JP2001104756A - 蒸留装置並びに酸素同位体重成分の濃縮方法および重酸素水の製造方法 - Google Patents
蒸留装置並びに酸素同位体重成分の濃縮方法および重酸素水の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 起動時間の短縮が可能な蒸留装置を提供す
る。 【解決手段】 第１ないし第３塔１、２、３を備え、第
１塔蒸発器６の出口と第２塔凝縮器７の入口とが第１の
導入経路１２で接続され、第２塔蒸発器８の出口と、第
３塔凝縮器９の入口とが第２の導入経路１３で接続さ
れ、かつ第２塔凝縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口
とが第１の返送経路１４で接続され、第３塔凝縮器９の
出口と第２塔蒸発器８の入口とが第２の返送経路１５で
接続されている。
る。 【解決手段】 第１ないし第３塔１、２、３を備え、第
１塔蒸発器６の出口と第２塔凝縮器７の入口とが第１の
導入経路１２で接続され、第２塔蒸発器８の出口と、第
３塔凝縮器９の入口とが第２の導入経路１３で接続さ
れ、かつ第２塔凝縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口
とが第１の返送経路１４で接続され、第３塔凝縮器９の
出口と第２塔蒸発器８の入口とが第２の返送経路１５で
接続されている。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、同一化合物内の同
位体を分離・濃縮する装置に関し、水分子中の酸素の同
位体17Ｏあるいは18Ｏ（酸素同位体重成分と呼ぶ）を濃
縮した重酸素水を得る装置および方法に関し、詳しくは
酸素の低温蒸留により16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、
17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏを濃縮した後、水に変換し、
酸素の同位体17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する
方法、および酸素の低温蒸留により 16Ｏ17Ｏ、16Ｏ
18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏを濃縮した
後、水に変換し、水蒸留によってさらに酸素の同位体17
Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する方法に関する。
位体を分離・濃縮する装置に関し、水分子中の酸素の同
位体17Ｏあるいは18Ｏ（酸素同位体重成分と呼ぶ）を濃
縮した重酸素水を得る装置および方法に関し、詳しくは
酸素の低温蒸留により16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、
17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏを濃縮した後、水に変換し、
酸素の同位体17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する
方法、および酸素の低温蒸留により 16Ｏ17Ｏ、16Ｏ
18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏを濃縮した
後、水に変換し、水蒸留によってさらに酸素の同位体17
Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】同位体の蒸留分離プロセスに代表される
ように、蒸気圧比（分離係数）の非常に小さな系におけ
る蒸留操作では非常に大きな理論段数が必要となる。こ
のような場合には、蒸留塔の圧力損失を抑えるため一般
的に充填塔が用いられているが、それに必要な充填高さ
は理論上数百ｍに達することが少なくない。したがっ
て、実際の蒸留装置では、複数の蒸留塔を配管でつな
ぎ、全体として一つの蒸留塔群を構成する。図１８は３
つの蒸留塔を備え、各蒸留塔（第１ないし第３塔６１、
６２、６３）を接続した蒸留装置の例を示したものであ
る。この装置においては、第１塔６１および第２塔６２
の塔底に溜まった液体が、液ポンプ６１ａ、６２ａによ
りそれぞれ第２塔６２および第３塔６３の塔頂へ還流液
として供給される。第２塔６２および第３塔６３の塔頂
から導出されたガスは、それぞれ第１塔６１および第２
塔６２塔底部に上昇ガスとして返送される。このプロセ
スでは、第１塔６１から第２塔６２、第２塔６２から第
３塔６３へのプロセス流体の供給は液ポンプ６１ａ、６
２ａで行われるが、第２塔６２から第１塔６１、第３塔
６３から第２塔６２へのプロセス流体の返送はガスの圧
力差で行われるため、蒸留塔内の圧力は第１塔６１から
第３塔６３に向かって順に高くなければならない。一般
に分離成分の蒸気圧比（分離係数）は蒸留塔の操作圧力
が高いほど小さいため、第１塔６１よりも第２塔６２、
第２塔６２よりも第３塔６３の方が蒸留性能は低下す
る。また、一般的に同位体分離プロセスのように分離成
分の蒸気圧比が非常に小さく充填高さが非常に大きい場
合には、装置を起動してから規定量（仕様通りの採取
量、計画値）の製品を採取できるようになるまでの時間
（以下、起動時間）が数ヶ月〜数年かかる場合がある。
したがって、起動時間の短縮は従来からの課題であっ
た。起動時間は装置内のプロセス流体のホールドアップ
に大きく依存し、その量が多いほど長くなる。
ように、蒸気圧比（分離係数）の非常に小さな系におけ
る蒸留操作では非常に大きな理論段数が必要となる。こ
のような場合には、蒸留塔の圧力損失を抑えるため一般
的に充填塔が用いられているが、それに必要な充填高さ
は理論上数百ｍに達することが少なくない。したがっ
て、実際の蒸留装置では、複数の蒸留塔を配管でつな
ぎ、全体として一つの蒸留塔群を構成する。図１８は３
つの蒸留塔を備え、各蒸留塔（第１ないし第３塔６１、
６２、６３）を接続した蒸留装置の例を示したものであ
る。この装置においては、第１塔６１および第２塔６２
の塔底に溜まった液体が、液ポンプ６１ａ、６２ａによ
りそれぞれ第２塔６２および第３塔６３の塔頂へ還流液
として供給される。第２塔６２および第３塔６３の塔頂
から導出されたガスは、それぞれ第１塔６１および第２
塔６２塔底部に上昇ガスとして返送される。このプロセ
スでは、第１塔６１から第２塔６２、第２塔６２から第
３塔６３へのプロセス流体の供給は液ポンプ６１ａ、６
２ａで行われるが、第２塔６２から第１塔６１、第３塔
６３から第２塔６２へのプロセス流体の返送はガスの圧
力差で行われるため、蒸留塔内の圧力は第１塔６１から
第３塔６３に向かって順に高くなければならない。一般
に分離成分の蒸気圧比（分離係数）は蒸留塔の操作圧力
が高いほど小さいため、第１塔６１よりも第２塔６２、
第２塔６２よりも第３塔６３の方が蒸留性能は低下す
る。また、一般的に同位体分離プロセスのように分離成
分の蒸気圧比が非常に小さく充填高さが非常に大きい場
合には、装置を起動してから規定量（仕様通りの採取
量、計画値）の製品を採取できるようになるまでの時間
（以下、起動時間）が数ヶ月〜数年かかる場合がある。
したがって、起動時間の短縮は従来からの課題であっ
た。起動時間は装置内のプロセス流体のホールドアップ
に大きく依存し、その量が多いほど長くなる。
【０００３】図１９は図１８に示す装置と同じ機能を有
する蒸留プロセスにおいて、各塔７１、７２、７３に凝
縮器５、７、９および蒸発器６、８、１０を設けたもの
である。これは複数の蒸留塔から構成されるプロセスに
おいて一般的に用いられる装置で、このような装置で
は、原料がフィードされる塔７１から下流側の塔７３に
かけて蒸留塔の塔径が小さくなる。これにより、装置内
のプロセス流体のホールドアップを減少させ、起動時間
の短縮を図ることができる。しかし、このような装置を
用いた場合でも、第１塔７１から第３塔７３に向かって
蒸留塔内の圧力が高くなるため、図１８に示す装置の場
合と同様に、第１塔７１よりも第２塔７２、第２塔７２
よりも第３塔７３の方が蒸留性能が低下する。蒸留性能
の低下は蒸留塔の所要充填高さの増大、ひいてはプロセ
ス流体のホールドアップの増大につながるため、起動時
間短縮の観点から望ましくない。また従来の同位体蒸留
プロセスでは、不規則充填物による充填塔が用いられて
いた。一般に不規則充填物は規則充填物に比べ、比表面
積は大きいが、蒸留塔内の液ホールドアップが塔体積の
１０〜２０％、場合によっては２０％を越えることがあ
り、起動時間を長くする一因となっていた。
する蒸留プロセスにおいて、各塔７１、７２、７３に凝
縮器５、７、９および蒸発器６、８、１０を設けたもの
である。これは複数の蒸留塔から構成されるプロセスに
おいて一般的に用いられる装置で、このような装置で
は、原料がフィードされる塔７１から下流側の塔７３に
かけて蒸留塔の塔径が小さくなる。これにより、装置内
のプロセス流体のホールドアップを減少させ、起動時間
の短縮を図ることができる。しかし、このような装置を
用いた場合でも、第１塔７１から第３塔７３に向かって
蒸留塔内の圧力が高くなるため、図１８に示す装置の場
合と同様に、第１塔７１よりも第２塔７２、第２塔７２
よりも第３塔７３の方が蒸留性能が低下する。蒸留性能
の低下は蒸留塔の所要充填高さの増大、ひいてはプロセ
ス流体のホールドアップの増大につながるため、起動時
間短縮の観点から望ましくない。また従来の同位体蒸留
プロセスでは、不規則充填物による充填塔が用いられて
いた。一般に不規則充填物は規則充填物に比べ、比表面
積は大きいが、蒸留塔内の液ホールドアップが塔体積の
１０〜２０％、場合によっては２０％を越えることがあ
り、起動時間を長くする一因となっていた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記事情に
鑑みてなされたもので、その目的は、複数の蒸留塔から
構成される蒸留装置において、従来よりも起動時間が短
い装置を提供することにある。
鑑みてなされたもので、その目的は、複数の蒸留塔から
構成される蒸留装置において、従来よりも起動時間が短
い装置を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明の蒸留装置は、カスケードに構成した複数の
蒸留塔（第1塔〜第n塔）を用いて、複数成分よりなる気
体又は液体を蒸留分離する装置であって、第k塔（1≦k
≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部付近に設けた蒸
発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あるいは該塔頂部付
近に設けた凝縮器の入口または該塔の中間部とを連結す
る導入経路と、第(k+1)塔の凝縮器出口と、第k塔の塔底
部付近に設けた蒸発器の入口あるいは該塔の塔底部また
は該塔の中間部とを連結する返送経路を設けたことを特
徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、カスケー
ドに構成した複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）を用いて、
複数成分よりなる気体又は液体を蒸留分離する装置であ
って、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底
部付近に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あ
るいは該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の
中間部とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の塔頂部ある
いは塔頂部付近に設けた凝縮器の入口と、第k塔の塔底
部または該塔の中間部とをブロワを介して連結する返送
経路を設けたことを特徴とする蒸留装置である。また本
発明装置は、前記蒸留塔の少なくとも１塔が、規則充填
物（自己分配促進型充填物あるいは非自己分配促進型充
填物）を用いた充填塔、あるいは濡れ壁塔であることを
特徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、前記蒸
留装置に同位体スクランブラーを付設し、該装置の少な
くとも１ヶ所と同位体スクランブラー入り口を連結する
取出経路と該装置の少なくとも１ヶ所と同位体スクラン
ブラー出口を連結する返送経路とにより接続したことを
特徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、前記第
ｎ塔の後段に水素添加装置を設けたことを特徴とする蒸
留装置である。また本発明装置は、前記第n塔の後段に
水素添加装置を設け、さらにその後段に、別の前記カス
ケードに構成した複数の蒸留塔（第1塔〜第Ｎ塔）を設
けたことを特徴とする蒸留装置である。本発明の酸素同
位体の濃縮方法は、酸素同位体重成分を含む原料酸素
を、複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケー
ドプロセスにより濃縮するに際し、第k塔（1≦k≦（n-
1））の塔底部あるいは該塔塔底部付近に設けた蒸発器
出口のガスの少なくとも一部を、第(k+1)塔の塔頂部あ
るいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口あるいは該塔の中
間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂部または該塔の凝
縮器出口の液体の少なくとも一部を、第k塔の蒸発器入
口あるいは塔底部あるいは塔の中間部に返送することに
より酸素同位体重成分を含む酸素分子16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18
Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏのうち少なく
とも一種を濃縮することを特徴とする酸素同位体の濃縮
方法である。また本発明方法は、酸素同位体重成分を含
む原料酸素を、複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成す
るカスケードプロセスにより濃縮するに際し、第k塔（1
≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔塔底部付近に設け
た蒸発器出口のガスの少なくとも一部を、第(k+1)塔の
塔頂部あるいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口あるいは
該塔の中間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂部を導出
したガスまたは凝縮器入口のガスの少なくとも一部を、
ブロワによって昇圧し、第k塔の塔底部あるいは該塔の
中間部に返送することにより酸素同位体重成分を含む酸
素分子16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、およ
び18Ｏ18Ｏのうち少なくとも一種を濃縮することを特徴
とする酸素同位体の濃縮方法である。また本発明方法
は、前記濃縮方法により濃縮した酸素同位体濃縮物を、
酸素同位体スクランブリングに供し、前記酸素同位体重
成分を含む酸素分子の少なくとも一種の濃度を高めた濃
縮物を得ることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法であ
る。また本発明方法は、前記濃縮方法により濃縮した酸
素同位体濃縮物を、酸素同位体スクランブリングに供
し、前記酸素同位体重成分を含む酸素分子の少なくとも
一種の濃度を高めた濃縮物を得、該濃縮物をさらに前記
濃縮方法によって前記酸素同位体重成分を含む酸素分子
の少なくとも一種の濃度を高めた濃縮物を得ることを特
徴とする酸素同位体の濃縮方法である。また本発明の重
酸素水の製造方法は、前記蒸留装置を用いて酸素同位体
重成分を含む原料酸素を低温蒸留することにより酸素同
位体重成分を含む酸素分子の内の少なくとも一成分を濃
縮した濃縮物を得、該濃縮物に水素を添加して該濃縮物
に対応する重酸素水を含む水を得る方法である。そし
て、この後、該重酸素水を前記蒸留装置によりさらに濃
縮することを特徴とする重酸素水の製造方法である。ま
た本発明方法は、重酸素水を含む原料水を、複数の蒸留
塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケードプロセスによ
り濃縮するに際し、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あ
るいは該塔塔底部付近に設けた蒸発器出口の水蒸気の少
なくとも一部を、第(k+1)塔の塔頂部あるいは塔頂部付
近に設けた凝縮器入口あるいは該塔の中間部に供給し、
且つ、第(k+1)塔の塔頂部または該塔の凝縮器出口の水
の少なくとも一部を、第k塔の蒸発器入口あるいは塔底
部あるいは塔の中間部に導入することにより酸素同位体
重成分を含む重酸素水Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2
18Ｏ、ＤＨ17Ｏ およびＤＨ18Ｏのうち少なくとも一種
を濃縮することを特徴とする重酸素水の製造方法であ
る。
め、本発明の蒸留装置は、カスケードに構成した複数の
蒸留塔（第1塔〜第n塔）を用いて、複数成分よりなる気
体又は液体を蒸留分離する装置であって、第k塔（1≦k
≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部付近に設けた蒸
発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あるいは該塔頂部付
近に設けた凝縮器の入口または該塔の中間部とを連結す
る導入経路と、第(k+1)塔の凝縮器出口と、第k塔の塔底
部付近に設けた蒸発器の入口あるいは該塔の塔底部また
は該塔の中間部とを連結する返送経路を設けたことを特
徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、カスケー
ドに構成した複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）を用いて、
複数成分よりなる気体又は液体を蒸留分離する装置であ
って、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底
部付近に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あ
るいは該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の
中間部とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の塔頂部ある
いは塔頂部付近に設けた凝縮器の入口と、第k塔の塔底
部または該塔の中間部とをブロワを介して連結する返送
経路を設けたことを特徴とする蒸留装置である。また本
発明装置は、前記蒸留塔の少なくとも１塔が、規則充填
物（自己分配促進型充填物あるいは非自己分配促進型充
填物）を用いた充填塔、あるいは濡れ壁塔であることを
特徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、前記蒸
留装置に同位体スクランブラーを付設し、該装置の少な
くとも１ヶ所と同位体スクランブラー入り口を連結する
取出経路と該装置の少なくとも１ヶ所と同位体スクラン
ブラー出口を連結する返送経路とにより接続したことを
特徴とする蒸留装置である。また本発明装置は、前記第
ｎ塔の後段に水素添加装置を設けたことを特徴とする蒸
留装置である。また本発明装置は、前記第n塔の後段に
水素添加装置を設け、さらにその後段に、別の前記カス
ケードに構成した複数の蒸留塔（第1塔〜第Ｎ塔）を設
けたことを特徴とする蒸留装置である。本発明の酸素同
位体の濃縮方法は、酸素同位体重成分を含む原料酸素
を、複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケー
ドプロセスにより濃縮するに際し、第k塔（1≦k≦（n-
1））の塔底部あるいは該塔塔底部付近に設けた蒸発器
出口のガスの少なくとも一部を、第(k+1)塔の塔頂部あ
るいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口あるいは該塔の中
間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂部または該塔の凝
縮器出口の液体の少なくとも一部を、第k塔の蒸発器入
口あるいは塔底部あるいは塔の中間部に返送することに
より酸素同位体重成分を含む酸素分子16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18
Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏのうち少なく
とも一種を濃縮することを特徴とする酸素同位体の濃縮
方法である。また本発明方法は、酸素同位体重成分を含
む原料酸素を、複数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成す
るカスケードプロセスにより濃縮するに際し、第k塔（1
≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔塔底部付近に設け
た蒸発器出口のガスの少なくとも一部を、第(k+1)塔の
塔頂部あるいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口あるいは
該塔の中間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂部を導出
したガスまたは凝縮器入口のガスの少なくとも一部を、
ブロワによって昇圧し、第k塔の塔底部あるいは該塔の
中間部に返送することにより酸素同位体重成分を含む酸
素分子16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、およ
び18Ｏ18Ｏのうち少なくとも一種を濃縮することを特徴
とする酸素同位体の濃縮方法である。また本発明方法
は、前記濃縮方法により濃縮した酸素同位体濃縮物を、
酸素同位体スクランブリングに供し、前記酸素同位体重
成分を含む酸素分子の少なくとも一種の濃度を高めた濃
縮物を得ることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法であ
る。また本発明方法は、前記濃縮方法により濃縮した酸
素同位体濃縮物を、酸素同位体スクランブリングに供
し、前記酸素同位体重成分を含む酸素分子の少なくとも
一種の濃度を高めた濃縮物を得、該濃縮物をさらに前記
濃縮方法によって前記酸素同位体重成分を含む酸素分子
の少なくとも一種の濃度を高めた濃縮物を得ることを特
徴とする酸素同位体の濃縮方法である。また本発明の重
酸素水の製造方法は、前記蒸留装置を用いて酸素同位体
重成分を含む原料酸素を低温蒸留することにより酸素同
位体重成分を含む酸素分子の内の少なくとも一成分を濃
縮した濃縮物を得、該濃縮物に水素を添加して該濃縮物
に対応する重酸素水を含む水を得る方法である。そし
て、この後、該重酸素水を前記蒸留装置によりさらに濃
縮することを特徴とする重酸素水の製造方法である。ま
た本発明方法は、重酸素水を含む原料水を、複数の蒸留
塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケードプロセスによ
り濃縮するに際し、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あ
るいは該塔塔底部付近に設けた蒸発器出口の水蒸気の少
なくとも一部を、第(k+1)塔の塔頂部あるいは塔頂部付
近に設けた凝縮器入口あるいは該塔の中間部に供給し、
且つ、第(k+1)塔の塔頂部または該塔の凝縮器出口の水
の少なくとも一部を、第k塔の蒸発器入口あるいは塔底
部あるいは塔の中間部に導入することにより酸素同位体
重成分を含む重酸素水Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2
18Ｏ、ＤＨ17Ｏ およびＤＨ18Ｏのうち少なくとも一種
を濃縮することを特徴とする重酸素水の製造方法であ
る。
【０００６】
【発明の実施の形態】図１は、本発明の蒸留装置の第１
の実施形態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、カ
スケードに構成した３つの蒸留塔、すなわち第１塔１、
第２塔２、および第３塔３を備えている。なお、蒸留塔
をカスケードに構成するとは、一つの蒸留塔で濃縮され
た製品を、さらに次の蒸留塔で濃縮し、それをさらに次
の蒸留塔で濃縮することができるように蒸留塔を接続す
ることをいい、このように構成された蒸留塔全体をカス
ケードプロセスという。また図中破線で示す経路は本実
施形態例の変形例であり、本実施形態例の装置に含まれ
ない。
の実施形態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、カ
スケードに構成した３つの蒸留塔、すなわち第１塔１、
第２塔２、および第３塔３を備えている。なお、蒸留塔
をカスケードに構成するとは、一つの蒸留塔で濃縮され
た製品を、さらに次の蒸留塔で濃縮し、それをさらに次
の蒸留塔で濃縮することができるように蒸留塔を接続す
ることをいい、このように構成された蒸留塔全体をカス
ケードプロセスという。また図中破線で示す経路は本実
施形態例の変形例であり、本実施形態例の装置に含まれ
ない。
【０００７】これら第１ないし第３塔１、２、３の塔頂
部付近には、それぞれ塔１、２、３の塔頂部から導出さ
れたガスの少なくとも一部を冷却し液化させる第１塔凝
縮器５、第２塔凝縮器７、第３塔凝縮器９が設けられて
いる。凝縮器５、７、９は、それぞれ塔１、２、３の塔
頂部から導出されたガスが導入される第１流路５ａ、７
ａ、９ａと、熱媒体流体が流通する第２流路５ｂ、７
ｂ、９ｂを有し、上記導出ガスを熱媒体流体と熱交換さ
せることにより冷却し液化させることができるようにな
っている。凝縮器５、７、９としては、プレートフィン
型熱交換器を用いるのが好ましい。なお図示例では凝縮
器５、７、９を塔１、２、３の外部に設けたが、塔１、
２、３の塔頂部内部に設けてもよい。
部付近には、それぞれ塔１、２、３の塔頂部から導出さ
れたガスの少なくとも一部を冷却し液化させる第１塔凝
縮器５、第２塔凝縮器７、第３塔凝縮器９が設けられて
いる。凝縮器５、７、９は、それぞれ塔１、２、３の塔
頂部から導出されたガスが導入される第１流路５ａ、７
ａ、９ａと、熱媒体流体が流通する第２流路５ｂ、７
ｂ、９ｂを有し、上記導出ガスを熱媒体流体と熱交換さ
せることにより冷却し液化させることができるようにな
っている。凝縮器５、７、９としては、プレートフィン
型熱交換器を用いるのが好ましい。なお図示例では凝縮
器５、７、９を塔１、２、３の外部に設けたが、塔１、
２、３の塔頂部内部に設けてもよい。
【０００８】塔１、２、３の塔底部付近には、それぞれ
塔１、２、３の塔底部から導出された液の少なくとも一
部を加熱し気化させる第１塔蒸発器６、第２塔蒸発器
８、第３塔蒸発器１０が設けられている。蒸発器６、
８、１０は、それぞれ塔１、２、３から導出された液が
導入される第１流路６ａ、８ａ、１０ａと、熱媒体流体
が流通する第２流路６ｂ、８ｂ、１０ｂを有し、上記導
出液を熱媒体流体と熱交換させることにより加熱し気化
させることができるようになっている。蒸発器６、８、
１０としては、プレートフィン型熱交換器を用いるのが
好ましい。またこれらの蒸発器の取り付け位置は、液ホ
ールドアップを低減するために各蒸留塔下部の液溜の液
量が運転可能な範囲で最小となるような位置とする。な
お図示例では蒸発器６、８、１０を塔１、２、３の外部
に設けたが、塔１、２、３の塔底部内部に設けてもよ
い。この場合はコイル式熱交換器としても良い。
塔１、２、３の塔底部から導出された液の少なくとも一
部を加熱し気化させる第１塔蒸発器６、第２塔蒸発器
８、第３塔蒸発器１０が設けられている。蒸発器６、
８、１０は、それぞれ塔１、２、３から導出された液が
導入される第１流路６ａ、８ａ、１０ａと、熱媒体流体
が流通する第２流路６ｂ、８ｂ、１０ｂを有し、上記導
出液を熱媒体流体と熱交換させることにより加熱し気化
させることができるようになっている。蒸発器６、８、
１０としては、プレートフィン型熱交換器を用いるのが
好ましい。またこれらの蒸発器の取り付け位置は、液ホ
ールドアップを低減するために各蒸留塔下部の液溜の液
量が運転可能な範囲で最小となるような位置とする。な
お図示例では蒸発器６、８、１０を塔１、２、３の外部
に設けたが、塔１、２、３の塔底部内部に設けてもよ
い。この場合はコイル式熱交換器としても良い。
【０００９】本実施形態例の蒸留装置では、第１塔１の
塔底部付近に設けられた第１塔蒸発器６の出口（第１流
路６ａの出口）と、第２塔２の塔頂部付近に設けられた
第２塔凝縮器７の入口（第１流路７ａの入口）とが、弁
１２ｖを介して第１の導入経路１２で接続されている。
同様に、第２塔蒸発器８の出口（第１流路８ａの出口）
と、第３塔凝縮器９の入口（第１流路９ａの入口）とは
弁１３ｖを介して第２の導入経路１３で接続されてい
る。
塔底部付近に設けられた第１塔蒸発器６の出口（第１流
路６ａの出口）と、第２塔２の塔頂部付近に設けられた
第２塔凝縮器７の入口（第１流路７ａの入口）とが、弁
１２ｖを介して第１の導入経路１２で接続されている。
同様に、第２塔蒸発器８の出口（第１流路８ａの出口）
と、第３塔凝縮器９の入口（第１流路９ａの入口）とは
弁１３ｖを介して第２の導入経路１３で接続されてい
る。
【００１０】また第２塔凝縮器７の出口（第１流路７ａ
の出口）と、第１塔蒸発器６の入口（第１流路６ａの入
口）とは、弁１４ｖを介して第１の返送経路１４で接続
されている。同様に、第３塔凝縮器９の出口（第１流路
９ａの出口）と、第２塔蒸発器８の入口（第１流路８ａ
の入口）とは、弁１５ｖを介して第２の返送経路１５で
接続されている。この弁１４ｖ、弁１５ｖの取り付け位
置は各返送経路１４、１５の上方部（凝縮器の近く）
で、後記する複数塔のカスケード連結における第Ｋ塔と
第Ｋ＋１塔の圧力差が、このカスケードシステムが作動
するような各塔間の圧力差になるようなヘッド圧が得ら
れる位置に設ける。
の出口）と、第１塔蒸発器６の入口（第１流路６ａの入
口）とは、弁１４ｖを介して第１の返送経路１４で接続
されている。同様に、第３塔凝縮器９の出口（第１流路
９ａの出口）と、第２塔蒸発器８の入口（第１流路８ａ
の入口）とは、弁１５ｖを介して第２の返送経路１５で
接続されている。この弁１４ｖ、弁１５ｖの取り付け位
置は各返送経路１４、１５の上方部（凝縮器の近く）
で、後記する複数塔のカスケード連結における第Ｋ塔と
第Ｋ＋１塔の圧力差が、このカスケードシステムが作動
するような各塔間の圧力差になるようなヘッド圧が得ら
れる位置に設ける。
【００１１】第１ないし第３塔１、２、３の内部には、
規則充填物１１が充填されている。規則充填物１１とし
ては、非自己分配促進型規則充填物および／または自己
分配促進型規則充填物を好適に用いることができる。非
自己分配促進型規則充填物は、蒸留塔内を下降する液流
と蒸留塔内を上昇するガス流がその表面に沿って対向し
て流れ、かつ塔軸に垂直な断面方向の液流とガス流の混
合が促進されずに気液接触が行われる形状・構造を有す
る充填物であり、例えばアルミニウム、銅、アルミニウ
ムと銅の合金、ステンレススチール、各種プラスチック
等からなる多数の板状物または管等を主流れ方向（塔軸
方向）に平行に配置したものを挙げることができる。こ
こで、主流れとは蒸留塔内で塔軸方向に沿って下降する
液流および上昇するガス流を示すもので、充填材表面に
おける液流とガス流の界面（すなわち境界層）で生じる
物質移動の流れに対しての塔軸方向の流れを指すもので
ある。
規則充填物１１が充填されている。規則充填物１１とし
ては、非自己分配促進型規則充填物および／または自己
分配促進型規則充填物を好適に用いることができる。非
自己分配促進型規則充填物は、蒸留塔内を下降する液流
と蒸留塔内を上昇するガス流がその表面に沿って対向し
て流れ、かつ塔軸に垂直な断面方向の液流とガス流の混
合が促進されずに気液接触が行われる形状・構造を有す
る充填物であり、例えばアルミニウム、銅、アルミニウ
ムと銅の合金、ステンレススチール、各種プラスチック
等からなる多数の板状物または管等を主流れ方向（塔軸
方向）に平行に配置したものを挙げることができる。こ
こで、主流れとは蒸留塔内で塔軸方向に沿って下降する
液流および上昇するガス流を示すもので、充填材表面に
おける液流とガス流の界面（すなわち境界層）で生じる
物質移動の流れに対しての塔軸方向の流れを指すもので
ある。
【００１２】典型的な非自己分配促進型規則充填物の例
を図２および図３に示す。図２に示す非自己分配促進型
規則充填物５１は、塔軸方向に平行な板材からなるハニ
カム状の構造物である。また、図３に示す非自己分配促
進型規則充填物５２は、互いに平行な複数の板材５２ａ
と、これら板材５２ａに対し垂直な複数の板材５２ｂか
らなる格子状構造物を塔軸方向に沿って配置したもので
ある。
を図２および図３に示す。図２に示す非自己分配促進型
規則充填物５１は、塔軸方向に平行な板材からなるハニ
カム状の構造物である。また、図３に示す非自己分配促
進型規則充填物５２は、互いに平行な複数の板材５２ａ
と、これら板材５２ａに対し垂直な複数の板材５２ｂか
らなる格子状構造物を塔軸方向に沿って配置したもので
ある。
【００１３】自己分配促進型規則充填物は、蒸留塔内を
下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流とを、該規則
充填物の主として表面において気液接触させ、この際、
液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う
主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ
方向に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合
が促進されつつ気液接触が行われる形状・構造を有する
充填物であり、アルミニウム、銅、アルミニウムと銅の
合金、ステンレススチール、各種プラスチック等の薄板
を各種規則形状に成形し、これを積層構造のブロック状
にしたもので、構造化充填物とも称される。
下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流とを、該規則
充填物の主として表面において気液接触させ、この際、
液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う
主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ
方向に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合
が促進されつつ気液接触が行われる形状・構造を有する
充填物であり、アルミニウム、銅、アルミニウムと銅の
合金、ステンレススチール、各種プラスチック等の薄板
を各種規則形状に成形し、これを積層構造のブロック状
にしたもので、構造化充填物とも称される。
【００１４】典型的な自己分配促進型規則充填物の例を
図４ないし図６に示す。図４に示す自己分配促進型規則
充填物５３は、波型形状の複数の薄板を、塔軸線に平行
に配置し、互いに接触するように積層してブロック状に
したもので、各薄板の波状溝は、塔軸線に対して傾斜
し、かつ隣接する波型薄板はそれらの波状溝の形成方向
が交差するように配置されている。さらに各薄板が水平
面に対し垂直になるように配置された状態で、各薄板に
は塔軸線に対し直角をなす方向に沿って多数の列を形成
して、かつ互いに間隔をおいて多数の孔５３ａが設けら
れている。図５は自己分配促進型規則充填物の他の例の
構成単位を示すもので、ここに示す自己分配促進型規則
充填物５４は、薄板を波状に成形して波状溝を形成する
とともに、薄板に、波状溝に対し所定の角度をなす方向
に形成された微小な波型溝（ひだ）５４ｂを更に設けた
点に特徴がある。符号５４ａは薄板に形成された孔を示
す。図６に示す自己分配促進型規則充填物５５は、波型
薄板上に、波状溝に対し所定の角度をなす方向に形成さ
れた微小な波型溝（ひだ）５５ｂが設けられた部分と、
これを設けない平滑な部分とが交互に配置された構造を
有することを特徴とするものである。符号５５ａは薄板
に形成された孔を示す。
図４ないし図６に示す。図４に示す自己分配促進型規則
充填物５３は、波型形状の複数の薄板を、塔軸線に平行
に配置し、互いに接触するように積層してブロック状に
したもので、各薄板の波状溝は、塔軸線に対して傾斜
し、かつ隣接する波型薄板はそれらの波状溝の形成方向
が交差するように配置されている。さらに各薄板が水平
面に対し垂直になるように配置された状態で、各薄板に
は塔軸線に対し直角をなす方向に沿って多数の列を形成
して、かつ互いに間隔をおいて多数の孔５３ａが設けら
れている。図５は自己分配促進型規則充填物の他の例の
構成単位を示すもので、ここに示す自己分配促進型規則
充填物５４は、薄板を波状に成形して波状溝を形成する
とともに、薄板に、波状溝に対し所定の角度をなす方向
に形成された微小な波型溝（ひだ）５４ｂを更に設けた
点に特徴がある。符号５４ａは薄板に形成された孔を示
す。図６に示す自己分配促進型規則充填物５５は、波型
薄板上に、波状溝に対し所定の角度をなす方向に形成さ
れた微小な波型溝（ひだ）５５ｂが設けられた部分と、
これを設けない平滑な部分とが交互に配置された構造を
有することを特徴とするものである。符号５５ａは薄板
に形成された孔を示す。
【００１５】以下、本発明の蒸留装置の第１の実施形態
例である上記図１の装置を用いた場合を例として、本発
明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第１の実施形態例を
詳細に説明する。まず、第１塔１の中間部（高さ方向中
間部）に接続されたフィード部である経路２０を通し
て、原料酸素ガスを第１塔フィード１０１として塔１内
に供給する。上記原料酸素ガスとしては、高純度酸素を
用いるのが望ましい。高純度酸素としては、予めアルゴ
ン、炭化水素類、クリプトン、キセノン、弗素化合物
（パーフルオロカーボン等）などの不純物を除去し、純
度を９９．９９９％以上となるまで高めたものを用いる
ことができる。特に炭化水素が除去された原料酸素を用
いることが安全上好ましい。
例である上記図１の装置を用いた場合を例として、本発
明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第１の実施形態例を
詳細に説明する。まず、第１塔１の中間部（高さ方向中
間部）に接続されたフィード部である経路２０を通し
て、原料酸素ガスを第１塔フィード１０１として塔１内
に供給する。上記原料酸素ガスとしては、高純度酸素を
用いるのが望ましい。高純度酸素としては、予めアルゴ
ン、炭化水素類、クリプトン、キセノン、弗素化合物
（パーフルオロカーボン等）などの不純物を除去し、純
度を９９．９９９％以上となるまで高めたものを用いる
ことができる。特に炭化水素が除去された原料酸素を用
いることが安全上好ましい。
【００１６】第１塔１内に供給された原料酸素ガスは、
塔１内を上昇し充填物１１を通過する際に、後述の還流
液（下降液）と気液接触し蒸留される。原料酸素ガス
中、同位体重成分を含む酸素分子（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ
18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏ）は、高沸
点であるため凝縮しやすく、気液接触の過程で、下降液
中の同位体重成分濃度は増加し、上昇ガス中の同位体重
成分濃度は減少する。重成分濃度が減少し塔頂部に達し
た上昇ガスは、経路２１を通して塔１から導出された
後、二分され、一方は第１塔凝縮器５の第１流路５ａに
導入され、ここで第２流路５ｂ内を流れる熱媒体流体と
熱交換して凝縮し還流液として塔１の上部に戻され、他
方は経路２２を通して廃ガス１０３として系外に排出さ
れる。
塔１内を上昇し充填物１１を通過する際に、後述の還流
液（下降液）と気液接触し蒸留される。原料酸素ガス
中、同位体重成分を含む酸素分子（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ
18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏ）は、高沸
点であるため凝縮しやすく、気液接触の過程で、下降液
中の同位体重成分濃度は増加し、上昇ガス中の同位体重
成分濃度は減少する。重成分濃度が減少し塔頂部に達し
た上昇ガスは、経路２１を通して塔１から導出された
後、二分され、一方は第１塔凝縮器５の第１流路５ａに
導入され、ここで第２流路５ｂ内を流れる熱媒体流体と
熱交換して凝縮し還流液として塔１の上部に戻され、他
方は経路２２を通して廃ガス１０３として系外に排出さ
れる。
【００１７】第１塔１の塔頂部に戻された還流液は、規
則充填物１１の表面を下降液となって流下しつつ塔１内
を上昇する原料酸素ガス、および後述の上昇ガスと気液
接触し、塔１の塔底部に到達する。この気液接触の過程
において、下降液中には液化しやすい酸素同位体重成分
を含む酸素分子（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ
18Ｏ、および18Ｏ18Ｏ）が濃縮される。
則充填物１１の表面を下降液となって流下しつつ塔１内
を上昇する原料酸素ガス、および後述の上昇ガスと気液
接触し、塔１の塔底部に到達する。この気液接触の過程
において、下降液中には液化しやすい酸素同位体重成分
を含む酸素分子（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ
18Ｏ、および18Ｏ18Ｏ）が濃縮される。
【００１８】第１塔１の塔底部に達した下降液（以下、
各塔の塔底部に溜まった液を塔底部液という）は、経路
２３を通して塔１から導出され、上述の第１の返送経路
１４において後述の第１の返送液１０７と合流して第１
塔蒸発器６の第１流路６ａに導入され、ここで第２流路
６ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して気化した後、酸
素同位体重成分が濃縮した濃縮物である第１塔導出ガス
１０２として上述の第１の導入経路１２を通して蒸発器
６から導出される。
各塔の塔底部に溜まった液を塔底部液という）は、経路
２３を通して塔１から導出され、上述の第１の返送経路
１４において後述の第１の返送液１０７と合流して第１
塔蒸発器６の第１流路６ａに導入され、ここで第２流路
６ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して気化した後、酸
素同位体重成分が濃縮した濃縮物である第１塔導出ガス
１０２として上述の第１の導入経路１２を通して蒸発器
６から導出される。
【００１９】蒸発器６から導出された第１塔導出ガス１
０２の一部は、経路２４を通して塔１の下部に戻されて
塔１内を上昇する上昇ガスとなり、他部は、第２塔フィ
ードガス１０４として導入経路１２を通して後述の第２
塔塔頂ガス１０６と合流し第２塔凝縮器７に導入され、
ここで凝縮し返送経路１４を通して凝縮器７から導出さ
れた後、二分される。二分された凝縮液のうち一方は、
第１の返送経路１４を通し弁１４ｖを介して第１の返送
液１０７として上記第１塔塔底部液と合流した後、上記
第１塔蒸発器６に導入される。返送液１０７の返送は、
凝縮器７を液化して導出し、経路１４を流下する凝縮液
自身の重量によって行われる。
０２の一部は、経路２４を通して塔１の下部に戻されて
塔１内を上昇する上昇ガスとなり、他部は、第２塔フィ
ードガス１０４として導入経路１２を通して後述の第２
塔塔頂ガス１０６と合流し第２塔凝縮器７に導入され、
ここで凝縮し返送経路１４を通して凝縮器７から導出さ
れた後、二分される。二分された凝縮液のうち一方は、
第１の返送経路１４を通し弁１４ｖを介して第１の返送
液１０７として上記第１塔塔底部液と合流した後、上記
第１塔蒸発器６に導入される。返送液１０７の返送は、
凝縮器７を液化して導出し、経路１４を流下する凝縮液
自身の重量によって行われる。
【００２０】本実施形態例の方法では、第２塔凝縮器７
を経た凝縮液のうち一部を第１の返送液１０７として第
１塔蒸発器６に戻し、該返送液は自身の重量（ヘッド
圧）で蒸発器６を経由して第１塔１へ導入されるので、
第２塔２内の塔頂部の圧力を第１塔１の底部の圧力より
低くすることができる。かくして上述の第２塔フィード
ガス１０４を経路１２、２５を通して第２塔２に送るこ
とができる。
を経た凝縮液のうち一部を第１の返送液１０７として第
１塔蒸発器６に戻し、該返送液は自身の重量（ヘッド
圧）で蒸発器６を経由して第１塔１へ導入されるので、
第２塔２内の塔頂部の圧力を第１塔１の底部の圧力より
低くすることができる。かくして上述の第２塔フィード
ガス１０４を経路１２、２５を通して第２塔２に送るこ
とができる。
【００２１】凝縮器７から導出され二分された凝縮液の
うち他方は経路２５を通して第２塔還流液１０４として
第２塔２上部に供給され、下降液となって第２塔２内の
上昇ガスと気液接触しつつ第２塔２の塔底部に到達す
る。この気液接触の過程において、上昇ガス中の同位体
重成分濃度が減少するとともに、下降液中にはさらに酸
素同位体重成分が濃縮される。
うち他方は経路２５を通して第２塔還流液１０４として
第２塔２上部に供給され、下降液となって第２塔２内の
上昇ガスと気液接触しつつ第２塔２の塔底部に到達す
る。この気液接触の過程において、上昇ガス中の同位体
重成分濃度が減少するとともに、下降液中にはさらに酸
素同位体重成分が濃縮される。
【００２２】重成分濃度が減少し塔頂部に達した上昇ガ
スは、経路２８を通して塔２から導出され、塔頂ガス１
０６として上記導入経路１２で第２塔フィードガス１０
４と合流する。
スは、経路２８を通して塔２から導出され、塔頂ガス１
０６として上記導入経路１２で第２塔フィードガス１０
４と合流する。
【００２３】酸素同位体重成分が濃縮された濃縮物であ
る第２塔２の塔底部液は、経路２６を通して塔２から導
出され、上述の第２の返送経路１５において後述の第２
の返送液１１２に合流して第２塔蒸発器８に導入され、
ここで気化した後、酸素同位体重成分が濃縮した濃縮物
である第２塔導出ガス１０５として上述の第２の導入経
路１３を通して蒸発器８から導出される。
る第２塔２の塔底部液は、経路２６を通して塔２から導
出され、上述の第２の返送経路１５において後述の第２
の返送液１１２に合流して第２塔蒸発器８に導入され、
ここで気化した後、酸素同位体重成分が濃縮した濃縮物
である第２塔導出ガス１０５として上述の第２の導入経
路１３を通して蒸発器８から導出される。
【００２４】蒸発器８から導出された第２塔導出ガス１
０５の一部は経路２７を通して塔２の下部に戻されて塔
２内を上昇する上昇ガスとなり、他部は、第３塔フィー
ドガス１０８として導入経路１３を通して、後述の第３
塔塔頂ガス１１１と合流し、第３塔凝縮器９に導入さ
れ、ここで凝縮し、第２の返送経路１５を通して凝縮器
９から導出された後、二分される。二分された凝縮液の
うち一方は、第２の返送経路１５を通し弁１５ｖを介し
て第２の返送液１１２として上記第２塔蒸発器８に導入
される。返送液１１２の返送は、凝縮器９を液化して導
出し、経路１５を流下する凝縮液自身の重量によって行
われる。
０５の一部は経路２７を通して塔２の下部に戻されて塔
２内を上昇する上昇ガスとなり、他部は、第３塔フィー
ドガス１０８として導入経路１３を通して、後述の第３
塔塔頂ガス１１１と合流し、第３塔凝縮器９に導入さ
れ、ここで凝縮し、第２の返送経路１５を通して凝縮器
９から導出された後、二分される。二分された凝縮液の
うち一方は、第２の返送経路１５を通し弁１５ｖを介し
て第２の返送液１１２として上記第２塔蒸発器８に導入
される。返送液１１２の返送は、凝縮器９を液化して導
出し、経路１５を流下する凝縮液自身の重量によって行
われる。
【００２５】本実施形態例の方法では、第３塔凝縮器９
を経た凝縮液のうち一部を第２の返送液１１２として第
２塔蒸発器８に戻し、該返送液は自身の重量（ヘッド
圧）で蒸発器８を経由して第２塔２へ導入されるので、
第３塔３内の塔頂部の圧力を第２塔２の底部より低くす
ることができる。かくして、上記の第３塔フィードガス
１０８を経路１３、２９を通して第３塔３に送ることが
できる。
を経た凝縮液のうち一部を第２の返送液１１２として第
２塔蒸発器８に戻し、該返送液は自身の重量（ヘッド
圧）で蒸発器８を経由して第２塔２へ導入されるので、
第３塔３内の塔頂部の圧力を第２塔２の底部より低くす
ることができる。かくして、上記の第３塔フィードガス
１０８を経路１３、２９を通して第３塔３に送ることが
できる。
【００２６】凝縮器９から導出され二分された凝縮液の
うち他方は経路２９を通して第３塔還流液１０８として
第３塔３上部に供給され、下降液となって第３塔３内の
上昇ガスと気液接触しつつ第３塔３の塔底部に到達す
る。この気液接触の過程において、上昇ガス中の同位体
重成分濃度が減少するとともに、下降液中にはさらに酸
素同位体重成分が濃縮される。
うち他方は経路２９を通して第３塔還流液１０８として
第３塔３上部に供給され、下降液となって第３塔３内の
上昇ガスと気液接触しつつ第３塔３の塔底部に到達す
る。この気液接触の過程において、上昇ガス中の同位体
重成分濃度が減少するとともに、下降液中にはさらに酸
素同位体重成分が濃縮される。
【００２７】重成分濃度が減少し塔頂部に達した上昇ガ
スは、経路３３を通して塔３から導出され、塔頂ガス１
１１として上記導入経路１３で第３塔フィードガス１０
８と合流する。
スは、経路３３を通して塔３から導出され、塔頂ガス１
１１として上記導入経路１３で第３塔フィードガス１０
８と合流する。
【００２８】酸素同位体重成分が濃縮された濃縮物であ
る第３塔３の塔底部液は、経路３０を通して塔３から導
出され、第３塔蒸発器１０に導入され、ここで気化した
後、酸素同位体重成分が濃縮した濃縮物である第３塔導
出ガス１０９として蒸発器１０から導出される。蒸発器
１０から導出された第３塔導出ガス１０９は二分され、
一方は経路３１を通して塔３の下部に戻されて塔３内を
上昇する上昇ガスとなり、他方は、経路３２を通して酸
素同位体重成分を濃縮した濃縮物である製品ガス１１０
として回収される。
る第３塔３の塔底部液は、経路３０を通して塔３から導
出され、第３塔蒸発器１０に導入され、ここで気化した
後、酸素同位体重成分が濃縮した濃縮物である第３塔導
出ガス１０９として蒸発器１０から導出される。蒸発器
１０から導出された第３塔導出ガス１０９は二分され、
一方は経路３１を通して塔３の下部に戻されて塔３内を
上昇する上昇ガスとなり、他方は、経路３２を通して酸
素同位体重成分を濃縮した濃縮物である製品ガス１１０
として回収される。
【００２９】ここで、第２塔、第３塔へのフィードガス
１０４、１０８の量の設定について説明する。第２塔フ
ィードガス１０４の流量は、第２塔あるいは第３塔から
装置外へ回収される製品（本実施形態例の場合は製品ガ
ス１１０のみ）に同伴される目的成分の流量に対して、
第２塔フィードガス１０４に同伴される目的成分の流量
が十分な量になるように設定する。詳しくは、［第２塔
あるいはは第３塔から装置外へ回収される製品１１０中
の目的成分の流量］／［第２塔フィードガス１０４に同
伴される目的成分の流量］＝［目的成分の収率］とする
時、この目的成分の収率が１％〜１０％以下になるよう
に設定することが望ましい。第２塔フィードガス１０４
の量を小さくしすぎると（目的成分の収率を大きくしよ
うとしすぎると）、第２塔および第３塔の蒸留性能が低
下する。逆に、第２塔フィードガス１０４の量を大きく
しすぎると、第１塔蒸発器６と第２塔凝縮器７の熱交換
量の増大に対して蒸留性能はさほど向上しなくなる。
１０４、１０８の量の設定について説明する。第２塔フ
ィードガス１０４の流量は、第２塔あるいは第３塔から
装置外へ回収される製品（本実施形態例の場合は製品ガ
ス１１０のみ）に同伴される目的成分の流量に対して、
第２塔フィードガス１０４に同伴される目的成分の流量
が十分な量になるように設定する。詳しくは、［第２塔
あるいはは第３塔から装置外へ回収される製品１１０中
の目的成分の流量］／［第２塔フィードガス１０４に同
伴される目的成分の流量］＝［目的成分の収率］とする
時、この目的成分の収率が１％〜１０％以下になるよう
に設定することが望ましい。第２塔フィードガス１０４
の量を小さくしすぎると（目的成分の収率を大きくしよ
うとしすぎると）、第２塔および第３塔の蒸留性能が低
下する。逆に、第２塔フィードガス１０４の量を大きく
しすぎると、第１塔蒸発器６と第２塔凝縮器７の熱交換
量の増大に対して蒸留性能はさほど向上しなくなる。
【００３０】また、第３塔フィードガス１０８の流量
は、第３塔から装置外へ回収される製品（本実施形態例
の場合は製品ガス１１０のみ）に同伴される目的成分の
流量に対して、第３塔フィードガス１０８に同伴される
目的成分の流量が十分な量になるように設定する。詳し
くは、［第３塔から装置外へ回収される製品１１０に同
伴される目的成分の流量］／［第３塔フィードガス１０
８に同伴される目的成分の流量］＝［目的成分の収率］
が１％〜１０％以下になるように設定することが望まし
い。第３塔フィードガス１０８の量を小さくしすぎると
（目的成分の収率を大きくしようとしすぎると）、第３
塔の蒸留性能が低下する。また、第３塔フィードガス１
０８の量を大きくしすぎると、第２塔蒸発器８と第３塔
凝縮器９の熱交換量の増大に対して蒸留性能はさほど向
上しなくなる。
は、第３塔から装置外へ回収される製品（本実施形態例
の場合は製品ガス１１０のみ）に同伴される目的成分の
流量に対して、第３塔フィードガス１０８に同伴される
目的成分の流量が十分な量になるように設定する。詳し
くは、［第３塔から装置外へ回収される製品１１０に同
伴される目的成分の流量］／［第３塔フィードガス１０
８に同伴される目的成分の流量］＝［目的成分の収率］
が１％〜１０％以下になるように設定することが望まし
い。第３塔フィードガス１０８の量を小さくしすぎると
（目的成分の収率を大きくしようとしすぎると）、第３
塔の蒸留性能が低下する。また、第３塔フィードガス１
０８の量を大きくしすぎると、第２塔蒸発器８と第３塔
凝縮器９の熱交換量の増大に対して蒸留性能はさほど向
上しなくなる。
【００３１】次に上記各塔の運転制御方法を説明する。
ある一つの塔に着目した時、制御可能な部分は以下の４
つである。 第k塔から第k+1塔へ供給されるガス配管にある弁。 第k+1塔から第k塔へ戻される液配管の弁。 蒸発器の熱交換量（温流体の流量、圧力） 凝縮器の熱交換量（冷流体の流量、圧力） ４つを同時に調節するのは困難なので、基本的に各塔に
ついてとを固定し、装置の状態を見ながらとを
調節する。
ある一つの塔に着目した時、制御可能な部分は以下の４
つである。 第k塔から第k+1塔へ供給されるガス配管にある弁。 第k+1塔から第k塔へ戻される液配管の弁。 蒸発器の熱交換量（温流体の流量、圧力） 凝縮器の熱交換量（冷流体の流量、圧力） ４つを同時に調節するのは困難なので、基本的に各塔に
ついてとを固定し、装置の状態を見ながらとを
調節する。
【００３２】まず蒸発器の熱交換量（温流体の流量、
圧力）の調節は次のように行う。蒸発器の熱交換量は、
各塔の蒸気負荷が適当な値（計画値）になるように予め
調節し設定して以降、制御はしない。蒸留塔内の密度補
正空塔速度は、0.5m/s(kg/m3)0.5以上、3.0m/s(kg/m3)
0.5以下、好ましくは0.7m/s(kg/m3)0.5以上、2.2m/s(kg
/m3)0.5以下になるように設定するのが好ましい。
圧力）の調節は次のように行う。蒸発器の熱交換量は、
各塔の蒸気負荷が適当な値（計画値）になるように予め
調節し設定して以降、制御はしない。蒸留塔内の密度補
正空塔速度は、0.5m/s(kg/m3)0.5以上、3.0m/s(kg/m3)
0.5以下、好ましくは0.7m/s(kg/m3)0.5以上、2.2m/s(kg
/m3)0.5以下になるように設定するのが好ましい。
【００３３】次に、第k塔から第k+1塔へ供給されるガ
ス配管（経路１２、１３）にある弁１２ｖ、１３ｖを調
節する。各塔の塔頂圧力がほぼ等しい場合、第k塔塔底圧
力は第k+1塔塔頂圧力よりも、第k塔の圧力損失分だけ高
くなる。したがって、配管の途中に弁を設けた上で、第
k塔から第k+1塔へ供給されるガスの流量を検出し、規定
された流量に制御する。この流量は、厳密なものではな
いので、一旦丁度良い流量（計画値にほぼ等い値）にな
ったら、弁の開度は調節しない。各塔の圧力が一定であ
れば、この流量はほとんど変化しない。
ス配管（経路１２、１３）にある弁１２ｖ、１３ｖを調
節する。各塔の塔頂圧力がほぼ等しい場合、第k塔塔底圧
力は第k+1塔塔頂圧力よりも、第k塔の圧力損失分だけ高
くなる。したがって、配管の途中に弁を設けた上で、第
k塔から第k+1塔へ供給されるガスの流量を検出し、規定
された流量に制御する。この流量は、厳密なものではな
いので、一旦丁度良い流量（計画値にほぼ等い値）にな
ったら、弁の開度は調節しない。各塔の圧力が一定であ
れば、この流量はほとんど変化しない。
【００３４】ついで、凝縮器の熱交換量（冷流体の流
量、圧力）を設定する。これは各蒸留塔内の圧力が一定
になるように調節する。蒸発器の熱交換量は固定され
ているので、凝縮器の熱交換量が小さいと、蒸留塔の
圧力は上がり続けてしまう。また、逆に凝縮器の熱交換
量が大きいと蒸留塔の圧力は下がり続ける。いったん
最適値に調節しても、天候によって装置の侵入熱が変化
し、圧力は変動する。したがって、各塔の圧力を常に検
出しながら凝縮器の熱交換量を制御する必要がある。
量、圧力）を設定する。これは各蒸留塔内の圧力が一定
になるように調節する。蒸発器の熱交換量は固定され
ているので、凝縮器の熱交換量が小さいと、蒸留塔の
圧力は上がり続けてしまう。また、逆に凝縮器の熱交換
量が大きいと蒸留塔の圧力は下がり続ける。いったん
最適値に調節しても、天候によって装置の侵入熱が変化
し、圧力は変動する。したがって、各塔の圧力を常に検
出しながら凝縮器の熱交換量を制御する必要がある。
【００３５】ついで第k+1塔から第k塔へ戻される液配
管（経路１４、１５）の弁１４ｖ、１５ｖを調節する。
調節弁１４ｖ、１５ｖは、所定の液ヘッドがえられる範
囲で比較的塔頂の凝縮器に近い位置に設置する。これ
は、配管内の液ホールドアップを小さくするためであ
る。この開度は、各蒸留塔の塔底の液面（蒸発器の液
面）を検出しながら調節する。この開度が小さすぎて、
第k+1塔から第k塔への戻りが小さくなった場合、ガス
配管の弁１２ｖ、１３ｖが固定されているので、第k+1塔
〜第n塔までのプロセス流体のホールドアップがどんど
ん増えていく。各塔の圧力は凝縮器５、７、９によっ
て一定に保たれているので、ホールドアップの増加は、
蒸留塔塔底の液面の上昇につながる。逆に、第k+1塔から
第k塔への戻りが大きくなった場合、蒸留塔塔底の液面は
低下する。したがって、液配管の弁は各蒸留塔塔底の
液面高さが一定になるように制御しなければならない。
なお、調節弁１４ｖ、１５ｖは、所定の液ヘッドがえら
れる範囲で比較的塔頂の凝縮器に近い位置に設置する
が、制御の容易さ、確実さを考慮すると蒸発器に近い位
置に設けるのが良い。
管（経路１４、１５）の弁１４ｖ、１５ｖを調節する。
調節弁１４ｖ、１５ｖは、所定の液ヘッドがえられる範
囲で比較的塔頂の凝縮器に近い位置に設置する。これ
は、配管内の液ホールドアップを小さくするためであ
る。この開度は、各蒸留塔の塔底の液面（蒸発器の液
面）を検出しながら調節する。この開度が小さすぎて、
第k+1塔から第k塔への戻りが小さくなった場合、ガス
配管の弁１２ｖ、１３ｖが固定されているので、第k+1塔
〜第n塔までのプロセス流体のホールドアップがどんど
ん増えていく。各塔の圧力は凝縮器５、７、９によっ
て一定に保たれているので、ホールドアップの増加は、
蒸留塔塔底の液面の上昇につながる。逆に、第k+1塔から
第k塔への戻りが大きくなった場合、蒸留塔塔底の液面は
低下する。したがって、液配管の弁は各蒸留塔塔底の
液面高さが一定になるように制御しなければならない。
なお、調節弁１４ｖ、１５ｖは、所定の液ヘッドがえら
れる範囲で比較的塔頂の凝縮器に近い位置に設置する
が、制御の容易さ、確実さを考慮すると蒸発器に近い位
置に設けるのが良い。
【００３６】本実施形態例の蒸留装置は、第１塔蒸発器
６の出口と第２塔凝縮器７の入口とが第１の導入経路１
２で接続され、第２塔蒸発器８の出口と第３塔凝縮器９
の入口とが第２の導入経路１３で接続され、かつ第２塔
凝縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口とが第１の返送
経路１４で接続され、第３塔凝縮器９の出口と第２塔蒸
発器８の入口とが第２の返送経路１５で接続されている
ので、凝縮器７、９を経た凝縮液のうち一部を返送液１
０７、１１２として蒸発器６、８に戻すことができる。
このため、塔２、３内の圧力を従来に比べ低く設定する
ことができ、各塔内における同位体各成分間の蒸気圧比
を大きくし、蒸留性能を向上させることができる。これ
により、各塔の充填高さを低くすることができ、液のホ
ールドアップ量を少なくでき、起動時間の短縮を図るこ
とができる。また上記理由により、酸素同位体重成分を
高濃度で含有する製品を効率良く得ることができる。
６の出口と第２塔凝縮器７の入口とが第１の導入経路１
２で接続され、第２塔蒸発器８の出口と第３塔凝縮器９
の入口とが第２の導入経路１３で接続され、かつ第２塔
凝縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口とが第１の返送
経路１４で接続され、第３塔凝縮器９の出口と第２塔蒸
発器８の入口とが第２の返送経路１５で接続されている
ので、凝縮器７、９を経た凝縮液のうち一部を返送液１
０７、１１２として蒸発器６、８に戻すことができる。
このため、塔２、３内の圧力を従来に比べ低く設定する
ことができ、各塔内における同位体各成分間の蒸気圧比
を大きくし、蒸留性能を向上させることができる。これ
により、各塔の充填高さを低くすることができ、液のホ
ールドアップ量を少なくでき、起動時間の短縮を図るこ
とができる。また上記理由により、酸素同位体重成分を
高濃度で含有する製品を効率良く得ることができる。
【００３７】また、従来の装置（図１９）では、前段側
の塔から後段側の塔への供給経路の全部が液で満たされ
ているのに対して、本実施形態例の装置では返送経路の
うち、これら塔の圧力差に相当する液ヘッド分に応じた
部分のみが液で満たされる。即ち、後段側の塔から前段
側の塔への返送経路のうち、凝縮器７、９にて液化され
た返送液１０７、１１２を前段側の塔に返送するために
必要なこれら塔の圧力差に相当する液ヘッド分に応じた
経路部分のみが液で満たされる。このため、液ホールド
アップ量が小さくなり、いっそうの装置の起動時間の短
縮が可能となる。特に蒸留塔の塔径が小さい場合には、
返送経路の配管径が相対的に大きくなるので、本実施形
態例の装置と従来装置との間の液ホールドアップの差が
大きくなると考えられ、起動時間の点で、本発明装置の
優位性がさらに明確となると考えられる。
の塔から後段側の塔への供給経路の全部が液で満たされ
ているのに対して、本実施形態例の装置では返送経路の
うち、これら塔の圧力差に相当する液ヘッド分に応じた
部分のみが液で満たされる。即ち、後段側の塔から前段
側の塔への返送経路のうち、凝縮器７、９にて液化され
た返送液１０７、１１２を前段側の塔に返送するために
必要なこれら塔の圧力差に相当する液ヘッド分に応じた
経路部分のみが液で満たされる。このため、液ホールド
アップ量が小さくなり、いっそうの装置の起動時間の短
縮が可能となる。特に蒸留塔の塔径が小さい場合には、
返送経路の配管径が相対的に大きくなるので、本実施形
態例の装置と従来装置との間の液ホールドアップの差が
大きくなると考えられ、起動時間の点で、本発明装置の
優位性がさらに明確となると考えられる。
【００３８】また、塔１、２、３に規則充填物（自己分
配促進型充填物あるいは非分配促進型充填物）を用いる
ことによって、塔内の圧力損失を小さくし、塔内圧を低
く設定することができる。このため、各成分間の蒸気圧
比を大きくし蒸留効率を高めるとともに、液ホールドア
ップ量を小さくし、起動時間のさらなる短縮を図ること
ができる。またこれに伴って運転コスト削減が可能とな
る。さらには、自己分配型規則充填物の使用により、塔
内における気液接触効率を高め、同位体濃縮効率を高め
ることができる。
配促進型充填物あるいは非分配促進型充填物）を用いる
ことによって、塔内の圧力損失を小さくし、塔内圧を低
く設定することができる。このため、各成分間の蒸気圧
比を大きくし蒸留効率を高めるとともに、液ホールドア
ップ量を小さくし、起動時間のさらなる短縮を図ること
ができる。またこれに伴って運転コスト削減が可能とな
る。さらには、自己分配型規則充填物の使用により、塔
内における気液接触効率を高め、同位体濃縮効率を高め
ることができる。
【００３９】上記実施形態例の蒸留装置では、第２塔凝
縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口とが第１の返送経
路１４で接続され、第３塔凝縮器９の出口と第２塔蒸発
器８の入口とが第２の返送経路１５で接続されている
が、本発明の蒸留装置はこれに限らず、第１の返送経路
を、符号１４ａ（破線で示す経路）で示すように第２塔
凝縮器７の出口と第１塔１の中間部とを接続するものと
し、かつ第２の返送経路を、符号１５ａ（破線で示す経
路）で示すように第３塔凝縮器９の出口と第２塔２の中
間部とを接続するものとしてもよい。また、塔１、２、
３としては、上記充填物を用いた充填塔に限らず、濡れ
壁塔を用いることもできる。
縮器７の出口と第１塔蒸発器６の入口とが第１の返送経
路１４で接続され、第３塔凝縮器９の出口と第２塔蒸発
器８の入口とが第２の返送経路１５で接続されている
が、本発明の蒸留装置はこれに限らず、第１の返送経路
を、符号１４ａ（破線で示す経路）で示すように第２塔
凝縮器７の出口と第１塔１の中間部とを接続するものと
し、かつ第２の返送経路を、符号１５ａ（破線で示す経
路）で示すように第３塔凝縮器９の出口と第２塔２の中
間部とを接続するものとしてもよい。また、塔１、２、
３としては、上記充填物を用いた充填塔に限らず、濡れ
壁塔を用いることもできる。
【００４０】図７は、本発明の蒸留装置の第２の実施形
態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、以下の点で
図１に示す蒸留装置と異なる。 （１）第１塔蒸発器６の出口と、第２塔２の塔頂部と
が、第１の導入経路３５によって直接接続され、第１塔
蒸発器６を経た第２塔フィードガス１０４’を、直接、
第２塔２の塔頂部に供給できるようになっている。 （２）第２塔蒸発器８の出口と、第３塔３の塔頂部と
が、第２の導入経路３６によって直接接続され、第２塔
蒸発器８を経た第３塔フィードガス１０８’を、直接、
第３塔３の塔頂部に供給できるようになっている。 （３）第２塔凝縮器７の出口と、第１塔１の塔底部と
が、第１の返送経路３７によって接続され、第２塔凝縮
器７からの返送液１０７’を第１塔１の塔底部に返送す
ることができるようになっている。 （４）第３塔凝縮器９の出口と、第２塔２の塔底部と
が、第２の返送経路３８によって接続され、第３塔凝縮
器９からの返送液１１２’を第２塔２の塔底部に返送す
ることができるようになっている。なお、図中破線で示
す経路は後記するごとく本実施形態例の装置の変形例で
ある。
態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、以下の点で
図１に示す蒸留装置と異なる。 （１）第１塔蒸発器６の出口と、第２塔２の塔頂部と
が、第１の導入経路３５によって直接接続され、第１塔
蒸発器６を経た第２塔フィードガス１０４’を、直接、
第２塔２の塔頂部に供給できるようになっている。 （２）第２塔蒸発器８の出口と、第３塔３の塔頂部と
が、第２の導入経路３６によって直接接続され、第２塔
蒸発器８を経た第３塔フィードガス１０８’を、直接、
第３塔３の塔頂部に供給できるようになっている。 （３）第２塔凝縮器７の出口と、第１塔１の塔底部と
が、第１の返送経路３７によって接続され、第２塔凝縮
器７からの返送液１０７’を第１塔１の塔底部に返送す
ることができるようになっている。 （４）第３塔凝縮器９の出口と、第２塔２の塔底部と
が、第２の返送経路３８によって接続され、第３塔凝縮
器９からの返送液１１２’を第２塔２の塔底部に返送す
ることができるようになっている。なお、図中破線で示
す経路は後記するごとく本実施形態例の装置の変形例で
ある。
【００４１】以下、図７の装置を用いた場合を例とし
て、本発明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第２の実施
形態例を説明する。経路２０を通して、第１塔フィード
１０１として第１塔１内に供給された原料酸素ガスは、
塔１内における気液接触によって蒸留される。第１塔１
内で酸素同位体重成分が濃縮された塔底部液は、経路２
３’を通して第１塔蒸発器６に導入され、ここで気化し
第１塔導出ガス１０２’として蒸発器６から導出され
る。導出ガス１０２’の一部は経路３９を通して第１塔
１の下部に戻され、他部は、第１の導入経路３５を通し
て第２塔フィード１０４’として第２塔２の塔頂部に直
接、導入される。第２塔２内において同位体重成分濃度
が減少して塔頂部に達した上昇ガスは、塔頂ガス１０６
として経路２８’を通して第２塔２から導出され、第２
塔凝縮器７において凝縮した後、二分され、一方は経路
２５’を通して第２塔２上部に還流液として戻され、他
方は第１の返送経路３７を通して第１の返送液１０７’
として第１塔１の塔底部に返送される。
て、本発明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第２の実施
形態例を説明する。経路２０を通して、第１塔フィード
１０１として第１塔１内に供給された原料酸素ガスは、
塔１内における気液接触によって蒸留される。第１塔１
内で酸素同位体重成分が濃縮された塔底部液は、経路２
３’を通して第１塔蒸発器６に導入され、ここで気化し
第１塔導出ガス１０２’として蒸発器６から導出され
る。導出ガス１０２’の一部は経路３９を通して第１塔
１の下部に戻され、他部は、第１の導入経路３５を通し
て第２塔フィード１０４’として第２塔２の塔頂部に直
接、導入される。第２塔２内において同位体重成分濃度
が減少して塔頂部に達した上昇ガスは、塔頂ガス１０６
として経路２８’を通して第２塔２から導出され、第２
塔凝縮器７において凝縮した後、二分され、一方は経路
２５’を通して第２塔２上部に還流液として戻され、他
方は第１の返送経路３７を通して第１の返送液１０７’
として第１塔１の塔底部に返送される。
【００４２】第２塔２内で酸素同位体重成分が濃縮され
た塔底部液は、経路２６’を通して第２塔蒸発器８に導
入され、ここで気化し第２塔導出ガス１０５’として蒸
発器８から導出される。導出ガス１０５’の一部は経路
４０を通して第２塔２の下部に戻され、他部は第２の導
入経路３６を通して第３塔フィード１０８’として第３
塔３の塔頂部に直接、導入される。第３塔３内において
同位体重成分濃度が減少して塔頂部に達した上昇ガス
は、塔頂ガス１１１として経路３３’を通して第３塔３
から導出され、第３塔凝縮器９において凝縮した後、二
分され、一方は経路２９’を通して第３塔３上部に該塔
の還流液として導入され、他方は第２の返送経路３８を
通して第２の返送液１１２’として第２塔２の塔底部に
返送される。
た塔底部液は、経路２６’を通して第２塔蒸発器８に導
入され、ここで気化し第２塔導出ガス１０５’として蒸
発器８から導出される。導出ガス１０５’の一部は経路
４０を通して第２塔２の下部に戻され、他部は第２の導
入経路３６を通して第３塔フィード１０８’として第３
塔３の塔頂部に直接、導入される。第３塔３内において
同位体重成分濃度が減少して塔頂部に達した上昇ガス
は、塔頂ガス１１１として経路３３’を通して第３塔３
から導出され、第３塔凝縮器９において凝縮した後、二
分され、一方は経路２９’を通して第３塔３上部に該塔
の還流液として導入され、他方は第２の返送経路３８を
通して第２の返送液１１２’として第２塔２の塔底部に
返送される。
【００４３】本実施形態例の蒸留装置では、凝縮器７、
９を経た凝縮液のうち一部を返送液１０７’、１１２’
として該凝縮液自身の重量（ヘッド圧）で前段の塔に戻
すことができる。このため、液ポンプを使用する従来法
に比して液量は少なくて済み、上述の第１の実施形態例
の装置と同様に、起動時間の短縮を図ることができる。
また塔底部と塔頂部を接続した形とすることにより少な
い全塔長により酸素同位体重成分を高濃度で含有する製
品を効率良く得ることができる。
９を経た凝縮液のうち一部を返送液１０７’、１１２’
として該凝縮液自身の重量（ヘッド圧）で前段の塔に戻
すことができる。このため、液ポンプを使用する従来法
に比して液量は少なくて済み、上述の第１の実施形態例
の装置と同様に、起動時間の短縮を図ることができる。
また塔底部と塔頂部を接続した形とすることにより少な
い全塔長により酸素同位体重成分を高濃度で含有する製
品を効率良く得ることができる。
【００４４】なお、上記実施形態例の蒸留装置では、第
１塔蒸発器６の出口と第２塔２の塔頂部とが第１の導入
経路３５によって接続され、第２塔蒸発器８の出口と第
３塔３の塔頂部とが第２の導入経路３６によって接続さ
れ、さらに、第２塔凝縮器７の出口と第１塔１の塔底部
とが第１の返送経路３７によって接続され、第３塔凝縮
器９の出口と第２塔２の塔底部とが第２の返送経路３８
によって接続されているが、本発明の蒸留装置はこれに
限定されない。例えば、符号３５ａ、３６ａ（破線で示
す経路）で示すように、第１および第２の導入経路を、
塔２、３の塔頂部でなく中間部に接続することもできる
し、符号３７ａ、３８ａで示すように、第１および第２
の返送経路を、塔１、２の塔底部でなく塔１、２の中間
部に接続することもできる。
１塔蒸発器６の出口と第２塔２の塔頂部とが第１の導入
経路３５によって接続され、第２塔蒸発器８の出口と第
３塔３の塔頂部とが第２の導入経路３６によって接続さ
れ、さらに、第２塔凝縮器７の出口と第１塔１の塔底部
とが第１の返送経路３７によって接続され、第３塔凝縮
器９の出口と第２塔２の塔底部とが第２の返送経路３８
によって接続されているが、本発明の蒸留装置はこれに
限定されない。例えば、符号３５ａ、３６ａ（破線で示
す経路）で示すように、第１および第２の導入経路を、
塔２、３の塔頂部でなく中間部に接続することもできる
し、符号３７ａ、３８ａで示すように、第１および第２
の返送経路を、塔１、２の塔底部でなく塔１、２の中間
部に接続することもできる。
【００４５】図８は、本発明の蒸留装置の第３の実施形
態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、以下の点で
図７に示す蒸留装置と異なる。 （１）第２塔２の塔頂ガス１０６を第２塔凝縮器７に導
く経路２８’と、第１塔１の塔底部とが、第１の返送経
路３７’によって接続され、第２塔２の塔頂ガス１０６
の一部を、第１塔１の塔底部に返送することができるよ
うになっている。 （２）第３塔３の塔頂ガス１１１を第３塔凝縮器９に導
く経路３３’と、第２塔２の塔底部とが、第２の返送経
路３８’によって接続され、第３塔３の塔頂ガス１１１
の一部を、第２塔２の塔底部に返送することができるよ
うになっている。 （３）第１および第２の返送経路３７’、３８’にそれ
ぞれブロワ４１、４２が設けられている。ブロワ４１、
４２としては、常温圧縮機、低温圧縮機を用いることが
できるが、常温圧縮機を用いる場合は、図９に示すよう
に、返送経路３７’、３８’に熱交換器４１a、４２aを
介在させる必要がある。
態例を示すもので、ここに示す蒸留装置は、以下の点で
図７に示す蒸留装置と異なる。 （１）第２塔２の塔頂ガス１０６を第２塔凝縮器７に導
く経路２８’と、第１塔１の塔底部とが、第１の返送経
路３７’によって接続され、第２塔２の塔頂ガス１０６
の一部を、第１塔１の塔底部に返送することができるよ
うになっている。 （２）第３塔３の塔頂ガス１１１を第３塔凝縮器９に導
く経路３３’と、第２塔２の塔底部とが、第２の返送経
路３８’によって接続され、第３塔３の塔頂ガス１１１
の一部を、第２塔２の塔底部に返送することができるよ
うになっている。 （３）第１および第２の返送経路３７’、３８’にそれ
ぞれブロワ４１、４２が設けられている。ブロワ４１、
４２としては、常温圧縮機、低温圧縮機を用いることが
できるが、常温圧縮機を用いる場合は、図９に示すよう
に、返送経路３７’、３８’に熱交換器４１a、４２aを
介在させる必要がある。
【００４６】以下、図８の装置を用いた場合を例とし
て、本発明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第３の実施
形態例を説明する。第２塔２内において同位体重成分濃
度が減少して塔頂部に達した上昇ガスは、塔頂ガス１０
６として経路２８’を通して第２塔２から導出された
後、二分される。二分された塔頂ガス１０６のうち一方
は第２塔凝縮器７において凝縮した後、第２塔２上部に
戻されて該塔の還流液となり、他方は第１の返送経路３
７’を通してブロワ４１に至り、ここで昇圧されて第１
の返送液１０７”として第１塔１塔底部に返送される。
同様に、第３塔３の塔頂部から導出された塔頂ガス１１
１は、経路３３’を通して第３塔３から導出された後、
二分され、一方は第３塔凝縮器９において凝縮した後、
第３塔３上部に戻されて該塔の還流液となり、他方は第
２の返送経路３８’を通してブロワ４２に至り、ここで
昇圧されて第２の返送液１１２”として第２塔２塔底部
に返送される。
て、本発明の酸素同位体重成分の濃縮方法の第３の実施
形態例を説明する。第２塔２内において同位体重成分濃
度が減少して塔頂部に達した上昇ガスは、塔頂ガス１０
６として経路２８’を通して第２塔２から導出された
後、二分される。二分された塔頂ガス１０６のうち一方
は第２塔凝縮器７において凝縮した後、第２塔２上部に
戻されて該塔の還流液となり、他方は第１の返送経路３
７’を通してブロワ４１に至り、ここで昇圧されて第１
の返送液１０７”として第１塔１塔底部に返送される。
同様に、第３塔３の塔頂部から導出された塔頂ガス１１
１は、経路３３’を通して第３塔３から導出された後、
二分され、一方は第３塔凝縮器９において凝縮した後、
第３塔３上部に戻されて該塔の還流液となり、他方は第
２の返送経路３８’を通してブロワ４２に至り、ここで
昇圧されて第２の返送液１１２”として第２塔２塔底部
に返送される。
【００４７】本実施形態例の蒸留装置では、各経路とも
ガス状で供給され液状ではないので上述の第１の実施形
態例の装置と同様に、起動時間の短縮を図ることができ
る。また塔底部と塔頂部、塔頂部と塔底部をそれぞれ連
結するので、酸素同位体重成分を高濃度で含有する製品
を得ることができる。なお、本実施形態例の蒸留装置で
は、第１塔蒸発器６の出口と第２塔２の塔頂部とが第１
の導入経路３５によって接続され、第２塔蒸発器８の出
口と第３塔３の塔頂部とが第２の導入経路３６によって
接続され、さらに、第２塔凝縮器７の入口と第１塔１の
塔底部とが第１の返送経路３７’によって接続され、第
３塔凝縮器９の入口と第２塔２の塔底部とが第２の返送
経路３８’によって接続されているが、本発明の蒸留装
置はこれに限定されない。例えば、符号３５ａ、３６ａ
（破線で示す経路）で示すように、第１および第２の導
入経路を、塔２、３の塔頂部でなく中間部に接続するこ
ともできるし、符号３７’ａ、３８’ａで示すように、
第１および第２の返送経路を、塔１、２の塔底部でなく
塔１、２の中間部に接続することもできる。
ガス状で供給され液状ではないので上述の第１の実施形
態例の装置と同様に、起動時間の短縮を図ることができ
る。また塔底部と塔頂部、塔頂部と塔底部をそれぞれ連
結するので、酸素同位体重成分を高濃度で含有する製品
を得ることができる。なお、本実施形態例の蒸留装置で
は、第１塔蒸発器６の出口と第２塔２の塔頂部とが第１
の導入経路３５によって接続され、第２塔蒸発器８の出
口と第３塔３の塔頂部とが第２の導入経路３６によって
接続され、さらに、第２塔凝縮器７の入口と第１塔１の
塔底部とが第１の返送経路３７’によって接続され、第
３塔凝縮器９の入口と第２塔２の塔底部とが第２の返送
経路３８’によって接続されているが、本発明の蒸留装
置はこれに限定されない。例えば、符号３５ａ、３６ａ
（破線で示す経路）で示すように、第１および第２の導
入経路を、塔２、３の塔頂部でなく中間部に接続するこ
ともできるし、符号３７’ａ、３８’ａで示すように、
第１および第２の返送経路を、塔１、２の塔底部でなく
塔１、２の中間部に接続することもできる。
【００４８】上記各実施形態例では、３つの蒸留塔を有
する蒸留装置を示したが、本発明の蒸留装置において、
蒸留塔の数はこれに限定されない。図１０に示す蒸留装
置は、蒸留塔の数がｎ本とされた蒸留装置である。ここ
に示す蒸留装置は、ｎ本の蒸留塔Ａ1〜Ａnと、これら塔
Ａ1〜Ａnの塔頂部付近に設けられた凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、
塔Ａ1〜Ａnの塔底部付近に設けられた蒸発器Ｃ1〜Ｃ
nと、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部付近に設けた第k
塔蒸発器Ｃkの出口と第(k+1)塔の塔頂部とを接続する導
入経路Ｄ1〜Ｄn-1と、第(k+1)塔の第(k+1)塔凝縮器Ｂ
k+1出口と第k塔の塔底部とを接続する返送経路Ｅ1〜Ｅ
n-1を備えている。蒸留塔の数ｎは、例えば２〜１００
とすることができる。
する蒸留装置を示したが、本発明の蒸留装置において、
蒸留塔の数はこれに限定されない。図１０に示す蒸留装
置は、蒸留塔の数がｎ本とされた蒸留装置である。ここ
に示す蒸留装置は、ｎ本の蒸留塔Ａ1〜Ａnと、これら塔
Ａ1〜Ａnの塔頂部付近に設けられた凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、
塔Ａ1〜Ａnの塔底部付近に設けられた蒸発器Ｃ1〜Ｃ
nと、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部付近に設けた第k
塔蒸発器Ｃkの出口と第(k+1)塔の塔頂部とを接続する導
入経路Ｄ1〜Ｄn-1と、第(k+1)塔の第(k+1)塔凝縮器Ｂ
k+1出口と第k塔の塔底部とを接続する返送経路Ｅ1〜Ｅ
n-1を備えている。蒸留塔の数ｎは、例えば２〜１００
とすることができる。
【００４９】また上記図１０に示す蒸留装置における蒸
発器と凝縮器の熱媒体流体の循環系統を図１１に示す。
図１１に示すように、各凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、蒸発器Ｃ1
〜Ｃnとは、熱媒体流体用の循環経路８１によって接続
されている。この循環経路８１では、貯留槽８２内の熱
媒体流体が導出され、ポンプ８３、過冷却器８４の第１
流路を経て凝縮器Ｂ1〜Ｂnに導入された後、過冷却器８
４の第２流路を経て熱交換器８５の第１流路に至り、次
いでブロア８６、熱交換器８５の第２流路を経て蒸発器
Ｃ1〜Ｃnに導入された後、貯留槽８２に戻されるように
なっている。なお過冷却器８４は、熱媒体流体が凝縮器
に達する以前に気化するのを防ぐために熱媒体流体を冷
却するためのものである。
発器と凝縮器の熱媒体流体の循環系統を図１１に示す。
図１１に示すように、各凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、蒸発器Ｃ1
〜Ｃnとは、熱媒体流体用の循環経路８１によって接続
されている。この循環経路８１では、貯留槽８２内の熱
媒体流体が導出され、ポンプ８３、過冷却器８４の第１
流路を経て凝縮器Ｂ1〜Ｂnに導入された後、過冷却器８
４の第２流路を経て熱交換器８５の第１流路に至り、次
いでブロア８６、熱交換器８５の第２流路を経て蒸発器
Ｃ1〜Ｃnに導入された後、貯留槽８２に戻されるように
なっている。なお過冷却器８４は、熱媒体流体が凝縮器
に達する以前に気化するのを防ぐために熱媒体流体を冷
却するためのものである。
【００５０】本発明では、同様に、図１に示す第１の実
施形態例の蒸留装置や、図７に示す第２の、そして図８
に示す第３の実施形態例の蒸留装置においても、蒸留塔
の数は図示例に限定されず、任意に設定することができ
る。
施形態例の蒸留装置や、図７に示す第２の、そして図８
に示す第３の実施形態例の蒸留装置においても、蒸留塔
の数は図示例に限定されず、任意に設定することができ
る。
【００５１】また、上記各実施形態例では、原料酸素を
低温蒸留することによって酸素同位体重成分を濃縮する
方法を示したが、本発明はこれに限らず、原料として水
を用い、これを上記各実施形態例の蒸留装置によって蒸
留し、酸素同位体重成分を含む重酸素水Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18
Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏ、ＤＨ17Ｏ およびＤＨ18Ｏのう
ち少なくとも一種を濃縮することにより重酸素水を製造
することもできる。この場合においても、上述の第１の
実施形態例と同様に、起動時間の短縮を図ることができ
る。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する重酸素水
製品を得ることができる。
低温蒸留することによって酸素同位体重成分を濃縮する
方法を示したが、本発明はこれに限らず、原料として水
を用い、これを上記各実施形態例の蒸留装置によって蒸
留し、酸素同位体重成分を含む重酸素水Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18
Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏ、ＤＨ17Ｏ およびＤＨ18Ｏのう
ち少なくとも一種を濃縮することにより重酸素水を製造
することもできる。この場合においても、上述の第１の
実施形態例と同様に、起動時間の短縮を図ることができ
る。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する重酸素水
製品を得ることができる。
【００５２】図１２および図１３は、本発明の重酸素水
の製造方法の他の実施形態例を実施するために用いられ
る蒸留装置を示すもので、ここに示す装置は、複数の蒸
留塔Ａ1〜Ａnを備えた酸素蒸留用の酸素蒸留塔ユニット
Ｆ1と、複数の蒸留塔Ａ'1〜Ａ'nを備えた水蒸留用の水
蒸留塔ユニットＦ2と、これらユニットＦ1、Ｆ2間に設
けられた水素添加反応装置３００Ａを備えている。蒸留
塔ユニットＦ1、Ｆ2には、図１０に示す蒸留装置の構成
を採用することができる。
の製造方法の他の実施形態例を実施するために用いられ
る蒸留装置を示すもので、ここに示す装置は、複数の蒸
留塔Ａ1〜Ａnを備えた酸素蒸留用の酸素蒸留塔ユニット
Ｆ1と、複数の蒸留塔Ａ'1〜Ａ'nを備えた水蒸留用の水
蒸留塔ユニットＦ2と、これらユニットＦ1、Ｆ2間に設
けられた水素添加反応装置３００Ａを備えている。蒸留
塔ユニットＦ1、Ｆ2には、図１０に示す蒸留装置の構成
を採用することができる。
【００５３】図１３に示す水素添加反応装置３００Ａ
は、酸素蒸留塔ユニットＦ1を経た濃縮物（酸素ガス）
を一時貯留するバッファタンク３４１と、バッファタン
ク３４１内の酸素ガスを導く経路３４２と、図示せぬ供
給源から供給された水素（または重水素）を導く経路３
４３と、これら経路３４２、３４３から供給された酸素
と水素を反応させる燃焼室３４４と、制御器３４５とを
有する燃焼器３００を主たる構成要素とするものであ
る。
は、酸素蒸留塔ユニットＦ1を経た濃縮物（酸素ガス）
を一時貯留するバッファタンク３４１と、バッファタン
ク３４１内の酸素ガスを導く経路３４２と、図示せぬ供
給源から供給された水素（または重水素）を導く経路３
４３と、これら経路３４２、３４３から供給された酸素
と水素を反応させる燃焼室３４４と、制御器３４５とを
有する燃焼器３００を主たる構成要素とするものであ
る。
【００５４】燃焼室３４４は、燃焼室３４４内に供給さ
れる酸素と水素とを混合し燃焼するバーナ３４４ａと、
該酸素・水素混合ガスに着火するヒータ３４４ｂと、反
応生成物（水蒸気）を冷却する冷却コイル３４４ｃを備
えている。また符号３４４ｄは燃焼室３４４内の反応生
成物（水）を弁を介して取り出す取出口を示す。
れる酸素と水素とを混合し燃焼するバーナ３４４ａと、
該酸素・水素混合ガスに着火するヒータ３４４ｂと、反
応生成物（水蒸気）を冷却する冷却コイル３４４ｃを備
えている。また符号３４４ｄは燃焼室３４４内の反応生
成物（水）を弁を介して取り出す取出口を示す。
【００５５】制御器３４５は、予め設定された値による
信号と、経路３４２に設けられた酸素流量検出器３４２
ａによって検出された酸素ガス流量に基づく信号により
流量調節弁３４２ｂを調節し、経路３４２を通して燃焼
室３４４内に供給される酸素ガスの供給量を調節するこ
とができるようになっている。また、制御器３４５は、
予め設定された値による信号と、経路３４３に設けられ
た水素流量検出器３４３ａによって検出された水素流量
に基づく信号により流量調節弁３４３ｂを調節し、経路
３４３を通して燃焼室３４４内に供給される水素の供給
量を調節することができるようになっている。なお、符
号３４２ｃ、３４３ｃは逆止弁、符号３４２ｄ、３４３
ｄは逆火防止器、符号３４４ｅは燃焼室３４４内のごく
少量の未反応ガスを弁を介して排出する排出用経路を示
す。
信号と、経路３４２に設けられた酸素流量検出器３４２
ａによって検出された酸素ガス流量に基づく信号により
流量調節弁３４２ｂを調節し、経路３４２を通して燃焼
室３４４内に供給される酸素ガスの供給量を調節するこ
とができるようになっている。また、制御器３４５は、
予め設定された値による信号と、経路３４３に設けられ
た水素流量検出器３４３ａによって検出された水素流量
に基づく信号により流量調節弁３４３ｂを調節し、経路
３４３を通して燃焼室３４４内に供給される水素の供給
量を調節することができるようになっている。なお、符
号３４２ｃ、３４３ｃは逆止弁、符号３４２ｄ、３４３
ｄは逆火防止器、符号３４４ｅは燃焼室３４４内のごく
少量の未反応ガスを弁を介して排出する排出用経路を示
す。
【００５６】以下、上記蒸留装置を用いた場合を例とし
て、本発明の重酸素水の製造方法の一実施形態例を説明
する。原料酸素を、酸素蒸留塔ユニットＦ1に供給し、
酸素同位体重成分を濃縮した濃縮物である中間製品ガス
１１０’を得る。この中間製品ガス１１０’（酸素ガ
ス）を、経路４４、調節弁４４ａを通して水素添加反応
装置３００Ａの燃焼器３００に導入する。燃焼器３００
に導入された酸素ガスは、バッファタンク３４１を経て
経路３４２を通しバーナ３４４ａを介して燃焼室３４４
内に導入される。同時に、図示せぬ供給源から供給され
た水素を経路３４３を通しバーナー３４４aを介して燃
焼室３４４内に供給する。
て、本発明の重酸素水の製造方法の一実施形態例を説明
する。原料酸素を、酸素蒸留塔ユニットＦ1に供給し、
酸素同位体重成分を濃縮した濃縮物である中間製品ガス
１１０’を得る。この中間製品ガス１１０’（酸素ガ
ス）を、経路４４、調節弁４４ａを通して水素添加反応
装置３００Ａの燃焼器３００に導入する。燃焼器３００
に導入された酸素ガスは、バッファタンク３４１を経て
経路３４２を通しバーナ３４４ａを介して燃焼室３４４
内に導入される。同時に、図示せぬ供給源から供給され
た水素を経路３４３を通しバーナー３４４aを介して燃
焼室３４４内に供給する。
【００５７】この際、制御器３４５によって、設定値に
よる信号および酸素流量検出器３４２ａによって検出さ
れた酸素ガス流量に基づくフィードバック信号により演
算が行われ、その結果の信号により流量調節弁３４２ｂ
が調節されるとともに、同様に、制御器３４５からの設
定値による信号と水素流量検出器３４３ａによって検出
された水素流量に基づくフィードバック信号により演算
が行われ、その結果の信号により流量調節弁３４３ｂが
調節され、水の生成のための化学量論量に近い量の上記
酸素と水素がバーナー３４４aを介して燃焼室３４４内
に供給される。
よる信号および酸素流量検出器３４２ａによって検出さ
れた酸素ガス流量に基づくフィードバック信号により演
算が行われ、その結果の信号により流量調節弁３４２ｂ
が調節されるとともに、同様に、制御器３４５からの設
定値による信号と水素流量検出器３４３ａによって検出
された水素流量に基づくフィードバック信号により演算
が行われ、その結果の信号により流量調節弁３４３ｂが
調節され、水の生成のための化学量論量に近い量の上記
酸素と水素がバーナー３４４aを介して燃焼室３４４内
に供給される。
【００５８】燃焼室３４４に供給される酸素および水素
は上記の如くフィードバック制御により常に化学量論量
に限りなく近い流量に制御されるが、それでも過剰分と
して導入されたガスは弁を介して排出用経路３４４ｅか
ら定期的に排出し、このガスが燃焼室３４４内に溜まる
のを防ぐ。この排ガス量をさらに減らすために、フィー
ドフォワード制御を併用するなど、より厳密な制御手段
を採用することが好ましい。
は上記の如くフィードバック制御により常に化学量論量
に限りなく近い流量に制御されるが、それでも過剰分と
して導入されたガスは弁を介して排出用経路３４４ｅか
ら定期的に排出し、このガスが燃焼室３４４内に溜まる
のを防ぐ。この排ガス量をさらに減らすために、フィー
ドフォワード制御を併用するなど、より厳密な制御手段
を採用することが好ましい。
【００５９】燃焼室３４４内に供給された上記酸素と水
素は、バーナ３４４ａにおいて混合された後、燃焼室３
４４内に噴出され、ヒータ３４４ｂにより着火し、これ
らが反応することにより水が生成する。生成した水は、
大部分が冷却コイル３４４ｃによる冷却によって凝縮し
た後、取出口３４４ｄを通して燃焼室３４４外に導出さ
れ、生成水１１３として経路４５を経て水蒸留塔ユニッ
トＦ2に導入される。この生成水１１３は、酸素同位体
重成分の濃縮物である中間製品ガス１１０’を原料とし
て得られたものであるため、酸素同位体重成分を多く含
む重酸素水となる。
素は、バーナ３４４ａにおいて混合された後、燃焼室３
４４内に噴出され、ヒータ３４４ｂにより着火し、これ
らが反応することにより水が生成する。生成した水は、
大部分が冷却コイル３４４ｃによる冷却によって凝縮し
た後、取出口３４４ｄを通して燃焼室３４４外に導出さ
れ、生成水１１３として経路４５を経て水蒸留塔ユニッ
トＦ2に導入される。この生成水１１３は、酸素同位体
重成分の濃縮物である中間製品ガス１１０’を原料とし
て得られたものであるため、酸素同位体重成分を多く含
む重酸素水となる。
【００６０】水蒸留塔ユニットＦ2は、酸素蒸留塔ユニ
ットＦ1と同様の構成とされているため、蒸留塔ユニッ
トＦ2内においては、ユニットＦ1における酸素同位体重
成分の濃縮過程と同様に、生成水１１３中の重成分、す
なわちＨ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ、Ｄ2 1 7Ｏ、Ｄ2 18Ｏ、ＤＨ
17Ｏ、ＤＨ18Ｏが濃縮され、製品重酸素水１１４として
回収される
ットＦ1と同様の構成とされているため、蒸留塔ユニッ
トＦ2内においては、ユニットＦ1における酸素同位体重
成分の濃縮過程と同様に、生成水１１３中の重成分、す
なわちＨ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ、Ｄ2 1 7Ｏ、Ｄ2 18Ｏ、ＤＨ
17Ｏ、ＤＨ18Ｏが濃縮され、製品重酸素水１１４として
回収される
【００６１】本実施形態例の蒸留装置では、上述の第１
の実施形態例と同様に、起動時間の短縮を図ることがで
きる。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する重酸素
水製品を得ることができる。
の実施形態例と同様に、起動時間の短縮を図ることがで
きる。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する重酸素
水製品を得ることができる。
【００６２】図１４は、本発明の蒸留装置の他の実施形
態例を示すもので、ここに示す装置は、ｎ本の蒸留塔Ａ
1〜Ａnと、これら塔Ａ1〜Ａnの塔頂部付近に設けられた
凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、塔Ａ1〜Ａnの塔底部付近に設けられ
た蒸発器Ｃ1〜Ｃnと、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部
付近に設けた第k塔蒸発器Ｃkの出口と第(k+1)塔の塔頂
部とを接続する導入経路Ｄ1〜Ｄn-1と、第(k+1)塔の第
(k+1)塔凝縮器Ｂk+1出口と第k塔の塔底部とを接続する
返送経路Ｅ1〜Ｅn-1と、同位体スクランブラー４７を備
えている。
態例を示すもので、ここに示す装置は、ｎ本の蒸留塔Ａ
1〜Ａnと、これら塔Ａ1〜Ａnの塔頂部付近に設けられた
凝縮器Ｂ1〜Ｂnと、塔Ａ1〜Ａnの塔底部付近に設けられ
た蒸発器Ｃ1〜Ｃnと、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部
付近に設けた第k塔蒸発器Ｃkの出口と第(k+1)塔の塔頂
部とを接続する導入経路Ｄ1〜Ｄn-1と、第(k+1)塔の第
(k+1)塔凝縮器Ｂk+1出口と第k塔の塔底部とを接続する
返送経路Ｅ1〜Ｅn-1と、同位体スクランブラー４７を備
えている。
【００６３】同位体スクランブラー４７は、塔Ａ1〜Ａh
によって濃縮した酸素同位体濃縮物を、酸素同位体スク
ランブリングによってさらに濃縮するためのもので、入
口側が取出経路４８を介して第ｈ塔Ａh下部に接続さ
れ、出口側が、第ｈ塔Ａhに対し後段側に隣接する第ｉ
塔Ａi中間部に返送経路４９を介して接続されている。
によって濃縮した酸素同位体濃縮物を、酸素同位体スク
ランブリングによってさらに濃縮するためのもので、入
口側が取出経路４８を介して第ｈ塔Ａh下部に接続さ
れ、出口側が、第ｈ塔Ａhに対し後段側に隣接する第ｉ
塔Ａi中間部に返送経路４９を介して接続されている。
【００６４】同位体スクランブラー４７としては、同位
体交換反応触媒を用いるものの他に、酸素分子をいった
ん別の化合物とし、その後これを分解し酸素分子を得る
ものがある。同位体スクランブラー４７として、前者の
ものを用いた場合、酸素同位体重成分濃縮物である塔Ａ
hの塔底部ガスを同位体交換反応触媒に接触させること
で、濃縮物中において、後述する同位体交換反応を促進
し、これにより濃縮物中の重成分酸素分子の濃度をさら
に高めることができる。
体交換反応触媒を用いるものの他に、酸素分子をいった
ん別の化合物とし、その後これを分解し酸素分子を得る
ものがある。同位体スクランブラー４７として、前者の
ものを用いた場合、酸素同位体重成分濃縮物である塔Ａ
hの塔底部ガスを同位体交換反応触媒に接触させること
で、濃縮物中において、後述する同位体交換反応を促進
し、これにより濃縮物中の重成分酸素分子の濃度をさら
に高めることができる。
【００６５】この場合、同位体スクランブラー４７は、
触媒筒（図示略）と、その内部に充填された同位体交換
反応触媒を備えている。この同位体交換反応触媒として
は、例えばＷ、Ｔａ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｐｔ、およびＡｕか
らなる群より選択された１種または２種以上を含むもの
を使用することができる。また同位体交換反応触媒とし
ては上記の他、Ｔｉ酸化物、Ｚｒ酸化物、Ｃｒ酸化物、
Ｍｎ酸化物、Ｆｅ酸化物、Ｃｏ酸化物、Ｎｉ酸化物、Ｃ
ｕ酸化物、Ａｌ酸化物、Ｓｉ酸化物、Ｓｎ酸化物、およ
びＶ酸化物からなる群より選択された１種または２種以
上を含むものを使用することもできる。また、上記金属
単体の触媒と上記金属酸化物触媒とをそれぞれ１種また
は複数種混在させたものを用いることも出来る。
触媒筒（図示略）と、その内部に充填された同位体交換
反応触媒を備えている。この同位体交換反応触媒として
は、例えばＷ、Ｔａ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｐｔ、およびＡｕか
らなる群より選択された１種または２種以上を含むもの
を使用することができる。また同位体交換反応触媒とし
ては上記の他、Ｔｉ酸化物、Ｚｒ酸化物、Ｃｒ酸化物、
Ｍｎ酸化物、Ｆｅ酸化物、Ｃｏ酸化物、Ｎｉ酸化物、Ｃ
ｕ酸化物、Ａｌ酸化物、Ｓｉ酸化物、Ｓｎ酸化物、およ
びＶ酸化物からなる群より選択された１種または２種以
上を含むものを使用することもできる。また、上記金属
単体の触媒と上記金属酸化物触媒とをそれぞれ１種また
は複数種混在させたものを用いることも出来る。
【００６６】同位体スクランブラー４７として、後者の
ものを用いた場合は、酸素同位体重成分濃縮物である塔
Ａhの塔底部ガスをいったん別の化合物（例えば水）に
変換し、その後これを分解し酸素分子を得ることによっ
て濃縮物中の重成分酸素分子の濃度をさらに高める。こ
の方法を採用した同位体スクランブラー４７の例を図１
５に示す。
ものを用いた場合は、酸素同位体重成分濃縮物である塔
Ａhの塔底部ガスをいったん別の化合物（例えば水）に
変換し、その後これを分解し酸素分子を得ることによっ
て濃縮物中の重成分酸素分子の濃度をさらに高める。こ
の方法を採用した同位体スクランブラー４７の例を図１
５に示す。
【００６７】図１５において、同位体スクランブラ−４
７は主にアルゴン循環ブロワー８７と、酸化反応触媒を
充填した触媒筒８８と、電気分解装置８９と、酸素精製
装置９０からなる。触媒筒８８に充填された酸化反応触
媒としては、例えばＰｄ、 Ｐｔ、 Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、
ＣｕおよびＡｕからなる群より選択された１種または２
種以上を含むものを使用することができる。さらにＰ
ｄ、 Ｐｔ、 Ｒｈ、Ｒｕ等を、Ａｌ酸化物、 Ｓｉ酸化
物、 Ｔｉ酸化物、Ｚｒ酸化物、Ｃｒ酸化物、 Ｖ酸化
物、 Ｃｏ酸化物、 Ｍｎ酸化物等に担持させた触媒から
なる群より選択された１種または２種以上を含むものを
使用することもできる。
７は主にアルゴン循環ブロワー８７と、酸化反応触媒を
充填した触媒筒８８と、電気分解装置８９と、酸素精製
装置９０からなる。触媒筒８８に充填された酸化反応触
媒としては、例えばＰｄ、 Ｐｔ、 Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、
ＣｕおよびＡｕからなる群より選択された１種または２
種以上を含むものを使用することができる。さらにＰ
ｄ、 Ｐｔ、 Ｒｈ、Ｒｕ等を、Ａｌ酸化物、 Ｓｉ酸化
物、 Ｔｉ酸化物、Ｚｒ酸化物、Ｃｒ酸化物、 Ｖ酸化
物、 Ｃｏ酸化物、 Ｍｎ酸化物等に担持させた触媒から
なる群より選択された１種または２種以上を含むものを
使用することもできる。
【００６８】アルゴン循環ブロワー８７は、触媒筒８
８、冷却器９１、チラー９２を備えたアルゴン循環系統
内のガスを循環させるために設けられている。この循環
系統内は酸素および水素が共存するため、この循環系統
には、爆発範囲を考慮して、該系統内のガスを希釈する
アルゴンを供給するアルゴン補給ライン９８が接続され
ている。なおこの循環系統には、チラー９２の出口にお
ける水素濃度を約２％程度に保つために水素ガス補給ラ
イン９７が設けられている。
８、冷却器９１、チラー９２を備えたアルゴン循環系統
内のガスを循環させるために設けられている。この循環
系統内は酸素および水素が共存するため、この循環系統
には、爆発範囲を考慮して、該系統内のガスを希釈する
アルゴンを供給するアルゴン補給ライン９８が接続され
ている。なおこの循環系統には、チラー９２の出口にお
ける水素濃度を約２％程度に保つために水素ガス補給ラ
イン９７が設けられている。
【００６９】次に、上記装置を用いた場合を例として、
本発明の酸素同位体の濃縮方法の一実施形態を説明す
る。経路２０を通してフィード１０１を第１塔Ａ1に供
給し、以下、塔Ａhに至る間に上述の過程にしたがって
酸素同位体重成分を濃縮し、濃縮物である塔Ａhの塔底
部液を得る。次いで、この塔底部液を、経路４８を通し
て導出ガス１１５として同位体スクランブラー４７に導
入する。
本発明の酸素同位体の濃縮方法の一実施形態を説明す
る。経路２０を通してフィード１０１を第１塔Ａ1に供
給し、以下、塔Ａhに至る間に上述の過程にしたがって
酸素同位体重成分を濃縮し、濃縮物である塔Ａhの塔底
部液を得る。次いで、この塔底部液を、経路４８を通し
て導出ガス１１５として同位体スクランブラー４７に導
入する。
【００７０】経路４８からアルゴン循環ブロワー８７の
吸入側に供給された酸素ガスは、アルゴンおよび水素と
混合され、ブロワー８７により約８０〜１００ｋＰａ
（ゲージ）まで昇圧され触媒筒８８へ導入される。また
前記ブロワ８７の出口で極微量の水素（後記する触媒筒
９５で反応除去した分）をライン９７から補給する。触
媒筒８８内で水素と酸素が反応（２Ｈ2＋Ｏ2→２Ｈ
2Ｏ）し水が生成し、触媒筒８８出口の組成は水素約２
％、水蒸気約０．５％、アルゴン約９７．５％となる。
吸入側に供給された酸素ガスは、アルゴンおよび水素と
混合され、ブロワー８７により約８０〜１００ｋＰａ
（ゲージ）まで昇圧され触媒筒８８へ導入される。また
前記ブロワ８７の出口で極微量の水素（後記する触媒筒
９５で反応除去した分）をライン９７から補給する。触
媒筒８８内で水素と酸素が反応（２Ｈ2＋Ｏ2→２Ｈ
2Ｏ）し水が生成し、触媒筒８８出口の組成は水素約２
％、水蒸気約０．５％、アルゴン約９７．５％となる。
【００７１】この混合ガスは冷却器９１およびチラー９
２により冷却され、水が貯槽９３に分離される。この水
は電気分解装置８９内に設けられたポンプにより電解槽
９４（圧力４００ｋＰａゲージ）へ送られて電気分解さ
れ、再び、微量の酸素を含んだ水素ガスと、微量の水素
を含んだ酸素ガスに分離される。前者の水素ガスは上記
アルゴン循環系統に回収される。後者の酸素ガスは触媒
筒９５、吸着器９６を備えた酸素精製装置９０により微
量の水素、水などが除去され、経路４９を通して導出さ
れ、酸素蒸留塔へ戻される。吸着器９６の再生ガスに
は、酸素同位体重成分が濃縮された酸素ガスのロスを防
ぐため、別途超高純度酸素ガス（蒸留塔第１塔フィード
ガスと同一仕様のガス）を用いる。なお、同位体スクラ
ンブラ−戻り酸素ガス１１６の流量は、該酸素ガスが戻
される蒸留塔内の上昇ガス量に比べて極めて小さいた
め、常温のまま蒸留塔内に戻しても蒸留性能にはほとん
ど影響しない。
２により冷却され、水が貯槽９３に分離される。この水
は電気分解装置８９内に設けられたポンプにより電解槽
９４（圧力４００ｋＰａゲージ）へ送られて電気分解さ
れ、再び、微量の酸素を含んだ水素ガスと、微量の水素
を含んだ酸素ガスに分離される。前者の水素ガスは上記
アルゴン循環系統に回収される。後者の酸素ガスは触媒
筒９５、吸着器９６を備えた酸素精製装置９０により微
量の水素、水などが除去され、経路４９を通して導出さ
れ、酸素蒸留塔へ戻される。吸着器９６の再生ガスに
は、酸素同位体重成分が濃縮された酸素ガスのロスを防
ぐため、別途超高純度酸素ガス（蒸留塔第１塔フィード
ガスと同一仕様のガス）を用いる。なお、同位体スクラ
ンブラ−戻り酸素ガス１１６の流量は、該酸素ガスが戻
される蒸留塔内の上昇ガス量に比べて極めて小さいた
め、常温のまま蒸留塔内に戻しても蒸留性能にはほとん
ど影響しない。
【００７２】同位体スクランブラ-４７の装置全体でみ
ると、ガスの出口は、精製された同位体スクランブラ-
戻りガス１１６のライン４９と、吸着器９６の再生のた
めに別途供給された超高純度酸素ガスの放出口しかない
ため、その他のガスは装置内を循環しており、ガスのロ
スはほとんどない。したがって、水素ガス、アルゴンガ
ス共に補給ラインから補給される量は極微量である。
ると、ガスの出口は、精製された同位体スクランブラ-
戻りガス１１６のライン４９と、吸着器９６の再生のた
めに別途供給された超高純度酸素ガスの放出口しかない
ため、その他のガスは装置内を循環しており、ガスのロ
スはほとんどない。したがって、水素ガス、アルゴンガ
ス共に補給ラインから補給される量は極微量である。
【００７３】同位体スクランブラー４７の触媒筒８８内
では、酸化反応触媒により水素と酸素が反応し、水が生
成される。例えばＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17Ｏ、18Ｏの
うちいずれかの同位体原子であるとすると、 ２Ｈ2＋ＡＢ→Ｈ2Ａ＋Ｈ2Ｂ あるいは ２Ｈ2＋ＣＤ→Ｈ2Ｃ＋Ｈ2Ｄ あるいは ２Ｈ2＋ＡＡ→２Ｈ2Ａ などの反応により、酸素分子を構成していた原子が水の
別々の分子に別れる。ここで得られた反応物（水分子）
中の各酸素同位体成分の存在比は、導出ガス１１５中の
各同位体成分の存在比によって決まることになる。さら
に同位体スクランブラー４７の電気分解装置８９内で
は、電気分解により水分子が酸素分子と水素分子に分解
される。同様にＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17Ｏ、18Ｏのう
ちいずれかの同位体原子であるとすると、 Ｈ2Ａ＋Ｈ2Ｃ→２Ｈ2＋ＡＣ あるいは Ｈ2Ｂ＋Ｈ2Ｄ→２Ｈ2＋ＢＤ あるいは ２Ｈ2Ｃ→２Ｈ2＋ＣＣ などの反応により、水分子が酸素分子と水素分子に分解
される。ここで得られた酸素分子を構成する酸素原子の
組み合わせは、水分子内に存在する酸素同位体成分の存
在比によって確率的に決まる。なお、上記のように複数
種の同位体分子が存在する時、各分子がその構成する相
手の原子をランダムに変えることを同位体スクランブリ
ングと言い、それを行なう装置を同位体スクランブラー
という。
では、酸化反応触媒により水素と酸素が反応し、水が生
成される。例えばＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17Ｏ、18Ｏの
うちいずれかの同位体原子であるとすると、 ２Ｈ2＋ＡＢ→Ｈ2Ａ＋Ｈ2Ｂ あるいは ２Ｈ2＋ＣＤ→Ｈ2Ｃ＋Ｈ2Ｄ あるいは ２Ｈ2＋ＡＡ→２Ｈ2Ａ などの反応により、酸素分子を構成していた原子が水の
別々の分子に別れる。ここで得られた反応物（水分子）
中の各酸素同位体成分の存在比は、導出ガス１１５中の
各同位体成分の存在比によって決まることになる。さら
に同位体スクランブラー４７の電気分解装置８９内で
は、電気分解により水分子が酸素分子と水素分子に分解
される。同様にＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17Ｏ、18Ｏのう
ちいずれかの同位体原子であるとすると、 Ｈ2Ａ＋Ｈ2Ｃ→２Ｈ2＋ＡＣ あるいは Ｈ2Ｂ＋Ｈ2Ｄ→２Ｈ2＋ＢＤ あるいは ２Ｈ2Ｃ→２Ｈ2＋ＣＣ などの反応により、水分子が酸素分子と水素分子に分解
される。ここで得られた酸素分子を構成する酸素原子の
組み合わせは、水分子内に存在する酸素同位体成分の存
在比によって確率的に決まる。なお、上記のように複数
種の同位体分子が存在する時、各分子がその構成する相
手の原子をランダムに変えることを同位体スクランブリ
ングと言い、それを行なう装置を同位体スクランブラー
という。
【００７４】上記同位体スクランブラー４７として同位
体交換反応触媒を用いる方法を用いた場合には、同位体
スクランブラー４７の触媒筒内において、同位体交換反
応触媒により同位体交換反応が行われる。同位体交換反
応は、十分に加熱された触媒表面上で、２原子分子にお
ける相手原子を他の原子と交換する反応である。即ち、
同位体交換反応とは、例えばＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17
Ｏ、18Ｏのうちいずれかの同位体原子であるとすると、 ＡＢ＋ＣＤ＝ＡＣ＋ＢＤ あるいは ＡＢ＋ＣＤ＝ＡＤ＋ＢＣ となる反応である。ある同位体原子に着目すると、十分
に時間が経過した後では、分子として相手になる同位体
原子は、同位体交換反応を始める前の各同位体成分の存
在比によって確率的に決まることになる。従って、同位
体スクランブラー４７による同位体交換反応によって得
られた反応物（酸素同位体分子）中の各同位体成分の存
在比は、導出ガス１１５中の各同位体成分の存在比によ
って決まることになる。
体交換反応触媒を用いる方法を用いた場合には、同位体
スクランブラー４７の触媒筒内において、同位体交換反
応触媒により同位体交換反応が行われる。同位体交換反
応は、十分に加熱された触媒表面上で、２原子分子にお
ける相手原子を他の原子と交換する反応である。即ち、
同位体交換反応とは、例えばＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄが16Ｏ、17
Ｏ、18Ｏのうちいずれかの同位体原子であるとすると、 ＡＢ＋ＣＤ＝ＡＣ＋ＢＤ あるいは ＡＢ＋ＣＤ＝ＡＤ＋ＢＣ となる反応である。ある同位体原子に着目すると、十分
に時間が経過した後では、分子として相手になる同位体
原子は、同位体交換反応を始める前の各同位体成分の存
在比によって確率的に決まることになる。従って、同位
体スクランブラー４７による同位体交換反応によって得
られた反応物（酸素同位体分子）中の各同位体成分の存
在比は、導出ガス１１５中の各同位体成分の存在比によ
って決まることになる。
【００７５】すなわち、例えば導出ガス１１５中に16Ｏ
16Ｏ、 16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏの成分があり、それぞれの
モル分率をＹ11、Ｙ12、Ｙ13、とすると、上記いずれの
方法を用いても同位体スクランブラー４７により、酸素
分子を構成する酸素原子の組み合わせが、各同位体成分
の存在確率によりランダムに変化するため、同位体スク
ランブリング後の各成分の濃度は、16 Ｏ16Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２)2 ・・・(i)16 Ｏ17Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２) Ｙ12 ・・・(ii)16 Ｏ18Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２) Ｙ13 ・・・(iii)17 Ｏ17Ｏ ：Ｙ2 12／４ ・・・(iv)17 Ｏ18Ｏ ：Ｙ12Ｙ13／２ ・・・(v)18 Ｏ18Ｏ ：Ｙ2 13／４ ・・・(vi) となる。
16Ｏ、 16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏの成分があり、それぞれの
モル分率をＹ11、Ｙ12、Ｙ13、とすると、上記いずれの
方法を用いても同位体スクランブラー４７により、酸素
分子を構成する酸素原子の組み合わせが、各同位体成分
の存在確率によりランダムに変化するため、同位体スク
ランブリング後の各成分の濃度は、16 Ｏ16Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２)2 ・・・(i)16 Ｏ17Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２) Ｙ12 ・・・(ii)16 Ｏ18Ｏ ：(Ｙ11 + Ｙ12／２ + Ｙ13／２) Ｙ13 ・・・(iii)17 Ｏ17Ｏ ：Ｙ2 12／４ ・・・(iv)17 Ｏ18Ｏ ：Ｙ12Ｙ13／２ ・・・(v)18 Ｏ18Ｏ ：Ｙ2 13／４ ・・・(vi) となる。
【００７６】この16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏに含まれる16Ｏの
一部が16Ｏ16Ｏとなるのに伴って、重成分（17Ｏおよび
18Ｏ）のみからなる酸素分子（18Ｏ18Ｏ、17Ｏ18Ｏ、お
よび 17Ｏ17Ｏ、以下、重成分酸素分子という）の濃度が
高められる。
一部が16Ｏ16Ｏとなるのに伴って、重成分（17Ｏおよび
18Ｏ）のみからなる酸素分子（18Ｏ18Ｏ、17Ｏ18Ｏ、お
よび 17Ｏ17Ｏ、以下、重成分酸素分子という）の濃度が
高められる。
【００７７】同位体スクランブラー４７によって重成分
酸素分子の濃度が高められた反応物は、同位体スクラン
ブラー戻りガス１１６として経路４９を通して塔Ａiに
供給され、以下、塔Ａi〜Ａnを経る。重成分酸素分子は
高沸点であり濃縮しやすいため、この過程において、酸
素同位体重成分の濃度がさらに高められる。
酸素分子の濃度が高められた反応物は、同位体スクラン
ブラー戻りガス１１６として経路４９を通して塔Ａiに
供給され、以下、塔Ａi〜Ａnを経る。重成分酸素分子は
高沸点であり濃縮しやすいため、この過程において、酸
素同位体重成分の濃度がさらに高められる。
【００７８】上記実施形態例の酸素同位体の濃縮方法で
は、上述の第１の実施形態例と同様に、起動時間の短縮
を図ることができる。また、塔Ａ1〜Ａhによって得られ
た酸素同位体重成分濃縮物を同位体スクランブラー４７
に供給し、同位体スクランブラー４７における同位体ス
クランブリングによって、濃縮物中の重成分酸素分子（
18Ｏ18Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および17Ｏ17Ｏ）濃度を高め、こ
の濃縮物を塔Ａi〜Ａnに供給し、酸素同位体重成分の濃
度をさらに高めるので、酸素同位体重成分を高濃度で含
有する製品を得ることができる。
は、上述の第１の実施形態例と同様に、起動時間の短縮
を図ることができる。また、塔Ａ1〜Ａhによって得られ
た酸素同位体重成分濃縮物を同位体スクランブラー４７
に供給し、同位体スクランブラー４７における同位体ス
クランブリングによって、濃縮物中の重成分酸素分子（
18Ｏ18Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および17Ｏ17Ｏ）濃度を高め、こ
の濃縮物を塔Ａi〜Ａnに供給し、酸素同位体重成分の濃
度をさらに高めるので、酸素同位体重成分を高濃度で含
有する製品を得ることができる。
【００７９】なお、図示例の装置では、同位体スクラン
ブラー４７の出口側経路４９が、第ｉ塔Ａiに接続され
た構成とした。このように、同位体スクランブラー４７
の出口側経路４９が接続される塔は、入口側経路４８が
接続される第ｈ塔Ａhよりも下流側（後段側）のもので
あることが望ましいが、本発明ではこれに限らず、出口
側経路４９が接続される塔が、入口側経路４８が接続さ
れる塔、またはこの塔よりも上流側（前段側）のもので
あってもよい。
ブラー４７の出口側経路４９が、第ｉ塔Ａiに接続され
た構成とした。このように、同位体スクランブラー４７
の出口側経路４９が接続される塔は、入口側経路４８が
接続される第ｈ塔Ａhよりも下流側（後段側）のもので
あることが望ましいが、本発明ではこれに限らず、出口
側経路４９が接続される塔が、入口側経路４８が接続さ
れる塔、またはこの塔よりも上流側（前段側）のもので
あってもよい。
【００８０】すなわち、同位体スクランブラー４７はカ
スケードに構成した「複数の蒸留塔から構成される装
置」のどの部分にも組み込むことが可能である。例え
ば、第k塔（蒸留塔、コンデンサー、リボイラー、配管
などを含む）の任意の場所からガスを抜き出し、同位体
スクランブラーで処理し、第j塔（蒸留塔、コンデンサ
ー、リボイラー、配管などを含む）の任意の場所に戻す
ことも可能である。ここで、kとjの大小関係は自由で、
また、k=jの場合もあり得る。ただし、同位体スクラン
ブリングを効果的に行うために、蒸留装置からガスを抜
き出す位置は、16Ｏ 18Ｏが最も濃縮されている位置が望
ましく、また、同位体スクランブリングの後に蒸留塔に
戻す位置は、抜き出す位置における18Ｏ18Ｏの濃度より
も、同位体スクランブリング後のガスの18Ｏ18Ｏの濃度
の方が大きいので、抜き出した場所よりも後段（18Ｏ18
Ｏがより濃縮された位置）であることが望ましい
スケードに構成した「複数の蒸留塔から構成される装
置」のどの部分にも組み込むことが可能である。例え
ば、第k塔（蒸留塔、コンデンサー、リボイラー、配管
などを含む）の任意の場所からガスを抜き出し、同位体
スクランブラーで処理し、第j塔（蒸留塔、コンデンサ
ー、リボイラー、配管などを含む）の任意の場所に戻す
ことも可能である。ここで、kとjの大小関係は自由で、
また、k=jの場合もあり得る。ただし、同位体スクラン
ブリングを効果的に行うために、蒸留装置からガスを抜
き出す位置は、16Ｏ 18Ｏが最も濃縮されている位置が望
ましく、また、同位体スクランブリングの後に蒸留塔に
戻す位置は、抜き出す位置における18Ｏ18Ｏの濃度より
も、同位体スクランブリング後のガスの18Ｏ18Ｏの濃度
の方が大きいので、抜き出した場所よりも後段（18Ｏ18
Ｏがより濃縮された位置）であることが望ましい
【００８１】また、本発明では、上記最終塔Ａnから導
出された酸素を、前記水素添加反応装置３００Ａに供給
して水に変換することによって、重酸素水を得ることも
できる。
出された酸素を、前記水素添加反応装置３００Ａに供給
して水に変換することによって、重酸素水を得ることも
できる。
【００８２】次に、上記各蒸留装置を用いて酸素同位体
重成分の濃縮を行う場合についてコンピュータシミュレ
ーションを行った結果について説明する。本発明の蒸留
塔の設計に採用した蒸留理論およびこのシミュレーショ
ンに採用した蒸留理論は、物質移動に関する速度論的モ
デルを用いており、いわゆるＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐ（Height Equi
valent to a Theoritical Plate）あるいは平衡段モデ
ルは用いていない。
重成分の濃縮を行う場合についてコンピュータシミュレ
ーションを行った結果について説明する。本発明の蒸留
塔の設計に採用した蒸留理論およびこのシミュレーショ
ンに採用した蒸留理論は、物質移動に関する速度論的モ
デルを用いており、いわゆるＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐ（Height Equi
valent to a Theoritical Plate）あるいは平衡段モデ
ルは用いていない。
【００８３】この速度論的モデルを用いた蒸留理論にお
いて、質量流束Ｎは、拡散流束Ｊと対流項ρｖを用いて
次のように表される。 Ｎ ＝ ＪGS ＋ ρGSｖGSωGS また、物質移動に関する相関式として次のものを掲げる
ことができる。 ＳｈGS（ＪGS／Ｎ） ＝ Ａ1ＲｅG A2・ＳｃGS A3 ここで、Ｓｈ、Ｒｅ、Ｓｃは次式でそれぞれ定義され
る。 ＳｈGS ＝ Ｎｄ／（ρGSＤGSΔωGS） ＲｅG ＝ ρGＵGｄ／μG ＳｃGS ＝ μGS／（ρGSＤGS） Ｎ：質量流束[kg/(m2・s)] Ｊ：拡散流束[kg/(m2・s)] ｄ：相当直径[m] Ｄ：拡散係数[m2/s] ρ：密度[kg/m3] ｖ：速度[m/s] ω：濃度[kg/kg] Ｓｈ：シャーウッド数[-] Ｒｅ：レイノルズ数[-] Ｓｃ：シュミット数[-] 添え字G：気相 添え字S：気液界面
いて、質量流束Ｎは、拡散流束Ｊと対流項ρｖを用いて
次のように表される。 Ｎ ＝ ＪGS ＋ ρGSｖGSωGS また、物質移動に関する相関式として次のものを掲げる
ことができる。 ＳｈGS（ＪGS／Ｎ） ＝ Ａ1ＲｅG A2・ＳｃGS A3 ここで、Ｓｈ、Ｒｅ、Ｓｃは次式でそれぞれ定義され
る。 ＳｈGS ＝ Ｎｄ／（ρGSＤGSΔωGS） ＲｅG ＝ ρGＵGｄ／μG ＳｃGS ＝ μGS／（ρGSＤGS） Ｎ：質量流束[kg/(m2・s)] Ｊ：拡散流束[kg/(m2・s)] ｄ：相当直径[m] Ｄ：拡散係数[m2/s] ρ：密度[kg/m3] ｖ：速度[m/s] ω：濃度[kg/kg] Ｓｈ：シャーウッド数[-] Ｒｅ：レイノルズ数[-] Ｓｃ：シュミット数[-] 添え字G：気相 添え字S：気液界面
【００８４】この速度論的なモデルの良さは、多成分系
における中間成分の物質移動を正確に予測できること、
平衡段モデルによって計算を行った場合に起こるマーフ
リー効率やＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐが負の値をとるような非現実的
な結果とならないことなどにある。上記モデルについて
は、J.A.Wesselingh: "Non-equilibrium modelling of
distillation" IChemE Distillation and Absorption '
97, vol.1, pp.1-21 (1997)に詳しく記載されている。
における中間成分の物質移動を正確に予測できること、
平衡段モデルによって計算を行った場合に起こるマーフ
リー効率やＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐが負の値をとるような非現実的
な結果とならないことなどにある。上記モデルについて
は、J.A.Wesselingh: "Non-equilibrium modelling of
distillation" IChemE Distillation and Absorption '
97, vol.1, pp.1-21 (1997)に詳しく記載されている。
【００８５】[実施例１]上記モデルを用いて、図１に示
す蒸留装置を用いて酸素同位体の濃縮を行う場合のシミ
ュレーションを行った結果を、表２に示す。なお装置仕
様を表１に示す。
す蒸留装置を用いて酸素同位体の濃縮を行う場合のシミ
ュレーションを行った結果を、表２に示す。なお装置仕
様を表１に示す。
【００８６】[従来例１]図１９に示す従来の蒸留装置を
用いて酸素同位体の濃縮を行う場合のシミュレーション
を行った結果を表２に併せて示す。この従来装置は、第
１塔ないし第３塔の塔径、充填高さを実施例１の装置と
同じ値と想定した。またフィード量、製品量、還流比な
ども実施例１の場合と同様の値とした。
用いて酸素同位体の濃縮を行う場合のシミュレーション
を行った結果を表２に併せて示す。この従来装置は、第
１塔ないし第３塔の塔径、充填高さを実施例１の装置と
同じ値と想定した。またフィード量、製品量、還流比な
ども実施例１の場合と同様の値とした。
【００８７】
【表１】
【００８８】
【表２】
【００８９】表２より、図１の装置を用いた実施例１の
方法では、従来装置を用いた従来例１の方法に比べ、製
品の16Ｏ18Ｏ濃度を高めることができることがわかる。
これは、実施例１の場合には、従来例１に比べ塔内圧力
を低くすることができ、このため塔内において各成分間
の蒸気圧比が大きくなり蒸留性能が向上するためである
と考えられる。
方法では、従来装置を用いた従来例１の方法に比べ、製
品の16Ｏ18Ｏ濃度を高めることができることがわかる。
これは、実施例１の場合には、従来例１に比べ塔内圧力
を低くすることができ、このため塔内において各成分間
の蒸気圧比が大きくなり蒸留性能が向上するためである
と考えられる。
【００９０】また表２より、実施例１では、装置の起動
時間の短縮が可能となることがわかる。これは、次の理
由によるものであると考えられる。従来例１では、第１
塔と第２塔との間、および第２塔と第３塔との間の液体
供給経路である配管のほとんどの部分が液で満たされる
のに対し、実施例１では、第２塔から第１塔、第３塔か
ら第２塔への液体供給経路である配管（返送経路１４、
１５）内が液で満たされるのが第１塔と第２塔との間、
第２塔と第３塔との間の塔底、塔頂の圧力差に相当する
液ヘッド分に応じたわずかな部分のみとなる為である。
このため、実施例１では、液ホールドアップ量が小さく
なり、装置の起動時間の短縮が可能となる。
時間の短縮が可能となることがわかる。これは、次の理
由によるものであると考えられる。従来例１では、第１
塔と第２塔との間、および第２塔と第３塔との間の液体
供給経路である配管のほとんどの部分が液で満たされる
のに対し、実施例１では、第２塔から第１塔、第３塔か
ら第２塔への液体供給経路である配管（返送経路１４、
１５）内が液で満たされるのが第１塔と第２塔との間、
第２塔と第３塔との間の塔底、塔頂の圧力差に相当する
液ヘッド分に応じたわずかな部分のみとなる為である。
このため、実施例１では、液ホールドアップ量が小さく
なり、装置の起動時間の短縮が可能となる。
【００９１】実施例１と従来例１を比較すると、液体供
給配管内の16Ｏ18Ｏ成分の液ホールドアップは、実施例
１の方が従来例１に比べ圧倒的に優れた結果が得られ
た。特に塔径がこれら実施例１、従来例１よりも小さい
場合には、液体供給配管径が相対的に大きくなると考え
られるため本発明の装置と従来装置との間の装置全体の
液ホールドアップの差が大きくなると考えられ、起動時
間の点で、本発明装置の優位性がさらに明確となると考
えられる。また、酸素同位体の濃縮を、実施例１で用い
た規則充填物に代えて不規則充填物を用いた蒸留塔を使
用して行う場合には、実施例１に比べ、16Ｏ18Ｏ成分の
液ホールドアップ量は、およそ３倍以上となると考えら
れる。これは、規則充填物の場合、液ホールドアップ量
が充填層の体積の２〜３％となるのに対し、不規則充填
物の場合には１０〜２０％となると考えられるためであ
る。このように、規則充填物を用いた場合には、液ホー
ルドアップ量を小さくできることから、起動時間の大幅
な短縮を図ることができる。
給配管内の16Ｏ18Ｏ成分の液ホールドアップは、実施例
１の方が従来例１に比べ圧倒的に優れた結果が得られ
た。特に塔径がこれら実施例１、従来例１よりも小さい
場合には、液体供給配管径が相対的に大きくなると考え
られるため本発明の装置と従来装置との間の装置全体の
液ホールドアップの差が大きくなると考えられ、起動時
間の点で、本発明装置の優位性がさらに明確となると考
えられる。また、酸素同位体の濃縮を、実施例１で用い
た規則充填物に代えて不規則充填物を用いた蒸留塔を使
用して行う場合には、実施例１に比べ、16Ｏ18Ｏ成分の
液ホールドアップ量は、およそ３倍以上となると考えら
れる。これは、規則充填物の場合、液ホールドアップ量
が充填層の体積の２〜３％となるのに対し、不規則充填
物の場合には１０〜２０％となると考えられるためであ
る。このように、規則充填物を用いた場合には、液ホー
ルドアップ量を小さくできることから、起動時間の大幅
な短縮を図ることができる。
【００９２】また、本実施例１の方法は液ポンプを使用
していないため、それを運転するための動力が不要であ
る。液ポンプを用いないことによるその他の効果として
以下のことがある。 装置・機器コストが低減される。 液ポンプのメンテナンスに伴う、バックアップ用液ポ
ンプとの切り換えなどがないため、装置を連続的に安定
運転できる。 液ポンプの運転コストが削減出来る。 液ポンプによる侵入熱を削減することにより、寒冷補
給（窒素サイクルなど）のための運転コストが削減出来
る。 一方、各塔の凝縮器および蒸発器の熱交換量は、従来例
よりも本実施例の方が大きく、運転コストの面では不利
である。これは、本発明では、従来装置で第1塔から第
２塔、第２塔から第３塔へフィードしていた液体をいっ
たん蒸発器でガス化し、その後、凝縮器で液化している
ためであり、また、従来装置で第２塔から第１塔、第３
塔から第２塔へ戻していたガスをいったん凝縮器で液化
し、その後蒸発器でガス化しているためである。この点
が本発明における、液ポンプが不要、蒸留塔塔頂圧力の
低下の利点を得るための代償であるが、上記液ポンプを
採用した従来法と比較すればこのデメリットはメリット
に比較してはるかに小さい。
していないため、それを運転するための動力が不要であ
る。液ポンプを用いないことによるその他の効果として
以下のことがある。 装置・機器コストが低減される。 液ポンプのメンテナンスに伴う、バックアップ用液ポ
ンプとの切り換えなどがないため、装置を連続的に安定
運転できる。 液ポンプの運転コストが削減出来る。 液ポンプによる侵入熱を削減することにより、寒冷補
給（窒素サイクルなど）のための運転コストが削減出来
る。 一方、各塔の凝縮器および蒸発器の熱交換量は、従来例
よりも本実施例の方が大きく、運転コストの面では不利
である。これは、本発明では、従来装置で第1塔から第
２塔、第２塔から第３塔へフィードしていた液体をいっ
たん蒸発器でガス化し、その後、凝縮器で液化している
ためであり、また、従来装置で第２塔から第１塔、第３
塔から第２塔へ戻していたガスをいったん凝縮器で液化
し、その後蒸発器でガス化しているためである。この点
が本発明における、液ポンプが不要、蒸留塔塔頂圧力の
低下の利点を得るための代償であるが、上記液ポンプを
採用した従来法と比較すればこのデメリットはメリット
に比較してはるかに小さい。
【００９３】[実施例２]表４は、図１に示す蒸留装置を
使用し、原料として水を用いて重酸素水の製造を行う場
合のシミュレーションを行った結果を示すものである。
なお装置仕様を表３に示す。
使用し、原料として水を用いて重酸素水の製造を行う場
合のシミュレーションを行った結果を示すものである。
なお装置仕様を表３に示す。
【００９４】[従来例２]図１９に示す従来の蒸留装置を
使用し、原料として水を用いて重酸素水の製造を行う場
合のシミュレーションを行った結果を表４に併せて示
す。この従来例２では、第１塔ないし第３塔の塔径、充
填高さ、フィード量、製品量、還流比などを実施例２の
場合と同様の値とした。
使用し、原料として水を用いて重酸素水の製造を行う場
合のシミュレーションを行った結果を表４に併せて示
す。この従来例２では、第１塔ないし第３塔の塔径、充
填高さ、フィード量、製品量、還流比などを実施例２の
場合と同様の値とした。
【００９５】
【表３】
【００９６】
【表４】
【００９７】表４より、図１の装置を用いた実施例２の
方法では、従来装置を用いた従来例２の方法に比べ、製
品のＨ2 18Ｏ濃度を高めることができることがわかる。
また、実施例２では、液ホールドアップ量が小さくな
り、装置の起動時間の短縮が可能となることがわかる。
方法では、従来装置を用いた従来例２の方法に比べ、製
品のＨ2 18Ｏ濃度を高めることができることがわかる。
また、実施例２では、液ホールドアップ量が小さくな
り、装置の起動時間の短縮が可能となることがわかる。
【００９８】[実施例３]表７は、図１２に示す蒸留装置
を用いて重酸素水の製造を行う場合のシミュレーション
を行った結果を示すものである。酸素蒸留塔ユニットＦ
1は、１０本の蒸留塔を有し、水蒸留塔ユニットＦ2は、
５本の蒸留塔を有するものとした。なお酸素蒸留塔ユニ
ットＦ1の装置仕様を表５に、水蒸留塔ユニットＦ2の装
置仕様を表６に示す。
を用いて重酸素水の製造を行う場合のシミュレーション
を行った結果を示すものである。酸素蒸留塔ユニットＦ
1は、１０本の蒸留塔を有し、水蒸留塔ユニットＦ2は、
５本の蒸留塔を有するものとした。なお酸素蒸留塔ユニ
ットＦ1の装置仕様を表５に、水蒸留塔ユニットＦ2の装
置仕様を表６に示す。
【００９９】
【表５】
【０１００】
【表６】
【０１０１】
【表７】
【０１０２】表７より、実施例３によれば、酸素同位体
重成分（18Ｏ）を９７％以上に濃縮した重酸素水を得る
ことができることがわかる。この実施例３では、年間約
６０ｋｇの生産量が得られ、装置の起動時間は、酸素濃
縮用の蒸留塔ユニットＦ1と、水蒸留用の蒸留塔ユニッ
トＦ2を併せて約１４０日となることがわかる。この実
施例３のように、水蒸留を利用して酸素同位体重成分（
18Ｏ）の濃縮を行った例としては、US patent 5057225
に記載されているように、Thode, Smith,and Walking:
Canad.J.Res.22,127(1944)に報告されたものがあり、こ
の例では、３本の蒸留塔からなるカスケードプロセスに
より、酸素同位体重成分（18Ｏ）を１．３％まで濃縮し
た水１５０ｇが得られたことが報告されている。この従
来例では、起動に要した時間は１２０日間とされてお
り、生産性を考慮すると、実施例３では、従来に比べ起
動時間の大幅な短縮が可能となることがわかる。
重成分（18Ｏ）を９７％以上に濃縮した重酸素水を得る
ことができることがわかる。この実施例３では、年間約
６０ｋｇの生産量が得られ、装置の起動時間は、酸素濃
縮用の蒸留塔ユニットＦ1と、水蒸留用の蒸留塔ユニッ
トＦ2を併せて約１４０日となることがわかる。この実
施例３のように、水蒸留を利用して酸素同位体重成分（
18Ｏ）の濃縮を行った例としては、US patent 5057225
に記載されているように、Thode, Smith,and Walking:
Canad.J.Res.22,127(1944)に報告されたものがあり、こ
の例では、３本の蒸留塔からなるカスケードプロセスに
より、酸素同位体重成分（18Ｏ）を１．３％まで濃縮し
た水１５０ｇが得られたことが報告されている。この従
来例では、起動に要した時間は１２０日間とされてお
り、生産性を考慮すると、実施例３では、従来に比べ起
動時間の大幅な短縮が可能となることがわかる。
【０１０３】[実施例４]表９は、図１４に示す蒸留装置
を用いて酸素同位体重成分（18Ｏ）の濃縮を行う場合の
シミュレーションを行った結果を示すものである。また
図１６は、各塔内における各同位体成分の濃度分布を示
すものである。蒸留塔の数（ｎ）は１０とし、同位体ス
クランブラー４７は第６塔と第７塔の間に設置すること
を想定した。なお装置仕様を表８に示す。表中、同位体
スクランブラー供給ガスとは、経路４８を通して同位体
スクランブラー４７に供給される導出ガス１１５を指
し、同位体スクランブラー戻りガスとは、同位体スクラ
ンブラー４７から導出され、経路４９を通して塔Ａiに
供給される同位体スクランブラー戻りガス１１６を指
す。
を用いて酸素同位体重成分（18Ｏ）の濃縮を行う場合の
シミュレーションを行った結果を示すものである。また
図１６は、各塔内における各同位体成分の濃度分布を示
すものである。蒸留塔の数（ｎ）は１０とし、同位体ス
クランブラー４７は第６塔と第７塔の間に設置すること
を想定した。なお装置仕様を表８に示す。表中、同位体
スクランブラー供給ガスとは、経路４８を通して同位体
スクランブラー４７に供給される導出ガス１１５を指
し、同位体スクランブラー戻りガスとは、同位体スクラ
ンブラー４７から導出され、経路４９を通して塔Ａiに
供給される同位体スクランブラー戻りガス１１６を指
す。
【０１０４】
【表８】
【０１０５】
【表９】
【０１０６】表９より、実施例４によれば、酸素同位体
重成分（18Ｏ）を９７％以上に濃縮した濃縮物を得るこ
とができることがわかる。この実施例４では、年間約１
２ｋｇの生産量が得られ、装置の起動時間は、７３日と
なることがわかる。
重成分（18Ｏ）を９７％以上に濃縮した濃縮物を得るこ
とができることがわかる。この実施例４では、年間約１
２ｋｇの生産量が得られ、装置の起動時間は、７３日と
なることがわかる。
【０１０７】本実施形態例で示した装置では、製品ガス
に同伴される18Ｏ18Ｏの流量は、 ［製品ガス流量］×［製品ガス中18Ｏ18Ｏ濃度］＝１×
１０-5（ｍｏｌ／ｓ）×０．９４１＝９．４×１０
-6（ｍｏｌ／ｓ） である。一方、フィードガスに同伴され装置内に供給さ
れる18Ｏ18Ｏの流量は、 ［フィードガス流量］×［フィードガス中18Ｏ18Ｏ濃
度］＝０．３（ｍｏｌ／ｓ）×４．２×１０-6＝１．３
×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）であり、製品ガスに同伴される
18Ｏ18Ｏの流量よりもはるかに小さい。本実施形態例に
おいて同位体スクランブラーは、上記18Ｏ18Ｏの不足分
を補うために設けられている。すなわち、蒸留塔内で16
Ｏ18Ｏが高濃度（４５％以上であることが望ましい）に
濃縮された酸素ガスを同位体スクランブラーで処理する
ことにより、新たに18Ｏ18Ｏを生成させ、それを再び蒸
留塔に戻すことによって、フィードガスで供給された18
Ｏ18Ｏの量よりも多くの18Ｏ18Ｏを製品として採取する
ことができる。本実施形態例では表９からわかるよう
に、同位体スクランブラ−によって以下の式に示す量の
18Ｏ18Ｏが生成されている。 ［同位体スクランブラ−処理量］×〔［18Ｏ18Ｏ出口濃
度］−［18Ｏ18Ｏ入口濃度］〕 ＝６．０×１０-4×［０．１７７−０．１６２］ ＝９．０×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）
に同伴される18Ｏ18Ｏの流量は、 ［製品ガス流量］×［製品ガス中18Ｏ18Ｏ濃度］＝１×
１０-5（ｍｏｌ／ｓ）×０．９４１＝９．４×１０
-6（ｍｏｌ／ｓ） である。一方、フィードガスに同伴され装置内に供給さ
れる18Ｏ18Ｏの流量は、 ［フィードガス流量］×［フィードガス中18Ｏ18Ｏ濃
度］＝０．３（ｍｏｌ／ｓ）×４．２×１０-6＝１．３
×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）であり、製品ガスに同伴される
18Ｏ18Ｏの流量よりもはるかに小さい。本実施形態例に
おいて同位体スクランブラーは、上記18Ｏ18Ｏの不足分
を補うために設けられている。すなわち、蒸留塔内で16
Ｏ18Ｏが高濃度（４５％以上であることが望ましい）に
濃縮された酸素ガスを同位体スクランブラーで処理する
ことにより、新たに18Ｏ18Ｏを生成させ、それを再び蒸
留塔に戻すことによって、フィードガスで供給された18
Ｏ18Ｏの量よりも多くの18Ｏ18Ｏを製品として採取する
ことができる。本実施形態例では表９からわかるよう
に、同位体スクランブラ−によって以下の式に示す量の
18Ｏ18Ｏが生成されている。 ［同位体スクランブラ−処理量］×〔［18Ｏ18Ｏ出口濃
度］−［18Ｏ18Ｏ入口濃度］〕 ＝６．０×１０-4×［０．１７７−０．１６２］ ＝９．０×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）
【０１０８】これを、フィードガスによって供給される
18Ｏ18Ｏ、１．３×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）と合わせる
と、蒸留塔に供給されるトータルの18Ｏ18Ｏは１０．３
×１０ -6（ｍｏｌ／ｓ）となるため、製品によって上記
９．４×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）の18Ｏ18Ｏを採取するこ
とが可能になる。仮に、同位体スクランブラーを設けな
かった場合には、フィードガス量を最低でも（９．４×
１０-6）／（１．３×１０-6）＝７．２倍以上にしなけ
ればならず、それに伴い、塔径の大きな蒸留塔が必要と
なる。これはホールドアップ、起動時間の観点から好ま
しくない。すなわち本実施形態例で示した装置では、同
位体スクランブラ−を設けることにより、従来よりも塔
径の小さな装置で、酸素同位体重成分が濃縮された製品
を採取することができる。
18Ｏ18Ｏ、１．３×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）と合わせる
と、蒸留塔に供給されるトータルの18Ｏ18Ｏは１０．３
×１０ -6（ｍｏｌ／ｓ）となるため、製品によって上記
９．４×１０-6（ｍｏｌ／ｓ）の18Ｏ18Ｏを採取するこ
とが可能になる。仮に、同位体スクランブラーを設けな
かった場合には、フィードガス量を最低でも（９．４×
１０-6）／（１．３×１０-6）＝７．２倍以上にしなけ
ればならず、それに伴い、塔径の大きな蒸留塔が必要と
なる。これはホールドアップ、起動時間の観点から好ま
しくない。すなわち本実施形態例で示した装置では、同
位体スクランブラ−を設けることにより、従来よりも塔
径の小さな装置で、酸素同位体重成分が濃縮された製品
を採取することができる。
【０１０９】[実施例５］表１０は図１の装置と全く同
じプロセスを採用して蒸留塔の本数を１６塔に増やした
装置により、酸素安定同位体の蒸留をシミュレーション
によって行った結果を示したものである。この蒸留装置
の仕様を表１１に示す。
じプロセスを採用して蒸留塔の本数を１６塔に増やした
装置により、酸素安定同位体の蒸留をシミュレーション
によって行った結果を示したものである。この蒸留装置
の仕様を表１１に示す。
【０１１０】
【表１０】
【０１１１】
【表１１】
【０１１２】本実施例は中間成分である16Ｏ17Ｏを濃縮
した製品を得ることを目的として、蒸留塔のトータルの
高さを高くしたケースである。図１７は塔内の各酸素同
位体の組成分布を示したもので、該実施例では第１０塔
〜第１２塔付近に16Ｏ17Ｏのピークが出現するので、こ
れらの塔の少なくとも１個所から液またはガスを採取す
ることにより16Ｏ17Ｏ濃縮製品を得ることが出来る。こ
の実施例では第１１塔の塔底（リボイラー出口）からガ
スを製品ガス１として採取した。また第１６塔の塔底部
から導出されたガスを製品ガス２として採取した。この
例では、製品１の16Ｏ17Ｏの濃度は５０％程度である
が、さらに蒸留塔のトータルの高さを大きくすれば、よ
り濃縮された16Ｏ17Ｏを得ることが出来る。
した製品を得ることを目的として、蒸留塔のトータルの
高さを高くしたケースである。図１７は塔内の各酸素同
位体の組成分布を示したもので、該実施例では第１０塔
〜第１２塔付近に16Ｏ17Ｏのピークが出現するので、こ
れらの塔の少なくとも１個所から液またはガスを採取す
ることにより16Ｏ17Ｏ濃縮製品を得ることが出来る。こ
の実施例では第１１塔の塔底（リボイラー出口）からガ
スを製品ガス１として採取した。また第１６塔の塔底部
から導出されたガスを製品ガス２として採取した。この
例では、製品１の16Ｏ17Ｏの濃度は５０％程度である
が、さらに蒸留塔のトータルの高さを大きくすれば、よ
り濃縮された16Ｏ17Ｏを得ることが出来る。
【０１１３】本実施例においてフィードは９９．９９９
％以上に精製した酸素を第１塔に供給する。フィード中
の16Ｏ17Ｏは７３８ｐｐｍ、16Ｏ18Ｏは４０７０ｐpｍ
である。製品ガス１は第１１塔塔底から採取する。この
製品ガス１２を通常の使用形態である水にするために水
素添加装置で処理すれば17Ｏ濃度が約２５％の重酸素水
が得られる。製品ガス２は第１６塔塔底から採取する。
これを水素添加装置で処理すれば18Ｏ濃度が約４８％の
重酸素水が得られる。
％以上に精製した酸素を第１塔に供給する。フィード中
の16Ｏ17Ｏは７３８ｐｐｍ、16Ｏ18Ｏは４０７０ｐpｍ
である。製品ガス１は第１１塔塔底から採取する。この
製品ガス１２を通常の使用形態である水にするために水
素添加装置で処理すれば17Ｏ濃度が約２５％の重酸素水
が得られる。製品ガス２は第１６塔塔底から採取する。
これを水素添加装置で処理すれば18Ｏ濃度が約４８％の
重酸素水が得られる。
【０１１４】17Ｏ濃縮製品が不要で、16Ｏ18Ｏ濃縮ガス
である製品ガスのみが必要な場合は、蒸留のトータルの
高さはこの例よりもはるかに小さくて済む。その場合に
は、 16Ｏ17Ｏのピーク時の組成は１％程度になる。即
ち、図１７の16Ｏ18Ｏの組成分布に注目すると、第１塔
から第６塔付近までは、組成の傾きが小さくなってお
り、16Ｏ17Ｏを高濃度に濃縮するために、本実施例では
16Ｏ18Ｏ成分にとっては必要以上にトータルの高さを大
きくしている。即ち、トータルの充てん高さを大きくす
れば、本発明の装置で中間成分の濃縮が可能であること
がわかる。
である製品ガスのみが必要な場合は、蒸留のトータルの
高さはこの例よりもはるかに小さくて済む。その場合に
は、 16Ｏ17Ｏのピーク時の組成は１％程度になる。即
ち、図１７の16Ｏ18Ｏの組成分布に注目すると、第１塔
から第６塔付近までは、組成の傾きが小さくなってお
り、16Ｏ17Ｏを高濃度に濃縮するために、本実施例では
16Ｏ18Ｏ成分にとっては必要以上にトータルの高さを大
きくしている。即ち、トータルの充てん高さを大きくす
れば、本発明の装置で中間成分の濃縮が可能であること
がわかる。
【０１１５】
【発明の効果】以上説明したように、本発明にあって
は、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部
付近に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部ある
いは該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の中
間部とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の凝縮器出口
と、第k塔の塔底部付近に設けた蒸発器の入口あるいは
該塔の塔底部または該塔の中間部とを連結する返送経路
を設けるので、この返送経路を通して第(k+1)塔の凝縮
器からの導出液の一部を返送することができる。このた
め、各塔圧力を従来に比べ低く設定することができ、各
塔内における各同位体成分間の蒸気圧比を大きくし、蒸
留性能を向上させることができる。従って、各塔の充填
高さを低くすることができ、起動時間の短縮を図ること
ができる。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する製
品を得ることができる。また、液ホールドアップ量を小
さくし、いっそうの装置の起動時間の短縮が可能とな
る。
は、第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部
付近に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部ある
いは該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の中
間部とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の凝縮器出口
と、第k塔の塔底部付近に設けた蒸発器の入口あるいは
該塔の塔底部または該塔の中間部とを連結する返送経路
を設けるので、この返送経路を通して第(k+1)塔の凝縮
器からの導出液の一部を返送することができる。このた
め、各塔圧力を従来に比べ低く設定することができ、各
塔内における各同位体成分間の蒸気圧比を大きくし、蒸
留性能を向上させることができる。従って、各塔の充填
高さを低くすることができ、起動時間の短縮を図ること
ができる。また酸素同位体重成分を高濃度で含有する製
品を得ることができる。また、液ホールドアップ量を小
さくし、いっそうの装置の起動時間の短縮が可能とな
る。
【図１】 本発明の蒸留装置の第１の実施形態例を示す
概略構成図である。
概略構成図である。
【図２】 本発明の蒸留装置に用いられる非自己分配促
進型規則充填物の一例を示す斜視図である。
進型規則充填物の一例を示す斜視図である。
【図３】 本発明の蒸留装置に用いられる非自己分配促
進型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
進型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
【図４】 本発明の蒸留装置に用いられる自己分配促進
型規則充填物の一例を示す斜視図である。
型規則充填物の一例を示す斜視図である。
【図５】 本発明の蒸留装置に用いられる自己分配促進
型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
【図６】 本発明の蒸留装置に用いられる自己分配促進
型規則充填物のさらに他の例を示す斜視図である。
型規則充填物のさらに他の例を示す斜視図である。
【図７】 本発明の蒸留装置の第２の実施形態例を示す
概略構成図である。
概略構成図である。
【図８】 本発明の蒸留装置の第３の実施形態例を示す
概略構成図である。
概略構成図である。
【図９】 図８に示す装置の変形例を示す構成図であ
る。
る。
【図１０】 本発明の蒸留装置の他の実施形態例を示す
概略構成図である。
概略構成図である。
【図１１】 図１０に示す蒸留装置に用いられる熱媒体
流体の循環経路を示す概略構成図である。
流体の循環経路を示す概略構成図である。
【図１２】 本発明の蒸留装置のさらに他の実施形態例
を示す概略構成図である。
を示す概略構成図である。
【図１３】 図１２に示す蒸留装置の水素添加反応装置
を示す概略構成図である。
を示す概略構成図である。
【図１４】 本発明の蒸留装置のさらに他の実施形態例
を示す概略構成図である。
を示す概略構成図である。
【図１５】 図１４に示す蒸留装置に用いられる同位体
スクランブラーの例を示す概略構成図である。
スクランブラーの例を示す概略構成図である。
【図１６】 図１４に示す装置を用いた場合を例とし
て、酸素同位体重成分の濃縮をシミュレートした結果を
示すグラフであり、各塔内の各同位体成分の濃度分布を
示すものである。このグラフにおいて、横軸はトータル
の充填高さ、縦軸は各同位体成分の濃度を示す。
て、酸素同位体重成分の濃縮をシミュレートした結果を
示すグラフであり、各塔内の各同位体成分の濃度分布を
示すものである。このグラフにおいて、横軸はトータル
の充填高さ、縦軸は各同位体成分の濃度を示す。
【図１７】 蒸留塔の数が１６であること以外は図１に
示す装置と同様の構成を採用した蒸留装置を用いた場合
を例として、酸素同位体重成分の濃縮をシミュレートし
た結果を示すグラフであり、各塔内の各同位体成分の濃
度分布を示すものである。このグラフにおいて、横軸は
トータルの充填高さ、縦軸は各同位体成分の濃度を示
す。
示す装置と同様の構成を採用した蒸留装置を用いた場合
を例として、酸素同位体重成分の濃縮をシミュレートし
た結果を示すグラフであり、各塔内の各同位体成分の濃
度分布を示すものである。このグラフにおいて、横軸は
トータルの充填高さ、縦軸は各同位体成分の濃度を示
す。
【図１８】 従来の蒸留装置の一例を示す概略構成図で
ある。
ある。
【図１９】 従来の蒸留装置の他の例を示す概略構成図
である。
である。
１、２、３、Ａ1〜Ａn・・・蒸留塔 ５、７、９、・・・凝縮器 ６、８、１０・・・蒸発器 １１・・・規則充填物 １２、１３、３５、３６、Ｄ1〜Ｄn-1・・・導入経路 １４、１５、３７、３８、３７’、３８’、Ｅ1〜Ｅn -1
・・・返送経路 ４１、４２・・・ブロワ ４７・・・同位体スクランブラー ５１、５２・・・非自己分配促進型規則充填物 ５３、５４、５５・・・自己分配促進型規則充填物 ３００Ａ…水素添加反応装置
・・・返送経路 ４１、４２・・・ブロワ ４７・・・同位体スクランブラー ５１、５２・・・非自己分配促進型規則充填物 ５３、５４、５５・・・自己分配促進型規則充填物 ３００Ａ…水素添加反応装置
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 林田 茂 東京都港区西新橋１丁目16番７号 日本酸 素株式会社内 (72)発明者 川上 浩 東京都港区西新橋１丁目16番７号 日本酸 素株式会社内 Ｆターム(参考） 4D047 AA01 AB00 BA01 DA05 DA12 4D076 AA01 BB04 BB06 EA45 GA10 HA20 4G042 BA13 BB04
Claims (11)
- 【請求項１】 カスケードに構成した複数の蒸留塔（第
1塔〜第n塔）を用いて、複数成分よりなる気体又は液体
を蒸留分離する装置であって、 第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部付近
に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あるいは
該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の中間部
とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の凝縮器出口と、第
k塔の塔底部付近に設けた蒸発器の入口あるいは該塔の
塔底部または該塔の中間部とを連結する返送経路を設け
たことを特徴とする蒸留装置。 - 【請求項２】 カスケードに構成した複数の蒸留塔（第
1塔〜第n塔）を用いて、複数成分よりなる気体又は液体
を蒸留分離する装置であって、 第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔底部付近
に設けた蒸発器の出口と、第(k+1)塔の塔頂部あるいは
該塔頂部付近に設けた凝縮器の入口または該塔の中間部
とを連結する導入経路と、第(k+1)塔の塔頂部あるいは塔
頂部付近に設けた凝縮器の入口と、第k塔の塔底部また
は該塔の中間部とをブロワを介して連結する返送経路を
設けたことを特徴とする蒸留装置。 - 【請求項３】 前記蒸留塔の少なくとも１塔が、規則充
填物（自己分配促進型充填物あるいは非自己分配促進型
充填物）を用いた充填塔、あるいは濡れ壁塔であること
を特徴とする請求項１または２の蒸留装置。 - 【請求項４】 前記請求項１または２に記載の蒸留装置
に同位体スクランブラーを設け、該装置の少なくとも１
ヶ所と同位体スクランブラー入口を連結する取出経路と
該装置の少なくとも１ヶ所と同位体スクランブラー出口
を連結する返送経路とにより接続したことを特徴とする
蒸留装置。 - 【請求項５】 前記第ｎ塔の後段に水素添加装置を設け
たことを特徴とする前記請求項１〜４項のいずれか１項
に記載の蒸留装置。 - 【請求項６】 酸素同位体重成分を含む原料酸素を、複
数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケードプロ
セスにより濃縮するに際し、 第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔塔底部付
近に設けた蒸発器出口のガスの少なくとも一部を、第(k
+1)塔の塔頂部あるいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口
あるいは該塔の中間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂
部または該塔の凝縮器出口の液体の少なくとも一部を、
第k塔の蒸発器入口あるいは塔底部あるいは塔の中間部
に返送することにより酸素同位体重成分を含む酸素分子
16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ
18Ｏのうち少なくとも一種を濃縮することを特徴とする
酸素同位体の濃縮方法。 - 【請求項７】 酸素同位体重成分を含む原料酸素を、複
数の蒸留塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケードプロ
セスにより濃縮するに際し、 第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔塔底部付
近に設けた蒸発器出口のガスの少なくとも一部を、第(k
+1)塔の塔頂部あるいは塔頂部付近に設けた凝縮器入口
あるいは該塔の中間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔頂
部を導出したガスまたは凝縮器入口のガスの少なくとも
一部を、ブロワによって昇圧し、第k塔の塔底部あるい
は該塔の中間部に返送することにより酸素同位体重成分
を含む酸素分子16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18
Ｏ、および18Ｏ18Ｏのうち少なくとも一種を濃縮するこ
とを特徴とする酸素同位体の濃縮方法。 - 【請求項８】 前記請求項６または７の濃縮方法により
濃縮した酸素同位体濃縮物を、酸素同位体スクランブリ
ングに供し、前記酸素同位体重成分を含む酸素分子の少
なくとも一種の濃度を更に高めた濃縮物を得ることを特
徴とする酸素同位体の濃縮方法。 - 【請求項９】 前記請求項６または７の濃縮方法により
濃縮した酸素同位体濃縮物を、酸素同位体スクランブリ
ングに供し、前記酸素同位体重成分を含む酸素分子の少
なくとも一種の濃度を高めた濃縮物を得、該濃縮物をさ
らに前記請求項６または７の方法によって前記酸素同位
体重成分を含む酸素分子の少なくとも一種の濃度を更に
高めた濃縮物を得ることを特徴とする酸素同位体の濃縮
方法。 - 【請求項１０】 請求項１または２記載の蒸留装置を用
いて酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸留するこ
とにより酸素同位体重成分を含む酸素分子の内の少なく
とも一成分を濃縮した濃縮物を得、該濃縮物に水素を添
加して該濃縮物に対応する重酸素水を含む水を得た後、
該重酸素水を前記請求項１または２記載の蒸留装置によ
りさらに濃縮することを特徴とする重酸素水の製造方
法。 - 【請求項１１】 重酸素水を含む原料水を、複数の蒸留
塔（第1塔〜第n塔）で構成するカスケードプロセスによ
り濃縮するに際し、 第k塔（1≦k≦（n-1））の塔底部あるいは該塔塔底部付
近に設けた蒸発器出口の水蒸気の少なくとも一部を、第
(k+1)塔の塔頂部あるいは塔頂部付近に設けた凝縮器入
口あるいは該塔の中間部に供給し、且つ、第(k+1)塔の塔
頂部または該塔の凝縮器出口の水の少なくとも一部を、
第k塔の蒸発器入口あるいは塔底部あるいは塔の中間部
に導入することにより酸素同位体重成分を含む重酸素水
Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏ、ＤＨ17Ｏ およ
びＤＨ18Ｏのうち少なくとも一種を濃縮することを特徴
とする重酸素水の製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29025999A JP4495279B2 (ja) | 1999-10-12 | 1999-10-12 | 蒸留装置並びに酸素同位体重成分の濃縮方法および重酸素水の製造方法 |
| US09/689,297 US6835287B1 (en) | 1999-10-12 | 2000-10-11 | Apparatus, method for enrichment of the heavy isotope oxygen and production method for heavy oxygen water |
| DE60030222T DE60030222T2 (de) | 1999-10-12 | 2000-10-11 | Vorrichtung und Verfahren zur Anreicherung von schweren Sauerstoffisotopen und Herstellung von schwerem Wasser |
| EP00420206A EP1092467B1 (en) | 1999-10-12 | 2000-10-11 | Apparatus, method for enrichment of the heavy isotopes of oxygen and production method for heavy oxygen water |
| US10/989,687 US7393447B2 (en) | 1999-10-12 | 2004-11-15 | Apparatus, method for enrichment of the heavy isotopes of oxygen and production method for heavy oxygen water |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29025999A JP4495279B2 (ja) | 1999-10-12 | 1999-10-12 | 蒸留装置並びに酸素同位体重成分の濃縮方法および重酸素水の製造方法 |
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|---|---|
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|---|---|---|---|
| JP29025999A Expired - Lifetime JP4495279B2 (ja) | 1999-10-12 | 1999-10-12 | 蒸留装置並びに酸素同位体重成分の濃縮方法および重酸素水の製造方法 |
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| EP (1) | EP1092467B1 (ja) |
| JP (1) | JP4495279B2 (ja) |
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