FI94959C - Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-/(5-metyyli-1H-imidatsol-4-yyli)-metyyli)/-1H-pyrido/4,3-b/-indol-1-onia - Google Patents

Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-/(5-metyyli-1H-imidatsol-4-yyli)-metyyli)/-1H-pyrido/4,3-b/-indol-1-onia Download PDF

Info

Publication number
FI94959C
FI94959C FI900973A FI900973A FI94959C FI 94959 C FI94959 C FI 94959C FI 900973 A FI900973 A FI 900973A FI 900973 A FI900973 A FI 900973A FI 94959 C FI94959 C FI 94959C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
methyl
formula
compound
group
hydrogen atom
Prior art date
Application number
FI900973A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI94959B (fi
FI900973A0 (fi
Inventor
Thomas Miller
Ian Harold Coates
Alexander William Oxford
Peter Charles North
Anthony David Baxter
Kevin Ian Hammond
Original Assignee
Glaxo Group Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB898904552A external-priority patent/GB8904552D0/en
Application filed by Glaxo Group Ltd filed Critical Glaxo Group Ltd
Publication of FI900973A0 publication Critical patent/FI900973A0/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI94959B publication Critical patent/FI94959B/fi
Publication of FI94959C publication Critical patent/FI94959C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/08Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for nausea, cinetosis or vertigo; Antiemetics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Otolaryngology (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)

Description

, 94959
Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-[(5-metyy-li-lH-imidatsol-4-yyli)-metyyli)]-lH-pyrido[4,3-b]-indol-1-onia - Förfarande för framställning av 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyl-1-[(5-metyl-lH-imidazol-4-yl)-metyl)]-lH-pyrido[4,3-b]-indol-l-on Tämän keksinnön kohteena on heterosyklisten yhdisteiden valmistusmenetelmä .
Brittiläisessä patenttihakemuksessa no. 2209335A, joka käsillä olevan hakemuksen prioriteettipäivänä oli julkaisematon, on kuvattu joukko laktaamijohdoksia, jotka voidaan esittää yleiskaavalla (I)
O
I /CH3 / (I) Ν^^,ΝΗ R1 jossa R1 on vetyatomi tai Cj^alkyyli, ja niiden fysiologisesti hyväksyttäviä suoloja ja solvaatteja.
• Edellä mainitussa brittiläisessä patenttihakemuksessa on kuvattu useita näiden yhdisteiden valmistusmenetelmiä.
Kuten brittiläisessä patenttihakemuksessa no. 2209335A on kuvattu, kaavan (I) mukaiset yhdisteet ovat tehokkaita ja . selektiivisiä 5-hydroksitryptamiinin (5-HT) selektiivisiä ’ antagonisteja 5-Ht3-reseptoreissa. Ne ovat hyödyllisiä hoidettaessa sellaisia tauteja kuin psykoottiset taudit (esimerkiksi skitsofrenia ja mania); tuskaisuus; ja pahoinvointi ja oksentelu, erityisesti liittyneenä syövän kemoterapiaan ja radioterapiaan.
2 94959
Esillä oleva keksintö tuo esiin yleiskaavan (I) mukaisen yhdisteen valmistusmenetelmän, jossa kaavan (II) mukainen yhdiste j" yn (II) i R1 tai sen suojattu johdos saatetaan reagoimaan kaavan (III) mukaisen yhdisteen H0 [=( (III) tai sen suolan kanssa hapon läsnäollessa korotetussa lämpötilassa, minkä jälkeen tarvittaessa poistetaan mahdolliset suoj aryhmät.
Happo voi olla esimerkiksi vahva mineraalihappo (esimerkiksi suolahappo), hydrokarbyylisulfonihappo (esimerkiksi p-tolu-* 1 eenisulfoni- tai metaanisulfonihappo) tai karboksyylihappo (esimerkiksi maleiinihappo tai etikkahappo).
Reaktio voidaan tarkoituksenmukaisesti suorittaa korkealla kiehuvassa polaarisessa liuottimessa, kuten N-metyylipyrroli-dinonissa tai dimetyyliasetamidissa, korotetussa lämpötilassa, .· . kuten esimerkiksi välillä 100 - 200°C. Reaktio voidaan vaihtoehtoisesti suorittaa tarkoituksenmukaisesti vedessä, alkoholissa (esimerkiksi isopropanoli tai n-butanoli), ksyleenissä tai etikkahapossa liuottimen refluksointilämpötilassa.
94959 3
Keksinnön erään osan mukaisesti happo voi olla esimerkiksi vahva mineraalihappo (esimerkiksi suolahappo) tai hydrokarbo-nyylisulfonihappo (esimerkiksi p-tolueenisulfonihappo). Keksinnön erään toisen osan mukaisesti reaktio voidaan suorittaa vedessä tai alkoholissa (esimerkiksi isopropanoli) liuottimen refluksointilämpötilassa.
Kaikkein mieluummin reaktio suoritetaan hydrokarbyylisulfoni-hapon (esimerkiksi p-tolueenisulfoni- tai metaanisulfonihappo) tai suolahapon läsnäollessa N-metyylipyrrolidinonissa tai dimetyyliasetamidissa lämpötilavälillä 100 - 200°C, mieluummin 100 - 150°C:ssa. Erityisen suositeltavaa on käyttää hydrokar-byylisulfonihappo (esimerkiksi p-tolueenisulfonihappo).
Kaavan (III) mukaisen yhdiste käytetään mieluummin suolana, erityisesti hydrokloridina. Kun reaktio suoritetaan käyttämällä kaavan (II) yhdisteen hydrokloridisuolaa, hapon lisääminen on valinnanvaraista, koska kaavan (III) yhdisteeseen liittyvä kloorivety antaa riittävän happamet olosuhteet.
Kaavan (II) mukaiset yhdisteet voidaan valmistaa esimerkiksi brittiläisessä patenttihakemuksessa no. 2209335A kuvatulla menetelmällä.
Kaavan (III) mukaiset yhdisteet ovat jo tunnettuja tai ne voidaan valmistaa tunnetuista yhdisteistä tavanomaisella menetelmällä.
Kun edellä mainitussa menetelmässä käytetään kaavan (II) yhdisteen suojattuja johdosta, se voi olla johdos, jossa indolin typpiatomi on suojattu. N-suojaryhmä voi olla esimerkiksi aryylimetoksimetyyli (esimerkiksi fenyylimetoksimetyyli) -ryhmä. Tämä ryhmä voidaan lohkaista kaavan (I) yhdisteen suojatusta johdoksesta hydrogenolysoimalla katalyytin (esimerkiksi palladium/hiili) läsnäollessa.
4 94959
Kun kaavan (I) yhdiste halutaan eristää suolana, esimerkiksi fysiologisesti hyväksyttävänä suolana, esimerkiksi hydroklori-dina, tämä voidaan toteuttaa saattamalla kaavan (I) yhdiste vapaan emäksen muodossa reagoimaan sopivan hapon kanssa, jota mieluummin on ekvivalenttimäärä, sopivassa liuottimessa, kuten alkoholissa (esimerkiksi etanoli tai metanoli), vesipitoisessa alkoholissa (esimerkiksi vesipitoinen etanoli), halogenoidussa hiilivedyssä (esimerkiksi dikloorimetaani), esterissä (esimerkiksi etyyliasetaatti), eetterissä (esimerkiksi tetrahydrofu-raani) tai ketonissa (esimerkiksi asetoni). Suolan muodostaminen voi vaihtoehtoisesti tapahtua in situ, ja kaavan (I) mukainen yhdiste voidaan eristää suoraan reaktioseoksesta suolan muodossa.
Fysiologisesti hyväksyttäviä suoloja voidaan myös valmistaa tavanomaisin keinoin kaavan (I) yhdisteen muista suoloista, mukaan lukien muista fysiologisesti hyväksyttävistä suoloista.
Keksinnön mukaisten yhdisteiden yksittäisiä enantiomeereja voidaan saada erottamalla enantiomeerien seos (esimerkiksi raseeminen seos) tavanomaisin keinoin, kuten optisesti aktiivisella erotushapolla; kts. esimerkiksi E.L.Eliel'in "Stereochemistry of Carbon Compounds" (McGraw Hill, 1962) ja S.H. Wilen'in "Tables of Resolving Agents".
Eräässä hyvänä pidetyssä suoritusmuodossa voidaan keksinnön mukaista menetelmää käyttää kaavan (I) mukaisten yhdisteiden valmistamiseen, joissa R1 on vetyatomi tai C1_3-alkyyli (esimerkiksi metyyli, etyyli, n-propyyli tai isopropyyli)-ryhmä, R2 ja R3 tarkoittavat vetyatomeja, R4 on metyyliryhmä ja n : on 2.
Tarkemmin sanoen esillä olevan keksinnön mukaista menetelmää voidaan käyttää valmistamaan 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-2-[(5-metyyli-lH-imidatsol-4-yyli)metyyli]-lH-pyrido[4,3-b]-indol-l-onia ja sen fysiologisesti hyväksyttäviä suoloja ; (esimerkiksi hydrokloridi) ja solvaatteja.
5 94959
Keksintöä on havainnollistettu seuraavilla esimerkeillä, joissa kaikissa on kuvattu 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-2-[(5-metyyli-lH-imidatsoi-4-yyli)metyyli]-lH-pyrido[4,3-b]-indol-l-onin (yhdiste X) valmistamista. Kaikki lämpötilat ovat °C:na. Ohutlevykromatografia (TLC) suoritettiin silikalla. Ohutlevykromatografiaan käytetty liuotinsysteemi A on dikloo-rimetaani:etanoli: 0,88 ammoniakkiliuos.
1H-NMR-spektrit saatiin 250 MHz taajuudella laimeista liuoksista dg-dimetyylisulfoksidissa. Välituote 1 tarkoittaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-lH-pyrido[4,3-b]indol-l-onia ja välituote 2 tarkoittaa 4-hydroksimetyyli-5-metyyli-imidatsoli-hydrokloridia.
Esimerkki l Välituotteen 1 (49,97 b), p-tolueenisulfonihappomonohydraatin (9,50 g) ja välituotteen 2 (20,25 g) seosta N-metyylipyrroli-dinonissa (250 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 125°C:een (tunnin aikana). Sen jälkeen reaktioseosta kuumennettiin 4,5 tuntia 125 - 130°C:ssa, jona aikana lisättiin vielä kaksi erää välituotetta 2 (17,51 g ja 6,88 g). Reaktioseos jäähdytettiin, laimennettiin vedellä (100 ml) ja seos käsiteltiin hitaasti 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (750 ml). Saatua suspensiota sekoitettiin jäähauteessa 1 tuntia ja sen jälkeen suodatettiin, jolloin saatiin kiinteää ainetta (57, 64 g). Osa tästä kiinteästä aineesta (11,09 g) liuotettiin dikloorimetaaniin (307 ml) ja etanoliin (166 ml), kiehutettiin 10 minuuttia värinpoistohiilen kanssa ja sen jälkeen suodatettiin. Dikloorimetaani tislattiin pois ilmake-: hän paineessa, kunnes seoksen lämpötila oli 65°C. Sekoitettu seos jäähdytettiin ja saatu sakka otettiin talteen suodattamalla, jolloin saatiin yhdiste X (9,28 g), TLC (systeemi A, 50:8:1) Rf 0,55.
1H-NMR: 2,20(3H,s), 3,03(2H,t), 3,64(2H,m), 3,71(3H,s), 4,50(2H,s), : 7,19(2H,m), 7,44(lH,s), 7,50(lH,d), 7,99(lH,d), ll,76(lH,s).
6 94959
Esimerkki 2
Kloorivetykaasua (1 g) kuplitettiin N-metyylipyrrolidinoniin (10 ml). Tähän liuokseen lisättiin välituotetta 1 (2 g) ja välituotetta 2 (0,74 g) ja liuos kuumennettiin noin 130°C:een typen alla. 30 minuutin kuluttua lisättiin uusi erä välituotetta 2 (0,74 g) ja kuumentamista jatkettiin vielä 4 tuntia. Liuoksen annettiin jäähtyä, lisättiin veteen (30 ml) ja lisättiin IM natriumbikarbonaattiliuosta (40 ml) pH-arvoon 7-8.
2 tunnin seisottamisen jälkeen erotettiin saostunut kiinteä aine suodattamalla, pestiin vedellä (2x10 ml) ja kuivattiin tyhjössä 40°C:ssa, jolloin saatiin yhdiste X (1,3 g), TLC (systeemi A, 50:8:1) Rf 0,59. Tämän aineen 1H-NMR-arvot olivat yhtäpitäviä esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 3 Välituotteen 1 (2,00 g), välituotteen 2 (2,97 g) ja p-tolu-eenisulfonihappomonohydraatin (0,48 g) seosta ksyleenissä (24 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin refluksoiden 0,75 tuntia. Reaktioseosta kuumennettiin refluksoiden samalla sekoittaen vielä 4 tuntia, minkä jälkeen se jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan. Liuotin poistettiin dekantoimalla ja jäljelle jäänyt puolikiinteä aine hierrettiin ksyleenin kanssa (20 ml). Ksyleeni dekantoitiin ja jäännös liuotettiin veteen (20 ml).
Liuos käsiteltiin 2N natriumhydroksidilla (pH-arvoon 14).
Saostunut kumi hierrettiin veden (20 ml) ja etanolin (15 ml) kanssa, jolloin saatiin yhdiste X (1,30 g). Tämän aineen TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 4 Välituotteen 1 (1,50 g) ja välituotteen 2 (1,89 g) seosta jääetikassa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin refluksoiden 0,75 tuntia, minkä jälkeen kuumennettiin refluksoiden 5,25 tuntia, jona aikana lisättiin uusi erä välituotetta 2 7 94959 (1,63 g). Reaktioseos jäähdytettiin 40°C:een ja tehtiin emäksiseksi (pH-arvoon 14) 5N natriumhydroksidilla (35 ml). Seos kyllästettiin kiinteällä kaliumkarbonaatilla ja uutettiin etyyliasetaatin ja etanolin seoksella (1:1; 100 ml). Uutteet haihduttamalla saatiin kumimaista ainetta, joka FCC-puhdistet-tiin eluoimalla etyyliasetaatti/metanoli (4:1)-seoksella, jolloin saatiin yhdiste X (0,70 g). Tämän aineen ^-H-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 5 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (1,89 g) ja p-tolu-eenisulfonihappomonohydraatin (0,29 g) seosta 1-butenolissa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin refluksoiden 1 tunti, minkä jälkeen kuumennettiin refluksoiden vielä 23 tuntia, jona aikana lisättiin uusi erä välituotetta 2 (1,89 g). Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (10 ml) ja sen jälkeen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (20 ml). Seos jäähdytettiin 0°C:een ja käsiteltiin etyyliasetaatilla (25 ml). Saatu suspensio suodatettiin ja jäännös pestiin vedellä, jolloin saatiin yhdiste X (1,51 g). Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 6 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (2,50 g) ja p-tolu-eenisulfonihappomonohydraatin (0,38 g) seosta dimetyyliaset-amidissa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 125°C:ssa ; 0,5 tuntia, minkä jälkeen kuumennettiin vielä 3,75 tuntia 125°C:ssa, jona aikana lisättiin uusi erä välituotetta 2 (0,50 g). Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (10 ml) ja sen jälkeen tipoittain ja samalla sekoittaen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (20 ml). Saatu suspensio jäähdytettiin 5°C:een ja suodatettiin. Saatu kiinteä aine pestiin vedellä, jolloin β 94959 saatiin yhdiste X (1,54 g). Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 7 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (2,08 g) ja väkevän suolahapon (0,4 g) seosta l-metyyli-2-pyrrolidinonissa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 115°C:een, minkä jälkeen kuumennettiin 115 - 120°C:ssa 3,5 tuntia. Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (10 ml) ja sen jälkeen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (28 ml). Saatu suspensio jäähdytettiin 5°C:een ja suodatettiin. Saatu kiinteä aine pestiin vedellä, jolloin saatiin yhdiste X (1,58 g). Tämän aineen ^-N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 8 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (1,89 g) ja metaani-sulfonihapon (0,19 g) seosta 1-metyyli-2-pyrrolidinonissa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 123°C:een 0,8 tunnin aikana, minkä jälkeen kuumennettiin 117 - 124°C:ssa 1 tunti. Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (6 ml) ja sen jälkeen tipoittain ja samalla sekoittaen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (20 ml). Saatu suspensio jäähdytettiin 2°C:een ja suodatettiin, jolloin saatiin kiinteätä ainetta. Tämä pestiin vedellä, jolloin saatiin yhdiste X (1,47 g). Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen : arvojen kanssa.
Esimerkki 9 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (1,89 g) ja maleiini-hapon (0,20 g) seosta l-metyyli-2-pyrrolidinonissa (10 ml) ; sekoitettiin ja kuumennettiin 124°C:een 0,75 tuntia, minkä 9 94959 jälkeen kuumennettiin 112 - 125°C:ssa 22,5 tuntia. Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (6 ml) ja sen jälkeen tipoittain ja samalla sekoittaen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (22 ml).
Saatu suspensio jäähdytettiin 0°C:een ja suodatettiin. Saatu kiinteä aine pestiin vedellä ja etanolilla, jolloin saatiin yhdiste X (1,03 g) . Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 10 Välituotteen 1 (1,50 g), välituotteen 2 (1,89 g) seosta 1-me-tyyli-2-pyrrolidinonissa (10 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 113°C:een 0,5 tunnin aikana, minkä jälkeen kuumennettiin 113 - 126°C:ssa 1,2 tuntia. Reaktioseos jäähdytettiin ympäristön lämpötilaan, käsiteltiin vedellä (6 ml) ja sen jälkeen tipoittain ja samalla sekoittaen 8-prosenttisella vesipitoisella natriumbikarbonaatilla (20 ml). Saatu suspensio jäähdytettiin 5°C:een ja suodatettiin. Saatu kiinteä aine pestiin vedellä ja etanolilla, jolloin saatiin yhdiste X (1,05 g).
Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
Esimerkki 11 Välituotteen 1 (10,0 g), välituotteen 2 (13,4 g) ja p-tolu-eenisulfonihappomonohydraatin (2,38 g) seosta l-metyyli-2-pyr-rolidinonissa (40 ml) sekoitettiin ja kuumennettiin 128°C:een 0,75 tuntia, minkä jälkeen kuumennettiin 122 - 140°C:ssa vielä 1,1 tuntia. Reaktioseos jäähdytettiin tämän jälkeen 5°C:een ; ja suodatettiin. Saatu kiinteä aine pestiin etanolilla, joi- loin saatiin yhdiste X sen hydrokloridisuolana (9,95 g), sp. 281 - 282°C (hajoaa) . Tämän aineen 1N-NMR- ja TLC-arvot olivat yhtäpitävät esimerkin 1 tuotteelle saatujen arvojen kanssa.
«

Claims (5)

10 94959
1. Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-l-[(5-metyyli-lH-imidatsol-4-yyli)-metyyli)]-lH-pyrido[4,3-b]-indol-1-onia, jonka kaava (I) on •S/™ R1 jossa R1 on vetyatomi tai C1_3alkyyli, ja sen johdannaisia, tunnettu siitä, että kaavan (II) mukainen yhdiste O —fr (II) R1 tai sen suojattu johdos saatetaan reagoimaan kaavan (III) mukaisen yhdisteen /CHi Η0"|=| (in) ί· Ν^^,ΝΗ tai sen suolan kanssa hapon läsnäollessa korotetussa lämpötilassa, minkä jälkeen tarvittaessa poistetaan mahdolliset suoj aryhmät. t „ 94959
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-2-[(5-metyyli-lH-imidatsol-4-yyli)metyyli] -lH-pyrido [4 , 3-b] indol-l-onia, tunnettu siitä, että 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-lH-pyrido[4,3-b]indol-l-oni kaavan (II) mukaisena yhdisteenä saatetaan reagoimaan kaavan (III) mukaisena yhdisteenä olevan 4-hydroksimetyyli-5-metyyli-imidatsolin kanssa, jolloin kaavan (III) mukainen yhdiste käytetään valinnaisesti hydrokloridisuolana.
3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että happo on p-tolueenisulfonihappo.
4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että reaktio suoritetaan N-metyylipyrrolidinonissa tai dimetyyliasetamidissa.
5. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että kaavan (I) mukainen yhdiste muunnetaan hydroklori-diksi. * · » i2 94959
FI900973A 1989-02-28 1990-02-27 Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-/(5-metyyli-1H-imidatsol-4-yyli)-metyyli)/-1H-pyrido/4,3-b/-indol-1-onia FI94959C (fi)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB898904552A GB8904552D0 (en) 1989-02-28 1989-02-28 Chemical process
GB8904552 1989-02-28
HU100389 1989-03-01
HU891003A HU204049B (en) 1989-02-28 1989-03-01 Process for producing lactam derivatives and pharmaceutical compositions comprising same

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI900973A0 FI900973A0 (fi) 1990-02-27
FI94959B FI94959B (fi) 1995-08-15
FI94959C true FI94959C (fi) 1995-11-27

Family

ID=26295032

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI900973A FI94959C (fi) 1989-02-28 1990-02-27 Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-/(5-metyyli-1H-imidatsol-4-yyli)-metyyli)/-1H-pyrido/4,3-b/-indol-1-onia

Country Status (18)

Country Link
EP (1) EP0385721B1 (fi)
JP (1) JP2947851B2 (fi)
KR (1) KR0153530B1 (fi)
AT (1) ATE117689T1 (fi)
AU (1) AU631184B2 (fi)
CA (1) CA2010963C (fi)
CZ (1) CZ285429B6 (fi)
DE (1) DE69016224T2 (fi)
DK (1) DK0385721T3 (fi)
ES (1) ES2067662T3 (fi)
FI (1) FI94959C (fi)
GR (1) GR3015612T3 (fi)
HU (1) HU204049B (fi)
IE (1) IE65992B1 (fi)
NO (1) NO174670C (fi)
NZ (1) NZ232697A (fi)
PT (1) PT93285B (fi)
ZA (1) ZA901481B (fi)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0306323B1 (en) * 1987-09-03 1994-09-21 Glaxo Group Limited Lactam derivatives
EP0353983B1 (en) * 1988-08-02 1996-05-29 Glaxo Group Limited Lactam derivatives
GB9011469D0 (en) * 1990-05-23 1990-07-11 Glaxo Group Ltd Chemical process

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GR871809B (en) * 1986-11-28 1988-03-07 Glaxo Group Ltd Process for the preparation of tricyclic ketones
EP0306323B1 (en) * 1987-09-03 1994-09-21 Glaxo Group Limited Lactam derivatives
EP0353983B1 (en) * 1988-08-02 1996-05-29 Glaxo Group Limited Lactam derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
DE69016224T2 (de) 1995-05-24
IE900712L (en) 1990-08-28
AU631184B2 (en) 1992-11-19
EP0385721B1 (en) 1995-01-25
EP0385721A2 (en) 1990-09-05
CA2010963C (en) 2001-04-17
ES2067662T3 (es) 1995-04-01
JPH03200789A (ja) 1991-09-02
JP2947851B2 (ja) 1999-09-13
CZ285429B6 (cs) 1999-08-11
KR0153530B1 (ko) 1998-11-16
NO900922L (no) 1990-08-29
ZA901481B (en) 1990-12-28
CZ93190A3 (cs) 1999-06-16
AU5017690A (en) 1990-09-06
FI94959B (fi) 1995-08-15
KR910015578A (ko) 1991-09-30
PT93285B (pt) 1996-02-29
DE69016224D1 (de) 1995-03-09
NO900922D0 (no) 1990-02-27
IE65992B1 (en) 1995-11-29
ATE117689T1 (de) 1995-02-15
GR3015612T3 (en) 1995-06-30
HU204049B (en) 1991-11-28
FI900973A0 (fi) 1990-02-27
CA2010963A1 (en) 1990-08-31
DK0385721T3 (da) 1995-02-27
EP0385721A3 (en) 1991-10-09
HUT53639A (en) 1990-11-28
NO174670B (no) 1994-03-07
NZ232697A (en) 1992-09-25
PT93285A (pt) 1990-08-31
NO174670C (no) 1994-06-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5175296A (en) Imidazo[4,5-c]quinolin-4-amines and processes for their preparation
HU222250B1 (hu) 1- és 2-helyzetben szubsztituált 1H-imidazo[4,5-c]kinolin-4-amin-származékok előállításában alkalmazható intermedierek
CS246065B2 (en) Method of new 7-substituted cyclic aminonaphthyridine-,quinoline-and benzoxazinecarboxylic acids production
IE913307A1 (en) Process for the preparation of imidazo[4,5-c]quinolin-4-amines
FR2563521A1 (fr) Derives de la 1,4-dihydro-4-oxonaphtyridine et leurs sels, procede pour leur production et agents antibacteriens les contenant
SK7482000A3 (en) Method for producing 3-quinoline carboxylic acids derivatives
US3830823A (en) Process for the preparation of deethyleburnamonines
FI94959C (fi) Menetelmä valmistaa 2,3,4,5-tetrahydro-5-metyyli-1-/(5-metyyli-1H-imidatsol-4-yyli)-metyyli)/-1H-pyrido/4,3-b/-indol-1-onia
JP4208463B2 (ja) キノロンカルボン酸誘導体の製造に関する中間体
Ziegler Jr et al. Synthesis of some novel 7‐substituted quinolonecarboxylic acids via nitroso and nitrone cycloadditions
HUT56366A (en) Process for producing diazobicycloamine derivatives
US5969136A (en) Cyclization for preparing antifolate compounds
US6175014B1 (en) Process for the preparation of lactam derivatives
US4567266A (en) Method of preparing octahydro-1H(and 2H)-pyrazolo[3,4-g]quinolines
SU1468902A1 (ru) Способ получени пирано @ 3,4-в @ индолов
US20040158077A1 (en) Process for preparation of imidazolyl compounds
US4999351A (en) 7-aryl and heteroaryl ethers of desacetylforskolin
JP4611026B2 (ja) イミダゾリル化合物の製造のための新規な方法
JP2552101B2 (ja) 新規ピリドンカルボン酸誘導体及びその調製方法
KR100230131B1 (ko) 광학활성인 피리도 벤조옥사진 유도체와 그 중간체의 제조방법
HRP990013A2 (en) A process for preparing naphthyridinones and its intermediates
EP0551518A1 (en) Quinolinecarboxylic acid derivative
HU220667B1 (hu) 1- és 2-helyzetben szubsztituált 1H-imidazo[4,5-c]kinolin-4-amin-származékok előállításában alkalmazható kinolinszármazékok
JPH05345783A (ja) アデニン誘導体の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
FG Patent granted

Owner name: GLAXO GROUP LIMITED

MA Patent expired