JP2001049096A - 難燃性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハロゲン系難燃剤を使用することなく、難燃
化された難燃性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 難燃性樹脂組成物は、ポリエステル系樹
脂及びスチレン系樹脂を含む樹脂成分と、難燃剤とを混
合する。前記難燃剤は、リン含有化合物と特定の芳香族
樹脂（ヒドロキシル基及び／又はアミノ基含有芳香族環
を有する樹脂、芳香族ナイロン、ポリカーボネート系樹
脂、ポリアリレート系樹脂、芳香族エポキシ樹脂、ポリ
フェニレンオキシド系樹脂）で構成できる。難燃性樹脂
組成物は、樹脂成分１００重量部に対して、難燃剤０．
１〜１００重量部を含有していてもよい。難燃剤は、芳
香族樹脂１００重量部に対して、リン含有化合物を１〜
５００重量部含有していてもよい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリエステル系樹
脂及びスチレン系樹脂を含み、成形品を得るのに有用な
難燃性樹脂組成物およびその製造方法、ならびに前記難
燃性樹脂組成物で形成された成形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリブチレンテレフタレートなどのポリ
エステル系樹脂とスチレン系樹脂とを組み合わせた組成
物は、優れた機械的特性、成形性、電気的特性を有す
る。このため、電気・電子部品、機械機構部品、自動車
部品など種々の用途に利用され、機械的特性の向上な
ど、種々の改善が検討されている。

【０００３】特開昭５１−２５２６１号公報には、４０
〜８０重量％のゴム成分、アクリロニトリル及び芳香族
ビニルを含むグラフト共重合体と、ポリブチレンテレフ
タレート（ＰＢＴ）からなる耐衝撃性が改善された樹脂
組成物が開示されている。特開平９−１７６４３５号公
報には、熱可塑性ポリエステル樹脂（ＰＢＴ）に、ゴム
強化スチレン系樹脂（ＡＢＳ樹脂）と特定のエポキシ含
有スチレン系ブロック共重合体とを添加することによ
り、樹脂の耐衝撃性、ウェルド特性を改善できることが
記載されている。しかし、ＰＢＴやＡＢＳ樹脂などの熱
可塑性樹脂の利用分野の拡大につれて、安全上、難燃性
であることが要求されているにも拘わらず、前記の樹脂
組成物では、難燃性が不十分である。

【０００４】熱可塑性樹脂に難燃性を付与する方法とし
て、一般的に、ハロゲン化合物やアンチモン化合物を用
いた難燃剤を添加する方法が知られている。しかし、ハ
ロゲン系難燃剤においては、燃焼分解時にダイオキシン
系化合物を多量に発生する場合があり、環境上好ましく
ない。そこで、非ハロゲン系難燃剤として、リン系、窒
素含有化合物などを使用して、難燃化する方法が提案さ
れている。

【０００５】しかし、非ハロゲン系難燃剤は、有害なハ
ロゲンを含まないものの、ハロゲン系難燃剤と比較し
て、難燃性が劣るため、多量の難燃剤を必要とする。多
量の難燃剤の添加は、ブリードアウトや樹脂の機械的特
性及び成形性の低下（例えば、そりなど）を引き起こ
す。そのため、難燃性とともに、機械的特性及び成形性
を向上させることができない。また、上記の難燃剤にお
いては、ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂で構成
された樹脂組成物に対しては、高い難燃性を付与できな
い。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂の特性を低
下させることなく、難燃化された難燃性樹脂組成物およ
びその製造方法を提供することにある。

【０００７】本発明の他の目的は、少量の難燃剤であっ
ても、高いレベルで難燃化された非ハロゲン含有難燃性
樹脂組成物およびその製造方法を提供することにある。

【０００８】本発明のさらに他の目的は、成形体のそり
などの生成を有効に防止でき、高い成形性を有するとと
もに、難燃性が改善された成形体を提供することにあ
る。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を達成するため鋭意検討した結果、ポリエステル系樹脂
とスチレン系樹脂とで構成された樹脂系に、特定の非ハ
ロゲン系難燃剤を添加すると、高いレベルで難燃化でき
ることを見いだし、本発明を完成した。

【００１０】すなわち、ポリエステル系樹脂とスチレン
系樹脂とで構成された樹脂と、難燃剤とを含有する難燃
性樹脂組成物であって、前記難燃剤がリン含有化合物
と、特定の芳香族樹脂とで構成されている。難燃性樹脂
組成物は、ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂１０
０重量部に対して、難燃剤０．１〜１００重量部を含有
していてもよい。難燃剤は、芳香族樹脂１００重量部に
対して、リン含有化合物を１〜３００重量部含有してい
てもよい。

【００１１】ポリエステル系樹脂は、ポリアルキレンア
リレート、又はアルキレンアリレートを主成分とするコ
ポリエステルであってもよい。スチレン系樹脂は、芳香
族ビニル単量体と、シアン化ビニル単量体及び／又はゴ
ム成分とで構成された共重合体であってもよい。また、
リン含有化合物には、赤リン、（ポリ）リン酸塩、リン
酸エステル、次亜リン酸エステルなどが含まれる。難燃
剤の樹脂には、ヒドロキシル基及び／又はアミノ基含有
芳香族環を有する樹脂、芳香族ナイロン、ポリカーボネ
ート系樹脂、ポリアリレート系樹脂、芳香族エポキシ樹
脂、及びポリフェニレンオキシド系樹脂などが含まれ
る。難燃性樹脂組成物には、有機窒素化合物、フッ素系
樹脂、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系安定
剤、充填剤などの添加剤を組み合わせて使用してもよ
い。

【００１２】また、本発明には、ポリエステル系樹脂及
びスチレン系樹脂と、前記難燃剤とを混合して難燃性樹
脂組成物を製造する方法、および上記難燃性樹脂組成物
で形成された成形体も含まれる。

【００１３】

【発明の実施の形態】本発明の難燃性樹脂組成物は、ポ
リエステル系樹脂及びスチレン系樹脂を含有する樹脂成
分（以下、単に樹脂成分という場合がある）と難燃剤と
で構成されている。

【００１４】[ポリエステル系樹脂]ポリエステル系樹脂
は、ジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合、オキ
シカルボン酸又はラクトンの重縮合、またはこれらの成
分の重縮合などにより得られるホモポリエステル又はコ
ポリエステルである。好ましいポリエステル系樹脂は、
通常、飽和ポリエステル系樹脂、特に芳香族飽和ポリエ
ステル系樹脂が含まれる。

【００１５】ジカルボン酸成分としては、例えば、脂肪
族ジカルボン酸（例えば、アジピン酸、ピメリン酸、ス
ベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジカル
ボン酸、ヘキサデカンジカルボン酸、ダイマー酸などの
炭素数２〜４０程度のジカルボン酸、好ましくは炭素数
４〜１４程度のジカルボン酸、さらに好ましくは６〜１
０程度のジカルボン酸）、脂環式ジカルボン酸（例え
ば、ヘキサヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル
酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ハイミック酸などの炭
素数８〜１２程度のジカルボン酸）、芳香族ジカルボン
酸（例えば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、
２，６−ナフタレンジカルボン酸などのナフタレンジカ
ルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，
４’−ジフェノキシエーテルジカルボン酸、４，４’−
ジフェニルメタンジカルボン酸、４，４'−ジフェニル
ケトンジカルボン酸などの炭素数８〜１６程度のジカル
ボン酸）、又はこれらの誘導体（例えば、低級アルキル
エステル、酸無水物などのエステル形成可能な誘導体）
が挙げられる。また、必要に応じて、トリメット酸、ピ
ロメリット酸などの多価カルボン酸などを併用してもよ
い。これらのジカルボン酸は、単独で又は２種以上組み
合わせて使用してもよい。好ましいジカルボン酸成分に
は、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香
族ジカルボン酸が含まれる。

【００１６】ジオール成分には、例えば、脂肪族アルキ
レンジオール（例えば、エチレングリコール、トリメチ
レングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタ
ンジオール、１，３−ブタンジオール、ネオペンチルグ
リコール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、デカ
ンジオールなどの炭素数２〜１２程度の脂肪族グリコー
ル、好ましくは炭素数２〜１０、さらに好ましくは２〜
８程度の脂肪族グリコール）、ポリオキシアルキレング
リコール［アルキレン基の炭素数が２〜４程度であり、
複数のオキシアルキレン単位を有するグリコール、例え
ば、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、
ジテトラメチレングリコール、トリエチレングリコー
ル、トリプロピレングリコール、ポリテトラメチレング
リコールなど］、脂環族ジオール（例えば、１，４−シ
クロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタ
ノール、水素化ビスフェノールＡなど）、芳香族ジオー
ル［例えば、ビフェノール、２，２−ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−（２−
ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパン、キシリレン
グリコールなど］などが挙げられる。さらに、必要に応
じて、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチ
ロールエタン、ペンタエリスリトールなどのポリオール
を併用してもよい。これらのジオール成分は、単独で又
は２種以上組み合わせて使用できる。好ましいジオール
成分には、Ｃ_2-6アルキレングリコール（エチレングリ
コール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオー
ルなどの直鎖状アルキレングリコール）、繰返し数が２
〜４程度のオキシアルキレン単位を有するポリオキシア
ルキレングリコール［ジエチレングリコールなどのポリ
（オキシ−Ｃ_2-4アルキレン）単位を含むグリコー
ル］、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどが含ま
れる。

【００１７】オキシカルボン酸には、例えば、オキシ安
息香酸、ヒドロキシナフトエ酸、ヒドロキシフェニル酢
酸、グリコール酸、オキシカプロン酸などのオキシカル
ボン酸又はこれらの誘導体などが含まれる。

【００１８】ラクトンには、プロピオラクトン、ブチロ
ラクトン、バレロラクトン、カプロラクトン（例えば、
ε−カプロラクトンなど）などのＣ_3-12ラクトンなどが
含まれる。

【００１９】好ましいポリエステル系樹脂には、アルキ
レンテレフタレート及び／又はアルキレンナフタレート
などのアルキレンアリレートを主成分（例えば、５０〜
１００重量％、好ましくは７５〜１００重量％程度）と
するホモポリエステル又はコポリエステル［例えば、ポ
リアルキレンテレフタレート（例えば、ポリ１，４−シ
クロヘキサンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレン
テレフタレート（ＰＰＴ）、ポリブチレンテレフタレー
ト（ＰＢＴ）などのポリＣ_2-4アルキレンテレフタレー
ト）、ポリアルキレンナフタレート（例えば、ポリエチ
レンナフタレート、ポリブチレンナフタレートなどのポ
リＣ_2-4アルキレンナフタレート）などのホモポリエス
テル；アルキレンテレフタレート及び／又はアルキレン
ナフタレート単位を主成分（例えば、５０重量％以上）
として含有するコポリエステル］、ジカルボン酸成分お
よびジオール成分の双方の成分が芳香族化合物である完
全芳香族ポリエステルが含まれる。特に好ましいポリエ
ステル系樹脂には、ブチレンテレフタレート単位を主成
分として含有するポリブチレンテレフタレート系樹脂
（例えば、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレン
テレフタレートコポリエステル）が含まれる。これらの
ポリエステル系樹脂は単独で又は二種以上組み合わせて
使用できる。

【００２０】また、コポリエステルにおいて、共重合可
能な単量体としては、Ｃ_2-6アルキレングリコール（エ
チレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブ
タンジオールなどの直鎖状アルキレングリコールな
ど）、繰返し数が２〜４程度のオキシアルキレン単位を
有するポリオキシアルキレングリコール（ジエチレング
リコールなどのポリ（オキシ−Ｃ_2-4アルキレン）単位
を含むグリコールなど）、Ｃ_6-12脂肪族ジカルボン酸
（アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン
酸、セバシン酸など）、芳香族ジカルボン酸（フタル
酸、イソフタル酸など）などが挙げられる。

【００２１】なお、ポリエステル系樹脂は、溶融成形性
などを損なわない限り、直鎖状のみならず分岐鎖構造を
有していてもよく、また架橋されていてもよい。また、
液晶ポリエステルであってもよい。

【００２２】ポリエステル系樹脂の数平均分子量は特に
制限されず、例えば、５×１０³〜１００×１０⁴、好ま
しくは１×１０⁴〜７０×１０⁴、さらに好ましくは１．
２×１０⁴〜３０×１０⁴程度の範囲から選択できる。

【００２３】ポリエステル樹脂は、慣用の方法、例え
ば、エステル交換反応、直接エステル化法などにより製
造できる。

【００２４】[スチレン系樹脂]スチレン系樹脂には、芳
香族ビニル単量体の単独又は共重合体が含まれる。通
常、スチレン系樹脂としては、芳香族ビニル単量体の単
独又は共重合体、芳香族ビニル単量体と、シアン化ビニ
ル単量体及びゴム成分から選択された少なくとも１種と
で構成された共重合体が使用される。共重合体として
は、芳香族ビニル単量体とシアン化ビニル単量体との共
重合体、ゴム成分に芳香族ビニル単量体がグラフトした
グラフト共重合体、ゴム成分に芳香族ビニル単量体及び
シアン化ビニル単量体がグラフトしたグラフト共重合体
などが挙げられる。特に、スチレン系樹脂は、ゴム成分
に、芳香族ビニル単量体及びシアン化ビニル単量体がグ
ラフト重合したグラフト共重合体であり、非結晶性のゴ
ム状重合体である場合が多い。

【００２５】芳香族ビニル系単量体としては、スチレ
ン、アルキルスチレン（例えば、ｏ−，ｍ−，ｐ−メチ
ルスチレンなどのビニルトルエン類、２，４−ジメチル
スチレンなどのビニルキシレン類、エチルスチレン、ｐ
−イソプロピルスチレン、ブチルスチレン、ｐ−ｔ−ブ
チルスチレンなどのアルキル置換スチレン類）、α−ア
ルキル置換スチレン（例えば、α−メチルスチレン、α
−エチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレンな
ど）、ｏ，ｍ，又はｐ−ヒドロキシスチレン、ハロゲン
置換スチレン（例えば、ｏ−，ｍ−又はｐ−クロロスチ
レン、ジクロロスチレン、ｐ−ブロモスチレン、トリブ
ロモスチレン、フルオロスチレンなど）などが例示でき
る。これらのスチレン系単量体は単独で又は二種以上組
合せて使用できる。好ましいスチレン系単量体には、ス
チレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレンなどが含
まれ、特にスチレンが好ましい。

【００２６】シアン化ビニル単量体としては、例えば、
アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどで例示でき
る。これらのシアン化ビニル単量体も単独で又は二種以
上使用できる。好ましいシアン化ビニル単量体はアクリ
ロニトリルである。

【００２７】ゴム成分としては、共役ジエン系ゴム（ポ
リブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエン
共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、エ
チレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネ
ン共重合体など）、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＤ
Ｍゴム）、アクリルゴム、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、塩素化ポリエチレンなどのハロゲン化ポリオレフィ
ンなどが例示でき、水素添加物であってもよい。これら
のゴム成分は単独で又は二種以上組合わせて使用でき
る。好ましいゴム成分としては、共役ジエン系ゴムを用
いる場合が多い。なお、共役ジエン系ゴムなどのゴム成
分において、ゲル含有量は何ら制限されない。また、ゴ
ム成分は、乳化重合、溶液重合、懸濁重合、塊状重合、
溶液−塊状重合、塊状−懸濁重合などの方法で製造でき
る。

【００２８】芳香族ビニル単量体は、さらに、他の共重
合性単量体を併用してもよい。共重合性単量体として
は、例えば、（メタ）アクリル酸エステル［例えば、
（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチ
ル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ
−ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アク
リル酸オクチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシ
ルなどの（メタ）アクリル酸Ｃ_1-18アルキルエステル、
（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）ア
クリル酸２−ヒドロキシプロピルなどのヒドロキシル基
含有（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリ
レートなど］、カルボキシル基含有単量体［例えば、
（メタ）アクリル酸、クロトン酸などの不飽和モノカル
ボン酸、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、イタ
コン酸などの脂肪族不飽和ジカルボン酸、マレイン酸モ
ノエステル（マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエ
チル、マレイン酸モノブチルなどのマレイン酸モノＣ
_1-10アルキルエステル）やこれらに対応するフマル酸モ
ノエステルなどの不飽和ジカルボン酸モノエステルな
ど］、マレイミド系単量体［例えば、マレイミド、Ｎ−
メチルマレイミドなどのＮ−アルキルマレイミド、Ｎ−
フェニルマレイミドなど］が挙げられる。これらの共重
合性単量体は単独で又は二種以上組合わせて使用でき
る。好ましい共重合性単量体には、（メタ）アクリル酸
エステル（特にメチルメタクリレート）、マレイミド系
単量体、（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸などが含
まれる。

【００２９】シアン化ビニル単量体を用いる場合、前記
芳香族ビニル単量体とシアン化ビニル単量体との割合
は、例えば、芳香族ビニル単量体／シアン化ビニル単量
体＝１０／９０〜９０／１０（重量％）、好ましくは２
０／８０〜８０／２０（重量％）程度である。

【００３０】ゴム成分を用いる場合、ゴム成分と芳香族
ビニル単量体との割合は特に制限はないが、ゴム成分／
芳香族ビニル単量体＝５／９５〜８０／２０（重量
％）、好ましくは１０／９０〜７０／３０（重量％）程
度である。ゴム成分の含有量が１０重量％未満では樹脂
組成物の耐衝撃性が低下し、８０重量％を越えると分散
不良となり外観を損ないやすくなる。

【００３１】他の共重合性単量体を用いる場合、芳香族
ビニル単量体と他の重合性単量体との構成比にも制限は
ないが、芳香族ビニル単量体／他の共重合性単量体＝１
００／０〜１０／９０（重量％）（例えば、９０／１０
〜１０／９０（重量％））、好ましくは８０／２０〜２
０／８０（重量％）程度である。

【００３２】好ましいスチレン系樹脂としては、ポリス
チレン、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ樹
脂）、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、グラフト重
合体[アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合
体（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル−アクリルゴム−
スチレン共重合体（ＡＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−
塩素化ポリエチレン−スチレン共重合（ＡＣＳ樹脂）、
アクリロニトリル−エチレン−プロピレンゴム−スチレ
ン共重合体（ＡＥＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジ
エンゴム−メタクリル酸メチル−スチレングラフト共重
合体（ＡＢＳＭ樹脂）、メタクリル酸メチル−ブタジエ
ン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）など]、ブロック
共重合体[例えば、スチレン−ブタジエン−スチレン
（ＳＢＳ）共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン
（ＳＩＳ）共重合体、スチレン−エチレン−ブチレン−
スチレン（ＳＥＢＳ）共重合体など）、スチレン−アク
リロニトリル−エチレン−プロピレン−エチリデンノル
ボルネン共重合体（ＡＥＳ）など]、これらの水添物な
どが挙げられる。特に好ましいスチレン系樹脂には、ポ
リスチレン、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン
（ＳＥＢＳ）共重合体、アクリロニトリル−スチレン共
重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−
スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）などが含まれる。これ
らのスチレン系樹脂は単独で又は二種以上を混合して使
用できる。樹脂成分において、スチレン系樹脂の割合
は、ポリエステル系樹脂１００重量部に対して、０．１
〜１０００重量部、好ましくは１〜５００重量部、さら
に好ましくは５〜３００重量部（特に、１０〜１５０重
量部）程度である。

【００３３】［難燃剤］本発明では、難燃剤を、リン含
有化合物と、特定の芳香族樹脂とで構成することによ
り、ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂で構成され
た樹脂の特性を低下させることなく、高い難燃性を付与
できる。前記樹脂は、通常、芳香族性環を有する。その
ため、難燃剤の樹脂を、以下、単に芳香族樹脂という場
合がある。

【００３４】［リン含有化合物］リン含有化合物として
は、有機リン化合物（モノマー型有機リン化合物、ポリ
マー型有機リン化合物など）、無機リン化合物などがあ
げられる。これらのリン含有化合物は単独で又は二種以
上組み合わせて使用できる。

【００３５】前記有機リン化合物のうち、モノマー型有
機リン化合物には、リン酸エステル、亜リン酸エステ
ル、ホスフィンオキシド（トリフェニルホスフィンオキ
シド、トリクレジルホスフィンオキシドなど）などが含
まれる。リン酸エステルとしては、脂肪族リン酸エステ
ル［リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリ
プロピル、リン酸トリイソプロピル、リン酸トリブチ
ル、リン酸トリイソブチルなどのリン酸トリＣ_1-10アル
キルエステル；リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン
酸ジプロピル、リン酸ジブチル、リン酸ジ（２−エチル
ヘキシル）などのリン酸ジＣ_1-10アルキルエステル；リ
ン酸モノＣ_1-10アルキルエステルなど］、芳香族リン酸
エステル［リン酸トリフェニル、リン酸トリクレジル、
リン酸トリキシリル、リン酸ジフェニルクレジル、リン
酸トリ（イソプロピルフェニル）、リン酸ジフェニルエ
チルクレジルなどのリン酸トリＣ_6-20アリールエステル
など］、脂肪族−芳香族リン酸エステル（リン酸メチル
ジフェニル、リン酸フェニルジエチルなど）などが挙げ
られる。

【００３６】亜リン酸エステルとしては、例えば、芳香
族亜リン酸エステル（亜リン酸トリフェニル、亜リン酸
トリクレジル、亜リン酸トリキシリル、亜リン酸ジフェ
ニルクレジルなどの亜リン酸トリＣ_6-20アリールエステ
ルなど）、脂肪族亜リン酸エステル（亜リン酸トリメチ
ル、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリプロピル、亜リ
ン酸トリイソプロピル、亜リン酸トリブチル、亜リン酸
トリイソブチルなどの亜リン酸トリＣ_1-10アルキルエス
テル；亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸
ジプロピル、亜リン酸ジブチルなどの亜リン酸ジＣ_1-10
アルキルエステル；亜リン酸モノＣ_1-10アルキルエステ
ルなど）、脂肪族−芳香族亜リン酸エステル（例えば、
メタンホスホン酸ジフェニル、メタンホスホン酸ジエチ
ルなどのアルキルホスホン酸アリールエステルなど）な
どが含まれる。

【００３７】また、モノマー型有機リン化合物には、ア
ルキル基又はアリール基が置換していてもよい次亜リン
酸エステル（例えば、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ
−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド又は
その誘導体など）、ホスホノカルボン酸エステル、含窒
素リン酸エステル、（ポリ）リン酸塩、ホスホニトリル
化合物（例えば、フェノキシホスファゼンなど）なども
含まれる。

【００３８】（ポリ）リン酸塩には、前記リン酸と有機
塩基との塩、例えば、リン酸［オルトリン酸の他、亜リ
ン酸、ポリリン酸（メタリン酸、ピロリン酸など）、ポ
リ亜リン酸（メタ亜リン酸、ピロ亜リン酸など）など］
と、有機アミンとの塩（エチレンジアミンなどの脂肪族
アミンとの塩の他、グアニジン塩又はトリアジン系化合
物の塩（例えば、メラミン塩、メラム塩、メレム塩、メ
ラミン・メラム・メレム複塩など）など）も含まれる。
好ましい（ポリ）リン酸塩としては、ポリリン酸の有機
アミン塩、例えば、ポリリン酸グアニジン、ポリリン酸
とアミノ基含有トリアジン化合物（メラミン、メラム、
メレム、メロン、グアナミンなどのアミノ基含有１，
３，５−トリアジン類）との塩（例えば、ピロリン酸メ
ラミン、ポリリン酸メラミン、ポリリン酸メラム、ポリ
リン酸メレム、ポリリン酸メラミン・メラム・メレム複
塩など）などが挙げられる。

【００３９】また、これらの（ポリ）リン酸塩は、エポ
キシ系化合物、シラン系化合物、チタネート系化合物、
クロム系化合物などの表面改質剤によって処理してもよ
い。

【００４０】さらに、有機リン化合物には、アルキル基
又はアリール基が置換していてもよい亜リン酸、次亜リ
ン酸、ホスホノカルボン酸、ホスフィニコカルボン酸
（例えば、３−メチルホスフィニコプロピオン酸、３−
フェニルホスフィニコプロピオン酸など）、含窒素リン
酸などの酸と金属との塩も含まれる。

【００４１】前記ポリマー型有機リン化合物としては、
前記モノマー型有機リン化合物の縮合物を用いることが
できる。前記縮合物は、下記式（１）で表される繰り返
し単位を有していてもよい。

【００４２】

【化１】

【００４３】（式中、Ｒ¹〜Ｒ⁴は置換基を有していても
よいアリール基を、Ｚは二価の芳香族性基を示す。ｎは
１〜５の整数を示す） 式（１）において、Ｒ¹〜Ｒ⁴で示されるアリール基とし
ては、フェニル、ナフチル基などのＣ_6-20アリール基が
挙げられ、アリール基の置換基としては、メチル基、エ
チル基などのアルキル基が挙げられる。また、二価の芳
香族性基としては、フェニレン、ナフチレン基などのＣ
_6-20アリーレン基の他、ビフェニレン基、ビスフェノー
ル残基（ビスフェノールＡ，ビスフェノールＤ，ビスフ
ェノールＡＤ、ビスフェノールＳなどのビス（ヒドロキ
シアリール）アルカン残基など）などが挙げられる。

【００４４】上記式（１）で表される縮合物（特に、縮
合リン酸エステル）としては、例えば、レゾルシノール
ビス（ジフェニルホスフェート）、レゾルシノールビス
（ジクレジルホスフェート）、レゾルシノールビス（ジ
キシレニルホスフェート）などのレゾルシノールホスフ
ェート；ハイドロキノンビス（ジフェニルホスフェー
ト）、ハイドロキノンビス（ジクレジルホスフェー
ト）、ハイドロキノンビス（ジキシレニルホスフェー
ト）などのハイドロキノンホスフェート；ビフェニレン
ビス（ジフェニルホスフェート）、ビフェニレンビス
（ジクレジルホスフェート）、ビフェニレンビス（ジキ
シレニルホスフェート）などのビフェニレンホスフェー
ト；ビスフェノール−Ａビス（ジフェニルホスフェー
ト）、ビスフェノール−Ａビス（ジクレジルホスフェー
ト）、ビスフェノール−Ａビス（ジキシレニルホスフェ
ート）、ビスフェノールＳビス（ジフェニルホスフェー
ト）、ビスフェノールＳビス（ジクジルホスフェー
ト）、ビスフェノールＳビス（ジキシレニルホスフェー
ト）などのビスフェノールホスフェートなどが挙げられ
る。

【００４５】また、前記ポリマー型有機リン化合物は、
ヒドロキシル基を有するポリマー（フェノール樹脂な
ど）のリン酸エステルであってもよい。このようなポリ
マーのリン酸エステルとしては、例えば、下記式（２）
で表される構造単位を有するポリマーが挙げられる。

【００４６】

【化２】

【００４７】（式中、Ｒ⁵及びＲ⁶は置換基を有していて
もよいアリール基を示す） 前記アリール基としては、Ｃ_6-20アリール基、特にフェ
ニル基などが挙げられ、アリール基の置換基としては、
メチル基、エチル基などのアルキル基が挙げられる。置
換基を有するアリール基としては、メチルフェニル基、
ジメチルフェニル基などが挙げられる。

【００４８】さらに、前記ポリマー型有機リン化合物に
は、ポリホスフィニコカルボン酸エステル、ポリホスホ
ン酸アミドも含まれる。ポリホスホン酸アミドとして
は、例えば、下記式（３）で表される構造単位を有する
ポリマーが例示できる。

【００４９】

【化３】

【００５０】（式中、Ｒ⁷はアルキル基、シクロアルキ
ル基、アリール基、アラルキル基を示し、Ｒ⁸はアルキ
レン基、アリーレン基、又はアラルキレン基を示す。Ｒ
⁹及びＲ ¹⁰は、同一又は異なって、水素原子、アルキル
基、又はアリール基を示す。また、Ｒ⁹及びＲ¹⁰は、直
結して環を形成してもよい） 前記無機リン化合物としては、例えば、赤リン、リン酸
塩などが含まれる。リン酸塩には、前記リン酸と金属と
の塩、例えば、（ポリ）リン酸のアルカリ金属塩（リチ
ウム塩、ナトリウム塩、カリウム塩など）、アルカリ土
類金属塩（マグネシウム塩、カルシウム塩など）、周期
表３Ｂ族金属の塩（アルミニウム塩など）、及びリン酸
と無機塩基との塩（アンモニウム塩など）などが例示で
きる。好ましいリン酸塩は、ポリリン酸の塩、特にポリ
リン酸アンモニウムである。

【００５１】好ましいリン含有化合物としては、リン酸
エステル（脂肪族リン酸エステル、芳香族リン酸エステ
ル及び縮合リン酸エステル、特に縮合リン酸エステルな
ど）、（ポリ）リン酸塩（特に、ポリリン酸とアミノ基
含有トリアジン化合物との塩など）、無機リン化合物
（特に、赤リンなど）などが挙げられる。これらのリン
含有化合物は、単独又は２種以上組合せて使用してもよ
い。

【００５２】赤リンは、難燃効果が高く、少量で効果が
得られるため、樹脂の特性（例えば、機械的特性や電気
的特性）を損うことなく難燃化できる。赤リンとして
は、通常、安定化処理を施した安定化赤リンが好ましく
用いられる。特に、赤リンの粉砕を行わず、赤リン表面
に水や酸素との反応性が高い粉砕面を形成させずに微粒
子化した赤リン、さらには赤リンの表面が、樹脂（例え
ば、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂）、金属、金属化合物
（例えば、金属水酸化物、金属酸化物など）などにより
単独で又は２種以上組み合わせて被覆された赤リンが好
ましい。

【００５３】熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、
メラミン系樹脂、尿素系樹脂、アルキッド樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン系樹脂な
どが挙げられ、熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系
樹脂、ポリアミド系樹脂、アクリル系樹脂、オレフィン
系樹脂などが挙げられる。金属水酸化物としては、水酸
化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウ
ム、水酸化亜鉛、水酸化チタンなどが挙げられ、金属酸
化物としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、
酸化亜鉛、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化銅、酸
化鉄、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化マンガ
ン、酸化スズなどが挙げられる。

【００５４】さらに、赤リンの表面を金属で被覆し安定
化する方法としては、無電解メッキ法により、金属
（鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、亜鉛、マンガン、
スズ、チタン、ジルコニウムなど）又はこれらの合金で
被覆する方法が挙げられる。その他の赤リン表面の被覆
方法として、金属塩（アルミニウム、マグネシウム、亜
鉛、チタン、銅、銀、鉄、ニッケルなどの塩）の溶液で
赤リンを処理し、赤リンの表面に金属リン化合物を形成
させて安定化する方法も含まれる。

【００５５】特に、赤リン表面に破砕面を形成させない
で赤リンを微粒子化する方法を用い、金属成分（金属水
酸化物や金属酸化物）の皮膜と樹脂の皮膜とを組み合わ
せて複数層で被覆処理、特に金属成分の皮膜で被覆した
上に樹脂皮膜で多重に被覆処理した赤リンが好ましい。
これらの安定化赤リンは、耐熱安定性、耐加水分解性に
優れており、水分の存在下や高温下での分解反応により
ホスフィンの生成が著しく少なく、本発明の樹脂組成物
を製造する際、および成形品を製造する際の安全上の観
点から使用が好ましい。

【００５６】これらの安定化赤リンの調製には、特開平
９−６７４６７号公報、特開平６−１１５９１４号公
報、特開平５−２２９８０６号公報、特開平３−２５９
９５６号公報、特開平２−２０９９９１号公報、特開平
１−１５０３０９号公報、特開昭６２−２１７０４号公
報、特開昭５２−１２５４８９号公報、ＥＰ２９６５０
１Ａ１号公報、ＥＰ２４９７２３Ａ２号公報などを参照
できる。

【００５７】赤リンとしては、通常、安定化赤リンを粉
粒状で使用できる。安定化赤リンの平均粒子径として
は、例えば、０．０１〜１００μｍ、好ましくは０．１
〜５０μｍ、さらに好ましくは０．１〜３０μｍ程度で
ある。また、平均粒子径が、０．０１〜５μｍ、好まし
くは０．０５〜４．８μｍ、さらに好ましくは０．１〜
４．８μｍ程度である微粒子状（例えば、微細球状な
ど）の安定化赤リンを使用してもよい。

【００５８】また、安定化赤リンは、エポキシ系化合
物、シラン系化合物、チタネート系化合物、クロム系化
合物などの表面改質剤によって処理してもよい。

【００５９】前記安定化赤リンは、単独又は２種以上組
み合わせて用いてもよい。例えば、被覆処理の異なる赤
リン、粒径の異なる赤リンなどを任意に組み合わせて使
用できる。

【００６０】［芳香族樹脂］芳香族樹脂としては、
（ａ）ヒドロキシル基及び／又はアミノ基を有する芳香
族環を主鎖又は側鎖に有する樹脂、（ｂ）芳香族ナイロ
ン、（ｃ）ポリカーボネート系樹脂、（ｄ）ポリアリレ
ート系樹脂、（ｅ）芳香族エポキシ樹脂、（ｆ）ポリフ
ェニレンオキシド系樹脂などが挙げられる。 （ａ）ヒドロキシル基又はアミノ基を有する芳香族環を
主鎖又は側鎖に有する樹脂 芳香族環を主鎖に有する樹脂としては、例えば、ノボラ
ック樹脂、アラルキル樹脂が例示でき、芳香族環を側鎖
に有する樹脂としては、芳香族ビニル樹脂が例示でき
る。 （ノボラック樹脂）ノボラック樹脂は、下記式（４）で
表される繰り返し単位を有している。

【００６１】

【化４】

【００６２】（式中、Ｒ¹¹は水素原子、アルキル基又は
アリール基を示し、Ｒ¹²及びＲ¹³は、同一又は異なっ
て、水素原子、アルキル基又はアリール基を示し、ｍは
１以上の整数を示す） アルキル基としては、メチル、エチル、ブチル、ｔ−ブ
チル、ヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシルなどのＣ
_1-20アルキル基、好ましくはＣ_1-12アルキル基が挙げら
れる。

【００６３】アリール基としては、フェニル、ナフチ
ル、メチルフェニル基、エチルフェニル基などのＣ_6-20
アリール基が挙げられる。

【００６４】ノボラック樹脂（特に、ランダムノボラッ
ク樹脂）は、一般に、フェノール類と、アルデヒド類と
の反応により得られる。フェノール類としては、例え
ば、フェノール、ｐ−又はｍ−クレゾール、３，５−キ
シレノール、アルキルフェノール（例えば、ｔ−ブチル
フェノール、ｐ−オクチルフェノール、ノニルフェノー
ルなどのＣ_1-20アルキルフェノール）、アリールフェノ
ール（例えば、フェニルフェノール、ベンジルフェノー
ル、クミルフェノール）などが挙げられる。これらのフ
ェノール類は、１種又は２種以上組み合わせて使用して
もよい。

【００６５】アルデヒド類としては、例えば、ホルムア
ルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒドな
どの脂肪族アルデヒド、フェニルアセトアルデヒドなど
の芳香族アルデヒドなどが挙げられる。好ましいアルデ
ヒド類としては、ホルムアルデヒドなどが挙げられる。
また、パラホルムアルデヒドなどのホルムアルデヒドの
縮合体も使用できる。

【００６６】フェノール類とアルデヒド類との縮合反応
は、通常、酸触媒の存在下で行われる。酸触媒として
は、例えば、無機触媒（例えば、塩酸、硫酸、リン酸な
ど）、有機触媒（ｐ−トルエンスルホン酸、シュウ酸な
ど）などが挙げられる。フェノール類とアルデヒド類と
の割合は、前者／後者＝１／０．５〜１／１（モル比）
程度である。

【００６７】前述のノボラック樹脂（特に、ランダムノ
ボラック樹脂）の他に、本発明では、ノボラック樹脂と
して、オルソ／パラ比が１以上のハイオルソノボラック
樹脂も使用できる。ノボラック樹脂のメチレン結合の仕
方としては、各々の芳香族環の水酸基に対して、(i)オ
ルソ位同士で結合している場合、(ii)オルソ位とパラ位
で結合している場合、(iii)パラ位同士で結合している
場合がある。

【００６８】オルソ／パラ比とは、（パラ位同士で結合
しているメチレン結合数：Ｍp）と（オルソ位とパラ位
で結合しているメチレン結合数：Ｍ_OP）の１／２との和
に対する、（オルソ位同士結合しているメチレン結合
数：Ｍ_O）と（オルソ位とパラ位で結合しているメチレ
ン数：Ｍ_OP）の１／２との和の比を意味し、下記のよう
に表される。

【００６９】オルソ／パラ比＝［Ｍ_O＋（１／２）
Ｍ_OP］／［Ｍ_P＋（１／２）Ｍ_OP］ 具体的には、例えば、¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトル測定から
得られたメチレン結合数から、上式よりオルソ／パラ比
が算出できる。

【００７０】特に、本発明のノボラック樹脂としては、
オルソ／パラ比が、１以上、例えば、１〜２０（特に１
〜１５）程度であるノボラック樹脂、すなわち、いわゆ
るハイオルソノボラック樹脂が好ましく用いられる。

【００７１】オルソ／パラ比が１以上のノボラック樹脂
は、例えば、（１）金属塩、金属酸化物、金属水酸化物
およびアミン化合物から選択された少なくとも１種の触
媒の存在下、あるいは更に付加縮合反応の後、酸触媒を
添加して、フェノール類とアルデヒド類とを反応させる
方法［例えば、特開昭５５−９０５２３号公報、特開昭
５７−５１７１４号公報、特開昭５９−８０４１８号公
報、特開昭６２−２３０８１５公報、ＵＳ４１１３７０
０号公報など］、（２）非極性溶媒（例えば、キシレ
ン、トルエン、ベンゼンなどの芳香族炭化水素、シクロ
ヘキサンなどの脂環式炭化水素など）中、加圧下で、フ
ェノール類とアルデヒド類とを反応させる方法［例え
ば、特開平６−３４５８３７号公報、Makromol. Chem.
182, 2973 (1981)など］、（３）無触媒で、製造方法と
条件とを厳密に制御して、フェノール類とアルデヒド類
とを反応させる方法［例えば、特開平１０−１９５１５
８号公報、特開平１０−２０４１３９号公報など］、
（４）フェノールのマグネシウムブロミドやマグネシウ
ムメチラートなどの金属フェノラート類とアルデヒド類
とを、上述の非極性溶媒中で反応させる方法［例えば、
ＵＳ４０９７４６３号公報、Macromolecules, 17, 19
(1984) など］などにより合成できる。フェノール類と
アルデヒド類との割合は、前者／後者＝１／０．３〜１
／１（モル比）程度である。

【００７２】金属塩触媒としては、例えば、有機酸（例
えば、酢酸、ナフテン酸、シュウ酸などの脂肪族カルボ
ン酸、メタンスルホン酸などのスルホン酸など）の多価
金属塩（例えば、Ｚｎ，Ｍｇ，Ｍｎ，Ｃｄ，Ｃａ，Ｃ
ｏ，Ｐｂ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ａｌなどの塩）が挙げられる。
金属酸化物および金属水酸化物としては、例えば、多価
金属酸化物、多価金属水酸化物（例えば、Ｚｎ，Ｍｇ，
Ｍｎ，Ｃｄ，Ｃａ，Ｃｏ，Ｐｂ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ａｌなど
の酸化物、水酸化物など）などが挙げられる。アミン化
合物としては、例えば、脂肪族アミン（例えば、ジメチ
ルアミン、ジエチルアミンなど）が挙げられる。これら
の触媒は、単独で又は２種以上混合して使用できる。

【００７３】ハイオルソノボラック樹脂は、金属塩、金
属酸化物、金属水酸化物などの前記触媒が残留していて
も使用することができるが、水洗などの処理により残留
触媒の量を低減させることが望ましい。また、前述の
（３）の方法で得られるハイオルソノボラック樹脂は、
触媒を使用しないため、触媒除去が不要であり、好まし
いハイオルソノボラック樹脂である。

【００７４】なお、前述のフェノール類と、ジオキシベ
ンゼン類、ナフトール類、ビスフェノール類（例えば、
ビフェノール、ビスフェノール−Ａ、ビスフェノール−
Ｆ、ビスフェノール−ＡＤ、ビスフェノール−Ｓ、ビス
フェノール−スルホンなどのビスフェノール類）、アル
キルベンゼン類（例えば、トルエン、エチルベンゼン、
キシレン、メシチレンなど）、オキシ安息香酸、アニリ
ン類、フルフラール類、尿素類やトリアジン類（例え
ば、尿素、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、グ
アナミン、アセトグアナミン、ベンゾグアナミンなど）
などの共縮合成分との共縮合体も使用できる。特に、ト
リアジン類で変性されたアミノトリアジンノボラックは
好ましい共縮合体である。このようなアミノトリアジン
ノボラックはフェノール類、トリアジン類、及びホルム
アルデヒド類を、塩基性触媒（アンモニア、トリエチル
アミン、トリエタノールアミンなど）及び／又は酸性触
媒（シュウ酸など）の存在下又は非存在下で共縮合する
方法［例えば、ＤＩＣ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｒｅｖｉ
ｅｗ Ｎｏ．３、ｐ４７（１９９７）、特開平８−２５
３５５７号公報、特開平１０−２７９６５７号公報な
ど］により得られる。アミノトリアジンノボラックは、
商品名「フェノライト」として大日本インキ化学工業
（株）から入手できる。

【００７５】また、ノボラック樹脂（ランダムノボラッ
ク樹脂及びハイオルソノボラック樹脂）のフェノール性
水酸基の一部又は全部が、リン化合物（例えば、リン
酸、亜リン酸、リン酸エステル、亜リン酸エステル、リ
ン酸塩化物、亜リン酸塩化物などのリン酸化合物や亜リ
ン酸化合物など）、およびホウ素化合物（例えば、ホウ
酸、ホウ酸エステル、ホウ酸塩化物などのホウ酸化合物
など）から選択された少なくとも１種を用いて変性され
た変性ノボラック樹脂（例えば、リン酸変性ノボラック
樹脂、ホウ酸変性ノボラック樹脂など）も使用できる。
ノボラック樹脂の水酸基は、通常、リン酸エステル又は
ホウ酸エステルとして変性されている。

【００７６】さらに、ノボラック樹脂（ランダムノボラ
ック樹脂及びハイオルソノボラック樹脂）のフェノール
性水酸基の水素原子の一部又は全部が、金属イオン、シ
リル基もしくは有機基（アルキル基、アルカノイル基、
ベンゾイル基など）で変性（又は置換）された変性ノボ
ラック樹脂も使用できる。

【００７７】好ましいノボラック樹脂としては、フェノ
ールホルアルデヒドノボラック樹脂、アルキルフェノー
ルホルムアルデヒド樹脂（例えば、ｔ−ブチルフェノー
ルホルムアルデヒドノボラック樹脂、ｐ−オクチルフェ
ノールホルムアルデヒド樹脂）、およびこれらの共縮合
体、ならびにこれらの混合物が挙げられる。

【００７８】ノボラック樹脂（ランダムノボラック樹脂
及びハイオルソノボラック樹脂）の数平均分子量は、特
に制限されず、例えば、３００〜５×１０⁴、好ましく
は３００〜１×１０⁴、さらに好ましくは３００〜８０
００（特に、３００〜５０００）程度の範囲から選択で
きる。 （アラルキル樹脂）本発明に使用されるアラルキル樹脂
は、下記式（５）で表される構造単位を有している。

【００７９】

【化５】

【００８０】（式中、Ａｒは芳香族基を示し、Ｒ¹⁴及び
Ｒ¹⁵は同一又は異なってアルキレン基を示し、Ｒ¹⁶は水
素原子又はアルキル基を示す。Ｘはヒドロキシル基、ア
ミノ基、又はＮ−置換アミノ基を示す） Ａｒで示される芳香族基としては、炭素数６〜２０の芳
香族基、例えば、フェニレン基（ｏ−フェニレン基、ｍ
−フェニレン基、ｐ−フェニレン基など）、ナフチレン
基など、好ましくはフェニレン基（特に、ｐ−フェニレ
ン基）を挙げることができる。

【００８１】Ｒ¹⁴及びＲ¹⁵で示されるアルキレン基とし
ては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレ
ン基などのＣ_1-4アルキレン基、好ましくはＣ_1-2アルキ
レン基が挙げられる。

【００８２】Ｒ¹⁶で示されるアルキル基としては、メチ
ル、エチル、ブチル、ｔ−ブチル、ヘキシル、オクチ
ル、ノニル、ドデシルなどのＣ_1-20アルキル基、好まし
くはＣ _1-4アルキル基が挙げられる。

【００８３】Ｘで示されるＮ−置換アミノ基には、モノ
又はジＣ_1-4アルキルアミノ基、例えば、ジメチルアミ
ノ基、ジエチルアミノ基が含まれる。

【００８４】アラルキル樹脂としては、Ｘがアミノ基で
あるアニリンアラルキル樹脂であってもよいが、ヒドロ
キシル基であるフェノールアラルキル樹脂を用いる場合
が多い。好ましいフェノールアラルキル樹脂には、Ｒ¹⁴
及びＲ¹⁵がメチレン基、Ａｒがフェニレン基、Ｒ¹⁶が水
素原子であり、下記式（６）で表されるｐ−キシレン置
換フェノールを繰り返し単位として有する樹脂が含まれ
る。

【００８５】

【化６】

【００８６】アラルキル樹脂は、一般に、下記式（７）
で表される化合物とフェノール類又はアニリン類との反
応により得ることができる。フェノール類を用いるとフ
ェノールアラルキル樹脂が、アニリン類を用いるとアニ
リンアラルキル樹脂を得ることができる。

【００８７】Ｙ−Ｒ¹⁴−Ａｒ−Ｒ¹⁵−Ｙ （７） （式中、Ｙはアルコキシ基、アシルオキシ基、ヒドロキ
シル基又はハロゲン原子を示す。Ａｒ、Ｒ¹⁴及びＲ¹⁵は
前記に同じ） 式（７）において、Ｙで示されるアルコキシ基には、メ
トキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシ基などのＣ
_1-4アルコキシ基が含まれる。アシルオキシ基にはアセ
トキシ基などの炭素数が２〜５程度のアシルオキシ基が
含まれる。また、ハロゲン原子には、塩素、臭素、ヨウ
素などが含まれる。

【００８８】上記式（７）で表される化合物としては、
例えば、キシリレングリコールＣ_{1- 4}アルキルエーテル
（ｐ−キシリレングリコールジメチルエーテル、ｐ−キ
シリレングリコールジエチルエーテルなど）などのアラ
ルキルエーテル類、ｐ−キシリレン−α，α’−ジクロ
ライド、ｐ−キシリレン−α，α’−ジブロマイドなど
のアラルキルハライド類が挙げられる。

【００８９】フェノール類としては、例えば、フェノー
ル、アルキルフェノール（例えば、クレゾール、キシレ
ノール、ｔ−ブチルフェノール、オクチルフェノール、
ノニルフェノールなどのＣ_1-20アルキルフェノール）が
挙げられる。これらフェノール類は、１種又は２種以上
組み合わせて使用してもよい。

【００９０】アニリン類としては、例えば、アニリン、
アルキルアニリン（例えば、トルイジン、キシリジン、
オクチルアニリン、ノニルアニリンなどのＣ_1-20アルキ
ルアニリン）、及びＮ−アルキルアニリン（例えば、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリン
などのＮ−Ｃ_1-4アルキルアニリン）が挙げられる。こ
れらアニリン類は、１種又は２種以上組み合わせて使用
してもよい。

【００９１】上記式（７）の化合物と、フェノール類又
はアニリン類との割合は、例えば、前者／後者＝１／１
〜１／３（モル比）程度、好ましくは１／１〜１／２．
５（モル比）程度である。

【００９２】式（７）の化合物とフェノール類又はアニ
リン類との反応は、触媒の存在下で行ってもよく、触媒
の非存在下で行ってもよい。例えば、式（７）の化合物
としてアラルキルエーテル類を用いた場合、触媒の存在
下で反応でき、アラルキルハライド類を用いた場合、触
媒の非存在下で反応できる。

【００９３】触媒としては、例えば、ジメチル硫酸、ジ
エチル硫酸、塩化スズ、塩化アルミニウムなどのフリー
デルクラフツ触媒が挙げられる。

【００９４】また、前記反応は溶媒の存在下、又は非存
在下で行うことができる。反応温度は、例えば、５０〜
２５０℃程度、好ましくは１００〜２３０℃程度であ
る。なお、反応体としてアラルキルハライド類を用いた
場合、反応温度は上記温度より低くてもよく、例えば、
５０〜１５０℃程度、特に７０〜１３０℃程度であって
もよい。

【００９５】なお、前記反応において、フェノール類及
び／又はアニリン類に加えて、アルデヒド類（例えば、
ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアル
デヒドなどの脂肪族アルデヒド；ベンズアルデヒド、フ
ェニルアセトアルデヒドなどの芳香族アルデヒドな
ど）、オキシ安息香酸類（例えば、ｐ−オキシ安息香
酸；ｐ−オキシ安息香酸メチル、ｐ−オキシ安息香酸エ
チルなどのｐ−オキシ安息香酸アルキルエステルな
ど）、オキシベンゼン類（ジオキシベンゼン、トリオキ
シベンゼンなど）、ナフトール類（例えば、１−ナフト
ール、２−ナフトール、１，６−ジヒドロキシナフタレ
ン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、ヒドロキシナフ
トエ酸、ヒドロキシナフトエ酸アルキルエステルな
ど）、ビスフェノール類（例えば、ビフェノール、ビス
フェノール−Ａ、ビスフェノール−Ｆ、ビスフェノール
−ＡＤ、ビスフェノール−Ｓ、ビスフェノール−スルホ
ンなど）、アルキルベンゼン類（例えば、トルエン、エ
チルベンゼン、キシレン、メシチレンなど）、アニリン
類、フルフラール類、尿素類（例えば、尿素、メラミ
ン、グアナミン、アセトグアナミン、ベンゾグアナミン
など）などの共縮合成分を併用してもよい。

【００９６】また、アラルキル樹脂としては、Ｘで示さ
れるヒドロキシル基又はアミノ基の少なくとも一部が、
リン化合物（例えば、リン酸、亜リン酸、有機ホスホン
酸、有機ホスフィン酸などのリン系の酸、及びこれらの
無水物、ハロゲン化物、塩、又はエステルなど）、及び
ホウ素化合物（例えば、ホウ酸、有機ボロン酸、有機ボ
リン酸などのホウ酸類、及びこれらの無水物、ハロゲン
化物、塩、又はエステルなど）から選択された少なくと
も１種を用いて変性された変性アラルキル樹脂（例え
ば、リン酸変性フェノールアラルキル樹脂、リン酸変性
アニリンアラルキル樹脂、ホウ酸変性フェノールアラル
キル樹脂、ホウ酸変性アニリンアラルキル樹脂など）も
使用できる。アラルキル樹脂のヒドロキシル基は、通
常、リン酸エステル又はホウ酸エステルとして、アミノ
基は、通常、リン酸アミド又はホウ酸アミドとして変性
されている。

【００９７】更に、アラルキル樹脂としては、Ｘで示さ
れるヒドロキシル基の水素原子の一部又は全部が、金属
イオン、シリル基もしくは有機基（アルキル基、アルカ
ノイル基、ベンゾイル基など）で変性された変性フェノ
ールアラルキル樹脂も使用できる。

【００９８】このようにして得られたアラルキル樹脂の
軟化点は、例えば、４０〜１６０℃程度、好ましくは５
０〜１５０℃程度、さらに好ましくは５５〜１４０℃程
度である。

【００９９】また、アラルキル樹脂は必要に応じて硬化
又は変性してもよい。硬化又は変性は、通常、ポリアミ
ン（ヘキサメチレンテトラミンなど）によるメチレン架
橋、エポキシ化合物（多環エポキシドなど）によるエポ
キシ架橋などの慣用の方法により行うことができる。

【０１００】さらに、アラルキル樹脂は、必要に応じて
エラストマー変性されていてもよい。エラストマー変性
は、合成ゴム、ポリオレフィン（ポリイソブチレン、ポ
リエチレンなど）などのエラストマーにより化学的に行
うことができる。

【０１０１】アラルキル樹脂のうち、フェノールアラル
キル樹脂は、商品名「ミレックス」（三井化学（株）
製）、「スミライトレジン ＰＲ−５４４４３」（住友
デュレス（株）製）または「Ｘｙｌｏｋ」（Ａｌｂｒｉ
ｇｈｔ ＆ Ｗｉｌｓｏｎ（株）製）として入手でき
る。また、アニリンアラルキル樹脂は商品名「アニリッ
クス」（三井化学（株）製）として入手できる。 （芳香族ビニル樹脂）芳香族ビニル樹脂としては、例え
ば、下記式（８）で表される構造単位を有する樹脂が使
用できる。

【０１０２】

【化７】

【０１０３】（式中、Ｒ¹⁹は水素原子又はＣ_1-3アルキ
ル基、Ｒ²⁰は芳香族環を示し、ｑは１〜３の整数であ
る） 式（８）において、好ましいＣ_1-3アルキル基として
は、メチル基が挙げられる。また、芳香族環としては、
例えば、ベンゼン、ナフタレン環などのＣ_6-20芳香族環
があげられる。なお、芳香族環は、置換基（例えば、ヒ
ドロキシル基；メチル、エチル、プロピル、イソプロピ
ル、ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル基な
どのアルキル基；メトキシ、エトキシ、プロポキシ基な
どのアルコキシ基など）を有していてもよい。

【０１０４】式（８）において、ヒドロキシル基の水素
原子は、金属イオン、シリル基もしくはアルキル基、ア
ルカノイル基、ベンゾイル基などの有機基（保護基）で
保護されていてもよい。

【０１０５】このような誘導体から得られる樹脂は、例
えば、下記式（９）に示される構造単位を有する。

【０１０６】

【化８】

【０１０７】（式中、Ｒ¹⁹は前記に同じ。Ｒ²¹は−Ｏ
Ｈ, −ＯＳi（Ｒ²²）₃及び−ＯＭ（Ｍは金属カチオン、
ＯＲ²²及びＯＣＯＲ²²であり、Ｒ²²は炭素原子、１〜５
個のアルキル基又はアリールである）からなる群より選
ばれる基である。また、ｑは１〜３の整数である。） 前記式において、Ｍは一価のアルカリ金属カチオン（ナ
トリウム、リチウム、カリウムなど）、又は二価のアル
カリ土類金属カチオン（マグネシウム、カルシウムな
ど）もしくは遷移金属カチオンのいずれかであってもよ
い。

【０１０８】前記式の置換基Ｒ²¹は、オルト位、メタ位
又はパラ位のいずれか一つに位置していればよい。さら
に、置換基Ｒ²¹に加えて、ペンダント芳香族環はＣ_1-4
のアルキル基で置換されていてもよい。

【０１０９】芳香族ビニル系樹脂には、前記構造単位
（８）に対応するヒドロキシル基を有する芳香族ビニル
モノマーの単独又は共重合体、または他の共重合性モノ
マーとの共重合体などが含まれる。

【０１１０】芳香族ビニルモノマーとしては、例えば、
ビニルフェノール、ジヒドロキシスチレン、ビニルナフ
トールなどのヒドロキシル基含有芳香族ビニルモノマー
などが含まれる。これらの芳香族ビニルモノマーは単独
で又は二種以上組み合わせて使用できる。

【０１１１】他の共重合性モノマーとしては、例えば、
（メタ）アクリル系モノマー[ （メタ）アクリル酸、
（メタ）アクリル酸エステル（例えば、（メタ）アクリ
ル酸メチル、(メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アク
リル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルへキシル
などの（メタ）アクリル酸Ｃ_1-18アルキルエステル、
（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチルなどのヒドロ
キシル基含有単量体、（メタ）アクリル酸グリシジルな
ど）、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロニト
リルなど] 、スチレン系モノマー（例えば、スチレン、
ビニルトルエン、α−メチルスチレン、クロロスチレ
ン、ビニルナフタリン、ビニルシクロヘキサンなど）、
重合性多価カルボン酸（フマル酸、マレイン酸など）、
マレイミド系モノマー（マレイミド、Ｎ−アルキルマレ
イミド、Ｎ−フェニルマレイミドなど）、ジエン系モノ
マー（イソプレン、1,3 −ブタジエン、1,4 −ヘキサジ
エン、ジシクロペンタジエンなど）、ビニル系モノマー
（例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニ
ルエステル類；メチルビニルケトン、メチルイソプロペ
ニルケトンなどのビニルケトン類；ビニルイソブチルエ
ーテル、ビニルメチルエーテルなどのビニルエーテル
類；Ｎ−ビニルカルバゾール、Ｎ−ビニルピロリドン、
Ｎ−ビニルイミダゾールなどの窒素含有ビニルモノマー
など）などが挙げられる。これらの共重合性モノマーは
１種又は２種以上使用できる。

【０１１２】ビニルモノマーと共重合性モノマーとの割
合は、例えば、１０／９０〜１００／０（重量％）、好
ましくは３０／７０〜１００／０（重量％）、さらに好
ましくは５０／５０〜１００／０（重量％）程度であ
る。

【０１１３】好ましい芳香族ビニル樹脂は、ビニルフェ
ノール単独重合体（ポリヒドロキシスチレン）、特にｐ
−ビニルフェノール単独重合体である。

【０１１４】芳香族ビニル系樹脂の数平均分子量は、特
に制限されず、例えば、３００〜５０×１０⁴、好まし
くは４００〜３０×１０⁴、さらに好ましくは５００〜
５×１０⁴程度の範囲から選択できる。 （ｂ）芳香族ナイロン 本発明に使用される芳香族ナイロンは、下記式（１０）
で表される単位を有する化合物などが使用できる。

【０１１５】

【化９】

【０１１６】（式中、Ｒ²³およびＲ²⁴は、同一又は異な
って、芳香族、脂環族、又は脂肪族単位から選択され、
かつ少なくとも一方が芳香環を含む。Ｒ²⁵およびＲ
²⁶は、同一又は異なって、水素原子、アルキル基、又は
アリール基を示す。また、Ｒ²⁵とＲ ²⁶は直結して環を形
成してもよい） 芳香族ナイロンには、ジアミンとジカルボン酸とから誘
導されるポリアミドであって、ジアミン成分およびジカ
ルボン酸成分のうち、少なくとも一方の成分が芳香族又
は脂環族化合物であるポリアミド；芳香族アミノカルボ
ン酸、必要に応じてジアミン及び／又はジカルボン酸を
併用して得られるポリアミドが含まれる。芳香族ナイロ
ンには、少なくとも２種の異なったポリアミド形成成分
により形成されるコポリアミドも含まれる。

【０１１７】ジアミンとしては、例えば、フェニレンジ
アミン、ジアミノトルエン、２，４−ジアミノメシチレ
ン、３，５−ジエチル−２，６−ジアミノトルエン、キ
シリレンジアミン（特に、メタキシリレンジアミン、パ
ラキシリレンジアミン）、ビス（２−アミノエチル）ベ
ンゼン、ビフェニレンジアミン、４，４−ジアミノ−
３，３' −ジエチルビフェニル、ジアミノジフェニルメ
タン、ビス（４−アミノ−３−エチルフェニル）メタ
ン、ビス（４−アミノ−３−メチルフェニル）メタン、
３，３' −ジクロロ−４，４' −ジアミノジフェニルメ
タン、１，４−ナフタレンジアミンなどの芳香族ジアミ
ンおよびそれらのＮ−置換芳香族ジアミン；１，３−シ
クロペンタンジアミン、１，４−シクロヘキサンジアミ
ン、ビス（４−アミノ−３−メチルシクロヘキシル）メ
タンなどの脂環式ジアミン；トリメチレンジアミン、テ
トラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキ
サメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメ
チレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレ
ンジアミン、オクタメチレンジアミンなどの脂肪族アミ
ンが挙げられる。これらのジアミンは１種又は２種以上
使用できる。ジアミンとしては、芳香族ジアミン（特
に、キシリレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キ
シリレンジアミン）を使用するのが好ましい。

【０１１８】ジカルボン酸としては、例えば、シュウ
酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピ
メリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウ
ンデカン二酸、ドデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オク
タデカン二酸などのＣ_2-20脂肪族ジカルボン酸；フタル
酸、無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフ
タレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸；シクロ
ヘキサン−１，４−ジカルボン酸やシクロヘキサン−
１，３−ジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；二量
体化脂肪酸（ダイマー酸）などが挙げられる。これらの
ジカルボン酸は１種又は２種以上使用できる。ジカルボ
ン酸としては、脂肪族ジカルボン酸（特に、アジピン酸
などのＣ_6-12脂肪族ジカルボン酸）を使用するのが好ま
しい。

【０１１９】芳香族アミノカルボン酸としては、例え
ば、フェニルアラニン、チロシン、アントラニル酸、ア
ミノ安息香酸などが例示される。アミノカルボン酸も一
種又は二種以上使用できる。

【０１２０】また、芳香族ナイロンとして、難燃剤の特
性を損なわない範囲で、ラクタム及び／又はα，ω−ア
ミノカルボン酸との縮合体を使用してもよい。ラクタム
としては、プロピオンラクタム、ブチロラクタム、バレ
ロラクタム、カプロラクタム（ε−カプロラクタムな
ど）などのＣ_3-12ラクタムなど、α，ω−アミノカルボ
ン酸としては、７−アミノヘプタン酸、１０−アミノデ
カン酸などが挙げられる。

【０１２１】その他の芳香族ナイロンの副成分として、
一塩基酸類（例えば、酢酸、プロピオン酸、カプロン
酸、ニコチン酸など）、モノアミン類（例えば、エチル
アミン、ブチルアミン、ベンジルアミンなど）から選択
された少なくとも一種以上を粘度調整剤として使用でき
る。

【０１２２】芳香族ナイロンには、ジアミン成分が芳香
族化合物であるポリアミド（例えば、ジアミン成分とし
てキシリレンジアミンを含むポリアミド又はコポリアミ
ド）、芳香族ジアミンとα，ω−Ｃ_4-12ジカルボン酸と
から得られるポリアミド（例えば、アジピン酸とメタキ
シリレンジアミンとから得られるポリアミド（ＭＸＤ
６）、スベリン酸とメタキシリレンジアミンとから得ら
れるポリアミド、アジピン酸とパラキシリレンジアミン
とから得られるポリアミド（ＰＭＤ６）、スベリン酸と
パラキシリレンジアミンとから得られるポリアミド、ア
ジピン酸とＮ，Ｎ’−ジメチルメタキシリレンジアミン
とから得られるポリアミド、スベリン酸とＮ，Ｎ’−ジ
メチルメタキシリレンジアミンとから得られるポリアミ
ド、アジピン酸と１，３−フェニレンジアミンとから得
られるポリアミド、アジピン酸と４，４’−ジアミノジ
フェニルメタンとから得られるポリアミド、アジピン酸
とメタキシリレンジアミン及びパラキシリレンジアミン
とから得られるコポリアミド、アジピン酸とメタキシリ
レンジアミン及びＮ，Ｎ’−ジメチルメタキシリレンジ
アミンとから得られるコポリアミド、４，４’−ジアミ
ノビフェニレンとアジピン酸とから得られるポリアミド
など）などが挙げられる。好ましい芳香族ナイロンは、
芳香族ジアミン（特に、キシリレンジアミン）とα，ω
−Ｃ_6-12脂肪族ジカルボン酸から得られるポリアミド
（特に、ＭＸＤ６）が挙げられる。これらのポリアミド
は単独で又は混合して使用できる。

【０１２３】芳香族ナイロンの数平均分子量は、特に制
限されず、例えば、３００〜５×１０⁴、好ましくは５
００〜１×１０⁴、さらに好ましくは５００〜８０００
（特に、５００〜５０００）程度の範囲から選択でき
る。 （ｃ）ポリカーボネート系樹脂 ポリカーボネート系樹脂は、ジヒドロキシ化合物と、ホ
スゲン又は炭酸ジエステル［ジアリールカーボネート
（ジフェニルカーボネートなど）又はジアルキルカーボ
ネート（ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート
など）など］との反応により得られる重合体が使用でき
る。ジヒドロキシ化合物は、脂環族化合物などであって
もよいが、好ましくはビスフェノール化合物である。ま
た、副原料として、脂肪族又は芳香族ジカルボン酸、も
しくはそれらの塩化物又はエステルを用いたポリエステ
ルカーボネート系樹脂も好ましく用いられる。

【０１２４】ビスフェノール化合物としては、ビス（４
−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，
２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロ
パン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタ
ン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３−メ
チルブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）
ヘキサン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−
４−メチルペンタンなどのビス（ヒドロキシアリール）
Ｃ_1-6アルカン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシアリー
ル）Ｃ_4-10シクロアルカン；４，４′−ジヒドロキシジ
フェニルエーテル；４，４′−ジヒドロキシジフェニル
スルホン；４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルフィ
ド；４，４′−ジヒドロキシジフェニルケトンなどが挙
げられる。

【０１２５】好ましいポリカーボネート系樹脂には、ビ
スフェノール型芳香族ポリカーボネート（特に、ビスフ
ェノールＡ型芳香族ポリカーボネート）が含まれる。

【０１２６】また、ポリカーボネート系樹脂の末端は、
アルコール類、メルカプタン類、フタルイミド類など
（特に、一価のアルコール類）で封鎖（結合）されてい
てもよい。ポリカーボネート系樹脂の末端を封鎖する一
価のアルコール類としては、例えば、一価のアリールア
ルコール類（Ｃ_1-10アルキル基及び／又はＣ_6-10アリー
ル基が置換していてもよい一価のフェノール類、例え
ば、フェノール、ｏ，ｍ，ｐ−クレゾール、ジメチルフ
ェノール、ｏ，ｍ，ｐ−エチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ
−ｎ−プロピルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−イソプロピル
フェノール、ｏ，ｍ，ｐ−ｎ−ブチルフェノール、ｏ，
ｍ，ｐ−ｓｅｃ−ブチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−ｔｅ
ｒｔ−ブチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−フェニルフェノ
ール、ｏ，ｍ，ｐ−ベンジルフェノール、クミルフェノ
ールなど）、一価のアルキルアルコール類（メタノー
ル、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノー
ル、ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、ドデシ
ルアルコール、ステアリルアルコールなどのＣ_1-20アル
キルモノアルコール類）、一価のアラルキルアルコール
類（ベンジルアルコール、フェネチルアルコールなどの
Ｃ_7-20アラルキルモノアルコール類）などが含まれる。 （ｄ）ポリアリレート系樹脂 ポリアリレート系樹脂には、下記式（１１） ［−Ｏ−Ａｒ−ＯＣ（Ｏ）−Ａ−Ｃ（Ｏ）−］ （１１） （式中、Ａｒは芳香族基を示し、Ａは芳香族、脂環族、
又は脂肪族基を示す。）で表される構造単位を有する化
合物が使用できる。

【０１２７】このようなポリアリレート系樹脂は、ポリ
エステル化反応としてエステル交換法（例えば、アセテ
ート法、フェニルエステル法など）、酸クロリド法、直
接法、または重付加法などにより、溶融重合法、溶液重
合法、または界面重合法などを使用して製造できる。

【０１２８】ポリアリレート系樹脂は、芳香族ポリオー
ル成分とポリカルボン酸成分（芳香族ポリカルボン酸成
分、脂肪族ポリカルボン酸成分、脂環式ポリカルボン酸
成分など）との反応により得ることができる。ポリカル
ボン酸成分は、通常、少なくとも芳香族ポリカルボン酸
成分を含む。

【０１２９】芳香族ポリオール（モノマー）としては、
通常、単環式芳香族ジオール、多環式芳香族ジオールな
どのジオール、又はそれらの反応性誘導体［例えば、芳
香族ポリオールの塩（ナトリウム塩、カリウム塩な
ど）、芳香族ポリオールのエステル（酢酸エステルな
ど）、シリル保護された芳香族ポリオール（トリメチル
シリル化体など）など］が用いられる。

【０１３０】単環式芳香族ジオールとしては、例えば、
ベンゼンジオール（レゾルシノール、ハイドロキノン、
ｍ−キシリレングリコール、ｐ−キシリレングリコール
など）、ナフタレンジオールなどの炭素数６〜２０程度
の芳香族環ジオールが挙げられる。

【０１３１】多環式芳香族ジオールとしては、ビス（ヒ
ドロキシアリール）類（ビスフェノール類）、例えば、
４，４’−ジヒドロキシビフェニル、２，２’−ビフェ
ノール、ビス（ヒドロキシアリール）アルカン［例え
ば、ビス（ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノー
ルＦ）、ビス（ヒドロキシフェニル）エタン（例えば、
ビスフェノールＡＤなど）、ビス（ヒドロキシフェニ
ル）プロパン（例えば、ビスフェノールＡなど）などの
ビス（ヒドロキシアリール）Ｃ_1-6アルカンなど］、ビ
ス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン［例えば、ビ
ス（ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス
（ヒドロキシアリール）Ｃ_3-12シクロアルカンなど］、
ビス（ヒドロキシアリール）カルボン酸［例えば、ビス
−４，４−（ヒドロキシフェニル）ブタン酸などのビス
（ヒドロキシアリール）Ｃ_2-6カルボン酸など］などが
挙げられる。また、その他の多環式芳香族ジオールに
は、ビス（ヒドロキシアリール）骨格を有する化合物、
例えば、ジ（ヒドロキシフェニル）エーテル、ジ（ヒド
ロキシフェニル）チオエーテル、ジ（ヒドロキシフェニ
ル）ケトン、ジ（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、
ビス（Ｃ_1-4アルキル置換ヒドロキシフェニル）アルカ
ン［例えば、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）メタン、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキ
シフェニル）メタン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパンなど］、テルペンジフェノ
ール類（例えば、１，４−ジ（Ｃ_1-4アルキル置換ヒド
ロキシフェニル）−ｐ−メンタンなど）なども含まれ
る。

【０１３２】これら芳香族ポリオールは、単独で又は二
種以上組み合わせて使用できる。

【０１３３】好ましい芳香族ポリオールには、ビスフェ
ノール類、例えば、ビス（ヒドロキシアリール）Ｃ_1-6
アルカン（例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノール
Ｆ、ビスフェノールＡＤなど）などが含まれる。

【０１３４】なお、前記芳香族ポリオールは、脂肪族又
は脂環式ポリオールと併用してもよい。脂肪族ポリオー
ルとしては、エチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ブタンジオール、ペンタンジオール、ヘキサンジオ
ール、ネオペンチルグリコールなどのＣ_1-10脂肪族ポリ
オールが挙げられる。また、前記脂肪族ポリオールに
は、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどのＣ_3-10
脂肪族環を有する脂肪族ポリオールも含まれる。脂環式
ポリオールとしてはシクロヘキサンジオールなどのＣ
_3-10脂環式ポリオールが挙げられる。

【０１３５】芳香族ポリカルボン酸としては、例えば、
単環式芳香族ジカルボン酸、多環式芳香族ジカルボン酸
などのジカルボン酸、又はそれらの反応性誘導体［例え
ば、芳香族ポリカルボン酸ハライド（芳香族ポリカルボ
ン酸クロライドなど）、芳香族ポリカルボン酸エステル
（アルキルエステル、アリールエステルなど）、芳香族
ポリカルボン酸無水物など］が挙げられる。

【０１３６】単環式芳香族環ジカルボン酸には、例え
ば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸などのベン
ゼンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸な
どのナフタレンジカルボン酸などの炭素数８〜２０程度
のアリールジカルボン酸が挙げられる。なお、前記ベン
ゼンジカルボン酸及びナフタレンジカルボン酸（特に、
ベンゼンジカルボン酸）には、１又は２個のＣ_1-4アル
キル基が置換していてもよい。

【０１３７】多環式芳香族ジカルボン酸としては、ビス
（アリールカルボン酸）類、例えば、ビフェニルジカル
ボン酸、ビス（カルボキシフェニル）メタン、ビス（カ
ルボキシフェニル）エタン、ビス（カルボキシフェニ
ル）プロパンなどのビス（カルボキシアリール）Ｃ_1-6
アルカン；ビス（カルボキシフェニル）シクロヘキサン
などのビス（カルボキシアリール）Ｃ_3-12シクロアルカ
ン；ビス（カルボキシフェニル）ケトンなどのビス（カ
ルボキシアリール）ケトン；ビス（カルボキシフェニ
ル）スルホキシドなどのビス（カルボキシアリール）ス
ルホキシド；ビス（カルボキシフェニル）エーテルなど
のビス（カルボキシアリール）エーテル；ビス（カルボ
キシフェニル）チオエーテルなどのビス（カルボキシア
リール）チオエーテルなどが挙げられる。

【０１３８】好ましい芳香族ポリカルボン酸成分には、
単環式芳香族ジカルボン酸（特に、フタル酸、イソフタ
ル酸、テレフタル酸などのベンゼンジカルボン酸）、ビ
ス（カルボキシアリール）Ｃ_1-6アルカンなどが含まれ
る。

【０１３９】脂肪族ポリカルボン酸（モノマー）として
は、脂肪族ジカルボン酸、例えば、シュウ酸、マロン
酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、
スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸
などのＣ_2-20脂肪族ジカルボン酸が挙げられ、ジカルボ
キシメチルシクロヘキサンなどのＣ_3-10脂肪族環を有す
るジカルボン酸であってもよい。

【０１４０】脂環式ポリカルボン酸としては、脂環式ジ
カルボン酸、例えば、シクロヘキサンジカルボン酸など
のＣ_3-20脂環式ジカルボン酸が含まれる。

【０１４１】好ましいポリアリレート系樹脂には、芳香
族ポリオールがビスフェノール類であるポリアリレート
樹脂、例えば、ビスフェノール類（ビスフェノールＡ、
ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＦなど）とベンゼ
ンジカルボン酸（イソフタル酸、テレフタル酸など）と
のポリエステル、ビスフェノール類とビス（アリールカ
ルボン酸）類［例えば、ビス（カルボキシフェニル）メ
タン、ビス（カルボキシフェニル）エタン、ビス（カル
ボキシフェニル）プロパンなどのビス（カルボキシアリ
ール）Ｃ_1-4アルキル］とのポリエステルなどが挙げら
れる。これらポリアリレート系樹脂は単独で又は二種以
上組み合わせて使用できる。

【０１４２】また、ポリアリレート系樹脂は、芳香族ジ
オール及び芳香族ジカルボン酸に加えて、必要に応じ
て、芳香族トリオール、芳香族テトラオール［例えば、
１，１，２，２−テトラキス（ヒドロキシフェニル）エ
タンなど］、芳香族トリカルボン酸、芳香族テトラカル
ボン酸などを併用してもよい。

【０１４３】また、ポリアリレート系樹脂の末端は、ア
ルコール類、カルボン酸類など（特に、一価のアルコー
ル類、一価のカルボン酸類など）で封鎖（結合）しても
よい。ポリアリレート系樹脂の末端を封鎖する一価のア
ルコール類としては、例えば、一価のアリールアルコー
ル類（Ｃ_1-10アルキル基及び／又はＣ_6-10アリール基が
置換していてもよい一価のフェノール類、例えば、フェ
ノール、ｏ，ｍ，ｐ−クレゾール、ジメチルフェノー
ル、ｏ，ｍ，ｐ−エチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−ｎ−
プロピルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−イソプロピルフェノ
ール、ｏ，ｍ，ｐ−ｎ−ブチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ
−ｓ−ブチルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ−ｔ−ブチルフェ
ノール、ｏ，ｍ，ｐ−フェニルフェノール、ｏ，ｍ，ｐ
−ベンジルフェノール、クミルフェノールなど）、一価
のアルキルアルコール類（メタノール、エタノール、ｎ
−プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ペン
タノール、ヘキサノール、ドデシルアルコール、ステア
リルアルコールなどのＣ_1-20アルキルモノアルコール
類）、一価のアラルキルアルコール類（ベンジルアルコ
ール、フェネチルアルコールなどのＣ_7-20アラルキルモ
ノアルコール類）などが含まれる。

【０１４４】ポリアリレート系樹脂の末端を封鎖（結
合）する一価のカルボン酸類としては、一価の脂肪族カ
ルボン酸（酢酸、プロピオン酸、オクタン酸などのＣ
_1-20脂肪族モノカルボン酸）、一価の脂環式カルボン酸
（シクロヘキサンカルボン酸などのＣ_4-20脂環式モノカ
ルボン酸）、一価の芳香族カルボン酸（安息香酸、トル
イル酸、ｏ，ｍ，ｐ−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸、ｐ−
メトキシフェニル酢酸等のＣ_7-20芳香族モノカルボン
酸）などが含まれる。また、前記カルボン酸類は、フェ
ニル酢酸などの芳香族基が置換した一価の脂肪族カルボ
ン酸（特に、Ｃ_6-20芳香族基が置換したＣ_1-10脂肪族モ
ノカルボン酸）であってもよい。

【０１４５】また、ポリアリレート系樹脂は、ポリアリ
レート系樹脂以外の樹脂、例えば、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリカーボネート樹脂、ポリアミドなどとポ
リマーアロイを構成してもよい。前記ポリマーアロイ
は、単純混合物のみならずエステル交換反応させたポリ
マーアロイあるいは相溶化剤を含んだポリマーアロイも
含まれる。

【０１４６】なお、難燃剤を構成するポリアリレート系
樹脂には、前記ポリエステル樹脂とは異種の樹脂が使用
される。

【０１４７】ポリアリレート系樹脂の数平均分子量は、
例えば、３００〜３０×１０⁴程度、好ましくは５００
〜１０×１０⁴程度、さらに好ましくは５００〜５×１
０⁴程度である。（ｅ）芳香族エポキシ樹脂芳香族エポ
キシ樹脂には、エーテル系エポキシ樹脂（例えば、ビス
フェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂
など）、芳香族アミン成分を用いたアミン系エポキシ樹
脂などが含まれる。

【０１４８】ビスフェノール型エポキシ樹脂を構成する
ビスフェノールは、前記ビス（ヒドロキシアリール）類
に同じである。好ましいビスフェノール型エポキシ樹脂
としては、ビス（ヒドロキシアリール）Ｃ_1-6アルカ
ン、特にビスフェノールＡ、ビスフェノールＡＤ、ビス
フェノールＦなどのグリシジルエーテルが挙げられる。
また、ビスフェノール型エポキシ樹脂には、分子量の大
きな前記ビスフェノールグリシジルエーテル（すなわ
ち、フェノキシ樹脂）も含まれる。

【０１４９】ノボラック型エポキシ樹脂を構成するノボ
ラック樹脂としては、芳香族環にアルキル基（例えば、
Ｃ_1-20アルキル基、好ましくはメチル基、エチル基など
のＣ _1-4アルキル基）が置換していてもよいノボラック
樹脂（例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾール
ノボラック樹脂など）を挙げることができる。好ましい
ノボラック型エポキシ樹脂には、Ｃ_1-2アルキル基が置
換していてもよいノボラック樹脂のグリシジルエーテル
が含まれる。

【０１５０】アミン系エポキシ樹脂を構成する芳香族ア
ミン成分には、単環式芳香族アミン（アニリン、トルイ
ジンなど）、単環式芳香族ジアミン（ジアミノベンゼ
ン、キシリレンジアミンなど）、単環式芳香族アミノア
ルコール（アミノヒドロキシベンゼンなど）、多環式芳
香族性ジアミン（ジアミノジフェニルメタンなど）、多
環式芳香族性アミンなどが挙げられる。

【０１５１】エポキシ樹脂の数平均分子量は、例えば、
２００〜５０，０００程度、好ましくは３００〜１０，
０００程度、さらに好ましくは４００〜６，０００程度
（例えば、４００〜５，０００程度）である。また、フ
ェノキシ樹脂の数平均分子量は、例えば、５００〜５
０，０００程度、好ましくは１，０００〜４０，０００
程度、さらに好ましくは３，０００〜３５，０００程度
である。

【０１５２】エポキシ樹脂は、アミン系硬化剤（例え
ば、エチレンジアミンなどの脂肪族アミン、メタフェニ
レンジアミン、キシリレンジアミンなどの芳香族アミン
など）、ポリアミノアミド系硬化剤硬化剤、酸および酸
無水物系硬化剤などの硬化剤により硬化して用いてもよ
い。 （ｆ）ポリフェニレンオキシド系樹脂 ポリフェニレンオキシド系樹脂には、単独重合体および
共重合体が含まれる。単独重合体としては、ポリ（２，
６−ジメチル−１，４−フェニレン）オキシド、ポリ
（２，５−ジメチル−１，４−フェニレン）オキシド、
ポリ（２，５−ジエチル−１，４−フェニレン）オキシ
ド、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレ
ン）オキシド、ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピル−１，
４−フェニレン）オキシド、ポリ（２−エチル−６−イ
ソプロピル−１，４−フェニレン）オキシド、ポリ（２
−メチル−６−ヒドロキシエチル−１，４−フェニレ
ン）オキシド、ポリ（２−メチル−６−クロロエチル−
１，４−フェニレン）オキシドのポリ（モノ又はジＣ
_1-6アルキル−フェニレン）オキシドなどが挙げられ
る。

【０１５３】ポリフェニレンオキシドの共重合体として
は、ベンゼンホルムアルデヒド樹脂やアルキルベンゼン
ホルムアルデヒド樹脂に、クレゾール、ｐ−tert−ブチ
ルフェノールなどのアルキルフェノールを反応させて得
られるアルキルフェノール変性ベンゼンホルムアルデヒ
ド樹脂ブロックと、主体構造としてのポリフェニレンオ
キシドブロックとで構成された変性ポリフェニレンオキ
シド共重合体、ポリフェニレンオキシド又はその共重合
体にスチレン系重合体がグラフトしている変性グラフト
共重合体などが挙げられる。

【０１５４】これらの芳香族樹脂成分は単独で又は二種
以上組み合わせて使用できる。

【０１５５】［リン含有化合物と芳香族樹脂との割合］
難燃剤中のリン含有化合物の使用量は、難燃性を付与で
きる範囲で選択され、芳香族樹脂１００重量部に対し
て、１〜５００重量部（例えば、１〜３００重量部）、
好ましくは１０〜２５０重量部、さらに好ましくは１５
〜２００重量部程度である。

【０１５６】[難燃剤の割合]本発明の難燃剤は、リン含
有化合物と特定の樹脂とを組み合わせることにより、樹
脂成分に対して、少量であっても高い難燃性を付与でき
る。前記樹脂成分中に含まれる前記難燃剤の割合は、樹
脂の特性を損わない限り特に制限されず、樹脂成分１０
０重量部に対して、難燃剤０．１〜１００重量部、好ま
しくは１〜８０重量部、さらに好ましくは５〜７０重量
部、特に１０〜６０重量部程度である。難燃剤が０．１
重量部未満では、難燃化が困難であり、１００重量部を
超えると、樹脂の機械的強度を低下させる。

【０１５７】なお、赤リンの使用量は、赤リン換算で、
樹脂成分１００重量部に対して約０．１〜３０重量部、
好ましくは１〜２５重量部、さらに好ましくは２〜２０
重量部程度である。

【０１５８】[添加剤]また、本発明の難燃性樹脂組成物
は、添加剤（例えば、他の難燃剤、ドリッピング防止
剤、酸化防止剤又は安定剤など）を含んでいてもよい。
添加剤の全体の含有量は、前記樹脂成分１００重量部に
対して、０．０１〜５０重量部、好ましくは、０．１〜
３０重量部、さらに好ましくは１〜２０重量部程度であ
る。

【０１５９】本発明の難燃性樹脂組成物は、他の難燃剤
を含んでいてもよい。他の難燃剤としては、例えば、窒
素含有難燃剤、硫黄含有難燃剤、ケイ素含有難燃剤、ア
ルコール系難燃剤、無機系難燃剤（金属酸化物、金属水
酸化物など）などを含んでいてもよい。

【０１６０】窒素含有難燃剤としては、アミン類、例え
ば、尿素類（例えば、アラントイン、アセチレン尿素、
尿酸など）、グアニジン類、トリアジン系化合物（例え
ば、メラミン、メラム、メレム、メロン、アンメリン、
メラミンホルムアルデヒド樹脂、グアナミン、アセトグ
アナミン、ベンゾグアナミンなど）、トリアジン系化合
物とシアヌール酸又はイソシアヌール酸との塩（前者：
後者（モル比）＝１：１〜１：２程度の塩、例えば、メ
ラミンシアヌレート、グアナミンシアヌレート、アセト
グアナミンシアヌレート、ベンゾグアナミンシアヌレー
トなど）、トリアジン系化合物と硫酸との塩（例えば、
硫酸メラミン、硫酸メラム、硫酸メレム、硫酸グアナミ
ン、ピロ硫酸メラミン、ピロ硫酸メラム、ピロ硫酸メレ
ムなど）などが挙げられる。

【０１６１】硫黄含有難燃剤としては、硫酸エステルの
他に、有機スルホン酸、スルファミン酸、有機スルファ
ミン酸、及びそれらの塩、エステル、アミドなどが挙げ
られる。

【０１６２】ケイ素含有難燃剤には、（ポリ）オルガノ
シロキサンが含まれる。（ポリ）オルガノシロキサンと
しては、ジアルキルシロキサン（例えば、ジメチルシロ
キサンなど）、アルキルアリールシロキサン（フェニル
メチルシロキサンなど）、ジアリールシロキサンなどの
モノオルガノシロキサン及びこれらの単独重合体（例え
ば、ポリジメチルシロキサン、ポリフェニルメチルシロ
キサンなど）、又は共重合体などが含まれる。また、
（ポリ）オルガノシロキサンとしては、分子末端や主鎖
に、エポキシ基、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、
エーテル基などの置換基を有する変性（ポリ）オルガノ
シロキサン（例えば、変性シリコーンなど）なども使用
できる。

【０１６３】アルコール系難燃剤としては、多価アルコ
ール、オリゴマーの多価アルコール、エステル化された
多価アルコール、置換されたアルコール、糖類（単糖
類、多糖類など）などが挙げられる。

【０１６４】無機系難燃剤のうち、金属酸化物として
は、例えば、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化
チタン、酸化ジルコニウム、酸化スズ、酸化銅、酸化亜
鉛、酸化アルミニウム、酸化ニッケル、酸化鉄、酸化マ
ンガン、三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、五酸化
アンチモンなどが挙げられる。金属水酸化物としては、
例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水
酸化スズ、水酸化ジルコニウムが挙げられる。特に、こ
れらの金属酸化物は赤リンの安定剤としても機能するた
め、少量添加でも有用である。

【０１６５】また、前記無機系難燃剤には、金属スズ酸
塩（例えば、ズズ酸亜鉛など）、金属ホウ酸塩（例え
ば、ホウ酸ナトリウム、含水ホウ酸亜鉛など）、膨張性
黒鉛なども含まれる。

【０１６６】これら他の難燃剤は、一種又は二種以上組
み合わせて使用できる。

【０１６７】他の難燃剤の含有量は、例えば、樹脂成分
１００重量部に対して、０．０１〜５０重量部程度、好
ましくは０．０５〜３０重量部程度、特に０．１〜２０
重量部程度の範囲から選択できる。

【０１６８】さらに、本発明の難燃性樹脂組成物は、フ
ッ素系樹脂などのドリッピング防止剤を添加してもよ
い。ドリッピング防止剤により、燃焼時の火種及び融液
の滴下（ドリップ）を抑制できる。フッ素系樹脂には、
テトラフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレ
ン、ビニリデンフルオライド、ヘキサフルオロプロピレ
ン、パーフルオロアルキルビニルエーテルなどのフッ素
含有モノマーの単独又は共重合体；前記フッ素含有モノ
マーと、エチレン、プロピレン、（メタ）アクリレート
などの共重合性モノマーとの共重合体が含まれる。この
ようなフッ素系樹脂としては、例えば、ポリテトラフル
オロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリ
ビニリデンフルオライドなどの単独重合体；テトラフル
オロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、テ
トラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエ
ーテル共重合体、エチレン−テトラフルオロエチレン共
重合体、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合
体などの共重合体が例示される。これらのフッ素系樹脂
は、一種又は二種以上混合して使用できる。

【０１６９】前記フッ素系樹脂は、粒子状で使用しても
よく、平均粒径は、例えば、１０〜５０００μｍ程度、
好ましくは１００〜１０００μｍ程度、さらに好ましく
は２００〜７００μｍ程度であってもよい。

【０１７０】フッ素系樹脂の含有量は、例えば、樹脂成
分１００重量部に対して、０．０１〜１０重量部程度、
好ましくは０．１〜５重量部程度、さらに好ましくは
０．１〜３重量部程度の範囲から選択できる。

【０１７１】また、本発明の難燃性樹脂組成物は、長期
間安定に耐熱性を維持するために酸化防止剤又は安定剤
を含んでいてもよい。酸化防止剤又は安定剤には、例え
ば、フェノール系（ヒンダードフェノール類など）、ア
ミン系（ヒンダードアミン類など）、リン系、イオウ
系、ヒドロキノン系、キノリン系酸化防止剤などが含ま
れる。

【０１７２】フェノール系酸化防止剤には、ヒンダード
フェノール類、例えば、２，２’−メチレンビス（４−
メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−メチ
レンビス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、４，
４’−ブチリデンビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフ
ェノール）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾー
ル、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス
（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）
ベンゼン、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−
（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）
プロピオネート］、ペンタエリスリトールテトラキス
［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート］、トリエチレングリコール−ビ
ス［３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキ
シフェニル）プロピオネート］、ｎ−オクタデシル−３
−（４’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェノール）プロピオ
ネート、ｎ−オクタデシル−３−（４’−ヒドロキシ−
３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェノール）プロピオネー
ト、ステアリル−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシフェノール）プロピオネート、ジステアリル
−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホ
スホネート、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−
５−メチル−２−ヒドロキシベンジル）−４−メチルフ
ェニルアクリレート、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス
（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシ
ンナマミド）、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオ
ニルオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，
８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、
４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェ
ノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒド
ロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタンなどが含ま
れる。

【０１７３】ヒンダードフェノール類の中でも、特に、
例えば、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−（３，
５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピ
オネート］などのＣ_2-10アルキレンジオール−ビス［３
−（３，５−ジ−分岐Ｃ_3-6アルキル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロピオネート］；例えば、トリエチレング
リコール−ビス［３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］などのジ又
はトリオキシＣ_2-4アルキレンジオール−ビス［３−
（３，５−ジ−分岐Ｃ_3-6アルキル−４−ヒドロキシフ
ェニル）プロピオネート］；例えば、グリセリントリス
［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオネート］などのＣ_3-8アルキレントリオ
ール−ビス［３−（３，５−ジ−分岐Ｃ_3-6アルキル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］；例えば、
ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト］などのＣ_4-8アルキレンテトラオールテトラキス
［３−（３，５−ジ−分岐Ｃ_3-6アルキル−４−ヒドロ
キシフェニル）プロピオネート］などが好ましい。

【０１７４】アミン系酸化防止剤には、ヒンダードアミ
ン類、例えば、トリ又はテトラＣ_{1- 3}アルキルピペリジ
ン又はその誘導体[ 例えば、４−メトキシ−２，２，
６，６−テトラメチルピペリジン、４−ベンゾイルオキ
シ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−フ
ェノキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンな
ど] 、ビス（トリ、テトラ又はペンタＣ_1-3アルキルピ
ペリジン）Ｃ_2-20アルキレンジカルボン酸エステル[ 例
えば、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペ
リジル）オギサレート、ビス（２，２，６，６−テトラ
メチル−４−ピペリジル）マロネート、ビス（２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）アジペート、
ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジ
ル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメ
チル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）テレフタレー
ト] 、１，２−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−
４−ピペリジルオキシ）エタン、フェニル−１−ナフチ
ルアミン、フェニル−２−ナフチルアミン、Ｎ，Ｎ’−
ジフェニル−１，４−フェニレンジアミン、Ｎ−フェニ
ル−Ｎ’−シクロヘキシル−１，４−フェニレンジアミ
ンなどが含まれる。

【０１７５】リン系安定剤（又は酸化防止剤）には、例
えば、トリイソデシルホスファイト、トリスノニルフェ
ニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイ
ト、フェニルジイソデシルホスファイト、２，２−メチ
レンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチル
ホスファイト、４，４’−ブチリデンビス（３−メチル
−６−ｔ−ブチルフェニル）ジトリデシルホスファイ
ト、トリス（分岐Ｃ_3-6アルキルフェニル）ホスファイ
ト[ 例えば、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−メチ
ルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−
アミルフェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチ
ルフェニル）ホスファイト、トリス［２−（１，１−ジ
メチルプロピル）−フェニル］ホスファイト、トリス
［２，４−（１，１−ジメチルプロピル）−フェニル］
ホスファイトなど] 、ビス（２−ｔ−ブチルフェニル）
フェニルホスファイト、トリス（２−シクロヘキシルフ
ェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−
フェニルフェニル）ホスファイト、ビス（Ｃ_3-9アルキ
ルアリール）ペンタエリスリトールジホスファイト［例
えば、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタ
エリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ
−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール
ジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイ
ト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホ
スファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリト
ールジホスファイトなど］、トリフェニルホスフェート
系安定剤（例えば、４−フェノキシ−９−α−（４−ヒ
ドロキシフェニル）−ｐ−クメニルオキシ−３，５，
８，１０−テトラオキサ−４，９−ジホスファピロ[
５，５] ウンデカン、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ホスフェートなど）、ジホスフォナイト系安
定剤（例えば、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチル）
−４，４' −ビフェニレンジホスフォナイトなど）など
が含まれる。リン系安定剤は、通常、分岐Ｃ_3-6アルキ
ルフェニル基（特に、ｔ−ブチルフェニル基）を有して
いる。

【０１７６】ヒドロキノン系酸化防止剤には、例えば、
２，５−ジ−ｔ−ブチルヒドロキノンなどが含まれ、キ
ノリン系酸化防止剤には、例えば、６−エトキシ−２，
２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリンなどが
含まれ，イオウ系酸化防止剤には、例えば、ジラウリル
チオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネ
ートなどが含まれる。

【０１７７】これらの酸化防止剤は単独で、又は二種以
上組み合わせて使用できる。酸化防止剤の含有量は、例
えば、樹脂成分１００重量部に対して、０．０１〜５重
量部、好ましくは０．０５〜２．５重量部、特に０．１
〜１重量部程度の範囲から選択できる。

【０１７８】なお、無機リン化合物を添加すると、熱安
定性がさらに向上する。無機リン化合物としては、例え
ば、無機リン酸（リン酸、亜リン酸、ホスフォン酸、ホ
スフィン酸、ポリリン酸、ポリ亜リン酸、ホスホノカル
ボン酸、含窒素リン酸など）及びそれらの酸性金属塩な
どが挙げられる。

【０１７９】無機リン酸の酸性金属塩には、例えば、無
機リン酸水素アルカリ金属類（例えば、ＮａＨ₂ＰＯ₄、
Ｎａ₂ＨＰＯ₄、ＫＨ₂ＰＯ₄、Ｋ₂ＨＰＯ₄などのリン酸水
素アルカリ金属類）、無機リン酸水素アルカリ土類金属
類（例えば、ＣａＨＰＯ₄、Ｃａ（Ｈ₂ＰＯ₄）₂、ＭｇＨ
ＰＯ₄、Ｍｇ（Ｈ₂ＰＯ₄）₂などのリン酸水素アルカリ土
類金属類など）、無機リン酸水素アルミニウム（例え
ば、Ａｌ（Ｈ₂ＰＯ₄） ₃など）などが挙げられる。

【０１８０】さらに、本発明の難燃性樹脂組成物は、目
的に応じて他の添加剤を含んでいてもよい。他の添加剤
としては、安定剤（紫外線吸収剤、耐熱安定剤、耐候安
定剤など）、滑剤、離型剤、着色剤、可塑剤、核剤、衝
撃改良剤、摺動剤などが挙げられる。

【０１８１】［充填剤］また、本発明の難燃性樹脂組成
物は、機械的強度、剛性、耐熱性及び電気的性質などを
さらに向上させるため、充填剤により改質されていても
よい。充填剤には、繊維状充填剤、非繊維状充填剤（粉
粒状充填剤、板状充填剤など）が含まれる。

【０１８２】繊維状充填剤としては、ガラス繊維、アス
ベスト繊維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アル
ミナ繊維、ジルコニア繊維、チタン酸カリウム繊維、金
属繊維、高融点有機質繊維（例えば、脂肪族又は芳香族
ポリアミド、芳香族ポリエステル、フッ素系樹脂、ポリ
アクリロニトリルなどのアクリル樹脂など）などが例示
できる。

【０１８３】非繊維状充填剤のうち、粉粒状充填剤に
は、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、ミル
ドファイバー（例えば、ミルドガラスファイバーな
ど）、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、カオリ
ン、タルク、クレー、ケイ藻土、ウォラストナイトなど
のケイ酸塩；酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナ
などの金属酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム
などの金属の炭酸塩；硫酸カルシウム、硫酸バリウムな
どの金属の硫酸塩、炭化ケイ素などの金属粉末が含まれ
る。

【０１８４】板状充填剤には、例えば、マイカ、ガラス
フレーク、各種金属箔などが挙げられる。

【０１８５】好ましい繊維状充填剤としては、ガラス繊
維、カーボン繊維が挙げられ、好ましい非繊維状充填剤
としては、粉粒状又は板状充填剤、特に、ガラスビー
ズ、ミルドファイバー、カオリン、タルク、マイカ、及
びガラスフレークが挙げられる。

【０１８６】また、特に好ましい充填剤には、高い強度
・剛性を有するガラス繊維が含まれる。

【０１８７】充填剤を用いる場合、難燃性樹脂組成物中
の充填剤の割合は、例えば、５〜６０重量％程度、好ま
しくは５〜５０重量％程度、さらに好ましくは５〜３５
重量％程度である。

【０１８８】これら充填剤の使用に当たっては、必要な
らば収束剤又は表面処理剤を使用することが望ましい。
このような収束剤又は表面処理剤としては、官能性化合
物、例えば、エポキシ系化合物、シラン系化合物、チタ
ネート系化合物など、好ましくはエポキシ系化合物な
ど、特にビスフェノールＡ型またはノボラック型エポキ
シ樹脂が挙げられる。

【０１８９】充填剤は、前記収束剤又は表面処理剤によ
り、収束処理又は表面処理されていてもよい。処理の時
期については、充填剤の添加と同時に処理してもよく、
添加前に予め処理していてもよい。

【０１９０】収束剤又は表面処理剤（特に、官能性表面
処理剤）の使用量は、充填剤に対して５重量％以下、好
ましくは０．０５〜２重量％程度である。

【０１９１】本発明の難燃剤は、樹脂を高度に難燃化で
きる。リン化合物と芳香族樹脂とを組み合わせることに
より、少量であってもポリエステル系樹脂及びスチレン
系樹脂で構成された樹脂成分を効果的に難燃化でき、ブ
リードアウトや耐熱性を低下させることもない。

【０１９２】[難燃性樹脂組成物の製造方法]本発明の難
燃性樹脂組成物は、粉粒体混合物や溶融混合物であって
もよく、ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂で構成
された樹脂成分と、難燃剤と、必要により難燃助剤、他
の難燃剤、ドリッピング防止剤、酸化防止剤、充填剤又
は他の添加剤などとを慣用の方法で混合することにより
調製できる。例えば、（１）各成分を混合して、一軸又
は二軸の押出機により混練し押出してペレットを調製し
た後、成形する方法、（２）一旦、組成の異なるペレッ
ト（マスターバッチ）を調製し、そのペレットを所定量
混合（希釈）して成形に供し、所定の組成の成形品を得
る方法、（３）成形機に各成分の１又は２以上を直接仕
込む方法などが採用できる。また、成形体に用いられる
組成物の調製において、樹脂の粉粒体の一部又は全部
と、他の成分（難燃剤など）とを混合して溶融混練する
と、他の成分の分散を向上させるのに有利である。

【０１９３】なお、ハンドリングの観点から、ポリエス
テル系樹脂、スチレン系樹脂、芳香族樹脂、及びリン含
有化合物から選ばれた少なくとも二種の成分を一旦溶融
混合することにより、マスターバッチを調製すると便利
である。特に、リン含有化合物として赤リンを用いる場
合、マスターバッチを調製する場合が多い。なお、マス
ターバッチを構成する成分のうち、少なくとも一種の成
分は樹脂成分である。また、樹脂成分でマスターバッチ
を構成する場合、樹脂の一部をマスターバッチに用いる
ことが多い。

【０１９４】前記マスターバッチとしては、例えば、
（１）ポリエステル系樹脂及び／又はスチレン系樹脂の
一部とリン含有化合物とで構成されたマスターバッチ、
（２）芳香族樹脂とリン含有化合物とで構成されたマス
ターバッチ、（３）芳香族樹脂とポリエステル系樹脂及
び／又はスチレン系樹脂と、リン含有化合物とで構成さ
れたマスターバッチなどが挙げられる。

【０１９５】なお、前記マスターバッチは、必要に応じ
て、種々の添加剤、例えば、難燃助剤、フッ素系樹脂、
酸化防止剤、リン安定剤、充填剤などを含有していても
よい。このようにして得られたマスターバッチと、樹脂
成分と、必要に応じて、残りの成分とを溶融混合するこ
とにより、難燃性樹脂組成物を製造できる。

【０１９６】また、本発明の難燃性樹脂組成物を溶融混
練し、押出成形、射出成形、圧縮成形などの慣用の方法
で成形でき、形成された成形品は、難燃性および成形加
工性に優れているため、種々の用途に使用できる。例え
ば、電気・電子部品、機械機構部品、自動車部品などに
好適に用いることができる。

【０１９７】

【発明の効果】本発明では、リン含有化合物と芳香族樹
脂とを組み合わせた難燃剤を用いるので、ハロゲン系難
燃剤を使用することなく、ポリエステル系樹脂及びスチ
レン系樹脂で構成された樹脂系を難燃化できる。さら
に、本発明の難燃性樹脂組成物は、ブリードアウトや成
形体のそりの生成などを有効に抑制でき、特別な化合物
を使用することなく機械的特性及び成形性を高いレベル
で維持できる。

【０１９８】

【実施例】以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定さ
れるものではない。

【０１９９】なお、下記の試験により樹脂組成物の物性
などを評価した。 （燃焼性試験）ＵＬ９４に準拠して、試験片の厚み０．
８ｍｍで燃焼性を評価した。 （そり特性）樹脂組成物のペレットを用いて、下記の条
件で射出成形機により平板成形品を成形し、平板のそり
変形特性を評価した。評価基準を以下に示す。 （成形条件） 射出成形機：ＳＵＭＩＴＯＭＯ Ｎ５１５／１５０ Ｓ
ＹＣＡＰ．Ｍ（住友重機（株）製） シリンダー温度：２５０−２５０−２３０−２１０℃ 金型温度：６５℃ 射出速度：３ｍ／ｍｉｎ 射出圧力：６８ＭＰａ 金型：１２０×１２０×２ｍｍ平板（４ｗ×２ｔサイド
ゲート） （評価基準） ○＝平板平面度が１ｍｍ以下のもの ×＝平板平面度が１ｍｍを越えるもの 実施例及び比較例では、下記のポリエステル系樹脂、ス
チレン系樹脂、難燃剤を使用した。

【０２００】［ポリエステル系樹脂Ａ］ Ａ−１：ポリブチレンテレフタレート（ジュラネック
ス、固有粘度＝０．８３、ポリプラスチックス（株）
製） Ａ−２：１２．５モル％イソフタル酸変性ポリブチレン
テレフタレート Ａ−３：ポリエチレンテレフタレート（ベルペット Ｅ
ＦＧ１０、鐘紡（株）製） ［スチレン系樹脂Ｂ］ Ｂ−１：アクリロニトリル−スチレン共重合体（セビア
ンＤＰ６１１、ダイセル化学工業（株）製） Ｂ−２：アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重
合体（セビアンＪＤ、ダイセル化学工業（株）製） Ｂ−３：アクリロニトリル−ブチルアクリレート−スチ
レン共重合体（セビアン、ダイセル化学工業（株）製） Ｂ−４：ポリスチレン（トーヨースチロールＧＰ Ｇ２
００Ｃ、東洋スチレン （株）製） Ｂ−５：ＳＥＢＳ（クレイトンＧ１６５７Ｘ、シェル化
学（株）製） ［難燃剤］ （リン含有化合物Ｃ） Ｃ−１：赤リン（ノーバエクセル１４０、燐化学工業
（株）製） Ｃ−２：赤リン（ノーバエクセルＦ５、燐化学工業
（株）製） Ｃ−３：赤リンマスターバッチ ベント付き２軸押出機を用いて、赤リン（Ｃ−１）とポ
リブチレンテレフタレート（Ａ−１）から調製した（Ｃ
−１）／（Ａ−１）＝３０／７０（重量比）の赤リンマ
スターバッチ。

【０２０１】Ｃ−４：赤リンマスターバッチ ベント付き２軸押出機を用いて、赤リン（Ｃ−１）とア
クリロニトリル−スチレン共重合体（Ｂ−１）から調製
した（Ｃ−１）／（Ｂ−１）＝３０／７０（重量比）の
赤リンマスターバッチ。

【０２０２】Ｃ−５：赤リンマスターバッチ ベント付き２軸押出機を用いて、赤リン（Ｃ−１）とポ
リブチレンテレフタレート（Ａ−１）から調製した（Ｂ
−１）／（Ａ−１）＝３０／７０（重量比）の赤リンマ
スターバッチ。

【０２０３】Ｃ−６：レゾルシノール ビス（ジ−２，
６−キシレニルホスフェート）（ＰＸ２００、大八化学
工業（株）製） Ｃ−７：ハイドロキノンビス（ジ−２，６−キシレニル
ホスフェート）（ＰＸ２０１、大八化学工業（株）製） Ｃ−８：ポリリン酸メラミン（ＰＭＰ１００、日産化学
工業（株）製） Ｃ−９：ピロリン酸メラミン Ｃ−１０：９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホ
スファフェナントレン−１０−オキシド（東京化成工業
（株）製） （芳香族樹脂Ｄ） Ｄ−１：ノボラック樹脂（スミライトレジンＰＲ−５３
１９５、住友デュレズ（株）製） Ｄ−２：ノボラック樹脂（ハイオルソノボラック スミ
ライトレジンＨＰＮ−Ｘ、住友デュレズ（株）製） Ｄ−３：フェノールアラルキル樹脂（ミレックスＸＬ−
２２５，三井化学（株）製） Ｄ−４：ポリｐ−ビニルフェノール（マルカリンカーＭ
Ｓ−１Ｐ、丸善石油化学（株）製） Ｄ−５：ポリカーボネート樹脂（パンライトＬ１２２
５、帝人化成（株）製） Ｄ−６：ポリアリレート（ポリアリレートＵポリマー
Ｕ−１００、ユニチカ（株）製） Ｄ−７：フェノキシ樹脂（フェノトートＹＰ−５０、東
都化成（株）製） Ｄ−８：ナイロンＭＸＤ６（レニー６００２、三菱エン
ジニアリングプラスチック（株）製） Ｄ−９：ノボラック樹脂（スミライトレジンＰＲ−５３
６４７、ダイマレスフェノールノボラック 住友デュレ
ズ（株）製） Ｄ−１０：アミノトリアジンノボラック樹脂（フェノラ
イトＫＡ−７０５４、大日本インキ化学工業（株）製） Ｄ−１１：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレ
ン）オキシド（固有粘度＝０．３） ［酸化防止剤Ｅ］ Ｅ−１：トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔ
−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロ
ピオネート］（イルガノックス２４５、チバガイギー
（株）製） Ｅ−２：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフ
ェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト（アデカ
スタブ ＰＥＰ３６、旭電化工業（株）製） Ｅ−３：テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト（サンド
スタブＰ−ＥＰＱ、サンド（株）製） ［ドリッピング防止剤Ｆ］ Ｆ−１：ポリテトラフルオロエチレン ［充填剤Ｇ］ Ｇ−１：ガラス繊維（直径１０μｍ、長さ３ｍｍのチョ
ップドストランド） Ｇ−２：ガラスフレーク Ｇ−３：ミルドファイバー ［その他の難燃剤Ｈ］ Ｈ−１：メラミンシアヌレート（ＭＣ６１０、日産化学
工業（株）製） Ｈ−２：ホウ酸亜鉛（ファイアーブレークＺＢ、ホラッ
クスジャパン（株）製） 実施例１〜１４および比較例１〜１３ 上記成分を表１〜４の割合で混合し、押出機により混練
し、押出して樹脂組成物を調製した。この樹脂組成物を
射出成形し、試験用成形品を作製し、燃焼性を評価し
た。

【０２０４】結果を表１〜４に示す。

【０２０５】

【表１】

【０２０６】

【表２】

【０２０７】

【表３】

【０２０８】

【表４】

【０２０９】実施例１５〜３２および比較例１４〜３２ 上記成分を表５〜１０の割合で混合し、押出機により混
練し、押出して樹脂組成物を調製した。この樹脂組成物
を射出成形し、試験用成形品を作製し、燃焼性及びそり
特性を評価した。

【０２１０】結果を表５〜１０に示す。

【０２１１】

【表５】

【０２１２】

【表６】

【０２１３】

【表７】

【０２１４】

【表８】

【０２１５】

【表９】

【０２１６】

【表１０】

【０２１７】実施例３３〜４０および比較例３３〜３８ 上記成分を表１１〜１２の割合で混合し、押出機により
混練し、押出して樹脂組成物を調製した。この樹脂組成
物を射出成形し、試験用成形品を作製し、燃焼性及びそ
り特性を評価した。

【０２１８】結果を表１１〜１２に示す。

【０２１９】

【表１１】

【０２２０】

【表１２】

【０２２１】実施例４１〜４８および比較例３９〜４０ 上記成分を表１３〜１４の割合で混合し、押出機により
混練し、押出して樹脂組成物を調製した。この樹脂組成
物を射出成形し、試験用成形品を作製し、燃焼性及びそ
り特性を評価した。

【０２２２】結果を表１３〜１４に示す。

【０２２３】

【表１３】

【０２２４】

【表１４】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 25/04 Ｃ０８Ｌ 25/04 101/00 101/00 (72)発明者 山田 真也 静岡県富士市宮島973番地 ポリプラスチ ックス株式会社内 Ｆターム(参考） 4F071 AA22 AA41 AA42 AA44 AA45 AA46 AA50 AA51 AA55 AA81 AB25 AC15 AE07 AF47 AH07 AH16 AH17 BB03 BB05 BB06 BC07 4J002 BC03X BC06X BC07X BD12Z BN12X BN14X BN15X BP01X CC05Y CD05Y CD06Y CD13Y CE00Y CF05W CF06W CF07W CF08W CF16Y CG01Y CH07Y CL03Y DA019 DA027 DA056 DE077 DE097 DE117 DE127 DE147 DE187 DH046 DH056 DJ019 DJ039 DK007 DL009 EJ028 EJ038 EJ068 ER027 ET017 EU187 EW046 EW049 EW066 EW069 EW129 EW136 EW156 FA049 FD019 FD078 FD079 FD136 FD137 GM00 GN00 GQ01

Claims (19)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂
   を含む樹脂成分と、難燃剤とを含有する難燃性樹脂組成
   物であって、前記難燃剤が、リン含有化合物と、ヒドロ
   キシル基及び／又はアミノ基含有芳香族環を有する樹
   脂、芳香族ナイロン、ポリカーボネート系樹脂、ポリア
   リレート系樹脂、芳香族エポキシ樹脂及びポリフェニレ
   ンオキシド系樹脂から選択された少なくとも１種の芳香
   族樹脂とで構成されている難燃性樹脂組成物。
2. 【請求項２】 ヒドロキシル基及び／又はアミノ基含有
   芳香族環を有する樹脂が、フェノールアラルキル樹脂、
   ノボラック樹脂又は芳香族ビニル樹脂である請求項１記
   載の難燃性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹脂
   １００重量部に対して、難燃剤０．１〜１００重量部を
   含む請求項１記載の難燃性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 難燃剤が、芳香族樹脂１００重量部に対
   して、リン含有化合物１〜３００重量部を含有する請求
   項１記載の難燃性樹脂組成物。
5. 【請求項５】 ポリエステル系樹脂が、ポリアルキレン
   アリレート、又はアルキレンアリレートを主成分とする
   コポリエステルである請求項１記載の難燃性樹脂組成
   物。
6. 【請求項６】 ポリエステル系樹脂が、１，４−シクロ
   ヘキサンジメチレンテレフタレート、エチレンテレフタ
   レート、プロピレンテレフタレート、ブチレンテレフタ
   レート、エチレンナフタレート、プロピレンナフタレー
   ト及びブチレンナフタレートから選択された少なくとも
   １種の単位を有するホモ又はコポリエステルである請求
   項１記載の難燃性樹脂組成物。
7. 【請求項７】 ポリエステル系樹脂が、ポリブチレンテ
   レフタレート、又はブチレンテレフタレートを主成分と
   するコポリエステルである請求項１記載の難燃性樹脂組
   成物。
8. 【請求項８】 スチレン系樹脂が、芳香族ビニル単量体
   と、シアン化ビニル単量体及びゴム成分から選択された
   少なくとも１種とで構成された共重合体である請求項１
   記載の難燃性樹脂組成物。
9. 【請求項９】 スチレン系樹脂が、ポリスチレン、スチ
   レン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、アクリ
   ロニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブ
   タジエン−スチレン共重合体又はこれらの混合物である
   請求項１記載の難燃性樹脂組成物。
10. 【請求項１０】 リン含有化合物が、赤リン、（ポリ）
    リン酸塩、リン酸エステル及び次亜リン酸エステルから
    選択された少なくとも１種である請求項１記載の難燃性
    樹脂組成物。
11. 【請求項１１】 リン含有化合物が、安定化赤リンであ
    る請求項１記載の難燃性樹脂組成物。
12. 【請求項１２】 さらに窒素含有難燃剤及び／又は無機
    系難燃剤を含む請求項１記載の難燃性樹脂組成物。
13. 【請求項１３】 さらにフッ素系樹脂を含む請求項１記
    載の難燃性樹脂組成物。
14. 【請求項１４】 さらにヒンダードフェノール系酸化防
    止剤を含む請求項１記載の難燃性樹脂組成物。
15. 【請求項１５】 さらにリン系安定剤を含む請求項１記
    載の難燃性樹脂組成物。
16. 【請求項１６】 さらに充填剤を含む請求項１記載の難
    燃性樹脂組成物。
17. 【請求項１７】 ポリエステル系樹脂及びスチレン系樹
    脂と、請求項１記載の難燃剤を混合して難燃性樹脂組成
    物を製造する方法。
18. 【請求項１８】 請求項１記載の難燃性樹脂組成物で形
    成された成形体。
19. 【請求項１９】 成形体が、電気・電子部品、機械機構
    部品又は自動車部品である請求項１８記載の成形体。