KR100536250B1 - 연료전지용 분리판과 그 제조방법 및 이로부터 제조되는연료전지 시스템 - Google Patents

연료전지용 분리판과 그 제조방법 및 이로부터 제조되는연료전지 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 분리판과 그 제조방법 및 이로부터 제조되는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 수지(resin) 내에 3 내지 30 nm의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 포함하는 연료전지용 분리판과 그 제조방법 및 이로부터 제조되는 연료전지 시스템에 관한 것이다.
본 발명의 연료전지용 분리판은 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 수지 내부에 포함함으로써 적은 양의 흑연으로도 충분한 전기전도도를 얻을 수 있어 경량화가 가능하고, 수지와 흑연의 결합력이 증가하여 기계적 특성과 내구력이 우수하며, 열팽창계수의 감소로 열에 대한 안정성이 우수한 특징이 있다.

Description

연료전지용 분리판과 그 제조방법 및 이로부터 제조되는 연료전지 시스템{SEPARATOR(BIPOLAR PLATE) FOR FUEL CELL AND METHOD FOR PREPARING THE SAME, AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING THE SAME}
[산업상 이용분야]
본 발명은 연료전지용 분리판에 관한 것으로서, 적은 양의 흑연으로도 충분한 전기전도도를 얻을 수 있어 경량화가 가능하고, 기계적 특성과 내구력 및 열에 대한 안정성이 우수한 연료전지용 분리판 및 그 제조방법에 관한 것이다.
[종래기술]
연료전지(Fuel Cell)는 수소와 산소의 전기화학 반응에 의하여 전기를 직접 생산하는 발전시스템으로서, 별도의 충전과정 없이도 외부에서 화학반응물을 공급받아 지속적인 발전이 가능한 특징이 있다.
연료전지의 개념은 18세기 영국에서 처음 제안되었으며, 90년대부터 자동차 등에 적용하기 위한 연구가 계속되어 오다가 근래에 들어 휴대용 기기에 적용 가능한 연료전지의 개발이 가속화되기 시작하였다.
연료전지의 기본적인 구조는 전극과 촉매층, 박막층으로 구성된 전해질-전극 복합체와 분리판이 교대로 적층되어 있는 구조를 이루고 있다.
상기 분리판은 연료인 수소와 산소를 전해질-전극 복합체층에 공급해 주는 역할과 전류를 수집하는 역할, 수소와 산소의 직접 접촉으로 인한 폭발, 연소 등의 위험성을 방지하는 역할을 수행하기 때문에 기체투과율은 낮고, 전기 전도성이 좋아야 한다.
현재 분리판의 재료로는 흑연이 많이 사용되고 있으며, 특히 흑연을 기계적 분쇄법으로 미세화하여 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자들로 만들고, 이를 고분자 수지에 섞어서 복합재료로 사용하고 있다.
예를 들어, 미국특허 제6,248,467호에서는 20 내지 60 %에 이르는 다량의 흑연을 비닐에스테르 수지에 혼합하여 전도성 분리판을 제조하였으며, 미국특허 제4,592,968호에서는 40 내지 60 %의 탄화성 수지와 60% 가량의 흑연을 이용하여 복합재료를 제작하였다.
그러나 이들 종래의 방법에서는 원하는 수준의 전기 전도도를 얻기 위해 수십 중량% 이상의 흑연을 사용해야 하기 때문에 분리판의 재료 자체의 무게 및 점도가 증가하여 교반 및 성형에 어려움이 있으며, 최종 분리판 복합재료의 강도 및 내구성, 안정성도 바람직한 수준에 이르기 어렵다.
상술한 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명의 목적은 적은 양의 흑연으로도 충분한 전기전도도를 얻을 수 있어 경량화가 가능하고, 기계적 특성과 내구력 및 열에 대한 안정성이 우수한 연료전지용 분리판을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 연료전지용 분리판을 포함하는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위하여 수지(resin) 내에 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 포함하는 연료전지용 분리판(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate))를 제공한다.
또한, 본 발명은 a) 결정성 흑연을 기계적 방법으로 분쇄하여 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자로 만드는 단계; b) 상기 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연 입자를 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편으로 박편화하는 단계; c) 상기 b)단계에 의해 박편화된 나노 흑연 박편을 건조시키는 단계; d) 상기 c)단계의 건조된 나노 흑연 박편을 알코올 용액에 넣고 분산시키는 단계; e) 상기 d)단계의 나노 흑연 박편이 분산된 알코올 용액에 수지를 혼합하고, 교반하면서 온도를 가하여 알코올을 증발시키는 단계; 및 f) 상기 알코올이 증발된 e)단계의 혼합물을 형틀에 넣고 성형하는 단계를 포함하는 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부; 상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질부; 상기 개질부로부터 공급되는 수소 기체가 외부 공기와 전기 화학적인 반응을 일으켜 전기 에너지를 발생시키는 스택; 및 외부 공기를 상기 스택 및 개질부로 공급하는 공기 공급부를 포함하며, 상기 스택은 상기 분리판(또는 바이폴라 플레이트)을 포함하는 것인 연료전지 시스템을 제공한다.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 전지 시스템의 전체적인 구성을 도시한 개략도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 연료전지 시스템(100)은 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부(110); 상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질부(120); 상기 개질부로부터 공급되는 수소 기체가 외부 공기와 전기 화학적인 반응을 일으켜 전기 에너지를 발생시키는 스택(130); 외부 공기를 상기 개질부(120) 및 스택(130)으로 공급하는 공기 공급부(140)를 포함한다.
도 2는 본 발명의 연료전지 시스템의 스택(130)을 도시한 분해 사시도이다.
상기 도 2를 참고하면, 연료전지 시스템의 스택은 개질부로부터 공급되는 수소 기체와 공기 공급부로부터 공급되는 외부 공기의 산화/환원 반응을 유도하여 전기 에너지를 발생시키는 복수의 단위 셀(131)을 구비한다.
각각의 단위 셀(131)은 전기를 발생시키는 단위의 셀을 의미하는 것으로서, 수소 기체와 공기 중의 산소를 산화/환원시키는 전해질-전극 복합체(Membrane Electrode Assembly: MEA)(132)와, 수소 기체와 공기를 전해질-전극 복합체(132)로 공급하기 위한 분리판(또는 바이폴라 플레이트(bipolar plate)라고도 하며, 이하 '분리판'이라 칭한다.)(133)을 포함한다. 상기 분리판(133)은 전해질-전극 복합체(132)를 중심에 두고, 그 양측에 배치된다.
이 때, 상기 스택의 최외측에 각각 위치하는 분리판을 특별히 엔드 플레이트(133a)라 칭하기도 한다.
상기 전해질-전극 복합체(132)는 양측면을 이루는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전해질막이 개재된 구조를 가진다.
애노드 전극은 분리판(133)을 통해 수소 기체를 공급받는 부분으로, 산화 반응에 의해 수소 기체를 전자와 수소 이온으로 변환시키는 촉매층과, 전자와 수소 이온의 원활한 이동을 위한 기체 확산층(GDL:Gas Diffusion Layer)으로 구성된다.
또한 캐소드 전극은 분리판(133)을 통해 공기를 공급받는 부분으로, 환원 반응에 의해 공기 중의 산소를 전자와 산소 이온으로 변환시키는 촉매층과, 전자와 산소 이온의 원활한 이동을 위한 기체 확산층으로 구성된다. 그리고 전해질막은 두께가 50~200㎛인 고체 폴리머 전해질로서, 애노드 전극의 촉매층에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극의 촉매층으로 이동시키는 이온 교환의 기능을 가진다.
상기 분리판(133)은 전해질-전극 복합체(132)의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 기능을 가진다. 또한, 상기 분리판(133)은 전해질-전극 복합체(132)의 산화/환원 반응에 필요한 수소 기체와 공기를 애노드 전극과 캐소드 전극에 공급하는 통로의 기능도 가진다. 이를 위해, 분리판(133)의 표면에는 전해질-전극 복합체(132)의 산화/환원 반응에 필요한 가스를 공급하는 유로 채널(134)이 형성된다.
보다 구체적으로, 상기한 분리판(133)은 전해질-전극 복합체(132)를 사이에 두고 그 양측에 각각 배치되어 전해질-전극 복합체(132)의 애노드 전극 및 캐소드 전극에 밀착된다.
또한 상기한 분리판 중 엔드 플레이트(133a)에는 개질부로부터 공급되는 수소 기체를 주입하기 위한 파이프 형상의 제1 공급관(133a1)과, 산소 가스를 주입하기 위한 파이프 형상의 제2 공급관(133a2)이 구비되고, 다른 하나의 엔드 플레이트(133a)에는 복수의 단위 셀(131)에서 최종적으로 미반응되고 남은 수소 기체를 외부로 배출시키기 위한 제1배출관(133a3)과, 상기한 단위 셀(131)에서 최종적으로 미반응되고 남은 공기를 외부로 배출시키기 위한 제2배출관(133a4)이 구비된다.
본 발명에 있어서, 상기 분리판(133)의 제조에는 전도성 물질로서 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편 사용할 수 있으며, 바람직하게는 3 내지 50 nm, 더 바람직하게는 3 내지 30 nm의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 사용할 수 있다. 상기 분리판(133)은 상기 나노 흑연 박편을 수지 내부에 고르게 분산시킴으로써 제조할 수 있으며, 상기 수지와 나노 흑연 박편의 함량비는 중량비로 99:1 내지 90:10인 것이 바람직하다. 나노 흑연 박편의 함량비가 99:1 미만인 경우에는 분리판으로서의 성능이 충분하지 못하며, 90:10을 초과하는 경우에는 내구성과 수명이 줄어들고 중량이 늘어나게 된다.
본 발명의 분리판의 제조에 사용되는 수지는 특별한 제한이 없으며, 바람직하게는 에폭시계 수지, 에스테르계 수지, 비닐에스테르계 수지 또는 요소계 수지를 하나 또는 둘 이상 사용할 수 있다.
도 3은 본 발명의 연료전지용 분리판을 제조하는 공정을 개략적으로 도시한 공정도이다.
먼저 결정성 흑연을 기계적 방법으로 분쇄(도 3(a))하여 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연 입자를 얻는다. 상기 얻어진 흑연 입자를 산 또는 알칼리금속으로 처리(도 3(b))하여 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 제조할 수 있다.
상기 산으로 처리하는 방법의 일 예로는 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연 입자를 황산, 염산, 또는 질산 등의 산 용액에 함침시킨 후, 상기 산용액에 함침된 흑연을 200 내지 300℃의 오븐에 넣어 급속히 가열하고 충분한 시간 동안 유지하여 박편화 시키는 방법을 사용할 수 있다. 상기 함침 시간은 12시간 이상인 것이 바람직하다.
또한, 상기 알칼리금속으로 처리하는 방법의 일 예로는 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연 입자를 칼륨, 나트륨 또는 리튬 등의 알칼리 금속과 혼합하고, 가열한 후, 물 및 알코올과 섞어서 박편화하는 방법을 사용할 수 있다.
이 때, 상기 가열온도는 약 100 ℃정도인 것이 바람직하고, 상기 온도에서 20 내지 25시간 정도 방치하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 가열과정은 진공 또는 Ar, He 등의 불활성 기체 분위기에서 하는 것이 바람직하다.
상기 과정을 거쳐 얻어진 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편은 건조과정을 거쳐 수분을 제거한 후, 알코올 용액에 넣고 초음파와 기계적 교반으로 고르게 분산(도 3(c))시킨다. 이 때에 사용될 수 있는 알코올은 탄소수 1 내지 5인 지방족 알코올을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 이소프로필알코올, 에틸알코올 또는 메틸알코올 등을 하나 또는 둘 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 나노 흑연 박편이 분산된 알코올 용액에 수지를 첨가하고 고속 교반하면서 열을 가하여 알코올 용매를 증발(도 3(d))시킨다.
알코올 용매가 모두 증발된 후에 남은 혼합물을 형틀에 붓고(도 3(e)), 고결재를 주입하여 수지를 고결시킴(도 3(f))으로써 본 발명의 연료전지용 분리판을 제조할 수 있다.
상기 방법으로 제조된 본 발명의 연료전지용 분리판은 연료전지 시스템에 적용될 수 있으며, 상기 연료전지 시스템은 통상적인 연료전지의 제조방법에 따라 제조될 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
(산처리법에 의한 나노 흑연 박편의 제조)
볼밀(ball-mill)을 이용하여 결정성 흑연 5 g을 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자로 분쇄하였다. 상기 분쇄된 흑연 입자를 1 M 황산 100 g에 함침시키고 250 ℃의 오븐에 넣어 급속 가열한 후, 그 상태로 20 시간을 유지하고, 150 ℃에서 건조하는 과정을 거쳐 나노 흑연 박편을 제조하였다.
실시예 2
(알칼리 금속 처리법에 의한 나노 흑연 박편의 제조)
볼밀(ball-mill)을 이용하여 결정성 흑연 5 g을 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자로 분쇄하였다. 상기 분쇄된 흑연 입자에 칼륨 2 g을 혼합한 후, 100℃에서 24시간 방치하였다. 상기 과정을 거친 혼합물이 황금색으로 인터칼레이션(intercalation)된 것을 확인하고 물(H2O) 및 알코올을 혼합하고 30 분간 교반한 다음, 150℃에서 건조하는 과정을 거쳐 나노 흑연 박편을 제조하였다.
실시예 3
(실시예 1의 나노 흑연 박편을 포함하는 연료전지용 분리판의 제조)
상기 실시예 1에 의해 제조된 나노 흑연 박편을 5 g의 이소프로필알코올에 넣고 초음파 교반 및 기계적으로 고속교반(10000 rpm)하여 분산시켰다.
상기 나노 흑연 박편이 분산된 이소프로필알코올 용액에 에폭시 수지 95 g을 첨가한 후, 60℃에서 고속 교반하여 이소프로필 알코올을 증발시킨 후, 남은 혼합물을 형틀에 넣고 고결재를 섞어 연료전지용 분리판을 제조하였다.
실시예 4
(실시예 2의 나노 흑연 박편을 포함하는 연료전지용 분리판의 제조)
상기 실시예 2에 의해 제조된 나노 흑연 박편을 2.5 g첨가한 것을 제외하고는 실시예 3과 동일한 방법으로 연료전지용 분리판을 제조하였다.
비교예 1
(마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연을 포함하는 연료전지용 분리판의 제조)
볼밀(ball-mill)을 이용하여 결정성 흑연 5 g을 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자로 분쇄한 흑연 입자를 사용한 것을 제외하고는 실시예 3과 동일한 방법으로 연료전지용 분리판을 제조하였다.
상기 실시예 1에 의해 제조된 나노 흑연 박편의 전자현미경 사진을 도 4에 나타내었다.
또한, 상기 실시예 3 및 4에 의해 제조된 연료전지용 분리판의 전기전도성, 기계적 강도, 내구력, 열안정성을 측정하여 표 1에 나타내었다.
[표 1]
전기전도성(S/cm) 기계적 강도(MPa)
실시예 3 10-6 110
실시예 4 10-6 110
비교예 1 10-12 110
본 발명의 연료전지용 분리판은 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 수지 내부에 포함함으로써 적은 양의 흑연으로도 충분한 전기전도도를 얻을 수 있어 경량화가 가능하고, 수지와 흑연의 결합력이 증가하여 기계적 특성과 내구력이 우수하며, 열팽창계수의 감소로 열에 대한 안정성이 우수한 특징이 있다.
도 1은 연료 전지 시스템의 전체적인 구성을 도시한 개략도.
도 2는 본 발명의 연료전지 시스템의 스택(130)을 도시한 분해 사시도.
도 3은 본 발명의 연료전지용 분리판을 제조하는 공정을 개략적으로 도시한 공정도.
도 4는 본 발명의 실시예 1에 의해 박편화된 나노 흑연 박편의 전자현미경 사진.

Claims (12)

  1. 수지(resin) 내에 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편을 포함하는 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)).
  2. 제1항에 있어서, 상기 나노 흑연 박편의 두께는 3 내지 50 nm인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트).
  3. 제1항에 있어서, 상기 나노 흑연 박편의 두께는 3 내지 30 nm인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트).
  4. 제1항에 있어서, 상기 수지와 나노 흑연 박편의 중량비가 99:1 내지 90:10인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트).
  5. 제1항에 있어서, 상기 수지와 나노 흑연 박편의 중량비가 99:1 내지 95:5인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트).
  6. 제1항에 있어서, 상기 수지는 에폭시계 수지, 에스테르계 수지, 비닐에스테르계 수지 및 요소계 수지로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 수지인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트).
  7. a) 결정성 흑연을 분쇄하여 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자로 만드는 단계;
    b) 상기 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 흑연 입자를 나노미터 단위의 두께를 가지는 나노 흑연 박편으로 박편화하는 단계;
    c) 상기 b)단계에 의해 박편화된 나노 흑연 박편을 건조시키는 단계;
    d) 상기 c)단계의 건조된 나노 흑연 박편을 알코올 용액에 넣고 분산시키는 단계;
    e) 상기 d) 단계의 나노 흑연 박편이 분산된 알코올 용액에 수지를 혼합하고, 교반하면서 온도를 가하여 알코올을 증발시키는 단계; 및
    f) 상기 알코올이 증발된 e) 단계의 혼합물을 형틀에 넣고 성형하는 단계
    를 포함하는 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 b)의 나노 흑연 박편화 단계는 상기 a) 단계의 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자를 산(acid) 용액에 함침시킨 후, 200 내지 300 ℃의 온도로 가열하여 박편화하는 것인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,상기 산 용액은 황산, 염산, 및 질산으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 산을 포함하는 것인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법.
  10. 제7항에 있어서, 상기 b)의 나노 흑연 박편화 단계는 상기 a) 단계의 마이크로미터 단위의 크기를 갖는 입자를 불활성 환경 하에서 알칼리 금속과 혼합하고, 가열한 후, 물 및 알코올과 섞어서 박편화하는 것인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 알칼리 금속은 칼륨, 나트륨 및 리튬으로 이루어진 군에서 선택되는 1종이상인 연료전지용 분리판(또는 바이폴라 플레이트)의 제조방법.
  12. 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부;
    상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질부;
    상기 개질부로부터 공급되는 수소 기체가 외부 공기와 전기 화학적인 반응을 일으켜 전기 에너지를 발생시키는 스택; 및
    외부 공기를 상기 스택 및 개질부로 공급하는 공기 공급부를 포함하며,
    상기 스택은 제1항 내지 제6항 중 어느 하나의 항에 따른 분리판(또는 바이폴라 플레이트)을 포함하는 것인 연료전지 시스템.
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