JP2001002420A - 劣化ｕｆ６の処理設備及びその処理方法 - Google Patents
劣化ｕｆ６の処理設備及びその処理方法Info
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】設備及び工程を簡素化しフッ化カルシウムの微
粉化を防止防止する。 【解決手段】処理設備は、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用さ
せてＵＯ2Ｆ2とフッ化水素とを生成する第１流動層反応
装置１１と、そのＵＯ2Ｆ2に水蒸気を作用させてＵ3Ｏ8
とフッ化水素と酸素とを生成する第２流動層反応装置１
２と、フッ化水素を１５０〜３００℃に冷却するガス冷
却器１６と、冷却されたフッ化水素を炭酸カルシウム１
３ａと接触させてフッ化カルシウムを生成するフッ素固
定装置１３とを備える。方法は、劣化ＵＦ6に水蒸気を
２３０〜２８０℃で作用させてＵＯ2Ｆ2とフッ化水素と
を生成させ、ＵＯ2Ｆ2に水蒸気を６００〜７００℃で作
用させてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成させる乾式
気相反応工程と、乾式気相反応工程により生成されるフ
ッ化水素を１５０〜３００℃で粒状の炭酸カルシウムと
接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成するフッ素固
定化工程とを含む。
粉化を防止防止する。 【解決手段】処理設備は、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用さ
せてＵＯ2Ｆ2とフッ化水素とを生成する第１流動層反応
装置１１と、そのＵＯ2Ｆ2に水蒸気を作用させてＵ3Ｏ8
とフッ化水素と酸素とを生成する第２流動層反応装置１
２と、フッ化水素を１５０〜３００℃に冷却するガス冷
却器１６と、冷却されたフッ化水素を炭酸カルシウム１
３ａと接触させてフッ化カルシウムを生成するフッ素固
定装置１３とを備える。方法は、劣化ＵＦ6に水蒸気を
２３０〜２８０℃で作用させてＵＯ2Ｆ2とフッ化水素と
を生成させ、ＵＯ2Ｆ2に水蒸気を６００〜７００℃で作
用させてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成させる乾式
気相反応工程と、乾式気相反応工程により生成されるフ
ッ化水素を１５０〜３００℃で粒状の炭酸カルシウムと
接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成するフッ素固
定化工程とを含む。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、劣化ＵＦ6をＵ3Ｏ
8に転換して処理する劣化ＵＦ6の処理設備及びその処理
方法に関するものである。
8に転換して処理する劣化ＵＦ6の処理設備及びその処理
方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ウラン濃縮工場において残留する劣化Ｕ
Ｆ6の量はＵＦ6原料の９０％近くに達しており、その大
部分が円筒状の密閉型貯蔵容器であるＵＦ6シリンダに
充填して貯蔵している。しかし、用途のないこの物質は
ほとんど永久的に貯蔵されねばならず、これらの大量貯
蔵は容器の長期間にわたる耐腐食性等の管理面の問題の
他に、ＵＦ6の形態で貯蔵すると膨大な量のフッ素資源
が死蔵するという資源的経済的な欠点がある。この点を
解消するために、本出願人はウランの濃縮工場で天然ウ
ランあるいは回収ウランから製造されたＵＦ6を原料と
してＵ235を濃縮する際に多量に残留するＵ235濃度の低
い劣化ＵＦ6を乾式気相反応法によりＵ3Ｏ8に転換する
劣化ＵＦ6の処理方法を提案した（特開平１１−７９７
４９）。この劣化ＵＦ6の処理方法では、同時に副生す
る無水のフッ化水素を濃硫酸により抽出蒸留して無水の
フッ化水素と希硫酸とに分離してこの希硫酸を更に蒸留
濃縮して低濃度のフッ化水素水と濃縮硫酸とに分離し、
この濃縮硫酸を抽出蒸留の濃硫酸として使用するととも
に、その低濃度のフッ化水素水を更に蒸留して共沸組成
のフッ化水素水とフッ素を僅かに含む水とに分離してそ
の共沸組成のフッ化水素水を抽出蒸留工程における希薄
なフッ化水素水に混合することにより、フッ化水素の回
収率を向上させ原子力施設内で再循環させるものであ
る。
Ｆ6の量はＵＦ6原料の９０％近くに達しており、その大
部分が円筒状の密閉型貯蔵容器であるＵＦ6シリンダに
充填して貯蔵している。しかし、用途のないこの物質は
ほとんど永久的に貯蔵されねばならず、これらの大量貯
蔵は容器の長期間にわたる耐腐食性等の管理面の問題の
他に、ＵＦ6の形態で貯蔵すると膨大な量のフッ素資源
が死蔵するという資源的経済的な欠点がある。この点を
解消するために、本出願人はウランの濃縮工場で天然ウ
ランあるいは回収ウランから製造されたＵＦ6を原料と
してＵ235を濃縮する際に多量に残留するＵ235濃度の低
い劣化ＵＦ6を乾式気相反応法によりＵ3Ｏ8に転換する
劣化ＵＦ6の処理方法を提案した（特開平１１−７９７
４９）。この劣化ＵＦ6の処理方法では、同時に副生す
る無水のフッ化水素を濃硫酸により抽出蒸留して無水の
フッ化水素と希硫酸とに分離してこの希硫酸を更に蒸留
濃縮して低濃度のフッ化水素水と濃縮硫酸とに分離し、
この濃縮硫酸を抽出蒸留の濃硫酸として使用するととも
に、その低濃度のフッ化水素水を更に蒸留して共沸組成
のフッ化水素水とフッ素を僅かに含む水とに分離してそ
の共沸組成のフッ化水素水を抽出蒸留工程における希薄
なフッ化水素水に混合することにより、フッ化水素の回
収率を向上させ原子力施設内で再循環させるものであ
る。
【０００３】しかし、上述した劣化ＵＦ6の処理方法で
副生するフッ化水素を原子力施設内で再循環させるに
は、２基の蒸留塔と１基の濃縮塔が必要であるため、既
存の原子力施設において再循環させるためには、その再
循環に関連する施設を追加して設ける必要があるととも
に、既存の原子力設備では無水フッ酸の需要と供給のバ
ランスが一致しないといった不具合がある。このため、
劣化ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換する際に副生するフッ化水素
においても容易に再利用されうる形態で回収し及び保存
することが望まれている。一般にフッ素を回収及び保存
する方法としてフッ素をカルシウムに固定させ、フッ化
カルシウムとして保存する方法が知られており、本出願
人はフッ化水素を主成分とする溶液と粒状の炭酸カルシ
ウムとを接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成回収
方法及びその装置を提案した（特開平１０−３３０１１
３）。この装置はフッ化水素濃度が１０〜６０％の溶液
を貯留する貯留槽と、貯留槽に貯留された溶液を０〜５
℃に冷却する第１冷却装置と、貯留槽から供給される０
〜５℃の溶液に粒状の炭酸カルシウムを添加して粒状の
フッ化カルシウムを含む溶液を生成する反応槽と、粒状
のフッ化カルシウムを含む溶液を固液分離する固液分離
装置とを備えるものである。この方法では第１冷却装置
により溶液を０〜５℃に冷却してフッ化カルシウムを生
成することによりフッ素を高い回収率で回収することが
できるようになっている。
副生するフッ化水素を原子力施設内で再循環させるに
は、２基の蒸留塔と１基の濃縮塔が必要であるため、既
存の原子力施設において再循環させるためには、その再
循環に関連する施設を追加して設ける必要があるととも
に、既存の原子力設備では無水フッ酸の需要と供給のバ
ランスが一致しないといった不具合がある。このため、
劣化ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換する際に副生するフッ化水素
においても容易に再利用されうる形態で回収し及び保存
することが望まれている。一般にフッ素を回収及び保存
する方法としてフッ素をカルシウムに固定させ、フッ化
カルシウムとして保存する方法が知られており、本出願
人はフッ化水素を主成分とする溶液と粒状の炭酸カルシ
ウムとを接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成回収
方法及びその装置を提案した（特開平１０−３３０１１
３）。この装置はフッ化水素濃度が１０〜６０％の溶液
を貯留する貯留槽と、貯留槽に貯留された溶液を０〜５
℃に冷却する第１冷却装置と、貯留槽から供給される０
〜５℃の溶液に粒状の炭酸カルシウムを添加して粒状の
フッ化カルシウムを含む溶液を生成する反応槽と、粒状
のフッ化カルシウムを含む溶液を固液分離する固液分離
装置とを備えるものである。この方法では第１冷却装置
により溶液を０〜５℃に冷却してフッ化カルシウムを生
成することによりフッ素を高い回収率で回収することが
できるようになっている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上述した特開
平１０−３３０１１３号公報に示される装置を使用して
劣化ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換する際に副生するフッ化水素
をフッ化カルシウムとして回収するためには、ＵＦ6を
Ｕ3Ｏ8に転換する際にガスとして副生したフッ化水素を
一旦その濃度が１０〜６０％のフッ化水素水の状態に転
換する必要がある。このため、その転換に係る装置が別
途必要になる不具合がある。また、上記従来の方法では
ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換すると同時に副生するフッ化水素
を回収できなければ、その回収作業が複雑化する問題点
もある。更に、フッ化水素を回収したフッ化カルシウム
が微粉化し易い欠点もある。本発明の目的は、設備及び
工程を簡素化しかつ回収したフッ化カルシウムの微粉化
を防止しうる劣化ＵＦ6の処理設備及びその処理方法を
提供することにある。
平１０−３３０１１３号公報に示される装置を使用して
劣化ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換する際に副生するフッ化水素
をフッ化カルシウムとして回収するためには、ＵＦ6を
Ｕ3Ｏ8に転換する際にガスとして副生したフッ化水素を
一旦その濃度が１０〜６０％のフッ化水素水の状態に転
換する必要がある。このため、その転換に係る装置が別
途必要になる不具合がある。また、上記従来の方法では
ＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換すると同時に副生するフッ化水素
を回収できなければ、その回収作業が複雑化する問題点
もある。更に、フッ化水素を回収したフッ化カルシウム
が微粉化し易い欠点もある。本発明の目的は、設備及び
工程を簡素化しかつ回収したフッ化カルシウムの微粉化
を防止しうる劣化ＵＦ6の処理設備及びその処理方法を
提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
図１に示すように、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させてＵ
Ｏ2Ｆ2とフッ化水素とを生成可能に構成された第１流動
層反応装置１１と、そのＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用さ
せてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成可能に構成され
た第２流動層反応装置１２とを有する劣化ＵＦ6の処理
設備の改良である。その特徴ある構成は、第１及び第２
流動層反応装置１１，１２により生成されるフッ化水素
を１５０〜３００℃に冷却するガス冷却器１６と、この
ガス冷却器１６により１５０〜３００℃に冷却されたフ
ッ化水素を通過可能に粒状の炭酸カルシウム１３ａが充
填され通過するフッ化水素を粒状の炭酸カルシウム１３
ａと接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成可能なフ
ッ素固定装置１３とを備えたところにある。この請求項
１に係る設備では、第１及び第２流動層反応装置１１，
１２により生成されるガス状のフッ化水素を直接フッ素
固定装置１３に導き、そのフッ素固定装置１３おいて炭
酸カルシウム１３ａと接触させて粒状のフッ化カルシウ
ムを生成することによりＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換すると同
時に副生するフッ化水素を回収する。
図１に示すように、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させてＵ
Ｏ2Ｆ2とフッ化水素とを生成可能に構成された第１流動
層反応装置１１と、そのＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用さ
せてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成可能に構成され
た第２流動層反応装置１２とを有する劣化ＵＦ6の処理
設備の改良である。その特徴ある構成は、第１及び第２
流動層反応装置１１，１２により生成されるフッ化水素
を１５０〜３００℃に冷却するガス冷却器１６と、この
ガス冷却器１６により１５０〜３００℃に冷却されたフ
ッ化水素を通過可能に粒状の炭酸カルシウム１３ａが充
填され通過するフッ化水素を粒状の炭酸カルシウム１３
ａと接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成可能なフ
ッ素固定装置１３とを備えたところにある。この請求項
１に係る設備では、第１及び第２流動層反応装置１１，
１２により生成されるガス状のフッ化水素を直接フッ素
固定装置１３に導き、そのフッ素固定装置１３おいて炭
酸カルシウム１３ａと接触させて粒状のフッ化カルシウ
ムを生成することによりＵＦ6をＵ3Ｏ8に転換すると同
時に副生するフッ化水素を回収する。
【０００６】フッ素固定装置１３に充填される炭酸カル
シウム１３ａの粒度は３５０〜８００μｍであることが
好ましい。粒度が３５０μｍ未満であるとフッ化水素の
通過が阻害され、粒度が８００μｍを越えると炭酸カル
シウム１３ａ全体の表面積が減少して生成されるフッ化
カルシウムの量が減少する。フッ素固定装置１３は、例
えば炭酸カルシウム１３ａが収容された複数の筒体を相
互に移動可能に円形に配設し、その内の１又は２の筒体
にフッ化水素を通過させて炭酸カルシウム１３ａをフッ
化カルシウムに転換し、フッ化カルシウムに転換した筒
体を移動することにより別の新たな筒体に交換してフッ
化水素を更に通過させることができるように構成するこ
とが好ましい。このように炭酸カルシウム１３ａを容易
に交換できるフッ素固定装置１３であれば、劣化ＵＦ6
の連続処理が可能になる。
シウム１３ａの粒度は３５０〜８００μｍであることが
好ましい。粒度が３５０μｍ未満であるとフッ化水素の
通過が阻害され、粒度が８００μｍを越えると炭酸カル
シウム１３ａ全体の表面積が減少して生成されるフッ化
カルシウムの量が減少する。フッ素固定装置１３は、例
えば炭酸カルシウム１３ａが収容された複数の筒体を相
互に移動可能に円形に配設し、その内の１又は２の筒体
にフッ化水素を通過させて炭酸カルシウム１３ａをフッ
化カルシウムに転換し、フッ化カルシウムに転換した筒
体を移動することにより別の新たな筒体に交換してフッ
化水素を更に通過させることができるように構成するこ
とが好ましい。このように炭酸カルシウム１３ａを容易
に交換できるフッ素固定装置１３であれば、劣化ＵＦ6
の連続処理が可能になる。
【０００７】請求項２に係る発明は、劣化ＵＦ6に水蒸
気を２３０〜２８０℃で作用させてＵＯ2Ｆ2とフッ化水
素とを生成させ、そのＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を６００〜
７００℃で作用させてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生
成させる乾式気相反応工程と、その乾式気相反応工程に
より生成されるフッ化水素を１５０〜３００℃で粒状の
炭酸カルシウム１３ａと接触させて粒状のフッ化カルシ
ウムを生成するフッ素固定化工程とを含む劣化ＵＦ6の
処理方法である。この請求項２に係る方法では、反応温
度を２３０〜２８０℃に制御して、劣化ＵＦ6に水蒸気
を作用させることにより、平均粒径が１００〜２５０μ
ｍ、かさ密度が３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵＯ2Ｆ2とフッ
化水素が生成し、反応温度を６００℃以上に制御して、
こうした性状のＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用させること
によりＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素が生成する。生成され
たＵ3Ｏ8は平均粒径がほぼ同様で、かさ密度が約一割増
加し、流動性に富み取扱いが容易なＵ3Ｏ8になり、その
貯蔵効率を向上する。
気を２３０〜２８０℃で作用させてＵＯ2Ｆ2とフッ化水
素とを生成させ、そのＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を６００〜
７００℃で作用させてＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生
成させる乾式気相反応工程と、その乾式気相反応工程に
より生成されるフッ化水素を１５０〜３００℃で粒状の
炭酸カルシウム１３ａと接触させて粒状のフッ化カルシ
ウムを生成するフッ素固定化工程とを含む劣化ＵＦ6の
処理方法である。この請求項２に係る方法では、反応温
度を２３０〜２８０℃に制御して、劣化ＵＦ6に水蒸気
を作用させることにより、平均粒径が１００〜２５０μ
ｍ、かさ密度が３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵＯ2Ｆ2とフッ
化水素が生成し、反応温度を６００℃以上に制御して、
こうした性状のＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用させること
によりＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素が生成する。生成され
たＵ3Ｏ8は平均粒径がほぼ同様で、かさ密度が約一割増
加し、流動性に富み取扱いが容易なＵ3Ｏ8になり、その
貯蔵効率を向上する。
【０００８】乾式気相反応工程により生成されるフッ化
水素を沸点以上の１５０〜３００℃に維持してガスの状
態で直接粒状の炭酸カルシウム１３ａと接触させること
により、生成されるフッ化カルシウムの粒子崩れは防止
され、フッ化カルシウムの粒状状態が維持される結果、
フッ素が固定されたそのフッ化カルシウムの取扱いが容
易になる。請求項３に係る発明は、請求項２に係る発明
であって、フッ素固定化工程において生じる希薄なフッ
化水素水を乾式気相反応工程における水蒸気として使用
する劣化ＵＦ6の処理方法である。この請求項３に係る
方法では、フッ素固定化工程において生成される希薄な
フッ化水素水を乾式気相反応工程における水蒸気として
使用することにより、二次廃水の発生量を低減させる。
水素を沸点以上の１５０〜３００℃に維持してガスの状
態で直接粒状の炭酸カルシウム１３ａと接触させること
により、生成されるフッ化カルシウムの粒子崩れは防止
され、フッ化カルシウムの粒状状態が維持される結果、
フッ素が固定されたそのフッ化カルシウムの取扱いが容
易になる。請求項３に係る発明は、請求項２に係る発明
であって、フッ素固定化工程において生じる希薄なフッ
化水素水を乾式気相反応工程における水蒸気として使用
する劣化ＵＦ6の処理方法である。この請求項３に係る
方法では、フッ素固定化工程において生成される希薄な
フッ化水素水を乾式気相反応工程における水蒸気として
使用することにより、二次廃水の発生量を低減させる。
【０００９】
【発明の実施の形態】次に本発明の実施の形態を図面に
基づいて詳しく説明する。図１に示すように、本発明の
劣化ＵＦ6の処理設備は、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させ
てＵＯ2Ｆ2とフッ化水素とを生成させる第１流動層反応
装置１１と、ＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用させてＵ3Ｏ8
とフッ化水素と酸素とを生成させる第２流動層反応装置
１２と、その第１及び第２流動層反応装置１１，１２に
より生成されるフッ化水素を炭酸カルシウム１３ａと接
触させるフッ素固定装置１３とを備える。この第１及び
第２流動層反応装置１１，１２はそれぞれ複数の室を有
する平板型流動層反応装置であり、平板型流動層反応装
置を使用することにより装置の専有面積が増大すること
を防止する。この例における平板型流動層反応装置は、
流動層内部を縦に配設された１又は２以上の仕切板１１
ａ，１２ａにより複数の室に仕切った流動層反応装置で
あって、仕切板１１ａ，１２ａにより仕切られた複数の
室の上部にはそれぞれ固気分離フィルタ１１ｂ，１２ｂ
が設けられる。第１及び第２流動層反応装置１１，１２
には図示しないヒータが設けられ、それぞれの流動層１
１，１２の内部の反応温度を調整可能に構成され、第１
及び第２流動層反応装置１１，１２の下部から導入され
る水蒸気は蒸気発生装置１５により作られる。
基づいて詳しく説明する。図１に示すように、本発明の
劣化ＵＦ6の処理設備は、劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させ
てＵＯ2Ｆ2とフッ化水素とを生成させる第１流動層反応
装置１１と、ＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用させてＵ3Ｏ8
とフッ化水素と酸素とを生成させる第２流動層反応装置
１２と、その第１及び第２流動層反応装置１１，１２に
より生成されるフッ化水素を炭酸カルシウム１３ａと接
触させるフッ素固定装置１３とを備える。この第１及び
第２流動層反応装置１１，１２はそれぞれ複数の室を有
する平板型流動層反応装置であり、平板型流動層反応装
置を使用することにより装置の専有面積が増大すること
を防止する。この例における平板型流動層反応装置は、
流動層内部を縦に配設された１又は２以上の仕切板１１
ａ，１２ａにより複数の室に仕切った流動層反応装置で
あって、仕切板１１ａ，１２ａにより仕切られた複数の
室の上部にはそれぞれ固気分離フィルタ１１ｂ，１２ｂ
が設けられる。第１及び第２流動層反応装置１１，１２
には図示しないヒータが設けられ、それぞれの流動層１
１，１２の内部の反応温度を調整可能に構成され、第１
及び第２流動層反応装置１１，１２の下部から導入され
る水蒸気は蒸気発生装置１５により作られる。
【００１０】フッ素固定装置１３は、粒状の炭酸カルシ
ウム１３ａが充填された縦長の複数の筒体を有し、それ
ぞれの筒体の下部にはガスの導入口１３ｃが設けられ、
上部に充填した炭酸カルシウム１３ａの間を通過したガ
スの排出口１３ｄが設けられる。筒体内部には排ガスの
流通可能であって粒体である炭酸カルシウム１３ａが流
通不能な多数の孔が形成された一対の仕切板１３ｂ，１
３ｂが上部及び下部に設けられ、炭酸カルシウム１３ａ
はこの一対の仕切板１３ｂ，１３ｂの間に充填される。
図示しないが、複数の筒体を相互に移動可能に円形に配
設され、フッ化水素はその内の２つの筒体に充填された
炭酸カルシウム１３ａに接触される。具体的に、第１の
筒体の導入口１３ｃは第１及び第２流動層反応装置１
１，１２に第１配管１４を介して接続され、第１配管に
はガス冷却器１６が設けられる。第１の筒体の排出口１
３ｄには第２の筒体の導入口１３ｃが接続され、その第
２の筒体の排出口１３ｄは凝縮器１７に第２配管１８を
介して接続される。フッ素固定装置１３は、第１及び第
２流動層反応装置１１，１２により生成されるガス状の
フッ化水素を第１及び第２の筒体に充填された粒状の炭
酸カルシウム１３ａと順次接触させて粒状のフッ化カル
シウムを生成可能に構成され、その筒体を移動すること
により別の新たな筒体に交換してフッ化水素を更に通過
させることができるように構成される。
ウム１３ａが充填された縦長の複数の筒体を有し、それ
ぞれの筒体の下部にはガスの導入口１３ｃが設けられ、
上部に充填した炭酸カルシウム１３ａの間を通過したガ
スの排出口１３ｄが設けられる。筒体内部には排ガスの
流通可能であって粒体である炭酸カルシウム１３ａが流
通不能な多数の孔が形成された一対の仕切板１３ｂ，１
３ｂが上部及び下部に設けられ、炭酸カルシウム１３ａ
はこの一対の仕切板１３ｂ，１３ｂの間に充填される。
図示しないが、複数の筒体を相互に移動可能に円形に配
設され、フッ化水素はその内の２つの筒体に充填された
炭酸カルシウム１３ａに接触される。具体的に、第１の
筒体の導入口１３ｃは第１及び第２流動層反応装置１
１，１２に第１配管１４を介して接続され、第１配管に
はガス冷却器１６が設けられる。第１の筒体の排出口１
３ｄには第２の筒体の導入口１３ｃが接続され、その第
２の筒体の排出口１３ｄは凝縮器１７に第２配管１８を
介して接続される。フッ素固定装置１３は、第１及び第
２流動層反応装置１１，１２により生成されるガス状の
フッ化水素を第１及び第２の筒体に充填された粒状の炭
酸カルシウム１３ａと順次接触させて粒状のフッ化カル
シウムを生成可能に構成され、その筒体を移動すること
により別の新たな筒体に交換してフッ化水素を更に通過
させることができるように構成される。
【００１１】次に、このように構成された設備を使用し
た本発明の劣化ＵＦ6の処理方法を説明する。 ＜乾式気相反応工程＞劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させる
際の第１流動層反応装置１１の反応温度は図示しないヒ
ータにより２３０〜２８０℃に制御され、ＵＯ2Ｆ2に更
に水蒸気を作用させる第２流動層反応装置１２の反応温
度は６００〜７００℃に制御される。２３０〜２８０℃
に制御して第１流動層反応装置１１により劣化ＵＦ6に
水蒸気を作用させると、平均粒径が１００〜２５０μ
ｍ、かさ密度が３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵＯ2Ｆ2とフッ
化水素が生成する。第１流動層反装置１１の反応温度が
２３０℃未満であると粉体物性が悪化する場合があり、
２８０℃を越えるとかさ密度が若干低下する不具合があ
る。第１流動層反応装置１１の特に好ましい反応温度は
１８０〜２６０℃である。
た本発明の劣化ＵＦ6の処理方法を説明する。 ＜乾式気相反応工程＞劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させる
際の第１流動層反応装置１１の反応温度は図示しないヒ
ータにより２３０〜２８０℃に制御され、ＵＯ2Ｆ2に更
に水蒸気を作用させる第２流動層反応装置１２の反応温
度は６００〜７００℃に制御される。２３０〜２８０℃
に制御して第１流動層反応装置１１により劣化ＵＦ6に
水蒸気を作用させると、平均粒径が１００〜２５０μ
ｍ、かさ密度が３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵＯ2Ｆ2とフッ
化水素が生成する。第１流動層反装置１１の反応温度が
２３０℃未満であると粉体物性が悪化する場合があり、
２８０℃を越えるとかさ密度が若干低下する不具合があ
る。第１流動層反応装置１１の特に好ましい反応温度は
１８０〜２６０℃である。
【００１２】次に、６００〜７００℃に制御された第２
流動層反応装置１２によりこの性状のＵＯ2Ｆ2に更に水
蒸気を作用させることによりＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素
が生成し、回収されたＵ3Ｏ8粉末はその後の長期保存の
ために貯蔵容器１９に受容される。このようにＵＦ6を
処理することにより平均粒径が流動性に富み取扱いが容
易な１００〜２５０μｍ、かさ密度が貯蔵効率を向上可
能な３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵ3Ｏ8を得ることが可能に
なる。第２流動層反応装置１１の反応温度が６００℃未
満であると反応率が低下する不具合があり、７００℃を
越えると装置が腐食する不具合がある。特に好ましい反
応温度は６００〜６５０℃である。
流動層反応装置１２によりこの性状のＵＯ2Ｆ2に更に水
蒸気を作用させることによりＵ3Ｏ8とフッ化水素と酸素
が生成し、回収されたＵ3Ｏ8粉末はその後の長期保存の
ために貯蔵容器１９に受容される。このようにＵＦ6を
処理することにより平均粒径が流動性に富み取扱いが容
易な１００〜２５０μｍ、かさ密度が貯蔵効率を向上可
能な３．５ｇ／ｃｍ3以上のＵ3Ｏ8を得ることが可能に
なる。第２流動層反応装置１１の反応温度が６００℃未
満であると反応率が低下する不具合があり、７００℃を
越えると装置が腐食する不具合がある。特に好ましい反
応温度は６００〜６５０℃である。
【００１３】＜フッ素固定化工程＞第１流動層反応装置
１１から副生するフッ化水素、及び第２流動層反応装置
１２から副生するフッ化水素は第１配管１４を介してフ
ッ素固定装置１３に案内される。この第１配管内部を流
通するフッ化水素は、ガス冷却器１６により１５０〜３
００℃に制御される。１５０〜３００℃に制御されたフ
ッ化水素は、第１及び第２の筒体のガス導入口１３ｃか
ら下側の仕切板１３ｂを通過して粒状の炭酸カルシウム
１３ａ間に進入する。この炭酸カルシウム１３ａ間にお
いてフッ化水素は炭酸カルシウム１３ａと反応してフッ
化カルシウムとなりフッ化水素が捕集される。フッ化水
素の反応温度が１５０℃未満であると一部凝縮する場合
があり、３００℃を越えると生成されるフッ化カルシウ
ムの粒度が細かくなる不具合がある。フッ化水素の特に
好ましい反応温度は２００〜２５０℃である。なお、フ
ッ化水素が捕集されたガスは第２の筒体の上側の仕切板
１３ｂを通過して排出口１３ｄから排出される。
１１から副生するフッ化水素、及び第２流動層反応装置
１２から副生するフッ化水素は第１配管１４を介してフ
ッ素固定装置１３に案内される。この第１配管内部を流
通するフッ化水素は、ガス冷却器１６により１５０〜３
００℃に制御される。１５０〜３００℃に制御されたフ
ッ化水素は、第１及び第２の筒体のガス導入口１３ｃか
ら下側の仕切板１３ｂを通過して粒状の炭酸カルシウム
１３ａ間に進入する。この炭酸カルシウム１３ａ間にお
いてフッ化水素は炭酸カルシウム１３ａと反応してフッ
化カルシウムとなりフッ化水素が捕集される。フッ化水
素の反応温度が１５０℃未満であると一部凝縮する場合
があり、３００℃を越えると生成されるフッ化カルシウ
ムの粒度が細かくなる不具合がある。フッ化水素の特に
好ましい反応温度は２００〜２５０℃である。なお、フ
ッ化水素が捕集されたガスは第２の筒体の上側の仕切板
１３ｂを通過して排出口１３ｄから排出される。
【００１４】排出口１３ｄを介して排出されたガスは第
２配管１８を介して凝縮器１７に送られる。この凝縮器
１７により液化され回収された希薄なフッ化水素水は、
その後の利用のために一時的に保管容器１７ａに受容さ
れる。保管容器１７ａに受容されたフッ化水素水はフッ
素分の含有率が非常に少なく、蒸気発生装置１５におけ
る腐食を無視でき、第１及び第２流動層反応装置１１，
１２における反応特性に影響を与えることがないため、
その後蒸気発生装置１５に送られて乾式気相反応工程に
おける水蒸気として使用される。
２配管１８を介して凝縮器１７に送られる。この凝縮器
１７により液化され回収された希薄なフッ化水素水は、
その後の利用のために一時的に保管容器１７ａに受容さ
れる。保管容器１７ａに受容されたフッ化水素水はフッ
素分の含有率が非常に少なく、蒸気発生装置１５におけ
る腐食を無視でき、第１及び第２流動層反応装置１１，
１２における反応特性に影響を与えることがないため、
その後蒸気発生装置１５に送られて乾式気相反応工程に
おける水蒸気として使用される。
【００１５】
【実施例】＜実施例１＞フッ化水素をフッ素固定装置１
３により処理した。具体的には、粒度が３５０μｍの炭
酸カルシウム１３ａを第１及び第２の筒体にそれぞれ１
０ｋｇ充填した。フッ化水素をガス冷却器１６により２
００℃に制御した後、２０００リットル／時間の速度で
供給してフッ素固定を行った。第２の筒体から排出され
たガスを凝縮器１７で凝縮回収することにより得られた
希薄なフッ化水素水は２．５リットル／時間であり、フ
ッ素濃度を測定したところ８００ｐｐｍであった。３０
分経過後フッ化水素の供給を止めて炭酸カルシウムが転
換したフッ化カルシウムを回収した。
３により処理した。具体的には、粒度が３５０μｍの炭
酸カルシウム１３ａを第１及び第２の筒体にそれぞれ１
０ｋｇ充填した。フッ化水素をガス冷却器１６により２
００℃に制御した後、２０００リットル／時間の速度で
供給してフッ素固定を行った。第２の筒体から排出され
たガスを凝縮器１７で凝縮回収することにより得られた
希薄なフッ化水素水は２．５リットル／時間であり、フ
ッ素濃度を測定したところ８００ｐｐｍであった。３０
分経過後フッ化水素の供給を止めて炭酸カルシウムが転
換したフッ化カルシウムを回収した。
【００１６】＜比較例１＞フッ化水素を従来技術で説明
した特開平１０−３３０１１３号公報に示される装置に
より処理した。具体的には、フッ化水素濃度が５０％の
１リットルからなる溶液を３０℃にコントロールして粒
度が３５０μｍの粒状の炭酸カルシウムを１．３ｋｇ添
加し、粒状のフッ化カルシウムを含む溶液を生成した
後、固液分離してフッ化カルシウムを回収した。 ＜評価＞実施例１及び比較例１により回収されたフッ化
カルシウムの純度、フッ化水素の転換率の純度、凝縮器
で凝縮されたフッ化水素水の濃度、及び生成したフッ化
カルシウムの粒度をそれぞれ測定した。この結果を表１
に示す。
した特開平１０−３３０１１３号公報に示される装置に
より処理した。具体的には、フッ化水素濃度が５０％の
１リットルからなる溶液を３０℃にコントロールして粒
度が３５０μｍの粒状の炭酸カルシウムを１．３ｋｇ添
加し、粒状のフッ化カルシウムを含む溶液を生成した
後、固液分離してフッ化カルシウムを回収した。 ＜評価＞実施例１及び比較例１により回収されたフッ化
カルシウムの純度、フッ化水素の転換率の純度、凝縮器
で凝縮されたフッ化水素水の濃度、及び生成したフッ化
カルシウムの粒度をそれぞれ測定した。この結果を表１
に示す。
【００１７】
【表１】
【００１８】表１から明らかなように、実施例１及び比
較例１の双方とも比較的高い純度のフッ化カルシウムを
得ているが、フッ素分の転換率は実施例１の方が比較例
１より高い割合で転換されていることが判る。これは実
施例１ではフッ化水素をガスの状態で直接フッ素固定装
置に導いていることに起因しているものと考えられる。
また、実施例１における反応後のフッ化水素水の濃度は
８００ｐｐｍであることから、この希薄なフッ化水素水
を乾式気相反応工程における水蒸気として使用しても、
水蒸気発生装置１５における腐食を無視でき、第１及び
第２流動層反応装置１１、１２における反応特性に影響
を与えないことが判る。更に、微粉化することにより生
じた１００μｍ以下フッ化カルシウムの割合が比較例１
では１５％未満であったのに対して、実施例１では５％
未満であった。従って、実施例１は比較例１よりフッ化
カルシウムの微粉化を抑制しうることが判る。
較例１の双方とも比較的高い純度のフッ化カルシウムを
得ているが、フッ素分の転換率は実施例１の方が比較例
１より高い割合で転換されていることが判る。これは実
施例１ではフッ化水素をガスの状態で直接フッ素固定装
置に導いていることに起因しているものと考えられる。
また、実施例１における反応後のフッ化水素水の濃度は
８００ｐｐｍであることから、この希薄なフッ化水素水
を乾式気相反応工程における水蒸気として使用しても、
水蒸気発生装置１５における腐食を無視でき、第１及び
第２流動層反応装置１１、１２における反応特性に影響
を与えないことが判る。更に、微粉化することにより生
じた１００μｍ以下フッ化カルシウムの割合が比較例１
では１５％未満であったのに対して、実施例１では５％
未満であった。従って、実施例１は比較例１よりフッ化
カルシウムの微粉化を抑制しうることが判る。
【００１９】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、ガ
ス冷却器により冷却されたフッ化水素を粒状の炭酸カル
シウムと接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成可能
なフッ素固定装置を備えたので、フッ化水素をガスの状
態で直接フッ素固定装置に導き、ガスの状態のフッ化水
素を炭酸カルシウムと接触させて粒状のフッ化カルシウ
ムを生成することができる。このため、従来必要とされ
た蒸留塔及び濃縮塔、又はガス状のフッ化水素を水溶液
の状態に転換する装置及びその溶液を貯留する貯留槽等
の装置が不要になり、劣化ＵＦ6の処理設備自体を簡素
化することができる。
ス冷却器により冷却されたフッ化水素を粒状の炭酸カル
シウムと接触させて粒状のフッ化カルシウムを生成可能
なフッ素固定装置を備えたので、フッ化水素をガスの状
態で直接フッ素固定装置に導き、ガスの状態のフッ化水
素を炭酸カルシウムと接触させて粒状のフッ化カルシウ
ムを生成することができる。このため、従来必要とされ
た蒸留塔及び濃縮塔、又はガス状のフッ化水素を水溶液
の状態に転換する装置及びその溶液を貯留する貯留槽等
の装置が不要になり、劣化ＵＦ6の処理設備自体を簡素
化することができる。
【００２０】また、本発明では第１及び第２流動層反応
装置により生成されるフッ化水素を１５０〜３００℃に
冷却するガス冷却器を備えたので、第１及び第２流動層
反応装置により生成されるフッ化水素を直接フッ素固定
装置に導くことができる。このため、劣化ＵＦ6の処理
工程を簡素化することができ、フッ化水素を１５０〜３
００℃の状態で炭酸カルシウムと接触させることにより
フッ化カルシウムの粒子崩れを防止することができる。
この結果、フッ化カルシウムの粒状状態が維持され、フ
ッ素が固定されたそのフッ化カルシウムのその後の取扱
いを容易にすることもできる。更に、フッ素固定化工程
において生成される希薄なフッ化水素水を乾式気相反応
工程における水蒸気として使用すれば、二次廃水の発生
量を低減させることができ、処理設備を従来より縮小さ
せて安価に劣化ＵＦ6を処理することができる。
装置により生成されるフッ化水素を１５０〜３００℃に
冷却するガス冷却器を備えたので、第１及び第２流動層
反応装置により生成されるフッ化水素を直接フッ素固定
装置に導くことができる。このため、劣化ＵＦ6の処理
工程を簡素化することができ、フッ化水素を１５０〜３
００℃の状態で炭酸カルシウムと接触させることにより
フッ化カルシウムの粒子崩れを防止することができる。
この結果、フッ化カルシウムの粒状状態が維持され、フ
ッ素が固定されたそのフッ化カルシウムのその後の取扱
いを容易にすることもできる。更に、フッ素固定化工程
において生成される希薄なフッ化水素水を乾式気相反応
工程における水蒸気として使用すれば、二次廃水の発生
量を低減させることができ、処理設備を従来より縮小さ
せて安価に劣化ＵＦ6を処理することができる。
【図１】本発明の処理方法及びその設備の系統図。
１１ 第１流動層反応装置 １２ 第２流動層反応装置 １３ フッ素固定装置 １３ａ 炭酸カルシウム １６ ガス冷却器
Claims (3)
- 【請求項１】 劣化ＵＦ6に水蒸気を作用させてＵＯ2Ｆ
2とフッ化水素とを生成可能に構成された第１流動層反
応装置(11)と、前記ＵＯ2Ｆ2に更に水蒸気を作用させて
Ｕ3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成可能に構成された第
２流動層反応装置(12)とを有する劣化ＵＦ6の処理設備
において、 前記第１及び第２流動層反応装置(11、12)により生成さ
れたフッ化水素を１５０〜３００℃に冷却するガス冷却
器(16)と、 前記ガス冷却器(16)により１５０〜３００℃に冷却され
たフッ化水素を通過可能に粒状の炭酸カルシウム(13a)
が充填され通過する前記フッ化水素を前記粒状の炭酸カ
ルシウム(13a)と接触させて粒状のフッ化カルシウムを
生成可能なフッ素固定装置(13)とを備えたことを特徴と
する劣化ＵＦ6の処理設備。 - 【請求項２】 劣化ＵＦ6に水蒸気を２３０〜２８０℃
で作用させてＵＯ2Ｆ2とフッ化水素とを生成させ前記Ｕ
Ｏ2Ｆ2に更に水蒸気を６００〜７００℃で作用させてＵ
3Ｏ8とフッ化水素と酸素とを生成させる乾式気相反応工
程と、 前記乾式気相反応工程により生成されるフッ化水素を１
５０〜３００℃で粒状の炭酸カルシウム(13a)と接触さ
せて粒状のフッ化カルシウムを生成するフッ素固定化工
程とを含む劣化ＵＦ6の処理方法。 - 【請求項３】 フッ素固定化工程において生じる希薄な
フッ化水素水を乾式気相反応工程における水蒸気として
使用する請求項２記載の劣化ＵＦ6の処理方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16944399A JP4085520B2 (ja) | 1999-06-16 | 1999-06-16 | 劣化ｕｆ６の処理設備及びその処理方法 |
| CA002307975A CA2307975C (en) | 1999-06-16 | 2000-01-31 | Depleted uf6 processing plant and method for processing depleted uf6 |
| US09/494,346 US6451274B1 (en) | 1999-06-16 | 2000-01-31 | Depleted UF6 processing plant and method for processing depleted UF6 |
| US10/198,358 US7063823B2 (en) | 1999-06-16 | 2002-07-19 | Depleted UF6 processing plant and method for processing depleted UF6 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16944399A JP4085520B2 (ja) | 1999-06-16 | 1999-06-16 | 劣化ｕｆ６の処理設備及びその処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001002420A true JP2001002420A (ja) | 2001-01-09 |
| JP4085520B2 JP4085520B2 (ja) | 2008-05-14 |
Family
ID=15886710
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16944399A Expired - Lifetime JP4085520B2 (ja) | 1999-06-16 | 1999-06-16 | 劣化ｕｆ６の処理設備及びその処理方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US6451274B1 (ja) |
| JP (1) | JP4085520B2 (ja) |
| CA (1) | CA2307975C (ja) |
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| JP2013535008A (ja) * | 2010-06-16 | 2013-09-09 | コミシリア ア レネルジ アトミック エ オ エナジーズ オルタネティヴズ | 発熱材料用の反応チャンバー |
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| EP2952478B1 (en) * | 2014-06-05 | 2019-04-17 | 3M Innovative Properties Company | Method for the production of free flowing synthetic calcium fluoride and use thereof |
| EP3246289B1 (en) * | 2016-05-19 | 2020-12-09 | 3M Innovative Properties Company | Generation of calcium fluoride from hf gas streams |
| CN108975275B (zh) * | 2018-10-17 | 2020-01-31 | 杨松 | 一种制备氟化氢反应装置 |
| CN109499089B (zh) * | 2018-10-31 | 2021-05-11 | 中国核电工程有限公司 | 一种将固态六氟化铀转化为气态六氟化铀的装置 |
Family Cites Families (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB979351A (en) * | 1961-01-23 | 1965-01-01 | Atomic Energy Authority Uk | Improvements in or relating to the manufacture of uranium dioxide |
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| US3765844A (en) * | 1968-10-04 | 1973-10-16 | United Nuclear Corp | Production of uranium dioxide |
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| DE3136302C2 (de) * | 1981-09-12 | 1983-08-04 | Nukem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Herstellung von U↓3↓O↓8↓-Pulver |
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| JPH0653572B2 (ja) * | 1986-05-27 | 1994-07-20 | 三菱マテリアル株式会社 | 六フツ化ウランから二酸化ウランを製造する方法 |
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-
1999
- 1999-06-16 JP JP16944399A patent/JP4085520B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
2000
- 2000-01-31 CA CA002307975A patent/CA2307975C/en not_active Expired - Fee Related
- 2000-01-31 US US09/494,346 patent/US6451274B1/en not_active Expired - Lifetime
-
2002
- 2002-07-19 US US10/198,358 patent/US7063823B2/en not_active Expired - Fee Related
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