JP2002071865A - 原子炉用混合酸化物燃料の製造方法 - Google Patents

原子炉用混合酸化物燃料の製造方法

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JP2002071865A
JP2002071865A JP2000267454A JP2000267454A JP2002071865A JP 2002071865 A JP2002071865 A JP 2002071865A JP 2000267454 A JP2000267454 A JP 2000267454A JP 2000267454 A JP2000267454 A JP 2000267454A JP 2002071865 A JP2002071865 A JP 2002071865A
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plutonium
nuclear reactor
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fuel
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Mamoru Kamoshita
守 鴨志田
Akira Sasahira
朗 笹平
Yuko Kani
祐子 可児
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Hitachi Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】迅速かつ容易にウランとプルトニウムの均一混
合性を確保できる原子炉用混合酸化物燃料の製造方法を
提供する。 【解決手段】六フッ化プルトニウムと六フッ化ウランと
の混合ガスを生成し(工程7)、その混合ガスを水蒸気
と反応させてウラン酸化物及びプルトニウム酸化物の混
合物顆粒を生成し(工程8)、この顆粒を用いて原子炉
用燃料を製造する(工程9)。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所の炉
心に装荷する混合酸化物燃料(MOX燃料)の製造方法
に関する。
【0002】
【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済燃料に
は、核分裂性の核種として未反応のウラン235及びウ
ランの核反応で生成したプルトニウム239,241が
含まれる。そのためウランやプルトニウムを回収して再
利用することにより、資源の有効利用を図ることができ
る。
【0003】ウランとプルトニウムの回収法、すなわち
使用済燃料の再処理法としては、ピュレックス法があ
り、回収したウランやプルトニウムは、燃料製造工程に
おいて再び燃料とされる。このとき、現在混合酸化物燃
料を軽水炉で燃焼させるプルサーマル利用計画が進めら
れていること、及び究極のプルトニウム利用として高速
炉のリサイクルシステムの研究・開発が進められている
ことに対応して、プルトニウムは単独で燃料とするので
はなく、所定比率のウランと混合して混合酸化物(MO
X)形態の燃料とされる。
【0004】このとき、ウランとプルトニウムとの混合
に関する従来技術としては、例えば、International Co
nference on Future Nuclear Systems 予稿集(1997年1
0月5日〜10日)p500〜503に記載のように、ウラン酸
化物とプルトニウム酸化物とを粉末で機械的に混合する
方法が既に提唱されている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】混合酸化物燃料では、
プルトニウムスポットがないこと、すなわちウランとプ
ルトニウムがなるべく均一に混合されていることが重要
である。しかしながら、上記従来技術による機械的な混
合法では、一回の混合処理では十分な均一化を図るのが
困難であった。そのため、均一化を確保するために、ウ
ラン粉末とプルトニウム粉末との混合を多数回繰り返す
必要があり、混合処理に多大な時間を要していた。
【0006】本発明の目的は、迅速かつ容易にウランと
プルトニウムの均一混合性を確保できる原子炉用混合酸
化物燃料の製造方法を提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】(1)上記目的を達成す
るために、本発明は、六フッ化プルトニウムと六フッ化
ウランとの混合ガスを生成し、その混合ガスを水蒸気と
反応させてウラン酸化物及びプルトニウム酸化物の混合
物顆粒を生成し、この顆粒を用いて原子炉用燃料を製造
する。
【0008】本発明においては、ウランとプルトニウム
とを固体の状態で混合して混合物顆粒とするのではな
く、六フッ化物ガスどうしの混合ガスとした後、この混
合ガスを水蒸気と反応させて混合物顆粒とする。このよ
うに気体どうしで混合することにより、1回の処理で迅
速かつ容易にウランとプルトニウムとの均一混合性を確
保することができる。
【0009】(2)上記(1)において、好ましくは、
原子炉の使用済燃料から回収したプルトニウムをフッ化
することにより前記六フッ化プルトニウムのガスを生成
し、この六フッ化プルトニウムのガスに六フッ化ウラン
のガスを混合することにより、前記混合ガスを生成す
る。
【0010】(3)上記(2)において、さらに好まし
くは、前記混合する六フッ化ウランとして、原子炉用ウ
ラン燃料のウラン濃縮工程で発生する劣化ウランのフッ
化物を用いる。
【0011】(4)上記(2)において、また好ましく
は、前記混合する六フッ化ウランとして、原子炉用ウラ
ン燃料のウラン濃縮工程で生成した濃縮ウランのフッ化
物を用いる。
【0012】(5)上記(2)において、また好ましく
は、前記混合する六フッ化ウランとして、前記使用済燃
料からピュレックス法により回収したウラン硝酸塩のフ
ッ化物を用いる。
【0013】(6)上記(1)において、また好ましく
は、原子炉の使用済燃料から回収したプルトニウムとウ
ランとの混合物をフッ化することにより、前記混合ガス
を生成する。
【0014】(7)上記(2)又は(6)において、ま
た好ましくは、前記混合ガスに含まれるウランとプルト
ニウムの総量に対して不足当量になるように前記水蒸気
を前記混合ガスに供給し、前記六フッ化プルトニウムの
全部及び前記六フッ化ウランの一部と反応させて、前記
ウラン酸化物及びプルトニウム酸化物の混合物顆粒を生
成する第1酸化転換工程と、この第1酸化転換工程で未
反応のまま残った前記六フッ化ウランに水蒸気を供給し
てウラン酸化物の顆粒を生成する第2酸化転換工程とを
備える。
【0015】これにより、ウランの供給が過剰な場合で
あっても、所望のプルトニウム富化度に調整することが
できる。
【0016】(8)上記(7)において、さらに好まし
くは、前記第1酸化転換工程で供給する水蒸気の量を制
御することにより、前記混合物顆粒のプルトニウム富化
度を調整する。
【0017】(9)上記(6)において、また好ましく
は、前記使用済燃料から、フッ化物揮発法又は溶融塩電
解法により前記プルトニウムとウランとの混合物を回収
する。
【0018】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態を図面を
参照しつつ説明する。
【0019】本発明の第1の実施形態を図1により説明
する。
【0020】図1は、本実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。この図1において、本実施
形態は、本発明を、使用済燃料の再処理で回収したプル
トニウムを1回プルサーマル利用するワンスルー方式の
プルサーマル燃料製造プロセスに適用した場合の実施形
態である。
【0021】まず、別途再処理施設での再処理工程から
プルトニウム・ウラン混合酸化物(例えばピュレックス
再処理工程からのプルトニウム製品で、ウランとプルト
ニウムとが1:1の混合酸化物)を受け入れる(図1に
示す工程1)。なお、混合酸化物でなくプルトニウム酸
化物単体であっても原理的には可能である。
【0022】混合酸化物は、受入後計量し、供給槽から
連続的にフッ化反応器(フレーム炉)に供給してフッ素
ガスと酸化物とを反応させ、六フッ化物に転換する(図
1に示す工程2)。なお、フレーム炉は酸化物粉末とフ
ッ素ガスの反応熱を利用して温度を約1000℃以上に保
ち、ウランとプルトニウムを速やかに六フッ化物に添加
するようにする。
【0023】生成した六フッ化物は、フレーム炉から凝
縮器に送られる。上記のフッ化の際に、フッ素はウラン
とプルトニウムの供給量に対して過剰量を供給するの
で、フレーム炉出口のガスにはウランとプルトニウムの
他に未反応のフッ素が同伴する。そこで、凝縮器では、
六フッ化物をおおよそ−50℃以下(例えば−80℃)に冷
却して凝縮させて、未反応のフッ素ガスを分離する(図
1に示す工程3)。なお、分離したフッ素ガスはリサイ
クル系に送られる(図1に示す工程4)。
【0024】供給槽からフッ化反応器に混合酸化物の供
給が終了した後、すなわち凝縮器への六フッ化物の供給
が終了した後に、凝縮器の温度を上げて、混合フッ化物
を気化させてフッ化物ガス混合槽に送る(図1に示す工
程5)。このときの温度は、六フッ化プルトニウムの沸
点以上であり、かつ、六フッ化プルトニウムの安定性が
損なわれない温度として、おおよそ80℃とする。
【0025】一方このとき、別途ウラン濃縮施設での濃
縮工程で生じる劣化ウランの六フッ化物が例えばシリン
ダ詰の形態で受け入れられている。このウランを、シリ
ンダをおおよそ80℃に加温して六フッ化物ガスを発生
させ、フッ化物ガス混合槽に供給する(図1に示す工程
6)。なお、フッ化物ガス混合槽へのウランとウラン・
プルトニウム混合ガスの供給量比は、製造する混合酸化
物燃料のプルトニウム富化度から設定する。
【0026】フッ化物ガス混合槽で混合(図1に示す工
程7)した後のガスは、例えば酸化物顆粒の流動床型の
反応装置からなる酸化転換塔に供給する。酸化転換塔に
は六フッ化物のガスの他に、水蒸気と水素ガスを供給
し、転換塔内でフッ化物を酸化物に転換する(図1に示
す工程8)。
【0027】このときのウラン及びプルトニウムの六フ
ッ化物と水蒸気、水素との反応は、以下の式で表され
る。
【0028】 UF6(g) + 2H2O(g) + H2(g) → UO2(c) + 6HF(g) (1) PuF6(g) + 2H2O(g) + H2(g) → PuO2(c) + 6HF(g) (2) この反応は600℃ないし700℃で行なうようにする。上記
のように水は液体ではなく気体(水蒸気)として供給
し、またその供給量は反応器温度を監視しながら制御す
ることで、反応器(酸化転換塔)内での凝縮を回避す
る。それにより、臨界安全の観点から処理量を大きくで
きる。
【0029】なお、本実施形態では、転換塔に供給され
るウランとプルトニウムを全量酸化物に転換する。ウラ
ンとプルトニウムの合計供給量に対して、水蒸気供給量
は化学量論な必要量とほぼ等量とし、水素の供給量はお
およそ化学量論量の4ないし5倍とする。
【0030】酸化転換塔内の混合酸化物が所定量に達し
た後、窒素を通しながらか焼し、酸化物粉末中に残った
フッ素不純物を除去する。
【0031】以上のプロセスで、最終的に、受け入れた
混合酸化物から、そのプルトニウム富化度が50%から
10%以下まで下がるように調整した混合酸化物燃料
(MOX燃料)顆粒を調製する(図1に示す工程9)。
その後、粒検査等を行なった後ペレット化し、燃料ピン
に充填し、集合体を組み立てる。
【0032】以上のように構成した本実施形態によれ
ば、ウランとプルトニウムとを六フッ化物の気体の状態
において混合するので、ウランとプルトニウムとを固体
の状態で混合して混合物顆粒としていた従来技術に比
べ、1回の処理で迅速かつ容易に均一な混合酸化物顆粒
を得ることができる。
【0033】なお、上記実施形態においては、プルトニ
ウムを回収する再処理工程を本発明の燃料製造施設とは
別の再処理施設で行ったが、これに限られず、再処理工
程を含めて本発明の燃料製造施設で一括して行うように
してもよい。この場合も同様の効果を得る。
【0034】また、プルトニウムを回収する再処理工程
が、上記で前提としたピュレックス法でなく、フッ化物
揮発法である場合、燃料製造施設におけるプルトニウム
の出発物質はフッ化物であるので、上述した酸化物のフ
ッ化工程2は省略できる。この場合、再処理施設から六
フッ化プルトニウム(六フッ化ウランとの混合物)をシ
リンダ詰めの形態で受入れ、加温によって揮発させてフ
ッ化物ガス混合槽に供給し、六フッ化ウランガスと混合
する。その後のプロセスは、上記実施形態と同一であ
る。
【0035】ところで、上記の実施形態は、使用済燃料
の再処理で回収したプルトニウムを1回プルサーマル利
用するワンスルー方式であったが、このワンススルー方
式では、核分裂性のプルトニウム同位体を定量的に利用
している訳ではない。そこで、使用済のプルサーマル燃
料を再処理して、プルトニウムを多重リサイクルするこ
とにより、核分裂性のプルトニウムの利用効率を向上さ
せる検討が進められている(多重リサイクル方式)。軽
水炉システムでは、リサイクルを進めるに従って、プル
トニウムのうちの核分裂性同位体割合が低下する。その
ため、再処理で回収したプルトニウムは、濃縮ウランと
混合した燃料とする必要がある。このように、ウランは
再濃縮ウランを使用する点がワンスルー方式と異なる。
【0036】ワンスルー方式では、混合工程に供給され
るプルトニウム同位体組成に大きな変動がないので、ウ
ランとプルトニウムの混合割合の条件はそれほど多くは
ない。一方、多重リサイクル方式では、リサイクルの履
歴による種々の同位体組成のプルトニウムを受入れるた
め、濃縮ウランとの混合割合の種類は非常に増加する。
そのため、混合工程の効率を高めることができれば、混
合酸化物燃料製造の効率を向上できる。以上より、多重
リサイクル方式では、処理効率が高くてマテリアルハン
ドリングが少なく、また混合の均一性の観点で原理的に
優れる方法が特に望まれている。以上のような背景に基
づき、本発明を多重リサイクル方式に適用した実施形態
を次に説明する。
【0037】本発明の第2の実施形態を図2により説明
する。なお、図1と同等の工程には同一の符号を付す。
【0038】図2は、本実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。この図2において、本実施
形態は、本発明を、多重リサイクルのプルサーマル利用
のための燃料製造工程に適用した場合の実施形態であ
る。
【0039】まず、別途再処理施設での再処理工程から
プルトニウム・ウラン混合酸化物(例えばピュレックス
再処理工程からのプルトニウム製品で、ウランとプルト
ニウムとが1:1の混合酸化物)を受け入れる(図2に
示す工程1)。なお、混合酸化物でなくプルトニウム酸
化物単体であっても原理的には可能である。また、化学
形態も必ずしも酸化物に転換されたものに限られず、製
品水溶液を蒸発させた硝酸塩粉末でもよい。上記の後の
工程2〜5は上記第1の実施形態と同様である。
【0040】一方このとき、本実施形態でも上記第1実
施形態と同様に六フッ化物を混合するが、この場合、多
重リサイクルに伴ってプルトニウムは核分裂性同位体の
割合が減少しているので、濃縮ウランを添加した混合酸
化物燃料とする。すなわち、別途ウラン濃縮施設での濃
縮工程で製造した濃縮ウランの六フッ化物が受け入れら
れ、この濃縮六フッ化ウランを、シリンダをおおよそ8
0℃に加温して六フッ化物ガスを発生させ、フッ化物ガ
ス混合槽に供給する(図2に示す工程6A)。なお上記
第1の実施形態と同様、フッ化物ガス混合槽へのウラン
とウラン・プルトニウム混合ガスの供給量比(言い換え
ればウランとプルトニウムとの混合割合)は、製造する
混合酸化物燃料のプルトニウム富化度から設定する。
【0041】これ以降の工程7〜9は、上記第1の実施
形態とほぼ同様であるの説明を省略する。
【0042】本実施形態によれば、一部減損したプルト
ニウムと濃縮ウランとを用いて、上記第1の実施形態と
同様、1回の処理で迅速かつ容易に均一な混合酸化物顆
粒を得ることができる。これにより、プルトニウムを軽
水炉で多重リサイクルすることができ、有効利用が可能
となる。
【0043】なお、上記第2の実施形態では、再処理工
程はピュレックス法で行なうことを前提としたが、再処
理工程がフッ化物揮発法であれば、プルトニウムのフッ
化と凝縮によるフッ素ガス分離が省略できる。
【0044】本発明の第3の実施形態を図3により説明
する。
【0045】図3は、本実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。この図1において、本実施
形態は、ピュレックス法による使用済燃料再処理と燃料
製造とを一体的に行うワンスルー方式のプルサーマル燃
料製造プロセスに本発明を適用した場合の実施形態であ
る。
【0046】使用済燃料再処理工程では、公知のピュレ
ックス再処理を行う。すなわち、詳細な説明や図示を省
略するが、原子炉(沸騰水型原子炉等の軽水炉)から受
け入れた使用済燃料を硝酸に溶解した後、トリブチルリ
ン酸を用いた溶媒抽出によりウランとプルトニウムを核
分裂生成物から分離する。ウランとプルトニウムは分別
逆抽出し、ウラン硝酸塩水溶液とプルトニウム硝酸塩水
溶液を得る。これらを加熱して脱水し、ウラン硝酸塩粉
末及びプルトニウム硝酸塩粉末を得る(図3に示す工程
11a,11b)。
【0047】燃料製造工程では、まず上記ウラン硝酸塩
粉末及びプルトニウム硝酸塩粉末を受け入れて、これら
にフッ素を反応させて、それぞれ六フッ化物とする(図
3に示す工程12a,12b)。このときの反応は次の
ように書くことができる。
【0048】UO2(NO3)2 + F2 = UO2F2 + 2NOx UO2F2 + 2F2 = UF6 + O2 Pu(NO3)4 + 2F2 = PuF4 + 4NOx PuF4 + F2 = PuF6 このようにして生成した六フッ化ウランと六フッ化プル
トニウムは、それぞれフッ化物ガス混合槽に送られる
(図3に示す工程13a,13b)。ここで均一混合さ
れたガスは、第1酸化転換塔に供給される。
【0049】ここで、本実施形態の大きな特徴として、
第1酸化転換塔で、プルトニウム及びウランを酸化物に
転換する(図3に示す工程14)。このときの反応は次
の式で表される。
【0050】UF6 + 2H2O = UO2F2 + 4HF PuF6 + 2H2O = PuO2F2 + 4HF このとき、六フッ化プルトニウムは六フッ化ウランより
も不安定であり、優先的に水蒸気と反応するが、同時に
六フッ化ウランも残った水蒸気と反応する。したがっ
て、ウランの供給が相対的に過剰な場合であっても、第
1酸化転換塔に供給されるウランとプルトニウムの総量
に対して、不足等量の水蒸気を供給することにより、プ
ルトニウムについては全量、ウランについては一部のみ
を酸化物に転換させ、これによって混合酸化物中のプル
トニウム富化度を調整することができる。
【0051】第1酸化転換塔で得られるプルトニウム酸
化物及びウラン酸化物の混合物は、所定量が蓄積した
後、水素と窒素を流して、還元しながらか焼し、二酸化
物とする。このときの第1酸化転換塔における反応は以
下の式で表される。
【0052】MO2F2 + H2 = MO2 + 2HF (M: U, Pu) UO2F2 + H2 = UO2 + 2HF 以上のようにして、ウラン・プルトニウム混合酸化物
(MOX)顆粒を調製する(図3に示す工程15)。混
合酸化物顆粒は、粒検査等を経て、ペレットに成型さ
れ、燃料ピンに充填し、集合体として組み立てられる。
【0053】一方、上記のように第1酸化転換塔に供給
される水蒸気量をウランに対し不足させることから、六
フッ化ウランの一部は未反応で残存する。この六フッ化
ウランは、反応生成物であるフッ化水素とともに、ガス
のまま第2酸化転換塔に送られる。
【0054】第2酸化転換塔では、六フッ化ウランの全
量を酸化物に転換する(図3に示す工程16)。そのた
め、水蒸気の供給量はウランに対して若干過剰になるよ
うに設定する。このときの反応は、上記第1酸化転換塔
と同様、 UF6 + 2H2O = UO2F2 + 4HF で表される。
【0055】第2酸化転換塔で得られるウラン酸化物
は、所定量が蓄積した後、水素と窒素を流して、還元し
ながらか焼し、二酸化物とする。このときの反応は、上
記第1酸化転換塔と同様、 UO2F2 + H2 = UO2 + 2HF となる。なお、第2酸化転換塔のオフガスであるフッ化
水素は、電解法によるフッ素の再生系に送られる(図3
に示す工程17)。
【0056】以上によりウラン酸化物顆粒を調製する
(図3に示す工程18)。このウラン酸化物について
は、種々の選択肢が考えられるが、一例としてはペレッ
ト化して高速炉のブランケットとして利用する方法があ
る。また、酸化物は安定形態であるので、そのまま貯蔵
容器に充填して保管してもよい。
【0057】以上説明したように、本実施形態によって
も、上記第1及び第2の実施形態と同様、1回の処理で
迅速かつ容易に均一な混合酸化物顆粒を得ることができ
る。またこのとき、臨界に対する裕度を大きくしたプロ
セス機器で、均一な混合酸化物顆粒を製造できる。
【0058】また、上述したように、ウランの供給が過
剰な場合であっても、第1酸化転換塔に供給されるウラ
ンとプルトニウムの総量に対して不足等量の水蒸気を供
給することにより、プルトニウムについては全量ウラン
については一部のみを酸化物に転換させ、混合酸化物中
のプルトニウム富化度を所望の値に調整することができ
る。さらに、混合酸化物にしないウランについても、サ
イクルシナリオに応じた適切な形態への転換を同時に行
なうことができる。
【0059】なお、上記第3実施形態において生成した
ウラン酸化物のウランについて、再濃縮して利用する場
合には、第2酸化転換塔における処理を省略し、第1転
換塔から出た六フッ化ウランを凝縮によりフッ化水素と
分けてシリンダに詰め、濃縮工程に払い出すようにすれ
ばよい。
【0060】本発明の第4の実施形態を図4により説明
する。上記第3の実施形態と同等の工程には同一の符号
を付し、適宜説明を省略する。
【0061】図4は、本実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。この図1において、本実施
形態は、フッ化物揮発法による使用済燃料再処理と燃料
製造とを一体的に行うワンスルー方式のプルサーマル燃
料製造プロセスに本発明を適用した場合の実施形態であ
る。
【0062】使用済燃料再処理工程は、公知のフッ化物
揮発法による再処理を行う。すなわち、詳細な説明や図
示を省略するが、原子炉(沸騰水型原子炉等の軽水炉)
で発生した使用済燃料を受け入れる(図2に示す工程2
1)。受け入れた使用済燃料集合体は解体された後、燃
料ピンをせん断されて、乾式熱処理法等により脱被覆し
ながら、燃料が粉末化される。
【0063】燃料粉末をフッ化装置としてのフレーム炉
に供給し、ウランやプルトニウムとフッ素との反応熱を
利用して約1000℃以上に保ちながらフッ素と反応させ、
ウランとプルトニウムを六フッ化物に転換する(図2に
示す工程22)。
【0064】なお、フレーム炉を用いた場合、フッ化反
応速度が非常に速いので、反応器内のウラン・プルトニ
ウムの滞留時間は数秒でよい。そのため、反応器内の核
分裂性物質インベントリィを小さくすることができ、臨
界安全上のメリットがある。また、ウランとプルトニウ
ムは同様な速度でフッ化され、使用済燃料中のウランと
プルトニウムの比率と反応器出口におけるウランとプル
トニウムの比率は、ほぼ等しくなる。
【0065】燃料製造工程では、転換した六フッ化混合
物ガスがフレーム炉出口から取出され、第1酸化転換塔
に送られる。なお、大部分の核分裂生成物は不揮発性の
フッ化物となり、フレーム炉底に蓄積する。
【0066】第1酸化転換塔には、上記第3の実施形態
と同様、ウランとプルトニウムの総量に対して、不足当
量の水蒸気を供給して、プルトニウム富化度を調整しな
がら混合酸化物を得る。これ以降は、第3実施形態と同
様の工程であるので、説明を省略する。
【0067】以上説明したように、本実施形態によって
も、上記第1〜第3の実施形態と同様、1回の処理で迅
速かつ容易に均一な混合酸化物顆粒を得ることができ
る。
【0068】また、フレーム炉を使ったフッ化物揮発再
処理と結合させることにより、使用済燃料から高効率で
混合酸化物顆粒製造が可能である。同時にウランを安定
な酸化物形態に転換して貯蔵することができる。
【0069】なお、ウランを再濃縮して利用する場合に
は、第2酸化転換塔における処理を省略し、凝縮によっ
て六フッ化ウランをフッ化水素から分離した後、シリン
ジに詰め濃縮工程に送ればよい。
【0070】また、上記第4の実施形態においては、フ
ッ化物揮発法におけるフッ化装置をフレーム炉方式とし
てが、これ以外にも、別の方法、例えばアルミナ等を媒
体とした流動床方式がある。これは、フッ化反応を30
0ないし600℃で行なうので、フッ化速度が比較的遅
く、ウラン酸化物からの六フッ化ウランの生成速度とプ
ルトニウム酸化物からの六フッ化プルトニウムの生成速
度に明瞭が差が現われる。そのため、ウランとプルトニ
ウムを分離して回収することもできるし、ウラン単体と
ウランとプルトニウムの混合物に分けて回収することも
できる。但し、上記した第2実施形態及び第3実施形態
において再処理工程をフッ化物揮発法とする場合、燃料
製造工程に供給するプルトニウムは単独あるいはウラン
と等量に混合されている必要があるため、再処理用のフ
ッ化反応器は、大部分のウランを分離できる流動床方式
とする必要がある。
【0071】本発明の第5の実施形態を図5により説明
する。第1の実施形態と同等の工程には同一の符号を付
し、説明を省略する。
【0072】図5は、本実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。この図1において、本実施
形態は、溶融塩電解による使用済燃料再処理と燃料製造
とを一体的に行う高速増殖炉燃料製造プロセスに本発明
を適用した場合の実施形態である。
【0073】使用済燃料再処理工程は、公知の溶融塩電
解法による再処理を行う。すなわち、詳細な説明や図示
を省略するが、原子炉(高速増殖炉)で発生した使用済
燃料を受け入れ(図5に示す工程31)、溶融塩電解法
で再処理し(図5に示す工程32)、ウランとプルトニ
ウムの混合酸化物、及びウラン酸化物を回収する(図5
に示す工程33a,33b)。なお、これらウラン酸化
物、及びウランとプルトニウムの混合酸化物には、希土
類元素等の核分裂生成物の一部が同伴する。
【0074】燃料製造工程では、ウラン・プルトニウム
の混合酸化物は、粉砕されてフッ化反応器に供給され、
フッ素ガスにより六フッ化物の混合ガスに転換される
(図5に示す工程34)。なお、このとき溶融塩電解の
際に同伴した核分裂生成物は、希土類元素をはじめとし
て不揮発性のフッ化物となり、ウランやプルトニウムか
ら分離される。
【0075】転換して生成した六フッ化物の混合ガス
は、凝縮器に供給され、凝縮器で約−80℃に冷却して
六フッ化物を凝縮させ、未反応のフッ素ガスを分離する
(図5に示す工程35)。
【0076】この後、第1の実施形態と同様、加温して
再揮発させて酸化転換塔に供給し、水蒸気及び水素と反
応させて酸化物顆粒を調製する。これ以降は、第1実施
形態と同様の工程であるので、説明を省略する。
【0077】以上説明したように、本実施形態によって
も、上記第1〜第4の実施形態と同様、1回の処理で迅
速かつ容易に均一な混合酸化物顆粒を得ることができ
る。
【0078】また、フッ化により不揮発性核分裂生成物
が除去されるので、酸化物粉末の放射能が低減する。そ
の結果、燃料製造時の遮蔽負荷が軽減される。さらに、
中性子毒となる核分裂生成核種を同伴率を低減できるの
で、燃料を高速炉に装荷したときの中性子経済を向上さ
せることができる。
【0079】なお、以上は、使用済燃料を元に燃料を製
造するプロセスに本発明を適用した実施形態であった
が、これに限られず、解体核兵器プルトニウムの原子力
利用に適用する場合も考えられる。そのような変形例を
以下に説明する。
【0080】この変形例では、兵器級プルトニウムを受
入れる一方、別の濃縮施設のウラン濃縮工程で生じた劣
化ウランの六フッ化物を受入れる。プルトニウムを六フ
ッ化物に転換して、六フッ化ウランと混合して、酸化転
換塔に供給する。プルトニウムとウランの混合割合は、
混合酸化物のプルトニウム富化度仕様から決める。本実
施形態の酸化転換塔では、供給されたウランとプルトニ
ウムの全量を酸化物に転換するので、化学量論的な必要
量相当の水蒸気を供給し、また必要量の約4ないし5倍
の水素を供給する。得られた混合酸化物顆粒は、窒素雰
囲気中でか焼し、粒検査を経た後ペレット化して、燃料
ピンに充填して、集合体を組み立てる。
【0081】この変形例によれば、純粋なプルトニウム
とウランとを気体混合により均一化し、原子燃料を製造
することができる。
【0082】
【発明の効果】本発明によれば、迅速かつ容易にウラン
とプルトニウムの均一混合性を確保することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の第1の実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。
【図2】本発明の第2の実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。
【図3】本発明の第3の実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。
【図4】本発明の第4の実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。
【図5】本発明の第5の実施形態の燃料製造方法の製造
プロセスを示した図である。
【符号の説明】
1 ウラン・プルトニウム酸化物受け入れ
工程 2 フッ化物転換工程 7 混合工程 8 酸化転換工程 9 混合酸化物燃料顆粒調整工程 11a ウラン硝酸塩水溶液脱水工程 11b プルトニウム硝酸塩水溶液脱水工程 12a,b フッ化物転換工程 14 第1酸化転換工程 15 混合酸化物燃料顆粒調整工程 16 第2酸化転換工程 21 使用済燃料受け入れ工程 22 フッ化物転換工程 31 使用済燃料受け入れ工程 32 再処理工程 33a ウラン・プルトニウム混合酸化物回収
工程 34 フッ化物転換工程

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】六フッ化プルトニウムと六フッ化ウランと
    の混合ガスを生成し、 その混合ガスを水蒸気と反応させてウラン酸化物及びプ
    ルトニウム酸化物の混合物顆粒を生成し、 この顆粒を用いて原子炉用燃料を製造することを特徴と
    する原子炉用混合酸化物燃料の製造方法。
  2. 【請求項2】請求項1記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、原子炉の使用済燃料から回収したプ
    ルトニウムをフッ化することにより前記六フッ化プルト
    ニウムのガスを生成し、この六フッ化プルトニウムのガ
    スに六フッ化ウランのガスを混合することにより、前記
    混合ガスを生成することを特徴とする原子炉用混合酸化
    物燃料の製造方法。
  3. 【請求項3】請求項2記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、前記混合する六フッ化ウランとし
    て、原子炉用ウラン燃料のウラン濃縮工程で発生する劣
    化ウランのフッ化物を用いることを特徴とする原子炉用
    混合酸化物燃料の製造方法。
  4. 【請求項4】請求項2記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、前記混合する六フッ化ウランとし
    て、原子炉用ウラン燃料のウラン濃縮工程で生成した濃
    縮ウランのフッ化物を用いることを特徴とする原子炉用
    混合酸化物燃料の製造方法。
  5. 【請求項5】請求項2記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、前記混合する六フッ化ウランとし
    て、前記使用済燃料からピュレックス法により回収した
    ウラン硝酸塩のフッ化物を用いることを特徴とする原子
    炉用混合酸化物燃料の製造方法。
  6. 【請求項6】請求項1記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、原子炉の使用済燃料から回収したプ
    ルトニウムとウランとの混合物をフッ化することによ
    り、前記混合ガスを生成することを特徴とする原子炉用
    混合酸化物燃料の製造方法。
  7. 【請求項7】請求項2又は6記載の原子炉用混合酸化物
    燃料の製造方法において、前記混合ガスに含まれるウラ
    ンとプルトニウムの総量に対して不足当量になるように
    前記水蒸気を前記混合ガスに供給し、前記六フッ化プル
    トニウムの全部及び前記六フッ化ウランの一部と反応さ
    せて、前記ウラン酸化物及びプルトニウム酸化物の混合
    物顆粒を生成する第1酸化転換工程と、この第1酸化転
    換工程で未反応のまま残った前記六フッ化ウランに水蒸
    気を供給してウラン酸化物の顆粒を生成する第2酸化転
    換工程とを備えることを特徴とする原子炉用混合酸化物
    燃料の製造方法。
  8. 【請求項8】請求項7記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、前記第1酸化転換工程で供給する水
    蒸気の量を制御することにより、前記混合物顆粒のプル
    トニウム富化度を調整することを特徴とする原子炉用混
    合酸化物燃料の製造方法。
  9. 【請求項9】請求項6記載の原子炉用混合酸化物燃料の
    製造方法において、前記使用済燃料から、フッ化物揮発
    法又は溶融塩電解法により前記プルトニウムとウランと
    の混合物を回収することを特徴とする原子炉用混合酸化
    物燃料の製造方法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004069383A (ja) * 2002-08-02 2004-03-04 Japan Nuclear Cycle Development Inst States Of Projects 核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法およびその装置
WO2004036595A1 (ja) * 2002-10-16 2004-04-29 Central Research Institute Of Electric Power Industry 軽水炉使用済燃料の再処理方法および装置
JP2007212147A (ja) * 2006-02-07 2007-08-23 Japan Atomic Energy Agency 使用済アルミナの除染および処理方法

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004069383A (ja) * 2002-08-02 2004-03-04 Japan Nuclear Cycle Development Inst States Of Projects 核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法およびその装置
WO2004036595A1 (ja) * 2002-10-16 2004-04-29 Central Research Institute Of Electric Power Industry 軽水炉使用済燃料の再処理方法および装置
JP2007212147A (ja) * 2006-02-07 2007-08-23 Japan Atomic Energy Agency 使用済アルミナの除染および処理方法
JP4528916B2 (ja) * 2006-02-07 2010-08-25 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 使用済アルミナの除染および処理方法

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