JP2001177201A - フレキシブルプリント基板 - Google Patents
フレキシブルプリント基板Info
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Abstract
イミド層を有し、且つ金属箔のエッチングの前後でカー
ルが発生しないフレキシブルプリント基板を提供する。 【解決手段】 金属箔上にポリアミック酸ワニスを成膜
しイミド化することにより形成されたポリイミド層が設
けられているフレキシブルプリント基板において、ポリ
イミド層として、10〜30×10-6(1/K)の線膨
張係数を示し、且つ少なくともイミド化温度において軟
化点を示すものを使用する。
Description
ニスから形成された絶縁層やカバーレイを有するフレキ
シブルプリント基板に関する。
レイとしてのポリイミド層が接着剤を介することなく直
接に設けられたフレキシブルプリント基板は、パラフェ
ニレンジアミン等の芳香族ジアミン類とピロメリット酸
二無水物等の芳香族酸二無水物とをN−メチル−2−ピ
ロリドン等の溶媒中で付加重合させることにより得られ
るポリアミック酸ワニスを、銅箔上に塗布し乾燥してポ
リアミック酸層(ポリイミド前駆体層)とし、それを3
00〜400℃に加熱イミド化してポリイミド層を形成
することにより製造されている。
の場合、ポリアミック酸ワニスの成膜時に残留応力が発
生し、しかも金属箔(例えば銅箔)とポリイミド層との
間の線膨張係数に差があるために、基板にカールが生じ
るという問題がある。
するワニスを使用して低線膨張係数のポリイミド層を形
成することによりカールを生じないフレキシブルプリン
ト基板を製造することも試みられている(特開昭60−
157286号公報)。
造のポリアミック酸を含有するワニスを使用して低線膨
張係数のポリイミド層を形成した場合、ポリイミド層と
銅箔等の金属箔との間の接着強度が十分とはいえず、ま
た、銅箔をエッチングによりパターニングすると基板が
銅箔側にカールし、その結果、その後の加工工程におけ
る作業効率が大きく低下するという問題があった。
しようとするものであり、金属箔に対して良好な接着強
度を有するポリイミド層を有し、且つ金属箔のエッチン
グの前後でカールが発生しないフレキシブルプリント基
板を提供することを目的とする。
に絶縁層又はカバーレイとしてポリイミド層が設けられ
ているフレキシブルプリント基板の当該ポリイミド層と
して、特定範囲の線膨張係数を示し且つイミド化温度に
おいて軟化点を示すものを使用することにより、上述の
目的を達成できることを見出し、本発明を完成させるに
至った。
酸ワニスを成膜しイミド化することにより形成されたポ
リイミド層が設けられているフレキシブルプリント基板
において、ポリイミド層が10〜30×10-6(1/
K)の線膨張係数を示し、且つ少なくともイミド化温度
において軟化点を示すことを特徴とするフレキシブルプ
リント基板を提供する。
板は、金属箔上にポリアミック酸ワニスを成膜しイミド
化することにより形成されたポリイミド層が設けられて
いる構造を有する。
〜30×10-6(1/K)の線膨張係数を示すことが必
要である。これにより、ポリイミド層の線膨張係数範囲
を金属箔の線膨張係数範囲に合致させることができ、フ
レキシブルプリント基板にカールが発生することを防止
し易くなる。金属箔として一般的に銅箔が使用されるこ
とを考慮するとすると、ポリイミド層の線膨張係数を好
ましくは18〜23×10-6(1/K)に設定する。
ク酸ワニスを成膜しイミド化する際のイミド化温度(通
常、300〜400℃、好ましくは330〜370℃)
において軟化点を示すことが必要である。これにより、
ポリアミック酸ワニスの成膜時の残留応力を緩和させる
ことができる。
「線膨張係数」及び「軟化点」の測定は、サーモメカニ
カルアナライザー(TMA、セイコー電子工業製)を使
用して行うことができる。例えば、サンプルとして20
μm厚/4mm幅/20mm長さのポリイミドフィルム
を使用し、5g荷重で引張りモードにて、30℃から4
00℃までの温度範囲を、昇温速度5℃/分の条件でT
MA特性の測定を行い、得られたTMA曲線から線膨張
係数を求めればよい。また、軟化点はTMA曲線の低温
側に認められる略直線部分を高温側に延長し、軟化によ
り変位率が増加した部分の接線の低温側への延長との交
点を「軟化点」として求めればよい(JIS K719
6における針入温度の求め方に準拠)。
/K)の線膨張係数とイミド化温度で軟化点を示すポリ
イミド層を得る具体的な方法の例としては、ポリイミド
層を形成するために使用するポリアミック酸ワニス(即
ち、芳香族ジアミン類と芳香族酸二無水物とを溶剤中で
付加重合させて得られるポリアミック酸を含有する混合
物)にイミダゾリル−ジアミノアジン類を外添する方法
が挙げられる。また、ポリアミック酸を構成する芳香族
ジアミン類成分と芳香族酸二無水物成分の種類の選択、
配合比率などを調整することにより行う方法を挙げられ
る。両者を組み合わせることができる。
ジアミノアジン類としては、式(1)
(1c)
アルキレン基であり、mは0又は1である。R2はアル
キル基であり、nは0、1又は2である。R3及びR4は
アルキレン基であり、p及びqはそれぞれ0又は1であ
る。Bはアジン残基、ジアジン残基又はトリアジン残基
である。)で示されるものが挙げられる。
アジン類において、mが0の場合には、R1のアルキレ
ン基は存在せず、イミダゾール環とアジン残基、ジアジ
ン残基又はトリアジン残基とが直接結合している。mが
1の場合のR1のアルキレン基としては、メチレン、エ
チレン、プロピレン等を挙げることができる。
は存在せず、イミダゾール環には水素原子が結合してい
る。nが1である場合のR2のアルキル基しては、メチ
ル、エチル等を挙げることができる。nが2である場
合、イミダゾール環に2個のR 2基が結合しており、そ
れぞれのR2のアルキル基としては、独立的にメチル、
エチル等を挙げることができる。なおR2は場合により
イミダゾール環の窒素原子に直接結合してもよい。
基は存在せず、アミノ基がアジン残基、ジアジン残基又
はトリアジン残基に直接結合しており、pが1である場
合のR3のアルキレン基としては、メチレン、エチレン
等を挙げることができる。
基は存在せず、アミノ基がアジン残基、ジアジン残基又
はトリアジン残基に直接結合しており、qが1である場
合のR4のアルキレン基としては、メチレン、エチレン
等を挙げることができる。
ジン残基である。中でも、トリアジン残基を有するジア
ミン類は、合成しやすく、また、工業的に入手しやすい
点で好ましい。
類の好ましい具体例としては、p及びqがいずれも0で
ある以下の化合物を挙げることができる。
ル−1−イミダゾリル)エチル]−s−トリアジン;
2,4−ジアミノ−6−[2−(2−エチル−1−イミ
ダゾリル)エチル]−s−トリアジン;2,4−ジアミ
ノ−6−[1−(2−ウンデシル−1−イミダゾリル)
エチル]−s−トリアジン;2,4−ジアミノ−6−[2
−(2−イミダゾリル)エチル]−s−トリアジン;
2,4−ジアミノ−6−[2−(1−イミダゾリル)エ
チル]−s−トリアジン;2,4−ジアミノ−6−(2
−エチル−4−イミダゾリル)−s−トリアジン;2,
4−ジアミノ−6−[2−(4−メチル−1−イミダゾ
リル)エチル]−s−トリアジン;2,4−ジアミノ−
6−(2−エチル−5−メチル−4−イミダゾリル)−
s−トリアジン;2,4−ジアミノ−6−(4−エチル
−2−メチル−1−イミダゾリル)−s−トリアジン;
2,4−ジアミノ−6−[3−(2−メチル−1−イミ
ダゾリル)プロピル]−s−トリアジン;2,4−ジア
ミノ−6−[4−(2−イミダゾリル)ブチル]−s−ト
リアジン;2,4−ジアミノ−6−[2−(2−メチル
−1−イミダゾリル)プロピル]−s−トリアジン;
2,4−ジアミノ−6−[1−メチル−2−(2−メチ
ル−1−イミダゾリル)エチル]−s−トリアジン;
2,4−ジアミノ−6−[2−(2,5−ジメチル−1
−イミダゾリル)エチル]−s−トリアジン;2,4−
ジアミノ−6−[2−(2,4−ジメチル−1−イミダ
ゾリル)エチル]−s−トリアジン;又は2,4−ジア
ミノ−6−[2−(2−エチル−4−メチル−1−イミ
ダゾリル)エチル]−s−トリアジン。
い:2,4−ジアミノ−6−[2−(2−エチル−4−
メチル−1−イミダゾリル)エチル]−s−トリアジ
ン;2,4−ジアミノ−6−[2−(2−メチル−1−
イミダゾリル)エチル]−s−トリアジン;又は2,4
−ジアミノ−6−[1−(2−ウンデシル−1−イミダ
ゾリル)エチル]−s−トリアジン。
類のポリアミック酸ワニス中の配合量は、少なすぎても
多すぎてもポリイミド層の接着強度が不十分となり、ま
た、多すぎると機械的強度、耐熱性が低下するので、固
形成分であるポリアミック酸100重量部に対し、好ま
しくは0.1〜10重量部、より好ましくは0.1〜5
重量部である。
ては、従来公知のものを使用することができ、例えば
4,4′−ジアミノジフェニルエーテル、パラフェニレ
ンジアミン、4,4′−ジアミノベンズアニリド、4,
4′−ビス(p−アミノフェノキシ)ジフェニルスルホ
ン及び2,2−ビス[4−(4−アミノフェノキシ)フ
ェニル]プロパンから選択される芳香族ジアミン類を好
ましく挙げることができる。
ポリイミドの熱膨張性を低くする場合にはパラフェニレ
ンジアミンを併用することが好ましい。また、ポリイミ
ドの熱膨張性を高くする場合には4,4′−ジアミノジ
フェニルエーテルを併用することが好ましい。
としては、従来公知のものを使用することができ、例え
ば、ピロメリット酸二無水物(PMDA)、3,4,
3′,4′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物(B
PDA)、3,4,3′,4′−ベンゾフェノンテトラ
カルボン酸二無水物(BTDA)、又は3,4,3′,
4′−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物
(DSDA)から選択された芳香族酸二無水物を好まし
く挙げることができる。
類成分と芳香族酸二無水物成分との使用比率は、芳香族
ジアミン類が過多でも芳香族酸二無水物が過多でもよい
が等モル比で行うことが好ましい。
は、従来公知のポリアミック酸ワニスで用いられている
ものを使用することができ、好ましくはN−メチル−2
−ピロリドンを挙げることができる。
アミック酸ワニスの粘度等に応じて適宜決定することが
できる。
は、必要に応じて従来公知の添加剤を配合してもよい。
ないが、通常10〜50μmである。
の金属箔としては、種々の金属箔を使用することができ
るが、好ましくは、アルミニウム箔、銅箔、金箔等を挙
げることができる。これらの金属箔には、マット処理、
メッキ処理、アルミニウムアルコラート処理、アルミニ
ウムキレート処理、シランカップリング剤処理等を適宜
施してもよい。
常5〜35μmである。
下に説明するように製造することができる。
物とを溶媒中で付加重合させる。付加重合条件は従来よ
り行われているポリアミック酸の付加重合条件に準じて
適宜設定することができる。具体的には、まず、芳香族
ジアミン類を溶剤(例えば、N−メチル−2−ピロリド
ン)に加温溶解させ、窒素ガス等の不活性雰囲気下で0
〜90℃、好ましくは5〜50℃で酸二無水物を徐々に
加えた後、数時間、付加重合させる。これにより溶剤に
溶解した状態のポリアミック酸が得られる。その溶液中
に式(1)のイミダゾリル−ジアミノアジン類を添加
し、混合溶解することによりポリアミック酸ワニスが得
られる。
外添されたポリアミック酸ワニスを、金属箔上にコンマ
コーター等を用いて塗布し乾燥してポリイミド前駆体層
としてのポリアミック酸層を形成する。この乾燥は、後
工程のイミド化の際に発泡が生じないようにするため
に、ポリアミック酸層中の残存揮発量(「未乾燥の溶剤
とイミド化により生成した水」の含有量)が70%以下
となるようにすることが好ましい。
気(例えば、窒素雰囲気)下で300〜400℃に加熱
してイミド化してポリイミド層を形成する。これによ
り、フレキシブルプリント基板が得られる。なお、外添
加されたイミダゾリル−ジアミノアジン類は、ポリアミ
ック酸と反応して一部がポリイミド分子内に取り込まれ
ていると考えられる。
ント基板は、金属箔(銅箔)とポリイミド層との接着強
度が良好なものとなる。しかも金属箔のエッチング前後
でカールが生じないものとなる。また、防錆効果を示す
イミダゾール残基がポリイミド層に存在するので、銅箔
等の金属箔表面(ポリイミド形成面)に腐食や変色が生
じないことや、フレキシブルプリント基板を配線板とし
た際にも銅イオンによる電気的マイグレーションが生じ
ないことが期待できる。
ンジアミン(PDA、大新化成製)を83.3g(0.
77モル)と4,4′−ジアミノジフェニルエーテル
(DPE、和歌山精化製)を46.0g(0.23モ
ル)とを、窒素ガス雰囲気下で溶剤N−メチル−2−ピ
ロリドン(NMP、三菱化学製)約3kgに溶解し、5
0℃に保持した。その後、3,4,3′,4′−ビフェ
ニルテトラカルボン酸二無水物(BPDA、三菱化学
製)を297.1g(1.01モル)を徐々に加えなが
ら、3時間反応させた。
のイミダゾリル−ジアミノアジン類として2,4−ジア
ミノ−6−[2−(2−エチル−4−メチル−1−イミ
ダゾリル)エチル]−s−トリアジンを21.3g(ポ
リアミック酸100重量部に対し5重量部)添加し、溶
解させてポリアミック酸ワニスを得た。
アミノアジン類を使用しない以外は実施例1と同様の操
作を繰り返すことにより比較例1〜2のポリアミック酸
ワニスを得た。
下の通りである。
ルボン酸二無水物 PMDA: ピロメリット酸二無水物 (芳香族ジアミン類) PDA: パラフェニレンジアミン DPE: 4,4′−ジアミノジフェニルエーテル
(古河サーキットフォイル(株)製)の粗面化面に塗工
し、発泡が起こらないように段階的に乾燥した後、窒素
雰囲気下、350℃(15分間)でイミド化することに
より、25μm厚のポリイミド層を有するフレキシブル
プリント基板を得た。得られたフレキシブルプリント基
板のポリイミド層についてJIS C6471(幅1.
59mm、90度方向の剥離)に従って、23℃におけ
る接着強度として剥離強度(kg/cm)を測定した。
得られた結果を表2に示す。
「線膨張係数」及び「軟化点」の測定は、サーモメカニ
カルアナライザー(TMA、セイコー電子工業製)と、
サンプルとして20μm厚/4mm幅/20mm長さの
ポリイミドフィルムとを使用し、5g荷重で引張りモー
ドにて、30℃から400℃までの温度範囲を、昇温速
度5℃/分の条件でTMA特性の測定結果であるTMA
曲線から求めた。得られた線膨張係数と軟化点とを表2
に示す。
ト基板を塩化第1銅エッチング液で銅箔を全面エッチン
グしてポリイミドフィルム単体とし、エッチング前のフ
レキシブルプリント基板とエッチング後に得られたポリ
イミドフィルムのカールの状態を調べた。具体的には、
フレキシブルプリント基板及びポリイミドフィルムを2
3℃/60%Rh条件下で平盤上に置き、4角の平面か
らの距離の平均を求めた。得られた結果を表2に示す。
アミノアジン類を外添剤として含有するポリアミック酸
ワニスから形成されたポリイミド層を有するフレキシブ
ルプリント基板(実施例1)は、ポリイミド層の線膨張
係数が10〜30×10-6(1/K)の範囲内の21×
10-6(1/K)であり、しかもイミド化温度(400
℃)未満の310〜320℃で軟化点を示し始めている
ので、ポリイミド層と銅箔との間の接着強度が良好であ
り、しかもエッチングの前後でのカールの発生が非常に
小さいことがわかる。
ン類を外添剤として含有しないポリアミック酸ワニスか
ら形成されたポリイミド層を有するフレキシブルプリン
ト基板(比較例1〜2)は、ポリイミド層の線膨張係数
が10〜30×10-6(1/K)の範囲外か、もしくは
イミド化温度(400℃)で軟化点を示していないの
で、ポリイミド層と銅箔との間の接着強度が不良であ
り、しかもエッチングの前後でのカールの発生が非常に
大きい。
そのポリイミド層が金属箔に対し良好な接着強度を示
し、しかもエッチングの前後でカールが実用上問題のな
いレベルに抑制されている。
Claims (4)
- 【請求項1】 金属箔上にポリアミック酸ワニスを成膜
しイミド化することにより形成されたポリイミド層が設
けられているフレキシブルプリント基板において、ポリ
イミド層が10〜30×10-6(1/K)の線膨張係数
を示し、且つ少なくともイミド化温度において軟化点を
示すことを特徴とするフレキシブルプリント基板。 - 【請求項2】 金属箔が銅箔であり、ポリイミド層が1
8〜23×10-6(1/K)の線膨張係数を示す請求項
1記載のフレキシブルプリント基板。 - 【請求項3】 イミド化温度が300〜400℃である
請求項1又は2記載のフレキシブルプリント基板。 - 【請求項4】 ポリイミド層が、イミダゾリル−ジアミ
ノアジン類が外添されているポリアミック酸ワニスから
形成されたものである請求項1〜3のいずれかに記載の
フレキシブルプリント基板。
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