JP2002080921A

JP2002080921A - 鉄基希土類合金磁石用原料合金およびその製造方法

Info

Publication number: JP2002080921A
Application number: JP2000270967A
Authority: JP
Inventors: Yoshikazu Murakami; 嘉一村上; Satoru Hirozawa; 哲広沢; Hirokazu Kanekiyo; 裕和金清; Toshio Mitsugi; 敏夫三次
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 2000-09-07
Filing date: 2000-09-07
Publication date: 2002-03-22

Abstract

(57)【要約】【課題】ストリップキャスト法で作製可能な鉄基希土
類合金磁石用原料合金を提供する。【解決手段】５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは
１種以上の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子
％以下のＱ（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された
１種以上の元素）、および０原子％以上７原子％以下の
Ｍ（ＭはＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈ
ｆ、およびＭｏからなる群から選択された少なくとも１
種の金属元素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉ
からなる群から選択された１種以上の元素によって占め
られた鉄基希土類合金磁石用原料合金であって、体積比
率で全体の６０％以上の非晶質相を含み、１１原子％の
Ｒを含む場合に比較して非晶質形成能が高い合金組成を
有する。。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、各種モータやアク
チュエータに好適に使用される鉄基希土類合金磁石およ
びその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】ハード磁性相（Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂなど）およ
び高磁化強磁性相（ＦｅとＢの化合物やα−Ｆｅなど）
の２相を含むナノコンポジット磁石材料が開発されてい
る（例えば、金清ら、日本応用磁気学会誌Vol.24 (200
0) 196、E. F. Kneller et. al., IEEE Transaction Ma
gnetics, Vol.27 (1991) 3588、Z. Chen, et. al. Jour
nal of Alloys and Compound, Vol. 287 (1999) 227、
R. Coehoorn et. al. Journal of Magnetism and Mater
ials, Vol. 80 (1989) 101、 L. Withanawasam et.al.
Journal of Applied Physics, Vol.76 (1994) 7065）。

【０００３】これらのナノコンポジット磁石を製造する
場合、出発原料として、非晶質組織または非晶質相を多
く含む組織を有する急冷凝固合金を用いることが多い。
このような出発原料は、熱処理によって結晶化し、最終
的には平均結晶粒径が１０^-9〜１０^-6ｍ程度の微細組織
を有する磁性材料となる。

【０００４】結晶化熱処理後における組織構造は、熱処
理前における急冷凝固合金の組織構造に大きく依存す
る。そして、結晶化後の組織構造によって磁気特性は規
定される。もしも急冷条件が不適切であると、熱処理前
における急冷凝固合金の組織構造が不適当なものとなる
ため、その後の熱処理条件を如何に調節したとしても、
充分な磁気特性を発現するナノコンポジット磁石を得る
ことはできない。このように、合金溶湯の急冷条件は急
冷合金の組織を決定づけるため、どのような急冷方法を
選択するかが優れた磁石を製造する上で重要である。現
在、急冷合金を作製する方法として、メルトスピニング
法が広く用いられている。

【０００５】急冷条件によっては、急冷凝固合金が微細
結晶組織を有し、結晶化熱処理を経ないでも、そのまま
で磁石として機能しうる場合がある。しかし、このよう
な急冷条件の最適範囲は非常に狭く、急冷条件を再現性
良く制御することが困難であるため、現在、ナノコンポ
ジット磁石製造方法の主流とはなっていない。

【０００６】メルトスピニング法は、オリフィス（出湯
ノズル）を底部に有する出湯管を用い、その出湯ノズル
を介して回転ロール上へ溶融金属を噴射し、急冷により
非晶質合金を作製する方法である。出湯管の材料は、石
英、アルミナ、またはＢＮ（窒化ホウ素）である。メル
トスピニング法における急冷速度は１０⁵℃／秒程度以
上と速く、この方法を用いることで各種合金の非晶質化
に成功している。

【０００７】このようなメルトスピニング法を用いて、
単相磁石用の急冷合金を作製する方法は、例えば米国特
許第４,８０２,９３１号の明細書に記載されている。こ
の方法によれば、合金を溶解し、その合金の溶湯をガス
によって加圧することで細い出湯ノズルを通過させ、溶
湯供給量を絞って急冷ロールへ出湯する。急冷ロール上
に溶湯の溜まり（パドルと呼ばれる）を形成するために
は、溶湯の条に十分な速度を与えて、急冷ロールの表面
へ押しつけることが必要である。この溶湯の流れを制御
するため、出湯ノズルが必須である。パドルの形成によ
って溶湯を薄く広げることが可能となり、薄い薄帯状の
急冷合金が作製される。

【０００８】メルトスピニング法では、合金溶湯と急冷
ロールとの接触長さは短く、おおよそ５ｍｍ以下であ
る。そのため、急冷ロール上で急冷が完了するのではな
く、急冷ロールから剥離した後の飛行中の放冷が重要な
冷却過程となる。

【０００９】メルトスピニング法には、非晶質薄帯を効
率良く回収することが難しいことや、急冷ロールへの合
金溶湯の供給量（メルトスピニング法における急冷では
１ｋｇ／分以下の供給量）が少ないなどの問題点がある
ため、大量生産に適していない。また、合金溶湯を供給
するノズルの消耗も激しく、ノズルの費用も無視できな
い。

【００１０】一方、ストリップキャスト法は、合金溶湯
をタンディッシュ上へ連続的に供給し、タンディッシュ
上で一定温度に滞留させた溶湯を冷却ロール上へ連続的
に供給することで合金を作製する。冷却ロール上への溶
湯の連続的な供給は、合金溶湯の溜まりを形成すること
によって実現する。合金溶湯の溜まりから冷却ロールの
外周表面へ溶湯を接触させることにより、冷却ロール上
で溶湯の凝固物を生成する。この凝固物がロール外周と
共に移動して溶湯の溜まりから引き上げられることによ
って冷却される。この結果、ストリップキャスト法で
は、メルトスピニング法の場合と異なり、溶湯の溜まり
とロール外周面との接触長さが比較的大きな或る範囲
（約５ｍｍ以上５０ｍｍ以下）を持つ。そのため、スト
リップキャスト法では、溶湯冷却はロール上でほぼ完了
し、溶湯を薄く広げることもないので、作製される合金
は厚いのが一般的である。

【００１１】上述のように、ストリップキャスト法では
メルトスピニング法のような出湯ノズルを用いず、回転
するロール上へタンディッシュを介して合金溶湯の供給
を行なうため、大量生産に適しており、製造コストの低
下を実現することが可能であると考えられている。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ストリ
ップキャスト法は、合金溶湯のロールへの供給量が多
く、急冷速度も遅いため、非晶質相を多く含む急冷合金
を作製する方法としては不向きであり、もっぱら完全に
結晶化した金属鋳片の作製法として用いられている（特
開平８−２２９６４１号公報）。これは、ストリップキ
ャスト法を用いて非晶質相を多く含む急冷合金を作製す
るには、非晶質形成能の高い合金組成を見出す必要があ
り、従来のメルトスピニング法により高い性能を発揮し
ていた合金組成をそのままストリップキャスト法に適用
しても、非晶質相をほとんど含まない急冷合金しか得ら
れず、最終的に得られる磁石特性が劣化してしまうから
である。

【００１３】本発明は、上記事情に鑑みてなされたもの
であり、その目的とするところは、原料合金の組成を限
定することにより、非晶質形成能が向上させ、製造コス
トの安価なストリップキャスト法での作製が可能な鉄基
希土類磁石合金および鉄基希土類合金磁石を提供するこ
とにある。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明による鉄基希土類
合金磁石用原料合金の製造方法は、５原子％以上１０原
子％未満のＲ（Ｒは１種以上の希土類金属元素）、１０
原子％以上２５原子％以下のＱ（ＱはＢおよびＣからな
る群から選択された１種以上の元素）、および、０原子
％以上７原子％以下のＭ（ＭはＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎ
ｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、およびＭｏからなる群から選
択された少なくとも１種の金属元素）を含有し、残余が
Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉからなる群から選択された１種以
上の元素によって占められた合金の溶湯であって、１０
原子％以上のＲを含む場合に比較して非晶質形成能が高
い合金の溶湯を作製する工程と、前記合金の溶湯を急冷
し、急冷合金を作製する工程とを包含する。

【００１５】前記急冷工程においては、１０³〜１０⁵℃
／秒の冷却速度で前記合金の溶湯を急冷することによ
り、体積比率で全体の６０％以上の非晶質相を含む急冷
合金を作製することが好ましい。

【００１６】好ましい実施形態においては、ストリップ
キャスト法を用いて前記合金溶湯を冷却する。

【００１７】本発明による鉄基希土類合金磁石の製造方
法は、５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは１種以上
の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子％以下の
Ｑ（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された１種以上
の元素）、および、０原子％以上７原子％以下のＭ（Ｍ
はＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、およ
びＭｏからなる群から選択された少なくとも１種の金属
元素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉからなる
群から選択された１種以上の元素によって占められた合
金の溶湯であって、１０原子％以上のＲを含む場合に比
較して非晶質形成能が高い合金の溶湯を作製する工程
と、前記合金の溶湯を急冷し、非晶質相を含む急冷合金
を作成する工程と、前記急冷合金を結晶化する工程とを
包含する。

【００１８】前記急冷工程において、１０³〜１０⁵℃／
秒の冷却速度で前記合金の溶湯を急冷することにより、
体積比率で全体の６０％以上の非晶質相を含む急冷合金
を作製することが好ましい。

【００１９】好ましい実施形態においては、ストリップ
キャスト法を用いて前記合金溶湯を冷却する。

【００２０】本発明による鉄基希土類合金磁石の製造方
法は、前記いずれかの製造方法によって作製された鉄基
希土類合金磁石用原料合金を用意する工程と、前記原料
合金を結晶化する工程とを包含する。

【００２１】本発明によるボンド磁石の製造方法は、前
記いずれかの製造方法によって作製された鉄基希土類合
金磁石の粉末を用意する工程と、前記粉末を用いてボン
ド磁石を作製する工程とを包含する。

【００２２】本発明による鉄基希土類合金磁石用原料合
金は、５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは１種以上
の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子％以下の
Ｑ（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された１種以上
の元素）、および０原子％以上７原子％以下のＭ（Ｍは
Ｍｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、および
Ｍｏからなる群から選択された少なくとも１種の金属元
素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉからなる群
から選択された１種以上の元素によって占められた鉄基
希土類合金磁石用原料合金であって、体積比率で全体の
６０％以上の非晶質相を含み、１０原子％以上のＲを含
む場合に比較して非晶質形成能が高い合金組成を有す
る。

【００２３】

【発明の実施の形態】一般に、希土類元素Ｒは、鉄基希
土類合金の溶湯を冷却して凝固させる場合において、非
晶質生成能の向上に寄与すると考えられてきた。しかし
ながら、本発明者は各種の実験を繰り返すことにより、
このことが必ずしも事実ではないことを見出した。すな
わち、ホウ素や炭素の組成比率が１０原子％以上２５原
子％以下の鉄基希土類合金磁石を作製する場合、希土類
元素Ｒの組成比率を１０原子％未満に制限すれば、かえ
って希土類元素Ｒの組成比率が１０原子％以上の場合よ
りも非晶質相形成能が向上するという意外な事実を見出
した。

【００２４】本発明によれば、希土類元素Ｒの含有量を
低減することにより、メルトスピニング法に比べて冷却
速度の遅いストリップキャスト法を用いて鉄基希土類合
金磁石用原料合金および鉄基希土類合金磁石の量産化を
実現することが可能になる。

【００２５】なお、ストリップキャスト法で作製した急
冷凝固合金は、メルトスピニング法で作製した急冷凝固
合金よりも相対的に厚くなるため、急冷凝固合金の粉砕
後の形状（粉末形状）がメルトスピニング法による場合
の粉末形状に比べて球形に近くなる（アスペクト比が１
に近くなる）。粉末は、そのアスペクト比が１に近いほ
ど、樹脂と混合する場合に充填率が上がるという利点が
あるため、本発明による希土類磁石の粉末はボンド磁石
へ適用して大いに磁石特性を向上させることができる。

【００２６】本発明の鉄基希土類合金磁石用原料合金
は、５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは１種以上の
希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子％以下のＱ
（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された１種以上の
元素）、および、０原子％以上７原子％以下のＭ（Ｍは
Ｍｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、および
Ｍｏからなる群から選択された少なくとも１種の金属元
素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉからなる群
から選択された１種以上の元素によって占められた鉄基
希土類合金磁石用原料合金である。

【００２７】上記組成の合金溶湯を急冷すると、冷却速
度を低減しても、非晶質形成能の向上により、体積比率
で全体の６０％以上の非晶質相を含む急冷合金を作製す
ることが可能になる。

【００２８】［組成の限定理由］Ｑは、その全量がＢ
（ボロン）から構成されるか、または、ＢおよびＣ（炭
素）の組み合わせもしくはＣ単独から構成される。Ｑの
組成比率ｘが１０原子％よりも少ないと、急冷時の冷却
速度が１０²℃／秒〜１０⁴℃／秒程度と比較的低い場
合、非晶質相が全体の６０体積％を超えるような急冷合
金を作製することができず、その後に熱処理を施して
も、例えば４８０ｋＡ／ｍ未満の低い保磁力Ｈ_cJしか得
られない。また、液体急冷法の中でも工程費用が比較的
安いストリップキャスト法を採用できなくなり、永久磁
石の価格が上昇してしまう。一方、Ｑの組成比率ｘが２
５原子％を超えると、結晶化熱処理後も残存する非晶質
相の体積比率が増し、同時に、構成相中で最も高い飽和
磁化を有するα−Ｆｅの存在比率が減少するため、残留
磁束密度Ｂ_rが低下してしまう。以上のことから、Ｑの
組成比率は１０原子％以上２５原子％以下の範囲に設定
することが好ましい。

【００２９】Ｒは、ＬａおよびＣｅを実質的に含まない
希土類元素である。ＬａまたはＣｅが存在すると、保磁
力および角形性が劣化する。ただし、微量のＬａやＣｅ
（０．３原子％以下）が不可避的に混入する不純物とし
て存在する場合は問題ない。より具体的には、Ｒは、Ｐ
ｒまたはＮｄを必須元素として含むことが好ましく、そ
の必須元素の一部をＤｙおよび／またはＴｂで置換して
もよい。Ｒの組成比率ｙが全体の５原子％未満になる
と、保磁力の発現に必要なＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶構造を有
する化合物相が充分に析出せず、４８０ｋＡ／ｍ以上の
保磁力Ｈ_cJを得ることができなくなる。また、Ｒの組成
比率ｙが１０原子％以上になると、非晶質形成能が著し
く低下する。このため、ストリップキャスト法によって
は非晶質相を６０体積％以上も含むような急冷凝固合金
を作製することができなくなる。より好ましいＲの範囲
は６．５原子％以上９．５原子％以下であり、更に好ま
しいＲの範囲は７．５原子％以上９．０原子％以下であ
る。

【００３０】添加元素Ｍは、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、
Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、およびＭｏからなる群から選択さ
れた少なくとも１種の金属元素であり、非晶質生成能を
向上させるという効果を持つ。しかし、Ｍが多すぎると
磁化が低下する。このため、Ｍの組成比率は０原子％以
上７原子％以下の範囲内にあることが好ましい。なお、
添加元素としては、Ｔｉが特に好ましい効果をもたら
す。

【００３１】Ｆｅは、上述の元素の含有残余を占める
が、Ｆｅの一部をＣｏおよびＮｉの一種または二種の遷
移金属元素（Ｔ）で置換しても所望の硬磁気特性を得る
ことができる。Ｆｅに対するＴの置換量が５０％を超え
ると、０．７Ｔ以上の高い残留磁束密度Ｂ_rが得られな
い。このため、置換量は０％以上５０％以下の範囲に限
定することが好ましい。なお、Ｆｅの一部をＣｏで置換
することによって、保磁力Ｈ_cJが向上するとともに、Ｒ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ相のキュリー温度が上昇するため、耐熱性が
向上する。ＣｏによるＦｅ置換量の好ましい範囲は０．
５％以上４０％以下である。

【００３２】次に、本発明の好ましい実施形態を説明す
る。

【００３３】本実施形態では、ストリップキャスト装置
を用いて原料合金を製造する。酸化しやすい希土類元素
ＲやＦｅを含む原料合金の酸化を防ぐため、不活性ガス
雰囲気中で合金製造工程を実行する。不活性ガスとして
は、ヘリウムまたはアルゴン等の希ガスや窒素を用いる
ことができる。なお、窒素は希土類元素Ｒと比較的に反
応しやすいため、ヘリウムまたはアルゴンなどの希ガス
を用いることが好ましい。

【００３４】［合金溶湯の急冷凝固法］まず、前述の組
成式で表現される原料合金の溶湯を作製し、回転するロ
ールとの接触によって冷却し、凝固させる。本実施形態
の場合、溶湯の冷却凝固に際して、冷却速度を１０³〜
１０⁵℃／秒とすることが好ましく、１０⁴〜１０⁵℃／
秒とすることが更に好ましい。

【００３５】合金の溶湯が回転ロールによって冷却され
る時間は、回転するロールの外周表面に合金が接触して
から離れるまでの時間に相当し、その間に、合金の温度
は低下し、凝固する。その後、凝固した合金は冷却ロー
ルから離れる。

【００３６】ストリップキャスト法を採用した本実施形
態では、ロール表面速度を５ｍ／秒以上２０ｍ／秒以下
の範囲内に調節することによって、体積比率で全体の６
０％以上が非晶質状態にある急冷合金を作製する。ロー
ル表面周速度が５ｍ／秒未満では、急冷に際して結晶相
が発生・成長するため、目的とする鉄基希土類合金磁石
特性が得られなくなるので好ましくない。一方、ロール
表面周速度が２０ｍ／秒を超えると、急冷凝固合金の略
全体が非晶質相となってしまうため、後の結晶化熱処理
工程を行う場合、結晶化プロセスが急激に進行し、組織
の制御が困難になるため好ましくない。より好ましいロ
ール急冷速度の範囲は７ｍ／秒以上１５ｍ／秒以下であ
る。

【００３７】なお、本発明で用いる合金溶湯の急冷法
は、量産に適したストリップキャスト法を用いて行なう
以外に、メルトピニング法を用いて行なうこともでき
る。また、これら以外の冷却方法を用いて行なっても良
い。

【００３８】［熱処理］本実施形態では、熱処理をアル
ゴン雰囲気中で実行する。好ましくは、昇温速度を５℃
／秒〜２０℃／秒として、５５０℃以上８５０℃以下の
温度で３０秒以上２０分以下の時間保持した後、室温ま
で冷却する。この熱処理によって、非晶質相中に準安定
相の微細結晶が析出・成長し、ナノコンポジット組織構
造が形成される。

【００３９】なお、熱処理温度が５５０℃を下回ると、
Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶相が析出しないため、保磁力が発現
しない。また、熱処理温度が８５０℃を超えると、各構
成相の粒成長が著しく、残留磁束密度Ｂ_rが低下し、減
磁曲線の角形性が劣化する。このため、熱処理温度は５
５０℃以上８５０℃以下が好ましいが、より好ましい熱
処理温度の範囲は５７０℃以上８２０℃以下である。

【００４０】熱処理雰囲気は、合金の酸化を防止するた
め、５０ｋＰａ以下のＡｒガスやＮ ₂ガスなどの不活性
ガスが好ましい。０．１ｋＰａ以下の真空中で熱処理を
行っても良い。

【００４１】熱処理前の急冷合金中には、非晶質相以外
に、Ｆｅ₃Ｂ相、Ｆｅ₂₃Ｂ₆、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相、およびＲ₂
Ｆｅ₂₃Ｂ₃相等の準安定相が含まれていても良い。その
場合、熱処理によって、Ｒ₂Ｆｅ₂₃Ｂ₃相は消失し、Ｒ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ相の飽和磁化と同等、または、それよりも高い
飽和磁化を示す鉄基硼化物（例えばＦｅ₂₃Ｂ₆）やα−
Ｆｅが結晶成長する。

【００４２】本実施形態よれば、最終的には、軟磁性相
の平均結晶粒径が１ｎｍ以上５０ｎｍ以下の組織（ナノ
コンポジット構造）が得られる。なお、磁気特性向上の
観点から、軟磁性相の平均結晶粒径は５ｎｍ以上２５ｎ
ｍ以下の範囲にあることが更に好ましい。

【００４３】本発明の場合、α−Ｆｅのような軟磁性相
が存在していても、軟磁性相と硬磁性相とが交換相互作
用によって磁気的に結合するため、優れた磁気特性が発
揮される。

【００４４】なお、熱処理前に急冷合金の薄帯を粗く切
断または粉砕しておいてもよい。

【００４５】熱処理後、得られた鉄基希土類合金磁石を
微粉砕し、磁石粉末（磁粉）を作製すれば、その磁粉か
ら公知の工程によって種々のボンド磁石を製造すること
ができる。ボンド磁石を作製する場合、ナノコンポジッ
ト磁粉はエポキシ樹脂やナイロン樹脂と混合される、所
望の形状に成形される。このとき、ナノコンポジット磁
粉に他の種類の磁粉、例えばＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁粉やハ
ードフェライト磁粉を混合してもよい。

【００４６】上述のボンド磁石を用いてモータやアクチ
ュエータなどの各種の回転機を製造することができる。

【００４７】本発明による鉄基希土類合金磁石の粉末を
射出成形ボンド磁石用に用いる場合は、粒度が１５０μ
ｍ以下になるように粉砕することが好ましく、より好ま
しい粉末の平均粒径は１μm以上１００μm以下である。
また、圧縮成形ボンド磁石用に用いる場合は、粒度が３
００μｍ以下になるように粉砕することが好ましく、よ
り好ましい粉末の平均粒径は３０μm以上２５０μm以下
である。さらに好ましい範囲は５０μm以上１５０μm以
下である。

【００４８】本実施形態によれば、アスペクト比が１に
近い粉末が得られため、充填率が向上し、ボンド磁石の
特性が向上する。

【００４９】（実施例と比較例）下記の表１に示す組成
の原料合金の溶湯を用意し、小型のメルトスピニング装
置によって急冷薄帯を作製した。出湯ノズルは内径１．
０ｍｍのオリフィスを持つものを用い、急冷ロールとし
ては銅ロールを用いた。ロール周速度を１５ｍ／秒とし
て急冷凝固合金の薄帯を作製した。得られた急冷凝固合
金の薄帯の厚さは４０μｍであり、幅は１．２ｍｍであ
った。

【００５０】

【表１】

【００５１】表１において、例えば「Ｎｄ９．０６」
は、Ｎｄの組成比率が９．０６原子％（原子％）である
ことを意味している。

【００５２】得られた急冷凝固合金の薄帯を１５０μｍ
以下のサイズになるまで粉砕し、粉末ＸＲＤ（Ｃｕ−Ｋ
α）法によって粉末の結晶組織を観察した。

【００５３】また、ＤＳＣ法によって各試料の結晶化発
熱量を測定した。各試料の結晶化発熱量は、結晶化熱処
理を行なう前の急冷合金中に含まれている非晶質相の割
合に比例して大きくなると考えられる。粉末ＸＲＤ法の
結果から、実施例２では、急冷凝固合金のほぼ１００％
が非晶質相であることを確認しているので、実施例２の
結晶化発熱量を１００％として各試料の結晶化発熱量を
規格化し、それを各試料の非晶質の割合とした。その結
果を表１に示している。

【００５４】図１は、実施例１、実施例２、および比較
例１について、それらの粉末ＸＲＤパターンを示してい
る。図１からわかるように、Ｎｄを約９原子％含む急冷
合金とＮｄを１０原子％以上含む急冷合金との間には、
非晶質の生成比率が大きく異なっている。すなわち、Ｎ
ｄを９原子％程度含む場合、８０体積％以上が非晶質相
から構成される組織が得られるのに対して、Ｎｄを１０
原子％以上含む場合は、結晶化熱処理前の状態において
既にＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶相に起因する回折ピークが強く
あらわれている。また、添加物としてＴｉを加えた合金
系では、非晶質生成能が向上していることが確かめられ
た。

【００５５】次に、表１に示す他の合金を溶融し、スト
リップキャスト装置で急冷凝固合金を作製した。この場
合のロール周速度は９ｍ／秒とし、ロールの斜め４５°
上方からタンディシュを通じて溶湯を傾注した。作製し
た急冷凝固合金の厚さは１００μｍ〜１７０μｍであっ
た。各試料の非晶質の割合を表１の最右欄に示す。な
お、表１に示す非晶質割合は、実施例２の結晶化発熱量
を１００％として各試料の結晶化発熱量を規格化して求
めた概算値である。

【００５６】表１からわかるように、本発明の実施例で
は、急冷凝固合金中に占める非晶質割合（体積比率）が
比較例に比べて大きく、合金の非晶質形性能が著しく向
上している。

【００５７】

【発明の効果】本発明によれば、合金の非晶質形性能が
向上する結果、ストリップキャスト法で作製可能な鉄基
希土類合金磁石用原料合金が提供される。その結果、従
来、メルトスピニング法等の冷却速度が比較的速い急冷
装置を用いて少量生産されていた鉄基希土類合金のコン
ポジット磁石を従来より低いコストで量産化することが
可能になる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例および比較例について、熱処理
前における急冷凝固合金の粉末Ｘ線回折パターンを示す
グラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ２２Ｃ 45/02 Ｃ２２Ｃ 45/02 ＡＨ０１Ｆ 1/053 Ｈ０１Ｆ 41/02 Ｇ 1/06 Ｃ２１Ｄ 6/00 Ｂ 41/02 Ｈ０１Ｆ 1/04 Ｈ // Ｃ２１Ｄ 6/00 1/06 Ａ (72)発明者金清裕和大阪府三島郡島本町江川２丁目15番17号住友特殊金属株式会社山崎製作所内 (72)発明者三次敏夫大阪府三島郡島本町江川２丁目15番17号住友特殊金属株式会社山崎製作所内Ｆターム(参考） 4E004 DB02 NA05 NB07 NC10 TA01 TA03 TB02 4K018 AA27 BB07 BC01 BD01 KA46 5E040 AA04 AA19 BD03 CA01 HB15 HB17 5E062 CD04 CE01 CG01

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは
１種以上の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子
％以下のＱ（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された
１種以上の元素）、および、０原子％以上７原子％以下
のＭ（ＭはＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈ
ｆ、およびＭｏからなる群から選択された少なくとも１
種の金属元素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉ
からなる群から選択された１種以上の元素によって占め
られた合金の溶湯であって、１０原子％以上のＲを含む
場合に比較して非晶質形成能が高い合金の溶湯を作製す
る工程と、前記合金の溶湯を急冷し、急冷合金を作製する工程と、
を包含する鉄基希土類合金磁石用原料合金の製造方法。
【請求項２】前記急冷工程において、１０³〜１０⁵℃
／秒の冷却速度で前記合金の溶湯を急冷することによ
り、体積比率で全体の６０％以上の非晶質相を含む急冷
合金を作製する請求項１に記載の鉄基希土類合金磁石用
原料合金の製造方法。
【請求項３】ストリップキャスト法を用いて前記合金
溶湯を冷却する請求項１または２に記載の鉄基希土類合
金磁石用原料合金の製造方法。
【請求項４】５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは
１種以上の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子
％以下のＱ（ＱはＢおよびＣからなる群から選択された
１種以上の元素）、および、０原子％以上７原子％以下
のＭ（ＭはＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈ
ｆ、およびＭｏからなる群から選択された少なくとも１
種の金属元素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉ
からなる群から選択された１種以上の元素によって占め
られた合金の溶湯であって、１０原子％以上のＲを含む
場合に比較して非晶質形成能が高い合金の溶湯を作製す
る工程と、前記合金の溶湯を急冷し、非晶質相を含む急冷合金を作
成する工程と、前記急冷合金を結晶化する工程とを包含する鉄基希土類
合金磁石の製造方法。
【請求項５】前記急冷工程において、１０³〜１０⁵℃
／秒の冷却速度で前記合金の溶湯を急冷することによ
り、体積比率で全体の６０％以上の非晶質相を含む急冷
合金を作製する請求項４に記載の鉄基希土類合金磁石の
製造方法。
【請求項６】ストリップキャスト法を用いて前記合金
溶湯を冷却する請求項４または５に記載の鉄基希土類合
金磁石の製造方法。
【請求項７】請求項１から３のいずれかに記載の製造
方法によって作製された鉄基希土類合金磁石用原料合金
を用意する工程と、前記原料合金を結晶化する工程とを包含する鉄基希土類
合金磁石の製造方法。
【請求項８】請求項４から７のいずれかに記載の製造
方法によって作製された鉄基希土類合金磁石の粉末を用
意する工程と、前記粉末を用いてボンド磁石を作製する工程とを包含す
るボンド磁石の製造方法。
【請求項９】５原子％以上１０原子％未満のＲ（Ｒは
１種以上の希土類金属元素）、１０原子％以上２５原子％以下のＱ（ＱはＢおよびＣか
らなる群から選択された１種以上の元素）、および０原
子％以上７原子％以下のＭ（ＭはＭｎ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｎ
ｂ、Ｚｒ、Ｖ、Ｗ、Ｈｆ、およびＭｏからなる群から選
択された少なくとも１種の金属元素）を含有し、残余がＦｅ、ＣｏおよびＮｉからなる群から選択された
１種以上の元素によって占められた鉄基希土類合金磁石
用原料合金であって、体積比率で全体の６０％以上の非晶質相を含み、１０原
子％以上のＲを含む場合に比較して非晶質形成能が高い
合金組成を有する鉄基希土類合金磁石用原料合金。