JP2000281761A - 封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】ノンハロゲン、ノンアンチモンで難燃化を達成
でき、成形性が良好で、耐リフロー性、耐湿性、高温放
置特性などの信頼性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂
成形材料及び電子部品装置を提供する。 【解決手段】（Ａ）１分子中に２個以上のエポキシ基を
持つエポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、
（Ｄ）無機充填剤、を必須成分とし、（Ｂ）成分の硬化
剤が下記一般式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂（ａ）
とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合
物（ｃ）との重縮合物（Ｅ）を含むことを特徴とする封
止用エポキシ樹脂成形材料。これにより封止された素子
を備える電子部品装置。 【化１】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は炭素数６〜１４のアリール基又はビフェニ
ル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に炭素数１〜６のア
ルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は炭素数１〜１０の
１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示す。）

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、封止用エポキシ樹
脂成形材料、特に環境対応の観点から要求されるノンハ
ロゲン、ノンアンチモンの封止用エポキシ樹脂成形材料
で、耐湿性、耐リフロー性、高温放置特性など厳しい信
頼性を要求されるＶＬＳＩの封止用に好適な成形材料及
びその成形材料で封止した素子を備える電子部品装置に
関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子
部品封止の分野ではエポキシ樹脂成形材料が広く用いら
れている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特
性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着
性などの諸特性にバランスがとれているためである。こ
れらのエポキシ樹脂成形材料の難燃化は主にテトラブロ
モビスフェノールＡのジグリシジルエーテル等のブロム
化樹脂と酸化アンチモンの組合せにより行われている。
また、ブロム化樹脂や酸化アンチモンを用いずに難燃化
を達成する手法としては、特開平９−２２７７６５号公
報に開示されている赤燐を用いたもの、特開平９−２３
５４４９号公報に開示されている燐酸エステル化合物を
用いたもの、特開平８−２２５７１４号公報に開示され
ているホスファゼン化合物を用いたもの、特開平９−２
４１４８３号公報に開示されている金属水酸化物を用い
たもの、特開平９−１００３３７号公報に開示されてい
る金属水酸化物と金属酸化物を併用して用いたもの、さ
らには特開平７−８２３４３号公報に開示されている充
填剤の割合を高くしたもの等の手法が主に知られてい
る。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】近年、環境保護の観点
からダイオキシンの問題に端を発し、デカブロムをはじ
めハロゲン化樹脂についても規制の動きがある。同様に
アンチモン化合物も毒性面から規制の動きがあり、封止
用エポキシ樹脂成形材料についても脱ハロゲン化（脱ブ
ロム化）、脱アンチモン化の要求が出てきている。ま
た、プラスチック封止ＩＣの高温放置特性にブロムイオ
ンが悪影響を及ぼすことが知られており、この観点から
もブロム化樹脂量の低減が望まれている。この脱ハロゲ
ン、脱アンチモン化の要求に対して、燐化合物、窒素化
合物及び金属化合物等、種々の難燃剤が検討されてい
る。しかし、先に示した特開平９−２２７７６５号公報
に開示されているような赤燐を用いた組成物は耐湿信頼
性の低下や赤燐の打撃発火性に起因する安全性の問題、
特開平９−２３５４４９号公報に開示されているような
燐酸エステル化合物を用いた組成物や特開平８−２２５
７１４号公報に開示されているホスファゼン化合物を用
いた組成物は可塑化による成形性の低下や耐湿信頼性の
低下の問題、特開平９−２４１４８３号公報に開示され
ている金属水酸化物を用いた組成物や特開平９−１００
３３７号公報に開示されている金属水酸化物と金属酸化
物を併用して用いた組成物、さらには特開平７−８２３
４３号公報に開示されている充填剤の割合を高くした組
成物は流動性の低下の問題がそれぞれあり、いずれの場
合もブロム化樹脂と酸化アンチモンを用いた組成物と同
等の成形性、信頼性を得るに至っていない。本発明はか
かる状況に鑑みなされたもので、脱ハロゲン化、脱アン
チモン化で、成形性が良好で、かつ耐リフロー性、耐湿
性及び高温放置特性等の信頼性の優れた封止用エポキシ
樹脂材料及びそれを用いた電子部品装置を提供しようと
するものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】発明者らは上記の課題を
解決するために鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂成
形材料に特定の硬化剤を配合することにより上記の目的
を達成しうることを見いだし、本発明を完成するに至っ
た。

【０００５】すなわち、本発明は、（１）（Ａ）１分子
中に２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂、（Ｂ）
硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、を必須
成分とし、（Ｂ）成分の硬化剤が下記一般式（Ｉ）で示
されるフェノール樹脂（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）
とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物
（Ｅ）を含むことを特徴とする封止用エポキシ樹脂成形
材料、

【化５】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は置換又は非置換の炭素数６〜１４のアリー
ル基又はビフェニル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に
炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は
炭素数１〜１０の１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示
す。）（２）重縮合物（Ｅ）に用いられるトリアジン誘
導体（ｂ）がベンゾグアナミン及び／又はメラミンであ
ることを特徴とする上記（１）記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、（３）重縮合物（Ｅ）の数平均分子量が３
００〜２０００で、かつ重量平均分子量が１０００〜１
００００であることを特徴とする上記（１）又は（２）
記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（４）重縮合物
（Ｅ）の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）
が１．６〜１５であることを特徴とする上記（３）記載
の封止用エポキシ樹脂成形材料、（５）（Ａ）成分が下
記一般式（II）のエポキシ樹脂を含むことを特徴とする
上記（１）〜（４）記載のいずれかの封止用エポキシ樹
脂成形材料、

【化６】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁴は水素及び炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべて同一で
も異なっていてもよい。ｎは０〜３を示す。）（６）
（Ｂ）成分が下記一般式（III）の硬化剤をさらに含む
ことを特徴とする上記（１）〜（５）記載のいずれかの
封止用エポキシ樹脂成形材料、

【化７】 （ここで、Ｒは水素及び炭素数１〜１０の置換又は非置
換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜８を示
す。）（７）次式（IV）で示される燐化合物（Ｆ）をさ
らに含むことを特徴とする上記（１）〜（６）記載のい
ずれかの封止用エポキシ樹脂成形材料、

【化８】 （式中の８個のＲは炭素数１〜４のアルキル基を示し、
全て同一でも異なっていてもよい。Ａｒは芳香族環を示
す。）（８）上記（１）〜（７）記載のいずれかの封止
用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備える
電子部品装置、である。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明において用いられる（Ａ）
成分のエポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂成形材料で
一般に使用されているもので特に限定はないが、例え
ば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノ
ール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコ
ール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノ
ール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジ
ヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデ
ヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベン
ズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を
有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得
られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェ
ノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、アル
キル置換又は非置換のビフェノール等のジグリシジルエ
ーテル、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロ
ルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型
エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌ
ル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により
得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペ
ンタジエンとフェノ−ル類の共縮合樹脂のエポキシ化
物、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、ナフトールア
ラルキル樹脂のエポキシ化物、トリメチロールプロパン
型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、オレフィ
ン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族
エポキシ樹脂、及び脂環族エポキシ樹脂などが挙げら
れ、耐リフロー性の面からは下記一般式（II）のビフェ
ニル型エポキシ樹脂が好適である。

【化９】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁴は水素及び炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべて同一で
も異なっていてもよい。ｎは０〜３を示す。）これを例
示すると、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキ
シ）ビフェニルや４，４’−ビス（２，３−エポキシプ
ロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェ
ニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリン
と４，４’−ビフェノールや４，４’−（３，３’，
５，５’−テトラメチル）ビフェノールとを反応して得
られるエポキシ樹脂等が挙げられる。中でも４，４’−
ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，
５’−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ
樹脂が好ましい。このビフェニル型エポキシ樹脂を使用
する場合、その配合量はエポキシ樹脂全量に対し６０重
量％以上とすることが好ましい。６０重量％未満では当
該エポキシ樹脂の低吸湿性、高接着性の特長が発揮され
にくく、耐リフロー性に対して効果が小さくなりがちで
ある。これらのエポキシ樹脂は単独で用いても２種類以
上併用してもよい。

【０００７】本発明において用いられる（Ｂ）成分の硬
化剤は、少なくとも下記一般式（Ｉ）で示されるフェノ
ール樹脂（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド
基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｅ）を含んでい
ればよく、それ以外に封止用エポキシ樹脂成形材料で一
般に使用されている硬化剤を併用することもできる。

【化１０】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は置換又は非置換の炭素数６〜１４のアリー
ル基又はビフェニル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に
炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は
炭素数１〜１０の１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示
す。）

【０００８】重縮合物（Ｅ）と併用する硬化剤として
は、例えば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カ
テコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェ
ニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール類又
はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフ
タレン等のナフトール類とホルムアルデヒド等のアルデ
ヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合
させて得られる樹脂、フェノール類とジメトキシパラキ
シレンやビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成さ
れるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラル
キル樹脂などが挙げられ、中でも耐リフロー性の面から
は下記一般式（III）で表されるフェノール・アラルキ
ル樹脂が好適である。この一般式（III）の硬化剤を用
いる場合、配合量は、その性能を発揮するために硬化剤
全量に対して６０重量％以上とすることが好ましい。

【化１１】 （ここで、Ｒは水素及び炭素数１〜１０の置換又は非置
換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜８を示
す。）中でも下記の式（V）で示され、ｎが平均的に０
〜８のものが好ましい。

【化１２】 これらの硬化剤は単独で用いても２種類以上併用しても
よい。

【０００９】（Ａ）成分のエポキシ樹脂と重縮合物
（Ｅ）を含む（Ｂ）成分の硬化剤との当量比、すなわ
ち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基
数の比は、特に限定はされないが、それぞれの未反応分
を少なく抑えるために０．７〜１．３の範囲に設定する
ことが好ましく、特に成形性、耐リフロー性に優れる成
形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定する
ことが好ましい。

【００１０】本発明において用いられる（Ｃ）成分の硬
化促進剤は特に限定はないが、例えば、封止用エポキシ
樹脂成形材料で一般に使用されているもので、１，８−
ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，
５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５、６−
ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，
０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物及びこれ
らの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、
２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−
ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノ
ン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾ
キノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、
フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジ
アゾフェニルメタン、フェノール樹脂などのπ結合をも
つ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物、ベ
ンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチ
ルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）
フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導体、２−
メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類
及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジ
フェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス
（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフ
ィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類及びこ
れらのホスフィン類に無水マレイン酸、上記キノン化合
物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合
をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化
合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレ
ート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレー
ト、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニ
ルボレート、Ｎ−メチルモリホリンテトラフェニルボレ
ート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体な
どが挙げられる。これらの硬化促進剤は、単独で用いて
も２種以上併用しても良い。（Ｃ）成分の硬化促進剤の
配合量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に限
定されるものではないが、成形材料全体に対して０．０
０５〜２重量％が好ましく、より好ましくは０．０１〜
０．５重量％である。

【００１１】本発明において用いられる（Ｄ）成分の無
機充填剤は、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及
び強度向上のために成形材料に配合されるものであり、
例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコ
ン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウ
ム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベ
リリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステ
アタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又
はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げら
れる。さらに、難燃効果のある無機充填剤としては水酸
化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛、モリ
ブデン酸亜鉛等が挙げられる。これらの無機充填剤は単
独で用いても２種類以上併用してもよい。上記の無機充
填剤の中で、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカ
が、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましく、充填
剤形状は成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形が
好ましい。無機質充填剤の配合量としては、難燃性の観
点、成形性、吸湿性、線膨張係数の低減及び強度向上の
観点から、成形材料全体に対して７０重量％以上が好ま
しく、８０〜９５重量％の範囲がより好ましく、８８〜
９２重量％がさらに好ましい。７０重量％未満では耐リ
フロー性が低下しやすく、９５重量％を超える場合には
流動性が不足しがちである。

【００１２】本発明において用いられる（Ｂ）成分の硬
化剤に含まれる重縮合物（Ｅ）は、下記一般式（Ｉ）で
示されるフェノール樹脂（ａ）とトリアジン誘導体
（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合
物である。

【化１３】 ここで、上記式（Ｉ）中のＡｒ¹はフェニル基、ナフチ
ル基、アントリル基等の炭素数６〜１４のアリール基を
示す。Ａｒ²は置換又は非置換のフェニル基、ナフチル
基、アントリル基等の炭素数６〜１４のアリール基又は
炭素数６〜１４のビフェニル基を示し、置換基として
は、メチル基、エチル基、プロピル基等のアルキル基、
メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基等のアルコキシ
基などが挙げられる。Ｒ¹及びＲ²は、メチレン基、エチ
レン基、プロピレン基、イソプロピレン基、ブチレン
基、ペンチレン基、へキシレン基等の炭素数１〜６のア
ルキレン基を示し、互いに同一でも異なっていてもよ
い。Ｒは、水素原子又は炭素数１〜１０の１価の有機基
を示し、１価の有機基としては、炭素数１〜１０の置換
又は非置換の炭化水素基等が挙げられ、具体的には、メ
チル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチ
ル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチ
ル基、へキシル基等の分岐又は直鎖の炭素数１〜１０の
アルキル基、フェニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル
基、ｐ−トリル基、２，３−キシリル基、２，４−キシ
リル基、ベンジル基、フェネチル基、ベンズヒドリル
基、トリチル基等の炭素数６〜１０のアリール基などが
挙げられる。中でも、成形性、信頼性の観点からはＡｒ
¹がフェニル基又はナフチル基、Ａｒ²がフェニル基又は
ビフェニル基、Ｒ¹及びＲ²がメチレン基、Ｒが水素原子
又はメチル基のものが好ましく、Ａｒ¹がフェニル基、
Ａｒ²がフェニル基、Ｒ¹及びＲ²がメチレン基、Ｒが水
素原子のものがより好ましい。ｎは０〜８の整数であ
る。

【００１３】上記一般式（Ｉ）で表されるフェノール樹
脂（ａ）で、市販のものとしては、下記式（Ｖ）で示さ
れる三井化学株式会社製のフェノール・アラルキル樹脂
ミレックスＸＬＣ−４Ｌ（一般式（Ｉ）中、Ａｒ¹がフ
ェニル基、Ａｒ²がフェニル基、Ｒ¹及びＲ²がメチレン
基、Ｒが水素原子、ｎの平均が約０．８のフェノール樹
脂）が挙げられる。

【化１４】

【００１４】重縮合物（Ｅ）において用いられるトリア
ジン誘導体（ｂ）としては、分子中にトリアジン核を有
する化合物であれば特に限定はなく、例えば、メラミ
ン、ベンゾグアナミン、アセトグアナミン等のグアナミ
ン誘導体、シアヌル酸、メチルシアヌレート等のシアヌ
ル酸誘導体などが挙げられ、これらを単独で用いても２
種類以上併用してもよい。中でも、成形性、信頼性の観
点からはメラミン、ベンゾグアナミン等のグアナミン誘
導体が好ましい。また、重縮合物（Ｅ）において用いら
れるアルデヒド基を有する化合物（ｃ）としては、例え
ば、ホルムアルデヒド、ホルマリン、パラホルムアルデ
ヒド等が挙げられる。

【００１５】重縮合物（Ｅ）の製造に用いられる３成分
の配合割合は、重縮合物（Ｅ）が製造できれば特に限定
はないが、上記一般式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂
（ａ）に対してトリアジン誘導体（ｂ）を１〜２０重量
％用いることが好ましく、２〜１５重量％用いることが
より好ましい。１重量％未満では、成形材料の難燃性が
低下する傾向があり、２０重量％を超えると得られる重
縮合物の軟化点が高くなり過ぎ、流動性や混練性が低下
する傾向がある。アルデヒド基を有する化合物（ｃ）の
使用量は、トリアジン誘導体（ｂ）１モルに対して１〜
１０モルが好ましく、１〜５モルがより好ましい。１モ
ル未満では、一般式（Ｉ）で表されるフェノール樹脂
（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）との反応が進行しにく
くなる傾向があり、１０モルを超えると、合成中ゲル化
し易くなる傾向がある。

【００１６】重縮合物（Ｅ）の製造方法は特に制限はな
く、一般式（Ｉ）で表されるフェノール樹脂（ａ）、ト
リアジン誘導体（ｂ）及びアルデヒド基を有する化合物
（ｃ）の各原料を反応させることにより製造できる。例
えば、上記一般式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂
（ａ）、トリアジン誘導体（ｂ）及びアルデヒド基を有
する化合物（ｃ）とを、付加縮合重合反応等により重縮
合させるなどの一般的な方法で合成することができる。
還流反応させた後昇温脱水して重縮合させることもでき
る。重縮合物（Ｅ）を合成する場合の反応温度は、反応
温度は、５０〜２５０℃とすることが好ましく、より好
ましくは６０〜２２０℃、さらに好ましくは１００〜１
８０℃である。５０℃未満では、反応が不充分となり、
分子量が上がらず、成形性、耐熱性、耐水性、難燃性、
強度等が低下する傾向があり、２５０℃を超えると一般
式（Ｉ）で表されるフェノール樹脂（ａ）とトリアジン
誘導体（ｂ）の反応が不充分となる傾向がある。反応時
間は、１〜２０時間とするのが好ましく、より好ましく
は１〜１５時間、さらに好ましくは２〜１０時間であ
る。１時間未満では反応が不充分となりがちで、分子量
が上がらず、成形性、耐熱性、耐水性、難燃性、強度等
が低下する傾向があり、２０時間を超えても収量的なメ
リットが得られなくなるため、経済的に不利である。反
応終了後、必要に応じて、加熱減圧下等で未反応成分、
水等を除去することができるが、その条件は、温度が８
０〜２２０℃、より好ましくは１２０〜１８０℃、圧力
が１００ｍｍＨｇ以下、より好ましくは６０ｍｍＨｇ以
下、時間が０．５〜１０時間とすることが好ましい。ま
た、反応には必要に応じてトリメチルアミン、トリエチ
ルアミン等のアミン系触媒、水酸化ナトリウム、水酸化
カリウム等のアルカリ触媒、リン酸、ｐ−トルエンスル
ホン酸、蓚酸等の酸触媒を、反応触媒としてフェノール
樹脂（ａ）１モルに対して、０．００００１〜０．０１
モル程度加えてもよい。反応系のｐＨは、１〜１０が好
ましい。ｐＨが１未満では合成中に樹脂がゲル化し易
く、１０を超えると、一般式（Ｉ）で表されるフェノー
ル樹脂（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）との反応が進行
しにくくなる傾向がある。

【００１７】本発明の重縮合物（Ｅ）の数平均分子量
（Ｍｎ）（ゲルパーミエーションクロマトグラフで測定
し、標準ポリスチレン換算した値）は、３００〜２，０
００であることが好ましく、４５０〜１，５００である
ことがより好ましく、５００〜１，２００であることが
さらに好ましい。３００未満では成形性や耐リフロー性
が低下する傾向があり、２，０００を超えると、合成が
難しく、また、流動性が低下する傾向がある。重縮合物
（Ｅ）の重量平均分子量（Ｍｗ）（ゲルパーミエーショ
ンクロマトグラフで測定し、標準ポリスチレン換算した
値）は、１，０００〜１０，０００であり、９００〜
９，０００であることが好ましく、８００〜８，０００
であることがより好ましい。１，０００未満では成形性
や耐リフロー性が低下する傾向があり、１０，０００を
超えると、合成が難しく、また、流動性が低下する傾向
がある。重縮合物（Ｅ）の分子量分布（重量平均分子量
Ｍｗ／数平均分子量Ｍｎ）は、１．６〜１５の範囲内で
あることが好ましく、１．８〜１０であることがより好
ましい。１．６未満では成形性や耐リフロー性が低下す
る傾向があり、１５を超えると、合成が困難となり、ま
た、流動性が低下する傾向がある。また本発明の重縮合
物（Ｅ）は、成形性、耐熱性、耐水性、難燃性、強度及
び耐リフロー性等の点から、標準ポリスチレン換算の分
子量２，０５０に対応する点（ゲルパーミエーションク
ロマトグラフで測定したグラフ上の点）における強度ａ
と分子量６５５に対応する点（ゲルパーミエーションク
ロマトグラフで測定したグラフ上の点）における強度ｂ
との比ａ／ｂが、０．２〜１．２であることが好まし
く、０．３〜１．０であることがより好ましい。強度比
ａ／ｂが０．２未満であると成形性、耐リフロー性が低
下する傾向があり、１．２を超える場合は流動性が低下
する傾向がある。重縮合物（Ｅ）は、フェノール誘導体
の２核体の含有量が１０〜４０重量％であることが好ま
しい。１０重量％未満では、軟化点が高くなり、流動性
や混練性が低下する傾向があり、４０重量％を超えると
成形性、難燃性が低下する傾向がある。

【００１８】本発明の重縮合物（Ｅ）は軟化点が４０℃
〜１５０℃であることが好ましく、６０〜１２０℃であ
ることがより好ましい。４０℃未満では、成形性が低下
する傾向があり、１５０℃を超えると、流動性、混練性
が低下する傾向がある。本発明の重縮合物（Ｅ）に含ま
れる未反応フェノール誘導体は３重量％以下であること
が安全衛生、臭気の点から好ましい。本発明の重縮合物
（Ｅ）の窒素含有量は１〜２０重量％であることが難燃
性、易合成性等の点から好ましい。

【００１９】本発明発明における重縮合物（Ｅ）は、
（Ｂ）成分の硬化剤全量中に５重量％以上配合されるこ
とが好ましく、より好ましくは１０重量％以上、さらに
好ましくは３０重量％以上配合されることが好ましい。
重縮合物（Ｅ）の配合量が５重量％未満である場合、難
燃性が低下する傾向がある。

【００２０】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、難燃性の観点からは、さらに下記構造式（IV）で示
される燐化合物（Ｆ）が配合されることが好ましい。

【化１５】 （式中の８個のＲは炭素数１〜４のアルキル基を示し、
全て同一でも異なっていてもよい。Ａｒは芳香族環を示
す。）

【００２１】上記式（IV）の燐化合物（Ｆ）を例示する
と、下記構造式（XIII）〜（XVII）で示される燐化合物
等が挙げられる。

【化１６】

【化１７】

【００２２】これら燐化合物（Ｆ）の添加量は、充填剤
を除く他の全配合成分に対して、燐原子の量で０．２〜
３重量％の範囲内であることが好ましい。０．２重量％
より少ない場合は難燃効果が弱く、３重量％を超えた場
合は成形性、耐湿性の低下や、成形時にこれらの燐化合
物がしみ出し、外観を阻害する場合がある。

【００２３】本発明のエポキシ樹脂成形材料には、樹脂
成分と充項剤との接着性を高めるために、必要に応じ
て、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラ
ン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等
の各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウム
キレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物など
の公知のカップリング剤を添加することができる。これ
らを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリ
エトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキ
シ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシ
シラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチ
ルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリ
メトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメ
トキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メル
カプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピ
ルトリエトキシシラン、γ-アニリノプロピルトリメト
キシシラン、γ-アニリノプロピルメチルジメトキシシ
ラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプ
ロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）
−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−
アミノエチル）アミノプロピルジメトキシメチルシラ
ン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジア
ミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エ
チレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、ジメチル
ジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、Ｎ−β
−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメ
トキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメト
キシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシ
シラン等のシラン系カップリング剤、イソプロピルトリ
イソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジ
オクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピ
ルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネー
ト、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）
チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−
１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネ
ート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシア
セテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェ
ート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノ
イルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステア
ロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼン
スルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイル
ジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチル
ホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフ
ェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチ
ルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリ
ング剤などが挙げられ、これらを単独で用いても２種類
以上併用してもよい。

【００２４】上記カップリング剤は、（Ｄ）成分の無機
充填剤に対して０．０５〜５重量％であることが好まし
く、より好ましくは０．１〜２．５重量％である。０．
０５重量％未満ではフレームとの接着性が低下しやす
く、５重量％を超える場合にはパッケージの成形性が低
下しがちである。

【００２５】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、従来公知の難燃剤を添加することができる。例
えば、赤燐、メラミン、メラミン誘導体、トリアジン環
を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘
導体等の窒素含有化合物、シクロホスファゼン等の燐／
窒素含有化合物、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、
フェロセン等の金属化合物等が挙げられる。

【００２６】さらに、本発明の封止用エポキシ樹脂成形
材料には、ＩＣの耐湿性を向上させる観点から陰イオン
交換体を添加することもできる。陰イオン交換体として
は特に制限はなく、従来公知のものを用いることができ
るが、例えば、ハイドロタルサイト類や、マグネシウ
ム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマスか
ら選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、、これらを
単独又は２種類以上いくつでも併用して用いることがで
きる。中でも、次式（XVIII）で示されるハイドロタル
サイトが好ましい。

【化１８】 Ｍｇ_1-XＡｌ_X（ＯＨ）₂（ＣＯ₃）_X/2・ｍＨ₂Ｏ ……（XVIII） （０＜Ｘ≦０.５、ｍは正の数）

【００２７】その他の添加剤として、高級脂肪酸、高級
脂肪酸金属塩、エステル系ワックス、ポリオレフィン系
ワックス、酸化ポリエチレン等の離型剤、カーボンブラ
ック等の着色剤、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉
末等の応力緩和剤などを必要に応じて配合することがで
きる。

【００２８】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかな
る手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、
所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合し
た後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し
た後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形
条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使
いやすい。

【００２９】リードフレーム、配線済みのテープキャリ
ア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、
半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ
等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素
子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポ
キシ樹脂成形材料で封止して、電子部品装置を製造する
ことができる。このような電子部品装置としては、例え
ば、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップ
を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴ
ＣＰを挙げることができる。また、配線板やガラス上に
形成した配線に、ワイヤーボンディング、フリップチッ
プボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、ト
ランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び
／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本
発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢモ
ジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール
などを挙げることができる。本発明の封止用エポキシ樹
脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧
トランスファー成形法が最も一般的であるが、インジェ
クション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。

【００３０】

【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。

【００３１】一般式（I）で示されるフェノール樹脂
（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有す
る化合物（ｃ）との重縮合物（Ｅ）を以下のように合成
した。 合成例１：重縮合物１の合成 撹拌機、還流冷却器及び温度計の付いたフラスコにフェ
ノール・アラルキル樹脂ミレックスＸＬＣ−４Ｌ（三井
化学株式会社製商品名）を１００ｇ、メラミン６．３ｇ
（０．０５モル）、３７重量％ホルマリン水８．１ｇ
（０．１モル）を入れ、１０重量％蓚酸を用い、ｐＨを
２に調整後、還流脱水させながら１５０℃まで２時間で
昇温させ、１５０℃で４時間反応させた。その後、１８
０℃にて減圧下で未反応アルデヒド及び水を除去して重
縮合物１を得た。精製した重縮合物１の量は１１０ｇで
あった。 合成例２：重縮合物２の合成 撹拌機、還流冷却器及び温度計の付いたフラスコにフェ
ノール・アラルキル樹脂ミレックスＸＬＣ−４Ｌ（三井
化学株式会社製商品名）１００ｇ、ベンゾグアナミン１
７．６ｇ（０．１モル）、３７重量％ホルマリン水２
４．３４ｇ（０．３モル）を入れ、１０重量％蓚酸を用
い、ｐＨを２に調整後、還流脱水させながら１５０℃ま
で２時間で昇温させ、１５０℃で４時間反応させた。そ
の後、１８０℃にて減圧下で未反応アルデヒド及び水を
除去して重縮合物２を得た。精製した重縮合物２の量は
１２５ｇであった。

【００３２】また、比較重縮合物として、フェノールと
トリアジン誘導体とアルデヒド基を有する化合物との重
縮合物を以下のように合成した。 比較合成例：重縮合物３（比較重縮合物）の合成 撹拌機、還流冷却器及び温度計の付いたフラスコにフェ
ノール９４ｇ（１モル）、３７重量％ホルマリン水２
５．１ｇ（０．３モル）、メラミン４．３４ｇ（０．０
３４モル）をいれ、トリエチルアミンを用いＰＨを８に
調整後、還流脱水させながら１４０℃まで４時間で昇温
させ、次いで１４０℃で５時間反応させた。その後、１
４０℃にて６０ｍｍＨｇの減圧下で未反応フェノール及
び水を除去して、比較重縮合物である重縮合物３を得
た。精製した重縮合物３の量は４０．８ｇであった。

【００３３】上記合成例１、２及び比較合成例で得られ
た重縮合物１〜３の数平均分子量、重量平均分子量、分
子量分布（重量平均分子量Ｍｗ／数平均分子量Ｍｎ）、
標準ポリスチレン換算の分子量２，０５０に対応する点
（保持時間＝２６ｍｉｎ）における強度ａと分子量６５
５に対応する点（保持時間＝３０ｍｉｎ）における強度
ｂとの強度比ａ／ｂ、フェノール２核体含有量、軟化点
及び窒素含有率を表１に示す。ここで、数平均分子量、
重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラ
フィーを用い、標準ポリスチレンを使用した検量線によ
り換算し、算出した。分子量分布（重量平均分子量Ｍｗ
／数平均分子量Ｍｎ）、フェノール２核体量及び未反応
フェノール量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ
ィーを用い、面積法で算出した。窒素含有量は元素分析
法から求めた。なお、ゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィーは、以下の条件で行った。 カラム：ゲルパックGL R-420＋R-430＋R-440（日立化成
工業株式会社製商品名） カラム温度：４０℃ 検出器：ＲＩ 溶離液：テトラヒドロフラン 流量：１．６ｍｌ／ｍｉｎ 検量線は、分子量が186,000（品番F-20）、43,900（品
番F-4）、10,300（品番F-1）、2,800（品番A-2500）及
び平均456（品番A-300、分子量578、402、370、266、16
2の５個のフラクションを含む）の標準ポリスチレン
（商品名TSK standard、トーソー株式会社製）を使用し
て、横軸に保持時間（分）、縦軸に分子量の対数をとり
作成した。

【００３４】

【表１】

【００３５】実施例１、２、比較例１、２ エポキシ樹脂として、エポキシ当量１９６、融点１０６
℃のビフェニル型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株
式会社製；エピコートＹＸ−４０００Ｈ）、またはエポ
キシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含量４８重量％の
ブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、硬化剤とし
て、軟化点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（三井
化学株式会社製；ミレックスＸＬ−２２５）、重縮合物
（Ｅ）として合成例１、２で得られた表１に示す重縮合
物１及び重縮合物２、比較重縮合物として、フェノール
樹脂（ａ）にかえてフェノールを用いて比較合成例で合
成した表１に示す重縮合物３、硬化促進剤として、トリ
フェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとの付加物（硬
化促進剤１）、無機充填剤として平均粒径１７．５μ
ｍ、比表面積３．８ｍ²／ｇの球状溶融シリカ、カップ
リング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシ
シラン（エポキシシラン）、難燃剤として下記構造式
（XIV）の燐化合物１、その他の添加剤としてカルナバ
ワックス、カーボンブラック、三酸化アンチモンをそれ
ぞれ表２に示す重量比で配合し、混練温度８０〜９０
℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例
１、２と比較例１、２の成形材料を作製した。

【化１９】

【００３６】

【表２】

【００３７】作製した合計４種類の実施例、比較例の成
形材料を、次の各試験により評価した。 （１）スパイラルフロー（流動性の指標） ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 （２）熱時硬度 直径50mm×厚さ3mmの円板をトランスファプレスにて180
±3℃、6.9±0.17MPa、90秒の条件で成形し、成形後直
ちにショアＤ型硬度計を用いて測定した。 （３）吸湿後熱時硬度 ２５℃／５０％ＲＨの条件で７２時間保存後、上記
（２）と同様にして熱時硬度を測定した。 （４）耐リフロー性 8×10mmのシリコーンチップを搭載した外形寸法20×14
×2mmの80ピンフラットパッケージをトランスファ成形
により作製し、85℃／85％ＲＨの条件で加湿して所定時
間毎に240℃／10秒の条件でリフロー処理を行い、クラ
ックの有無を観察し、不良パッケージ数／測定パッケー
ジ数で評価した。なお、フラットパッケージは、トラン
スファプレスにて180±3℃、6.9±0.17MPa、90秒の条件
で成形材料を成形し、その後180±5℃、５時間後硬化を
行って作製した。 （５）耐湿性 線幅10μm、厚さ1μmのアルミ配線を施した６×６×0.4
mmのテスト用シリコーンチップを搭載した外形寸法19×
14×2.7mmの80ピンフラットパッケージをトランスファ
成形により作製し、前処理を行った後、加湿して所定時
間毎にアルミ配線腐食による断線不良を調べ、不良パッ
ケージ数／測定パッケージ数で評価した。なお、フラッ
トパッケージはトランスファプレスにて180±3℃、6.9
±0.17MPa、90秒の条件で成形材料を成形し、その後180
±5℃、５時間後硬化を行って作製した。前処理は85
℃、85％ＲＨ、72時間の条件でフラットパッケージを加
湿し、215℃、90秒間ベーパーフェーズリフロー処理を
行った。その後、加湿試験は2.02×１０⁵Pa、121℃の条
件で行った。 （６）高温放置特性 外形サイズ５×９mmで５μmの酸化膜を有するシリコン
サブストレート上にライン／スペースが10μmのアルミ
配線を形成したテスト素子を使用して、部分銀メッキを
施した42アロイのリードフレームに銀ペーストで接続
し、サーモニック型ワイヤボンダにより、200℃で素子
のボンディングパッドとインナリードをAu線にて接続し
た。その後、トランスファ成形により、16ピン型DIP（D
ual InlinePackage）を作製し、得られた試験用ICを200
℃の高温槽に保管し、所定時間毎に取り出して導通試験
を行い、不良パッケージ数を調べ、測定パッケージ数に
占める割合で評価した。なお、試験用ICは、トランスフ
ァプレスにて180±3℃、6.9±0.17MPa、90秒の条件で成
形材料を成形し、その後180℃±5℃、５時間後硬化を行
って作製した。 （７）難燃性 厚さ1/16インチの試験片を成形する金型を使用し、トラ
ンスファプレスにて180±3℃、6.9±0.17MPa、90秒の条
件で成形材料を成形し、その後180±5℃、５時間後硬化
を行い、UL-94試験法に従って難燃性を評価した。評価
結果を表３に示す。

【００３８】

【表３】

【００３９】本発明における（Ｅ）成分の重縮合物を含
まない比較例ではいずれも、本発明の特性を満足してい
ない。すなわち、フェノール樹脂（ａ）にかえてフェノ
ールを用いて作製した重縮合物を用いた比較例１は、耐
リフロー性が劣っている。また、重縮合物（Ｅ）にかえ
て、難燃剤としてＢｒ化エポキシ樹脂とアンチモン化合
物を用いた比較例２は高温放置特性が劣っている。これ
に対して、本発明の（Ａ）〜（Ｅ）成分を全て含み、ノ
ンハロゲン、ノンアンチモンの実施例１及び実施例２
は、流動性、熱時硬度、耐リフロー性、耐湿性、高温放
置特性のいずれも良好であり、難燃性も全てＶ−０と良
好である。

【００４０】

【発明の効果】本発明によって得られる封止用エポキシ
樹脂成形材料は実施例で示したようにノンハロゲン、ノ
ンアンチモンで難燃化を達成でき、これを用いてＩＣ、
ＬＳＩ等の電子部品を封止すれば成形性が良好であり、
耐リフロー性、耐湿性及び高温放置特性などの信頼性に
優れた製品を得ることができ、その工業的価値は大であ
る。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成１２年６月２８日（２０００．６．２
８）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】特許請求の範囲

【補正方法】変更

【補正内容】

【特許請求の範囲】

【化１】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は置換又は非置換の炭素数６〜１４のアリー
ル基又はビフェニル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に
炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は
炭素数１〜１０の１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示
す。）

【化２】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁴は水素及び炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべて同一で
も異なっていてもよい。ｎは０〜３を示す。）

【化３】 （ここで、Ｒは水素及び炭素数１〜１０の置換又は非置
換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜８を示
す。）

【化４】 （式中の８個のＲは炭素数１〜４のアルキル基を示し、
全て同一でも異なっていてもよい。Ａｒは芳香族環を示
す。）

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００５

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００５】すなわち、本発明は、（１）（Ａ）１分子
中に２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂、（Ｂ）
硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、を必須
成分とし、（Ｂ）成分の硬化剤が下記一般式（Ｉ）で示
されるフェノール樹脂（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）
とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物
（Ｅ）を含むことを特徴とする封止用エポキシ樹脂成形
材料、

【化５】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は置換又は非置換の炭素数６〜１４のアリー
ル基又はビフェニル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に
炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は
炭素数１〜１０の１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示
す。）（２）重縮合物（Ｅ）に用いられるトリアジン誘
導体（ｂ）がベンゾグアナミン及び／又はメラミンであ
ることを特徴とする上記（１）記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、（３）重縮合物（Ｅ）の数平均分子量が３
００〜２０００で、かつ重量平均分子量が１０００〜１
００００であることを特徴とする上記（１）又は（２）
記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（４）重縮合物
（Ｅ）の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）
が１．６〜１５であることを特徴とする上記（３）記載
の封止用エポキシ樹脂成形材料、（５）（Ａ）成分が下
記一般式（II）のエポキシ樹脂を含むことを特徴とする
上記（１）〜（４）記載のいずれかの封止用エポキシ樹
脂成形材料、

【化６】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁴は水素及び炭素数１〜１０の置換又
は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべて同一で
も異なっていてもよい。ｎは０〜３を示す。）（６）
（Ｂ）成分が下記一般式（III）の硬化剤をさらに含む
ことを特徴とする上記（１）〜（５）記載のいずれかの
封止用エポキシ樹脂成形材料、

【化７】 （ここで、Ｒは水素及び炭素数１〜１０の置換又は非置
換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜８を示
す。）（７）次式（IV）で示される燐化合物（Ｆ）をさ
らに含むことを特徴とする上記（１）〜（６）記載のい
ずれかの封止用エポキシ樹脂成形材料、

【化８】 （式中の８個のＲは炭素数１〜４のアルキル基を示し、
全て同一でも異なっていてもよい。Ａｒは芳香族環を示
す。）（８）上記（１）〜（７）記載のいずれかの封止
用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備える
電子部品装置、である。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００７

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００７】本発明において用いられる（Ｂ）成分の硬
化剤は、少なくとも下記一般式（Ｉ）で示されるフェノ
ール樹脂（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド
基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｅ）を含んでい
ればよく、それ以外に封止用エポキシ樹脂成形材料で一
般に使用されている硬化剤を併用することもできる。

【化１０】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
し、Ａｒ²は置換又は非置換の炭素数６〜１４のアリー
ル基又はビフェニル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に
炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は
炭素数１〜１０の１価の有機基を示し、ｎは０〜８を示
す。）

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31 (72)発明者 萩原 伸介 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式 会社筑波開発研究所内 (72)発明者 小島 靖 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山５−１ 日立 化成工業株式会社鹿島工場内 (72)発明者 安達 浩 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山５−１ 日立 化成工業株式会社鹿島工場内 (72)発明者 堀江 賢治 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山５−１ 日立 化成工業株式会社鹿島工場内 Ｆターム(参考） 4J002 CC04X CC05X CC28X CD01W CD02W CD04W CD05W CD06W CD07W CD10W CD11W CD14W CE00X DE077 DE097 DE137 DE147 DE187 DE237 DJ007 DJ017 DK007 DL007 EE056 EL146 EN026 EN106 EQ016 EU116 EU136 EW016 EW048 EW176 EY016 FA047 FD017 FD138 FD14X FD156 4J036 AD07 DA02 FA01 FA12 FB09 GA00 4M109 AA01 EA02 EB03 EB04 EB12 EC01 EC05 EC20

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）１分子中に２個以上のエポキシ基を
   持つエポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、
   （Ｄ）無機充填剤、を必須成分とし、（Ｂ）成分の硬化
   剤が下記一般式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂（ａ）
   とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合
   物（ｃ）との重縮合物（Ｅ）を含むことを特徴とする封
   止用エポキシ樹脂成形材料。 【化１】 （ここで、Ａｒ¹は炭素数６〜１４のアリール基を示
   し、Ａｒ²は炭素数６〜１４のアリール基又はビフェニ
   ル基を示し、Ｒ¹及びＲ²は各々独立に炭素数１〜６のア
   ルキレン基を示し、Ｒは水素原子又は炭素数１〜１０の
   １価の有機基を示し、ｎは０〜８を示す。）
2. 【請求項２】重縮合物（Ｅ）に用いられるトリアジン誘
   導体（ｂ）がベンゾグアナミン及び／又はメラミンであ
   ることを特徴とする請求項１記載の封止用エポキシ樹脂
   成形材料。
3. 【請求項３】重縮合物（Ｅ）の数平均分子量が３００〜
   ２０００で、かつ重量平均分子量が１０００〜１０００
   ０であることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の
   封止用エポキシ樹脂成形材料。
4. 【請求項４】重縮合物（Ｅ）の分子量分布（重量平均分
   子量／数平均分子量）が１．６〜１５であることを特徴
   とする請求項３記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
5. 【請求項５】（Ａ）成分が下記一般式（II）のエポキシ
   樹脂を含むことを特徴とする請求項１〜４各項記載のい
   ずれかの封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化２】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁴は水素及び炭素数１〜１０の置換又
   は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、すべて同一で
   も異なっていてもよい。ｎは０〜３を示す。）
6. 【請求項６】（Ｂ）成分が下記一般式（III）の硬化剤
   をさらに含むことを特徴とする請求項１〜５各項記載の
   いずれかの封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化３】 （ここで、Ｒは水素及び炭素数１〜１０の置換又は非置
   換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜８を示
   す。）
7. 【請求項７】次式（IV）で示される燐化合物（Ｆ）をさ
   らに含むことを特徴とする請求項１〜６各項記載のいず
   れかの封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化４】 （式中の８個のＲは炭素数１〜４のアルキル基を示し、
   全て同一でも異なっていてもよい。Ａｒは芳香族環を示
   す。）
8. 【請求項８】請求項１〜７各項記載のいずれかの封止用
   エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備える電
   子部品装置。