JP2000086892A

JP2000086892A - ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物および成形体

Info

Publication number: JP2000086892A
Application number: JP25581998A
Authority: JP
Inventors: Shigemitsu Suzuki; 茂光鈴木; Kazuhiko Kominami; 一彦小南; Hirokazu Kobayashi; 裕和小林
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1998-09-09
Filing date: 1998-09-09
Publication date: 2000-03-28

Abstract

(57)【要約】【課題】高いエポキシ樹脂との接着強度を有し、接着強
度のバラツキが小さく、かつワイヤーボンディング性、
流動性、低ガス性、難燃性、耐熱性、寸法特性、機械的
強度に優れる電気式モーターで車軸を駆動する機構を有
する車搭載用パワーモジュール用ＰＰＳ樹脂組成物およ
び成形体を得ることを課題とする。【解決手段】（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１０
０重量部および（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量部、お
よび（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重量部を
配合してなる樹脂組成物であって、クロロホルム抽出量
１．０（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ５０（ｇ／１０ｍｉ
ｎ）以上であるパワーモジュールに用いられるポリフェ
ニレンスルフィド樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、エポキシ樹脂との
接着性、ワイヤーボンディング性、流動性、低ガス性、
難燃性、耐熱性、寸法特性、機械的強度に優れる電気式
モーターで車軸を駆動する機構を有する車搭載用パワー
モジュール用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物およ
び成形体に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリフェニレンスルフィド樹脂（以下Ｐ
ＰＳ樹脂と略す。）は優れた耐熱性、耐熱水性、耐薬品
性、および難燃性などエンジニアリングプラスチックと
しては好適な性質を有していることから、射出成形用を
中心として各種電気部品、機械部品、および自動車部品
などに使用されている。

【０００３】しかしながら、ＰＰＳ樹脂は他のエンジニ
アリングプラスチックに比べ、エポキシ樹脂との接着強
度が比較的低い。あるいは、ＰＰＳ樹脂とエポキシ樹脂
との界面で破壊し易いため、接着強度のバラツキが大き
いなどの問題がある。そのため、ＰＰＳ樹脂は高い耐熱
性、剛性、電気絶縁性、難燃性、耐湿熱性といった電気
部品材料としての優れた特性を有しているにも関わら
ず、エポキシ樹脂との接着性を要求されるような用途へ
の適用は制限されているのが実情である。

【０００４】このような現状から、ＰＰＳ樹脂のエポキ
シ樹脂との接着性改良を目的としてこれまでにもいくつ
かの検討がなされている。例えば、ＰＰＳ樹脂に特定の
ポリエステルを配合する方法（特開平６−１６６８１６
号公報）、またはタルクを配合する方法（特開平９−２
７２２８４号公報）等が知られている。

【０００５】しかし、上記特定のポリエステルを配合し
たＰＰＳ樹脂組成物では、成形時の発生ガスが多い、金
属端子へのガス付着物が多い、ワイヤーボンディング時
の不良率が高い、エポキシ樹脂との接着性と難燃性の特
性バランスが悪いなどの問題があり、電気式モーターで
車軸を駆動する機構を有する車搭載用パワーモジュール
用成形体としては特性が十分といえるものではなかっ
た。また、通常のＰＰＳ樹脂にタルクを配合した樹脂組
成物でも、エポキシ樹脂との接着強度が比較的低い。あ
るいは、ＰＰＳ樹脂とエポキシ樹脂との界面で破壊する
ので、接着強度のバラツキが大きいなどの問題があり、
特性が十分と言えるものではなく、単純には適用できな
いことが判明した。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明は、高
いエポキシ樹脂との接着強度を有し、接着強度のバラツ
キが小さく、かつワイヤーボンディング性、流動性、低
ガス性、難燃性、耐熱性、寸法特性、機械的強度に優れ
る電気式モーターで車軸を駆動する機構を有する車搭載
用パワーモジュール用ポリフェニレンスルフィド樹脂組
成物、および成形体を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、
（１）（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量
部および（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量部、および
（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重量部を配合
してなる樹脂組成物であって、スパイラルフロー長１２
０（ｍｍ）以上、かつ加熱減量０．３〜２．０（ｗｔ
％）であるパワーモジュールに用いられるポリフェニレ
ンスルフィド樹脂組成物、（２）（Ａ）ポリフェニレン
スルフィド樹脂１００重量部に対して、（Ｂ）ガラス繊
維５〜３００重量部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充
填材５〜３００重量部を配合してなる樹脂組成物であっ
て、スパイラルフロー長１２０（ｍｍ）以上、かつ加熱
減量０．３〜２．０（ｗｔ％）であるエポキシ樹脂と接
着して用いられる成形品用ポリフェニレンスルフィド樹
脂組成物、（３）（Ａ）（ａ１）クロロホルム抽出量
１．０（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００（ｇ／１０
ｍｉｎ）以上であるポリフェニレンスルフィド樹脂、
（ａ２）クロロホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、か
つＭＦＲ２５０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるポリフェ
ニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重
量部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００
重量部を配合してなり、全ポリフェニレンスルフィド樹
脂中、（ａ１）が１０〜１００重量％、（ａ２）が０〜
９０重量％であって、全ポリフェニレンスルフィド樹脂
１００重量部に対する（Ｂ）の配合量が５〜３００重量
部、（Ｃ）の配合量が５〜３００重量部であるパワーモ
ジュールに用いられるポリフェニレンスルフィド樹脂組
成物、（４）（Ａ）（ａ１）クロロホルム抽出量１．０
（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００（ｇ／１０ｍｉ
ｎ）以上であるポリフェニレンスルフィド樹脂、（ａ
２）クロロホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、かつＭ
ＦＲ２５０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるポリフェニレ
ンスルフィド樹脂、（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量
部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重
量部を配合してなり、全ポリフェニレンスルフィド樹脂
中、（ａ１）が１０〜１００重量％、（ａ２）が０〜９
０重量％であって、全ポリフェニレンスルフィド樹脂１
００重量部に対する（Ｂ）の配合量が５〜３００重量
部、（Ｃ）の配合量が５〜３００重量部であるエポキシ
樹脂と接着して用いられる成形体用ポリフェニレンスル
フィド樹脂組成物、（５）（Ｃ）ガラス繊維以外の充填
材の少なくとも１種がタルクである上記（１）〜（４）
いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物、
（６）さらにエステル結合、エーテル結合、アミノ結
合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂から選ばれた１種
以上を全ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に
対して、０〜５０重量部を配合してなる上記（１）〜
（５）のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂
組成物、（７）パワーモジュールが車搭載用である上記
（１）、（３）、（５）〜（６）いずれか記載のポリフ
ェニレンスルフィド樹脂組成物、（８）車搭載用パワー
モジュールが電気式モーターで車軸を駆動する機構を有
する車用である上記（７）記載のポリフェニレンスルフ
ィド樹脂組成物、（９）パワーモジュールがエポキシ樹
脂との接着面を有するものである上記（１）、（３）、
（５）〜（８）のいずれか記載のポリフェニレンスルフ
ィド樹脂組成物、（１０）上記（１）、（３）、（５）
〜（８）のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹
脂組成物を用いて製造されたパワーモジュール、（１
１）上記（２）、（４）〜（６）のいずれか記載のポリ
フェニレンスルフィド樹脂組成物を用いて製造されたエ
ポキシ樹脂と接着面を有する複合成形体、（１２）パワ
ーモジュールが２以上の成形体の複合成形体であって、
その少なくとも１つ以上が上記（１）、（３）、（５）
〜（８）のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹
脂組成物を成形してなる成形体である複合成形体、（１
３）複合成形体が、さらに２以上の成形体の複合成形体
であって、その少なくとも１つ以上が上記（２）、
（４）〜（６）のいずれか記載のポリフェニレンスルフ
ィド樹脂組成物を成形してなる成形体である上記（１
１）記載のエポキシ樹脂と接着面を有する複合成形体で
ある。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明で使用するＰＰＳ樹脂と
は、下記構造式（Ｉ）で示される繰り返し単位を有する
重合体であり、

【化１】耐熱性の観点から、好ましくは上記構造式で示される繰
り返し単位含む重合体を７０モル％以上、より好ましく
は９０モル％以上含む重合体である。またＰＰＳ樹脂は
その繰り返し単位の３０モル％未満程度が、下記の構造
を有する繰り返し単位等で構成されていてもよい。

【０００９】

【化２】

【００１０】本発明で用いられるＰＰＳ樹脂の溶融粘度
は、溶融混練が可能であれば特に制限はないが、通常５
〜２，０００Pa・ｓ（３２０℃、せん断速度１０００ｓ
ｅｃ^-1）、好ましくは１０〜２００Pa・ｓのものが使用
される。

【００１１】かかるＰＰＳ樹脂は通常公知の方法即ち特
公昭４５−３３６８号公報で代表される製造方法により
得られる比較的分子量の小さな重合体を得る方法或いは
特公昭５２−１２２４０号公報や特開昭６１−７３３２
号公報に記載される比較的分子量の大きな重合体を得る
方法などによって製造できる。

【００１２】本発明において上記の様に得られたＰＰＳ
樹脂を空気中加熱による架橋／高分子量化、窒素などの
不活性ガス雰囲気下或は減圧下での熱処理、また、有機
溶媒、熱水、酸水溶液などによる洗浄を施した上で使用
することも可能である。有機溶媒で洗浄する場合、用い
る有機溶媒としてはＰＰＳを分解する作用を有しないも
のであれば特に制限はなく、例えば、Ｎ−メチルピロリ
ドン、ジメチルホルムアルデヒド、ジメチルアセトアミ
ド、１，３−ジメチルイミダゾリジノン、ヘキサメチル
ホスホラスアミド、ピペラジノン類などの含窒素極性溶
媒、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホン、スルホ
ランなどのスルホキシド・スルホン系溶媒、アセトン、
メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノン
などのケトン系溶媒、ジメチルエ−テル、ジプロピルエ
−テル、ジオキサン、テトラヒドロフランなどのエ−テ
ル系溶媒、クロロホルム、塩化メチレン、トリクロロエ
チレン、２塩化エチレン、パ−クロルエチレン、モノク
ロルエタン、ジクロルエタン、テトラクロルエタン、パ
−クロルエタン、クロルベンゼンなどのハロゲン系溶
媒、メタノ−ル、エタノ−ル、プロパノ−ル、ブタノ−
ル、ペンタノ−ル、エチレングリコ−ル、プロピレング
リコ−ル、フェノ−ル、クレゾ−ル、ポリエチレングリ
コ−ル、ポリプロピレングリコ−ルなどのアルコ−ル・
フェノ−ル系溶媒、及びベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素系溶媒などが挙げられる。洗浄温
度についても特に制限はなく、通常、常温〜３００℃程
度が選択される。酸水溶液で洗浄する場合、用いる酸と
してはＰＰＳを分解する作用を有しないものであれば特
に制限はなく、例えば、酢酸、塩酸、硫酸、リン酸、珪
酸、炭酸及びプロピル酸などが挙げられる。また、酸無
水物基、エポキシ基、イソシアネ−ト基などの官能基含
有化合物による活性化などの種々の処理を施した上で使
用することも可能である。

【００１３】本発明においては、エポキシ樹脂との接着
強度およびそのバラツキ、ワイヤーボンディング性、低
ガス性の点からＰＰＳ樹脂として、（ａ１）クロロホル
ム抽出量１．０（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００
（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるＰＰＳ樹脂を用いること
が好ましく、特に該（ａ１）に加えてさらに（ａ２）ク
ロロホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、かつＭＦＲ２
５０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるＰＰＳ樹脂を併用す
ることが特に好ましい。なお、クロロホルム抽出量は３
００（ｍｌ）のビーカーにＰＰＳ樹脂を１０．０
（ｇ）、クロロホルムを１５０（ｍｌ）入れ、３０（ｍ
ｉｎ）浸漬させ、濾過し、エバポレーターでクロロホル
ムだけを揮発させ、抽出量を算出したものである。ま
た、ＭＦＲはＪＩＳＫ７２１０に準じ、ＰＰＳ樹脂重量
５ｇ、測定温度３１５．５℃、荷重５ｋｇで測定したも
のである。

【００１４】上記ＰＰＳ樹脂（ａ１）は、クロロホルム
抽出量１．０（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００（ｇ
／１０ｍｉｎ）以上であることが好ましく、特に、クロ
ロホルム抽出量１．５〜５．０（ｗｔ％）、かつＭＦＲ
１５００〜５０００（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であること
が好ましい。かかるＰＰＳ樹脂を用いることは高いエポ
キシ樹脂との接着強度を有し、接着強度のバラツキが小
さい樹脂組成物を得る上で好ましい。

【００１５】また、前記ＰＰＳ樹脂（ａ２）は、クロロ
ホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、かつＭＦＲ２５０
（ｇ／ｍｉｎ）以上、特に、クロロホルム抽出量０．０
１〜０．２（ｗｔ％）、かつＭＦＲ３００〜８００（ｇ
／ｍｉｎ）であるＰＰＳ樹脂であることが好ましい。

【００１６】上記（ａ１）及び（ａ２）の全ＰＰＳ樹脂
に対する配合比率は（ａ１）１０〜１００重量％、（ａ
２）９０〜０重量％であることが好ましく、特に、（ａ
１）２０〜８０重量％、（ａ２）８０〜２０重量％以上
であることが、エポキシ樹脂との接着強度およびそのバ
ラツキ、ワイヤーボンディング性、低ガス性、機械的強
度を得る上でより好ましい。

【００１７】本発明で用いる（Ｂ）ガラス繊維として
は、ＳｉＯ₂を４５〜７５重量％含有している無アルカ
リガラス（Ｅガラス）、含アルカリガラス（Ｃガラス）
が好ましく挙げられる。また、平均繊維径３〜１５μｍ
はであることが好ましい。かかるガラス繊維をイソシア
ネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート
系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などの
カップリング剤で予備処理して使用することは耐熱性、
機械的強度を高める上でより好ましい。

【００１８】ガラス繊維のカップリング剤付着量は０．
２〜０．９重量％であることが好ましい。なお、ガラス
繊維のカップリング剤付着量はガラス繊維５ｇを１１０
℃で１時間予備乾燥し、ガラス繊維の重量を測定し、６
２５℃の雰囲気で１５分処理後、再度ガラス繊維の重量
を測定する。６２５℃の処理による重量の減量を、処理
前のガラス繊維の重量で徐してパーセント表示したもの
である。

【００１９】また、本発明におけるガラス繊維のＰＰＳ
樹脂組成物中での繊維長は数平均で５０〜５００μｍ、
特に、２００〜４００μｍであることが、機械的強度、
流動性を得る上で好ましい。なお、数平均繊維長は、組
成物を炭化させた後、走査型電子顕微鏡を用いて繊維を
観察し、その中の任意の１０００本の繊維の長さをそれ
ぞれ数平均したものである。

【００２０】ガラス繊維を用いることは、耐熱性、機械
的強度を高めるために配合することが好ましい。

【００２１】その（Ｂ）ガラス繊維の配合量は（Ａ）Ｐ
ＰＳ樹脂１００重量部に対して５〜３００重量部であ
り、好ましくは１０〜２００重量部、より好ましくは２
０〜１００重量部である。配合量が少なすぎると、耐熱
性、機械的強度が不十分となる傾向にあり、配合量が多
すぎると流動性が不十分となる傾向にある。

【００２２】本発明で用いる（Ｃ）充填材としては
（Ｂ）成分として用いるガラス繊維以外であれば特に制
限はなく、繊維状であっても非繊維状であってもよい。
かかる繊維状および／または非繊維状充填材は、ガラス
ミルドファイバー、炭素繊維、チタン酸カリウムウィス
カー、酸化亜鉛ウィスカー、硼酸アルミニウムウィスカ
ー、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラ
ミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維な
どの繊維状充填材、ワラステナイト、ゼオライト、セリ
サイト、カオリン、マイカ、クレー、パイロフィライ
ト、ベントナイト、アスベスト、タルク、アルミナシリ
ケートなどの珪酸塩、アルミナ、酸化珪素、酸化マグネ
シウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化鉄などの
金属化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロ
マイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムな
どの硫酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、
水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ガラスビーズ、ガ
ラスフレーク、セラミックビーズ、窒化ホウ素、炭化珪
素、カーボンブラック、金属粉末およびシリカなどの非
繊維状充填材が挙げられ、これらは中空であってもよ
く、さらにはこれら充填材を２種以上併用することも可
能である。また、これら繊維状および／または非繊維状
充填材をイソシアネート系化合物、有機シラン系化合
物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エ
ポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用
することも可能である。

【００２３】特に、タルクを用いることは、エポキシ樹
脂との接着強度、低ガス性、寸法特性を得る上でより好
ましい。

【００２４】上記（Ｃ）無機充填材の配合量は（Ａ）Ｐ
ＰＳ樹脂１００重量部に対して、５〜３００重量部の範
囲が選択され、好ましくは７〜２００重量部、より好ま
しくは１０〜１００重量部である。配合量が少なすぎる
と、エポキシとの接着性、寸法特性が不十分となる傾向
にあり、配合量が多すぎると流動性、機械的強度が不十
分となる傾向にある。

【００２５】さらに本発明のＰＰＳ樹脂組成物には、本
発明の効果を損なわない範囲において、エステル結合、
エーテル結合、アミノ結合、アミド結合を有する熱可塑
性樹脂から選ばれた１種以上を配合することができる。

【００２６】好ましいエステル結合、エーテル結合、ア
ミノ結合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂としては、
ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
ブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレ
ンテレフタレート、ポリ（エチレンテレフタレート／シ
クロヘキサンジメチレンテレフタレート）などのエステ
ル結合を有する熱可塑性樹脂、変性ポリフェニレンエー
テル、ポリエーテルスルホンなどのエーテル結合を有す
る熱可塑性樹脂、ポリウレタンなどのアミノ結合を有す
る熱可塑性樹脂、ポリアミド、ポリアミドエラストマな
どのアミド結合を有する熱可塑性樹脂が挙げられる。

【００２７】エステル結合、エーテル結合、アミノ結
合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂を配合すること
は、エポキシ樹脂との接着性をさらに高める上で好まし
い。

【００２８】上記エステル結合、エーテル結合、アミノ
結合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂の配合量は
（Ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対して、０〜５０重量
部であり、好ましくは１〜３０重量部、より好ましくは
２〜１５重量部である。

【００２９】さらに本発明のＰＰＳ樹脂組成物には、本
発明の効果を損なわない範囲において、イソシアネート
系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合
物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップ
リング剤、ポリアルキレンオキサイドオリゴマ系化合
物、チオエーテル系化合物、エステル系化合物、有機リ
ン系化合物などの可塑剤、カオリン、有機リン化合物、
ポリエーテルエーテルケトンなどの結晶核剤、モンタン
酸ワックス類、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸ア
ルミ等の金属石鹸、エチレンジアミン・ステアリン酸・
セバシン酸重宿合物などの離型剤、次亜リン酸塩などの
着色防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線防止
剤、着色剤、難燃剤、発泡剤などの通常の添加剤を添加
することができる。

【００３０】モンタン酸ワックス類、ステアリン酸リチ
ウム、ステアリン酸アルミ等の金属石鹸、エチレンジア
ミン・ステアリン酸・セバシン酸重宿合物などの離型剤
を配合することは、エポキシ樹脂との接着性をさらに高
める上で好ましい。

【００３１】上記離型剤の配合量は（Ａ）ＰＰＳ樹脂１
００重量部に対して、０．０５〜５重量部であり、好ま
しくは０．１〜３重量部である。

【００３２】本発明で用いられる樹脂組成物の調製方法
は特に制限はないが、原料の混合物を単軸あるいは２軸
の押出機、バンバリ−ミキサ−、ニ−ダ−、ミキシング
ロ−ルなど通常公知の溶融混合機に供給して２８０〜３
８０℃の温度で混練する方法などを例として挙げること
ができる。また、原料の混合順序にも特に制限はなく、
全ての原材料を配合後上記の方法により溶融混練する方
法、一部の原材料を配合後上記の方法により溶融混練し
さらに残りの原材料を配合し溶融混練する方法、あるい
は一部の原材料を配合後単軸あるいは二軸の押出機によ
り溶融混練中にサイドフィーダーを用いて残りの原材料
を混合する方法など、いずれの方法を用いてもよい。ま
た、少量添加剤成分については、他の成分を上記の方法
などで混練しペレット化した後、成形前に添加して成形
に供することももちろん可能である。

【００３３】本発明の樹脂組成物は、通常、スパイラル
フロー長１２０（ｍｍ）以上、かつ加熱減量０．３〜
２．０（ｗｔ％）となるように調製される。なかでもス
パイラルフロー長は、１４０（ｍｍ）以上であることが
好ましく、１６０（ｍｍ）以上であることがより好まし
い。また、加熱減量は０．３〜１．０（ｗｔ％）である
ことが好ましく、より好ましくは０．３〜０．７（ｗｔ
％）であることがエポキシ樹脂との接着強度およびその
バラツキ、ワイヤーボンディング性、低ガス性、流動性
を得る上で好ましい。

【００３４】上記樹脂組成物を得るためには、用いるＰ
ＰＳ樹脂として（ａ１）を用いる、あるいは（ａ１）お
よび（ａ２）を併用して用いる等ＰＰＳ樹脂を選択し樹
脂組成物全体のバランスをとる方法、（Ｂ）成分あるい
は（Ｃ）成分の配合割合によりバランスをとる方法、Ｐ
ＰＳ樹脂以外の熱可塑性樹脂を更に配合することにより
バランスをとる方法、およびこれらを複合した方法等を
採用することができる。

【００３５】なお、スパイラルフロー長はシリンダー温
度３２０℃、金型温度１３０℃、射出圧力１０００（ｋ
ｇ／ｃｍ²）の条件で、成形片形状：幅５．０（ｍｍ）
×厚み１．０（ｍｍ）、スパイラル形状、ゲート形状：
幅５．０（ｍｍ）×厚み１．０（ｍｍ）のフイルムゲー
ト、スプルー：長径φ５．８（ｍｍ）×短径φ３．０
（ｍｍ）×長さ７５（ｍｍ）、ランナー：幅５．０（ｍ
ｍ）×厚み５．０（ｍｍ）×長さ１０．０（ｍｍ）のも
のを成形して、成形後の成形片の長さを測定したもので
ある。また、加熱減量は樹脂組成物のペレット１０ｇを
アルミカップに入れ、１５０℃の雰囲気で１時間予備乾
燥する。ペレット重量を測定し、３２０℃の雰囲気で２
時間処理後、再度ペレット重量を測定する。３２０℃の
処理による重量の減量を処理前のペレットの重量で徐し
てパーセント表示したのが加熱減量である。

【００３６】本発明により得られたＰＰＳ樹脂組成物
は、射出成形、押出成形、圧縮成形、吹込成形、射出圧
縮成形など各種公知の成形法により成形することが可能
であり、なかでも射出成形により成形することが成形す
ることが好ましい。

【００３７】本発明の組成物は、高いエポキシ樹脂との
接着強度およびそのバラツキ、ワイヤーボンディング
性、流動性、低ガス性、難燃性、耐熱性、寸法特性、機
械的強度の向上に有効であることからパワーモジュール
に極めて適している。

【００３８】本発明におけるパワーモジュールは、半導
体が集積した電流、電圧変換装置であり、特に電気式モ
ーターで車軸を駆動する機構を有する車搭載用のパワー
モジュールに有用である。代表例としては、電気自動車
やガソリン、天然ガス、メタノールその他の燃料を使用
する内燃機関と電気モーターの両方を搭載したハイブリ
ッド車等の車搭載用のパワーモジュールなどが挙げられ
る。

【００３９】上記パワーモジュールは、通常、アルミ
板、銅板、骨格、蓋、金属端子がインサートされたター
ミナルなどの部品から成り、シリコーンあるいはエポキ
シで骨格内を封止されている。また、半導体と金属端子
を金属線で電極間結線（ワイヤーボンディング）も施さ
れている。

【００４０】上記パワーモジュールの骨格とターミナル
は、骨格とターミナルを一度に成形された成形体であっ
てもよいし、または、骨格とターミナルを別々に成形し
ておき、その後、骨格とターミナルをエポキシ樹脂等の
接着剤で接着した複合成形体であってもよい。別々に成
形する場合には、そのうちの１以上の成形品が本発明の
樹脂組成物を成形して得られる成形品であればよいが、
骨格、ターミナルとも本発明の樹脂組成物であることが
好ましい。

【００４１】また、本発明のＰＰＳ樹脂組成物はエポキ
シ樹脂との接着性に優れるが、かかるエポキシ樹脂には
特に制限はなく、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェ
ノールＦ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＡＦ、ビ
スフェノールＡＤ、４，４’−ジヒドロキシビフェニ
ル、レゾルシン、サリゲニン、トリヒドロキシジフェニ
ルジメチルメタン、テトラフェニロールエタンこれらの
ハロゲン置換体およびアルキル基置換体、ブタンジオー
ル、エチレングリコール、エリスリット、ノボラック、
グリセリン、ポリオキシアルキレン等のヒドロキシル基
を分子内に２個以上含有する化合物とエピクロルヒドリ
ン等から合成されるグリシジルエーテル系、フタル酸グ
リシジルエステル等のグリシジルエステル系、アニリ
ン、ジアミノジフェニルメタン、メタキシレンジアミ
ン、１，３−ビスアミニメチルシクロヘキサン等の第一
または第二アミンとエピクロロヒドリン等から合成され
るグリシジルアミン系、等々のグリシジルエポキシ樹
脂、エポキシ化大豆油、エポキシ化ポリオレフィン、ビ
ニルシクロヘキセンジオキサイド、ジシクロペンタジエ
ンジオキサイド等々の非グリシジルエポキシ樹脂が挙げ
られる。これらのエポキシ樹脂は単独または２種類以上
の混合物として使用される。また、これらエポキシ樹脂
は一般に硬化剤により硬化させて使用される。硬化剤の
例としてはアミン類、ポリアミド、アミノ樹脂、酸無水
物類、多価フェノール類、フェノール樹脂、多硫化物、
イソシアネート類等が挙げられる。

【００４２】本発明により得られたＰＰＳ樹脂組成物
は、高いエポキシ樹脂との接着強度およびそのバラツ
キ、ワイヤーボンディング性、流動性、低ガス性、難燃
性、耐熱性、寸法特性、機械的強度に優れた樹脂組成物
であり、上述したパワーモジュールの他、かかる特性の
１以上を生かしてコネクター、コイルをはじめとする電
気電子部品用途、センサー、ＬＥＤ、ランプソケット、
抵抗器、リレーケース、小型スイッチ、コイルボビン、
コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振
子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント基板、チュ
ーナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォン、
小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、
半導体、液晶、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、モ
ーターブラッシュホルダー、パラボナアンテナ、コンピ
ューター関連部品等に代表されるその他電子部品；発電
機、電動機、変圧器、変流器、電圧調整器、整流器、イ
ンバーター、継電器、電力用接点、開閉器、遮断機、ナ
イフスイッチ、他極ロッド、電気部品キャビネットなど
の電気機器部品用途、ＶＴＲ部品、テレビ部品、アイロ
ン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、
音響部品、オーディオ・レーザーディスク・コンパクト
ディスク等の音声機器部品、照明部品、冷蔵庫部品、エ
アコン部品、タイプライター部品、ワードプロセッサー
部品等に代表される家庭、事務電気製品部品；オフィス
コンピューター関連部品、電話器関連部品、ファクシミ
リ関連部品、複写機関連部品、洗浄用冶具、モーター部
品、ライター、タイプライターなどに代表される機械関
係部品；顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計等に代表される
光学機器、精密機械関連部品；オルタネーターターミナ
ル、オルタネータコネクタ、ＩＣレギレータケース、ラ
イトディヤー用ポテンシオメーターベース、排気ガスバ
ルブ等の各種バルブ、燃料関係・排気系・吸気系各種パ
イプ、エアーインテークノズルスノーケル、インテーク
マニホールド、燃料ポンプ、エンジン冷却水ジョイン
ト、キャブレターメインボディ、キャブレタースペーサ
ー、排気ガスセンサー、冷却水センサー、油温センサ
ー、ブレーキパットウェアーセンサー、スロットルポジ
ションセンサー、クランクシャフトポジションセンサ
ー、エアーフローメーター、ブレーキパッド摩耗センサ
ー、エアコン用サーモスタットベース、暖房温風フロー
コントロールバルブ、ラジエーターモーター用ブラッシ
ュホルダー、ウォーターホンプインペラー、タービンベ
イン、ワイパーモーター関係部品、デュストリビュータ
ー、スタータースイッチ、スターターリレー、トランス
ミッション用ワイヤーハーネス、ウィンドウォッシャー
ノズル、エアコンパネルスイッチ基板、燃料関係電磁気
弁用コイル、ヒューズ用コネクター、ホーンターミナ
ル、電装部品絶縁板、ステップモーターローター、ラン
プソケット、ランプリフレクター、ランプハウジング、
ブレーキピストン、ソレノイドボビン、エンジンオイル
フィルター、点火装置ケース等の自動車・車両関連部品
等々、各種用途に有用できるが、なかでも特にエポキシ
樹脂との接着面を有するような複合成形体に適してお
り、とりわけエポキシ樹脂との接着強度、接着強度のバ
ラツキ、流動性、低ガス性の要求される用途（例えば、
各種センサー部品、ＩＣケースなど）に特に適してい
る。エポキシ樹脂との接着面を有する複合成形品は、エ
ポキシ樹脂で封止された複合成形体、あるいは本発明の
ＰＰＳ樹脂組成物で成形された成形体と同じ素材または
異なる素材により成形された成形体をエポキシ樹脂で接
着せしめた複合成形体などが挙げられる。エポキシ樹脂
と接着せしめるＰＰＳ樹脂組成物からなる成形体は上記
組み合わせ成形体であってもよい。

【００４３】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を更に詳細に説
明する。

【００４４】実施例および比較例の中で述べられるエポ
キシ接着強度、加熱減量、引張強度は次の方法に従っ
た。

【００４５】［ＰＰＳ樹脂のクロロホルム抽出量］３０
０（ｍｌ）のビーカーにＰＰＳ樹脂、あるいはＰＰＳ樹
脂組成物を１０．０（ｇ）、クロロホルムを１５０（ｍ
ｌ）入れ、３０（ｍｉｎ）浸漬させ、濾過し、エバポレ
ーターでクロロホルムだけを揮発させ、抽出量を算出し
た。

【００４６】［ＰＰＳ樹脂のＭＦＲ］ＪＩＳＫ７２１０
に準じ、ＰＰＳ樹脂重量５ｇ、測定温度３１５．５℃、
荷重５ｋｇで測定した。

【００４７】［スパイラルフロー長］シリンダー温度３
２０℃、金型温度１３０℃、射出圧力１０００（ｋｇ／
ｃｍ²）の条件で、成形片形状：幅５．０（ｍｍ）×厚
み１．０（ｍｍ）、スパイラル形状、ゲート形状：幅
５．０（ｍｍ）×厚み１．０（ｍｍ）のフイルムゲー
ト、スプルー：長径φ５．８（ｍｍ）×短径φ３．０
（ｍｍ）×長さ７５（ｍｍ）、ランナー：幅５．０（ｍ
ｍ）×厚み５．０（ｍｍ）×長さ１０．０（ｍｍ）のも
のを成形して、成形後の成形片の長さを測定したもので
ある。

【００４８】［加熱減量］樹脂組成物のペレット１０ｇ
をアルミカップに入れ、１５０℃の雰囲気で１時間予備
乾燥する。ペレット重量を測定し、３２０℃の雰囲気で
２時間処理後、再度ペレット重量を測定する。３２０℃
の処理による重量の減量を処理前のペレットの重量で徐
してパーセント表示したのが加熱減量である。この加熱
減量が少ない樹脂組成物ほど、低ガス性、ワイヤーボン
ディング性に優れる。

【００４９】［エポキシ接着強度］シリンダ温度３２０
℃、金型温度１３０℃の条件で成形したＡＳＴＭ１号ダ
ンベル片を２等分して、接着面積が５０ｍｍ²となるよ
うにスペーサ（厚み１．８〜２．２ｍｍ）およびエポキ
シ樹脂（長瀬チバ（株）製、一液型エポキシ樹脂、ＸＮ
Ｒ３５０６）を挟んで固定した。これを雰囲気温度１３
０℃で３０ｍｉｎの条件で硬化して、歪み速度１ｍｍ／
ｍｉｎ、支点間距離８０ｍｍの条件で引張強度を測定
し、強度の最大値を接着面積で割った値をエポキシ接着
強度とした。

【００５０】また、上記エポキシ接着試験後の破壊形態
は全てＰＰＳ樹脂自体で破壊したものを○とし、全てＰ
ＰＳ樹脂とエポキシ樹脂との界面で破壊したもの、ある
いは、ＰＰＳ樹脂とエポキシ樹脂との界面で破壊した
り、ＰＰＳ樹脂自体で破壊したりしたもの×とした。Ｐ
ＰＳ樹脂自体が破壊するものほど接着強度のバラツキは
小さくなる。

【００５１】［引張強度］ＡＳＴＭＤ６３８［参考例１（ＰＰＳの製造）］ＰＰＳ−１の製造攪拌機付きオートクレーブに水硫化ナトリウム水溶液
４．６７ｋｇ（水硫化ナトリウム２５モル）、５０％水
酸化ナトリウム２．００ｋｇ（水酸化ナトリウム２５モ
ル）ならびにＮ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰ
と略す。）８ｋｇを仕込み、撹拌しながら徐々に２０５
℃まで昇温し、水３．８ｋｇを含む留出水４．１リット
ルを除去した。残留混合物に１,４−ジクロロベンゼン
３．７５ｋｇ（２５．５モル）ならびにＮＭＰ２ｋｇを
加えて、２３０℃で１時間、更に２６０℃で３０分加熱
した。反応生成物を温水で５回洗浄し、８０℃で２４時
間減圧乾燥して、クロロホルム抽出量３．５（ｗｔ
％）、ＭＦＲ２０００（ｇ／１０ｍｉｎ）のＰＰＳ−１
を得た。

【００５２】ＰＰＳ−２の製造上記同様にして重合を行い、２３０℃で１６時間加熱処
理して、クロロホルム抽出量２．０（ｗｔ％）、ＭＦＲ
５５０（ｇ／１０ｍｉｎ）のＰＰＳ−２を得た。

【００５３】ＰＰＳ−３の製造攪拌機付きオートクレーブに硫化ナトリウム９水塩６．
００５ｋｇ（２５モル）、酢酸ナトリウム０．２０５ｋ
ｇ（２．５モル）およびＮＭＰ５ｋｇを仕込み、窒素を
通じながら徐々に２０５℃まで昇温し、水３．６リット
ルを留出した。次に反応容器を１８０℃に冷却後、１,
４−ジクロロベンゼン３．７１９ｋｇ（２５．３モル）
ならびにＮＭＰ３．７ｋｇを加えて、窒素下に密閉し、
２７０℃まで昇温後、２７０℃で２．５時間反応した。
冷却後、反応生成物を温水で５回洗浄し、次に１００℃
に加熱されＮＭＰ１０ｋｇ中に投入して、約１時間攪拌
し続けたのち、濾過し、さらに熱湯で数回洗浄した。こ
れを９０℃に加熱されたｐＨ４の酢酸水溶液２５リット
ル中に投入し、約１時間攪拌し続けたのち、濾過し、濾
過のｐＨが７になるまで約９０℃のイオン交換水で洗浄
後、８０℃で２４時間減圧乾燥して、クロロホルム抽出
量０．１５（ｗｔ％）、ＭＦＲ６００（ｇ／１０ｍｉ
ｎ）のＰＰＳ−３を得た。

【００５４】［実施例および比較例で用いた配合材］（Ａ）ＰＰＳ樹脂：ＰＰＳ−１、ＰＰＳ−２、ＰＰＳ−
３。

【００５５】（Ｂ）ガラス繊維：無アルカリガラス、繊
維径１０μｍ、カップリング剤付着量０．４重量％。

【００５６】（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材：タルク
林化成（株）製ＰＫ−Ｓ。

【００５７】エステル結合、エーテル結合、アミノ結
合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂：ポリシクロヘキ
サンジメチレンテレフタレート実施例１〜４ＰＰＳ樹脂（ＰＰＳ−１、ＰＰＳ−３）、ガラス繊維、
および無機充填材を表１に示す割合でドライブレンドし
た後、３２０℃の押出条件に設定したスクリュー式押出
機により溶融混練後ペレタイズした。得られたペレット
を乾燥後、射出成形機を用いて、シリンダー温度３２０
℃、金型温度１３０℃の条件で射出成形することによ
り、ＡＳＴＭ１号ダンベル片、幅１０（ｍｍ）×厚み
１．０（ｍｍ）の試験片形状を得た。得られた試験片、
およびペレットについて、前述した方法でスパイラルフ
ロー、加熱減量、エポキシ接着強度、および引張強度を
測定した。その結果を表１に示す。

【００５８】ここで得られた樹脂組成物および成形体は
高いエポキシ樹脂との接着強度、接着強度のバラツキ、
ワイヤーボンディング性、低ガス性、寸法特性、機械的
強度に優れ、実用価値の高いものであった。また、組成
物中のガラス繊維の数平均繊維長は３５０μｍであっ
た。

【００５９】実施例５ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート用いたこ
と以外は、実施例１と同様にして、表１に示す割合でド
ライブレンドした後、溶融混練、ペレタイズ、成形、評
価を行った。その結果を表１に示す。

【００６０】ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレ
ートを用いた組成物および成形体はワイヤーボンディン
グ性、低ガス性は実施例１〜４より劣るが、実用レベル
であった。また、組成物中のガラス繊維の数平均繊維長
は３３０μｍであった。

【００６１】比較例１、２ＰＰＳ−１を用いないこと以外は、実施例１と同様にし
て、表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレ
タイズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。

【００６２】ＰＰＳ−１を用いない組成物は、エポキシ
接着強度は比較的低く、接着強度のバラツキも大きく、
実用レベルではなかった。また、組成物中のガラス繊維
の数平均繊維長は３００μｍであった。

【００６３】比較例３タルクを用いないこと以外は、実施例１と同様にして、
表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレタイ
ズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。

【００６４】タルクを用いない組成物は、エポキシ接着
強度は比較的低く、接着強度のバラツキも大きく、実用
レベルではなかった。また、組成物中のガラス繊維の数
平均繊維長は３５０μｍであった。

【００６５】比較例４ガラス繊維を用いないこと以外は、実施例１と同様にし
て、表１に示す割合でドライブレンド、溶融混練、ペレ
タイズ、成形、評価を行った。その結果を表１に示す。

【００６６】ガラス繊維を用いない組成物は、エポキシ
接着強度は比較的低く、接着強度のバラツキも大きく、
また、機械的強度も低く、実用レベルではなかった。

【００６７】

【表１】

【００６８】

【発明の効果】本発明のＰＰＳ樹脂組成物および成形体
は、高いエポキシ樹脂との接着強度を有し、接着強度の
バラツキが小さく、かつワイヤーボンディング性、流動
性、低ガス性、難燃性、耐熱性、寸法特性、機械的強度
に優れており、電気式モーターで車軸を駆動する機構を
有する車搭載用パワーモジュール等に有用である。

フロントページの続きＦターム(参考） 4J002 CF052 CF062 CF072 CG002 CH072 CK022 CL002 CL063 CN011 CN032 DA017 DA037 DA067 DE047 DE077 DE087 DE097 DE107 DE117 DE137 DE147 DE187 DE237 DG047 DG057 DJ007 DJ017 DJ027 DJ037 DJ047 DJ057 DK007 DL006 DL007 DM007 FA017 FA043 FA046 FA047 FA067 FA087 FA107 FB086 FB087 FB096 FB166 FB266 FD013 FD016 FD017 FD160 FD200 GM00 GN00 GQ00 GQ01

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１０
０重量部および（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量部、お
よび（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重量部を
配合してなる樹脂組成物であって、スパイラルフロー長
１２０（ｍｍ）以上、かつ加熱減量０．３〜２．０（ｗ
ｔ％）であるパワーモジュールに用いられるポリフェニ
レンスルフィド樹脂組成物。
【請求項２】（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１０
０重量部に対して、（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量
部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重
量部を配合してなる樹脂組成物であって、スパイラルフ
ロー長１２０（ｍｍ）以上、かつ加熱減量０．３〜２．
０（ｗｔ％）であるエポキシ樹脂と接着して用いられる
成形品用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。
【請求項３】（Ａ）（ａ１）クロロホルム抽出量１．０
（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００（ｇ／１０ｍｉ
ｎ）以上であるポリフェニレンスルフィド樹脂、（ａ
２）クロロホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、かつＭ
ＦＲ２５０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるポリフェニレ
ンスルフィド樹脂、（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量
部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重
量部を配合してなり、全ポリフェニレンスルフィド樹脂
中、（ａ１）が１０〜１００重量％、（ａ２）が０〜９
０重量％であって、全ポリフェニレンスルフィド樹脂１
００重量部に対する（Ｂ）の配合量が５〜３００重量
部、（Ｃ）の配合量が５〜３００重量部であるパワーモ
ジュールに用いられるポリフェニレンスルフィド樹脂組
成物。
【請求項４】（Ａ）（ａ１）クロロホルム抽出量１．０
（ｗｔ％）以上、かつＭＦＲ１０００（ｇ／１０ｍｉ
ｎ）以上であるポリフェニレンスルフィド樹脂、（ａ
２）クロロホルム抽出量０．３（ｗｔ％）以下、かつＭ
ＦＲ２５０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上であるポリフェニレ
ンスルフィド樹脂、（Ｂ）ガラス繊維５〜３００重量
部、および（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材５〜３００重
量部を配合してなり、全ポリフェニレンスルフィド樹脂
中、（ａ１）が１０〜１００重量％、（ａ２）が０〜９
０重量％であって、全ポリフェニレンスルフィド樹脂１
００重量部に対する（Ｂ）の配合量が５〜３００重量
部、（Ｃ）の配合量が５〜３００重量部であるエポキシ
樹脂と接着して用いられる成形体用ポリフェニレンスル
フィド樹脂組成物。
【請求項５】（Ｃ）ガラス繊維以外の充填材の少なくと
も１種がタルクである請求項１〜４いずれか記載のポリ
フェニレンスルフィド樹脂組成物。
【請求項６】さらにエステル結合、エーテル結合、アミ
ノ結合、アミド結合を有する熱可塑性樹脂から選ばれた
１種以上を全ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量
部に対して、０〜５０重量部を配合してなる請求項１〜
５のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成
物。
【請求項７】パワーモジュールが車搭載用である請求項
１、３、５〜６いずれか記載のポリフェニレンスルフィ
ド樹脂組成物。
【請求項８】車搭載用パワーモジュールが電気式モータ
ーで車軸を駆動する機構を有する車用である請求項７記
載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。
【請求項９】パワーモジュールがエポキシ樹脂との接着
面を有するものである請求項１、３、５〜８のいずれか
記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。
【請求項１０】請求項１、３、５〜８のいずれか記載の
ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を用いて製造され
たパワーモジュール。
【請求項１１】請求項２、４〜６のいずれか記載のポリ
フェニレンスルフィド樹脂組成物を用いて製造されたエ
ポキシ樹脂と接着面を有する複合成形体。
【請求項１２】パワーモジュールが２以上の成形体の複
合成形体であって、その少なくとも１つ以上が請求項
１、３、５〜８のいずれか記載のポリフェニレンスルフ
ィド樹脂組成物を成形してなる成形体である複合成形
体。
【請求項１３】複合成形体が、さらに２以上の成形体の
複合成形体であって、その少なくとも１つ以上が請求項
２、４〜６のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド
樹脂組成物を成形してなる成形体である請求項１１記載
のエポキシ樹脂と接着面を有する複合成形体。