JP2000321395A - 放射性廃液の処理方法 - Google Patents
放射性廃液の処理方法Info
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Abstract
ナトリウム及び酸を回収して、該廃液の減容およびナト
リウム、酸の再利用を図ること、及び乾燥後焼却処理し
ても塩素ガスを発生させることなく廃棄物の低容化を図
ること。 【解決手段】 陽電極と陰電極の間に2枚のバイポーラ
膜を配置し、該バイポーラ膜間の陽電極側に陰イオン交
換膜、陰電極側にナトリウムイオン選択透過膜をそれぞ
れ配置して電気透析を行うことにより、ナトリウム塩を
含む放射性廃液からナトリウムイオンを水酸化ナトリウ
ムとして、陰イオンを酸としてそれぞれ分離回収する。
また陽電極と陰電極の間にナトリウムイオン選択透過膜
を配置して電気透析を行うことにより、塩化物イオン、
ナトリウムイオンを含む放射性廃液から塩化物イオンを
塩素ガス、ナトリウムイオンを水酸化ナトリウムとして
分離する。
Description
ら排出される放射性廃液の処理方法に関し、より詳細に
は放射性廃液の減容を図り、さらに水酸化ナトリウムの
回収再利用を図る放射性廃液の処理方法に関するもので
ある。
性廃液の処理方法には、蒸発法、凝集沈殿法、イオン交
換法およびこれらを組み合わせたものがある。蒸発法
は、放射性廃液を加熱して水分を蒸発させることによっ
て濃縮し減容を図るものであり、濃縮された廃液はセメ
ントやプラスチックなどが加えられて固化される。また
凝集沈殿法は、放射性廃液に凝集沈殿剤を加えて廃液中
の放射性物質を凝集させた後、沈殿または濾過して除去
するものであり、凝集物は固体廃棄物として別途処理さ
れる。イオン交換法は、イオン交換体を用いて放射性廃
液中の放射性核種を捕集除去するものであり、使用済み
のイオン交換体は固体廃棄物として別途処理される。
上記従来法で処理した場合には次のような問題がある。
すなわち蒸発法により処理する場合には、濃縮液に高濃
度の塩が残留するため減容が十分に図れない。また凝集
沈殿法により処理する場合には、放射性核種がどれだけ
除去されたかを表す除染係数(以下、「DF」と記すこ
とがある)が10〜30程度と廃液中の放射性核種の除
去効率があまりよくないため、処理済み液に他の処理を
さらに行う必要がある。凝集沈殿法では、凝集物はすべ
て不燃性の固体放射性廃棄物となり取り扱いにくいとい
う問題がある。イオン交換法により処理する場合には、
イオン交換体が目詰まりを起こすため作業性が悪く実用
性に欠ける。
では、硝酸ナトリウムを含む廃液を陽イオン交換膜およ
び陰イオン交換膜を備えた電解セルを用いて電解を行
い、廃液から水酸化ナトリウムと硝酸を分離回収する技
術が提案されている。しかしかかる技術では、一つの廃
液処理槽に一対の電極が必要となり、多数の廃液処理槽
を用いて大量に処理する場合には電極の数が多くなりそ
の分水素及び酸素の発生量が増加する。また陽電極槽は
酸性となるから陽電極は酸に対して耐性のある材質を使
用しなければならないという材料選択上の制約がある。
さらに処理する廃液中にはナトリウムのみならずセシウ
ム(Cs)やコバルト(Co)、ストロンチウム(S
r)、ルテニウム(Ru)など金属陽イオンの放射性核
種も含まれており、かかる金属陽イオンが陽イオン交換
膜を通って水酸化ナトリウム液中に混入してしまい、回
収された水酸化ナトリウムを再利用できる場所が原子力
施設内に制限され、また漏洩などを防ぐため特別な管理
が必要となる。
イポーラ膜、陰イオン交換膜及び陽イオン交換膜を組み
合わせたイオン交換膜電気透析装置によって、硝酸塩を
含む廃液から酸とアルカリを分離して再生回収する技術
が提案されている。しかしながら、かかる技術でも、廃
液中に含まれているCsやCo、Sr、Ruなど金属陽
イオンの放射性核種が陽イオン交換膜を通って水酸化ナ
トリウム液中に混入し同様の問題が生じる。
洗濯によって、界面活性剤や汗などに由来する塩化物イ
オン(Cl-)、ナトリウムイオン(Na+)を含んだ放
射性廃液が発生する。従来、かかる放射性廃液は水分を
蒸発除去した後、残存物を粉体化、造粒して発電所内に
保管していたが、収容量の限られた保管場にあっては、
かかる残存物の一層の減容が望まれていた。一般に残存
物の減容は焼却処理により行われていた。しかし放射性
洗濯廃液のような塩化物イオンを含んでいる廃液の乾燥
粉体には多量の塩素化合物が含まれ、かかる粉体を焼却
処理すると腐食性の塩素ガスが発生する問題がある。
に関しては、東北大学素材工学研究所報告「濃縮廃液か
らの塩化物イオンの捕集」(Vol.48,No.1/2Page9-18,19
92)においては、各種無機イオン交換体を用いて濃縮廃
液からの塩化物イオンの選択的捕集について検討されて
いる。しかしイオン交換体を用いた塩化物イオンの捕集
では、イオン交換体の吸着容量を超える塩化物イオンが
廃液に含まれていると塩化物イオンの十分な除去ができ
ないという問題がある。また使用済みのイオン交換体は
二次廃棄物となり、結果的に放射性廃棄物の全体量がか
えって増加し廃棄物の減容要請に反するという問題もあ
る。
トリウムイオンは廃棄物として廃棄されており、資源と
して活用されていなかった。
題に鑑みなされたものであって、その目的は高濃度のナ
トリウム塩を含む放射性廃液からナトリウム及び酸を回
収して、該廃液の減容およびナトリウム、酸の再利用が
図れる放射性廃液の処理法法を提供することにある。
も塩素ガスを発生させることなく廃棄物の低容化が図れ
る放射性廃液の処理方法を提供することにある。
のない水酸化ナトリウムを放射性廃液から回収・再利用
する放射性廃液の処理方法を提供することにある。
と陰電極の間に2枚のバイポーラ膜を配置し、該バイポ
ーラ膜間の陽電極側に陰イオン交換膜、陰電極側にナト
リウムイオン選択透過膜をそれぞれ配置して電気透析を
行うことにより、ナトリウム塩を含む放射性廃液からナ
トリウムイオンを水酸化ナトリウムとして、陰イオンを
酸としてそれぞれ分離回収することを特徴とする放射性
廃液の処理方法が提供される。
にナトリウムイオン選択透過膜を配置して電気透析を行
うことにより、塩化物イオン、ナトリウムイオンを含む
放射性廃液から塩化物イオンを塩素ガス、ナトリウムイ
オンを水酸化ナトリウムとして分離することを特徴とす
る放射性廃液の処理方法が提供される。
寿命性、使用済み膜の発生量の低減などの点からナトリ
ウムイオン選択透過膜はセラミックス製の膜が好まし
い。
ム塩を含む放射性廃液から放射性核種の混入のない水酸
化ナトリウム及び酸を回収し再利用することができない
か鋭意検討した結果、バイポーラ膜、陰イオン交換膜、
ナトリウムイオン選択透過膜を組み合わせてそれぞれ配
置し電気透析を行うことにより上記目的が達成できるこ
とを見出し本願請求項1の発明をなすに至った。
は、陽電極と陰電極の間に2枚のバイポーラ膜を配置
し、該バイポーラ膜間の陽電極側に陰イオン交換膜、陰
電極側にナトリウムイオン選択透過膜をそれぞれ配置し
て電気透析を行う点にある。電気透析装置の基本構造を
図1に示す。電気透析装置は、ナトリウム選択透過膜3
と陰イオン交換膜4とで仕切られた脱塩セル7と、それ
に隣接して陰極側にNaOHセル9、陽極側にHNO3
セル8が設けられ、そしてNaOHセル9、HNO3セ
ル8に隣接したそれぞれの電極側に電極液セル6が設け
られている。脱塩セル7には、硝酸ナトリウム(NaN
O3)の他、CsやCo、Sr、Ruなどの放射性核種
を陽イオンあるいは有機物との錯イオンの形態で含んだ
放射線廃液が循環して流され、NaOHセル9にはNa
OH又は脱塩水、HNO3セル8にはHNO3又は脱塩水
が循環して流される。また電極液セル6には電極液(例
えばNaOH)が循環して流される。上記装置の両側に
設けられた陽電極1、陰電極2に直流電流を印加する
と、脱塩セル7を流れる放射性廃液中の陽イオン及び陰
イオンが電界により逆極性の電極側へ移動する。陽イオ
ンは陰電極側へ移動するが、ナトリウムイオンだけがナ
トリウム選択透過膜3を通過しNaOHセル9へ移動
し、他の陽イオンは当該透過膜3を通過できずに脱塩セ
ル3に留まる。NaOHセル9では陰極側に設置された
バイポーラ膜5により当該セル内の水の一部が水素イオ
ンと水酸化イオンに電離され、電界作用により水酸化イ
オンはNaOHセル9内に、水素イオンは電極液セル6
内に移動する。これらイオンの移動、すなわち脱塩セル
7から移動してきたナトリウムイオンとバイポーラ膜5
で発生した水酸化イオンとによりNaOHセル9でNa
OHが生成し回収される。
ン、ここでは硝酸イオンは、電界作用によって陽電極側
に引き寄せられる。硝酸イオンは陰イオン透過膜4を通
過しHNO3セル8へ移動し、HNO3セル8の陽電極側
に設置されたバイポーラ膜5で前述のように発生した水
素イオンと反応して硝酸を生成し回収される。
限の構成のみからなるものであるが、実使用にあたって
は図3に示すように複数のセルを並列的に並べたスタッ
ク構造のものが好適に使用される。
ムイオン及び硝酸イオンが除去され、ナトリウムイオン
は水酸化ナトリウムとして、硝酸イオンは硝酸として回
収、再利用される。
塩としては特に制限はないが、例えば硝酸ナトリウム、
硫酸ナトリウムなどが挙げられる。
て説明する。本発明者等は、原子力施設などから排出さ
れる放射性廃液から塩化物イオンを除去し、且つ当該放
射性廃液に含まれるナトリウムイオンを回収し再利用で
きないか鋭意検討した結果、ナトリウムイオン選択透過
膜を用いて当該放射性廃液を電気透析すれば塩化物イオ
ンを塩素ガスとして効率的に除去でき、またナトリウム
イオンを水酸化ナトリウムとして回収、再利用できるこ
とを見出し本発明をなすに至った。
陽電極と陰電極の間にナトリウムイオン選択透過膜を配
置して前記放射性廃液の電気透析を行うことにある。図
4に電気透析装置の基本構造を示す。図4に基づいて本
発明を説明すると、電気透析装置は、ナトリウムイオン
選択透過膜3によって、陽電極1を備えた陽電極槽28
と陰電極2を備えた陰電極槽29とに分離され、陽電極
槽28へは放射性洗濯廃液が、陰電極槽29へは低濃度
の水酸化ナトリウム等の電極液が供給される。放射性洗
濯廃液中には、塩化物イオン及びナトリウムイオン以外
にも放射性核種が微量ながら含まれており、その大部分
はCsやCoなど金属元素であって、陽イオンあるいは
有機物との錯イオンの形態で放射性洗濯廃液中に含まれ
ている。そこで陽電極槽28へ供給された放射性洗濯廃
液中の陽イオンは、電界によって陰電極2へ引き寄せら
れる。しかしナトリウムイオン選択透過膜3によって、
ナトリウムイオンだけが当該透過膜3を通過して陰電極
槽29へ移動することができ、残る陽イオンは陰電極槽
29へ移動することができずに陽電極槽28へ留まる。
また、陰電極2表面では下記反応(1)が起こり、水酸
化物イオンと水素が発生する。発生した水素は気体とし
て気相側へ移動し、水酸化物イオンは陽電極槽28から
移動してきたナトリウムイオンと結合し水酸化ナトリウ
ムとなる。 2H2O+2e-→2OH-+H2↑ ・・・(1)
物イオンは、電界によって陽電極1へ引き寄せられる。
陽電極1表面では下記反応(2)、(3)が起こり塩素
及び酸素が発生する。発生した塩素の一部は放射性洗濯
廃液中に溶解するが、陽電極槽28の上部を十分な流速
で喚起すれば廃液中に溶解している塩素も気相側へ移動
させることができる。 2Cl-→Cl2↑+2e- ・・・(2) 4OH-→2H2O+O2↑+4e- ・・・(3)
Hが高いときによくすすみ、塩素発生のための電流効率
低下の原因となる。しかしナトリウムイオン選択透過膜
3は従来の有機系カチオン交換膜とは異なり、陰電極槽
29から陽電極槽28への水酸化物イオンの移動を阻止
するため、陽電極槽28の水酸化物イオン濃度は電気透
析開始後すぐに十分に低くなり、反応(2)が支配的と
なるから実用上支障はない。また陽電極1の材質を選択
することによっても反応(3)を抑制することができ
る。陽電極の好ましい材質としては、例えば「DS
A」、「DSE」(Oronzio de Nora Impianti Electro
chimici社、Henry Beer社、Diamond Shamrock社製)の
チタン合金製が挙げられる。
物イオン及びナトリウムイオンの移動及び陽・陰電極表
面での反応により、上記放射性洗濯廃液から塩化物イオ
ン及びナトリウムイオンが除去され、ナトリウムイオン
は陰電極槽において水酸化ナトリウムとして回収、再利
用される。
透過膜としては従来公知のものが挙げられるが、界面活
性剤に対する汚染抵抗性や長寿命性、使用済み膜の発生
量の低減などの点からセラミック製のものが好ましい。
具体的商品としてはセラマテック・インコーポレーデッ
ド社製の「ナシコン(NaSICON)」などが挙げら
れる。セラミック製のナトリウムイオン選択透過膜の結
晶構造の一例を挙げると、当該透過膜には、ナトリウム
と重金属イオンを含む珪石四面体が複数個集まってリン
グ状の構造を形成した部分と、可動性ナトリウムで満た
された伝導チャンネル部分が存在し、伝導チャンネル部
分がナトリウムイオンを選択的に透過させる。他のイオ
ンあるいは分子は、電気的反発力あるいは伝導チャンネ
ルの大きさによる制約によって透過が阻止される。この
ような原理によって高いナトリウム選択透過性が実現さ
れる。
いて説明する。まず図2に本願請求項1の発明に係る放
射性廃液の処理方法を用いた廃液処理工程の概要を示
す。放射性廃液は、廃液槽14からポンプ15により中
性塩槽16へ移送された後、中性塩槽16から電気透析
槽19の脱塩セル7を通り中性塩槽16に戻る循環管路
を放射性廃液中のナトリウムイオン及び硝酸イオンが所
定濃度以下になるまでポンプ17により循環される。こ
のときHNO3セル8には、HNO3循環槽22からポン
プ23によりHNO3液が供給循環され、NaOHセル
9には、NaOH循環槽25からポンプ26によりNa
OH液が供給循環され、また電極液セル6には電極液槽
20から電極液(NaOH)が供給循環される。
リウムイオン及び硝酸イオンが所定濃度以下になると、
ポンプ17を停止して廃液循環を止め、処理済み廃液を
中性塩槽16から脱塩液槽18へ移送する。また同様に
してHNO3セル8を循環するHNO3液が所定濃度以上
になるとポンプ23を停止し循環を止め、HNO3液を
HNO3循環槽22からHNO3回収槽24へ移送する。
NaOH液についても同様にして循環しているNaOH
液が所定濃度以上になるとポンプ26を停止して循環を
止め、NaOH液をNaOH回収槽27へ移送する。
て大幅な減容が図れ、図2には示していないが、上記処
理後の放射性廃液は濃縮乾燥されて粉体化・造粒され、
必要により焼却処理される。なお放射性廃液に界面活性
剤などが含まれていると、濃縮乾燥処理において該界面
活性剤に起因する発泡が生じ、蒸気側へ不純物が移行し
分離水が汚染されるといった問題が生じることがある。
このため、廃液の濃縮乾燥前に発泡抑制の前処理を行っ
てもよい。かかる前処理としては、例えばアルカリ土類
金属と鉱酸との水溶性塩類化合物を廃液に添加して界面
活性剤を予め沈殿性塩類に変化させる方法、あるいは活
性炭などの吸着剤と廃液に添加混合する方法などが挙げ
られる。もちろん発泡作用の抑制された界面活性剤を使
用してもよい。
薬として再利用が可能であり、特にNaOHについて
は、CsやCoなどの放射性核種の混入がないため、原
子力施設以外で再利用が可能であり、また廃棄処分する
場合でも非放射性廃棄物として処理できるため、放射性
廃棄物に比べ取り扱いが格段によくなる。
を用いた廃液処理工程の一実施例を図5示す。図5を参
照して、ポンプ31によって放射性洗濯廃液は洗濯廃液
槽30から洗濯廃液循環槽32へ移送される。ここで放
射性洗濯廃液は、洗濯廃液循環槽32と電気透析装置3
4の陽電極槽28の循環管路中を塩化物イオン及びナト
リウムイオンが所定濃度以下になるまでポンプ33によ
って循環される。また陽電極1表面で発生する塩素は陽
電極槽28上部から系外へ排気される。放射性洗濯廃液
中の塩化物イオン及びナトリウムイオンが所定濃度以下
になると、廃液循環を停止して、塩化物イオン及びナト
リウムイオンが除去された放射性洗濯廃液は脱塩液槽3
5へ移送される。その後当該放射性洗濯廃液は濃縮乾燥
されて粉体化・造粒され、焼却処理される。なお、本発
明の廃液処理後に行われる濃縮乾燥処理における界面活
性剤に起因する発泡を抑制するために、本発明の廃液処
理前又は後に当該放射性洗濯廃液にアルカリ土類金属と
鉱酸との水溶性塩類化合物を添加して界面活性剤を予め
沈殿性塩類に変化させておいてもよい。
リウム液は、水酸化ナトリウム循環槽36と電気透析槽
34の陰電極槽29との循環管路中を循環し、この間陰
電極槽29では前記反応により水酸化ナトリウムが生成
される。また陰電極2表面で発生する水素は、陰電極槽
29上部から系外へ排気される。水酸化ナトリウム濃度
が所定濃度以上となると循環を止め、当該水酸化ナトリ
ウム液は水酸化ナトリウム回収槽38へ移送される。か
かる水酸化ナトリウムは、ナトリウム選択透過膜によっ
てCsやCoなどの放射性核種の混入が阻止されている
ため、再利用あるいは処分にあたって放射性物質取扱の
制約を受けず、例えば試薬として使用することできる。
液に含まれるナトリウム塩を効率的に除去することがで
き、放射性廃棄物の大幅な減容が図れる。また当該廃液
から回収されたナトリウムは放射性核種を含まない水酸
化ナトリウムとして原子力施設以外にも広く使用するこ
とができ、他方当該廃液から回収された酸は例えば試薬
として使用することができる。
に含まれるナトリウムイオン及び塩化物イオンを効率的
に除去することができ、放射性廃棄物の大幅な減容が図
れる。また上記請求項1の発明同様、廃液から回収され
たナトリウムは放射性核種を含まない水酸化ナトリウム
として原子力施設以外にも広く使用することができる。
本構造を示す図である。
示す図である。
例を示す図である。
本構造を示す図である。
示す図である。
Claims (3)
- 【請求項1】 陽電極と陰電極の間に2枚のバイポーラ
膜を配置し、該バイポーラ膜間の陽電極側に陰イオン交
換膜、陰電極側にナトリウムイオン選択透過膜をそれぞ
れ配置して電気透析を行うことにより、ナトリウム塩を
含む放射性廃液からナトリウムイオンを水酸化ナトリウ
ムとして、陰イオンを酸としてそれぞれ分離回収するこ
とを特徴とする放射性廃液の処理方法。 - 【請求項2】 陽電極と陰電極の間にナトリウムイオン
選択透過膜を配置して電気透析を行うことにより、塩化
物イオン、ナトリウムイオンを含む放射性廃液から塩化
物イオンを塩素ガス化して除去し、ナトリウムイオンを
水酸化ナトリウムとして分離回収することを特徴とする
放射性廃液の処理方法。 - 【請求項3】 前記ナトリウムイオン選択透過膜がセラ
ミックス製の膜である請求項1又は2記載の放射性廃液
の処理方法。
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