JP2001217240A - Zr−Ge−Ti−OまたはHf−Ge−Ti−Oの誘電材料を備えた物質とその製造方法 - Google Patents
Zr−Ge−Ti−OまたはHf−Ge−Ti−Oの誘電材料を備えた物質とその製造方法Info
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Abstract
れたR−Ge−Ti−Oを備えた誘電材料とその製造方
法を提供する。 【解決手段】 本発明は、RがZrとHfから選択され
る、R−Ge−Ti−Oのフィルムを備えた誘電材料に
関し、また、その製造方法に関連する。誘電材料は、公
式Rx−Gey−Tiz−Owを有することが好ましく、こ
こで、.05≧x≦1、.05≦y≦1、0.1≧z≦
1、1≧w≦2、x+y+z≡1であり、さらに好まし
くは、0.15≧x≦0.7、.05≧y≦0.3、
0.25≧z≦0.7、1.95≧w≦2.05であ
り、x+y+z≡1である。本発明は、ダイナミック・
ランダム・アクセス・メモリ(DRAM)装置のコンデ
ンサを備えたシリコンチップ集積回路装置での使用に特
に有用である。
Description
フィルムを備えた誘電材料(RはZrとHfから選択さ
れる)と、その製造方法に関する。本発明は、ダイナミ
ック・ランダムアクセス・メモリー(DRAM)装置の
コンデンサのようなシリコンチップ集積回路装置に特に
有用である。
す集積され、より小型の構成部品への必要性が高まって
いる。DRAMセル装置に関しての小型化が特に激しく
追求されている。集積回路のより小型なサイズへの移行
は、従来より使用されている材料よりも高い誘電定数
(ε)を有する薄膜誘電体の開発において意欲を呼び起
こしている。しかし、使用できる材料のパフォーマンス
規制が多くある。例えば、DRAM記憶コンデンサは、
約20fFよりも大きな容量を必要とする。El-Kareh等
の"The Evolution of DRAM Cell Technology," (SOLID
STATE TECH. pp.89〜101)を参照されたい。
デンサ、または集積回路装置のコンデンサ内の誘電材料
として、a−SiOxのフィルムが使用されてきた。セ
ルのサイズが縮小したために、設計者は、極薄で非平坦
なa−SiOxのフィルムを使用していたが、これらの
フィルムは、限界のある放電破壊フィールドのために信
頼性が薄い点で問題がある。またそれらには、段階被覆
や等角性のようなその他の付随した問題もある。従っ
て、a−SiOxフィルムの固有制限を回避しながらa
−SiOxフィルムにとって代わることができる新しい
誘電材料を開発するための努力がなされてきた。
チタン酸塩構成、Ta2O5、TiO 2、(Ba,Sr)
TiO3が注目されている。これらの各々は利点と欠点
の両方を備えている。例えば、チタン酸塩酸化物(Ti
O2)は、高い誘電定数(ε〜80)を有し、TiO2
のフィルムを、金属酸化物半導体またはメモリコンデン
サ、ゲート酸化物、その他の回路要素といったように、
集積回路の様々な役割において潜在的に有用にしてい
る。これについては、例えば、1995年、Y.H.Lee等
の"Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition of Ti
O2 In Microwave-Radio Frequency Hybrid Plasma Reac
tor" (J.VAC.SCI.TECH.A13(3)P.596)や、1996年、
J.Yan等の"Structural and Electrical Characterizati
on of TiO2 Grown From Titanium Tetrakis-Isopropoxi
de(TTIEP)and TTIP/H20 ambients," (J.VAC.SCI.TECH.B
14(3)P.1706)を参照をされたい。
ルムは、高い漏れ電流(低い放電破壊フィールド)を示
し、これが、DRAM回路の動作に悪影響を及ぼしコン
デンサの信頼性にも影響を与える。(Ba,Sr)Ti
O3は、高い付着温度および処理温度を要し、多くの目
的に対し、それを望ましくないものにしてしまう。アモ
ルファスTa2O5(a−TiO2)は(Ba,Sr)T
iO3よりも処理が単純であり、高温処理が不要で、漏
れ電流も低い。しかし、これは誘電定数が比較的低いた
め(ε〜23)、長期にわたる解決をもたらす可能性は
少ない。そのため、誘電材料分野に関わる関係者は、誘
電定数が高く、コンデンサおよびマイクロエレクトロニ
クスで使用するための新しい材料を探索し続けている。
ムの誘電定数における相対減少は、O. Nakagawara等に
よる"Electrical Properties of (Zr,Sn)TiO4 Dielectr
ic Thin Film Prepared by Pulsed Laser Deposition"
(J.APPL.PHYS.80,388 (1996)("Nakagawara"))におい
て、この減衰が材料のイオン分極性に起因すると報告さ
れている。しかし、新しい誘電材料を見つけるための探
索において、出願人は、チタン酸化物のアモルファスフ
ィルム材料の研究を行ってきた。誘電体として有用な特
性を示すアモルファスチタン酸化物ベースの構成が、1
999年6月15日、本明細書の発明者であるSchneeme
yer、VanDover等に発行の、本明細書の譲渡人と同じLuce
nt Technologiesに譲渡された、米国特許第5,91
2,797号、"Dielectric Materials of Amorphous C
ompositions and Devices EmployingSame"に説明されて
いる。本明細書では、この明細書を参照することで援用
する。'797特許は、すず(Sn)と、ハフニウム(H
f)またはジルコニウム(Zr)のいずれかとの両方を
含有したアモルファスチタン酸化フィルムについて説明
している。'797特許の材料は、厚さ40〜50nmのフ
ィルムで、誘電定数が50〜70と高く、放電破壊フィ
ールドが4MV/cmである。この材料は、個別に制御
された3つのガンを用いた偏軸スパッタリングを使用し
て得た。これらの新規アモルファスフィルムは誘導特性
に非常に優れているが、半導体製品内にこれらを組み込
むためには、他の規制を満たさなければならない。例え
ば、エッチング処理、好ましくはプラズマエッチング処
理は、フィルムがパターニングされるように開発されな
くてはならない。チタンは、揮発性塩素を形成するた
め、容易にエッチングすることができ、すずやジルコニ
ウムのエッチング様態はよく知られているように良くな
い。
懸念する当業者により、回路サイズが進歩的に小型化さ
れるにつれ、装置パフォーマンスを向上するための新し
い材料および方法の探索が継続されている。この探索に
は、高い誘電定数と大きな放電破壊フィールド(低い漏
れ電流)を備えたDRAMセルやシリコンチップ集積回
路装置における使用のために互換性を有し、処理が比較
的容易で、エッチングが容易な新規の誘導材料の発見が
含まれる。
ウムおよびハフニウムから選択された、R−Ge−Ti
−Oを備えた誘電フィルムに関するものである。誘電フ
ィルムは、公式Rx−Gey−Tiz−Owを有するアモル
ファス構成であることが好ましく、ここで、.05≧x
≦1、.05≧y≦1、0.1≧z≦1、1≧w≦2で
あり、ここで、x+y+z≡1であり、さらに好ましく
は、0.15≧x≦0.7、.05≧y≦0.3、0.
25≧z≦0.7、1.95≧w≦2.05である。フ
ィルムの厚みとx、y、z、wの値は、材料の薄膜(〜
80−100nm)が約40またはそれ以上の誘電定
数、10-6A/cm2未満の漏れ電流、約18μC/c
m2またはそれ以上の良度指数を呈するように選択する
ことができる。
的な実施形態が以下で説明され、添付の図面と共に考察
される。なお、これらの図面は本発明の概念の例示を目
的とするが、グラフを除き、寸法にはこだわらない。
規の誘電材料を(Rはジルコニウム(Zr)とハフニウ
ム(Hf)から選択されている)発見してきた。これら
の材料と共に、酸化タンタル、Ta2O5の誘導率の約2
倍、またはそれ以上の比較的高い誘電定数(ε〜40−
80)を有する、厚みが約80〜100nmのアモルフ
ァスフィルムを用意してもよい。これらフィルムの放電
破壊フィールドは、約2〜3MV/cmであり、約18
μC/cm2またはこれ以上の良度指数を生じる。7μ
C/cm2で蓄積された電荷値において測定された漏れ
電流は、約10- 6A/cm2の範囲にあった。フィルム
は、3つの個別に制御されたRFスパッタリングガンを
用いて、約200℃の基板温度で偏軸形状において共析
することができる。追加のRF電源を用いて、基板バイ
アスを適用することも可能である。
A項では、本発明の用途を、DRAMコンデンサ内の誘
電材料の使用を参照して説明している。B項では、発明
による誘電材料と好ましい実施形態について説明してい
る。最後に、C項では、誘電フィルムの製造方法につい
て説明している。
んだ一般的な積み重ね型コンデンサDRAM設計の断面
図を示しているが、本発明はDRAMセルでの使用に限
定されるものではなく、これ以外の用途、例えばハイブ
リッド集積回路、その他の装置のコンデンサ、またはM
OSFETゲート誘電体といったものにも使用できるこ
とが理解されるべきである。
は、転送ゲート(例えば、MOS電界効果トランジスタ
またはMOSFET)と、コンデンサ40から成る記憶
ノードとを備えている。図1には、MOSFETの基本
構造が示されている。一般にシリコンから成る基板10
が、MOSFET用のソース14およびドレイン16拡
散とゲート構造18a、18bを形成するべく、既知の
ように、nタイプまたはpタイプの伝導性の不純物範囲
を形成するためにイオンでドーピングされる。基板10
の表面上には、フィールド酸化物パターン(またはFO
X)12が配置される。
部電極22と頂部電極26を備えたコンデンサ40が、
1つまたはそれ以上の不純物範囲との伝導関係におい
て、シリコン基板10上に設けられている。電極22、
26は、Ti、TiN、Al、0.5%のCuでドーピ
ングしたAl、またはDRAM用の電極形成のための技
術で既知の他の材料の薄膜を備えていてもよい。コンデ
ンサ20を形成するために、誘電材料24のフィルムは
底部電極22と頂部電極26の間の空間を充填し、ま
た、本発明の誘電材料から成っている。一般にリン化ホ
ウ素ケイ酸塩ガラスから成る、絶縁層20は、コンデン
サをゲート構造18a、18bから離すことができる。
MOSFET装置のゲート誘電体、例えば、金属絶縁半
導体ゲート構造を備えた装置に使用されている。このよ
うな装置は当該分野で知られており、文献でも説明され
ている。
り、R=ZrまたはHfであることを発見した。この材
料を、公式Rx−Gey−Tiz−Owを持ったアモルファ
ス構成として説明することができる。フィルムの厚みと
x、y、z、wの値は、構成の誘電定数が約40よりも
高く、漏れ電流が10-6A/cm2未満で、良度指数が
約18μC/cm2よりも大きくなるように選択されて
もよい。特に、好ましい構成は、.05≧x≦1、.0
5≦y≦1、0.1≧z≦1、1≧w≦2のものであ
り、ここで、x+y+z≡1である。さらに好ましい構
成は、0.15≧x≦0.7、.05≧y≦0.3、
0.25≧z≦0.7、1.95≧w≦2.05のもの
であり、ここでもx+y+z≡1である。
rを用いた構成よりも、チタン濃縮度が低い。特に、H
f構成は約30〜55at.%のチタンを有益に有して
いるため、好ましいZr構成が原子率約50〜70のチ
タンを有する。従って、RがZrである場合、特に好ま
しい構成の範囲は.15≧x≦0.5、.05≧y≦
0.25、0.5≧z≦.7、1.95≧w≦2.05
となる。しかし、RがHfである場合には、構成物の若
干の誤差範囲が特に好ましく、すなわち、.30≧x≦
0.7、.05≧y≦0.3、0.25≧z≦.6、
1.95≧w≦2.05である。
およびTi定数(つまり、RがZr)として表す位相線
図である。この図から、Ti定数の増加に伴って、誘電
定数も増加する優勢な傾向があることがわかる。しか
し、端部部材間の線形補間を考慮すると、この傾向をデ
ータから除去してもよい。例えば、図3は、端部部材用
の値、ε(TiOw)=100、ε(ZrOw)=20、
ε(GeO)=5.8を用いた誘電定数の線形補間から
の偏差を示す位相線図である。Geを多く含む構成のε
に対して、低い値への線形補間からの著しい偏差があ
り、また、Zr0.25Ge0.25Ti0.5O2の付近ではそれ
ほど増加していないことがわかるであろう。
の良度指数をZr、Ti、Ge面積(content)の関数
として示す位相線図である。良度指数(FOM)が、最
も高い範囲が線図のチタン多量範囲18内に存在する。
しかし出願人は、高誘電性のフィルムを生成するため
に、フィルムにはゲルマニウムが有益に含まれているこ
とを発見している。例えば、図5は、ゲルマニウムを含
んでいないTiOw−ZrOwフィルムのFOMを示す位
相線図である。原子率5〜15%までのGeの使用は誘
電定数にほとんど影響しないのに対し、ゲルマニウムを
含まないフィルムの放電破壊フィールドは低く、一定し
て低いFOMへ誘導する。
Zr0.3Ge0.1Ti0.6Owを有する誘電材料の電流密度
を示すグラフである。フィルムは厚みが約80nmであ
り、底部電極としてTiNと、頂部電極としてHgを備
えたコンデンサで、電圧が測定される。6.6Vにおい
て、7μC/cm2の蓄積電荷が得られ、これは、高密
度の積み重ね型コンデンサの動作点を表す。関連する電
圧において測定した漏れ電流は、10-6A/cm2より
も低く、放電破壊電圧は17Vであり、CVbr/A=1
8.7μC/cm2のFOMへと誘導する。
を、Hf、Ge、Ti面積の関数として示す位相線図で
ある。図からわかるように、材料Hf−Ge−Ti−O
を含有する材料は、Zr−Ge−Ti−Oを含んだ材料
と同様に誘導特性を有する。従って、本発明の構成は有
用な誘電特性、例えば高い誘電定数(〜40−80)、
低い漏れ電流(〜10-6A/cm2未満)、高いFOM
(〜18μC/cm2よりも大きい)を備えている。さ
らに、ゲルマニウムが、エッチング処理に利点を提供す
る揮発性塩素を形成する。付着した酸化物内の酸素トラ
ップを補正するために、フィルムは少量(5原子率未
満)のカチオンまたはアニオン(例えばNまたはF)で
ドーピングしてもよい。これ以外のドーパントにはM
g、Ca、Sr、Y、AlまたはInが含まれる。
‘797特許の構成とは異なる。‘797特許は、Ge
と比較して、サイズが大きく異なり、化学的非類似性を
有するSnの使用を説明している。例えば、Ge4+は
0.053nmのイオン半径を有し、Sn4+は0.06
9nmのイオン半径を有する。Sn4+は八面体環境のよ
うな長い配位球体を好むのに対して、Ge4+は、四面体
の穴を占めるのに十分に小さいので、SnよりもSiと
より類似した化学的性質を備えている。従って、当業者
は、アモルファス・ジルコニウム・チタン・ゲルマニウ
ム(aZTG)酸化物またはアモルファス・ハフニウム
・チタン・ゲルマニウム(aHTG)酸化物と比較し
て、アモルファス・ジルコニウム・チタン・スズ(aZ
TT)酸化物の異なるパッキングアレンジメントを期待
するだろう。さらに、Zr−Ge−Ti−OまたはHf
−Ge−Ti−Oの3元結晶相は、文献に開示されてい
ない。従って、当業者は、ZTGまたはHTGシステム
の比較可能な特性を期待するべきではない。さらに驚く
ことに、aZTGおよびaHTG酸化物は、以前にaZ
TT酸化物の研究から得た異なる構成において共に、低
い放電破壊フィールドと低い漏れ電流を呈した。
備に適している。しかし、フィルムを製造する有益な方
法は偏軸スパッタリングを備えている。フィルム付着の
ための有用なスパッタリング装置の略図を図8に示す。
この装置はゲートバルブ45を設けた真空チャンバ40
と、真空チャンバ40内に配置された3つのプラーナ・
マグネトロン・スパッタ・ガン41、42、43とを備
えている。ガンは、R(つまりZrまたはHf)、G
e、Tiのメタリック・スパッタ・ターゲットをそれぞ
れ採用している。これらは、互いに90°の間隔で対向
した直径5.08cm(2in)のターゲットを備えて
いてもよい。基板50は、サンプルホルダ60上に配置
され、3つのスパッタガンの中心によって画定された平
面と平行して置かれ、この平面の例えば約2.54cm
(1in)下において置換される。ガンは対応するRF
電源51、52、53とそれぞれ接続しており、自己バ
イアスを行うことができる。ここで説明した好ましい構
成を得るためには、ガンはそれぞれ約75W、150
W、20Wで動作され、また、600WのRF電源とイ
ンピーダンスマッチボックスを使用することが有益であ
る。付着は、チャンバ内を総圧力30mTorrにし、
約40%の容量O2、バランスArを使って実施するこ
とができる。
は、一般に、約5500Aの熱酸化物、450AのT
i、600AのTiNでコーティングしたシリコンウェ
ーハを備えている。付着処理の前に、基板50を、ステ
ンレス鋼ネジとワッシャを使って厚いアルミニウム基板
ホルダに取り付ける。基板ホルダ60は、成長中のフィ
ルム上の表面移動性を促進するために、付着処理の最中
に、RF電力(好ましくは約10W)を供給するべく電
源61と接続していてもよい。さらに、基板ホルダを放
射加熱器で加熱し、基板ホルダ内に挿入したクロメル/
アルメル熱電対で監視してもよい。付着処理中の温度
は、基板ホルダが保たれる約200℃の温度で一定に維
持されることが好ましい。
ための例証的処理を以下に説明する。付着装置を上述の
ように配置し、Zr(またはHf)、Ge、Ti用の3
つのスパッタ・ガンも装備する。チャンバ40を5×1
0-6Torr未満にまでポンピングし、基板の温度を2
00℃に上げる。チャンバ40内に酸素ガス(O2)と
アルゴンガス(Ar)が各々10sccm、15scc
mで導入される(sccmとは、標準圧力および温度に
おけるcm3/分のことである)。メインゲートバルブ
45を部分的に閉鎖することにより、チャンバ内の圧力
を30mTorrにまで上げる。次に、スパッタ・ガン
41、42、43にそれぞれ75W、150W、20W
のレベルでRF電力を供給するためにRF電源を起動
し、次に、RF電源61が基板ホルダに10Wで電力供
給を行う。最低限の反射電力を得るために、RF整合回
路が各々のRF供給に同調する。RF電源はガンおよび
基板ホルダと静電結合しており、自己バイアスを行うこ
とができる。スパッタ付着を20分間実施し、次に、R
F電力とガスの供給を停止する。真空中で、基板ホルダ
を約60℃にまで冷却する。次に、システムを通気し、
サンプルを取り出す。
のための方法の1つにすぎない。当業者には、所望の誘
電特性を持った材料を得るために、付着状態を最良化で
きることが理解されるであろう。例えば、酸素部分圧
力、基板温度、ターゲット構成、基板バイアス等を、放
電破壊フィールドの増加と漏れ電流の減衰の両方へ導く
ように調整することができる。さらに、ここで説明した
反応スパッタリング方法の代わりに、これ以外の方法、
例えばイオンビームスパッタリング、化学蒸着、電子サ
イクロトロン共鳴スパッタリング、分子ビームエピタキ
シ、またはレーザアブレーションを使用してもよい。本
発明は、上述した例または準備方法に限定されることは
ない。
り、当業者は本発明の精神と範囲を逸脱しない限り応用
や改良を行うことができる点を理解するべきである。こ
のような応用および改良は全て、付属の請求項の範囲内
に収まるものとする。
(低い漏れ電流)を備えたフィルムが得られる。
1実施形態を示す略断面図である。
面積の関数として誘電定数を示す位相線図である。
ε(ZrOw)=20、ε(GeO)=5.8を用いた
誘電定数の線形補間からの偏差を示す位相線図である。
r、Ge、Ti面積の関数として示す位相線図である。
OwフィルムのFOMを示す位相線図である。
として、近似した構成Zr0.3Ge0.1Ti0.6Owを有す
る80nmの厚さの誘電材料の電流密度を示すグラフで
ある。
e、Ti面積の関数として示す位相線図である。
る付着システムの略図である。
・ガン 50 基板 51、52、53、61 RF電源 60 基板ホルダ
Claims (18)
- 【請求項1】 R−Ge−Ti−Oを含む誘電材料のフ
ィルムを有する物質であって、Rはジルコニウムおよび
ハフニウムから選択される物質。 - 【請求項2】 前記誘電材料はアモルファス構成を有す
る、請求項1に記載の物質。 - 【請求項3】 前記誘電材料は公式Rx−Gey−Tiz
−Owを有し、ここで、.05≧x≦1、.05≦y≦
1、0.1≧z≦1、1≧w≦2であり、x+y+z≡
1である、請求項1に記載の物質。 - 【請求項4】 前記誘電材料は公式R0.3−Ge0.1−T
i0.6−Owを有し、1≧w≦2である、請求項1に記載
の物質。 - 【請求項5】 0.15≧x≦0.7、.05≧y≦
0.3、0.25≧z≦0.7、1.95≧w≦2.0
5であり、x+y+z≡1である、請求項3に記載の物
質。 - 【請求項6】 Rはジルコニウムであり、.15≧x≦
0.5、.05≧y≦0.25、0.5≧z≦.6、
1.95≧w≦2.05である、請求項3に記載の物
質。 - 【請求項7】 Rはハフニウムであり、0.15≧x≦
0.7、.05≧y≦0.3、0.25≧z≦.7、
1.95≧w≦2.05である、請求項3に記載の物
質。 - 【請求項8】 x、y、z、wの値は、1MV/cmの
フィールドで測定した場合に前記誘電材料の誘電定数
(dielectric constant)が約40よりも大きくなり、
漏れ電流が10-6A/cm2未満になり、良度指数が約
18μC/cm2よりも大きくなるように選択される、
請求項3に記載の物質。 - 【請求項9】 前記誘電材料は、付着した酸化物内の酸
素トラップを補正するために、カチオンまたはアニオン
の5原子率未満でドーピングされる、請求項3に記載の
物質。 - 【請求項10】 ドーパントは、N、F、Mg、Ca、
Sr、Y、Alから選択される、請求項9に記載の物
質。 - 【請求項11】 前記誘電材料のフィルムは、偏軸スパ
ッタリングによって準備される、請求項1に記載の物
質。 - 【請求項12】 1対の電極と、その間に配置された誘
電材料のフィルムとを備えたコンデンサを有する、請求
項1に記載の物質。 - 【請求項13】 MOSFET用のゲート誘電体を有す
る前記誘電材料のフィルムを備えたMOSFET装置を
有する、請求項1に記載の物質。 - 【請求項14】 電界効果トランジスタとコンデンサを
備えたメモリ装置を有する、請求項1に記載の物質。 - 【請求項15】 DRAM装置を有する、請求項1に記
載の物質。 - 【請求項16】 電界効果トランジスタはゲート誘電体
とコンデンサを有し、該コンデンサは1対の電極と該電
極の間に配置された前記誘電材料の層を有し、前記ゲー
ト誘電体または前記誘電材料の層の少なくとも1つは、
請求項1に記載の誘電材料のフィルムを有する、電界効
果トランジスタを備えたメモリ装置。 - 【請求項17】 1対の電極と該電極の間に配置された
前記誘電材料の層を有し、前記誘電材料の層は請求項1
に記載の前記フィルムを有するコンデンサ。 - 【請求項18】 偏軸スパッタリングによって、Ti、
Ge、ZrとHfのうちの1つのメタリック・スパッタ
・ターゲットで材料を基板上に付着する誘電材料の製造
方法。
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