JP2000143833A - オレフィン系樹脂組成物よりなる成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】肉厚が著しく薄くなった部分や皺がない均質性
が良好で、剛性、耐熱性、耐薬品性に優れた大型成形品
や絞りの深い成形品を提供する。 【解決手段】（１）オレフィン系樹脂組成物よりなり、
２３０℃における溶融張力が６．５〜３０ｃＮ、２３０
℃におけるメルトフローレートが０．１〜２ｇ／１０
分、１４５〜１７０℃の温度範囲に溶融温度のピーク値
を有するシートを用いて、重量が５００ｇ以上の成形体
とする。 （２）無機フィラーを組成物に対して１〜５０重量％含
有したオレフィン系樹脂組成物よりなり、２３０℃にお
ける溶融張力が６．５〜３０ｃＮ、２３０℃におけるメ
ルトフローレートが０．１〜２ｇ／１０分、１４５〜１
７０℃の温度範囲に溶融温度のピーク値を有するシート
を用いて、重量が５００ｇ以上の成形体とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、オレフィン系樹脂
組成物よりなるシートを用いた大型の成形体に関する。
更に詳しくは、特定の溶融張力（ＭＳ）、メルトフロー
レート（ＭＦＲ）および特定の温度範囲に溶融温度のピ
ーク値融点を有するシートを熱成形してなる、大型の成
形体に関する。

【０００２】

【従来の技術】冷蔵庫の内箱等の大型の熱成形製品に
は、ポリスチレンやアクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン共重合体等のスチレン系樹脂よりなるシートが用
いられているが、耐薬品性に劣る等の物性面の問題や、
焼却時の黒煙発生等の環境面の問題等から、オレフィン
系樹脂、なかでも融点が高く耐熱性に優れるプロピレン
系樹脂への切替が要望されている。

【０００３】しかしながら、ポリプロピレン等のオレフ
ィン系樹脂は結晶性が大きいため融点以下では粘度が高
く殆ど流動しないが、融点を超えると急激に粘度が減少
し著しい流動性を示す。従って、プロピレン系樹脂から
なるシートを加熱し、真空成形等の熱成形を行う場合に
はシートの粘度を熱成形に適した状態に保持することが
困難であった。特に、スチレン系樹脂なみの剛性とする
ために無機フィラーが含有されたシートにおいては熱成
形性が著しく劣っていた。特に、大型の成形体の熱成形
においては、加熱軟化されたシートの垂れ下がりが大き
く、シートを成形可能な温度まで加熱するとシートが下
側のヒータに接してしまうため成形することができなか
った。

【０００４】本発明者等は、前記目的を達成すべく鋭意
研究した結果、特定の溶融張力、メルトフローレートお
よび特定の温度範囲に溶融温度ピーク値を有するシート
を用いて熱成形することにより、耐薬品性、耐熱性に優
れたオレフィン系樹脂の大型成形体が得られることを見
いだし、この知見に基づき、本発明を完成した。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明の第一発明は、オ
レフィン系樹脂組成物よりなり、２３０℃における溶融
張力が６．５〜３０ｃＮ、２３０℃におけるメルトフロ
ーレートが０．１〜２ｇ／１０分、１４５〜１７０℃の
温度範囲に溶融温度のピーク値を有するシートを熱成形
してなる、重量が５００ｇ以上の成形体である。

【０００６】本発明の第二発明は、無機フィラーを、組
成物に対して１〜５０重量％含有したオレフィン系樹脂
組成物よりなり、２３０℃における溶融張力が６．５〜
３０ｃＮ、２３０℃におけるメルトフローレートが０．
１〜２ｇ／１０分、１４５〜１７０℃の温度範囲に溶融
温度のピーク値を有するシートを熱成形してなる、重量
が５００ｇ以上の成形体である。

【０００７】

【発明実施の形態】本発明に用いられるシートは、２３
０℃における溶融張力（ＭＳ）が、６．５〜３０ｃＮの
範囲であり、更に好ましくは７〜２０ｃＮである。該溶
融張力が６．５ｃＮを下回ると熱成形時の加熱シートの
垂れ下がりが大きくなり、得られる成形体に皺が発生し
たり、また、シートが均一に加熱されないため、得られ
る成形体の肉厚が著しく薄くなった強度の弱い部分が生
じる。更に、大型の成形品の熱成形を行う場合は、下部
の加熱ヒーターにシートが接してしまうため成形するこ
とができない。シートの溶融張力が３０ｃＮを上回ると
熱成形時のシートが伸びにくくなるため、深絞りの成形
品や複雑形状の成形品を熱成形する場合、肉厚が著しく
薄くなった部分が発生したり、穴があく場合もある。

【０００８】ここで、２３０℃における溶融張力（Ｍ
Ｓ）は、メルトテンションテスター２型（（株）東洋精
機製作所製）を用いて、装置内にてシートを細かく切断
したサンプルを２３０℃に加熱し、直径２．０９５ｍ
ｍ、長さ４０ｍｍのノズルから２０ｍｍ／分の速度で２
３℃の大気中に押し出してストランドとし、このストラ
ンドを３．１４ｍ／分の速度で引き取る際の糸状ポリプ
ロピレン組成物の張力を測定した値（単位：ｃＮ）であ
る。

【０００９】本発明に用いられるシートは、２３０℃に
おけるメルトフローレート（ＭＦＲ）［２１．１８Ｎ］
が、０．１〜２ｇ／１０分の範囲内であり、更に好まし
くは０．２〜１ｇ／１０分である。メルトフローレート
が２ｇ／１０分を上回ると熱成形時の加熱シートの垂れ
下がりが大きくなり、良好な成形体を得ることができな
い。メルトフローレートが０．１ｇ／１０分を下回るシ
ートを用いると、シート成形時の押出負荷が大きくなる
等の問題から生産性に劣ること、およびシート加工時の
流れムラによりシート表面に凹凸が生じ易くなる。ま
た、メルトフローレートが０．１ｇ／１０分を大きく下
回る場合は、熱成形時のシートが伸びにくくなるため、
良好な成形体を得ることができない。

【００１０】更に本発明に用いられるシートは、２３０
℃におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）と２３０℃に
おける溶融張力（ＭＳ）とが、 ｌｏｇ（ＭＳ）≧０．６０−０．５５×ｌｏｇ（ＭＦ
Ｒ） で表される関係にあることが、肉厚が均一の成形体が得
られる点で好ましい。

【００１１】本発明に用いられるシートは、１４５〜１
７０℃の温度範囲に溶融温度のピーク値を有する。溶融
温度のピーク値が１４５℃未満では、得られる成形体の
耐熱性が十分でなく、１７０℃を越えると、熱成形時の
加熱時間が長くなるため生産性の面で好ましくない。ま
た、溶融ピーク温度が１７０℃を越えるオレフィン系樹
脂は、樹脂が高価格であるため得られる成形体も高価格
とならざるを得ない。

【００１２】また、１４５℃〜１７０℃溶融温度のピー
ク値以外にピーク値を有しても特に問題はないが、１４
５〜１７０℃の温度範囲のピークが他のピークよりも大
きいことが、熱成形性、得られる成形体の物性の点で好
ましい。

【００１３】ここで、溶融温度のピーク値は、示差走査
型熱量計（ＤＳＣ）によって得られる吸熱カーブのピー
クを意味する。測定方法は、例えばパーキンエルマー社
製ＤＳＣ７型を用い、約１０ｍｍｇのサンプルを、０℃
から２０℃／分の昇温速度で２３０℃まで昇温し、３分
間保持した後、５℃／分の降温速度で０℃まで降温し、
５分間保持し、次いで２０℃／分の昇温速度で２３０℃
まで昇温した時に得られる吸熱カーブのピーク温度を求
める。

【００１４】本発明において、シート成形に用いられる
オレフィン系樹脂組成物は、前記の要件を満足するシー
トが得られるものであれば特に制限はないが、下記の
（ａ）、（ｂ）成分からなるオレフィン（共）重合体を
含むオレフィン系樹脂組成物を例示することができる。
すなわち、（ａ）プロピレン単独重合体もしくはプロピ
レン重合単位を５０重量％以上含有するプロピレン−オ
レフィン共重合体であって、１３５℃のテトラリンで測
定した固有粘度［η_A］が０．２〜１０ｄｌ／ｇの範囲
のポリプロピレン１００重量部に対して、（ｂ）エチレ
ン単独重合体もしくはエチレン重合単位を５０重量％以
上含有するエチレン−オレフィン共重合体であって、１
３５℃のテトラリンで測定した固有粘度［η_B］が１５
〜１００ｄｌ／ｇの範囲の高分子量ポリエチレンを０．
０１〜５．０重量部の割合で含有したオレフィン系樹脂
組成物を例示することができる。

【００１５】本明細書中において用いる「ポリプロピレ
ン」の用語は、プロピレン単独重合体、プロピレン重合
単位を５０重量％以上含有するプロピレン−オレフィン
ランダム共重合体およびプロピレン−オレフィンブロッ
ク共重合体を意味し、「ポリエチレン」の用語は、エチ
レン単独重合体およびエチレン重合単位を５０重量％以
上含有するエチレン−オレフィンランダム共重合体を意
味する。

【００１６】オレフィン系樹脂組成物を構成する（ｂ）
成分のポリエチレンは、１３５℃のテトラリン中で測定
した固有粘度［η_B］が１５〜１００ｄｌ／ｇのポリエ
チレンであって、エチレン単独重合体もしくはエチレン
重合単位を５０重量％以上含有するエチレン−オレフィ
ン共重合体であり、好ましくはエチレン単独重合体もし
くはエチレン重合単位を７０重量％以上含有するエチレ
ン−オレフィン共重合体、特に好ましくはエチレン単独
重合体もしくはエチレン重合単位を９０重量％以上含有
するエチレン−オレフィン共重合体であり、これらは１
種のみならず２種以上を混合してもよい。

【００１７】該ポリエチレンの固有粘度［η_B］が１５
ｄｌ／ｇ未満であると、得られるシートの溶融張力が低
下し、熱成形性の向上効果が不十分となり、また固有粘
度［η _B］の上限については特に限定されないが、
（ａ）成分のポリプロピレンの固有粘度［η_A］との差
が大きいと、組成物にした際に（ａ）成分のポリプロピ
レン中への（ｂ）成分のポリエチレンの分散が悪くな
り、結果として溶融張力が上昇しなくなり、熱成形性の
向上効果が不十分になる。さらに製造上の効率からも上
限は１００ｄｌ／ｇ程度とするのがよい。（ｂ）成分の
ポリエチレンの固有粘度［η_B］は１５〜１００ｄｌ／
ｇ、好ましくは１７〜５０ｄｌ／ｇの範囲である。

【００１８】（ｂ）成分のポリエチレンを構成するエチ
レンと共重合されるエチレン以外のオレフィンとして
は、特に限定されないが、炭素数３〜１２のオレフィン
が好ましく用いられる。具体的には、プロピレン、１−
ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、
１−デセン、４−メチル−１−ペンテン，３−メチル−
１−ペンテン等が挙げられ、これらのオレフィンは１種
のみならず２種以上であってもよい。また（ｂ）成分の
ポリエチレンは、１３５℃のテトラリン中で測定した固
有粘度［η_B］が１５ｄｌ／ｇにまで高分子量化させる
必要があるため、高分子量化の効率面からエチレン重合
単位が５０重量％以上であることが好ましい。

【００１９】オレフィン系樹脂組成物を構成する（ａ）
成分のポリプロピレンは、１３５℃のテトラリン中で測
定した固有粘度［η_A］が０．２〜１０ｄｌ／ｇの結晶
性ポリプロピレンであって、プロピレン単独重合体、プ
ロピレン重合単位を５０重量％以上含有するプロピレン
−オレフィンランダム共重合体もしくはプロピレン−オ
レフィンブロック共重合体であり、好ましくはプロピレ
ン単独重合体、プロピレン重合単位含有量が９０重量％
以上のプロピレン−オレフィンランダム共重合体、プロ
ピレン重合単位含有量が７０重量％以上のプロピレン−
オレフィンブロック共重合体であり、更に好ましくはプ
ロピレン単独重合体、プロピレン重合単位含有量が９５
重量％以上のプロピレン−オレフィンランダム共重合
体、プロピレン重合単位含有量が８０重量％以上のプロ
ピレン−オレフィンブロック共重合体である。これらは
１種のみならず２種以上の混合物であってもよい。

【００２０】該（ａ）成分のポリプロピレンの固有粘度
［η_A］は０．２〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜
８ｄｌ／ｇのものが用いられる。該固有粘度［η_A］が
０．２ｄｌ／ｇ未満の場合、得られるオレフィン系樹脂
組成物の機械的特性が悪化し、また１０ｄｌ／ｇを超え
ると得られるオレフィン系樹脂組成物の成形性が悪化す
る。

【００２１】該（ａ）成分のポリプロピレンを構成する
プロピレンと共重合されるプロピレン以外のオレフィン
としては、特に限定されないが、炭素数２〜１２のオレ
フィンが好ましく用いられる。具体的には、エチレン、
１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテ
ン、１−デセン、４−メチル−１−ペンテン，３−メチ
ル−１−ペンテン等が挙げられ、これらのオレフィンは
１種のみならず２種以上であってもよい。

【００２２】（ａ）成分のポリプロピレンの立体規則性
については、特に制限はなく結晶性ポリプロピレンであ
れば、本発明の目的を達成するどのようなポリプロピレ
ンであってもよい。例えば¹³Ｃ−ＮＭＲ（核磁気共鳴ス
ペクトル）で測定したアイソタクチックペンタッド分率
（ｍｍｍｍ）が０．８０〜０．９９、好ましくは０．８
５〜０．９９の結晶性を有するポリプロピレンが使用さ
れる。

【００２３】アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍ
ｍ）とはエイ ザンベリ(A.Zambelli)等によって提案
（Macromolecules 6, 925 (1973)）された¹³Ｃ−ＮＭＲ
により測定される、ポリプロピレン分子鎖中のペンタッ
ド単位でのアイソタクチック分率であり、スペクトルの
測定におけるピークの帰属決定法はエイ ザンベリ(A.Z
ambelli)等によって提案（Macromolecules 8, 687 (197
5)）された帰属に従って決定される。具体的には、ポリ
マー濃度２０重量％のｏ−ジクロロベンゼン／臭化ベン
ゼン＝８／２重量比の混合溶液を用い、６７．２０ＭＨ
ｚ、１３０℃にて測定することによって求められる。測
定装置としては、たとえばＪＥＯＬ−ＧＸ２７０ＮＭＲ
測定装置（日本電子（株）製）が用いられる。

【００２４】オレフィン系樹脂組成物は、（ｂ）成分の
ポリエチレンがオレフィン系樹脂組成物中に微粒子とし
て微分散していることが好ましく、ポリエチレン微粒子
の数平均直径は１〜５０００ｎｍが好ましく、１０〜５
００ｎｍの範囲が特に好ましい。

【００２５】本発明において、オレフィン系樹脂組成物
の製造方法としては、どの様な方法を採用しても良い
が、以下に詳述するオレフィンにより予備活性化された
触媒の存在下に、プロピレンとプロピレン以外のオレフ
ィンを本（共）重合させる方法が好ましい。

【００２６】該方法としては、チタン化合物等を含む遷
移金属化合物触媒成分と、遷移金属原子１モルに対し
０．０１〜１０００モルの周期表（１９９１年版）第１
族、第２族、第１２族および第１３族に属する金属より
なる群から選択された金属の有機金属化合物（ＡＬ１）
および遷移金属原子１モルに対し０〜５００モルの電子
供与体（Ｅ１）の組合せからなるポリオレフィン製造用
触媒と、この触媒に担持された遷移金属化合物触媒成分
１ｇ当たり０．０１〜５０００ｇのテトラリン中で測定
した固有粘度［η_B］が１５〜１００ｄｌ／ｇであるポ
リエチレン（Ｂ）とからなる予備活性化触媒の存在下
に、プロピレンの単独もしくはプロピレンとプロピレン
以外のオレフィンを本（共）重合させることを特徴とす
る方法である。

【００２７】更に好ましくは、チタン化合物等を含む遷
移金属化合物触媒成分と、遷移金属原子１モルに対し
０．０１〜１０００モルの周期表（１９９１年版）第１
族、第２族、第１２族および第１３族に属する金属より
なる群から選択された金属の有機金属化合物（ＡＬ１）
および遷移金属原子１モルに対し０〜５００モルの電子
供与体（Ｅ１）の組合せからなるポリオレフィン製造用
触媒と、この触媒に担持された遷移金属化合物触媒成分
１ｇ当たり０．０１〜１００ｇのテチラリン中で測定し
た固有粘度［η_A］が１５ｄｌ／ｇより小さい本（共）
重合目的のポリプロピレン（Ａ）および遷移金属化合物
触媒成分１ｇ当たり０．０１〜５０００ｇのテトラリン
中で測定した固有粘度［η_B］が１５〜１００ｄｌ／ｇ
であるポリエチレン（Ｂ）、とからなる予備活性化触媒
の存在下に、プロピレンの単独もしくはプロピレンとプ
ロピレン以外のオレフィンを本（共）重合させることを
特徴とする方法である。

【００２８】本明細書中において「予備活性化」との用
語は、上記ポリオレフィン製造用触媒を、プロピレンも
しくはプロピレンと他のオレフィンとの本（共）重合を
実施するに先立って、予め活性化することを意味し、ポ
リオレフィン製造用触媒の存在下にエチレンまたはエチ
レンとその他のオレフィンとを予備活性化（共）重合し
て触媒に担持させることにより行う。

【００２９】該オレフィン（共）重合用予備活性化触媒
は、従来からポリオレフィンの製造用に使用される遷移
金属化合物触媒成分、有機金属化合物および所望により
使用される電子供与体からなるポリオレフィン製造用触
媒に、少量の特定の固有粘度を有する本（共）重合目的
のポリオレフィンおよび特定の高い固有粘度を有する少
量のポリオレフィンを担持させることにより予備活性化
した触媒である。

【００３０】該オレフィン（共）重合用予備活性化触媒
において、遷移金属化合物触媒成分として、ポリオレフ
ィン製造用として提案されている遷移金属化合物触媒成
分を主成分とする公知の触媒成分のいずれをも使用する
ことができ、なかでも工業生産上、チタン含有固体触媒
成分が好適に使用される。

【００３１】上記以外の遷移金属化合物触媒成分とし
て、通常メタロセンと称させるπ電子共役配位子を少な
くとも１個有する遷移金属化合物も用いることができ
る。この時の遷移金属は、Ｚｒ，Ｔｉ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎ
ｂ，ＴａおよびＣｒから選択することが好ましい。

【００３２】π電子共役配位子の具体例としては、η−
シクロペンタジエニル構造、η−ベンゼン構造、η−シ
クロプタトリエニル構造、又は、η−シクロオクタテト
ラエン構造を有する配位子が挙げられ、特に好ましいの
は、η−シクロペンタジエニル構造を有する配位子であ
る。

【００３３】η−シクロペンタジエニル構造を有する配
位子としては、たとえば、シクロペンタジエニル基、イ
ンデニル基、フルオレニル基等が挙げられる。これらの
基は、アルキル基、アリール基およびアラルキル基のよ
うな炭化水素基、トリアルキルシリル基のようなケイ素
置換炭化水素基、ハロゲン原子、アルコキシ基、アリー
ロキシ基、鎖状および環状アルキレン基などで置換され
ても良い。

【００３４】遷移金属化合物がπ電子共役配位子を２個
以上含む場合には、そのうち２個のπ電子共役配位子同
士は、アルキレン基、置換アルキレン基、シクロアルキ
レン基、置換シクロアルキレン基、置換アルキリデン
基、フェニル基、シリレン基、置換ジメチルシリレン
基、ゲルミル基などを介して架橋していても良い。この
ときの遷移金属触媒成分は、上記のようなπ電子配位子
を少なくとも１個有する他に、アルキル基、シクロアル
キル基、アリール基、アラルキル基のような炭化水素
基、ケイ素置換炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキ
シ基、置換スルホナト基、アミドシリレン基、アミドア
ルキレン基などを有しても良い。なお、アミドシリレン
基やアミドアルキレン基のような２価の基はπ電子共役
配位子と結合しても良い。

【００３５】上記のような通常メタロセンと称されるπ
電子共役配位子を少なくとも１個有する遷移金属化合物
触媒成分は、さらに微粒子状担体に担持させて用いるこ
とも可能である。このような微粒子状担体としては、無
機又は有機化合物であっても、粒子径が５〜３００μ
ｍ、好ましくは１０〜２００μｍの顆粒状ないしは球状
の微粒子固体が使用される。このうち、担体に使用する
無機化合物としては、ＳｉＯ₂，Ａｌ₂Ｏ₃，ＭｇＯ，Ｔ
ｉＯ₂，ＺｎＯ等またはこれらの混合物が挙げられる。
これらの中では、ＳｉＯ₂またはＡｌ₂Ｏ₃を主成分とす
る物が好ましい。また、担体に使用する有機化合物とし
ては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、４−メチル
−１−ペンテン等の炭素数２〜１２のα−オレフィンの
重合体または共重合体、さらにはスチレンもしくはスチ
レン誘導体の重合体や共重合体が挙げられる。

【００３６】有機金属化合物（ＡＬ１）として、周期表
（１９９１年版）第１族、第２族、第１２族および第１
３族に属する金属よりなる群から選択された金属の有機
基を有する化合物、たとえば、有機リチウム化合物、有
機ナトリウム化合物、有機マグネシウム化合物、有機亜
鉛化合物、有機アルミニウム化合物などを、前記遷移金
属化合物触媒成分と組み合わせて使用することができ
る。

【００３７】特に、一般式がＡｌＲ¹ _pＲ² _qＸ
_3-(p+q)（式中、Ｒ¹およびＲ²は、アルキル基、シクロ
アルキル基、アリ−ル基等の炭化水素基およびアルコキ
シ基の同種または異種を、Ｘはハロゲン原子を表わし、
ｐおよびｑは、０＜ｐ＋ｑ≦３の正数を表わす）で表わ
される有機アルミニウム化合物を好適に使用することが
できる。

【００３８】有機アルミニウム化合物の具体例として
は、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリ−ｎ−プロピルアルミニウム、トリ−ｎ−ブチ
ルアルミニウム、トリ−ｉ−ブチルアルミニウム、トリ
−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリ−ｉ−ヘキシルアル
ミニウム、トリ−ｎ−オクチルアルミニウム等のトリア
ルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、ジ−ｎ-プロピルアルミニウムクロライド、ジ−ｉ
−ブチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウ
ムブロマイド、ジエチルアルミニウムアイオダイド等の
ジアルキルアルミニウムモノハライド、

【００３９】ジエチルアルミニウムハイドライド等のジ
アルキルアルミニウムハイドライド、エチルアルミニウ
ムセスキクロライド等のアルキルアルミニウムセスキハ
ライド、エチルアルミニウムジクロライド等のモノアル
キルアルミニウムジハライドなどの他ジエトキシモノエ
チルアルミニウム等のアルコキシアルキルアルミニウム
挙げることができ、

【００４０】好ましくは、トリアルキルアルミニウムお
よびジアルキルアルミニウムモノハライドを使用する。
これらの有機アルミニウム化合物は、１種だけでなく２
種類以上を混合して用いることもできる。

【００４１】また、該有機金属化合物（ＡＬ１）とし
て、アルミノキサン化合物も使用することができる。ア
ルミノキサンとは、下記一般式化）もしくは下記一般式
化２で表される有機アルミニウム化合物である。

【００４２】

【化１】

【００４３】

【化２】

【００４４】ここで、Ｒ³は炭素数１〜６、好ましく
は、１〜４の炭化水素基であり、具体的には、メチル
基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソブチル基、
ペンチル基、ヘキシル基などのアルキル基、アリル基、
２−メチルアリル基、プロペニル基、イソプロペニル
基、２−メチル−１−プロペニル基、ブテニル基等のア
ルケニル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シク
ロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル
基、およびアリール基などである化合物が挙げられる。
これらのうち特に好ましいのは、アルキル基であり、各
Ｒ³は同一でも異なっていても良い。ｐは４〜３０の整
数であるが、好ましくは６〜３０、特に好ましくは８〜
３０である。

【００４５】また、該有機金属化合物（ＡＬ１）の別の
化合物として、ホウ素系有機金属化合物が挙げられる。
このホウ素系有機金属化合物は、遷移金属化合物とホウ
素原子を含むイオン性化合物と反応させることにより得
られる。このとき用いられる遷移金属化合物としては、
オレフィン（共）重合用予備活性化触媒を製造する際に
使用する遷移金属化合物触媒成分と同様のものが使用可
能であるが、好ましく用いられるのは、前述した通常メ
タロセンと称される少なくとも１個のπ電子共約配位子
を有する遷移金属化合物触媒成分である。

【００４６】ホウ素原子を含むイオン性化合物として
は、具体的には、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペンタ
フルオロフェニル）硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウ
ム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフ
ェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）硼酸メチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）硼酸トリジメチルアンモニウム、テト
ラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリメチルアン
モニウム等が挙げられる。

【００４７】ホウ素系有機金蔵化合物は、また、遷移金
属化合物とホウ素原子含有ルイス酸とを接触させること
によっても得られる。このとき用いられる遷移金属化合
物としては、オレフィン（共）重合用予備活性化触媒を
製造する際に使用する遷移金属触媒成分と同様のものが
使用可能であるが、好ましく用いられるのは、前述した
通常メタロセンと称される少なくとも１個のπ電子共役
配位子を有する遷移金属化合物触媒成分である。

【００４８】ホウ素原子含有ルイス酸としては、下記の
一般式化３で表される化合物が使用可能である。

【化３】 ＢＲ⁴Ｒ⁵Ｒ⁶ （式中、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶は、それぞれ独立してフッ素原
子、メチル基、トリフルオロフェニル基などの置換基を
有しても良いフェニル基、もしくはフッ素原子を示
す）。

【００４９】上記一般式で表される化合物として具体的
には、トリ（ｎ−ブチル）ホウ素、トリフェニルホウ
素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェ
ニル］ホウ素、トリス（４−フルオロメチルフェニル）
ホウ素、トリス（３，５−ジフルオロフェニル）ホウ
素、トリス（２，４，６−トリフルオロフェニル)ホウ
素、トリス（ペンタフルオロフェニル）ホウ素等が挙げ
られ、トリス（ペンタフルオロフェニル）ホウ素が特に
好ましい。

【００５０】電子供与体（Ｅ１）は、ポリオレフィンの
生成速度および／または立体規則性を制御することを目
的として必要に応じて使用される。該電子供与体（Ｅ
１）として、たとえば、エーテル類、アルコール類、エ
ステル類、アルデヒド類、脂肪酸類、ケトン類、ニトリ
ル類、アミン類、アミド類、尿素およびチオ尿素類、イ
ソシアネート類、アゾ化合物、ホスフィン類、ホスファ
イト類、ホスフィナイト類、硫化水素およびチオエーテ
ル類、ネオアルコール類、シラノール類などの分子中に
酸素、窒素、硫黄、燐のいずれかの原子を有する有機化
合物および分子中にＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機ケイ
素化合物などが挙げられる。

【００５１】エーテル類としては、ジメチルエーテル、
ジエチルエーテル、ジ−ｎ−プロピルエーテル、ジ−ｎ
−ブチルエーテル、ジ−ｉ−アミルエーテル、ジ−ｎ−
ペンチルエーテル、ジ−ｎ−ヘキシルエーテル、ジ−ｉ
−ヘキシルエーテル、ジ−ｎオクチルエーテル、ジ−ｉ
−オクチルエーテル、ジ−ｎ−ドデシルエーテル、ジフ
ェニルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテ
ル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、テトラヒ
ドロフラン等が、アルコール類としては、メタノール、
エタノール、プロパノール、ブタノール、ぺントノー
ル、ヘキサノール、オクタノール、２−エチルヘキサノ
ール、アリルアルコール、ベンジルアルコール、エチレ
ングリコール、グリセリン等が、またフェノール類とし
て、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフ
ェノール、ナフトール等が挙げられる。

【００５２】エステル類としては、メタクリル酸メチ
ル、ギ酸メチル、酢酸メチル、酪酸メチル、酢酸エチ
ル、酢酸ビニル、酢酸−ｎ−プロピル、酢酸−ｉ−プロ
ピル、ギ酸ブチル、酢酸アミル、酢酸−ｎ−ブチル、酢
酸オクチル、酢酸フェニル、プロピオン酸エチル、安息
香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息
香酸ブチル、安息香酸オクチル、安息香酸−２−エチル
ヘキシル、トルイル酸メチル、トルイル酸エチル、アニ
ス酸メチル、アニス酸エチル、アニス酸プロピル、アニ
ス酸フェニル、ケイ皮酸エチル、ナフトエ酸メチル、ナ
フトエ酸エチル、ナフトエ酸プロピル、ナフトエ酸ブチ
ル、ナフトエ酸−２−エチルヘキシル、フェニル酢酸エ
チル等のモノカルボン酸エステル類、コハク酸ジエチ
ル、メチルマロン酸ジエチル、ブチルマロン酸ジエチ
ル、マレイン酸ジブチル、ブチルマレイン酸ジエチル等
の脂肪族多価カルボン酸エステル類、

【００５３】フタル酸モノメチル、フタル酸ジメチル、
フタル酸ジエチル、フタル酸ジ−ｎ−プロピル、フタル
酸モノ−ｎ−ブチル、フタル酸ジ−ｎ−ブチル、フタル
酸ジ−ｉ−ブチル、フタル酸ジ−ｎ−ヘプチル、フタル
酸ジ−２−エチルヘキシル、フタル酸ジ−ｎ−オクチ
ル、ｉ−フタル酸ジエチル、ｉ−フタル酸ジプロピル、
ｉ−フタル酸ジブチル、ｉ−フタル酸ジ−２−エチルヘ
キシル、テレフタル酸ジエチル、テレフタル酸ジプロピ
ル、テレフタル酸ジブチル、ナフタレンジカルボン酸ジ
−ｉ−ブチル等の芳香族多価カルボン酸エステル類が挙
げられる。

【００５４】アルデヒド類としては、アセトアルデヒ
ド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド等が、カ
ルボン酸類として、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、
修酸、コハク酸、アクリル酸、マレイン酸、吉草酸、安
息香酸などのモノカルボン酸類および無水安息香酸、無
水フタル酸、無水テトラヒドロフタル酸などの酸無水物
が、けとん類として、アセトン、メチルエチルケトン、
メチル−ｉ−ブチルケトン、ベンゾフェノン等が例示さ
れる。

【００５５】窒素含有化合物としては、アセトニトリ
ル、ベンゾニトリル等のニトリル類、メチルアミン、ジ
エチルアミン、トリブチルアミン、トリエタノールアミ
ン、β（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）エタノール、ピリジ
ン、キノリン、α−ピコリン、２，４，６−トリメチル
ピリジン、２，２，５，６−テトラメチルピペリジン、
２，２，５，５，テトラメチルピロリジン、Ｎ，Ｎ，Ｎ
^’，Ｎ^’−テトラメチルエチレンジアミン、アニリン、
ジメチルアニリン等のアミン類、ホルムアミド、ヘキサ
メチルリン酸トリアミド、Ｎ，Ｎ，Ｎ^’，Ｎ^’，Ｎ^”−
ペンタメチル−Ｎ ^’−β−ジメチルアミノメチルリン酸
トリアミド、オクタメチルピロホスホルアミド等のアミ
ド類、Ｎ，Ｎ，Ｎ^’，Ｎ^’−テトラメチル尿素等の尿素
類、フェニルイソシアネート、トルイルイソシアネート
等のイソシアネート類、アゾベンゼン等のアゾ化合物類
が例示される。

【００５６】燐含有化合物としては、エチルホスフィ
ン、トリエチルホスフィン、トリ−ｎ−オクチルホスフ
ィン、トリフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィ
ンオキシド等のホスフィン類、ジメチルホスファイト、
ジ−ｎ−オクチルホスフィン、トリフェニルホスフィ
ン、トリフェニルホスフィンオキシド等のホスフィン
類、ジメチルホスファイト、ジ−ｎ−オクチルホスファ
イト、トリエチルホスファイト、トリ−ｎ−ブチルホス
ファイト、トリフェニルホスファイト等のホスファイト
類が例示される。

【００５７】硫黄含有化合物としては、ジエチルチオエ
ーテル、ジフェニルチオエーテル、メチルフェニルチオ
エーテル等のチオエーテル類、エチルチオアルコール、
ｎ−プロピルチオアルコール、チオフェノール等のチオ
アルコール類が挙げられる。

【００５８】さらに、有機ケイ素化合物としては、トリ
メチルシラノール、トリエチルシラノール、トリフェニ
ルシラノール等のシラノール類、トリメチルメトキシシ
ラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルフェニルジメ
トキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルト
リメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、フェニ
ルトリメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジ
メチルジエトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジメトキシ
シラン、ジ−ｉ−ブチルジメトキシシラン、ジフェニル
ジエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチル
トリエトキシシラン、

【００５９】ビニルトリエトキシシラン、ブチルトリエ
トキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、エチルト
リイソプロポキシシラン、ビニルトリアセトキシシラ
ン、シクロペンチルメチルジメトキシシラン、シクロペ
ンチルトリメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキ
シシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シ
クロヘキシルトリメトキシシラン、ジシクロヘキシルジ
メトキシシラン、２−ノルボルニルメチルジメトキシシ
ラン等の分子中にＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を有する有機ケイ素
化合物等が挙げられる。これらの電子供与体は、１種の
単独あるいは２種類以上を混合して使用することができ
る。

【００６０】本発明で用いる予備活性化触媒としては、
遷移金属化合物触媒成分、および遷移金属原子１モルに
対し０．０１〜１，０００モルの周期表（１９９１年
版）第１族、第２族、第１２族および第１３族に属する
金属よりなる群から選択された金属の有機金属化合物
（ＡＬ１）および遷移金属原子１モルに対し０〜５００
モルの電子供与体（Ｅ１）の組み合わせからなるポリオ
レフィン製造用触媒と、この触媒に担持された遷移金属
化合物成分１ｇ当たり０．０１〜１００ｇの１３５℃の
テトラリン中で測定した固有粘度［η_A］が１５ｄｌ／
ｇより小さい本（共）重合目的のポリプロピレン（Ａ）
および遷移金属化合物触媒成分１ｇ当たり０．０１〜
５，０００ｇの１３５℃のテトラリン中で測定した固有
粘度［η_B］が１５〜１００ｄｌ／ｇであるポリエチレ
ン（Ｂ）、とからなる予備活性化触媒が好ましい。

【００６１】該予備活性化触媒において、ポリエチレン
（Ｂ）は、１３５℃のテトラリン中で測定した固有粘度
［η_B］が１５〜１００ｄｌ／ｇ、好ましくは１７〜５
０ｄｌ／ｇの範囲のエチレン単独重合体もしくはエチレ
ン重合単位が５０重量％以上、好ましくは７０重量％以
上、さらに好ましくは９０重量％以上であるエチレンと
炭素数３〜１２のオレフィンとの共重合体である。

【００６２】ポリエチレン（Ｂ）の遷移金属化合物触媒
成分１ｇ当たりの担持量は０．０１〜５，０００ｇ、好
ましくは０．０５〜２，０００ｇ、さらに好ましくは
０．１〜１，０００ｇである。遷移金属化合物触媒成分
１ｇ当たりの担持量が０．０１ｇ未満では、本（共）重
合の後に得られるオレフィン系樹脂組成物の溶融張力の
向上効果が不十分であり、熱成形性への向上効果が不十
分である。また５，０００ｇを越える場合にはそれらの
効果の向上が顕著でなくなるばかりでなく、オレフィン
系樹脂組成物の均質性が悪化する場合がある。

【００６３】一方、ポリプロピレン（Ａ）は、１３５℃
のテトラリン中で測定した固有粘度［η_A］が１５ｄｌ
／ｇより小さいポリプロピレンであり、オレフィン系樹
脂組成物の（ａ）成分のポリプロピレンの一部として組
み入られる。

【００６４】一方、ポリプロピレン（Ａ）の遷移金属化
合物触媒成分１ｇ当たりの担持量は０．０１〜１００
ｇ、換言すればオレフィン系樹脂組成物基準で０．００
１〜１重量％の範囲が好適である。

【００６５】予備活性化触媒は、遷移金属化合物触媒成
分、有機金属化合物（ＡＬ１）および所望により使用さ
れる電子供与体（Ｅ１）の組み合わせからなるポリオレ
フィン製造用触媒の存在下に、本（共）重合目的のプロ
ピレンもしくはプロピレンとその他のオレフィンを予備
（共）重合させてポリプロピレン（Ａ）を生成させ、次
いでエチレンもしくはエチレンとその他のオレフィンを
予備活性化（共）重合させてポリエチレン（Ｂ）を生成
させて、遷移金属化合物触媒成分にポリプロピレン
（Ａ）およびポリエチレン（Ｂ）を担持させる予備活性
化処理により製造する。

【００６６】この予備活性化処理において、遷移金属化
合物触媒成分、触媒成分中の遷移金属１モルに対し０．
０１〜１，０００モル、好ましくは０．０５〜５００モ
ルの有機金属化合物（ＡＬ１）、および触媒成分中の遷
移金属１モルに対し０〜５００モル、好ましくは０〜１
００モルの電子供与体（Ｅ１）を組み合わせてポリオレ
フィン製造用触媒として使用する。

【００６７】このポリオレフィン製造用触媒を、エチレ
ンもしくはエチレンとその他のオレフィンの（共）重合
容積１リットル当たり、触媒成分中の遷移金属原子に換
算して０．００１〜５，０００ミリモル、好ましくは
０．０１〜１，０００ミリモル存在させ、溶媒の不存在
下または遷移金属化合物触媒成分１ｇに対し１００リッ
トルまでの溶媒中において、本（共）重合目的のプロピ
レンもしくはプロピレンとその他のオレフィンとの混合
物０．０１〜５００ｇを供給して予備（共）重合させて
遷移金属化合物触媒成分１ｇに対し０．０１〜１００ｇ
のポリプロピレン（Ａ）を生成させ、次いでエチレンも
しくはエチレンとエチレンとその他のオレフィンとの混
合物０．０１ｇ〜１０，０００ｇを供給して予備活性化
（共）重合させて遷移金属化合物触媒成分１ｇに対し
０．０１〜５，０００ｇのポリエチレン（Ｂ）を生成さ
せることにより、遷移金属化合物触媒成分にポリプロピ
レン（Ａ）およびポリエチレン（Ｂ）が被覆担持され
る。

【００６８】本明細書中において、「重合容積」の用語
は、液層重合の場合には重合器内の液相部分の容積を、
気相重合の場合には重合器内の気相部分の容積を意味す
る。

【００６９】遷移金属化合物触媒成分の使用量は、プロ
ピレンの効率的、かつ制御された（共）重合反応速度を
維持する上で、前記範囲であることが好ましい。また、
有機金属化合物（ＡＬ１）の使用量が、少なすぎると
（共）重合反応速度が遅くなりすぎ、また大きくしても
（共）重合反応速度のそれに見合う上昇が期待できない
ばかりか、得られるオレフィン系樹脂組成物中に有機金
属化合物（ＡＬ１）の残さが多くなるので好ましくな
い。さらに、電子供与体（Ｅ１）の使用量が大きすぎる
と、（共）重合反応速度が低下する。溶媒使用量が大き
すぎると、大きな反応容器を必要とするばかりでなく、
効率的な（共）重合反応速度の制御及び維持が困難とな
る。

【００７０】予備活性化処理は、たとえば、ブタン、ペ
ンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、イソオクタ
ン、デカン、ドデカン等の脂肪族炭化水素、シクロペン
タン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環
族炭化水素、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の
芳香族炭化水素、他にガソリン留分や水素化ジーゼル油
留分等の不活性溶媒、オレフィン自身を溶媒とした液相
中で行いことができ、また溶媒を用いずに気相中で行う
ことも可能である。

【００７１】予備活性化処理は、水素の存在下において
も実施してもよいが、固有粘度［η _B］が１５〜１００
ｄｌ／ｇの高分子量のポリエチレン（Ｂ）を生成させる
ためには、水素は用いないほうが好適である。

【００７２】予備活性化処理においては、本（共）重合
目的のプロピレンもしくはプロピレンとその他のオレフ
ィンとの混合物の予備（共）重合条件は、ポリプロピレ
ン（Ｂ）が遷移金属化合物触媒成分１ｇ当たり０．０１
ｇ〜１００ｇ生成する条件であればよく、通常、−４０
℃〜１００℃の温度下、０．１ＭＰａ〜５ＭＰａの圧力
下で、１分〜２４時間実施する。またエチレンもしくは
エチレンとその他のオレフィンとの混合物の予備活性化
（共）重合条件は、ポリエチレン（Ａ）が遷移金属化合
物触媒成分１ｇ当たり０．０１〜５，０００ｇ、好まし
くは０．０５〜２，０００ｇ、さらに好ましくは０．１
〜１，０００ｇの量で生成するような条件であれば特に
制限はなく、通常、−４０℃〜４０℃、好ましくは−４
０℃〜３０℃、さらに好ましくは−４０℃〜２０℃程度
の比較的低温度下、０．１ＭＰａ〜５ＭＰａ、好ましく
は０．２ＭＰａ〜５ＭＰａ、特に好ましくは０．３ＭＰ
ａ〜５ＭＰａの圧力下で、１分〜２４時間、好ましくは
５分〜１８時間、特に好ましくは１０分〜１２時間であ
る。

【００７３】また、前記予備活性化処理後に、予備活性
化処理による本（共）重合活性の低下を抑制することを
目的として、本（共）重合目的のプロピレンもしくはプ
ロピレンとその他のオレフィンとの混合物による付加重
合を、遷移金属化合物触媒成分１ｇ当たり０．０１〜１
００ｇのポリプロピレン（Ａ）の反応量で行ってもよ
い。この場合、有機金属化合物（ＡＬ１）、電子供与体
（Ｅ１）、溶媒、およびプロピレンもしくはプロピレン
とその他のオレフィンとの混合物の使用量はエチレンも
しくはエチレンとその他のオレフィンとの混合物による
予備活性化重合と同様な範囲で行うことができるが、遷
移金属原子１モル当たり０．００５〜１０モル、好まし
くは０．０１〜５モルの電子供与体の存在下に行うのが
好ましい。また、反応条件については−４０〜１００℃
の温度下、０．１〜５ＭＰａの圧力下で、１分から２４
時間実施する。

【００７４】付加重合に使用される有機金属化合物（Ａ
Ｌ１）、電子供与体（Ｅ１）、溶媒の種類については、
エチレンもしくはエチレンとその他のオレフィンとの混
合物による予備活性化重合と同様なものを使用でき、プ
ロピレンもしくはプロピレンとその他のオレフィンとの
混合物については本（共）重合目的と同様の組成のもの
を使用する。

【００７５】予備活性化触媒は、そのまま、または追加
の有機金属化合物（ＡＬ２）及び電子供与体（Ｅ２）を
さらに含有させたオレフィン本（共）重合触媒として、
オレフィン系樹脂組成物を得るための炭素数２〜１２の
オレフィンの本（共）重合に用いることができる。

【００７６】前記オレフィン本（共）重合用触媒は、前
記予備活性化触媒、予備活性化触媒中の遷移金属原子１
モルに対し有機金属化合物（ＡＬ２）を活性化触媒中の
有機金属化合物（ＡＬ１）との合計（ＡＬ１＋ＡＬ２）
で０．０５〜３，０００モル、好ましくは０．１〜１，
０００モルおよび活性化触媒中の遷移金属原子１モルに
対し電子供与体（Ｅ２）を予備活性化触媒中の電子供与
体（Ｅ１）との合計（Ｅ１＋Ｅ２）で０〜５，０００モ
ル、好ましくは０〜３，０００モルからなる。

【００７７】有機金属化合物の含有量（ＡＬ１＋ＡＬ
２）が小さすぎると、プロピレンもしくはプロピレンと
その他のオレフィンの本（共）重合における（共）重合
反応速度が遅すぎ、一方過剰に大きくしても（共）重合
反応速度の期待されるほどの上昇は認められず非効率的
であるばかりではなく、最終的に得られるオレフィン系
樹脂組成物中に残留する有機金属化合物残さが多くなる
ので好ましくない。さらに電子供与体の含有量（Ｅ１＋
Ｅ２）が過大になると（共）重合反応速度が著しく低下
する。

【００７８】オレフィン本（共）重合用触媒に、必要に
応じて追加使用される有機金属化合物（ＡＬ２）および
電子供与体（Ｅ２）の種類については既述の有機金属化
合物（ＡＬ１）および電子供与体（Ｅ１）と同様なもの
を使用することができる。また、１種の単独使用でもよ
く２種以上を混合使用してもよい。また予備活性化処理
の際に使用したものと同種でも異なっていてもよい。

【００７９】オレフィン本（共）重合用触媒は、前記予
備活性化触媒中に存在する溶媒、未反応のオレフィン、
有機金属化合物（ＡＬ１）、および電子供与体（Ｅ１）
等を濾別またはデカンテーションして除去して得られた
粉粒体またはこの粉粒体に溶媒を添加した懸濁液と、追
加の有機金属化合物（ＡＬ２）および所望により電子供
与体（Ｅ２）とを組み合わせてもよく、また、存在する
溶媒および未反応のオレフィンを減圧蒸留または不活性
ガス流等により蒸発させて除去して得た粉粒体または粉
粒体に溶媒を添加した懸濁液と、所望により有機金属化
合物（ＡＬ２）及び電子供与体（Ｅ２）とを組み合わせ
てもよい。

【００８０】オレフィン系樹脂組成物の製造方法におい
て、前記予備活性化触媒またはオレフィン本（共）重合
用触媒の使用量は、重合容積１リットルあたり、予備活
性化触媒中の遷移金属原子に換算して、０．００１〜
１，０００ミリモル、好ましくは０．００５〜５００ミ
リモル使用する。遷移金属化合物触媒成分の使用量を上
記範囲とすることにより、プロピレンもしくはプロピレ
ンとその他のオレフィンとの混合物の効率的かつ制御さ
れた（共）重合反応速度を維持することができる。

【００８１】オレフィン系樹脂組成物を製造するため
の、プロピレンもしくはプロピレンとその他のオレフィ
ンとの混合物の本（共）重合は、その重合プロセスとし
て公知のオレフィン（共）重合プロセスが使用可能であ
り、具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、イソオクタン、デカン、ドデ
カン等の脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキ
サン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素、トル
エン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素、
他にガソリン留分や水素化ジーゼル油留分等の不活性溶
媒中で、オレフィンの（共）重合を実施するスラリー重
合法、オレフィン自身を溶媒として用いるバルク重合
法、オレフィンの（共）重合を気相中で実施する気相重
合法、さらに（共）重合して生成するポリオレフィンが
液状である液相重合法やこれらの重合法の２以上を組み
合わせた重合プロセスを使用することもできる。

【００８２】上記のいずれの重合プロセスを使用する場
合も、重合条件として、重合温度は２０〜１２０℃、好
ましくは３０〜１００℃、特に好ましくは４０〜１００
℃の範囲、重合圧力は０．１〜５ＭＰａ、好ましくは
０．３〜５ＭＰａの範囲において、連続的、半連続的、
若しくはバッチ的に重合時間は５分間〜２４時間程度の
範囲が採用される。上記の重合条件を採用することによ
り、（ａ）成分のポリプロピレンを高効率かつ制御され
た反応速度で生成させることができる。

【００８３】オレフィン系樹脂組成物の製造方法のより
好ましい態様においては、本（共）重合において生成す
る（Ａ）成分のポリプロピレンの固有粘度［η_A］が
０．２〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．７〜５ｄｌ／ｇ
の範囲となり、かつ得られるオレフィン系樹脂組成物中
に、使用した予備活性化触媒に由来するポリエチレン
（Ｂ）が０．０１〜５重量％の範囲となるように重合条
件を選定する。

【００８４】本（共）重合の終了後、必要に応じて公知
の触媒失活処理工程、触媒残さ除去工程、乾燥工程等の
後処理工程を経てオレフィン系樹脂組成物が得られる。

【００８５】本発明において、オレフィン系樹脂組成物
中には、熱成形性の改良や成形品の耐衝撃性の付与等を
目的に、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低
密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、直鎖状
超低密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体
等のエチレン系樹脂、シンジオタクチックポリプロピレ
ン、１−ブテン系樹脂、環状オレフィン系樹脂、石油樹
脂、スチレン系樹脂、アクリル系樹脂、フッ素系樹脂、
エチレン−オレフィン共重合ゴム、エチレン−オレフィ
ン−非共役ジエン共重合ゴム、水素化スチレン−共役ジ
エン共重合ゴム等を、１種のみならず２種以上含有する
ことがことができる。

【００８６】これらの樹脂の中では、以下に諸述する
（Ｐ１）〜（Ｐ６）の群から選ばれる１種以上の特定樹
脂が成形性の点で好ましい。（Ｐ１）密度が０．９１０
〜０．９３０ｇ／ｃｍ³、メルトフローレート（ＭＦ
Ｒ）［１９０℃；２１．１８Ｎ］が０．０１ｇ／１０分
以上、特に好ましくは０．１〜２０ｇ／１０分のエチレ
ン単独重合体であり、通常、低密度ポリエチレンといわ
れているものである。該エチレン単独重合体の製造方法
としては過酸化物を触媒として高圧法によりエチレンを
重合する方法が例示できる。

【００８７】（Ｐ２）密度が０．９２０〜０．９５０ｇ
／ｃｍ³、ＭＦＲ［１９０℃；２１．１８Ｎ］が０．０
１ｇ／１０分以上、特に好ましくは０．１〜２０ｇ／１
０分のエチレン−酢酸ビニル共重合体。

【００８８】（Ｐ３）密度が０．８８０〜０．９４０ｇ
／ｃｍ³、ＭＦＲ［１９０℃；２１．１８Ｎ］が０．０
１ｇ／１０分以上、特に好ましくは０．１〜２０ｇ／１
０分のエチレン−オレフィン共重合体であり、通常、直
鎖状低密度ポリエチレンといわれているもの、および直
鎖状超低密度ポリエチレンや超低密度ポリエチレンとい
われているものである。該エチレン−オレフィン共重合
体は、エチレンを主モノマーとしこれにコモノマーとし
てプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテ
ン等のオレフィンの群から選ばれる１種以上をチーグラ
ー・ナッタ触媒、メタロセン触媒等の存在下で共重合さ
せる等の方法により製造される。

【００８９】（Ｐ４）ＭＦＲ［１９０℃：２１．１８
Ｎ］が０．０１ｇ／１０分以上、特に好ましくは．０１
〜１０ｇ／１０分のエチレン−オレフィン共重合ゴム。
エチレン重合単位含有量は、５０〜８０重量％が好まし
く、６５〜８０重量％が特に好ましい。該エチレン−オ
レフィン共重合ゴムの製造方法として、エチレンを主モ
ノマーとし、これにコモノマーとしてプロピレン、１−
ブテン、１−ヘキセン等のオレフィンの群から選ばれる
１種以上をバナジウム系触媒または場合によってはチタ
ン系触媒、メタロセン系触媒の存在下で共重合させて得
る方法を例示できる。

【００９０】（Ｐ５）１−ブテン単独重合体または１−
ブテン−オレフィン共重合体。ＭＦＲ［１９０℃；２
１．１８Ｎ］は０．１〜２０ｇ／１０分が特に好まし
い。

【００９１】（Ｐ６）水素化スチレン−共役ジエン共重
合ゴム。非共役ジエンとしてはブタジエン、イソプレン
が特に好ましい。

【００９２】上記樹脂のオレフィン系樹脂組成物中への
含有量は、最大４０重量％程度が好ましい。含有量が４
０重量％を越えると得られる熱成形品の剛性、耐熱性が
低下する。また、成形性、成形品の耐衝撃性の改良には
１重量％以上の含有量が好ましい。

【００９３】更に、オレフィン系樹脂組成物には、上述
した成分に加えて安定剤として酸化防止剤、中和剤、耐
候剤、紫外線吸収剤、その他添加剤として造核剤、帯電
防止剤、難燃剤、着色剤等を本発明の目的を損なわない
範囲で含有させることができる。

【００９４】本発明の第二発明に用いられる無機フィラ
ーを１〜５０重量％含有するシートは、前述の各種成分
に加えて無機フィラーを組成物基準で１〜５０重量％混
合することにより得られる。無機フィラーとしては、タ
ルク、炭酸カルシウム、チタン酸カリウムウィスカー、
マイカ及びガラス繊維等が例示できる。これらの単独使
用は勿論のこと２種以上の化合物を併用することもでき
る。

【００９５】該無機フィラーの平均粒径は１５〜０．５
μｍが好ましく、平均粒径が大きすぎると耐衝撃性が低
下し、逆に小さすぎると無機フィラー粒子同士が凝集し
易くなり、得られる成形体の外観悪化、耐衝撃性の低下
を招きやすい。

【００９６】該無機フィラーの含有量は、組成物基準で
１〜５０重量％であり、好ましくは５〜３５重量％であ
る。無機フィラーの含有量が１重量％未満であると得ら
れるシ−トよりなる成形体の剛性向上効果が不十分とな
り、５０重量％を越えると熱成形時の加熱シートが均一
に伸び難くなり、得られる成形体に局部的な薄肉部分発
生しやすくなる。

【００９７】本発明のオレフィン系樹脂組成物は前記の
各成分を混合して得られる。これらの各成分の混合に
は、例えばヘンシェルミキサー（商品名）、スーパーミ
キサーなどの高速撹拌機付混合機、リボンブレンダー、
タンブラーなどの通常の混合装置を使用すればよい。ま
た、溶融混練を必要とする場合には通常の単軸押し出し
機または二軸押し出し機などが使われる。混練温度は１
９０〜３００℃が一般的であり、好ましくは２００〜２
７０℃である。

【００９８】本発明において、シートの製造方法として
は、上記のオレフィン系樹脂組成物を用い公知の成形方
法（押出成法形、カレンダー成形法、圧縮成形法、注型
成形法等）により製造する方法が例示できる。該公知公
用の成形方法の中でも生産性の点で、押出成形法が好ま
しい。具体的には、押出機、Ｔダイ、冷却ロール、ガイ
ドロール、引き取りロール、トリミングカッター、マス
キング、定尺切断カッター、スタッカー等の行程をもつ
装置（Ｔダイシート成形機）を用いたＴダイ法が更に好
ましい。

【００９９】押出温度は、得られるシートの外観、成形
性の点から１８０〜２８０℃が好ましく、更に好ましく
は２００〜２５０℃である。押出温度が１８０℃以上で
あればオレフィン系樹脂組成物、成形性や耐衝撃性の改
良を目的に含有された樹脂が十分に溶融され、得られる
シートの表面が鮫肌状にならず良好な外観となり、また
２８０℃以下であれば熱によるオレフィン系樹脂組成物
の熱劣化が起き難く、シートの溶融張力が保持されて良
好な成形体が得られる。

【０１００】冷却ロール温度は、外観が優れるシートが
得られる理由により５〜１００℃が好ましい。冷却ロー
ル温度が５℃以上であれば冷却ロールが結露しないこと
によりシート表面に斑点状の模様ができず良好な外観が
得られ、また１００℃以下であればシートが十分に冷却
でき、ロール状のシートを解くときに起きる線状の模様
ができず良好な外観が得られる。

【０１０１】シートを成形する速度は、生産性が優れる
理由により０．１〜１００ｍ／分である。該速度が０．
１ｍ／分以上であれば、厚みが均一なシートが得られ不
良率が少なく、１００ｍ／分以下であればシートが十分
に冷却できる。

【０１０２】本発明のシートは、単層のみでなく、熱成
形して得られる成形体の表面の光沢、や接着剤、印刷イ
ンキ、ウレタン樹脂等の他樹脂等との接着性などを改良
する目的で本発明の樹脂組成物以外の樹脂との多層シー
トを含むものである。

【０１０３】本発明の成形体は、前述のシートを熱成形
した成形体である。熱成形の方法としては、真空成形
法、圧空成形法やこれらの応用として、フリードローイ
ング成形法、プラグアンドリッジ成形法、リッジ成形
法、マッチモールド成形法、ストレート成形法、ドレー
プ成形法、リバースドロー成形法、エアースリップ成形
法、プラグアシスト成形法、プラグアシストリバースド
ロー成形法、スナップバック成形法等やこれらを組み合
わせた方法等を適用することができる。

【０１０４】本発明の成形体は、厚肉、大型の成形品が
好適であり、重量５００ｇ以上の成形体である。この重
量は、熱成形時のシートのおさえ部分間の重量を意味す
る。

【０１０５】従来、厚肉、大型の成形体にはスチレン系
樹脂が成形性が良好なことより多く使用されているが、
オレフィン系樹脂を使用することで耐薬品性、耐熱性に
優れた成形体が得られる。

【０１０６】

【実施例】以下に、本発明を実施例および比較例により
さらに詳細に説明する。実施例および比較例において使
用する用語の定義および測定方法は以下の通りである。

【０１０７】−オレフィン系樹脂組成物− （１） 固有粘度［η］：１３５℃のテトラリン中で測
定した極限粘度を、オストヴァルト粘度計（三井東圧化
学（株）製）により測定した値（単位：ｄｌ／ｇ）。 （２）オレフィン系樹脂組成物中のコモノマー重合単位
含有量：¹³Ｃ−ＮＭＲ法によって測定（日本電子（株）
ＦＴ−ＮＭＲスペクトロメーターにより測定）された各
ビークの面積から算出した（単位：重量％）。

【０１０８】−シートの物性− メルトフローレート（ＭＦＲ）：ＪＩＳ Ｋ７２１０表
７の条件１４による樹脂の流れ性（単位：ｇ／１０
分）。シートを細かく切断して測定サンプルとした。 （３）溶融張力（ＭＳ）：シートを細かく切断したサン
プルを、メルトテンション２型（（株）東洋精機製作所
製）を用いて、装置内にて２３０℃に加熱し、直径２．
０９５ｍｍ、長さ４０ｍｍのノズルから２０ｍｍ／分の
速度で２３℃の大気中に押し出してストランドとし、こ
のストランドを３．１４ｍ／分の速度で引き取る際の張
力を測定した値（単位：ｃＮ）。 （４）溶融温度のピーク値（ｍｐ）：パーキンエルマー
社製ＤＳＣ７型を用い、約１０ｍｍｇのサンプルを、０
℃から２０℃／分の昇温速度で２３０℃まで昇温し、３
分間保持した後、５℃／分の降温速度で０℃まで降温
し、５分間保持し、次いで２０℃／分の昇温速度で２３
０℃まで昇温した時に得られる１４５〜１７０℃の温度
範囲の吸熱カーブのピーク温度を求める（単位：℃）。

【０１０９】−成形体の物性、外観− 成形体の物性、外観をモデル的に評価するために、上下
４５０℃のセラミックヒーター（ヒーター間距離３５０
ｍｍ）を有する加熱炉の中央に厚み３．０ｍｍシートを
シートのＭＤ方向（シート成型時の流れ方向）を成形型
の長手方向となる様にセットし（シート固定部４００ｍ
ｍ×５００ｍｍ）、１００〜１２０秒間加熱した後、開
口部２５０ｍｍ×３５０ｍｍ、深さ７０ｍｍ、底部１９
４ｍｍ×２９４ｍｍの雌型（凹型）の成形金型を用い、
真空成形（ストレート成形）を行い、得られた成形体を
用いて下記の評価を行った。

【０１１０】（５）曲げ弾性率：成形体の底部を切り出
し、ＪＩＳ Ｋ７２０３に準拠して曲げ弾性率を測定し
た（単位：ＭＰａ）。測定サンプルの長手方向は成形品
底部の長手方向（シートのＭＤ方向に該当）。曲げ弾性
率の値が大きいほど剛性が高いことを示す。 （６）外観：熱成形体の外観を目視して評価を行った。 判定○：成形体に皺、及び著しく肉厚の薄い部分がない △：成形体に小さな皺があり、著しく肉厚の薄い部分がない ×：成形体に大きな皺や著しく肉厚の薄い部分がある

【０１１１】実施例１ （１）遷移金属化合物触媒成分の調製 撹拌機付きステンレス製反応器中において、デカン３
７．５リットル、無水塩化マグネシウム７．１４ｋｇ、
および２−エチル−１−ヘキサノール３５．１リットル
を混合し、撹拌しながら１４０℃に４時間加熱反応を行
って均一な溶液とした。この均一溶液中に無水フタル酸
１．６７ｋｇを添加し、さらに１３０℃にて１時間撹拌
混合を行い、無水フタル酸をこの均一溶液に溶解した。

【０１１２】得られた均一溶液を室温（２３℃）に冷却
した後、この均一溶液を−２０℃に保持した四塩化チタ
ン２００リットル中に３時間かけて全量滴下した。滴下
後、４時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達した
ところでフタル酸ジ−ｉ−ブチル５．０３リットルを添
加し、２時間１１０℃にて撹拌保持して反応を行った。
２時間の反応終了後、熱濾過して固体部を採取し、固体
部を２７５リットルの四塩化チタンにより再懸濁させた
後、再び１１０℃で２時間、反応を持続した。

【０１１３】反応終了後、再び熱濾過により固体部を採
取し、ｎ−ヘキサンにて、洗浄液中に遊離のチタンが検
出されなくなるまで充分洗浄した。続いて、濾過により
溶媒を分離し、固体部を減圧乾燥してチタン２．４重量
％を含有するチタン含有担持型触媒成分（遷移金属化合
物触媒成分）を得た。

【０１１４】（２）予備活性化触媒の調製 内容積３０リットルの傾斜羽根付きステンレス製反応器
を窒素ガスで置換後、ｎ−ヘキサン１８リットル、トリ
エチルアルミニウム（有機金属化合物（ＡＬ１））６０
ミリモルおよび前項で調整したチタン含有担持型触媒成
分１５０ｇ（チタン原子換算で７５．１６ミリモル）を
添加した後、プロピレン５００ｇを供給し、−２℃で４
０分間、予備重合を行った。

【０１１５】別途、同一の条件で行った予備重合後に生
成したポリマーを分析した結果、チタン含有担持型触媒
成分１ｇ当たり、３．０ｇのポリプロピレン（Ａ）が生
成し、このポリプロピレン（Ａ）の１３５℃のテトラリ
ン中で測定した固有粘度〔η _A〕が２．８ｄｌ／ｇであ
った。

【０１１６】反応時間終了後、未反応のプロピレンを反
応器外に放出し、反応器の気相部を１回、窒素置換した
後、反応器内の温度を０℃に保持しながら、圧反応器内
の圧力を０．５９ＭＰａに維持するようにエチレンを反
応器に連続的に６時間供給し、予備活性化重合を行っ
た。別途、同一の条件で行った予備活性化重合後に生成
したポリマーを分析した結果、チタン含有担持型触媒成
分１ｇ当たり、ポリマーが７３．３ｇ存在し、かつポリ
マーの１３５℃のテトラリン中で測定した固有粘度〔η
_T〕が２９．７ｄｌ／ｇであった。

【０１１７】エチレンによる予備活性化重合で生成した
チタン含有担持型触媒成分１ｇ当たりのポリエチレン
（Ｂ）量（Ｗ_B）は、予備活性化処理後のチタン含有担
持型触媒成分１ｇ当たりのポリマー生成量（Ｗ_T）と予
備重合後のチタン含有担持型触媒成分１ｇ当たりのポリ
プロピレン（Ａ）生成量（Ｗ_A）との差として次式で求
められる。 Ｗ_B＝Ｗ_T−Ｗ_A

【０１１８】また、エチレンによる予備活性化重合で生
成したポリエチレン（Ｂ）の固有粘度［η_B］は、予備
重合で生成したポリプロピレン（Ａ）の固有粘度
［η_A］および予備活性化処理で生成したポリマーの固
有粘度［η_T］から次式により求められる。 ［η_B］＝（［η_T］×Ｗ_T−［η_A］×Ｗ_A ）／（Ｗ_T−
Ｗ_A） 上記式に従ってエチレンによる予備活性化重合で生成し
たポリエチレン（Ｂ）量は、チタン含有担持型触媒成分
１ｇ当たり７０．３ｇ、固有粘度［η_B］は３０．９ｄ
ｌ／ｇであった。

【０１１９】反応時間終了後、未反応のエチレンを反応
器外に放出し、反応器の気相部を１回、窒素置換し、本
（共）重合用の予備活性化触媒スラリーとした。

【０１２０】（３）オレフィン系樹脂組成物の製造（プ
ロピレンの本（共）重合） 窒素置換された、内容積１１０リットルの撹拌機を備え
た連続式横型気相重合器（Ｉ）（長さ／直径＝３．７）
に、ポリプロピレンパウダーを２５ｋｇ導入し、さらに
予備活性化触媒スラリーをチタン含有担持型触媒成分と
して０．６２ｇ／ｈ、トリエチルアルミニウム（有機金
属化合物（ＡＬ２））およびジイソプロピルジメトキシ
シラン（電子供与体（Ｅ２））の１５重量％ｎ−ヘキサ
ン溶液をチタン含有担持型触媒成分中のチタン原子に対
し、それぞれモル比が９０および１５となるように連続
的に供給した。

【０１２１】さらに、重合温度７０℃の条件下、重合器
内の水素濃度のプロピレン濃度に対する比が０．００１
３となるように水素を、さらに重合器内の圧力が１．７
７ＭＰａを保持するようにプロピレンをそれぞれ重合器
内に供給して、重合工程（Ｉ）のプロピレンの気相重合
を実施した。得られたポリマーの一部抜き出し、分析を
行った。ポリマー中の予備活性化重合によりにより生成
したポリエチレンの含有率は０．５４重量％であり、ポ
リマーの１３５℃のテトラリン中で測定した固有粘度
［η］は２．８７ｄｌ／ｇであった。重合工程（Ｉ）で
のポリプロピレン（プロピレン単独重合体）の固有粘度
［η_A-PP］は２．７２ｄｌ／ｇであった。

【０１２２】重合工程（Ｉ）で得られたポリマーを、６
０℃の重合器（II）（内容積１１０リトルの撹拌機を備
えた連続式横型気相重合器重合器、長さ／直径＝３．
７）に連続して供給し、重合器内のプロピレンに対する
水素濃度比およびエチレン濃度比が０．０４および０．
２を保つように、かつ重合器内の圧力が１．５７ＭＰａ
を保持するように供給して、重合工程（II）を実施し
た。

【０１２３】重合期間中は重合器内の重合体の保有レベ
ルが６０容積％に維持するように重合器からポリマーを
９．５ｋｇ／ｈの速度で抜き出した。

【０１２４】抜き出したポリマーを、水蒸気を５容積％
含む窒素ガスにより１００℃にて３０分間接触処理し、
固有粘度［η_I］が２．８６ｄｌ／ｇ、エチレン重合単
位含有量が８．６重量％のポリマーを得た。

【０１２５】得られたポリマーは（ｂ）成分に該当する
予備活性化重合によるポリエチレン（Ｂ）の含有率０．
４６重量％のオレフィン系樹脂組成物であり、（ａ）成
分のプロピレン−オレフィンブロック共重合体の固有粘
度［η_A］は２．７３ｄｌ／ｇ、エチレン重合単位含有
量は８．２重量％、重合工程（II）で得られたポリマー
の重合割合（（ａ）成分のプロピレン−オレフィンブロ
ック共重合体中の重合割合）は１４．４重量％、エチレ
ン重合単位含有量は５７重量％、固有粘度［η _A-RC］は
２．８０ｄｌ／ｇであった。

【０１２６】尚、重合工程（II）で得られたポリマーの
エチレン重合単位含有量と重合割合は、予めエチレン／
プロピレンの反応量比を変化させた共重合体を調製し、
これを標準サンプルとして、赤外線吸収スペクトル法に
よる検量線を作り、重合工程（II）のエチレン／プロピ
レン反応量比（重合工程（II）で得られたポリマー中の
エチレン重合単位含有量）を求め、更に全ポリマー中の
エチレン重合単位含有量から重合割合を算出した。

【０１２７】（４）シ−トの製造 オレフィン系樹脂組成物９９．４９重量％と、テトラキ
ス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重
量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、ト
リス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイ
ト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量
％を混合し、次いでシリンダー設定温度２３０℃、バレ
ル内径６５ｍｍφの造粒機を用いてペレット状のオレフ
ィン系樹脂組成物を得た。

【０１２８】得られたペレット状のオレフィン系樹脂組
成物を用いて、押出機バレル内径６５ｍｍφのＴダイシ
ート成形機（ポリシング方式）にて、樹脂温度２３０
℃、冷却ロール温度８０℃、引取速度０．５ｍ／分で幅
９００ｍｍ、厚み３．０ｍｍのシートを製造した。得ら
れたシートの物性を表１に示す。該シ−トを用いて前記
成形体の物性、外観の項に記載の方法で熱成形を行い、
重量５４１ｇの成形体を得た。得られた該成形体の外
観、物性を表１に示す。

【０１２９】実施例２ （１）遷移金属化合物触媒成分の調製 実施例１と同一条件で、実施例１と同様のチタン含有担
持型触媒成分を得た。

【０１３０】（２）予備活性化触媒の調製 実施例１と同一条件で、実施例１と同様の予備活性化触
媒スラリーを得た。

【０１３１】（３）オレフィン系樹脂組成物の製造（プ
ロピレンの本（共）重合） 窒素置換された、内容積１１０リットルの撹拌機を備え
た連続式横型気相重合器（長さ／直径＝３．７）に、ポ
リプロピレンパウダーを２５ｋｇ導入し、さらに予備活
性化触媒スラリーをチタン含有担持型触媒成分として
０．６５ｇ／ｈ、トリエチルアルミニウム（有機金属化
合物（ＡＬ２））およびジイソプロピルジメトキシシラ
ン（電子供与体（Ｅ２））の１５重量％ｎ−ヘキサン溶
液をチタン含有担持型触媒成分中のチタン原子に対し、
それぞれモル比が９０および１５となるように連続的に
供給した。

【０１３２】さらに、重合温度７０℃の条件下、重合器
内の水素濃度のプロピレン濃度に対する比が０．００２
２となるように水素を、さらに重合器内の圧力が２．１
５ＭＰａを保持するようにプロピレンをそれぞれ重合器
内に供給して、プロピレンの気相重合を１５０時間連続
して行った。

【０１３３】重合期間中は重合器内の重合体の保有レベ
ルが６０容積％に維持するように重合器からポリマーを
１１．１ｋｇ／ｈの速度で抜き出した。

【０１３４】抜き出したポリマーを、水蒸気を５容積％
含む窒素ガスにより１００℃にて３０分間接触処理し、
固有粘度［η_I］が２．６７ｄｌ／ｇであるポリマーを
得た。

【０１３５】得られたポリマーは、（ｂ）成分に該当す
る予備活性化重合により生成したポリエチレン（Ｂ）の
含有率が０．４１重量％のオレフィン系樹脂組成物であ
り、（ａ）成分のポリプロピレンの固有粘度［η_A］は
２．５５ｄｌ／ｇであった。

【０１３６】（４）シ−トの製造 上記で得られたオレフィン系樹脂組成物８９．４９重量
％と、低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．
１８Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃ
ｍ³］を５重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム
［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０
分、プロピレン重合単位含有量２３重量％］を５重量
％、テトラキス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ
−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト］０．３重量％、１，１，３−トリス（２−メチル−
５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．
１重量％、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）
フォスファイト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウ
ム０．１重量％を混合し、次いでシリンダー設定温度２
３０℃、バレル内径６５ｍｍφの造粒機を用いてペレッ
ト状のオレフィン系樹脂組成物を得た。

【０１３７】上記のペレット状のオレフィン系樹脂組成
物を用いて実施例１に準拠して、シートおよび成形体を
製造した。得られたシートの物性および成形体の外観、
物性を表１に示す。

【０１３８】比較例１ （１）遷移金属化合物触媒成分の調製 実施例１と同一条件で、実施例と同様のチタン含有担持
型触媒成分を得た。

【０１３９】（２）予備活性化触媒の調製 実施例１において、エチレンによる予備活性化重合条件
を変化させてポリエチレン（Ｂ）の遷移金属化合物触媒
成分１ｇあたりの生成量（ｇ／ｇ）を７０．３から０．
２、固有粘度［η_B］（ｄｌ／ｇ）を３０．９から２
８．１へ変えたことを除いては実施例１と同一の条件で
予備活性化触媒スラリーを得た。

【０１４０】（３）オレフィン系樹脂組成物の製造（プ
ロピレンの（本）重合） 実施例１と同一条件で、重合工程（Ｉ）を実施した。重
合工程（Ｉ）でのポリプロピレンの固有粘度［η_A-PP］
は２．７２ｄｌ／ｇであった。

【０１４１】実施例１と同一条件で、重合工程（II）を
実施し、固有粘度［η_I］が２．７３ｄｌ／ｇ、エチレ
ン重合単位含有量が８．２重量％のポリマーを得た。得
られたポリマーは（ｂ）成分に該当する予備活性化重合
によるポリエチレン（Ｂ）の含有率が０．００１３重量
％のオレフィン系樹脂組成物であり、（ａ）成分のプロ
ピレン−オレフィンブロック共重合体の固有粘度
［η_A］は２．７３ｄｌ／ｇ、エチレン重合単位含有量
は８．２重量％、重合工程（II）で得られたポリマーの
重合割合（（ａ）成分のプロピレン−オレフィンブロッ
ク共重合体中の重合割合）は１４．４重量％、エチレン
重合単位含有量は５７重量％、固有粘度［η_{A- RC}］は
２．８０ｄｌ／ｇであった。

【０１４２】（４）シ−トの製造 上記（３）で得られたオレフィン系樹脂組成物を用いて
実施例１に準拠して、ペレット状のオレフィン系樹脂組
成物を得た。

【０１４３】得られたペレット状のオレフィン系樹脂組
成物を用いて実施例１に準拠して、シートおよび成形体
を製造した。得られたシートの物性および該シ−トを用
いて得られた成形体の外観、物性を表１に示す。

【０１４４】比較例２ （１）遷移金属化合物触媒成分の調製 実施例１と同一条件で、実施例１同様のチタン含有担持
型触媒成分を得た。

【０１４５】（２）予備活性化触媒の調製 比較例１と同一条件で、予備活性化触媒スラリーを得
た。

【０１４６】（３）オレフィン系樹脂組成物の製造（プ
ロピレンの本（共）重合） 実施例２において、予備活性化触媒スラリーの供給量を
チタン含有担持型触媒成分として０．６６ｇ／ｈに変
え、重合器内の水素濃度のプロピレン濃度に対する比を
０．００１６に変えたことを除いては、実施例１と同一
条件でプロピレンの気相重合を行い、固有粘度［η_I］
２．８５ｄｌ／ｇのポリマーを得た。得られたポリマー
は、（ｂ）成分に該当する予備活性化重合により生成し
たポリエチレン含有率０．００１２重量％のオレフィン
系樹脂組成物であり、（ａ）成分のポリプロピレンの固
有粘度［η_A］は２．８５ｄｌ／ｇであった。

【０１４７】（４）シ−トの製造 上記で得られたオレフィン系樹脂組成物を用いて実施例
２に準拠して、ペレット状のオレフィン系樹脂組成物を
製造した。

【０１４８】上記で得られたペレット状のオレフィン系
樹脂組成物を用いて、実施例１に準拠して、シートおよ
び成形体を製造した。得られたシートの物性および成形
体の外観、物性を表１に示す。

【０１４９】

【表１】

【０１５０】実施例３ 実施例１の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物７９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２０重量％、
テトラキス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブ
チル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］
０．３重量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重
量％、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォ
スファイト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム
０．１重量％へそれぞれ変えた以外は実施例１に準拠し
て、ペレット状オレフィン系樹脂組成物の製造、該組成
物を用いてシートおよび成形体の製造を行った。得られ
たシートの物性および成形体の外観、物性を表２に示
す。

【０１５１】実施例４ 実施例１の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物５９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）３０重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］８
重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ（１
９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピレン
重合単位含有量２３重量％］８重量％、テトラキス［メ
チレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重量％、
１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、トリス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト
０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量％
へそれぞれ変えた以外は実施例１に準拠して、ペレット
状のオレフィン系樹脂組成物の製造、シートおよび成形
体の製造を行った。得られたシートの物性および成形体
の外観、物性を表２に示す。

【０１５２】比較例３ 比較例１の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物７９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２０重量％、
テトラキス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブ
チル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］
０．３重量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重
量％、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォ
スファイト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム
０．１重量％へそれぞれ変えた以外は比較例１に準拠し
て、ペレット状オレフィン系樹脂組成物の製造、シ−ト
および成形体の製造を行った。得られたシートの物性お
よび成形体の外観、物性を表２に示す。

【０１５３】比較例４ 比較例１の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物５９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）３０重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］を
８重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ
（１９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピ
レン重合単位含有量２３重量％］を８重量％、テトラキ
ス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重
量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、ト
リス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイ
ト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量
％へそれぞれ変えた以外は比較例１に準拠して、ペレッ
ト状のロレフィン系樹脂組成物の製造、シートおよび成
形体の製造を行った。得られたシートの物性および成形
体の外観、物性を表２に示す。

【０１５４】

【表２】

【０１５５】実施例５ 実施例２の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物４４．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２５重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］１
０重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ
（１９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピ
レン重合単位含有量２３重量％］２０重量％、テトラキ
ス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重
量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、ト
リス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイ
ト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量
％へそれぞれ変えた以外は実施例２に準拠して、ペレッ
ト状オレフィン系樹脂組成物の製造、シートおよび成形
体の製造を行った。得られたシートの物性および成形体
の外観、物性を表３に示す。

【０１５６】実施例６ 実施例２の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物５９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２０重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］５
重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ（１
９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピレン
重合単位含有量２３重量％］１５重量％、テトラキス
［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−４’
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重量
％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、トリ
ス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト
０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量％
へそれぞれ変えた以外は実施例２に準拠して、ペレット
状のオレフィン系樹脂組成物の製造、シートおよび成形
体の製造を行った。得られたシートの物性および成形体
の外観、物性を表３に示す。

【０１５７】比較例５ 比較例２の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物４４．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２５重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］１
０重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ
（１９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピ
レン重合単位含有量２３重量％］２０重量％、テトラキ
ス［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重
量％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、ト
リス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイ
ト０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量
％へそれぞれ変えた以外は比較例２に準拠して、ペレッ
ト状のオレフィン系樹脂組成物の製造、シートおよび成
形体の製造を行った。得られたシートの物性および成形
体の外観、物性を表３に示す。

【０１５８】比較例６ 比較例２の（４）シ−トの製造において、各成分の混合
量を、オレフィン系樹脂組成物５９．４９重量％、無機
フィラーとしてタルク（平均粒径８μｍ）２０重量％、
低密度ポリエチレン［ＭＦＲ（１９０℃；２１．１８
Ｎ）２．５ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ³］５
重量％、エチレン−プロピレン共重合ゴム［ＭＦＲ（１
９０℃；２１．１８Ｎ）０．４ｇ／１０分、プロピレン
重合単位含有量２３重量％］１５重量％、テトラキス
［メチレン−３−（３’−５’−ジ−ｔ−ブチル−４’
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］０．３重量
％、１，１，３−トリス（２−メチル−５−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシフェニル）ブタン０．１重量％、トリ
ス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト
０．０１重量％、ステアリン酸カルシウム０．１重量％
へそれぞれ変えた以外は比較例２に準拠してペレット状
の樹脂組成物を得、該ペレット状の組成物を用いてシー
トおよび成形体の製造を行った。得られたシートの熱成
形性および成形体の外観、物性を表３に示す。

【０１５９】

【表３】

【０１６０】実施例７ 実施例１、２で用いたのと同様のペレット状のオレフィ
ン系樹脂組成物のそれぞれを、押出機バレル内径６５ｍ
ｍφのＴダイシート成形機を用いて、幅９００ｍｍ、厚
み４．０ｍｍのシートにそれぞれ加工した。得られた各
シートを上下４５０℃のセラミックヒーター（ヒーター
間距離３５０ｍｍ）を有する加熱炉の中央部にセットし
（シートの固定部１２００ｍｍ×７１０ｍｍ）、１１０
〜１３０秒間加熱した後、開口部９８０ｍｍ×５１０ｍ
ｍ、深さ４００ｍｍ、底部９１０ｍｍ×４４７ｍｍの雌
型の成形金型を用いて、それぞれプラグアシストリバー
スドロー成形を行い、成形体のそれぞれを得た。

【０１６１】得られた各成形体は、皺および厚みが著し
く薄くなった部分のない均質度の高い成形体であった。
尚、実施例１と同様のオレフィン系樹脂組成物を用いた
成形体の重量は３０７０ｇ、実施例２のオレフィン系樹
脂組成物を用いた成形体の重量は３０８０ｇであった。

【０１６２】比較例７ 比較例１、２で用いたのと同様のペレット状のオレフィ
ン系樹脂組成物のそれぞれを使用した以外は、実施例７
に準拠して、各シ−トの製造および該各シ−トを用い
て、それぞれプラグアシストリバースドロー成形を行っ
た。

【０１６３】比較例１、２と同様の樹脂組成物を用いて
加工された各シートは、シートの垂れ下がりが著しく、
十分軟化するまでシートを加熱することができなかった
（シートが垂れ下がり下部ヒーターに接触してしまうた
め）。また、下部ヒーターに接触寸前まで加熱して成形
した成形体は、皺および厚みが著しく薄くなった部分を
有する不良成形体であった。

【０１６４】実施例８ 実施例３、４、５および６で用いたのと同様のペレット
状のオレフィン系樹脂組成物のそれぞれを、押出機バレ
ル内径６５ｍｍφのＴダイシート成形機を用いて、幅９
００ｍｍ、厚み３．０ｍｍのシートにそれぞれ加工し
た。得られた各シートを上下４５０℃のセラミックヒー
ター（ヒーター間距離３５０ｍｍ）を有する加熱炉の中
央部にセットし（シートの固定部１２００ｍｍ×７１０
ｍｍ）、１００〜１２０秒間加熱した後、開口部９８０
ｍｍ×５１０ｍｍ、深さ４００ｍｍ、底部９１０ｍｍ×
４４７ｍｍの雌型の成形金型を用いて、プラグアシスト
リバースドロー成形を行った。

【０１６５】上記で得られたそれぞれの成形体は、皺お
よび厚みが著しく薄くなった部分のない均質度の高い成
形体であった。尚、実施例３、４、５、６と同様のオレ
フィン系樹脂組成物を用いた各成形体の重量は、それぞ
れ２６６０ｇ、２８８０ｇ、２７６０ｇ、２６５０ｇで
あった。

【０１６６】比較例８ 比較例３、４、５および６で用いたのと同様のオレフィ
ン系樹脂組成物のそれぞれを使用した以外は、実施例７
に準拠して、各シ−トの製造および該シ−トの熱成形プ
ラグアシストリバースドロー成形を行った。

【０１６７】上記の樹脂組成物を用いて製造された各シ
ートは、シートの垂れ下がりが著しく、十分軟化するま
でシートを加熱することができなかった（シートが垂れ
下がり下部ヒーターに接触してしまうため）。また、下
部ヒーターに接触寸前まで加熱して成形した成形体は、
成形体に穴が開き良好な成形体を得ることができなかっ
た。

【０１６８】実施例９ 実施例１、２で用いたのと同様のオレフィン系樹脂組成
物のそれぞれを、押出機バレル内径６５ｍｍφのＴダイ
シート成形機を用いて、幅９００ｍｍ、厚み１．５ｍｍ
のシートを製造した。得られた各シートを上下４５０℃
のセラミックヒーター（ヒーター間距離３５０ｍｍ）を
有する加熱炉の中央部にセットし（シート固定部１２０
０ｍｍ×８３０ｍｍ）、８０〜１００秒間加熱した後、
開口部９８０ｍｍ×６３０ｍｍ、深さ１５０ｍｍ、底部
９０６ｍｍ×５５６ｍｍの雌型の成形金型を用いて、ス
トレート成形を行った。

【０１６９】上記で得られた各成形体は、皺および厚み
が著しく薄くなった部分のない均質度の高い成形体であ
った。尚、実施例１と同様のオレフィン系樹脂組成物を
用いた成形体の重量は１３５０ｇ、実施例２と同様のオ
レフィン系樹脂組成物を用いた成形体の重量は１３５０
ｇであった。

【０１７０】比較例９ 比較例１、２と同様のオレフィン系樹脂組成物のそれぞ
れを使用した以外は、実施例９に準拠して、各シ−トの
製造および得られた各シ−トを用いてストレート成形を
行った。

【０１７１】上記で得られた各シートは、シートの垂れ
下がりが著しく、十分軟化するまでシートを加熱するこ
とができなかった（シートが垂れ下がり下部ヒーターに
接触してしまうため）。また、下部ヒーターに接触寸前
まで加熱して成形した成形体は、皺および厚みが著しく
薄くなった部分を有する不良成形体であった。

【０１７２】実施例１０ 実施例３、４、５および６で用いたのと同様のオレフィ
ン系樹脂組成物のそれぞれを、押出機バレル内径６５ｍ
ｍφのＴダイシート成形機を用いて、幅９００ｍｍ、厚
み１．５ｍｍのシートを製造した。得られた各シートを
上下４５０℃のセラミックヒーター（ヒーター間距離３
５０ｍｍ）を有する加熱炉の中央部にセットし（シート
固定部１２００ｍｍ×８３０ｍｍ）、８０〜１００秒間
加熱した後、開口部９８０ｍｍ×６３０ｍｍ、深さ１５
０ｍｍ、底部９０６ｍｍ×５５６ｍｍの雌型の成形金型
を用いて、それぞれストレート成形を行った。

【０１７３】得られた各成形体は、皺および厚みが著し
く薄くなった部分のない均質度の高い成形体であった。
尚、得られた成形体の重量は、実施例３と同様の樹脂組
成物から得られたシ−トを用いたそれは１５６０ｇ、実
施例２と同様のそれを用いて得られた成形体は１６９０
ｇ、実施例３と同様のそれを用いて得られた成形体は１
６１０ｇ、実施例４と同様のそれを用いて得られた成形
体は１５５０ｇであった。

【０１７４】比較例１０ 比較例３、４、５および６と同様のオレフィン系樹脂組
成物のそれぞれを使用した以外は、実施例１０に準拠し
て、各シ−トの製造および得られた各シ−トを用いてス
トレート成形を行った。

【０１７５】上記で得られた各シートは、シートの垂れ
下がりが著しく、十分軟化するまでシートを加熱するこ
とができなかった（シートが垂れ下がり下部ヒーターに
接触してしまうため）。また、下部ヒーターに接触寸前
まで加熱して成形した成形体は、皺および厚みが著しく
薄くなった部分を有する不良成形体であった。

【０１７６】

【発明の効果】本発明の成形体は、肉厚が著しく薄くな
った部分や皺がない均質性の良好な成形体であり、剛
性、耐熱性、耐薬品性に優れており、例えば、冷蔵庫の
内箱、ドアライナー、自動車のルーフキャリヤーボック
ス、洗面化粧台、工業用トレー、貯水槽の横壁パネル等
の大型製品や電子レンジ等による加熱調理用のカップ、
トレー等、大型成形品や絞りの深い成形品として好適で
ある。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成１２年１月３１日（２０００．１．３
１）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００８５

【補正方法】変更

【補正内容】

【００８５】本発明において、オレフィン系樹脂組成物
中には、熱成形性の改良や成形品の耐衝撃性の付与等を
目的に、該オレフィン系樹脂組成物以外のプロピレン単
独重合体、プロピレン−オレフィン共重合体、高密度ポ
リエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレ
ン、直鎖状低密度ポリエチレン、直鎖状超低密度ポリエ
チレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体等のエチレン系
樹脂、シンジオタクチックポリプロピレン、１−ブテン
系樹脂、環状オレフィン系樹脂、石油樹脂、スチレン系
樹脂、アクリル系樹脂、フッ素系樹脂、エチレン−オレ
フィン共重合ゴム例えばエチレン−プロピレン共重合ゴ
ム、エチレン−ブテン共重合ゴム、エチレン−ヘキセン
共重合ゴム、エチレン−オクテン共重合ゴム等のエチレ
ン−高級オレフィン共重合ゴム、エチレン−オレフィン
−非共役ジエン共重合ゴム、水素化スチレン−共役ジエ
ン共重合ゴム等を、１種のみならず２種以上含有するこ
とがことができる。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００９３

【補正方法】変更

【補正内容】

【００９３】更に、オレフィン系樹脂組成物には、上述
した成分に加えて安定剤として酸化防止剤、中和剤、耐
候剤、紫外線吸収剤、その他添加剤として造核剤、帯電
防止剤、難燃剤、着色剤、有機フィラー、例えば木粉、
パルプ、セルロ−ス、故紙、合成紙、絹、木綿、麻、ウ
−ル等の天然繊維、ポリアミド系繊維、ポリエステル系
繊維、ポリプロピレン系繊維等の合成繊維等やアセテ−
ト繊維、レ−ヨン繊維等を本発明の目的を損なわない範
囲で含有させることができる。 以 上

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA15X AA20 AA20X AA21X AA28 AB20 AB21 AB26 AD01 AF43 AH12 BA01 BB06 BC01 4J002 BB03X BB05X BB12W BB14W BB15W BB15X BP02W DE186 DE236 DJ046 DJ056 DL006 FA046 FA066 FD016

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】オレフィン系樹脂組成物よりなり、２３０
   ℃における溶融張力が６．５〜３０ｃＮ、２３０℃にお
   けるメルトフローレートが０．１〜２ｇ／１０分、１４
   ５〜１７０℃の温度範囲に溶融温度のピーク値を有する
   シートを熱成形してなる、重量が５００ｇ以上の成形
   体。
2. 【請求項２】無機フィラーを、組成物に対して１〜５０
   重量％含有したオレフィン系樹脂組成物よりなり、２３
   ０℃における溶融張力が６．５〜３０ｃＮ、２３０℃に
   おけるメルトフローレートが０．１〜２ｇ／１０分、１
   ４５〜１７０℃の温度範囲に溶融温度のピーク値を有す
   るシートを熱成形してなる、重量が５００ｇ以上の成形
   体。