JP2000262899A - 燃料電池システムのｃｏ酸化触媒及びｃｏ選択除去方法 - Google Patents
燃料電池システムのｃｏ酸化触媒及びｃｏ選択除去方法Info
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 燃料電池の電極被毒を招く水素リッチガス中
のＣＯのみを効率的に除去できる新規なＣＯ酸化触媒及
びこれを用いたＣＯ選択除去方法の提供。 【解決手段】 燃料電池システムのメタノール改質部で
生成された水素リッチガス中のＣＯを選択的に酸化して
除去するためのＣＯ酸化触媒として、アルミナ担体又は
シリカ−アルミナ担体に、Ｉ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａ
ｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，
Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族
金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐｄ，Ｐｔ）及びその酸化物
のいずれか或いはこれらのうち任意の組み合わせからな
る混合物を担持したものを用いる。
のＣＯのみを効率的に除去できる新規なＣＯ酸化触媒及
びこれを用いたＣＯ選択除去方法の提供。 【解決手段】 燃料電池システムのメタノール改質部で
生成された水素リッチガス中のＣＯを選択的に酸化して
除去するためのＣＯ酸化触媒として、アルミナ担体又は
シリカ−アルミナ担体に、Ｉ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａ
ｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，
Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族
金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐｄ，Ｐｔ）及びその酸化物
のいずれか或いはこれらのうち任意の組み合わせからな
る混合物を担持したものを用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、次世代の電気自動
車用電源として期待されている車載用燃料電池システム
に係り、特にそのメタノール改質部で生成された水素リ
ッチガス中のＣＯを選択的に酸化して除去するためのＣ
Ｏ酸化触媒に関するものである。
車用電源として期待されている車載用燃料電池システム
に係り、特にそのメタノール改質部で生成された水素リ
ッチガス中のＣＯを選択的に酸化して除去するためのＣ
Ｏ酸化触媒に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】図４は、次世代の電気自動車用電源とし
て期待されている車載用燃料電池システムの基本的な構
成を示したものである。
て期待されている車載用燃料電池システムの基本的な構
成を示したものである。
【０００３】図示するように、この車載用燃料電池シス
テムはメタノール等の燃料を気化する気化器１と、この
気化器１で気化された燃料を水素と二酸化炭素を主成分
とする水素リッチガスに改質する改質器２と、この改質
器２で得られた水素リッチガスと酸素を原料として発電
を行う燃料電池３とから主に構成されている。
テムはメタノール等の燃料を気化する気化器１と、この
気化器１で気化された燃料を水素と二酸化炭素を主成分
とする水素リッチガスに改質する改質器２と、この改質
器２で得られた水素リッチガスと酸素を原料として発電
を行う燃料電池３とから主に構成されている。
【０００４】また、この改質部２内には水素リッチガス
を生成する改質部２ａと共に、ＣＯ選択除去部２ｂが設
けられており、水素リッチガスの生成過程で副反応生成
物として生じた一酸化炭素（ＣＯ）をアルミナ又はシリ
カ−アルミナ等の触媒によって酸化し、これを無害な二
酸化炭素に改質するようになっている。
を生成する改質部２ａと共に、ＣＯ選択除去部２ｂが設
けられており、水素リッチガスの生成過程で副反応生成
物として生じた一酸化炭素（ＣＯ）をアルミナ又はシリ
カ−アルミナ等の触媒によって酸化し、これを無害な二
酸化炭素に改質するようになっている。
【０００５】すなわち、この燃料電池３は燃料極３ａと
空気極３ｂとからなる多孔性電極間に電解質３ｃを備
え、一方の燃料極３ａ側に上記改質部２で得られた水素
リッチガスを流すような構成となっているが、この水素
リッチガス中に活性な一酸化炭素が含まれていると、こ
の一酸化炭素によって電極が被毒してしまい、その機能
を著しく悪化させてしまうおそれがあるため、予めこの
ＣＯ選択除去部２ｂで水素リッチガス中に含まれている
一酸化炭素を酸化させ、そのＣＯ濃度を減少させるよう
になっている。
空気極３ｂとからなる多孔性電極間に電解質３ｃを備
え、一方の燃料極３ａ側に上記改質部２で得られた水素
リッチガスを流すような構成となっているが、この水素
リッチガス中に活性な一酸化炭素が含まれていると、こ
の一酸化炭素によって電極が被毒してしまい、その機能
を著しく悪化させてしまうおそれがあるため、予めこの
ＣＯ選択除去部２ｂで水素リッチガス中に含まれている
一酸化炭素を酸化させ、そのＣＯ濃度を減少させるよう
になっている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、このＣＯ選
択除去部２ｂに充填されている従来のアルミナ又はシリ
カ−アルミナ等のＣＯ酸化触媒は、一般に約２００〜４
００℃の反応温度範囲で使用され、しかも反応温度が高
いほど酸化活性が高まり、水素リッチガス中の一酸化炭
素を効率良く酸化除去することが知られている。
択除去部２ｂに充填されている従来のアルミナ又はシリ
カ−アルミナ等のＣＯ酸化触媒は、一般に約２００〜４
００℃の反応温度範囲で使用され、しかも反応温度が高
いほど酸化活性が高まり、水素リッチガス中の一酸化炭
素を効率良く酸化除去することが知られている。
【０００７】しかしながら、従来のＣＯ酸化触媒では、
この反応温度が高くなるにつれて一酸化炭素のみならず
燃料となる水素までも酸化してしまい、一酸化炭素のみ
を選択的に酸化除去することは困難であった。
この反応温度が高くなるにつれて一酸化炭素のみならず
燃料となる水素までも酸化してしまい、一酸化炭素のみ
を選択的に酸化除去することは困難であった。
【０００８】そこで、本発明はこのような課題を有効に
解決するために案出されたものであり、その目的は、燃
料電池の電極被毒を招く水素リッチガス中の一酸化炭素
のみを効率的に酸化除去することができる新規なＣＯ酸
化触媒及びこれを用いたＣＯ選択除去方法を提供するも
のである。
解決するために案出されたものであり、その目的は、燃
料電池の電極被毒を招く水素リッチガス中の一酸化炭素
のみを効率的に酸化除去することができる新規なＣＯ酸
化触媒及びこれを用いたＣＯ選択除去方法を提供するも
のである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に本発明は、燃料電池システムのメタノール改質部で生
成された水素リッチガス中のＣＯを選択的に酸化して除
去するためのＣＯ酸化触媒において、このＣＯ酸化触媒
として、アルミナ担体又はシリカ−アルミナ担体に、Ｉ
族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂ
ｉ），VI族金属（Ｃｒ，Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属
（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐ
ｄ，Ｐｔ）のいずれか或いはこれら金属及び酸化物のう
ち任意の組み合わせからなる混合物を担持してなるもの
である。
に本発明は、燃料電池システムのメタノール改質部で生
成された水素リッチガス中のＣＯを選択的に酸化して除
去するためのＣＯ酸化触媒において、このＣＯ酸化触媒
として、アルミナ担体又はシリカ−アルミナ担体に、Ｉ
族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂ
ｉ），VI族金属（Ｃｒ，Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属
（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐ
ｄ，Ｐｔ）のいずれか或いはこれら金属及び酸化物のう
ち任意の組み合わせからなる混合物を担持してなるもの
である。
【００１０】そして、このような本発明のＣＯ酸化触媒
を使用することにより、約７０〜２００℃前後の比較的
低い温度域で水素リッチガス中の一酸化炭素のみを、電
極の被毒を起こさない無害な二酸化炭素に効率的に酸化
させることができる。
を使用することにより、約７０〜２００℃前後の比較的
低い温度域で水素リッチガス中の一酸化炭素のみを、電
極の被毒を起こさない無害な二酸化炭素に効率的に酸化
させることができる。
【００１１】
【発明の実施の形態】次に、本発明を実施する好適一形
態を添付図面を参照しながら説明する。
態を添付図面を参照しながら説明する。
【００１２】図１は、本発明に係るＣＯ酸化触媒を用い
たＣＯ選択除去部２ｂの実施の一形態を示したものであ
り、図中４は、本発明に係るＣＯ酸化触媒５を内部に収
容したケーシング、６はこのケーシング５内に上記改質
部２ａで生成された水素リッチガスを導入するためのガ
ス導入口、７はこのケーシング５内に酸化用の空気（酸
素）を導入する酸素導入口、８は一酸化炭素除去後の水
素リッチガスを排出するためのガス出口である。
たＣＯ選択除去部２ｂの実施の一形態を示したものであ
り、図中４は、本発明に係るＣＯ酸化触媒５を内部に収
容したケーシング、６はこのケーシング５内に上記改質
部２ａで生成された水素リッチガスを導入するためのガ
ス導入口、７はこのケーシング５内に酸化用の空気（酸
素）を導入する酸素導入口、８は一酸化炭素除去後の水
素リッチガスを排出するためのガス出口である。
【００１３】このＣＯ酸化触媒５は、図２に示すよう
に、直径０．５〜３ｍｍの球形もしくは円筒形、又はハ
ニカム形状（１〜０．０５ｍｍ間隔）をしたアルミナ担
体又はシリカ−アルミナ担体（Ａｌ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3
−ＳｉＯ2 ）９の表面に、ＣＯ酸化触媒金属又はその酸
化物１０を層状に担持させたものである。
に、直径０．５〜３ｍｍの球形もしくは円筒形、又はハ
ニカム形状（１〜０．０５ｍｍ間隔）をしたアルミナ担
体又はシリカ−アルミナ担体（Ａｌ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3
−ＳｉＯ2 ）９の表面に、ＣＯ酸化触媒金属又はその酸
化物１０を層状に担持させたものである。
【００１４】そして、このＣＯ酸化触媒金属としては、
Ｉ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，
Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金
属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐ
ｄ，Ｐｔ）のいずれか或いはこれら金属及び酸化物のう
ち任意の組み合わせからなる混合物からなっている。
Ｉ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，
Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金
属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐ
ｄ，Ｐｔ）のいずれか或いはこれら金属及び酸化物のう
ち任意の組み合わせからなる混合物からなっている。
【００１５】また、ＣＯ酸化触媒５の製造方法、すなわ
ち、このアルミナ担体又はシリカ−アルミナ担体９に対
するＣＯ酸化金属１０の担持方法としては、特に限定さ
れるものではないが、例えば、金属の塩水溶液に単体を
浸して含浸させることにより、容易に得ることができ
る。
ち、このアルミナ担体又はシリカ−アルミナ担体９に対
するＣＯ酸化金属１０の担持方法としては、特に限定さ
れるものではないが、例えば、金属の塩水溶液に単体を
浸して含浸させることにより、容易に得ることができ
る。
【００１６】そして、このＣＯ酸化金属１０としてVIII
族金属のＲｕ酸化物を用いたＣＯ酸化触媒５を用いて水
素リッチガス中の一酸化炭素及び水素の転化率を調べた
ところ、図３に示すように、一酸化炭素の転化率（２Ｃ
Ｏ＋Ｏ2 →２ＣＯ2 ）にあっては触媒温度が７０℃を過
ぎたあたりから一気に上昇し、１２０〜１３０℃付近で
９０％近い転化率が得られた。一方、水素の転化率（２
Ｈ＋Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ）にあっては、２００℃付近までは殆
ど転化率の変化がみられず、２５０℃を過ぎたころから
徐々に上昇するような現象がみられた。
族金属のＲｕ酸化物を用いたＣＯ酸化触媒５を用いて水
素リッチガス中の一酸化炭素及び水素の転化率を調べた
ところ、図３に示すように、一酸化炭素の転化率（２Ｃ
Ｏ＋Ｏ2 →２ＣＯ2 ）にあっては触媒温度が７０℃を過
ぎたあたりから一気に上昇し、１２０〜１３０℃付近で
９０％近い転化率が得られた。一方、水素の転化率（２
Ｈ＋Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ）にあっては、２００℃付近までは殆
ど転化率の変化がみられず、２５０℃を過ぎたころから
徐々に上昇するような現象がみられた。
【００１７】この結果からも分かるように、本発明のＣ
Ｏ酸化触媒５にあっては、約７０〜２００℃といった比
較的低い温度であってもＣＯを効率良く酸化除去するこ
とが可能となるため、本発明のＣＯ酸化触媒５を用い、
かつ約７０〜２００℃の比較的低温で処理することによ
り、水素リッチガス中の一酸化炭素のみを選択して効率
良く除去することができる。例えば、従来のメタノール
改質器にあっては、改質後の水素リッチガス中には約１
０００ｐｐｍ前後の一酸化炭素が含まれているが、本発
明のＣＯ酸化触媒５を用いれば、燃料電池の電極被毒を
招くことのない、約１００ｐｐｍ程度までＣＯ濃度を低
減することができる。
Ｏ酸化触媒５にあっては、約７０〜２００℃といった比
較的低い温度であってもＣＯを効率良く酸化除去するこ
とが可能となるため、本発明のＣＯ酸化触媒５を用い、
かつ約７０〜２００℃の比較的低温で処理することによ
り、水素リッチガス中の一酸化炭素のみを選択して効率
良く除去することができる。例えば、従来のメタノール
改質器にあっては、改質後の水素リッチガス中には約１
０００ｐｐｍ前後の一酸化炭素が含まれているが、本発
明のＣＯ酸化触媒５を用いれば、燃料電池の電極被毒を
招くことのない、約１００ｐｐｍ程度までＣＯ濃度を低
減することができる。
【００１８】尚、これらの現象は、VIII族金属のＲｕの
みでなく、上述したようなＩ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａ
ｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，
Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族
金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐｄ，Ｐｔ）及びその酸化物
のいずれかであっても同様な効果が得られ、また、これ
ら金属及びその酸化物のうち任意の組み合わせからなる
混合物であっても同様である。
みでなく、上述したようなＩ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａ
ｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，
Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族
金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐｄ，Ｐｔ）及びその酸化物
のいずれかであっても同様な効果が得られ、また、これ
ら金属及びその酸化物のうち任意の組み合わせからなる
混合物であっても同様である。
【００１９】
【発明の効果】以上要するに本発明によれば、改質後の
水素リッチガス中の一酸化炭素のみを効率良く選択除去
することができる。この結果、燃料電池の電極の被毒を
未然に回避して燃料電池システムの信頼性を高めること
ができると共に、ＣＯ選択除去部における水素の減少も
回避することができるため、燃料不足による発電効率の
低下等といった不都合を招くことがない等といった優れ
た効果を発揮することができる。
水素リッチガス中の一酸化炭素のみを効率良く選択除去
することができる。この結果、燃料電池の電極の被毒を
未然に回避して燃料電池システムの信頼性を高めること
ができると共に、ＣＯ選択除去部における水素の減少も
回避することができるため、燃料不足による発電効率の
低下等といった不都合を招くことがない等といった優れ
た効果を発揮することができる。
【図１】本発明に係るＣＯ酸化触媒を備えたＣＯ選択除
去部の実施の一形態を示す概略図である。
去部の実施の一形態を示す概略図である。
【図２】本発明に係るＣＯ酸化触媒の実施の一形態を示
す一部破断斜視図である。
す一部破断斜視図である。
【図３】ＣＯ酸化触媒金属としてVIII族金属のＲｕを用
いたＣＯ酸化触媒の転化率を示したグラフ図である。
いたＣＯ酸化触媒の転化率を示したグラフ図である。
【図４】従来の燃料電池システムの基本構成を示す概略
図である。
図である。
2b ＣＯ選択除去部 ４ ケーシング ５ ＣＯ酸化触媒 ６ ガス導入口 ７ 酸素導入口 ８ ガス出口 ９ アルミナ又はシリカ−アルミナ担体 10 ＣＯ酸化金属又はその酸化物
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 克巳 神奈川県横浜市磯子区新中原町１番地 石 川島播磨重工業株式会社技術研究所内 Ｆターム(参考） 4G069 AA03 AA08 BA01A BA01B BA03A BA03B BB02A BB02B BB04A BB04B BC25A BC25B BC26A BC26B BC31A BC31B BC32A BC32B BC33A BC33B BC54A BC54B BC58A BC58B BC59A BC59B BC60A BC60B BC62A BC62B BC64A BC64B BC66A BC66B BC67A BC67B BC70A BC70B BC72A BC72B BC75A BC75B BD09A BD09B CA07 CA14 CC32 EA04X EB18X EB18Y 5H027 BA01 BA16
Claims (4)
- 【請求項１】 燃料電池システムのメタノール改質部で
生成された水素リッチガス中のＣＯを選択的に酸化して
除去するためのＣＯ酸化触媒において、このＣＯ酸化触
媒として、アルミナ担体又はシリカ−アルミナ担体に、
Ｉ族金属（Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ），Ｖ族金属（Ｖ，Ｓｂ，
Ｂｉ），VI族金属（Ｃｒ，Ｓｅ，Ｍｏ，Ｗ），VII 族金
属（Ｍｎ，Ｒｅ），VIII族金属（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｒｕ，Ｐ
ｄ，Ｐｔ）のいずれか或いはこれら金属及び酸化物のう
ち任意の組み合わせからなる混合物を担持してなること
を特徴とする燃料電池システムＣＯ酸化触媒。 - 【請求項２】 上記アルミナ担体又はシリカ−アルミナ
担体が、直径０．５〜３ｍｍの球形もしくは円筒形であ
ることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム
ＣＯ酸化触媒。 - 【請求項３】 上記燃料電池システムが、電気自動車用
電源として用いられる車載用燃料電池システムであるこ
とを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池システ
ムＣＯ酸化触媒。 - 【請求項４】 燃料電池システムのメタノール改質部で
生成された水素リッチガス中のＣＯをＣＯ酸化触媒によ
って選択除去する方法において、このＣＯ酸化触媒とし
て上記請求項１又は２に記載のＣＯ酸化触媒を用いると
共に、その触媒反応温度を７０〜２００℃に設定して上
記水素リッチガス中のＣＯを選択除去する用にしたこと
を特徴とする燃料電池システムＣＯ選択除去方法。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11078325A JP2000262899A (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃料電池システムのｃｏ酸化触媒及びｃｏ選択除去方法 |
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| JP11078325A JP2000262899A (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃料電池システムのｃｏ酸化触媒及びｃｏ選択除去方法 |
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| JP11078325A Pending JP2000262899A (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃料電池システムのｃｏ酸化触媒及びｃｏ選択除去方法 |
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