JP2001006705A

JP2001006705A - 燃料電池及びその製造方法

Info

Publication number: JP2001006705A
Application number: JP11178951A
Authority: JP
Inventors: Yoshiaki Sakamoto; 芳昭阪本; Tetsuya Taniguchi; 哲也谷口
Original assignee: Mitsubishi Electric Corp
Current assignee: Mitsubishi Electric Corp
Priority date: 1999-06-24
Filing date: 1999-06-24
Publication date: 2001-01-12
Anticipated expiration: 2019-06-24
Also published as: JP3462123B2

Abstract

(57)【要約】【課題】空気ガス及び燃料ガスのリークを防止し気密
性を保持する優れた周辺シール構造を備えた燃料電池を
提供する。【解決手段】多孔質電極基材１全周の端部周辺に、カ
ーボンブラック、ＰＴＦＥディスパージョンを含むペー
スト状シール材を充填処理し、空気極及び燃料極基材充
填シール層２１、２３を形成する。次に、多孔質電極基
材１の片面中央部に触媒ペーストを塗布し、空気極及び
燃料極触媒層２、３を各々形成した後、多孔質電極基材
１端部周辺上に炭化珪素粉末とフッ素系樹脂からなる未
熱処理のシート状テープを加圧接着し、各々の触媒層と
隙間及び段差の無い空気極及び燃料極周辺シール層２
２、２４を形成する。これらの基材充填シール層及び周
辺シール層は、電解質を含浸保持したウエットシールと
しての機能を十分に発揮し、空気ガス及び燃料ガスの電
極端部周辺からのリークを完全に防止できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池に関し、
特に電極端部周辺の気密性の向上に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】図５は、例えば特開昭５８−４４６７２
号公報に示された従来の燃料電池における単セル構造を
模式的に示す部分断面図である。図において、１は多孔
質電極基材、２は空気極触媒層で、多孔質電極基材１と
空気極触媒層２により空気極５を構成している。また、
３は燃料極触媒層で、多孔質電極基材１と燃料極触媒層
３により燃料極６を構成している。４は空気極５と燃料
極６の両電極間に挟持されたマトリックスで、マトリッ
クス４、空気極５及び燃料極６により単セル７を構成し
ている。また、８は多孔質電極基材１の端部に形成され
た端部周辺含浸層、９は単セル７の端部周辺からのガス
リークを防止するため、単セル端部周辺と端面に形成さ
れたフッ素系樹脂等からなる端部接着剤塗布層である。
さらに、１１は空気ガス流路を有する空気極多孔質カー
ボン板、１２は燃料ガス流路を有する燃料極多孔質カー
ボン板である。また、図６は例えば特開昭５８−１６４
１５３号公報に示された従来の他の単セル構造を模式的
に示す部分断面図である。図において、１０ａは単セル
７を構成する空気極５、マトリックス４及び燃料極６の
それぞれの端部周辺からのガスリークを防止するため樹
脂性フィルムで包囲形成した端部フィルム被覆層、１０
ｂは単セル７全体の端部周辺からのガスリークを防止す
るため樹脂性フィルムで包囲形成した端部フィルム被覆
層である。なお、図中、同一、相当部分には同一符号を
付し、説明を省略する。

【０００３】次に、動作を説明する。図５に示す従来の
燃料電池では、空気極多孔質カーボン板１１と燃料極多
孔質カーボン板１２は、空気及び燃料の反応ガスを供給
すると共に、電池反応に必要な電解質を保持する。一
方、空気極５及び燃料極６の各電極の触媒層である空気
極触媒層２と燃料極触媒層３を支持する多孔質電極基材
１も、多孔質のカーボン材で構成されており、空気極多
孔質カーボン板１１及び燃料極多孔質カーボン板１２か
ら供給されるガスをそれぞれ空気極触媒層２と燃料極触
媒層３に拡散させる。また、空気極触媒層２、燃料極触
媒層３に必要な電解質はそれぞれ空気極多孔質カーボン
板１１、燃料極多孔質カーボン板１２から供給され、そ
れぞれの触媒層に供給された空気ガス及び燃料ガスは、
電解質を保持したマトリックス４を介して反応し発電す
る。この時、各電極の多孔質電極基材１の端部や、空気
極多孔質カーボン板１１及び燃料極多孔質カーボン板１
２と各電極との接合周辺部及び各電極とマトリックス４
との接合部周辺から各反応ガスが漏れないように、リー
ク防止策として端部周辺含浸層８及び端部接着剤塗布層
９が形成されている。また、図６に示す従来例では、セ
ルの動作は図５に示す従来例と同様であるが、反応ガス
のリーク防止策として、マトリックス４、空気極５及び
燃料極６それぞれの端部周辺を樹脂製フィルムで包囲形
成したフィルム被覆層１０ａと、単セル７全体の端部周
辺部を樹脂製フィルムで包囲形成したフィルム被覆層１
０ｂ等のドライシールを設けている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記のような従来の燃
料電池では、空気極触媒層２、燃料極触媒層３に供給さ
れた空気ガス、燃料ガスが電解質を介して反応し発電す
るものであるため、単セル７端部周辺から反応ガスが漏
れ、空気ガスと燃料ガスが接すると発電効果が低下する
だけでなく、発熱反応が生じる。また、ガスの混合状態
によっては、異常な昇温による触媒層劣化の促進や爆発
等の危険が発生することがあり、単セル７端部周辺のガ
スリーク防止が重要であった。しかしながら、図５に示
すような従来のフッ素系樹脂よりなる端部接着剤塗布層
９の場合、接着剤硬化時の熱処理による収縮や気泡によ
るピンホールの発生、または塗布層の厚さの不均一等の
品質面の問題点や、単セル端面への塗布時に液垂れ等が
発生するという施工作業性の問題点があった。さらに、
端部接着剤塗布層９は柔らかく、外的な要因で剥がれや
すいという恐れもあった。一方、図６に示すようなフッ
素系樹脂よりなる端部フィルム被覆層１０ａ、１０ｂの
場合には、被覆部分が面内中央部分よりも厚くなってし
まい、段差を解消するための特別な施工が必要であるこ
と、また、フィルム施工時、溶融等の熱処理時に各触媒
層やマトリックス４が高温に晒され、電池特性に悪影響
を及ぼすという問題点があった。さらには、被覆部分が
緻密化して硬くなり、ハンドリング等により非被覆面と
の境界に亀裂等が発生する恐れがあること、またフィル
ム被覆のため作業工程が複雑になる等の問題点もあっ
た。なお、上記従来例の他、一般的なガスリーク防止策
として、単セル端部周辺シール部にフッ素系樹脂パッキ
ンを挿入する事例もあるが、単セル端面とパッキンの隙
間からの反応ガスの漏洩があることや、空気ガス、燃料
ガスを供給する多孔質カーボン板との気密接合性等にも
問題があった。

【０００５】本発明は、上記のような問題点を解消する
ためになされたもので、空気ガス及び燃料ガスのリーク
を防止し気密性を保持する優れた周辺シール構造を備え
た燃料電池を提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明に係わる燃料電池
は、空気極、燃料極及び両電極間に挟持されたマトリッ
クスよりなる単セルと、空気ガス流路を有する空気極多
孔質カーボン板と燃料ガス流路を有する燃料極多孔質カ
ーボン板の間に空気ガスと燃料ガスを分離するセパレー
タ板が挟持された複合セパレータ板を交互に積層してな
る燃料電池において、各電極は、多孔質電極基材と、こ
の多孔質電極基材端部周辺にシール材を充填処理して形
成された基材充填シール層と、多孔質電極基材の片面中
央部に塗布形成された触媒層と、多孔質電極基材端部周
辺上に触媒層と隙間及び段差の無いように平滑に形成さ
れた周辺シール層を備えたものである。また、基材充填
シール層は、矩形の多孔質電極基材の全周または対向す
る二辺の端部周辺に形成されているものである。さら
に、周辺シール層は、矩形の多孔質電極基材の全周また
は対向する二辺の端部周辺上に形成されているものであ
る。

【０００７】また、周辺シール層は、炭化珪素粉末とフ
ッ素系樹脂からなる未熱処理のシート状テープよりなる
ものである。また、周辺シール層は、カーボンブラック
とフッ素系樹脂からなる未熱処理のシート状テープより
なるものである。さらに、周辺シール層は、接着剤を介
して多孔質電極基材に接着されているものである。ま
た、接着剤は、水溶系または有機溶剤系のフッ素系樹脂
ディスパージョンよりなるものである。さらに、フッ素
系樹脂ディスパージョンとして、ＰＴＦＥ（ポリテトラ
フルオロエチレン）またはＦＥＰ（テトラフルオロエチ
レン- ヘキサフルオロプロピレン共重合体）等を用い、
それらの粒子固形物含有量を５〜６０％の範囲としたも
のである。また、接着剤は、水溶性または水及び有機溶
剤に溶解するセルロース系材料よりなるものである。さ
らに、セルロース系材料として、ヒドロキシプロピルセ
ルロース、メチルセルロース、またはヒドロキシプロピ
ルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロー
ス等を用い、それらの溶解濃度を０. ５〜１０％の範囲
としたものである。

【０００８】また、本発明に係わる燃料電池の製造方法
は、空気極及び燃料極の各電極を構成する多孔質電極基
材の端部周辺にペースト状のシール材を充填処理し、基
材充填シール層を形成する工程と、多孔質電極基材の片
面中央部に触媒ペーストをスクリーン印刷等により塗布
し、各電極の触媒層を形成する工程と、多孔質電極基材
端部周辺上に、炭化珪素粉末またはカーボンブラックと
フッ素系樹脂よりなる未熱処理のシート状テープを配置
し加圧接着することにより、触媒層と隙間及び段差の無
い平滑な周辺シール層を形成する工程を含んで製造する
ようにしたものである。また、周辺シール層を形成する
工程において、多孔質電極基材端部周辺上に、ロール
法、スプレー法または印刷法、刷毛塗り等により接着剤
を塗布した後、シート状テープを配置し加圧接着するも
のである。さらに、周辺シール層を形成する工程におい
て、多孔質電極基材端部周辺上にシート状テープを配置
し、加圧プレス、加圧ローラまたはハンドローラを用い
て加圧接着するものである。

【０００９】

【発明の実施の形態】実施の形態１．以下に、本発明の
実施の形態を図面に基づいて説明する。図１は、本発明
の実施の形態１における燃料電池の単セル構造を示す模
式的断面図である。図において、１は空気極及び燃料極
の各電極を構成する多孔質電極基材、２は多孔質電極基
材１の片面中央部に塗布形成された空気極触媒層、２１
は多孔質電極基材１端部周辺にシール材を充填処理して
形成された空気極基材充填シール層、２２は多孔質電極
基材１端部周辺上に空気極触媒層２と隙間及び段差の無
いように平滑に形成された空気極周辺シール層であり、
多孔質電極基材１、空気極触媒層２及び空気極基材充填
シール層２１、空気極周辺シール層２２により空気極５
を構成している。また、３は多孔質電極基材１の片面中
央部に塗布形成された燃料極触媒層、２３は多孔質電極
基材１端部周辺にシール材を充填処理して形成された燃
料極基材充填シール層、２４は多孔質電極基材１端部周
辺上に燃料極触媒層３と隙間及び段差の無いように平滑
に形成された燃料極周辺シール層であり、多孔質電極基
材１、燃料極触媒層３及び燃料極基材充填シール層２
３、燃料極周辺シール層２４により燃料極６を構成して
いる。また、４は空気極５と燃料極６の両電極間に挟持
されたシート状のマトリックスであり、マトリックス
４、空気極５及び燃料極６により単セル７を構成してい
る。さらに、１１は空気ガス流路を有する空気極多孔質
カーボン板、１２は燃料ガス流路を有する燃料極多孔質
カーボン板、１３は空気ガスと燃料ガスを分離するセパ
レータ板であり、空気極多孔質カーボン板１１及び燃料
極多孔質カーボン板１２の間にセパレータ板１３を挟持
し一体化した複合セパレータ板１４と単セル７を交互に
積層することにより燃料電池が構成されている。

【００１０】次に、本実施の形態における燃料電池の電
極部の製造方法を図２を用いて説明する。まず、例えば
１６０mm×１６０mm×０. ２mmの矩形の多孔質電極基材
１全周の端部周辺巾３０mmに、粒子径１０〜８０nmのカ
ーボンブラック、増粘剤及び純水を混合撹拌し、粉砕処
理後、結着剤としてＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチ
レン）ディスパージョン及び界面活性剤を加えて混合分
散処理して作製したペースト状のシール材をロール充填
処理し、乾燥させ、空気極基材充填シール層２１、燃料
極基材充填シール層２３をそれぞれ形成する（図２
（ａ））。次に、多孔質電極基材１の片面中央部に、空
気極５及び燃料極６それぞれの触媒ペーストをスクリー
ン印刷法で１００mm×１００mm寸法に塗布し、その後乾
燥、焼成、加圧処理をして、空気極触媒層２及び燃料極
触媒層３をそれぞれ形成する（図２（ｂ））。なお、上
記触媒ペーストは、白金を含む触媒粉と溶剤及び増粘剤
等の添加物を加えて混合撹拌し、粉砕処理後、結着剤と
してＰＴＦＥディスパージョン及び界面活性剤等の助剤
を加えて混合分散処理し作製した。

【００１１】続いて、空気極５及び燃料極６各々の多孔
質電極基材１端部周辺上、すなわち先に多孔質電極基材
１端部周辺に形成された空気極基材充填シール層２１及
び燃料極基材充填シール層２３面上に、炭化珪素粉末と
フッ素系樹脂からなる未熱処理のシート状テープを配置
し加圧接着することにより、それぞれの触媒層と隙間及
び段差の無い平滑な空気極周辺シール層２２及び燃料極
周辺シール層２４を形成する（図２（ｃ））。本実施の
形態では、平均粒径０. ５〜５μｍの炭化珪素粉末と結
着剤としてＰＴＦＥディスパージョン、純水及び助剤を
加え、混合分散後、乾燥して作製した乾燥粉末に可塑剤
を加えて混練、圧延し、その後脱脂して所定の厚さに成
形して得た幅３０mmの未熱処理のシート状テープを用
い、加圧プレスにより面圧１. ０ＭＰａ以上で加圧接着
した。以上の工程により作製された空気極５及び燃料極
６を１５０mm×１５０mmの寸法に切断した後、これらの
電極間に１６０mm×１６０mmのシート状のマトリックス
４を挟持し組立て、小形単セルの燃料電池を作製した。
なお、マトリックス４は、平均粒径０. ５〜３. ０μｍ
の炭化珪素粉末と結着剤としてＰＴＦＥディスパージョ
ン、純水及び助剤を加え、混合分散後、乾燥して作製し
た乾燥粉末に可塑剤を加えて混練、圧延し、その後脱脂
して所定の厚さに成形して得た。

【００１２】以上の製造方法によって得られた空気極及
び燃料極周辺シール層２２、２４は、それぞれ空気極触
媒層２、燃料極触媒層３と面内で隙間及び段差が無く平
滑であった。また、多孔質電極基材１との接着界面は機
械的な圧着のみで、シワや剥がれもなく平滑に接合して
いた。これは、周辺シール層の材料として、柔らかくフ
レキシブルな炭化珪素粉末とフッ素系樹脂よりなる未熱
処理のシート状テープを用いたため、加圧接着により多
孔質電極基材１に容易に密着すると共に、同一面内の各
触媒層と隙間無く平滑に形成することができたものであ
る。このため、従来のフッ素系樹脂よりなる端部フィル
ム被覆層（図６）の例のように、電極端部周辺の段差を
解消するための特別な施工が必要無く、製造上の作業性
が向上した。また、常温で施工できるため高温に晒され
ることもなく、従来のように電極端部周辺のみが硬くな
り、ハンドリング等により亀裂が発生することもなかっ
た。

【００１３】さらに、本実施の形態において作製された
燃料電池の性能を検証した結果、空気ガス及び燃料ガス
のリークは発生せず、正常な特性が得られた。これは、
各電極の多孔質電極基材１端部周辺に形成された空気極
及び燃料極基材充填シール層２１、２３と、各々の触媒
層周辺に形成された空気極及び燃料極周辺シール層２
２、２４が、いずれも電解質を含浸保持したウエットシ
ールとしての機能を十分に発揮し、空気極多孔質カーボ
ン板１１及び燃料極多孔質カーボン板１２より供給され
る空気ガス及び燃料ガスの電極端部周辺からのリークを
完全に防止できたためである。特に、空気極及び燃料極
周辺シール層２２、２４は、未熱処理で撥水性がないた
め電解質が浸透、含浸され易く、ウエットシール性に優
れていると共に、空気極及び燃料極触媒層２、３、空気
極及び燃料極周辺シール層２２、２４は共にマトリック
ス４との密着性も良好であるため、界面抵抗が低減され
イオン伝導抵抗が低減できる効果もある。なお、本実施
の形態では、空気極及び燃料極基材充填シール層２１、
２３を、矩形の多孔質電極基材１全周の端部周辺に形成
したが、各電極の両サイドである対向する二辺の端部周
辺にのみ形成しても良い。同様に、空気極及び燃料極周
辺シール層２２、２４を、矩形の多孔質電極基材１全周
の端部周辺上に形成したが、各電極の両サイドである対
向する二辺の端部周辺上にのみ形成しても良い。

【００１４】実施の形態２．図３は、本発明の実施の形
態２における燃料電池の電極構造を示す模式的断面図で
ある。図において、２５は各電極の多孔質電極基材１と
空気極または燃料極周辺シール層２２、２４間に塗布さ
れた水溶系または有機溶剤系のフッ素系樹脂ディスパー
ジョンよりなる接着剤である。なお、図中、同一、相当
部分には同一符号を付し、説明を省略する。また、多孔
質電極基材１、空気極及び燃料極基材充填シール層２
１、２３、空気極触媒層２及び燃料極触媒層３の寸法及
び製造方法は、上記実施の形態１と同様であるので説明
を省略する。

【００１５】本実施の形態では、各電極の多孔質電極基
材１端部周辺に設けられた空気極基材充填シール層２１
及び燃料極基材充填シール層２３面上に、水溶系のフッ
素系樹脂ディスパージョンよりなる接着剤２５、例えば
ＰＴＦＥディスパージョンを粒子固形物含有量が５〜６
０％の範囲の原液または純水で希釈調整したものを全面
または部分的に塗布した。接着剤２５の塗布方法として
は、ロール法、スプレー法または印刷法、刷毛塗り等の
方法が用いられる。その後、すでに各触媒層が形成され
た多孔質電極基材１全周の端部周辺上に、上記実施の形
態１と同様の炭化珪素粉末とＰＴＦＥディスパージョン
等からなる幅３０mmの未熱処理シート状テープを配置
し、加圧プレスにより面圧０. ５ＭＰａ以上で加圧接着
して、空気極周辺シール層２２及び燃料極周辺シール層
２４を形成した。以上の工程により作製された空気極５
及び燃料極６の両電極間に、上記実施の形態１と同様に
マトリックス４を挟持し組立て、小形単セルの燃料電池
を作製した。

【００１６】以上の製造方法によって得られた空気極及
び燃料極周辺シール層２２、２４は、上記実施の形態１
と同様に、それぞれの触媒層と面内で隙間及び段差が無
く平滑であり、多孔質電極基材１との接着界面も、シワ
や剥がれもなく強固に接合しており、ハンドリング作業
等においても問題はなかった。さらに、本実施の形態で
は、空気極及び燃料極周辺シール層２２、２４を接着剤
２５を介して多孔質電極基材１に接着させることによ
り、製造作業が容易になり、加圧時も低面圧で処理する
ことができた。また、本実施の形態において接着剤２５
として用いたフッ素系樹脂ディスパージョンは、空気極
及び燃料極基材充填シール層２１、２３及び空気極触媒
層２、燃料極触媒層３、空気極及び燃料極周辺シール層
２２、２４及びマトリックス４にも結着剤として使用さ
れている材料であり、耐電解質性や耐熱性に優れてお
り、さらに接着剤２５として使用する際には常温で施工
でき、未熱処理であるため電解質の浸透性も良好で、電
池特性に悪影響を与えることなく強い接着力が得られる
効果がある。また、本実施の形態において作製された燃
料電池の性能を検証した結果、空気ガス及び燃料ガスの
リークは発生せず、正常な特性が得られた。

【００１７】なお、本実施の形態では、水溶系または有
機溶剤系のフッ素系樹脂ディスパージョンよりなる接着
剤２５として、水溶系のＰＴＦＥディスパージョンより
なる接着剤を用いたが、これに限定されるものではな
く、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン- ヘキサフルオロ
プロピレン共重合体）等を用いることもでき、いずれの
場合もその粒子固形物含有量が５〜６０％であることが
望ましく、特に、接着強度とコストの面から１０〜３０
％の範囲とすることが望ましい。

【００１８】実施の形態３．本発明の実施の形態３にお
ける燃料電池の電極構造は、上記実施の形態２と同様で
あるので、図３を流用して説明する。なお、多孔質電極
基材１、空気極及び燃料極基材充填シール層２１、２
３、空気極触媒層２及び燃料極触媒層３の寸法及び製造
方法は、上記実施の形態１と同様であるので説明を省略
する。本実施の形態では、上記実施の形態２と同様に、
各電極の多孔質電極基材１端部周辺に設けられた空気極
基材充填シール層２１及び燃料極基材充填シール層２３
面上に、水溶系のフッ素系樹脂ディスパージョンよりな
る接着剤２５を塗布した。その後、すでに各触媒層が形
成された多孔質電極基材１全周の端部周辺上に、上記実
施の形態２では炭化珪素粉末とＰＴＦＥディスパージョ
ン等からなる未熱処理シート状テープを配置したが、本
実施の形態では、カーボンブラックとフッ素系樹脂から
なる巾３０mmの未熱処理のシート状テープを配置した。
このシート状テープは、平均粒径１０〜８０nmのカーボ
ンブラックと結着剤としてＰＴＦＥディスパージョンと
純水及び助剤を加え、混合、粉砕、分散処理後に乾燥し
て作製した乾燥粉末に可塑剤を加えて混練、圧延し、そ
の後脱脂して所定の厚さに成形して得た。その後、加圧
プレスにより面圧０. ５ＭＰａ以上で加圧接着し、空気
極周辺シール層２２及び燃料極周辺シール層２４を形成
した。以上の工程により作製された空気極５及び燃料極
６の両電極間に、上記実施の形態１と同様にマトリック
ス４を挟持し組立て、小形単セルの燃料電池を作製し
た。

【００１９】以上の製造方法によって得られた空気極及
び燃料極周辺シール層２２、２４は、上記実施の形態１
と同様に、それぞれの触媒層と面内で隙間及び段差が無
く平滑であり、多孔質電極基材１との接着界面も、シワ
や剥がれもなく強固に接合しており、ハンドリング作業
等においても問題はなかった。さらに、本実施の形態に
おいて空気極及び燃料極周辺シール層２２、２４として
用いたシート状テープは、カーボンブラックの粒子が細
かいため、緻密で強度があり、取り扱い作業も容易であ
った。また、本実施の形態において作製された燃料電池
の性能を検証した結果、空気ガス及び燃料ガスのリーク
は発生せず、正常な特性が得られた。

【００２０】実施の形態４．本発明の実施の形態４にお
ける燃料電池の電極構造は、上記実施の形態２と同様で
あるので、図３を流用して説明する。なお、多孔質電極
基材１、空気極及び燃料極基材充填シール層２１、２
３、空気極触媒層２及び燃料極触媒層３の寸法及び製造
方法は、上記実施の形態１と同様であるので説明を省略
する。本実施の形態では、多孔質電極基材１端部周辺上
に塗布する接着剤２５として、水溶性または水及び有機
溶剤に溶解するセルロース系材料よりなる接着剤を使用
した。本実施の形態では、ヒドロキシプロピルメチルセ
ルロース粉末を溶液濃度０. ５〜１０％となるように純
水で溶解調整したもので、この接着剤２５をすでに各触
媒層が形成された多孔質電極基材１の端部周辺上に塗布
した後、上記実施の形態１と同様の炭化珪素粉末とＰＴ
ＦＥディスパージョン等からなる巾３０mmの未熱処理シ
ート状テープを配置し、加圧プレスにより面圧０. ５Ｍ
Ｐａ以上で加圧接着し、空気極周辺シール層２２及び燃
料極周辺シール層２４を形成した。以上の工程により作
製された空気極５及び燃料極６の両電極間に、上記実施
の形態１と同様にマトリックス４を挟持し組立て、小形
単セルの燃料電池を作製した。

【００２１】以上の製造方法によって得られた空気極及
び燃料極周辺シール層２２、２４は、上記実施の形態１
と同様に、それぞれの触媒層と面内で隙間及び段差が無
く平滑であり、多孔質電極基材１との接着界面も、シワ
や剥がれもなく強固に接合しており、ハンドリング作業
等においても問題はなかった。また、本実施の形態にお
いて使用されたセルロース系の接着剤２５は、電池特性
に悪影響を与えることなく、低溶液濃度で強固な接着力
が得られた。さらに、水及び有機溶剤のいずれにも溶解
するため使い易く塗布性も良好であり、シート状テープ
を配置する作業も行い易く、加圧時も低面圧で処理する
ことができた。また、本実施の形態において作製された
燃料電池の性能を検証した結果、空気ガス及び燃料ガス
のリークは発生せず、正常な特性が得られた。なお、本
実施の形態では、セルロース系接着剤としてヒドロキシ
プロピルメチルセルロース粉末を用いたが、これに限定
されものではなく、ヒドロキシプロピルセルロース、メ
チルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース等
を用いることができ、いずれの場合もその溶液濃度は、
接着強度及び粘度に関係した塗布性の面から０. ５〜１
０％の範囲とすることが望ましい。

【００２２】実施の形態５．図４は、本発明の実施の形
態５における燃料電池の電極の製造方法を示す部分断面
図である。図において、２６は多孔質電極基材１端部周
辺上に空気極及び燃料極周辺シール層２２、２４を加圧
接着する工程において用いられるハンドローラである。
なお、図中、同一、相当部分には同一符号を付し、説明
を省略する。また、多孔質電極基材１、空気極及び燃料
極基材充填シール層２１、２３、空気極触媒層２及び燃
料極触媒層３の寸法及び製造方法は、上記実施の形態１
と同様であるので説明を省略する。なお、本実施の形態
では、接着剤２５として、上記実施の形態２と同様の水
溶系ＰＴＦＥディスパージョンを希釈調整したものを用
い、空気極及び燃料極周辺シール層２２、２４として、
上記実施の形態１と同様の炭化珪素粉末とＰＴＦＥディ
スパージョン等からなる未熱処理のシート状テープを用
いた。

【００２３】本実施の形態では、各電極の多孔質電極基
材１端部周辺上に、接着剤２５を塗布後、炭化珪素粉末
とＰＴＦＥディスパージョン等からなる幅３０mmの未熱
処理シート状テープを配置し、上記実施の形態１〜４で
用いた加圧プレスに代わって、ハンドローラ２６により
強く押しながら加圧接着し、空気極周辺シール層２２及
び燃料極周辺シール層２４を形成した。なお、ハンドロ
ーラ２６の代わりに加圧ローラを用いてもよい。以上の
製造方法によって得られた空気極及び燃料極周辺シール
層２２、２４は、上記実施の形態１〜４と同様に、それ
ぞれの触媒層と面内で隙間及び段差が無く平滑であり、
多孔質電極基材１との接着界面も、シワや剥がれもなく
強固に接合しており、ハンドリング作業等においても問
題はなかった。また、本実施の形態において作製された
燃料電池の性能を検証した結果、空気ガス及び燃料ガス
のリークは発生せず、正常な特性が得られた。

【００２４】

【発明の効果】以上のように、本発明によれば、多孔質
電極基材端部周辺上に、炭化珪素粉末またはカーボンブ
ラックとフッ素系樹脂よりなる未熱処理のシート状テー
プを配置し加圧接着することにより、触媒層と隙間及び
段差の無い平滑な周辺シール層を容易に形成することが
できるので、従来のように触媒層とシール層の段差を解
消するための特別な施工が必要なく、さらにシール層が
硬くなりハンドリング等により亀裂が発生することもな
いため、作業性及び生産性が向上する。また、多孔質電
極基材端部周辺にシール材を充填処理して形成された基
材充填シール層と上記周辺シール層が、いずれも電解質
を含浸保持したウエットシールとしての機能を十分に発
揮するため、空気極多孔質カーボン板及び燃料極多孔質
カーボン板より供給される空気ガス及び燃料ガスの電極
端部周辺からのリークを完全に防止することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施の形態１における燃料電池の単
セル構造を示す模式的断面図である。

【図２】本発明の実施の形態１における燃料電池の電
極の製造方法を示す模式的断面図である。

【図３】本発明の実施の形態２〜４における燃料電池
の電極構造を示す模式的断面図である。

【図４】本発明の実施の形態５における燃料電池の電
極の製造方法を示す部分断面図である。

【図５】従来の燃料電池における単セル構造を示す模
式的部分断面図である。

【図６】従来の別の燃料電池における単セル構造を示
す模式的部分断面図である。

【符号の説明】

１多孔質電極基材、２空気極触媒層、３燃料極触
媒層、４マトリックス、５空気極、６燃料極、７
単セル、８端部周辺含浸層、９端部接着剤塗布
層、１０ａ、１０ｂ端部フィルム被覆層、１１空気
極多孔質カーボン板、１２燃料極多孔質カーボン板、
１３セパレータ板、１４複合セパレータ板、２１
空気極基材充填シール層、２２空気極周辺シール層、
２３燃料極基材充填シール層、２４燃料極周辺シー
ル層、２５接着剤、２６ハンドローラ。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】空気極、燃料極及び上記両電極間に挟持
されたマトリックスを有するなる単セルと、空気ガス流
路を有する空気極多孔質カーボン板と燃料ガス流路を有
する燃料極多孔質カーボン板の間に空気ガスと燃料ガス
を分離するセパレータ板が挟持された複合セパレータ板
を交互に積層してなる燃料電池において、上記各電極は、多孔質電極基材と、この多孔質電極基材
端部周辺にシール材を充填処理して形成された基材充填
シール層と、上記多孔質電極基材の片面中央部に塗布形
成された触媒層と、上記多孔質電極基材端部周辺上に上
記触媒層と隙間及び段差の無いように平滑に形成された
周辺シール層を備えたことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】基材充填シール層は、矩形の多孔質電極
基材の全周または対向する二辺の端部周辺に形成されて
いることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】周辺シール層は、矩形の多孔質電極基材
の全周または対向する二辺の端部周辺上に形成されてい
ることを特徴とする請求項１または請求項２記載の燃料
電池。
【請求項４】周辺シール層は、炭化珪素粉末とフッ素
系樹脂からなる未熱処理のシート状テープよりなること
を特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか一項記載の
燃料電池。
【請求項５】周辺シール層は、カーボンブラックとフ
ッ素系樹脂からなる未熱処理のシート状テープよりなる
ことを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか一項記
載の燃料電池。
【請求項６】周辺シール層は、接着剤を介して多孔質
電極基材に接着されていることを特徴とする請求項１〜
請求項５のいずれか一項記載の燃料電池。
【請求項７】接着剤は、水溶系または有機溶剤系のフ
ッ素系樹脂ディスパージョンよりなることを特徴とする
請求項６記載の燃料電池。
【請求項８】フッ素系樹脂ディスパージョンとして、
ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）またはＦＥＰ
（テトラフルオロエチレン- ヘキサフルオロプロピレン
共重合体）等を用い、それらの粒子固形物含有量を５〜
６０％の範囲としたことを特徴とする請求項７記載の燃
料電池。
【請求項９】接着剤は、水溶性または水及び有機溶剤
に溶解するセルロース系材料よりなることを特徴とする
請求項６記載の燃料電池。
【請求項１０】セルロース系材料として、ヒドロキシ
プロピルセルロース、メチルセルロース、またはヒドロ
キシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチ
ルセルロース等を用い、それらの溶解濃度を０. ５〜１
０％の範囲としたことを特徴とする請求項９記載の燃料
電池。
【請求項１１】空気極及び燃料極の各電極を構成する
多孔質電極基材の端部周辺にペースト状のシール材を充
填処理し、基材充填シール層を形成する工程、上記多孔質電極基材の片面中央部に触媒ペーストをスク
リーン印刷等により塗布し、上記各電極の触媒層を形成
する工程、上記多孔質電極基材端部周辺上に、炭化珪素粉末または
カーボンブラックとフッ素系樹脂よりなる未熱処理のシ
ート状テープを配置し加圧接着することにより、上記触
媒層と隙間及び段差の無い平滑な周辺シール層を形成す
る工程を備えたことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項１２】周辺シール層を形成する工程におい
て、多孔質電極基材端部周辺上に、ロール法、スプレー
法または印刷法、刷毛塗り等により接着剤を塗布した
後、シート状テープを配置し加圧接着することを特徴と
する請求項１１記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１３】周辺シール層を形成する工程におい
て、多孔質電極基材端部周辺上にシート状テープを配置
し、加圧プレス、加圧ローラまたはハンドローラを用い
て加圧接着することを特徴とする請求項１１または請求
項１２記載の燃料電池の製造方法。