構成
であってもよい。このような農業用フイルムの厚みは使
用個所や目的とする耐用年数によっても異なるが、５０
〜３００μｍ程度の厚みが一般的である。また多層フイ
ルムにおいては、防曇持続性を考慮すると内層を形成す
る層の厚みを３０〜２００μｍ程度にするのが望まし
い。
【００４０】本発明の農業用フイルムは、基材となる熱
可塑性樹脂に防曇剤、その他の添加剤を所定量秤量し、
リボンブレンダー、バンバリーミキサー、スーパーミキ
サー、押出機など公知の混合機を用いて樹脂組成物を製
造し、これをインフレーション加工、カレンダー加工、
Ｔダイ加工などによりフイルム化することによって製造
することができる。添加剤の配合に当たっては、勿論マ
スターバッチを使用することができる。多層フイルムの
場合は、共押出によるのが最も効率がよいが、勿論、押
出コーティングやウェットラミネーション、ドライラミ
ネーションなどにより積層することも可能である。
可塑性樹脂に防曇剤、その他の添加剤を所定量秤量し、
リボンブレンダー、バンバリーミキサー、スーパーミキ
サー、押出機など公知の混合機を用いて樹脂組成物を製
造し、これをインフレーション加工、カレンダー加工、
Ｔダイ加工などによりフイルム化することによって製造
することができる。添加剤の配合に当たっては、勿論マ
スターバッチを使用することができる。多層フイルムの
場合は、共押出によるのが最も効率がよいが、勿論、押
出コーティングやウェットラミネーション、ドライラミ
ネーションなどにより積層することも可能である。
【００４１】
【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳細に説
明する。尚、実施例等用いた添加剤及び実施例等で得ら
れた農業用フイルムの物性評価方法は以下の通りであ
る。
明する。尚、実施例等用いた添加剤及び実施例等で得ら
れた農業用フイルムの物性評価方法は以下の通りであ
る。
【００４２】［添加剤の種類］ （１）耐光安定剤：［ポリ［［６−（１，１，３，３−
テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン
−２，４−ジイル］［（２，２，６，６−テトラメチル
−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン］［（２，
２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミ
ノ］］］（商品名：キマソーブ９４４、チバ・スペシャ
ルティ・ケミカルズ社製） （２）紫外線吸収剤：２−ヒドロキシ−４−オクトキシ
ベンゾフェノン（商品名：セイカライザーＥ、大阪精化
工業社製） （３）保温剤：ハイドロタルサイト（商品名：ＤＨＴ−
４Ａ、協和化学社製） （４）融着防止剤：Ｎ，Ｎ’−メチレンビスステアロア
ミド（商品名：ビスアマイド、日本化成社製）
テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン
−２，４−ジイル］［（２，２，６，６−テトラメチル
−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン］［（２，
２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミ
ノ］］］（商品名：キマソーブ９４４、チバ・スペシャ
ルティ・ケミカルズ社製） （２）紫外線吸収剤：２−ヒドロキシ−４−オクトキシ
ベンゾフェノン（商品名：セイカライザーＥ、大阪精化
工業社製） （３）保温剤：ハイドロタルサイト（商品名：ＤＨＴ−
４Ａ、協和化学社製） （４）融着防止剤：Ｎ，Ｎ’−メチレンビスステアロア
ミド（商品名：ビスアマイド、日本化成社製）
【００４３】［物性評価方法］ （１）低温時の防曇性 ２５℃の水を容器容量の２／３まで入れた保温容器（直
径１５ｃｍ、高さ１７ｃｍ）の上部を試料フイルムで密
封し、−１０℃の冷風循環式低温室に静置し、２０時間
後室温に戻し４時間静置した。このサイクルを７回繰返
した。完全に透明で曇りの発生のない場合を５とし、結
露した水滴によってフイルムが完全に曇った場合を１と
し、５段階で評価した。
径１５ｃｍ、高さ１７ｃｍ）の上部を試料フイルムで密
封し、−１０℃の冷風循環式低温室に静置し、２０時間
後室温に戻し４時間静置した。このサイクルを７回繰返
した。完全に透明で曇りの発生のない場合を５とし、結
露した水滴によってフイルムが完全に曇った場合を１と
し、５段階で評価した。
【００４４】（２）防曇持続性 ３０℃に保った恒温水槽上に、水平面から５°の傾きを
もって試料フイルムを展張し、試料フイルム内面に対す
る水の凝縮状況を時間の経過とともに観察し、低温時の
防曇性と同様に５段階で評価した。
もって試料フイルムを展張し、試料フイルム内面に対す
る水の凝縮状況を時間の経過とともに観察し、低温時の
防曇性と同様に５段階で評価した。
【００４５】（３）ボタ落ち性 （１）及び（２）の評価を行う過程において、試料フイ
ルムの表面に結露した水滴のボタ落ちの状況を観察し
た。ボタ落ちがない場合を５とし、頻繁にボタ落ちが発
生する場合を１として、５段階で評価した。
ルムの表面に結露した水滴のボタ落ちの状況を観察し
た。ボタ落ちがない場合を５とし、頻繁にボタ落ちが発
生する場合を１として、５段階で評価した。
【００４６】（４）ブリード白化性 試料フイルムを成形した後、社内の倉庫に８月から１０
月までの３ヶ月間放置した後、試料フイルムのブリード
白化を目視観察した。ブリード白化が全くない場合を５
とし、透明性のない場合を１として、５段階で評価し
た。
月までの３ヶ月間放置した後、試料フイルムのブリード
白化を目視観察した。ブリード白化が全くない場合を５
とし、透明性のない場合を１として、５段階で評価し
た。
【００４７】（５）べたつき性 （４）と同様の方法を用いて、手で触ってべたつき性が
全くない場合を５とし、著しいべたつきがある場合を１
として、５段階で評価した。
全くない場合を５とし、著しいべたつきがある場合を１
として、５段階で評価した。
【００４８】（６）試料表面に析出した防曇剤の観察 走査型電子顕微鏡（日立製作所製ＮＳＭ−１０１）を用
い、倍率６０００倍で試料フイルム表面に析出した防曇
剤の状態を観察した。
い、倍率６０００倍で試料フイルム表面に析出した防曇
剤の状態を観察した。
【００４９】［実施例１］３層インフレダイスを装備し
た多層インフレーションフイルム成形装置を使用し、ダ
イスの外層には外層用押出機を通じて、ＬＤＰＥ（高圧
法低密度ポリエチレン、密度９２１ｋｇ／ｍ3、ＭＦＲ
３．３ｇ／１０分）を９９．３２重量％、耐光安定剤を
０．１重量％、紫外線吸収剤を０．０８重量％及び保温
剤を０．５重量％の割合で予め混練して得たペレットを
溶融ゾーン１７０℃の条件で供給した。
た多層インフレーションフイルム成形装置を使用し、ダ
イスの外層には外層用押出機を通じて、ＬＤＰＥ（高圧
法低密度ポリエチレン、密度９２１ｋｇ／ｍ3、ＭＦＲ
３．３ｇ／１０分）を９９．３２重量％、耐光安定剤を
０．１重量％、紫外線吸収剤を０．０８重量％及び保温
剤を０．５重量％の割合で予め混練して得たペレットを
溶融ゾーン１７０℃の条件で供給した。
【００５０】中間層には中間層用押出機を通じて、ＥＶ
Ａ−１（エチレン・酢酸ビニル共重合体、酢酸ビニル含
有量１４．５重量％、ＭＦＲ１．３ｇ／１０分）を９
７．１５重量％、耐光安定剤を０．２重量％、紫外線吸
収剤を０．０５重量％、融着防止剤を０．１重量％、保
温剤を１．５重量％及び防曇剤Ｃ（ジグリセリンとソル
ビタンの縮合物のステアリン酸エステル２６重量部、ソ
ルビタンセスキステアレートの３モルエチレンオキサイ
ド付加物２６重量部及びソルビタンのモノステアリン酸
エステル４８重量部の混合物）を１．０重量％の割合で
予め混練して得たペレットを溶融ゾーン１７０℃の条件
で供給した。
Ａ−１（エチレン・酢酸ビニル共重合体、酢酸ビニル含
有量１４．５重量％、ＭＦＲ１．３ｇ／１０分）を９
７．１５重量％、耐光安定剤を０．２重量％、紫外線吸
収剤を０．０５重量％、融着防止剤を０．１重量％、保
温剤を１．５重量％及び防曇剤Ｃ（ジグリセリンとソル
ビタンの縮合物のステアリン酸エステル２６重量部、ソ
ルビタンセスキステアレートの３モルエチレンオキサイ
ド付加物２６重量部及びソルビタンのモノステアリン酸
エステル４８重量部の混合物）を１．０重量％の割合で
予め混練して得たペレットを溶融ゾーン１７０℃の条件
で供給した。
【００５１】内層には内層用押出機を通じて、ＥＶＡ−
２（エチレン・酢酸ビニル共重合体、酢酸ビニル含有量
９．０重量％、ＭＦＲ１．６ｇ／１０分）を９５．６５
重量％、耐光安定剤を０．２重量％、紫外線吸収剤を
０．０５重量％、融着防止剤を０．１重量％、保温剤を
２．０重量％及び防曇剤Ａ（アルキルジエタノールアミ
ン（アルキル基がオレイル基とパルミチル基が７／３
（モル比）のもの）とアルキルジエタノールアミンモノ
脂肪酸エステル（アルキル基がステアリル基で、脂肪酸
がステアリン酸とパルミチン酸が７／３（モル比）のも
の）の２０／８０（重量比）の混合物）を２．０重量％
の割合で予め混練して得たペレットを溶融ゾーン１７０
℃の条件で供給した。
２（エチレン・酢酸ビニル共重合体、酢酸ビニル含有量
９．０重量％、ＭＦＲ１．６ｇ／１０分）を９５．６５
重量％、耐光安定剤を０．２重量％、紫外線吸収剤を
０．０５重量％、融着防止剤を０．１重量％、保温剤を
２．０重量％及び防曇剤Ａ（アルキルジエタノールアミ
ン（アルキル基がオレイル基とパルミチル基が７／３
（モル比）のもの）とアルキルジエタノールアミンモノ
脂肪酸エステル（アルキル基がステアリル基で、脂肪酸
がステアリン酸とパルミチン酸が７／３（モル比）のも
の）の２０／８０（重量比）の混合物）を２．０重量％
の割合で予め混練して得たペレットを溶融ゾーン１７０
℃の条件で供給した。
【００５２】各層に供給した樹脂組成物は、１８０℃に
予熱された前記ダイスの内部で貼合し、各層の厚みが外
層２０μｍ、中間層２０μｍ、内層６０μｍで構成され
る３層積層構造の透明なフイルムを得た。その評価結果
を表１に示す。また防曇剤析出状況の顕微鏡写真を図１
に示す。表１に示す通り、得られたフイルムは低温時の
防曇性、防曇持続性、ボタ落ち性、耐ブリード白化、耐
べたつき性に優れていた。また図１に示すように、防曇
剤はフイルム表面に平状に析出していた。
予熱された前記ダイスの内部で貼合し、各層の厚みが外
層２０μｍ、中間層２０μｍ、内層６０μｍで構成され
る３層積層構造の透明なフイルムを得た。その評価結果
を表１に示す。また防曇剤析出状況の顕微鏡写真を図１
に示す。表１に示す通り、得られたフイルムは低温時の
防曇性、防曇持続性、ボタ落ち性、耐ブリード白化、耐
べたつき性に優れていた。また図１に示すように、防曇
剤はフイルム表面に平状に析出していた。
【００５３】［実施例２］実施例１において、内層に用
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｂ（ラウリルジエタノールア
ミド（融点４２〜４８℃）とソルビタンモノステアリン
酸エステル（融点５８〜６３℃、ソルビタンはソルビト
ール４０モル％を含有）の１５／８５（重量比）の混合
物）に変えた以外は、実施例１と同様にして３層積層構
造のフイルムを得、同様の評価を行った。結果を表１に
示す。
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｂ（ラウリルジエタノールア
ミド（融点４２〜４８℃）とソルビタンモノステアリン
酸エステル（融点５８〜６３℃、ソルビタンはソルビト
ール４０モル％を含有）の１５／８５（重量比）の混合
物）に変えた以外は、実施例１と同様にして３層積層構
造のフイルムを得、同様の評価を行った。結果を表１に
示す。
【００５４】［実施例３］実施例１において、外層に用
いる用いる樹脂の種類をＥＶＡ−１に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表１に示す。
いる用いる樹脂の種類をＥＶＡ−１に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表１に示す。
【００５５】
【表１】
【００５６】［実施例４］実施例１において、外層に用
いる用いる樹脂の種類をＬＬＤＰＥ（マルチサイト触媒
で製造した直鎖状低密度ポリエチレン、密度９２５ｋｇ
／ｍ3、ＭＦＲ２．１ｇ／１０分）に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表２に示す。
いる用いる樹脂の種類をＬＬＤＰＥ（マルチサイト触媒
で製造した直鎖状低密度ポリエチレン、密度９２５ｋｇ
／ｍ3、ＭＦＲ２．１ｇ／１０分）に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表２に示す。
【００５７】［実施例５］実施例１において、外層に用
いる用いる樹脂の種類をｍＬＬＤＰＥ（メタロセン触媒
で製造した直鎖状低密度ポリエチレン、密度９２５ｋｇ
／ｍ3、ＭＦＲ１．９ｇ／１０分）に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表２に示す。
いる用いる樹脂の種類をｍＬＬＤＰＥ（メタロセン触媒
で製造した直鎖状低密度ポリエチレン、密度９２５ｋｇ
／ｍ3、ＭＦＲ１．９ｇ／１０分）に変えた以外は実施
例１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の
評価を行った。結果を表２に示す。
【００５８】［実施例６］実施例１において、中間層に
用いる防曇剤の種類を防曇剤Ａに変えた以外は、実施例
１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の評
価を行った。結果を表２に示す。
用いる防曇剤の種類を防曇剤Ａに変えた以外は、実施例
１と同様にして３層積層構造のフイルムを得、同様の評
価を行った。結果を表２に示す。
【００５９】
【表２】
【００６０】［実施例７］実施例１において、内層に用
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｄ（アルキルジエタノールア
ミン（アルキル基がオレイル基とパルミチル基が７／３
（モル比）のもの）とアルキルジエタノールアミンモノ
脂肪酸エステル（アルキル基がステアリル基で、脂肪酸
がステアリン酸とパルミチン酸が７／３（モル比）のも
の）の３０／７０（重量比）の混合物）に変えた以外
は、実施例１と同様にして３層積層構造のフイルムを
得、同様の評価を行った。結果を表３に示す。
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｄ（アルキルジエタノールア
ミン（アルキル基がオレイル基とパルミチル基が７／３
（モル比）のもの）とアルキルジエタノールアミンモノ
脂肪酸エステル（アルキル基がステアリル基で、脂肪酸
がステアリン酸とパルミチン酸が７／３（モル比）のも
の）の３０／７０（重量比）の混合物）に変えた以外
は、実施例１と同様にして３層積層構造のフイルムを
得、同様の評価を行った。結果を表３に示す。
【００６１】［実施例８］実施例１において、内層に用
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｅ（ラウリルジエタノールア
ミドとソルビタンモノステアリン酸エステル（ソルビタ
ンはソルビトール４０モル％を含有）の２５／７５（重
量比）の混合物）に変えた以外は、実施例１と同様にし
て３層積層構造のフイルムを得、同様の評価を行った。
結果を表３に示す。
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｅ（ラウリルジエタノールア
ミドとソルビタンモノステアリン酸エステル（ソルビタ
ンはソルビトール４０モル％を含有）の２５／７５（重
量比）の混合物）に変えた以外は、実施例１と同様にし
て３層積層構造のフイルムを得、同様の評価を行った。
結果を表３に示す。
【００６２】［実施例９］単層インフレダイスを装備し
た単層インフレーションフイルム成形装置を使用し、Ｅ
ＶＡ−２（酢酸ビニル含有量９．０重量％）９５．６２
重量％、耐光安定剤０．２重量％、紫外線吸収剤０．０
８重量％、融着防止剤０．１重量％、保温剤２．０重量
％及び防曇剤Ａ２．０重量％を予め混練して得たペレッ
トを溶融ゾーンに１７０℃の条件で供給し、１８０℃に
予熱したダイスを通過させ、１００μｍ厚みの透明な単
層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表３に
示す。
た単層インフレーションフイルム成形装置を使用し、Ｅ
ＶＡ−２（酢酸ビニル含有量９．０重量％）９５．６２
重量％、耐光安定剤０．２重量％、紫外線吸収剤０．０
８重量％、融着防止剤０．１重量％、保温剤２．０重量
％及び防曇剤Ａ２．０重量％を予め混練して得たペレッ
トを溶融ゾーンに１７０℃の条件で供給し、１８０℃に
予熱したダイスを通過させ、１００μｍ厚みの透明な単
層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表３に
示す。
【００６３】［実施例１０］実施例９において、防曇剤
の種類を防曇剤Ｂに変えた以外は実施例９と同様にして
単層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表３
に示す。
の種類を防曇剤Ｂに変えた以外は実施例９と同様にして
単層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表３
に示す。
【００６４】
【表３】
【００６５】［比較例１］実施例１において、内層に用
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｃに変えた以外は実施例１と
同様にして３層積層フイルムを作成し、その評価を行っ
た。結果を表４に示す。また防曇剤析出状況の顕微鏡写
真を図２に示す。表４から明らかなように防曇性能は充
分ではなかった。また図２に示すように防曇剤はフイル
ム上に球状で析出していた。
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｃに変えた以外は実施例１と
同様にして３層積層フイルムを作成し、その評価を行っ
た。結果を表４に示す。また防曇剤析出状況の顕微鏡写
真を図２に示す。表４から明らかなように防曇性能は充
分ではなかった。また図２に示すように防曇剤はフイル
ム上に球状で析出していた。
【００６６】［比較例２］実施例１において、内層に用
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｆ（ラウリルジエタノールア
ミドとソルビタンモノステアリン酸エステル（ソルビタ
ンはソルビトール１５モル％を含有）の重量比１５／８
５の混合物）に変えた以外は実施例１と同様にして３層
積層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表４
に示す。
いる防曇剤の種類を防曇剤Ｆ（ラウリルジエタノールア
ミドとソルビタンモノステアリン酸エステル（ソルビタ
ンはソルビトール１５モル％を含有）の重量比１５／８
５の混合物）に変えた以外は実施例１と同様にして３層
積層フイルムを作成し、その評価を行った。結果を表４
に示す。
【００６７】
【表４】
【００６８】
【発明の効果】本発明によれば、低温防曇性、防曇持続
性に優れ、結露した水滴のボタ落ちがなく、また防曇剤
のブリードによる白化やべたつきがない農業用フイルム
を提供することができる。
性に優れ、結露した水滴のボタ落ちがなく、また防曇剤
のブリードによる白化やべたつきがない農業用フイルム
を提供することができる。
【図１】 実施例１で得られた３層フイルムの内層表面
に析出した防曇剤の顕微鏡写真である。
に析出した防曇剤の顕微鏡写真である。
【図２】 比較例１で得られた３層フイルムの内層表面
に析出した防曇剤の顕微鏡写真である。
に析出した防曇剤の顕微鏡写真である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/17 Ｃ０８Ｋ 5/17 Ｃ０８Ｌ 23/00 Ｃ０８Ｌ 23/00 Ｆターム(参考） 2B024 DA05 DB01 DB07 2B029 EB03 EC02 EC09 EC14 EC20 4F071 AA15 AA15X AA16 AA17 AA18 AA21 AA28X AA32X AA33X AC12 AE22 AH01 BA01 BB04 BB06 BB09 BC01 4F100 AH02A AH02B AH02H AH03A AH03B AH03H AK01A AK01B AK03A AK03B AK04A AK04B AK06 AK68 AL01A AL01B AL05A AL05B AT00C AT00D AT00E BA03 BA04 BA05 BA06 BA07 BA10A BA10B BA42 CA06 CA07 CA10 CA19 EH20 EH202 GB01 JB04 JB05 JB16A JB16B JK15A JK15B 4J002 BB031 BB051 BB061 BB071 BB081 EN106 EN116 FD040 FD050 FD070 FD200 FD206
Claims (5)
- 【請求項１】 防曇剤を配合した熱可塑性樹脂からなる
単層の農業用フイルム又は防曇剤を配合した熱可塑性樹
脂層を表面層として有する多層の農業用フイルムにおい
て、該防曇剤がフイルム表面で平滑層を形成しているこ
とを特徴とする農業用フイルム。 - 【請求項２】 熱可塑性樹脂がポリオレフィン系樹脂で
ある請求項１記載の農業用フイルム。 - 【請求項３】 ポリオレフィン系樹脂が、エチレンの重
合体又は共重合体である請求項２記載の農業用フイル
ム。 - 【請求項４】 防曇剤が、アルキルジエタノールアミン
とアルキルジエタノールアミンモノ脂肪酸エステルの５
／９５〜５０／５０（重量比）の混合物又はアルキルジ
エタノールアミドと多価アルコール脂肪酸エステルの５
／９５〜５０／５０（重量比）の混合物である請求項１
〜３記載の農業用フイルム。 - 【請求項５】 保温剤、酸化防止剤、耐光安定剤、紫外
線吸収剤、防霧剤、融着防止剤、アンチブロッキング
剤、スリップ剤、分散向上剤、他の防曇剤からなる少な
くとも１種の添加剤を配合してなる請求項１〜４記載の
農業用フイルム。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000379586A JP5063835B2 (ja) | 2000-12-14 | 2000-12-14 | 農業用フイルム |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000379586A JP5063835B2 (ja) | 2000-12-14 | 2000-12-14 | 農業用フイルム |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002179812A true JP2002179812A (ja) | 2002-06-26 |
| JP5063835B2 JP5063835B2 (ja) | 2012-10-31 |
Family
ID=18847919
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000379586A Expired - Lifetime JP5063835B2 (ja) | 2000-12-14 | 2000-12-14 | 農業用フイルム |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP5063835B2 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| US7462660B2 (en) | 2002-11-12 | 2008-12-09 | Lariant Produkte (Deutschland) Gmbh | Copolymers containing styrene oxide and use thereof as emulsifiers and dispersing agents |
| WO2013137411A1 (ja) | 2012-03-14 | 2013-09-19 | 株式会社カネカ | ポリプロピレン系樹脂発泡粒子およびポリプロピレン系樹脂発泡粒子からなる型内発泡成形体、並びに、これらの製造方法 |
| JP2014131502A (ja) * | 2012-12-03 | 2014-07-17 | Sumitomo Chemical Co Ltd | ポリオレフィン系農業用フィルムおよび農園芸用施設 |
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-
2000
- 2000-12-14 JP JP2000379586A patent/JP5063835B2/ja not_active Expired - Lifetime
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