JP2001511589A - 柔軟性グラファイト複合材料 - Google Patents

柔軟性グラファイト複合材料

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Abstract

(57)【要約】 柔軟グラファイトシートであって、その表面からシート中に延びるセラミック繊維が埋め込まれてシートの樹脂浸透性を増加し、機械的変形によって溝をつくって燃料電池におけるフローフィールド板として有効な形になっている柔軟グラファイトシート。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】発明の分野 本発明は、ガスケットの製造および燃料電池に使用するフローフィールド板の
製造に使用できる柔軟性グラファイトおよび針状セラミック粒子の複合材料に関
するものである。
【０００２】発明の背景 本明細書で使用される「柔軟性グラファイト」という用語は、グラファイトの
結晶構造に層間挿入(intercalate)し、その層間挿入された粒子を結晶構造の炭 素層に垂直な方向に少なくとも８０倍またはそれ以上膨張させる薬剤で処理され
た、急速に加熱された天然グラファイト粒子の剥皮した反応生成物を表す。柔軟
性グラファイトおよびその製造は、Shane他の米国特許第3,404,061号明細書に記
載されている。膨張した、即ち剥皮したグラファイトを、圧縮して理論密度に近
い密度を有する薄いシート（以下柔軟性グラファイト「箔」と称する）にするこ
ともできるが、約10〜85lbs/ft3（0.16〜1.36g/cm3）の密度が、エンジン排気管
および他の用途でのシールリングとして適した形状への圧縮を含め、ほとんどの
用途に適している。
【０００３】 膨張可能なグラファイト粒子の通常の製造方法は、Shane他の米国特許第3,404
,061号明細書に記載されており、その開示を参照により本明細書に組み込む。こ
の方法の典型的な実施において、天然グラファイトフレークは、酸化剤、例えば
硝酸および硫酸の混合物、を含む溶液にフレークを分散されることにより層間挿
入される。層間挿入溶液(intercalation solution)は、当業界に公知の酸化剤お
よび他の層間挿入剤を含む。例としては、硝酸、塩素酸カリウム、クロム酸、過
マンガン酸カリウム、クロム酸カリウム、二クロム酸カリウム、過塩素酸などの
溶液または濃硝酸と塩素酸塩、クロム酸とリン酸、硫酸と硝酸などの混合物など
の酸化剤および酸化剤の混合物または強い有機酸、例えばトリフルオロ酢酸およ
び有機酸に可溶な強い酸化剤がある。好ましい層間挿入剤は、硫酸、または硫酸
およびリン酸と酸化剤、即ち硝酸、過塩素酸、クロム酸、過マンガン酸カリウム
、過酸化水素、ヨウ素酸または過ヨウ素酸との混合物の溶液である。好ましさは
劣るものの、前記層間挿入溶液は、塩化第二鉄および硫酸と塩化第二鉄の混合物
などの金属ハロゲン化物または臭素と硫酸の溶液としての臭素または有機溶媒中
の臭素などのハロゲン化物を含んでもよい。フレークが層間挿入されたあと、フ
レークから余分な溶液を流し去り、水で洗浄した後、層間挿入されたグラファイ
トフレークを乾燥すると、数秒炎に暴露するだけで膨張可能となる。このように
処理されたグラファイト粒子を、以下「層間挿入されたグラファイト粒子」と呼
ぶ。高温に暴露されると、層間挿入されたグラファイト粒子は、アコーディオン
のようにｃ方向、即ちグラファイトの構成粒子の結晶面に垂直な方向に、元の体
積の80から1000倍またはそれ以上に膨張する。剥皮したグラファイト粒子は外見
が蠕虫のようなので、普通ウォームと呼ばれている。ウォームは、互いに圧縮し
て柔軟性シートにすることができるが、これは元のグラファイトフレークとは異
なり、さまざまな形状に形成したり、切断したりすることができる。
【０００４】 柔軟性グラファイト箔は取扱い強度が良好で密着性があり、柔軟性グラファイ
ト箔は巻いてロールにしたり、マンドレルなどの金属治具の周りに巻き付けたり
でき、望ましい伝熱特性を有し、したがってエンジン排気管シールリング用途な
どの高温用途に特に有用である。柔軟性グラファイトシートまたは箔に樹脂を含
浸されることによりその密封性を高めることが提案されてきた。しかし、柔軟性
グラファイトシートまたは箔の表面層は、剥皮したグラファイト粒子の配列およ
び柔軟性シートまたは箔の表面に平行な原子の構成層により、前記シートまたは
箔が液体樹脂中に浸漬されるとき樹脂の含浸を受け付けない。しかし、柔軟性グ
ラファイトシートへの浸透が最初に達成できれば、よく知られている柔軟性グラ
ファイトの異方性により、シートまたは箔の対向する平行で平坦な表面およびシ
ートの構成グラファイト粒子の面に平行な方向、即ちグラファイト粒子の「ｃ軸
」方向に直角に樹脂は柔軟性グラファイトシート内を容易に流れる。
【０００５】発明の要約 本発明は、対向する平行で平坦な外表面を有する柔軟性グラファイト、および
前記柔軟性シートに埋封され柔軟性シートの内部から柔軟性グラファイトシート
の平坦な外表面の少なくとも１つに延びている針状セラミックファイバー粒子の
樹脂含有シートの複合材料に関するものである。本発明の柔軟性グラファイトシ
ートは、電気化学的燃料電池用のフローフィールド板に成形できる。
【０００６】詳細な説明 本発明のある実施様態の実施において、層間挿入された天然グラファイトフレ
ークは、0.15〜1.5ミリメーターの長さを有する針状セラミックファイバー粒子 約1.5〜30重量％と混合配合される。前記粒子の幅は、0.04〜0.004mmでなくては
ならない。前記セラミックファイバー粒子は、グラファイトに対し非反応性かつ
非密着性であり、2000°Ｆ（1093.3℃）、好ましくは2500°Ｆ（1371.1℃）まで
の温度で安定である。好ましいセラミックファイバー粒子は、細断された石英ガ
ラスファイバー、カーボンおよびグラファイトファイバー、ジルコニア、窒化ホ
ウ素、炭化ケイ素およびマグネシアファイバーであり、また、メタケイ酸カルシ
ウムファイバー、ケイ酸カルシウムアルミニウムファイバー、酸化アルミニウム
ファイバーなどの天然に産出する鉱物のファイバーでできている。
【０００７】 グラファイトフレークおよびセラミックファイバー粒子が一般的な配列をして
いる、層間挿入された天然グラファイトフレークおよび針状セラミックファイバ
ーの混合物は、2500°Ｆ（1371.1℃）までの温度の炎に暴露されて剥皮し、即ち
層間挿入されたグラファイトフレークが膨張し、針状セラミックファイバー粒子
を取り囲み捕捉している未膨張の層間挿入された天然グラファイトフレークの体
積の80〜1000倍に膨張したグラファイト粒子になる。膨張により、前記セラミッ
クファイバー粒子は、もはや前記グラファイトと実質的に配列せず、剥皮したグ
ラファイトとセラミックファイバーとの混合物中に不規則に位置している。剥皮
したグラファイト粒子と不規則な方向に向いている針状セラミックファイバー粒
子の混合物は、典型的には0.1〜3.5mmの厚さのシートまたは箔にロールプレスさ
れる。生じたシートまたは箔は、柔軟性グラファイトシートの内部から柔軟性グ
ラファイトシートの対向する平坦な表面の少なくとも１つまで延びているかそこ
を貫通している針状粒子を有することにより特徴づけられる。前記針状セラミッ
クファイバー粒子は、柔軟性シート内のグラファイトに対し非反応性かつ非密着
性であるので、それぞれの針状粒子を取り巻く複数の環状の流路が、シートの対
向する表面からシートの本体に伸びて、柔軟性グラファイトシートに設けられる
。これらの流路は、柔軟性グラファイトシートが液体樹脂に浸漬されている状態
で樹脂を受け取り、次いで前記樹脂は、柔軟性グラファイトシートの平坦で平行
な表面の間に埋め込まれているがそれらを貫通していない針状セラミックファイ
バー粒子により形成された流路に助けられ、柔軟性グラファイトシートおよびシ
ートを形成する圧縮され剥皮したグラファイト粒子の平坦な表面に平行なより浸
透性のある方向に前記の柔軟性グラファイトシートの中を浸透する。前記セラミ
ックファイバー粒子は、加工処理の全工程の間安定であるので、前記の流路は溶
けたファイバーまたはファイバーの分解生成物により閉塞することはない。グラ
ファイトシート内での樹脂の硬化後、前記シートからつくられたガスケットに関
し前記柔軟性グラファイトシートの密封性は向上する。好ましい実施様態におい
て、前記樹脂含有シートはプレッシャーロールの間でロールプレスすることによ
り圧延される。
【０００８】 図１は、柔軟性グラファイトの厚さ0.01インチのシートの顕微鏡観察に基づい
た略図で、平行で相対する平面状表面22、24を有する柔軟性グラファイトシート
10を断面で示す。埋め込まれたセラミック繊維粒子は３０で示される。セラミッ
ク繊維30のシート10への侵入は40で表される。
【０００９】 例Ｉ 80重量％が50メッシュのサイズである天然グラファイトフレークを、90重量％
の硫酸と10重量％の硝酸との混合物中で処理した。このようにして処理して挿入
されたグラファイトフレークを水で洗浄し、水分が約１重量％になるまで乾燥し
た。この挿入されたフレーク１ポンドを、そのほとんどがアスペクト比15〜１の
サイズである市販のメタケイ酸カルシウムの針状セラミック繊維０．15ポンドと
混合する。挿入されたグラファイトとメタケイ酸カルシウム繊維の混合物を2500
°Ｆ（1371.1℃）の炉に導入して挿入されたグラファイトフレークを急速膨張さ
せ、膨張されていないが挿入されたフレークの体積の約３２５倍の体積を有する
ウォーム形粒子を得た。膨張されたウォーム形粒子が混合されたメタケイ酸カル
シウム繊維を囲み、混合物をロール圧縮して0.01インチの厚さ、24インチの幅で
あり混合されたメタケイ酸カルシウム繊維がシートの表面からシート本体の中に
延び、約12重量％のメタケイ酸カルシウム繊維を含む柔軟グラファイトシートに
した。
【００１０】 図２の電子顕微鏡写真（100倍、100μスケールを参照）は、柔軟グラファイト
シートの平面状表面22へ侵入しているセラミック繊維100の上部を示す。図３〜 ６は電圧を上げながら柔軟グラファイトシートの「より深い」ところを観察し、
セラミック繊維100の柔軟グラファイトシートへの侵入を示す。柔軟グラファイ トシートに埋め込まれて表面72より下にあるセラミック繊維は140、160に示され
る。
【００１１】 例II 例Ｉのシートのサンプルで8インチ幅のものを、アセトンで希釈したフェノー ル樹脂の10％溶液に浸漬して毎分10ft.の速度で通過させた。浸漬して乾燥した 後、サンプルは18.7％の重量増加を示した。
【００１２】 サンプルを更に235℃に加熱処理して樹脂を硬化して安定化させ、シートを圧 力ロール間でカレンダーがけして密度を1.5g/ccにした。カレンダーがけされた シートを油と水に浸漬しても何の影響も受けない、即ち不浸透性であった。セラ
ミック繊維や樹脂添加物を加えていないコントロールのシートを同様の試験条件
に暴露すると、重量が約35％、厚さが８％増加した。 添加剤としてメタケイ酸カルシウム繊維をそれぞれ５重量％、15重量％、25重
量％加えたサンプルシートを樹脂溶液に毎分10ft.の速度で通過させ、約17〜19 重量％の樹脂で飽和させた。セラミック繊維を加えていないコントロールのサン
プルは、同様の毎分10ft.の通過速度で５重量％の樹脂しか保持しなかった。
【００１３】 例III ５重量％のメタケイ酸カルシウム繊維を含有する例Ｉに記載された種類のカレ
ンダーがけされた柔軟グラファイトシート材料（100mm×100mm）を図７、７Ａの
平面および側面図に示されるように、燃料電池の流体フロー板として有効な形を
打ち込むことによって機械的に変形させた。板100は壁120によって分離された多
数の溝を有する。溝１１０の典型的な深さは1.5mm、幅は１〜1.5mmで、延びて燃
料電池の電極を覆う。壁１２０の典型的な厚さは１〜1.5mm インチである。機械
的変形前の密度は約0.1〜0.3g/ccで、形打ちの後は一般に1.1g/ccを超える。
【００１４】 図７、７Ａの板100を例IIの樹脂を用いて約15psiの圧力下に含浸させ、235℃ に加熱することによって硬化させた後に板の中に樹脂が約20重量％あるようにし
た。樹脂が含浸した板は、ミルで溝を形成した従来のグラファイト板と比較して
、大きい曲げ強さ、改良された熱分散性を有し、そして燃料電池における流体フ
ローフィールド板として用いた場合にその厚さ方向の電圧降下がより低い。
【００１５】 例IV 例Ｉに記載された種類の５重量％の繊維を含有するシートの１平方フィートの
サンプルを、そのシートが15重量％の樹脂を均一な分布で含有するように例Ｉの
希釈した樹脂溶液に15秒間浸漬した。粘着性がなくなる条件（100℃）でシート を乾燥し、図７、７Ａの平面および側面図に示されるように、燃料電池の流体フ
ロー板として有効な形を打ち込むことによって機械的に変形させた。板100は壁1
20によって分離された多数の溝を有する。溝110の典型的な深さは1.5mm、幅は１
〜1.5mmで、延びて燃料電池の電極を覆う。壁120の典型的な厚さは１〜1.5mm イ
ンチである。機械的変形前の密度は約0.1〜0.3g/ccで、形打ちの後は一般に1.1g
/ccを超える。その後、図７、７Ａの板100を徐々に235℃まで加熱して例IIIの特
性改良を達成した。
【００１６】 図９は、燃料電池の基本的な要素を概略的に示したもので、より具体的にはこ
れは米国特許第4,988,583号、米国特許第5,300,370号、国際特許出願公開公報第
WO95/16287号（1995年６月15日）に開示されている。
【００１７】 図９を参照して、一般に５００で示される燃料電池はプラスチック形状の電解
質、即ち、固体高分子膜電解質550からなる。炭素繊維電極600は電極／膜界面60
1、603において触媒600、即ち、白金で被覆されている。フロー流体板1000、110
0は触媒層６００と燃料、即ち、水素ガスと接触し、酸化剤フローフィールド板1
100の溝1400を通って循環する。作動中、燃料フローフィールド板1000はアノー ドとなり、酸化剤フローフィールド板1100は電位差、即ち、燃料フローフィール
ド板1000と酸化剤フローフィールド板1100の間に電圧が発生する結果としてカソ
ードとなる。上述した電気化学的燃料電池を他と組合せて燃料電池積層体にし、
前記米国特許第5,300,370号に記載されるような所望のレベルの電力を得る。
【００１８】 Watkinsによる米国特許第4,988,583号に記載された種類である、連続した反応
物フローチャネルを有する流体フローフィールド板1000'を図８と図８Ａに示す 。板は、例IIIに記載された種類の12重量％のメタケイ酸カルシウム繊維を含む 柔軟グラファイトシートを含んだ樹脂である。板1000'の表面には、流体入口160
0と流体出口1800を有する単一の連続流体フローチャネル１２００’が打ち込み または成形によって形成されている。流体入口1600は、アノードフローフィール
ド板の場合には燃料源（図示せず）に、またはカソードフローフィールド板の場
合には酸化剤源（図示せず）に接続される。チャネル1200'は板1000'の主要な中
央の領域を複数の経路で横断し、この領域は図８Ａに示されるように組立てた場
合にそれと隣接するアノードまたはカソードの電気触媒的活性領域に対応する。
燃料電池積層体に組立てた場合、各フローフィールド板は集電体としても機能す
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明によるセラミックファイバーを含む柔軟性グラファイトのシート（元の
厚さ0.01インチ）の拡大した断面スケッチである。
【図２】 電子線強度電圧を増加させたときの（2.5KVから40KV）本発明によるセラミッ クファイバーを含む柔軟性グラファイトシートの平坦な表面の一部の電子顕微鏡
写真（元の倍率100倍）。
【図３】 電子線強度電圧を増加させたときの（2.5KVから40KV）本発明によるセラミッ クファイバーを含む柔軟性グラファイトシートの平坦な表面の一部の電子顕微鏡
写真（元の倍率100倍）。
【図４】 電子線強度電圧を増加させたときの（2.5KVから40KV）本発明によるセラミッ クファイバーを含む柔軟性グラファイトシートの平坦な表面の一部の電子顕微鏡
写真（元の倍率100倍）。
【図５】 電子線強度電圧を増加させたときの（2.5KVから40KV）本発明によるセラミッ クファイバーを含む柔軟性グラファイトシートの平坦な表面の一部の電子顕微鏡
写真（元の倍率100倍）。
【図６】 電子線強度電圧を増加させたときの（2.5KVから40KV）本発明によるセラミッ クファイバーを含む柔軟性グラファイトシートの平坦な表面の一部の電子顕微鏡
写真（元の倍率100倍）。
【図７】 燃料電池のフローフィールド板として使用するため溝つき板に機械的に変形さ
れた、本発明によるセラミックファイバーを含む柔軟性グラファイトのシートの
一部を示す図。
【図７Ａ】 燃料電池のフローフィールド板として使用するため溝つき板に機械的に変形さ
れた、本発明によるセラミックファイバーを含む柔軟性グラファイトのシートの
一部を示す図。
【図８】 燃料電池の構成部分としての本発明のフローフィールド板の上面図および部分
的な側面図（断面）を示す図。
【図８Ａ】 燃料電池の構成部分としての本発明のフローフィールド板の上面図および部分
的な側面図（断面）を示す図。
【図９】 従来技術の電気化学的燃料電池を概略的に示す図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ， ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，Ｌ Ｖ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ， ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，Ｕ Ｚ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (72)発明者 ジェフリー、ジョン、ゴフ アメリカ合衆国オハイオ州、オムステッ ド、タウンシップ、ポンドサイド、ポイン ト、7321 Ｆターム(参考） 3J040 EA19 FA05 FA11 FA13 5H026 AA06 CC03 CX02 CX04 EE06 EE13 EE18

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 相対する平面状外側表面を有する単一単位樹脂含浸柔軟グラファイトシートの
    形状である燃料電池用流体フローフィールド板であって、前記柔軟グラファイト
    シートには、柔軟性グラファイトに対して非反応性であり、2000°Ｆ（1093.3℃
    ）までの温度で安定である複数の針状セラミック繊維粒子の分散体が埋め込まれ
    ており、前記針状粒子は前記平面状外側表面の少なくとも一方から前記グラファ
    イトシート中に延びて前記樹脂を含有するチャネルを形成し、且つ前記平面状外
    側表面の一方には、流体燃料または酸化剤を受け入れて消耗するための連続流体
    フローチャネルが形成されていることを特徴とする流体フローフィールド板。
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