JP2000063558A - 脂環式構造含有重合体を含む成形体の再利用方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 効率的かつ経済的に、優れた特性を有する、
脂環式構造含有重合体の再生樹脂を製造し、電気特性の
良好な該脂環式構造含有重合体を再利用する方法を提供
すること。 【解決手段】 可溶性溶媒中に濃度15重量% で溶解し、
光路長10mmで測定した黄色度が２以下である、脂環式構
造含有重合体を含む成形体を、他の熱可塑性重合体と混
合し、加熱溶融又は溶媒溶解することにより再生樹脂を
製造する、前記脂環式構造含有重合体を含む成形体の再
利用方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、脂環式構造含有重合体
を含む成形体の再利用方法に関するものである。特に本
発明は、熱可塑性ノルボルネン系重合体を含む脂環式構
造含有重合体に、特定の重合体を加えることにより再生
樹脂を製造し、該再生樹脂から新しい成形体を製造する
再利用方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】脂環式
構造含有重合体を含む熱可塑性可樹脂は、一般に透明
性、耐熱性、耐湿性、耐薬品性、電気特性などの優れた
特性を有するので、光学材料、医療用材料、電気部品材
料などの様々な分野で広く使用されている。このため、
該脂環式構造含有重合体を含む成形体の廃材や、該成形
体を製造する際に生じる加工廃材が大量に発生する。こ
れらの廃材を廃棄処分にした場合、極めて分解され難い
ので廃棄処分されたままの形で長期間残り、また、焼却
処分する場合は、排ガスの発生による大気汚染、高い発
熱による焼却施設の傷みなどの問題が起こる。したがっ
て、このような成形体は廃棄、焼却などではなく、再生
使用することが好ましい。また、通常、脂環式構造含有
重合体を含む熱可塑性樹脂は、価格が高いので、特に製
造過程で生じる加工廃材などは、経済的にも再利用する
のが好ましい。しかし、これら脂環式構造含有重合体を
含む成形体の再生技術はこれまで十分に研究されておら
ず、効率的かつ経済的に、優れた特性を有する、脂環式
構造含有重合体の再生樹脂を製造し、これを再利用する
方法は開発されていなかった。

【０００３】本発明は、効率的かつ経済的に、優れた特
性を有する、脂環式構造含有重合体の再生樹脂を製造
し、電気特性の良好な該脂環式構造含有重合体を再利用
する方法を提供することを目的とする。特に、熱可塑性
ノルボルネン系重合体を含む脂環式構造含有重合体を含
む成形体から、耐衝撃性と電気的特性に優れた再生樹脂
を製造し、該脂環式構造含有重合体を再利用する方法を
提供することを目的とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
に研究を行った結果、本発明者らは、特定の方法で測定
した黄色度が２以下である、脂環式構造含有重合体を含
む成形体を処理し、これに他の熱可塑性重合体を加えて
製造した再生樹脂により、電気特性の良好な成形体が得
られるという知見を得た。すなわち、可溶性溶媒中に濃
度15重量％で溶解し、光路長10ｍｍで測定した黄色度が
２以下である、脂環式構造含有重合体を含む成形体を、
他の熱可塑性重合体と混合し、加熱溶融又は溶媒溶解す
ることにより再生樹脂を製造する、前記脂環式構造含有
重合体を含む成形体の再利用方法、特に、（１）黄色度
２以下の脂環式構造含有重合体を含む成形体に、軟質重
合体を組み合わせて製造した再生樹脂により、機械的強
度と電気的特性などに優れた成形体が得られるという知
見を得た。したがって、本発明は、可溶性溶媒中に濃度
15重量％で溶解し、光路長10ｍｍで測定した黄色度が２
以下である、脂環式構造含有重合体を含む成形体を、軟
質重合体と混合し、加熱溶融又は溶媒溶解することによ
り再生樹脂を製造する、前記脂環式構造含有重合体を含
む成形体の再利用方法を提供するものである。また、
（２）本発明者らは、脂環式構造含有重合体を含む成形
体を、黄色度を２以下に抑えることにより、電気特性
（物理量）を調節できるという効果を維持しつつ、再生
樹脂の成形性を向上させ、該再生樹脂の成形体の強度を
向上させるには、該成形体に、ガラス転移点が高い結晶
性重合体を組み合わせるのが好ましいという知見を得
た。

【０００５】したがって、本発明は、可溶性溶媒中に濃
度15重量% で溶解し、光路長10mmで測定した黄色度が２
以下である、脂環式構造含有重合体を含む成形体を、融
点が、該脂環式構造含有重合体のガラス転移点以上であ
る結晶性重合体と混合し、加熱溶融又は溶媒溶解するこ
とにより再生樹脂を製造する、前記脂環式構造含有重合
体を含む成形体の再利用方法を提供する。（３）本発明
者らは、黄色度が２以下の脂環式構造含有重合体を含む
成形体を、高ガラス転移点を有する非晶質重合体と組み
合わせることにより、該非晶性重合体の優れた高周波電
気特性を低下させることなく、成形性及び強度に優れた
再生樹脂が得られるという知見を得た。したがって、本
発明は、可溶性溶媒中に濃度15重量% で溶解し、光路長
10mmで測定した黄色度が２以下である、脂環式構造含有
重合体を含む成形体を、ガラス転移点が、該脂環式構造
含有重合体のガラス転移点以上である非晶性重合体と混
合し、加熱溶融又は溶媒溶解することにより再生樹脂を
製造する、前記脂環式構造含有重合体を含む成形体の再
利用方法を提供する。以下、本発明について詳細に説明
する。

【０００６】さらに、本願発明は、前記再生樹脂により
製造した各種成形体、例えば、 フレキシブルプリント配
線板、プリント配線板、フィルム成形品、アンテナ部
品、通信機器用外装材、及びコネクター用インシュレー
ターなどを提供する。次に本願発明を詳細に説明する。
本発明において、脂環式構造含有重合体とは、主鎖及び
／または側鎖に脂環式構造を有する重合体をいい、再利
用に用いる脂環式構造含有重合体を含む成形体は、可溶
性溶媒中に濃度15重量% で溶解し、光路長10mmで測定し
た黄色度が２以下のものである。該黄色度（ΔＹI 値）
は、可溶性溶媒に、前記成形体を固形分濃度１５重量％
となるように溶解した溶液、及び対照液として該可溶性
溶剤を用い、光路長１０ｍｍのセルに両方の液を入れ
て、常温（２５℃）で、色差計を用いて測定し、前記溶
液と対照液の黄色度ＹＩの差として求めた値をいう。な
お、該可溶性溶媒として、例えばトルエンを用いること
ができ、脂環式構造含有重合体を含む成形体がトルエン
に溶解しない場合は他の溶剤、例えば、シクロヘキサ
ン、ＴＨＦ、ジクロロエタンなどを用いることができ
る。該重合体が溶剤に不溶性の重合体成分又は添加剤
（低分子量のものや、有機又は無機のフィラーなど）を
含んでいるために、溶液が濁る場合は、適当なろ過法や
遠心分離によりこれらの成分を除いてから測定してもよ
い。本発明で用いる成形体において、ΔＹＩの範囲は２
以下であり、通常１〜−０．５、好ましくは０．５〜−
０．２であり、この範囲においてゼロに近くなるほど本
発明で得られる成形体の電気特性が向上する。なお、前
記黄色度を２以下に抑制することにより、再利用する脂
環式構造含有重合体の成形体の電気特性が向上するが、
その理由は解明されていない。おそらく、成形体に含ま
れる脂環式構造含有重合体の部分酸化物や微量元素な
ど、黄色度を上げる成分が電気特性を低下させるものと
考えられる。再利用する成形体のΔＹＩを２以下に保つ
には、最初の成形時の温度を高くしない、窒素パージ、
極性基を持たない脂環式構造含有重合体を用いるなどの
方法が考えられる。

【０００７】本発明で再利用する成形体を構成する重合
体の脂環式構造には、飽和環状炭化水素（シクロアルカ
ン）構造、シクロアルケンなどの不飽和環状炭化水素構
造などがある。本発明において再生に用いる成形体は、
機械的強度、及び耐熱性などが優れた再生樹脂が得られ
るという理由で、シクロアルカン構造を有する脂環式構
造含有重合体を多く含むほど好ましい。また、該重合体
は、該脂環式構造を構成する炭素原子数が、４〜３０
個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個
の範囲であることが好ましい。該炭素原子数がこの範囲
にあるときは、再生樹脂で製造した成形品に、機械的強
度、耐熱性、及び成形性の特性がバランスよく付与され
る。本発明で再利用する脂環式構造含有重合体は、脂環
式構造を有する繰り返し単位の割合が３０重量％以上、
好ましくは５０重量％以上、より好ましくは７０重量％
である。該重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位
の割合が３０重量％よりも少ないと、再利用に係る成形
品の耐熱性が低くなるので好ましくない。なお、脂環式
構造含有重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位以
外の残部は、特に限定する必要はない。再利用する脂環
式構造含有重合体は、その特性に基づき、再生樹脂の使
用目的により適宜選択する。該重合体を選択する基準は
特に厳格に規定する必要はないが、分子量、ガラス転移
温度などを利用することができる。例えば、脂環式構造
含有重合体の分子量は、シクロヘキサン溶液（重合体樹
脂が溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエ
ーション・クロマトグラフ法で測定したポリスチレン換
算の数平均分子量で、５，０００〜５００，０００、好
ましくは８，０００〜２００，０００、特に好ましくは
１０，０００〜１００，０００であるのが適当である。
当該分子量の範囲であれば、その再生樹脂で製造した成
形品は、優れた機械強度を有する。

【０００８】また再利用する脂環式構造含有重合体は、
再生樹脂で製造した成形品の耐熱性を高くする場合、ガ
ラス転移温度（Ｔｇ）が高いほうが好ましい。例えば、
通常５０〜３００℃、好ましくは７０〜２５０℃、より
好ましくは１００〜２００℃とするのが適当である。該
Ｔｇがこの範囲にあるときに、再生樹脂の成形性が好
く、かつ成形品の耐熱性が高く維持される。また、再利
用する脂環式構造含有重合体の５％加熱減量温度は、窒
素雰囲気中で、５℃／分の昇温速度で測定して、３００
℃〜４７０℃、好ましくは３５０℃〜４５０℃であるの
が適当である。該５％加熱減量温度が３００℃よりも低
いと、再生樹脂の流動性を向上させるために高温にする
と分解が起き、再生樹脂の成形品内部に分解による気泡
が形成されるなど成形不良が発生しやすいという問題が
ある。５％加熱減量温度が上記範囲にある場合には、再
生樹脂温度を高温にしても気泡の発生などの成形不良が
発生し難い。また、該重合体の温度２６０℃における溶
融粘度は、通常１×１０¹ 〜１×１０⁵ ポイズ、好まし
くは１×１０² 〜１×１０⁴ ポイズであるのが好まし
い。溶融粘度がこの範囲にあるときに、再生樹脂に優れ
た成形性が付与され、かつその成形品の機械強度が向上
する。本発明で再利用する脂環式構造含有重合体の具体
例を挙げると、(1) ビニル脂環式炭化水素重合体、(2)
単環の環状オレフィン系重合体、(3) 環状共役系ジエン
系重合体、(4) ノルボルネン系重合体、及びこれらの水
素添加物がある。そして、該重合体の中でも、ノルボル
ネン系重合体及びその水素添加物、環状共役ジエン系重
合体及びその水素添加物が好ましく、特にノルボルネン
系重合体及びその水素添加物が好ましい。それぞれの重
合体を説明すると下記のとおりである。

【０００９】(1) 前記ビニル脂環式炭化水素系重合体の
具体例を挙げると、特開昭５１−５９９８９号公報に開
示されているビニルシクロヘキセンやビニルシクロヘキ
サンなどのビニル脂環式炭化水素系単量体の重合体及び
その水素添加物、特開昭６３−４３９１０号公報や特開
昭６４−１７０６号公報などに開示されているスチレ
ン、α−メチルスチレンなどのビニル芳香族系単量体の
重合体の芳香環部分の水素添加物などがある。 (2) 前記単環の環状オレフィン系重合体の具体例を挙げ
ると、特開昭６４−６６２１６号公報に開示されている
シクロロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンな
どの単環の環状オレフィン系単量体の付加重合体があ
る。 (3) 前記環状共役ジエン系重合体の具体例を挙げると、
特開平６−１３６０５７号公報や特開平７−２５８３１
８号公報に開示されているシクロペンタジエン、シクロ
ヘキサジエンなどの環状共役ジエン系単量体を１，２−
または１，４−付加重合した重合体及びその水素添加物
などがある。 (4) 前記ノルボルネン系重合体の具体例を挙げると、ノ
ルボルネン系モノマーの開環重合体及びその水素添加
物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ノルボルネ
ン系モノマーとビニル化合物の付加型重合体などがあ
る。なお、耐熱性や誘電特性をバランスよく備える再生
樹脂を得るためには、ノルボルネン系モノマーの開環重
合体水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加型重合
体、ノルボルネン系モノマーと共重合体可能なビニル化
合物の付加型重合体などを再利用するのが好ましく、特
にノルボルネン系モノマーの開重合体水素添加物が好ま
しい。

【００１０】なお、本発明で再利用するノルボルネン系
重合体は、下記のノルボルネン系単量体を用いて製造す
ることができる。例えば、ビシクロ［２．２．１］ヘプ
タ−２−エン（慣用名ノルボルネン）、５−メチルビシ
クロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５，５−ジメチ
ルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５−エチ
ルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５−ブチ
ルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５−エチ
リデンビシクロ［２．２．１］−ヘプタ２−エン、５−
ヘキシルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５
−オクチルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−エン、
５−オクタデシルビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２−
エン、５−エチリデンビシクロ［２．２．１］ヘプタ−
２−エン、５−メチリデンビシクロ［２．２．１］ヘプ
タ−２−エン、５−ビニルビシクロ［２．２．１］ヘプ
タ−２−エン、５−プロペニルビシクロ［２．２．１］
ヘプタ−２−エン、５−メトキシカルボニルビシクロ
［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５−シアノビシクロ
［２．２．１］ヘプタ−２−エン、５−メチル−５−メ
トキシカルボニル−ビシクロ［２．２．１］ヘプタ−２
−エン； ５−メトキシカルボニルビシクロ［２．２．
１］ヘプト−２−エン、５−エトキシカルボニルビシク
ロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−メチル−５−
メトキシカルボニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２
−エン、５−メチル−５−エトキシカルボニルビシクロ
［２．２．１］ヘプト−２−エン、ビシクロ［２．２．
１］ヘプト−５−エニル−２−メチルプロピオネイト、
ビシクロ［２．２．１］ヘプト−５−エニル−２−メチ
ルオクタネイト、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−
エン−５，６−ジカルボン酸無水物、５−ヒドロキシメ
チルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５，６
−ジ（ヒドロキシメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプ
ト−２−エン、５−ヒドロキシ−ｉ−プロピルビシクロ
［２．２．１］ヘプト−２−エン、５，６−ジカルボキ
シビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン； ５−シ
アノビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、ビシク
ロ［２．２．１］ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボ
ン酸イミド； トリシクロ［４．３．０．１２，５］デ
カ−３，７−ジエン（慣用名ジシクロペンタジエン）、
トリシクロ［４．３．０．１^2,5 ］デカ−３−エン；
トリシクロ［４．３．０．１^{2, 5} ］ウンデカ−３，７−
ジエン若しくはトリシクロ［４．３．０．１^2,5 ］ウン
デカ−３，８−ジエンまたはこれらの部分水素添加物
（またはシクロペンタジエンとシクロヘキセンの付加
物）であるトリシクロ［４．４．０．１^2,5 ］ウンデカ
−３−エン； ５−シクロペンチルビシクロ［２．２．
１］ヘプト−２−エン、５−シクロヘキシルビシクロ
［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−シクロヘキセニ
ルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−フェ
ニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン； テト
ラシクロ［４．４．０．１^2.5 ．１^7,10］−ドデカ−３
−エン（単にテトラシクロドデセンともいう）、８−メ
チルテトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−ド
デカ−３−エン、８−エチルテトラシクロ［４．４．
０．１^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３−エン、８−メチリ
デンテトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−ド
デカ−３−エン、８−エチリデンテトラシクロ［４．
４．０．１^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３−エン、８−ビ
ニルテトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7.10］−ド
デカ−３−エン、８−プロペニル−テトラシクロ［４．
４．０．１^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３−エン、８−メ
トキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．
１^7,10］−ドデカ−３−エン、８−メチル−８−メトキ
シカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１ ^2,5 ．１
^7,10］−ドデカ−３−エン、８−ヒドロキシメチルテト
ラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３
−エン、８−カルボキシテトラシクロ［４．４．０．１
^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３−エン； ８−シクロペン
チル−テトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−
ドデカ−３−エン、８−シクロヘキシル−テトラシクロ
［４．４．０．１^2,5 ．１^7.10］−ドデカ−３−エン、
８−シクロヘキセニルテトラシクロ［４．４．０．１
^2,5 ．１^7,10］−ドデカ−３−エン、８−フェニル−シ
クロペンチル−テトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１
^7.10］−ドデカ−３−エン； テトラシクロ［７．４．
０．^10,13 ．０^2,7 ］トリデカ−２，４，６，１１−テ
トラエン（１，４−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−テト
ラヒドロフルオレンともいう）、テトラシクロ［８．
４．０．１^11,14．０^3,8 ］テトラデカ−３，５，７，
１２−テトラエン（１，４−メタノ−１，４，４ａ，
５，１０，１０ａ−ヘキサヒドロアントラセンともい
う）、ペンタシクロ［６．５．１．１^3,6 ．０^2,7 ．０
^9,13］ペンタデカ−３，１０−ジエン、ペンタシクロ
［７．４．０．１^3,6 ．１^10,13 ．０^2,7 ］ペンタデカ
−４，１１−ジエン； シクロペンタジエンの４量体な
どがである。これらのノルボルネン系単量体は、それぞ
れ単独であるいは２種以上組合わせて用いることができ
る。

【００１１】なお、これらのノルボルネン系モノマーの
開環（共）重合体は、ノルボルネン系モノマーを、開環
重合触媒を用いて、溶媒中または無溶媒で、通常、−５
０℃〜１００℃の重合温度、０〜５０ｋｇ／ｃｍ² の重
合圧力で開環（共）重合させることにより製造したもの
である。ここで用いる開環重合触媒には、ルテニウム、
ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金
などの金属のハロゲン化物、硝酸塩またはアセチルアセ
トン化合物と、還元剤とからなる触媒系、あるいは、チ
タン、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、モリ
ブデンなどの金属のハロゲン化物またはアセチルアセト
ン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる触媒系
がある。そして、これらの開環重合触媒に、第三成分を
加えて、重合活性や開環重合の選択性を高めることがで
きる。この第三成分の例を挙げると、分子状酸素、アル
コール、エーテル、過酸化物、カルボン酸、酸無水物、
酸クロリド、エステル、ケトン、含窒素化合物、含硫黄
化合物、含ハロゲン化合物、分子状ヨウ素、その他のル
イス酸などがある。また、ノルボルネン系モノマーとビ
ニル系化合物との付加共重合体では、例えば、モノマー
成分を、溶媒中または無溶媒で、チタン、ジルコニウ
ム、又はバナジウム化合物と有機アルミニウム化合物と
からなる触媒系の存在下で、通常、−５０℃〜１００℃
の重合温度、０〜５０kg/cm ² の重合圧力で共重合させ
る方法により製造することができる。また、水素添加ノ
ルボルネン系重合体は、常法に従って、開環（共）重合
体を水素添加触媒の存在下でに水素添加して水素化する
ことにより製造することができる。本発明で用いること
のできる、他の熱可塑性重合体とは、上記の脂環式構造
含有重合体樹脂であり特に限定されない。軟質重合体、
結晶性重合体、非晶性重合体の各種のものを挙げること
ができる。これらの中でも、好ましくは(a) 軟質重合
体、(b) 融点が、該脂環式構造含有重合体のガラス転移
点以上である非晶質重合体及び(c) ガラス転移点が、該
脂環式構造含有重合体のガラス転移点以上である非晶質
重合体である。

【００１２】次に再生樹脂を製造するのに用いることの
できる軟質重合体について説明する。本発明の(a) 軟質
重合体とは、一般にガラス転移温度が常温又はそれ以下
である重合体をいい、結晶性の軟質重合体と非晶性軟質
重合体がある。結晶性の軟質重合体の例を挙げると、低
密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度
ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、シンジオタクチックポリプロピレン、ポリブテン、
ポリペンテン及びポリ−４−メチル−１−ペンテンなど
のポリオレフィンなどのポリオレフィン類；エチレン−
エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル共
重合体などがある。これらの結晶性軟質重合体のうち、
低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、アイソタク
チックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピ
レン、ポリ−４−メチル−１−ペンテンが好ましい。こ
れらの軟質重合体を含む再生樹脂は、耐衝撃性、低吸湿
性、精密成形性、耐ストレスクラック性という点で優れ
ており、かつ該再生樹脂から得られた成形体は、低誘電
正接、低誘電率、高体積抵抗率などの電気絶縁特性の点
で優れているからである。また、非晶性軟質重合体とし
ては、特開平５−２４７３２４号公報などに開示されて
いるゴム質重合体などが好ましく、その具体例を挙げる
とスチレン−ブタジエンゴムまたはその水素添加物、ス
チレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体または
その水素添加物などのスチレン系ランダム、若しくはブ
ロック共重合体；クロロプレンゴムまたはその水素添加
物；イソプレンゴムまたはその水素添加物；エチレン−
プロピレン共重合体、エチレン−α−オレフィン共重合
体、プロピレン−α−オレフィン共重合体などがある。
これらの非晶性軟質重合体のうち、スチレン−ブタジエ
ン−スチレンブロック共重合体水素添加物、スチレン−
イソプレン−スチレンブロック共重合体水素添加物など
が好ましい。これらの非晶性軟質重合体を含む再生樹脂
から製造した再生樹脂は、耐衝撃性、低吸湿性、精密成
形性、耐ストレスクラック性という点で優れており、そ
の成形品は、耐熱性、電気絶縁特性、耐吸湿変形性など
が優れているからである。

【００１３】また、本発明で用いる軟質重合体のガラス
転移温度（Ｔｇ）は、４０℃以下、好ましくは３０℃以
下、特に好ましくは２０℃以下である。このようにガラ
ス転移温度を限定するのは、該限定の範囲では得られる
再生樹脂が耐衝撃性、耐ストレスクラック性という点で
優れており、その成形品は耐熱性や成形寸法精度が優れ
ているからである。脂環式構造含有重合体を含む、再生
する成形体と当該軟質重合体を混合する割合は、重量比
で通常９９／１〜５／９５、好ましくは９５／５〜１０
／９０、より好ましくは９０／１０〜２０／８０の範囲
が適当である。この範囲にある場合は、得られる再生樹
脂は、耐衝撃性、低吸湿性、精密成形性、耐ストレスク
ラック性などの特性が優れており、その成形体は、電気
絶縁性という点で優れている。なお、再生する成形体が
最初から前記割合で軟質重合体を含有していてもその効
果は同様である。また、本発明では、再利用する成形体
と混合する重合体として、(b) 融点が、該脂環式構造含
有重合体のガラス転移点以上である結晶性重合体（以
下、高融点結晶性重合体という。）を用いることができ
る。このような高融点結晶性重合体の例を挙げると、ポ
リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト等の高融点ポリエステル類；ポリフェニレンスルフィ
ド、脂肪族ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトンな
どがあり、このうち、ポリブチレンテレフタレート、ポ
リフェニレンスルフィド、脂肪族ポリアミドなどが好ま
しい。

【００１４】該高融点結晶性重合体の融点（Ｔｍ）は、
再利用する成形体に含まれる脂環式構造含有重合体樹脂
のガラス転移点( Ｔｇ) より、すくなくとも１０℃以上
高く、好ましくは２０℃以上高く、特に好ましくは３０
℃以上高いのが適切である。高融点結晶性重合体のＴm
が当該範囲にあるときは、得られる再生樹脂の耐熱性が
向上し、かつその成形体に優れた電気絶縁性や精密成形
性が付与される。再利用する成形体とこれらの高融点結
晶性重合体を混合する割合は、該成形体中の脂環式構造
含有重合体とこれらの高融点結晶性重合体の重量比で、
通常、９９／１〜５／９５、好ましくは９５／５〜１０
／９０、より好ましくは９０／１０〜２０／８０の範囲
である。このように混合する割合を限定するのは、この
範囲にある場合は、得られる再生樹脂は耐熱性、低吸湿
性、精密成形性などの特性が優れており、その成形体は
電気絶縁性という点で優れているからである。なお、再
利用する成形体が、最初から高融点結晶性重合体を含ん
でいる場合であっても、前記比率の範囲にあるときは、
後から加えた場合と同様の効果が得られる。また、本発
明では、再利用する成形体と混合する重合体として、
(c) ガラス転移点が、該再利用する成形体に含まれる脂
環式構造含有重合体のガラス転移点以上である非晶性重
合体（以下、高ガラス転移点非結晶性重合体という。）
を用いることができる。このような高ガラス転移温度非
晶質重合体を挙げると、ポリフェニレンエーテル、ポリ
カーボネート、ポリアリレートなどの主鎖に芳香環を有
する重合体；ポリスチレン、スチレン−アクロリニトリ
ル共重合体、スチレン−α−メチルスチレン共重合体な
どがあり、。このうち、ポリフェニレンエーテルやポリ
スチレンが好ましい。再生樹脂で製造した成形体に精密
成形性、電気絶縁性のような優れた特性を付与できるか
らである。

【００１５】高ガラス転移温度非晶質重合体のＴｇは、
再利用する成形体に含まれる脂環式構造含有重合体のＴ
ｇよりも５℃以上高く、好ましくは１０℃以上高く、特
に好ましくは２０℃以上高くするのが適切である。高ガ
ラス転移温度非晶質重合体のＴｇが、この範囲にある場
合、再生樹脂で製造された成形品は、耐熱性が向上し、
かつその成形体に優れた電気絶縁特性や精密成形性が付
与される。再利用する成形体と高ガラス転移温度非晶質
重合体を混合する割合は、該成形体中の脂環式構造含有
重合体と高ガラス転移温度非晶質重合体の重量比で、通
常９９／１〜５／９５、好ましくは９０／１０〜１５／
８５、より好ましくは８０／２０〜３０／７０とするの
が適切である。このように混合する割合を限定するの
は、この範囲にある場合は、得られる再生樹脂は耐熱
性、低吸湿性、精密成形性などの特性が優れており、そ
の成形体は電気絶縁性という点で優れているからであ
る。なお、再利用する成形体が、最初から高融点結晶性
重合体を含んでいる場合であっても、前記比率の範囲に
あるときは、後から加えた場合と同様の効果が得られ
る。これまで説明した再利用する成形体に加える重合体
は、単独で加えることができるだけでなく、必要に応じ
て２種以上を組み合わせて加えることができる。なお、
本発明の再生樹脂に、前記重合体(a) 、(b) 及び(c) 以
外のポリマー、各種配合剤、充填剤を単独で、あるいは
２種以上加えてもよく、また再利用される成形体が最初
から含んでいてもよい。通常、本発明の再生樹脂に必要
に応じて加え、又は含まれていてもよい、その他のポリ
マーの例を挙げると次のものがある。例えば、ポリブタ
ジエン、ポリイソプレン、ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＥＢＳな
どのゴム；ポリスチレン、ポリ（メタ）アクリレート、
ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエーテル、ポリ
アミド、ポリイミド、ポリスルホンなどである。本発明
ではこれらのポリマーが、単独で、あるいは２種以上、
再生樹脂に含まれていてもよく、その割合は、成形体の
使用の目的の範囲で適宜調整することができる。

【００１６】また、本発明の再生樹脂に加え、又は含ま
れていてもよい配合剤の例を挙げると、熱可塑性樹脂材
料で通常用いられている配合剤、例えば、酸化防止剤、
紫外線吸収剤、光安定剤、近赤外線吸収剤、染料や顔料
などの着色剤、滑剤、可塑剤、帯電防止剤、蛍光増白剤
などの配合剤がある。これらの添加剤は単独でも２種以
上組み合わせてもよく、その添加量は、それぞれ単独で
ポリマー成分１００重量部に対して通常０．００１〜１
０重量部、好ましくは０．０１〜５重量部とするのが適
当である。なお、酸化防止剤としては、フェノール系酸
化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤など
を加えるのが好ましく、フェノール系酸化防止剤、その
うち特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好まし
い。このフェノール系酸化防止剤の例を挙げると、２−
ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−
５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレー
ト、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ
−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェ
ニルアクリレートなどのアクリレート系化合物；オクタ
デシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキ
シフェニル）プロピオネート、２，２' −メチレン−ビ
ス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，
１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ
−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−
２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−
３−（３' ，５' −ジ−ｔ−ブチル−４' −ヒドロキシ
フェニルプロピオネート）メタン［すなわち、ペンタエ
リスリチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート）］、トリ
エチレングリコール ビス（３−（３−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）
などのアルキル置換フェノール系化合物；６−（４−ヒ
ドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４
−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビ
スオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチ
ルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのト
リアジン基含有フェノール系化合物などがある。

【００１７】またリン系酸化防止剤としては、一般の樹
脂工業で通常使用されるものを使用することができ、そ
の例を挙げると、トリフェニルホスファイト、ジフェニ
ルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホス
ファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ト
リス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，
４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−
（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）
−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフ
ェナントレン−１０−オキサイドなどのモノホスファイ
ト系化合物；４，４' −ブチリデン−ビス（３−メチル
−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイ
ト）、４，４' イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ
−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）などのジ
ホスファイト系化合物などがある。そして、これらの中
でも、モノホスファイト系化合物、特にトリス（ノニル
フェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）
ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）ホスファイトなどが好ましい。さらに好ましいイオ
ウ系酸化防止剤の例を挙げると、ジラウリル３，３−チ
オジプロピオネート、ジミリスチル３，３' −チオジプ
ロピピオネート、ジステアリル ３，３−チオジプロピ
オネート、ラウリルステアリル３，３−チオジプロピオ
ネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラ
ウリル−チオ−プロピオネート、３，９−ビス（２−ド
デシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサ
スピロ ［５，５］ ウンデカンなどが挙げられる。こ
れらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以
上を組み合わせて用いてもよい。その酸化防止剤の配合
量は、特に限定する必要はないが、ポリマー成分１００
重量部に対して通常0.001 〜5 重量部、好ましくは０．
０１〜１重量部の範囲とするのが適当である。

【００１８】また、本発明で用いる紫外線吸収剤の例を
挙げると、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニ
ル）２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル
−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−５−クロロ
−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−
ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロ−２Ｈ
−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル
−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾー
ル、５−クロロ−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−
ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２
−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニ
ル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾ
ール系紫外線吸収剤；４−ｔ−ブチルフェニル−２−ヒ
ドロキシベンゾエート、フェニル−２−ヒドロキシベン
ゾエート、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ヘキサ
デシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベン
ゾエート、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イ
ル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒド
ロフタリミジルメチル）フェノール、２−（２−ヒドロ
キシ−５−ｔ−オクチルフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリ
アゾール、２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルフェニ
ル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾールなどのベゾエート系紫
外線吸収剤；２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２
−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒド
ロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸
３水和物、２−ヒドロキシ−４−オクチロキシベンゾフ
ェノン、４−ドデカロキシ−２−ホドロキシベンゾフェ
ノン、４−ベンジルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェ
ノン、２，２' ，４，４' −テトラヒドロキシベンゾフ
ェノン、２，２' −ジヒドロキシ−４，４' −ジメトキ
シベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系紫外線吸収
剤；エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレ
ート、２' −エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジ
フェニルアクリレートなどのアクリレート系紫外線吸収
剤；［２，２' −チオビス（４−ｔ−オクチルフェノレ
ート）］−２−エチルヘキシルアミンニッケルなどの金
属錯体系紫外線吸収剤などがある。

【００１９】また、光安定剤の例を挙げると、２，２，
６，６−テトラメチル−４−ピペリジル ベンゾエー
ト、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリ
ジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタ
メチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロ
ネート、４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−
（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６
−テトラメチルピペリジンなどのヒンダードアミン系光
安定剤がある。近赤外線吸収剤の例を挙げると、シアニ
ン系近赤外線吸収剤；ピリリウム系赤外線吸収剤；スク
ワリリウム系近赤外線吸収剤；クロコニウム系赤外線吸
収剤；アズレニウム系近赤外線吸収剤；フタロシアニン
系近赤外線吸収剤； ジチオール金属錯体系近赤外線吸
収剤；ナフトキノン系近赤外線吸収剤；アントラキノン
系近赤外線吸収剤；インドフェノール系近赤外線吸収
剤；アジ系近赤外線吸収剤などがあり、市販品の近赤外
線吸収剤としてSIR-103 ，SIR-114, SIR-128, SIR-130,
SIR-132, SIR-152, SIR-159, SIR-162 （以上、三井東
圧染料製）、Kayasorb IR-750 ，Kayasorb IRG-002，Ka
yasorb IRG-003，IR-820B ，Kayasorb IRG-022，Kayaso
rb IRG-023，Kayasorb CY-2, Kayasorb CY-4, Kayasorb
CY-9(以上、日本化薬製) などがある。

【００２０】本発明では染料は、再生樹脂に均一に分散
・溶解するものであれば特に限定することなく使用でき
るが、相溶性に優れた油溶性染料（各種Ｃ．Ｉ．ソルベ
ント染料）が好ましい。この油溶性染料の具体例を挙げ
るとThe Society of Diyes and Colourists 社刊Color
Index vol.3 に記載されている各種のＣ．Ｉ．ソルベン
ト染料がある。また顔料の具体例を挙げると、ピグメン
トレッド３８などのジアリリド系顔料；ピグメントレッ
ド４８：２、ピグメントレッド５３、ピグメントレッド
５７：１などのアゾレーキ系顔料；ピグメントレッド１
４４、ピグメントレッド１６６、ピグメントレッド２２
０、ピグメントレッド２２１、ピグメントレッド２４８
などの縮合アゾ系顔料；ピグメントレッド１７１、ピグ
メントレッド１７５、ピグメントレッド１７６、ピグメ
ントレッド１８５、ピグメントレッド２０８などのペン
ズイミダゾロン系顔料；ピグメントレッド１２２などの
キナクリドン系顔料；ピグメントレッド１４９、ピグメ
ントレッド１７８、ピグメントレッド１７９などのペリ
レン系顔料；ピグメントレッド１７７などのアントラキ
ノン系顔料がある。さらに滑剤の例を挙げると、脂肪族
アルコールのエステル、多価アルコールのエステルある
いは部分エステルなどの有機化合物や、無機微粒子を用
いたものである。この有機化合物としては、例えば、グ
リセリンモノステアレート、グリセリンモノラウレー
ト、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトール
モノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレー
ト、ペンタエリスリトールトリステアレートなどがあ
る。また、前記無機微粒子の例を挙げると、周期律表の
１族、２族、４族、６〜１４族元素の酸化物、硫化物、
水酸化物、窒素化物、ハロゲン化物、炭酸塩、硫酸塩、
酢酸塩、燐酸塩、亜燐酸塩、有機カルボン酸塩、珪酸
塩、チタン酸塩、硼酸塩およびそれらの含水化物、それ
らを中心とする複合化合物、天然化合物の粒子などが挙
げられる。

【００２１】可塑剤の例を挙げると、トリクレジルフォ
スフェート、トリキシリルフォスフェート、トリフェニ
ルフォスフェート、トリエチルフェニルフォスフェー
ト、ジフェニルクレジルフォスフェート、モノフェニル
ジクレジルフォスフェート、ジフェニルモノキシレニル
フォスフェート、モノフェニルジキシレニルフォスフェ
ート、トリブチルフォスフェート、トリエチルフォスフ
ェートなどの燐酸トリエステル系可塑剤；フタル酸ジメ
チル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル
酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジ−２−エチルヘキシ
ル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸オクチルデシル、
フタル酸ブチルベンジルなどのフタル酸エステル系可塑
剤；オレイン酸ブチル、グリセリンモノオレイン酸エス
テルなどの脂肪酸一塩基酸エステル系可塑剤；二価アル
コールエステル系可塑剤；オキシ酸エステル系可塑剤な
どがある。これらの中でも燐酸トリエステル系可塑剤、
特に、トリクレジルフォスフェート、トリキシリルフォ
スフェートが好ましい。さらに、本発明の再生樹脂には
柔軟化剤ないし可塑剤が含まれていてもよく、例えば、
主骨格が主にＣ−ＣまたはＣ＝Ｃ構造である常温で液状
の炭化水素ポリマーが好ましい。この液状炭化水素ポリ
マーの中でも、主鎖の中に炭化水素環を持たない直鎖状
または分岐鎖状の液状炭化水素ポリマーが好ましいが、
耐候性などを向上させるためには、Ｃ＝Ｃ構造を実質的
に持たないものが好ましい。

【００２２】この液状炭化水素ポリマーの重量平均分子
量は、好ましくは１０，０００以下、より好ましくは２
００〜８，０００、特に好ましくは３００〜４，０００
の範囲とする。該液状炭化水素ポリマーの具体例を挙げ
ると、スクアラン（Ｃ３０Ｈ６２、Ｍｗ＝４２２．
８）、流動パラフィン（ホワイトオイル、ＪＩＳ Ｋ２
２３１に規定されるＩＳＯ ＶＧ１０、ＩＳＯ ＶＧ１
５、ＩＳＯ ＶＧ３２、ＩＳＯ ＶＧ６８、ＩＳＯ Ｖ
Ｇ１００、ＶＧ８およびＶＧ２１など）、ポリイソブテ
ン、水添ポリブタジエン、水添ポリイソプレンなどがあ
り、特にスクアラン、流動パラフィンおよびポリイソブ
テンが好ましい。また、帯電防止剤の例を挙げると、ス
テアリルアルコール、ベヘニルアルコールなどの長鎖ア
ルキルアルコール、グリセリンモノステアレート、ペン
タエリスリトールモノステアレートなどの多価アルコー
ルの脂肪酸エステルなどがあり、ステアリルアルコー
ル、ベヘニルアルコールが特に好ましい。なお、これら
の配合剤は単独、または２種以上を混合して用いてもよ
く、その割合は、再生樹脂から製造される成形体の目的
によって範囲で適宜選択する。この配合量は、ポリマー
成分１００重量部に対して通常０．００１〜５重量部、
好ましくは０．０１〜１重量部の範囲である。

【００２３】さらに、本発明では再生樹脂が充填剤を含
んでいてもよい。該有機または無機の充填剤の例を挙げ
ると、例えば、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタ
ン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、塩基性
炭酸マグネシウム、ドワマイト、酸化カルシウム、炭酸
カルシウム、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸
バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイ
カ、アスベストなどの鉱物； ガラス繊維、ボロン繊
維、炭化ケイ素繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレ
ン繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維などの繊
維；ガラスフレーク、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウ
ム、モンモリロナイト、ベントナイト、グラファイト、
アルミニウム粉、硫化モリブデンなどがある。これらの
充填剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合
わせて用いてもよい。充填剤の配合割合は、成形体の目
的によって範囲で適宜選択することができ、本発明では
特に限定する必要はない。なお、本発明の再生樹脂は次
のように製造する。まず、再利用する脂環構造含有重合
体を含む成形体を、そのまま、又は所定の大きさに裁断
する。裁断は再利用する成形体を、その性質及び再利用
施設の能力に応じた大きさとなるように行うが、一般
に、その直径が１〜１０mm、特に２〜５mmとするのが適
当である。そして、その再利用する樹脂、及びその再生
樹脂の使用目的に応じて、前記軟質重合体、前記その他
のポリマー、配合剤、充填剤などを加えた混合材料を調
製する。なお、各種配合成分は必要に応じて後の工程で
加えてもよい。該混合材料から再生樹脂を製造するに
は、通常の熱可塑性樹脂を製造する常法を特に限定なく
使用することができる。例えば、ミキサー、二軸混練機
などで樹脂を溶融状態で混練する方法、適当な溶剤に溶
解または分散させて溶液状態で混合しそのまま使用する
方法、溶液状態から必要に応じて凝固方法または直接乾
燥法などにより溶剤を除去する方法などがある。なお、
再生樹脂は、通常は、溶融状態で棒状に押し出し、スト
ランドカッターで適当な長さに切り、ペレットとして用
いるのが好ましい。

【００２４】また、前記再生樹脂から、成形体を製造す
るために、溶融成形方法や溶液成形法を特に制限なく使
用することができる。該溶融成形方法の具体例を挙げる
と、射出成形、押出成形、押出ブロー成形、射出ブロー
成形、多層ブロー成形、コネクションブロー成形、二重
壁ブロー成形、延伸ブロー成形、真空成形、回転成形、
プレス成形などがある。該溶融成形を行う場合、成形時
の樹脂の溶融温度は脂環式構造含有重合体など再生樹脂
の成分により異なるが通常２００〜３８０℃、好ましく
は２２０〜３４０℃、特に好ましくは２４０〜３００℃
で行うのが適当である。得られる成形品の電気特性に優
れるからである。また、本発明の再生樹脂から、溶液成
形法により成形体を製造する場合は、再利用する樹脂、
前記軟質重合体、前記その他のポリマー、配合剤、及び
充填剤などを加えた、脂環式構造含有重合体の良溶媒の
溶液を、溶液キャスト法などによりフィルム状とした
後、適当は方法で溶媒飛ばし、乾燥する方法がある。該
溶液は、前記再生樹脂を改めて良溶媒に溶解しても、ま
たは該再生樹脂の製造工程で得られる溶液をそのまま用
いてもよい。本発明の再生樹脂を用いて、様々な成形体
を製造することができる。該成形体の具体例を挙げる
と、ポリゴンミラー、ダハミラー、ｆθミラー、光学フ
ィルム、光学シート、光学ミラー、光学スケールなどの
光学用途の成形体；ディスポーザブルシリンジ、薬液バ
イヤル、薬品包装用フィルム、コネクタ、活栓、多方コ
ック、シリンジ用ロットなどの医療用の成形体；フレキ
シブルプリント配線板、プリント配線板、フィルム成形
品、アンテナ部品、通信機器用外装材、及びコネクター
用インシュレーター、電線被覆、ウェハーシッパー、コ
ンデンサーフィルム、回路基板などのシートなどの電気
又は電子用途の成形体；エクステンションリフレクタ
ー、メインリフレクター、サブリフレクター、バンパー
などの自動車部品；建材、文具などがある。

【００２５】本発明の再利用する成形体及び軟質重合体
から製造した再生樹脂は、特に耐衝撃性、低吸湿性、精
密成形性、耐ストレスクラック性、低誘電率、低誘電正
接、高体積抵抗率という特性に優れており、したがっ
て、上記した医療用の成形体、電気又は電子用途の成形
体、自動車部品、健在、文具のような成形体を製造する
のに適している。また、本発明の再利用する成形体及び
高融点結晶性重合体から製造した再生樹脂は、特に耐熱
性、低吸湿性、精密成形性、高体積抵抗率、低誘電率、
低誘電正接という特性に優れており、したがって、上記
した医療用の成形体、電気又は電子用途の成形体、自動
車部品、建材、文具のような成形体を製造するのに適し
ている。さらに、本発明の再利用する成形体及び高ガラ
ス転移温度非晶質重合体から製造した再生樹脂は、特に
耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、精密成形性、高体積抵
抗率、低誘電率、低誘電正接という特性に優れており、
従って、上記した光学用途の成形体、医療用の成形体、
電気又は電子用途の成形体、自動車部品、建材、文具の
ような成形体を製造するのに適している。なお、前記成
形体を射出成形法で製造する場合に廃材として発生す
る、再生樹脂のスプルーやランナー、押出成形や溶液流
延成形後に所望の形状を切り取ったあとの再生樹脂の廃
材もまた、本発明の再利用方法で再度使用することがで
きる。

【００２６】なお、前記再生樹脂から製造された成形体
は、無色透明なものであることが好ましい。無色透明で
あれば成形体にも、適当な配合剤を加えることにより所
望の色または不透明性を付与できるからである。

【本発明の効果】本発明により、脂環式構造含有重合体
を含む成形体から、効率的かつ経済的に、優れた特性を
有する、脂環式構造含有重合体の再生樹脂を製造し、こ
れを再利用することができる。特に、熱可塑性ノルボル
ネン系重合体を含む脂環式構造含有重合体を含む成形体
から得た再生樹脂から製造した成形体は、耐衝撃性と電
気的特性に優れたものであった。

【００２７】

【実施例】以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明を
具体的に説明する。なお、以下の実施例及び比較例にお
いて、各種物性の測定は以下の通り行った。 （１）水素添加率¹ Ｈ−ＮＭＲにより測定した。 （２）ガラス転移温度 ＪＩＳ Ｋ７１２１（ＤＳＣ法）に基づいて測定した。 （３）重量平均分子量 トルエンを溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマ
トグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算値と
して測定した。 （４）黄色度（ΔＹＩ） 成形品をデカリンに溶解して１５重量％溶液とし、光路
長１０ｍｍの石英セルに入れ、色差計により測定した。 （５）誘電率及び誘電正接 直径１００ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの射出成形板を用い
て、ＪＩＳ Ｋ６９１１に基づいて２５℃、１ＭＨｚで
測定した。誘電率及び誘電正接について下記評価基準に
従って評価を行った。 誘電率 ◎：２．５未満 ○：２．５以上３．５未満 ×：３．５以上 誘電正接 ◎：０．００１未満 ○：０．００１以上０．０３未満 ×：０．０３以上 （６）機械的強度 長さ１２７ｍｍ、幅１２．７ｍｍ、厚み３ｍｍの射出成
形試験片を用いて、ＡＳＴＭ Ｄ７９０に基づいて曲げ
試験を行い、下記評価基準に従って評価を行った。 ○：降伏点がある ×：降伏点に到達する前に割れた

【００２８】また、以下の実施例においてポリマーＡ、
Ｂ及びＣ、射出成形体Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤは、以下のもの
を意味するものとする。 〔ポリマーＡ〕 ８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ
〔４．４．０．１^2,5 ．１ ^7,10〕−ドデカ−３−エンの
開環重合体水素化物 Ｍｗ：５８，０００（ＧＰＣ分析によるポリスチレン換
算値；溶媒：トルエン） 酸化防止剤としてテトラキス（メチレン−３−（３’，
５’−ジ−ｔ−４’−ヒドロキシフェニルプロピオネー
ト）メタンを重合体水素化物１００重量部に対して０．
０２重量部配合。 Ｔｇ：１７０℃、水素添加率：９９．５％、ΔＹＩ：
０．５、誘電率：３．２２、誘電正接：０．０２２ 〔ポリマーＢ〕 メチルテトラシクロドデセン（ＭＴＤ）８０ｗｔ及びジ
シクロペンタジエン（ＤＣＰ）２０ｗｔの開環重合体水
素化物 Ｍｗ：４７，０００（ＧＰＣ分析によるポリスチレン換
算値；溶媒：トルエン） 酸化防止剤としてテトラキス（メチレン−３−（３’，
５’−ジ−ｔ−４’−ヒドロキシフェニルプロピオネー
ト）メタンを重合体水素化物１００重量部に対して０．
１重量部配合。 Ｔｇ：１４０℃、水素添加率：９９．９％以上、ΔＹ
Ｉ：０．１、誘電率：２．３５、誘電正接：０．０００
５ 〔ポリマーＣ〕 エチルテトラシクロドデセン（ＥＴＤ）の開環重合体水
素化物 Ｍｗ：５９，０００（ＧＰＣ分析によるポリスチレン換
算値；溶媒：トルエン） 酸化防止剤としてテトラキス（メチレン−３−（３’，
５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロ
ピオネート）メタンを重合体水素化物１００重量部に対
して０．０１重量部配合。 Ｔｇ：１４０℃、水素添加率：９９．９％以上、ΔＹ
Ｉ：０．１、誘電率：２．３５、誘電正接：０．０００
５

【００２９】〔射出成形体Ａ〕 材料：ポリマーＡ 成形機：住友重機械工業（株）製；ＤＩＳＣ−５ 成形条件：樹脂温度；３４０℃、金型温度；１３０℃、
成形サイクルタイム；１５秒 射出成形体：光ディスク基板、直径；１３０ｍｍ、厚
み；１．２ｍｍ ΔＹＩ；２．２ 〔射出成形体Ｂ〕 材料：ポリマーＢ 成形機：住友重機械工業（株）製；ＤＩＳＣ−５ 成形条件：樹脂温度；３１０℃、金型温度；１１０℃、
成形サイクルタイム；１０秒 射出成形体：光ディスク基板、直径；１３０ｍｍ、厚
み；１．２ｍｍ ΔＹＩ；０．４ 〔射出成形体Ｃ〕 材料：ポリマーＣ 成形機：住友重機械工業（株）製；ＤＩＳＣ−５ 成形条件：樹脂温度；３３０℃、金型温度；１１０℃、
成形サイクルタイム；１５秒 射出成形体：光ディスク基板、直径；１３０ｍｍ、厚
み；１．２ｍｍ ΔＹＩ；１．１ 〔射出成形体Ｄ〕 材料：ポリマーＣ 成形機：東芝機械（株）製；ＩＳ４５０ 成形条件：樹脂温度；３４０℃、金型温度；１３０℃、
成形サイクルタイム；３０秒 射出成形体：平板、長さ２５０ｍｍ、幅１９０ｍｍ、厚
み１．５ｍｍ ΔＹＩ；２．３

【００３０】実施例１ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してポリエチレン（ＰＥ）（日本ポリオレ
フィン社製、ジェイレックスＬＬ Ａ６０７Ｆ）２０重
量部を加え、二軸押出機（東芝機械社製、ＴＥＭ−３５
Ｂ）により、シリンダー温度２５０℃でホッパー部に窒
素を５００ｃｃ／分で供給しながら、破砕物をダイから
ストランド状に溶融押出し、ペレタイザーでカッティン
グして再生ペレット１１５重量部を得た。得られた再生
ペレットを、射出成形機（ファナック社製、ロボショッ
トα １００Ｂ）を用いて、樹脂温度：２９０℃、金型
温度；１００℃で成形し、試験片を成形した。成形した
試験片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を表
１に示す。実施例２ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してスチレン−イソプレン−スチレンブロ
ック共重合体（ＳＥＰＳ）（クラレ社製、セプトン ４
０５５）２０重量部を加え、実施例１と同様に操作を行
い、再生ペレット１１５重量部を得た。得られた再生ペ
レットを用い、実施例１と同様に操作を行い、試験片を
成形した。成形した試験片を上記方法に従って評価を行
った。評価結果を表１に示す。実施例３ 射出成形体Ｃをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例２で用いたＳＥＰＳ ２０重量
部を加え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレット
１１６重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、実
施例１と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形し
た試験片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を
表１に示す。

【００３１】比較例１ 射出成形体Ａをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例２で用いたＳＥＰＳ ２０重量
部を加え、シリンダー温度を２８０℃とする以外は実施
例１と同様に操作を行い、再生ペレット１１２重量部を
得た。得られた再生ペレットを用い、樹脂温度を３１０
℃、金型温度を１２５℃とした以外は実施例１と同様に
操作を行い、試験片を成形した。成形した試験片を上記
方法に従って評価を行った。評価結果を表１に示す。比較例２ 射出成形体Ｄをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例１で用いたＰＥ ２０重量部を
加え、シリンダー温度を２７０℃とする以外は実施例１
と同様に操作を行い、再生ペレット１１４重量部を得
た。得られた再生ペレットを用い、実施例１と同様に操
作を行い、試験片を成形した。成形した試験片を上記方
法に従って評価を行った。評価結果を表１に示す。

【００３２】実施例４ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してポリブチレンテレフタレート（ＰＢ
Ｔ）（帝人社製、ＰＢＴ Ｃ７０００）２０重量部を加
え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレット１１５
重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、実施例１
と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形した試験
片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を表２に
示す。実施例５ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してポリフェニレンサルファイド（ＰＰ
Ｓ）（ポリプラスチックス社製、フォートロン０２２０
Ａ９）１０重量部を加え、実施例１と同様に操作を行
い、再生ペレット１１５重量部を得た。得られた再生ペ
レットを用い、実施例１と同様に操作を行い、試験片を
成形した。成形した試験片を上記方法に従って評価を行
った。評価結果を表２に示す。実施例６ 射出成形体Ｃをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例５で用いたＰＰＳ ２０重量部
を加え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレット１
１６重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、実施
例１と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形した
試験片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を表
２に示す。

【００３３】比較例３ 射出成形体Ａをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例５で用いたＰＰＳ２０重量部を
加え、シリンダー温度を２８０℃にする以外は実施例１
と同様に操作を行い、再生ペレット１１２重量部を得
た。得られた再生ペレットを用い、樹脂温度を３１０
℃、金型温度を１２５℃とした以外は実施例１と同様に
操作を行い、試験片を成形した。成形した試験片を上記
方法に従って評価を行った。評価結果を表２に示す。実施例７ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してポリカーボネート（ＰＣ）（日本ジー
イープラスチックス社製、レキサン ３４１２）２０重
量部を加え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレッ
ト１１５重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、
実施例１と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形
した試験片を上記方法に従って評価を行った。評価結果
を表３に示す。実施例８ 射出成形体Ｂをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対してポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）
（旭化成社製、ザイロン Ｇ７０２Ｈ）２０重量部を加
え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレット１１６
重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、実施例１
と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形した試験
片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を表３に
示す。

【００３４】実施例９ 射出成形体Ｃをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例８で用いたＰＰＥ ２０重量部
を加え、実施例１と同様に操作を行い、再生ペレット１
１６重量部を得た。得られた再生ペレットを用い、実施
例１と同様に操作を行い、試験片を成形した。成形した
試験片を上記方法に従って評価を行った。評価結果を表
３に示す。比較例４ 射出成形体Ａをクラッシャーで破砕した後、破砕品１０
０重量部に対して実施例８で用いたＰＰＥ ２０重量部
を加え、シリンダー温度を２８０℃とする以外は実施例
１と同様に操作を行い、再生ペレット１１４重量部を得
た。得られた再生ペレットを用い、樹脂温度を３１０
℃、金型温度を１２５℃とした以外は実施例１と同様に
操作を行い、試験片を成形した。成形した試験片を上記
方法に従って評価を行った。評価結果を表３に示す。

【００３５】

【表１】 成形体 配合樹脂 機械的強度 誘電率 誘電正接 （重量部） ΔYI （重量部） 実施例１ Ｂ ＰＥ １００ 0.4 ２０ ○ ◎ ◎ 実施例２ Ｂ ＳＥＰＳ １００ 0.4 ２０ ○ ◎ ◎ 実施例３ Ｃ ＳＥＰＳ １００ 1.1 ２０ ○ ○ ○ 比較例１ Ａ ＳＥＰＳ １００ 2.2 ２０ ○ × × 比較例２ Ｄ ＰＥ １００ 2.3 ２０ ○ ○ ×

【００３６】

【表２】 成形体 配合樹脂 機械的強度 誘電率 誘電正接 （重量部） ΔYI （重量部） 実施例４ Ｂ ＰＢＴ １００ 0.4 ２０ ○ ○ ○ 実施例５ Ｂ ＰＰＳ １００ 0.4 ２０ ○ ○ ○ 実施例６ Ｃ ＰＰＳ １００ 1.1 ２０ ○ ○ ○ 比較例３ Ａ ＰＰＳ １００ 2.2 ２０ ○ × ×

【００３７】

【表３】 成形体 配合樹脂 機械的強度 誘電率 誘電正接 （重量部） ΔYI （重量部） 実施例７ Ｂ ＰＣ １００ 0.4 ２０ ○ ○ ○ 実施例８ Ｂ ＰＰＥ １００ 0.4 ２０ ○ ○ ○ 実施例９ Ｃ ＰＰＥ １００ 1.1 ２０ ○ ○ ○ 比較例３ Ａ ＰＰＥ １００ 2.2 ２０ ○ × ×

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｃ０８Ｌ 101/00 // Ｂ２９Ｋ 105:26 Ｆターム(参考） 4F071 AA01 AA15 AA21 AA84 AA86 AF26 AF34 AH12 BA01 BB06 BC01 BC07 4F201 AA03 AA49 AA50 AC01 AG01 AH33 AH34 BA02 BA04 BC01 BC12 BC19 BC25 BC37 BL06 BP15 BP31 4F301 AA06 AA07 AA15 AB02 AD02 BB04 BB05 BC26 BD09 BE18 BF16 BF31 4J002 AA01W BB03W BB04W BB12W BB16W CE00X GQ00

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 可溶性溶媒中に濃度15重量％で溶解し、
   光路長10ｍｍで測定した黄色度が２以下である、脂環式
   構造含有重合体を含む成形体を、他の熱可塑性重合体と
   混合し、加熱溶融又は溶媒溶解することにより再生樹脂
   を製造する、前記脂環式構造含有重合体を含む成形体の
   再利用方法。
2. 【請求項２】 前記他の熱可塑性重合体が、(a) 軟質重
   合体である、請求項１記載の再利用方法。
3. 【請求項３】 前記他の熱可塑性重合体が、 (b)融点
   が、該脂環式構造含有重合体のガラス転移点以上である
   結晶性重合体である、請求項１記載の再利用方法。
4. 【請求項４】 前記他の熱可塑性重合体が、 (c)ガラス
   転移点が、該脂環式構造含有重合体のガラス転移点以上
   である非晶性重合体である、請求項１記載の再利用方
   法。
5. 【請求項５】 請求項１〜４のいずれか１項記載の再利
   用方法で得た再生樹脂から溶融成形法で製造した成形
   品。
6. 【請求項６】 コネクター、電子部品処理用基材又はフ
   ィルムである請求項５記載の成形品。