JP2000339434A

JP2000339434A - 電子部品が挿入されたポリエステル樹脂積層体及びその製造方法

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Publication number: JP2000339434A
Application number: JP11146488A
Authority: JP
Inventors: Kazuyuki Wakamura; 和幸若村; Makoto Tsubosato; 誠坪郷; Kenzo Aki; 賢三安岐; Yasuki Nakayama; 泰樹中山
Original assignee: Unitika Ltd
Current assignee: Unitika Ltd
Priority date: 1999-05-26
Filing date: 1999-05-26
Publication date: 2000-12-08

Abstract

(57)【要約】【課題】一対の単層シート間に電子部品を配置して低
温低圧で熱プレスするという簡単な方法で、ＩＣモジュ
ールなどの電子部品が挿入されたポリエステル樹脂積層
体及びその製造方法を提供する。【解決手段】ポリエチレンテレフタレート系ポリエス
テル２５〜８０重量％とポリアリレート７５〜２０重量
％とからなる非晶性ポリエステル樹脂の単層シートの間
に、電子部品が挿入されたポリエステル樹脂積層体。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリエチレンテレ
フタレート系ポリエステル25〜80重量％とポリアリレー
ト75〜20重量％とからなる非晶性ポリエステル樹脂の単
層シートの間に、電子部品が挿入されたポリエステル樹
脂積層体及びその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、ＩＣモジュールを内蔵したＩＣカ
ードが開発され、一部では実用化されている。このう
ち、一対の熱可塑性樹脂シートからなる基材の間に、接
着層を介して、ＩＣメモリー、マイクロプロセッサ、ア
ンテナコイルなどから構成されたモジュールを挟み込
み、この状態で熱プレス加工して、一体化したＩＣカー
ドは一般に知られており、採用例も多い。

【０００３】上記の基材を形成する熱可塑性樹脂として
は、環境への負荷が少なく、しかも安価なことから、ポ
リエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」という。）
に代表されるＰＥＴ系ポリエステル樹脂の延伸シートが
用いられている。しかし、これらのＰＥＴ系ポリエステ
ル樹脂の延伸シートは、電子部品を破壊しない程度の低
温低圧の条件ではシート同志の接着性がないため、これ
らを複数枚熱プレスして積層体にする場合には、エポキ
シ系接着剤やポリエステル系ホットメルト接着剤などを
基材へ塗布したり、あるいは非晶性ポリエステル樹脂シ
ートなどの接着層を使用する必要があり、製造工程が煩
雑で、コストアップになるという問題があった。また、
異種材料を熱プレスして積層体にする場合には、その組
合せによっては、積層体にそりが発生し易いという問題
もあった。

【０００４】また、主にＩＣカードとして使用される場
合には、ＩＣモジュールを挿入した積層体表面に印刷が
施されるため、使用されるシートの表面印刷性が良好で
あることも要求される。ところが、上記したＰＥＴ系ポ
リエステル樹脂の延伸シートは、十分な表面印刷性を有
していないため、シート表面へコロナ処理や樹脂コート
などの易接着処理を施したり、印刷面を保護するために
印刷面上に新たに保護シートを使用するなどの工夫がな
されている。しかし、この方法も製造工程が煩雑で、コ
ストアップになるという問題があり、また、熱プレスし
た後の易接着状態の劣化があるため、安定した表面印刷
性が得られないという問題があった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記問題点
を解決し、シート成形性、表面印刷性、機械的強度、耐
熱性などに優れ、なおかつ低温低圧でのシート間の自己
接着性や電子部品などの埋め込み性に優れたポリエステ
ル樹脂単層シートを用いた電子部品が挿入されたポリエ
ステル樹脂積層体及びその製造方法を提供するものであ
る。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意検討をした結果、本発明に至った
ものである。すなわち、本発明の要旨は次の通りであ
る。 (1) ＰＥＴ系ポリエステル25〜80重量％とポリアリレー
ト75〜20重量％とからなる非晶性ポリエステル樹脂の単
層シートの間に、電子部品が挿入されたポリエステル樹
脂積層体。 (2) ＰＥＴ系ポリエステル25〜80重量％とポリアリレー
ト75〜20重量％とからなる非晶性ポリエステル樹脂の単
層シートの間に、電子部品を挟み込んだ状態で、熱プレ
スにより一体的に積層することを特徴とする上記(1) 記
載のポリエステル樹脂積層体の製造方法。

【０００７】

【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。

【０００８】本発明のポリエステル樹脂積層体は、単層
シートの間に電子部品が挿入されたものである。ここ
で、電子部品としては、ＩＣモジュール、半導体素子、
抵抗器、コンデンサ、変成器スイッチ、水晶振動子、磁
気ヘッド、コネクター、液晶素子、プリント配線板（回
路基板）、アンテナ、コイル、トランス、スイッチ、モ
ータ、スイッチング電源、小型電池、ハイブリッドＩ
Ｃ、リードフレーム、フラットケーブル、スリットボー
ド及びこれらの任意のものを組み合わせたものが挙げら
れるが、ＩＣモジュールが特に好ましい。また、これら
の電子部品は、樹脂封止や樹脂被覆されたものであって
もよい。

【０００９】単層シートとしては、ＰＥＴ系ポリエステ
ル25〜80重量％とポリアリレート75〜20重量％とからな
る非晶性ポリエステル樹脂が用いられる。非晶性ポリエ
ステル樹脂におけるポリアリレートの割合が20重量％未
満であると、耐熱性が低くなり、夏場の炎天下の自動車
室内のような高温雰囲気下に放置された場合、積層体
（例えばＩＣカード）が変形することとなる。一方、ポ
リアリレートの配合割合が75重量％を超えると、加工性
が劣り、シート成形、プレス成形が困難となる。

【００１０】非晶性ポリエステル樹脂を構成するＰＥＴ
系ポリエステル樹脂は、エチレンテレフタレート単位を
主たる繰り返し単位とするもので、エチレンテレフタレ
ート単位を少なくとも80モル％以上、好ましくは90モル
％以上の割合で含有するものである。このＰＥＴ系ポリ
エステル樹脂の極限粘度は、フェノール／テトラクロロ
エタン混合溶媒（重量比 1/1）を用い20℃で測定したと
きの値で 0.5〜1.0 の範囲のものが好ましい。極限粘度
が 0.5よりも小さくなると、シートの機械的強度が低下
し、極限粘度が 1.0を超えるとシート成形性に劣るもの
となる。

【００１１】なお、ＰＥＴ系ポリエステル樹脂には、上
記成分の他に、フタル酸、イソフタル酸、5-ナトリウム
スルホイソフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,
4'-ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカ
ルボン酸などの芳香族ジカルボン酸成分、トリメリット
酸、ピロメリット酸及びそれらの酸無水物などの芳香族
多価カルボン酸成分、シュウ酸、コハク酸、アジピン
酸、セバシン酸、アゼライン酸、デカンジカルボン酸な
どの脂肪族ジカルボン酸成分、1,2 −プロパンジオー
ル、1,3 −プロパンジオール、1,2 −ブタンジオール、
1,3 −ブタンジオール、1,4-ブタンジオール、2,3-ブタ
ンジオール、ジエチレングリコール、1,5-ペンタンジオ
ール、ネオペンチルグリコール、トリエチレングリコー
ル、ポリエチレングリコールなどの脂肪族ジオール成
分、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトールな
どの脂肪族多価アルコール成分、1,4-シクロヘキサンジ
メタノール、1,4-シクロヘキサンジエタノールなどの脂
環族ジオール成分、4-ヒドロキシ安息香酸やε−カプロ
ラクトンのヒドロキシカルボン酸成分などの共重合成分
が、本発明の特性を損なわない範囲で少量（通常は20モ
ル％未満、好ましくは10モル％未満）含有されていても
よい。

【００１２】また、非晶性ポリエステル樹脂を構成する
ポリアリレートは、芳香族ジカルボン酸成分と下記式
で示されるビスフェノール類との重合により得られる芳
香族ポリエステルである。ＨＯ−Ａr −Ｘ−Ａr −ＯＨ（式中、Ａr はベンゼン環を表し、ベンゼン環はアルキ
ル基又はハロゲン原子で置換されてもよい。Ｘはメチレ
ン基、スルホニル基、カルボニル基、シクロヘキシル
基、硫黄原子又は酸素原子を表し、メチレン基の水素原
子はアルキル基、アリル基で置換されてもよい。）このポリアリレートの極限粘度は、フェノール／テトラ
クロロエタン混合溶媒（重量比 1/1）を用い20℃で測定
したときの値で 0.40 〜1.0 にあるものが好ましい。極
限粘度が 0.4よりも小さくなると、シートの機械的強度
が低下し、極限粘度が 1.0を超えるとシート成形性に劣
るものとなる。

【００１３】芳香族ジカルボン酸成分の好ましい例とし
ては、テレフタル酸成分及び／又はイソフタル酸成分が
挙げられるが、特にテレフタル酸成分とイソフタル酸成
分との混合物を用いると、得られるポリアリレートの溶
融加工性及び総合的性能の面で好ましい。かかる混合物
のとき、その混合比は任意に選ぶことができるが、テレ
フタル酸成分／イソフタル酸成分＝ 9/1〜1/9 （モル
比）が好ましく、特に溶融加工性及び性能のバランスの
点で 7/3〜3/7 （モル比）、さらには 1/1（モル比）が
より好ましい。ビスフェノール類としては、ビスフェノ
ールＡ〔 2,2- ビス（4-ヒドロキフェニル）プロパ
ン〕、2,2-ビス（4-ヒドロキシ-3,5- ジメチルフェニ
ル）プロパン、2,2-ビス（4-ヒドロキシ-3,5- ジクロロ
フェニル）プロパン、2,2-ビス（4-ヒドロキシ-3,5- ジ
ブロモフェニル）プロパン、ビスフェノールＳ〔 4,4'-
ジヒドロキシジフェニルスルホン〕、4,4'- ジヒドロキ
シジフェニルエーテル、4,4'-ジヒドロキシジフェニル
スルフィド、4,4'- ジヒドロキシジフェニルケトン、4,
4'- ジヒドロキシジフェニルメタン、1,1-ビス（4-ヒド
ロキシフェニル）エタン、1,1-ビス（4-ヒドロキシフェ
ニル）シクロヘキサン等が挙げられるが、ビスフェノー
ルＡが特に好ましい。また、これらは単独で使用しても
よいし、２種類以上混合して使用してもよい。さらに、
前記のビスフェノール類はパラ体であるが、オルソ体も
しくはメタ体のビスフェノール類を使用してもよく、こ
れらビスフェノール類にエチレングリコール、プロピレ
ングリコールなどを併用してもよい。ポリアリレートの
好ましい例としては、テレフタル酸クロリド／イソフタ
ル酸クロリド＝ 1/1（モル比）とビスフェノールＡとの
界面重合により得られるユニチカ社製のＵポリマー（商
品名）が挙げられる。

【００１４】非晶性ポリエステル樹脂を製造する方法と
しては、例えば、ＰＥＴ系ポリエステルとポリアリレー
トと触媒とを反応器に仕込み、減圧下で溶融加熱してエ
ステル交換反応させ、反応が完結した段階で反応器より
払出してペレット状にする方法がある。この際、触媒と
しては酢酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリ
ウムなどのアルカリ金属の化合物を用いることが好まし
い。また、ＰＥＴ系ポリエステルとポリアリレートと上
記の触媒とを、タンブラーブレンダーなどの各種のブレ
ンダーを用いて混合した後、溶融混練してエステル交換
反応させ、一軸押出機もしくは二軸押出機を用いてペレ
ット状にする方法（以下、この方法を「溶融ブレンド
法」という。）がある。さらに、ＰＥＴ系ポリエステル
とポリアリレートとを、溶融成形時に単にブレンドする
方法（以下、この方法を「成形ブレンド法」という。）
もあるが、本発明においては溶融ブレンド法を用いて製
造するのが好ましい。

【００１５】本発明における単層シートを製造するに際
しては、従来公知の方法を採用することができる。具体
的には、溶融押出機を備えた単層シート成形装置を使用
して、上記した非晶性ポリエステル樹脂を溶融押し出し
して、単層構造のポリエステル樹脂シートとする。この
際、シート成形装置の設定温度は、少なくとも非晶性ポ
リエステル樹脂の溶融温度付近もしくはそれ以上とする
ことで必要があり、目安としては 260〜310 ℃である。

【００１６】なお、非晶性ポリエステル樹脂には、必要
に応じて粒状無機化合物、熱安定剤、酸化安定剤、光安
定剤、滑剤、顔料、可塑剤、架橋剤、耐衝撃性向上剤、
難燃剤、難燃助剤、帯電防止剤などの各種のプラスチッ
ク添加剤を、本発明の特性を損なわない範囲で配合する
こともできる。

【００１７】このようして得られる単層シートの厚み
は、0.1 〜1.0 mmの範囲にあるものが成形性や表面平滑
性の点で好ましく、特にＩＣカード用としては0.1 〜0.
4 mmの範囲にあるものが好ましい。シートの厚みは、シ
ート成形装置の吐出量あるいはシートの引取速度を変更
することによって調整する。

【００１８】次に、本発明のポリエステル樹脂積層体を
製造する方法について説明する。すなわち、本発明の方
法においては、まず初めに、一対の単層シートの間に電
子部品を挟み込む。次に、この状態を保ったまま、熱プ
レス成形機を用いて熱プレス成形し一体化する。

【００１９】この際、熱プレス成形時の最終到達温度
は、単層シートを構成する非晶性ポリエステル樹脂のガ
ラス転移点より高く、なおかつ挿入された電子部品に熱
的損傷を与えないように、通常は80〜150 ℃、好ましく
は 100〜130 ℃とする。また、昇温速度は、通常３〜50
℃／分、好ましくは５〜10℃／分とする。また、プレス
最高圧力は、シート同志の自己接着性と電子部品類の圧
力損傷とのバランスを考慮し、通常は 0.5〜５ MPa、好
ましくは１〜３ MPaとする。さらに、熱プレス成形の保
持時間は、通常は20分以下、好ましくは５〜15分とす
る。

【００２０】

【実施例】次に、実施例により本発明をさらに具体的に
説明する。なお、実施例及び比較例における各種特性値
の評価は次の通りである。 (a) シート成形性シートを成形する際の状況によって次の二段階で評価し
た。 ○：良好にシートを生産することができた。 ×：シート切れまたはシートに穴が発生し、良好に生産
できない。 (b) 自己接着性積層体を構成するシート間に、カッター刃を軽く差し入
れることにより、密着力を観察し、次の二段階で評価し
た。 ○：剥離が全く発生しなかった。 ×：剥離が一部あるいは全面にわたって発生した。 (c) ＩＣチップの状態フェノールとテトラクロロエタンとの等重量混合物を溶
媒として、温度 100℃で１時間積層体を浸漬し、その樹
脂成分を溶解した後、ＩＣチップの表面を実体顕微鏡で
観察することにより、その状態を次の２段階で評価し
た。 ○：表面に異常がなかった。 ×：表面に亀裂が生じていた、もしくは変形していた。 (d) 埋め込み性積層体の表面を表面粗さ計（ミツトヨ社製、サーフテス
ト 201）を用いて、測定距離12.5mmで十点平均粗さＲｚ
を測定し、その値によって、ＩＣチップの埋め込み性を
次の２段階で評価した。 ○：Ｒｚの値が１５μｍ未満。 ×：Ｒｚの値が１５μｍ以上。 (e) 印刷性積層体の表面に帝国インキ社製セリコール UV-FIL を用
いて印刷した。印刷方法は、テトロン（登録商標）製ス
クリーン版（T-420 メッシュ）を用いて行い、ウシオ電
気社製メタルハイドロランプ80W/cmで、15cmの距離から
３秒間照射して硬化させた。得られた印刷面に接着テー
プ（セロハンテープ）を貼り付けた後、剥がして接着テ
ープへのインキの接着、すなわち積層体からのインキの
剥がれを見ることによって、印刷性を次の二段階で評価
した。 ○：インキの剥がれが全くなかった。 ×：一部でもインキの剥がれがあった。 (f) 耐熱性積層体を80℃の熱風式オーブン中に10時間放置し、変形
状態を評価した。 ○：反り、変形がなかった。 ×：反り、変形があった。 (g) 折り曲げ性積層体を折り曲げ、破損の有無を評価した。 ○：破損しなかった。 ×：破損した。

【００２１】実施例１まず初めに、極限粘度0.81のＰＥＴ（ユニチカ社製、SA
-3215P）と極限粘度0.68のポリアリレート（ユニチカ社
製、Ｕポリマー）とを 30/70（重量比）の仕込み割合で
配合し、これに酢酸ナトリウムを0.06重量％添加し、二
軸押出機（池貝鉄工社製、PCM-30）を用いて、300 ℃で
溶融混練した後、ストランド状に押出し、非晶性ポリエ
ステル樹脂のペレットを作製した。次いで、Ｔダイを備
えた単層押出しシート成形装置を用いて、シートを押出
し、30℃の冷却ローラで冷却した。なお、押出し条件
は、シリンダー温度及びダイス温度を 300℃に設定し
た。上記のように作製した一対の単層シートの間に厚み
0.2mmのＩＣチップを配置した状態で、熱プレス成形機
を用いて、常温から 130℃まで昇温速度10℃／分で昇温
し、温度 130℃で10分間保持した後、速やかに常温まで
冷却した。圧力は温度70℃までは0.1MPa、70〜90℃間で
徐々に２MPa まで上昇し、冷却終了まで保持した。以上
の方法により平均厚みが0.45mmの積層体を得た。なお、
熱プレス成形機の使用時には、プレス板として十点平均
粗さＲｚが６μｍのアルミ合金製マット板を用いた。単
層シートの構成と特性、及び積層体の特性を表１に示
す。

【００２２】実施例２、３ＰＥＴとポリアリレートとを表１に示す配合割合にし、
溶融混練を 280℃で行った他は、実施例１と同様にして
非晶性ポリエステル樹脂のペレットを作製した。次い
で、このペレットを用い、シリンダー温度及びダイス温
度を 280℃にした他は、実施例１と同様にして単層シー
ト及び積層体を作製した。単層シートの構成と特性、及
び積層体の特性を表１に示す。

【００２３】比較例１極限粘度0.81のＰＥＴ（ユニチカ社製、SA-3215P）を用
い、シリンダー温度及びダイス温度を 260℃にした他は
実施例１と同様にして、単層シート及び積層体を作製し
た。単層シートの構成と特性、及び積層体の特性を表１
に示す。

【００２４】比較例２極限粘度0.68のポリアリレート（ユニチカ社製、Ｕポリ
マー）用い、シリンダー温度及びダイス温度を 320℃に
した他は、実施例１と同様にして単層シート及び積層体
を作製した。単層シートの構成と特性、及び積層体の特
性を表１に示す。

【００２５】

【表１】

【００２６】

【発明の効果】本発明によれば、一対の単層シート間に
電子部品を配置して低温低圧で熱プレスするという簡単
な方法で、ＩＣモジュールなどの電子部品が挿入された
ポリエステル樹脂積層体を得ることができる。また、こ
の単層シートを用いることにより、新たに接着剤層を設
けるなどの必要がなくなり、製造工程が簡素化し、時間
短縮やコストダウンなどが図れ、かつ電子部品類の埋め
込み性や表面平滑性や表面印刷性に優れた積層体を得る
ことができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｂ２９Ｌ 9:00 31:34 (72)発明者中山泰樹京都府宇治市宇治樋ノ尻31−３ユニチカ株式会社宇治プラスチック工場内Ｆターム(参考） 2C005 MA13 MA14 MA18 MA19 NB34 RA05 RA21 4F100 AK42A AK42C AK43A AK43C AL05A AL05C AS00B BA03 BA06 BA10A BA10C BA13 EH012 EJ172 EJ38 EJ422 GB41 HB31 JA12A JA12C JJ03 JK04 JK14 JK15 JL02 YY00A YY00C 5B035 AA04 AA07 AA08 BA03 BA05 BB09 CA01 CA02 CA03 CA12 CA23

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ポリエチレンテレフタレート系ポリエス
テル25〜80重量％とポリアリレート75〜20重量％とから
なる非晶性ポリエステル樹脂の単層シートの間に、電子
部品が挿入されたポリエステル樹脂積層体。
【請求項２】ポリエチレンテレフタレート系ポリエス
テル25〜80重量％とポリアリレート75〜20重量％とから
なる非晶性ポリエステル樹脂の単層シートの間に、電子
部品を挟み込んだ状態で、熱プレスにより一体的に積層
することを特徴とする請求項１記載のポリエステル樹脂
積層体の製造方法。