JP2000208564A - Ｌｏｃ用テ―プ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハンドリングおよび打ち抜き性が良好である
ＬＯＣ用テ−プを提供する。 【解決手段】 ビフェニルテトラカルボン酸類とフェニ
レンジアミンを主成分とするポリイミドからなり、厚み
が２０−８０μｍ、引張弾性率が６５０−１１００ｋｇ
／ｍｍ２、伸びが４５−９０％であり、かつ引き裂き伝
播抵抗（エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍｍ
である芳香族ポリイミドフィルムの両面に接着剤を設け
た接着剤付きポリイミドフィルムをスリットしてなるＬ
ＯＣ用テ−プ。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、ポリイミド、例
えばビフェニルテトラカルボン酸二無水物またはその誘
導体とフェニレンジアミンとを主成分として製造された
ポリイミドからなり、大きい引裂き伝播抵抗（エルメン
ドルフ）を有する芳香族ポリイミドフィルムの両面に接
着剤層を設けた接着剤付きポリイミドシ−トをスリット
してなるＬＯＣ用テ−プに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】半導体メモリ−の記憶容量が増大するに
従い、ＤＩＰ（デュアル・インライン・パッケ−ジ）か
らＬＯＣ（リ−ド・オン・チップ）方式にパッケ−ジが
変わってきている。ＬＯＣ方式ではＩＣチップの上にリ
−ドフレ−ムがあり、その間をＬＯＣ用テ−プ（接着剤
／絶縁テ−プ／接着剤の構成）で接着される。このＬＯ
Ｃに使用される芳香族ポリイミドは、芳香族テトラカル
ボン酸成分と芳香族ジアミン成分とから製造されるポリ
アミック酸を高温に加熱して脱水環化することにより得
られる耐熱性や機械的特性の優れたポリマ−である。し
かしながら、ＬＯＣ用テ−プに用いられる芳香族ポリイ
ミドフィルムは、より高精度でより高生産性の要求か
ら、走行安定性（例えば、引き裂き発生の問題）、打ち
抜き性が問題とされている。そして、これらは、１つに
はポリイミドフィルムの伸びが小さいことに起因するこ
とが指摘されている。また、ポリイミドフィルムは、弾
性率と伸びとが相反する性質となって、弾性率の大きい
フィルムは伸びが小さく、伸びの大きいフィルムは弾性
率が小さいことが知られている。

【０００３】このため、ポリイミドフィルムについて種
々の改良がなされた。例えば、特開昭６１−２６４０２
７号公報にはビフェニルテトラカルボン酸二無水物とｐ
−フェニレンジアミンとから得られるポリイミドフィル
ムを低張力下に再熱処理して寸法安定なポリイミドフィ
ルムを製造する方法が記載されている。また、特公平４
−６２１３号公報には線膨張係数比（送り方向／直行方
向）および送り方向の線膨張係数が特定範囲内にあり寸
法安定性に優れたポリイミドフィルムが記載されてい
る。さらに、特公昭６２−６０４１６号公報、特公昭６
３−５４２１号公報、特公昭６３−５４２２号公報に
は、流延法での製膜時の芳香族ポリアミック酸フィルム
の剥離性を改良する方法が記載されている。また、特公
平３−２０１３０号公報にはビフェニルテトラカルボン
酸類およびピロメリット酸類とフェニレンジアミンおよ
びジアミノジフェニルエ−テルとの３−４成分系ポリイ
ミド膜が記載され、特開平４−１９８２２９号公報や特
開平４−３３９８３５号公報には置換もしくは非置換の
含窒素複素環化合物を添加する製造方法が記載されてい
る。しかし、これらの公知技術では、得られる芳香族ポ
リイミドフィルムは線膨張係数や寸法安定性などの熱特
性や引張弾性率は改善されるものの、伸びや引き裂き伝
播抵抗（エルメンドルフ）が不十分であったり、逆に耐
熱性や引張弾性率が低下する。

【０００４】このため、テトラカルボン酸成分としてピ
ロメリット酸二無水物とベンゾフェノンテトラカルボン
酸二無水物あるいはビフェニルテトラカルボン酸二無水
物とを組み合わせ、ジアミン成分として直線性ジアミン
（例えば、フェニレンジアミン）と屈曲性ジアミン（例
えば、ジアミノジフェニルエ−テル）とを組み合わせた
ポリイミドからなるフィルムを使用したＴＡＢ用テ−プ
や、有機りん化合物を含有させたポリイミドからなる耐
屈曲性の改良されたポリイミドフィルム、あるいは端裂
抵抗が５０−７０ｋｇｆ／２０ｍｍのポリイミドフィル
ムからなる打ち抜き性に優れたフィルムが提案されてい
る。

【０００５】すなわち、第１のＴＡＢ用テ−プは特開平
５−２６３０４９号公報に、第２の耐屈曲性の改良され
たポリイミドフィルムは特開平２−２８２５７号公報
に、さらに第３の打ち抜き性に優れたフィルムは特開平
６−３３４１１０号公報にそれぞれ記載されている。し
かし、これら公知のポリイミドフィルムは、伸びや引き
裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）が不十分であったり、
引張強度や引張弾性率が小さく耐屈曲性も不十分であっ
たり、あるいは接着性が不十分であったりしていずれも
満足のいくものではない。

【０００６】従って、従来の技術では、引張弾性率、伸
びおよび引き裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）を併せて
満足する芳香族ポリイミドフィルムを得ることはできな
かったのである。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】この発明の目的は、基
板フィルムとして、寸法精度が高く、引張弾性率、伸び
および引き裂き伝播抵抗（エルメンンドルフ）を併せて
満足する芳香族ポリイミドフィルムを使用することによ
り、ハンドリングおよび打ち抜き性が良好なＬＯＣ用テ
−プを提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】この発明は、ビフェニル
テトラカルボン酸二無水物またはその誘導体とフェニレ
ンジアミンとを主成分として製造されたポリイミドから
なり、厚みが２０−８０μｍであって、引張弾性率が６
５０−１１００ｋｇ／ｍｍ２で、伸びが４５−９０％で
あり、かつ引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５０
−１５００ｇ／ｍｍである芳香族ポリイミドフィルムの
両面に接着剤層を設けた接着剤付きポリイミドシ−トを
スリットしてなるＬＯＣ用テ−プに関するものである。

【０００９】また、この発明は、厚みが２０−８０μｍ
であって、引張弾性率が６５０−１１００ｋｇ／ｍｍ２
で、伸びが４５−９０％であり、線膨張係数（５０−２
００℃）が５×１０-6−２５×１０-6ｃｍ／ｃｍ／℃で
あり、かつ引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５０
−１５００ｇ／ｍｍである芳香族ポリイミドフィルムの
両面に接着剤層を設けた接着剤付きポリイミドシ−トを
スリットしてなるＬＯＣ用テ−プに関するものである。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下にこの発明の好ましい態様を
列記する。 １）芳香族ポリイミドフィルムの加熱収縮率が０．００
２−０．４％であり、比端裂抵抗値が１４−２５ｋｇ／
２０ｍｍ／１０μｍである上記のＬＯＣ用テ−プ。 ２）芳香族ポリイミドフィルムが０．１−５重量％の無
機フィラ−を含有するものである上記のＬＯＣ用テ−
プ。 ３）接着剤が、ポリイミド系熱可塑性接着剤あるいはポ
リイミド系熱硬化性接着剤である上記のＬＯＣ用テ−
プ。

【００１１】この発明において、ビフェニルテトラカル
ボン酸成分としては、２，３，３’，４’−ビフェニル
テトラカルボン酸、３，３’，４，４’−ビフェニルテ
トラカルボン酸、これらのハロゲン化物、それらの二無
水物、またはそれらのエステルが使用できるが、なかで
も３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二
無水物が好適に用いられる。ビフェニルテトラカルボン
酸成分と併用可能な芳香族テトラカルボン酸成分として
は、ピロメリット酸二無水物を挙げることができる。ピ
ロメリット酸二無水物を併用する場合は、テトラカルボ
ン酸成分中５０モル％以下であることが好ましい。

【００１２】この発明の効果を損なわない範囲で他の芳
香族テトラカルボン酸成分を使用してもよい。このよう
な芳香族テトラカルボン酸成分としては、３，３’，
４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、
２，２’，３，３’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）プロパン二無水物、２，２−ビス（２，３−ジカル
ボキシフェニル）プロパン二無水物、ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）エ−テル二無水物、ビス（２，３
−ジカルボキシフェニル）エ−テル二無水物、２，３，
６，７−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，
４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、
２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）−１，
１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン二無水
物、２，２−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）
１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン二無
水物などを挙げることができる。

【００１３】この発明で使用するフェニレンジアミン
は、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミ
ン、そしてｐ−フェニレンジアミンのいずれであっても
よい。この発明の効果を損なわない範囲で他の芳香族ジ
アミンを使用してもよい。このような芳香族ジアミン成
分としては、ジアミノジフェニルエ−テル、４，４’−
ジアミノジフェニルプロパン、４，４’−ジアミノジフ
ェニルエタン、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、
ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパ
ン、２，２’−ビス〔４−（アミノフェノキシ）フェニ
ル〕１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパ
ン、ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エ
−テルなどを挙げることができる。

【００１４】この発明において、芳香族ポリイミドフィ
ルムは、厚みが２０−８０μｍであり、好ましくは２５
−７５μｍである。芳香族ポリイミドフィルムの厚みが
この下限より小さいと自己支持性が低く、また上限より
大きいと高精度の要求されるＬＯＣ用テ−プとして好ま
しくない。また、芳香族ポリイミドフィルムの引張弾性
率、伸びおよび引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）の値
が前記の範囲外であると、この発明の目的を達成するこ
とができない。また、芳香族ポリイミドフィルムの線膨
張係数、加熱収縮率、比端裂抵抗値が前記範囲内である
と、種々の環境下においた場合の寸法安定性、ハンドリ
ングが良好である。

【００１５】この発明における芳香族ポリイミドフィル
ムは、例えば以下のようにして製造することができる。
好適には先ず前記ビフェニルテトラカルボン酸類とフェ
ニレンジアミン、好適にはパラフェニレンジアミンとを
Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドやＮ−メチル−２−ピロ
リドンなどのポリイミドの製造に通常使用される有機極
性溶媒中で、好ましくは１０〜８０℃で１〜３０時間重
合して、ポリマ−の対数粘度（測定温度：３０℃、濃
度：０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒、溶媒：Ｎ−メチル−２
−ピロリドン）が０．１〜５、ポリマ−濃度が１５〜２
５重量％であり、回転粘度（３０℃）が５００〜４５０
０ポイズであるポリアミック酸（イミド化率：５％以
下）溶液を得る。

【００１６】次いで、例えば上記のようにして得られた
ポリアミック酸溶液に、好適には、１，２−ジメチルイ
ミダゾ−ルを、特にポリアミック酸のアミック酸単位に
対して０．００５−２倍当量、好適には０．００５−
０．８倍当量、特に０．０２−０．８倍当量程度の量含
有させる。１，２−ジメチルイミダゾ−ルの一部を、イ
ミダゾ−ル、ベンズイミダゾ−ル、Ｎ−メチルイミダゾ
−ル、Ｎ−ベンジル−２−メチルイミダゾ−ル、２−メ
チルイミダゾ−ル、２−エチル−４−メチルイミダゾ−
ル、５−メチルベンズイミダゾ−ル、イソキノリン、
３，５−ジメチルピリジン、３，４−ジメチルピリジ
ン、２，５−ジメチルピリジン、２，４−ジメチルピリ
ジン、４−ｎ−プロピルピリジンなどで置き換えてもよ
い。

【００１７】上記のポリアミック酸溶液に、リン化合物
を、好ましくはこのポリアミック酸１００重量部に対し
て０．０１−５重量部、特に０．０１−３重量部、その
中でも特に０．０１−１重量部の割合で有機リン化合
物、好適には（ポリ）リン酸エステル、リン酸エステル
のアミン塩あるいは無機リン化合物を添加し、さらに好
適には無機フィラ−を、特にポリアミック酸１００重量
部に対して０．１−３重量部のコロイダルシリカ、窒化
珪素、タルク、酸化チタン、燐酸カルシウム（好適には
平均粒径０．００５−５μｍ、特に０．００５−２μ
ｍ）を添加してポリイミド前駆体溶液組成物を得る。

【００１８】このポリイミド前駆体溶液組成物を平滑な
表面を有するガラスあるいは金属製の支持体表面に連続
的に流延して前記溶液の薄膜を形成し、その薄膜を乾燥
する際に、乾燥条件を調整して、温度：１００−２００
℃、時間：１−３０分間乾燥することにより、固化フィ
ルム中、前記溶媒及び生成水分からなる揮発分含有量が
３０−５０重量％程度、イミド化率が５−８０％程度で
ある長尺状固化フィルムを形成し、上記固化フィルムを
支持体表面から剥離する。前記の固化フィルムを、さら
に乾燥条件を調整して、温度：室温（２５℃）−２５０
℃、時間：０．５−３０分間程度乾燥する乾燥工程を加
えてもよい。これらの乾燥工程の少なくとも一部で固化
フィルムの幅方向の両端縁を把持し延伸した状態を保つ
ことによって、幅方向（ＴＤ）および両方向（ＭＤ、Ｔ
Ｄ）に少し延伸してもよい。

【００１９】次いで、固化フィルムの両面にアミノシラ
ン系、エポキシシラン系あるいはチタネ−ト系などの公
知の表面処理剤を含有する表面処理液を塗布または噴霧
した後、さらに乾燥することもできる。表面処理剤とし
ては、γ−アミノプロピル−トリエトキシシラン、Ｎ−
β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピル−トリエト
キシシラン、Ｎ−（アミノカルボニル）−γ−アミノプ
ロピル−トリエトキシシラン、Ｎ−［β−（フェニルア
ミノ）−エチル］−γ−アミノプロピル−トリエトキシ
シラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピル−トリエト
キシシラン、γ−フェニルアミノプロピルトリメトキシ
シランなどのアミノシラン系や、β−（３，４−エポキ
シシクロヘキシル）−エチル−トリメトキシシラン、γ
−グリシドキシプロピル−トリメトキシシランなどのエ
ポキシシラン系や、イソプロピル−トリクミルフェニル
−チタネ−ト、ジクミルフェニル−オキシアセテ−ト−
チタネ−トなどのチタネ−ト系などの耐熱性表面処理剤
が使用できる。表面処理液は前記の表面処理剤を０．５
−５０重量％含む低級アルコ−ル、アミド系溶媒などの
有機極性溶媒溶液として使用できる。表面処理液はグラ
ビアコ−ト法、シルクスクリ−ン、浸漬法などを使用し
て均一に塗布して薄層を形成することが好ましい。

【００２０】この発明における芳香族ポリイミドフィル
ムは、次いで、好適にはキュア炉内において固化フィル
ムを高温に加熱して乾燥およびイミド化を完了させて得
ることができる。すなわち、前記のようにして得られた
固化フィルムを必要であればさらに乾燥して、乾燥フィ
ルムの幅方向の両端縁を把持した状態で、キュア炉内に
おける最高加熱温度：４００−５００℃程度、特に４７
５−５００℃程度の温度が０．５−３０分間となる条件
で該乾燥フィルムを加熱して乾燥およびイミド化して、
残揮発物量０．４重量％以下程度で、イミド化を完了す
ることによって長尺状の芳香族ポリイミドフィルムを好
適に製造することができる。

【００２１】上記のようにして得られた芳香族ポリイミ
ドフィルムを、好適には低張力下あるいは無張力下に２
００−４００℃程度の温度で加熱して応力緩和処理し
て、巻き取る。

【００２２】前記の芳香族ポリイミドフィルムは、前述
のポリアミック酸にイミド化触媒を加えたポリイミド前
駆体溶液を使用し、溶液流延法によって長尺状のフィル
ムとすることによって、引張弾性率、伸びおよび引裂き
伝播抵抗（エルメンドルフ）がこの発明で規定する値を
とるようにすることができる。

【００２３】前記の芳香族ポリイミドフィルムから、そ
のままあるいは表面処理剤で処理していない場合は、好
適にはコロナ放電処理、低温あるいは常圧プラズマ放電
処理などの表面処理を施した後、接着性を改良した芳香
族ポリイミドフィルムの両面に熱可塑性接着剤溶液ある
いは熱硬化性接着剤溶液を塗布・乾燥して、あるいはこ
れら接着剤のシ−ト（未硬化状態）を積層して接着剤層
を設け、この接着剤この接着剤付きポリイミドシ−トを
スリットし、ＬＯＣ用テ−プを得ることができる。ま
た、接着剤付きポリイミドシ−トの接着剤層の面にカバ
−フィルムを積層し、テ−プ状にスリットすることによ
って両面をカバ−フィルムで覆ったＬＯＣ用テ−プを得
ることができる。

【００２４】この発明における接着剤は、ポリイミド系
の熱可塑性接着剤もしくはポリイミド系の熱硬化性接着
剤からなる。また、この接着剤層は接着剤付きのテ−プ
状フィルムとして設けてもよくあるいはテ−プ状フィル
ムを巻き付けた後、接着剤を塗布あるいは接着剤シ−ト
を張り合わせて接着剤付きテ−プを設けてもよい。

【００２５】前記ポリイミド系熱可塑性接着剤として
は、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエ−テルイミ
ド、ポリエステルイミドなどのポリマ−鎖中にイミド結
合を含有するポリイミド系ポリマ−が挙げられる。前記
ポリイミド系熱硬化性接着剤としては、ポリイミド、ポ
リアミドイミド、ポリエ−テルイミド、ポリエステルイ
ミド、ポリイミドシロキサンなどのポリマ−鎖中にイミ
ド結合を含有するポリマ−と熱硬化性樹脂との組み合わ
せが一般的である。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹
脂、フェノ−ル樹脂、アクリレ−ト樹脂などの熱硬化性
樹脂、さらにビスマレイミド樹脂のように末端または側
鎖に反応性の官能基を有するポリイミドオリゴマ−など
が挙げられる。

【００２６】前記ポリイミド系熱可塑性接着剤および硬
化後のポリイミド系熱硬化性接着剤の引張弾性率（２５
℃）が５−４５０ｋｇ／ｍｍ2、特に１０−４００ｋｇ
／ｍｍ2であることが好ましい。前記ポリイミド系熱可
塑性接着剤および硬化後のポリイミド系熱硬化性接着剤
はポリイミドを５重量％以上、特に１０重量％以上使用
することが好ましい。ポリイミド系接着剤がシランカッ
プリング剤またはチタネ−ト系カップリング剤を含んで
もよい。これらの混合量は接着剤１００重量部に対し
て、０．１−６重量部、特に０．３−５重量部が好適で
ある。シランカップリング剤の種類としては、アミノシ
ラン、エポキシシラン、チオ−ルシランなどが好適であ
る。

【００２７】前記接着剤層の厚みは、通常５−３５μｍ
程度であることが好ましい。接着剤には無機フィラ−
（好適には微細な無機フィラ−）を含有させてもよい。
無機フィラ−を含有させると剥離強度が大きくなる傾向
にある。接着剤フィルムを使用する場合には、耐熱性の
フィルム、例えば耐溶剤性と比較的高い融点とを合わせ
もつ熱可塑性樹脂フィルム、例えばポリエステルフィル
ムを支持フィルムとして使用し、支持フィルム上に接着
剤溶液を所定巾に塗布・乾燥後、接着剤層の両面を保護
フィルム（一方は支持フィルム）で積層し、片方の保護
フィルムを引き剥がしながら所定巾のポリイミドフィル
ムと積層する。次いで、保護フィルムで覆った接着剤付
きポリイミドシ−トをスリットしてＬＯＣ用テ−プを得
ることができる。

【００２８】前記のスリットして得たＬＯＣ用テ−プを
パンチングで短冊形に打ち抜いて、ＩＣチップとリ−ド
フレ−ムとの間に挟み１５０−３００℃、０．３−４０
ｋｇ／ｃｍ2で０．４−２００秒間プレスし、リ−ドフ
レ−ムをＩＣチップの上に固定する。固定したリ−ドフ
レ−ムとＩＣチップとの間をワイヤ−ボンディングでつ
なぎ、トランスファ−モ−ルディングで、パッケ−ジし
て半導体チップを製造することができる。

【００２９】

【実施例】以下にこの発明の実施例を示す。いかの記載
にいて、部は重量部を示す。以下の各例において、ポリ
イミドフィルムの物性測定は以下の方法によって行っ
た。なお、以下の測定値は特記した場合を除き２５℃で
の測定値である。

【００３０】 伸び：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従って測定（ＭＤ） 引張弾性率：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従って測定
（ＭＤ） 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）：ＡＳＴＭ Ｄ１９
２２−６７に従って測定（ＭＤ）

【００３１】引張強度：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従
って測定（ＭＤ） 加熱収縮率：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って測定（２００
℃） 絶縁破壊電圧：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って測定て測定

【００３２】端裂抵抗値：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って
測定（ＭＤ） 端裂抵抗値（あるいは比端裂抵抗値）はＪＩＳ Ｃ２３
１８に従って測定した試料（５個）の端裂抵抗値（ある
いは比端裂抵抗値）の平均値を意味する。具体的には、
定速緊張形引張試験機の上部厚さ１．００±０．０５ｍ
ｍのＶ字形切り込み板試験金具の中心線を上部つかみの
中心線に一致させ、切り込み頂点と下部つかみとの間隔
を約３０ｍｍになるように柄を取り付ける。幅約２０ｍ
ｍ、長さ約２００ｍｍの試験片を金具の穴部に通して二
つに折り合わせて試験機の下部のつかみにはさみ、１分
間につき約２００ｍｍの速さで引張り、引き裂けたとき
の力を端裂抵抗という。試験片を縦方向及び横方向から
それぞれ全幅にわたって５枚とり端裂抵抗の平均値を求
め、端裂抵抗値として示す。比端裂抵抗値はフィルム厚
み当たり（１０μｍ換算）の端裂抵抗値を示す。

【００３３】線膨張係数（５０−２００℃）測定：３０
０℃で３０分加熱して応力緩和したサンプルをＴＭＡ装
置（引張りモ−ド、２ｇ荷重、試料長１０ｍｍ、２０℃
／分）で測定

【００３４】引き裂き強さ：７．５ｃｍ×７．５ｃｍの
正方形に切り取ったフィルムの１辺に、かみそり刃を使
用して５ｃｍの長さの切れ込みを入れた。その切れ込み
の両側を引張試験機で、２００ｍｍ／分の速度で引張っ
たときの荷重を測定し、引き裂きが生じたときの荷重を
引き裂き強さ（ｇ）とした。 耐屈曲回数（ＭＩＴ）：ＡＳＴＭ Ｄ２１７６に従って
測定（ＭＤ） 打ち抜き性：パンチィングでＬＯＣ用テ−プを短冊形に
打ち抜いたの際フィルムに座屈や変形、切れなどが生じ
ず問題ないものを良好、少し問題があるものをやや不
良、問題があるものを不良とした。 接着強度：１８０°剥離強度を引張速度：５０ｍｍ／分
で測定した。

【００３５】参考例１ 反応容器に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１００重量
部に、ｐ−フェニレンジアミン５．８９７重量部および
３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物１６．０１９重量部を加えて、窒素気流下、４０℃
で３時間攪拌し、重合反応させてポリマ−濃度１８重量
％、ポリマ−の対数粘度（測定温度：３０℃、濃度：
０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒、溶媒：Ｎ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド）が１．３、溶液粘度１８００ポイズ（３０
℃、回転粘度計）のポリアミック酸溶液を得た。このポ
リアミック酸溶液に、ポリアミック酸１００重量部に対
して０．１重量部の割合でモノステアリルリン酸エステ
ルトリエタノ−ルアミン塩および０．５重量部の割合
（固形分基準）で平均粒径０．０８μｍのコロイダルシ
リカを添加して均一に混合してポリアミック酸溶液組成
物を得た。さらに、このポリアミック酸溶液組成物に、
ポリアミック酸１００重量部に対して１，２−ジメチル
イミダゾ−ル２．３９ｋｇ（ポリアミック酸単位に対し
て０．１倍当量）を添加し、４０℃で２時間攪拌し、ポ
リイミド前駆体溶液組成物を得た。

【００３６】このポリイミド前駆体溶液組成物を、Ｔダ
イのスリットより連続的に押出し、平滑な金属支持体上
に薄膜を形成した。この薄膜を１４０℃で２０分加熱
後、支持体から剥離させ、長尺状固化フィルムを形成し
た。このフィルムの両端を拘束させた状態で、連続的に
加熱炉を通過させた。この際、加熱炉内の滞留時間を１
３分、加熱炉内の最高加熱温度を４８０℃とした。この
ようにして長尺状で厚み５０μｍの芳香族ポリイミドフ
ィルムを得た。

【００３７】この芳香族ポリイミドフィルムの物性を次
に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：７８０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：６０％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：７２０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：５４ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０５％ 絶縁破壊電圧：９．５ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：８２ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．７×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：２６ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：＞１０ （ＭＩＴ）

【００３８】参考例２ 参考例１において、長尺状固化フィルムの両面に、アミ
ノシラン表面処理剤のＮ,Ｎ−ジメチルアセトアミド溶
液を均一に塗布した後乾燥して、表面処理した乾燥フィ
ルムを得た後、フィルムの両端を拘束させた状態で連続
的に加熱炉を通過させた以外は参考例１と同様にして、
長尺状で厚み５０μｍの芳香族ポリイミドフィルムを得
た。

【００３９】この芳香族ポリイミドフィルムの物性を次
に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：７９０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：５６％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：７１０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：４８ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０５％ 絶縁破壊電圧：９．５ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：８３ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．５×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：２８ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：＞１０ （ＭＩＴ）

【００４０】参考例３ 反応容器中でＮ−メチル−２−ピロリドンを溶媒とし
て、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物と２，２’−ビス（４−アミノフェノキシ）プ
ロパン（６０モル％）とジアミノポリシロキサン（４０
モル％、Ｍｗ＝９５０）とからポリイミドシロキサンを
得た。このポリイミドシロキサンは、フィルムとして引
張弾性率が５７ｋｇ／ｍｍ2で、Ｔｇが１９０℃であっ
た。

【００４１】参考例４ 反応容器中でＮ−メチル−２−ピロリドンを溶媒とし
て、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物と２，２’−ビス（４−アミノフェノキシ）プ
ロパン（７８モル％）とジアミノポリシロキサン（２２
モル％、Ｍｗ＝９５０）とからポリイミドシロキサンを
得た。このポリイミドシロキサンは、フィルムとして引
張弾性率が１１５ｋｇ／ｍｍ2で、Ｔｇが２３５℃であ
った。

【００４２】実施例１ 参考例１で得たポリイミドフィルムの片面に熱可塑性ポ
リイミド接着剤溶液（参考例３で得られたポリイミドシ
ロキサンのテトラヒドロン溶液）を乾燥後の厚みが２０
μｍになるように塗布し、２００℃で乾燥し、もう一方
の面にも同様の同様に熱可塑性ポリイミド接着剤溶液を
塗布、乾燥して、両面に接着剤を設けた接着剤付きポリ
イミドシ−トを得た。このシ−トを２０ｍｍ巾にスリッ
トして、ＬＯＣ用テ−プを得た。このＬＯＣ用テ−プを
パンチィングで打ち抜いた短冊とリ−ドフレ−ム（４２
アロイ）とを２２０℃、１０ｋｇ／ｃｍ2、２秒の加熱
条件で積層して積層体を得た。得られた積層体の接着強
度および積層体作成時の打ち抜き性を次に示す。 接着強度：０．９ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：良好

【００４３】実施例２ 参考例２で得たポリイミドフィルムの片面に、熱可塑性
ポリイミド接着剤溶液として、参考例４で得られたポリ
イミドシロキサン８５部、エポキシ樹脂（油化シェル社
製、エピコ−ト８２８）１０部、およびＢＴレジン（三
菱ガス化学社製、ＢＴ２１７０）５部をテトラヒドロン
に溶解した溶液（固形分濃度：２５重量％）を使用した
他は実施例１と同様にして、ＬＯＣ用テ−プを得た。こ
のＬＯＣ用テ−プをパンチィングで打ち抜いた短冊とリ
−ドフレ−ム（４２アロイ）とを２２０℃、１０ｋｇ／
ｃｍ2、２秒の加熱条件で積層して積層体を得た。得ら
れた積層体の接着強度および積層体作成時の打ち抜き性
を次に示す。 接着強度：１．２ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：良好

【００４４】実施例３ 参考例１で得たポリイミドフィルムの両面を常法によっ
て低温プラズマ処理したポリイミドフィルムを使用した
他は実施例１と同様にして、ＬＯＣ用テ−プを得た。こ
のＬＯＣ用テ−プをパンチィングで打ち抜いた短冊とリ
−ドフレ−ム（４２アロイ）とを２２０℃、１０ｋｇ／
ｃｍ2、２秒の加熱条件で積層して積層体を得た。得ら
れた積層体の接着強度および積層体作成時の打ち抜き性
を次に示す。 接着強度：１．１ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：良好

【００４５】比較参考例１ １，２−ジメチルイミダゾ−ルを添加しなかった他は参
考例１と同様にして、厚み５０μｍの改質された芳香族
ポリイミドフィルムを得た。この芳香族ポリイミドフィ
ルムの物性をまとめて次に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：８５０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：４３％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：５１０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：４８ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０７％ 絶縁破壊電圧：１０．９ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：６６ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．４×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：１６ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：５．６

【００４６】比較例１ 比較参考例１で得られた芳香族ポリイミドフィルムを使
用した他は実施例１と同様にして、ＬＯＣ用テ−プを得
た。このＬＯＣ用テ−プをパンチィングで打ち抜いた短
冊とリ−ドフレ−ム（４２アロイ）とを２２０℃、１０
ｋｇ／ｃｍ2、２秒の加熱条件で積層して積層体を得
た。 接着強度：１．５ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：やや不好

【００４７】

【発明の効果】この発明は以上説明したように構成され
ているので、以下に記載のような効果を奏する。この発
明のＬＯＣ用テ−プは、使用する芳香族ポリイミドフィ
ルムが引張弾性率と伸びおよび引き裂き伝播抵抗（エル
メンドルフ）とをいずれも高いレベルで併せもつベ−ス
基材フィルムとして良好な支持性と、耐引き裂き性およ
び耐屈曲性を有しているので、ハンドリングおよび打ち
抜き性が良好であり、しかも実用上問題のない接着強度
を有しており、高精度での加工が可能である。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ビフェニルテトラカルボン酸二無水物また
   はその誘導体とフェニレンジアミンとを主成分として製
   造されたポリイミドからなり、厚みが２０−８０μｍで
   あって、引張弾性率が６５０−１１００ｋｇ／ｍｍ２
   で、伸びが４５−９０％であり、かつ引裂き伝播抵抗
   （エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍｍである
   芳香族ポリイミドフィルムの両面に接着剤層を設けた接
   着剤付きポリイミドシ−トをスリットしてなるＬＯＣ用
   テ−プ。
2. 【請求項２】芳香族ポリイミドフィルムの加熱収縮率が
   ０．００２−０．４％であり、比端裂抵抗値が１４−２
   ５ｋｇ／２０ｍｍ／１０μｍである請求項１記載のＬＯ
   Ｃ用テ−プ。
3. 【請求項３】芳香族ポリイミドフィルムが０．１−５重
   量％の無機フィラ−を含有するものである請求項１記載
   のＬＯＣ用テ−プ。
4. 【請求項４】接着剤が、ポリイミド系熱可塑性接着剤あ
   るいはポリイミド系熱硬化性接着剤である請求項１記載
   のＬＯＣ用テ−プ。
5. 【請求項５】厚みが２０−８０μｍであって、引張弾性
   率が６５０−１１００ｋｇ／ｍｍ２で、伸びが４５−９
   ０％であり、線膨張係数（５０−２００℃）が５×１０
   -6−２５×１０-6ｃｍ／ｃｍ／℃であり、かつ引裂き伝
   播抵抗（エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍｍ
   である芳香族ポリイミドフィルムの両面に接着剤層を設
   けた接着剤付きポリイミドシ−トをスリットしてなるＬ
   ＯＣ用テ−プ。