ES2954720T3 - Sistema de combustible nuclear cerámico de alta temperatura para reactores de agua ligera y reactores rápidos de plomo - Google Patents
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Abstract
Se describe un combustible mejorado, tolerante a accidentes, para uso en reactores rápidos de agua ligera y plomo. El combustible incluye un revestimiento cerámico, tal como un revestimiento de carburo de silicio multicapa, y pastillas de combustible formadas a partir de U15N y de 100 a 10000 ppm de un absorbente integral quemable de combustible que contiene boro, tal como UB2 o ZrB2. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)
Description
DESCRIPCIÓN
Sistema de combustible nuclear cerámico de alta temperatura para reactores de agua ligera y reactores rápidos de plomo
DECLARACIÓN RELATIVA A LOS DERECHOS DEL GOBIERNO
Esta invención se realizó con el apoyo del gobierno en virtud del Contrato n.° DE-NE0008222 otorgado por el Departamento de Energía. El Gobierno de los Estados Unidos tiene ciertos derechos sobre esta invención.
ANTECEDENTES DE LA INVENCIÓN
1. Campo de la invención
La invención se refiere a combustible nuclear, y más específicamente a un combustible tolerante a accidentes para reactores rápidos de plomo y de agua ligera.
2. Descripción de la técnica anterior
El material fisible para su uso como combustible nuclear incluye dióxido de uranio (UO2), dióxido de plutonio (PuO2), nitruro de uranio (UN) y/o disiliciuro de tri-uranio (U3Si2). Las barras de combustible están encerradas en un revestimiento que actúa como una contención o el material fisible. En un reactor, las barras de combustible se agrupan en una matriz que está organizada para proporcionar un flujo de neutrones en el núcleo suficiente para soportar una alta tasa de fisión nuclear y la liberación de una gran cantidad de energía en forma de calor.
El UO2 es actualmente un combustible nuclear ampliamente utilizado. Sin embargo, U3Si2 es el material de combustible preferido para los sistemas de combustible tolerante a accidentes (ATF). Para ser tolerantes a accidentes, los componentes de combustible nuclear están diseñados para accidentes que pueden resultar en temperaturas de combustible de aproximadamente 1700 °C suponiendo la adición de una cantidad mínima de un refrigerante en el conjunto de combustible. U3Si2 es útil cuando se combina con un revestimiento de aleación de circonio recubierto. Debido a la capacidad del circonio recubierto para expandirse con el gránulo en expansión durante la vida útil del material fisionable, el espacio entre el gránulo y el revestimiento, que es una importante fuente de resistencia a la transferencia térmica, puede ser pequeño, manteniendo la temperatura de la línea central por debajo del punto de fusión en todas las condiciones transitorias. Por lo tanto, el punto de fusión relativamente bajo de U3Si2, a 1652 °C, no es un problema; la muy alta conductividad térmica de U3Si2 evita problemas de fusión de la línea central del combustible durante transitorios de potencia inesperados.
En condiciones severas tales como accidentes "más allá de la base de diseño"; el revestimiento metálico puede reaccionar de forma exotérmica con vapor a más de 1093 °C. Estos metales de revestimiento de circonio que protegen el combustible nuclear pueden perder fuerza durante un accidente de "pérdida de refrigerante", donde las temperaturas del reactor pueden alcanzar los 1204 °C, y expandirse debido a los gases de fisión interna dentro de la barra de combustible. Todo esto ha llevado a considerar el uso de materiales de tipo cerámico como material de revestimiento. Los materiales de tipo cerámico, tales como monolito de carburo de silicio (SiC), fibras y sus combinaciones se describen en las patentes estadounidenses n.° 6.246.740, 5.391.428, 5.338.576; y 5.182.077 y las publicaciones de patente estadounidense n.° 2006/0039524 A1 y 2007/0189952 A1; y tangencialmente, la patente estadounidense n.° 6.697.448, como sustitutos completos o parciales de las barras de combustible metálicas.
La patente estadounidense n.° 9.455.053 describe un procedimiento de fabricación de un tubo de revestimiento de barra de combustible con tapa de extremo en el que el tubo y la tapa de extremo están hechos de un material compuesto de SiC que comprende una capa o múltiples capas monolíticas a base de SiC en el interior y al menos una capa externa de fibras a base de SiC en una matriz a base de SiC.
El documento US 2006/0285627A1 describe un conjunto de combustible nuclear donde un compuesto que contiene boro se utiliza como veneno consumible y se distribuye en la mayoría de las barras del conjunto, donde al menos una pastilla de combustible en más del 50 % de las barras de combustible comprende una mezcla sinterizada de un óxido metálico, carburo metálico o nitruro metálico y un compuesto que contiene boro.
El documento US 2016/0049211 A1 describe un elemento de combustible nuclear con un tubo de revestimiento de carburo de silicio multicapa que incluye una capa interna, una capa central y una capa de prevención de propagación de grietas entre la capa interna y la capa central.
El documento US 2010/0166133 A1 describe un combustible nuclear que comprende un nitruro de actínido. El combustible contiene nitrógeno que se ha enriquecido isotópicamente hasta al menos aproximadamente el 50 % de
Sin embargo, los revestimientos cerámicos tales como el SiC no pueden expandirse bajo la tensión interna del combustible. Se debe dejar un espacio más grande entre la pastilla de combustible y el revestimiento para evitar interacciones mecánicas entre la pastilla y el revestimiento. Este espacio más grande hace que el combustible U3Si2 sea vulnerable a la fusión de la línea central durante transitorios de potencia inesperados, incluso con su muy alta conductividad térmica.
Por la misma razón, el combustible UO2 no es adecuado para su uso con revestimiento de SiC porque la muy baja conductividad térmica de UO2 lo hace propenso a la fusión de la línea central durante transitorios de alta potencia incluso con su punto de fusión muy alto (2865 °C).
Se sabe que el combustible de UN tiene una alta densidad (14,4 gm/cm3), una conductividad térmica muy alta (hasta 10 3 UO2) y un punto de fusión muy alto (2800 °C). Su uso como combustible nuclear se ha limitado a reactores refrigerados por gas, metal y sal porque la exposición al agua refrigerante utilizada en reactores de agua ligera daría lugar a reacciones muy energéticas que podrían poner en peligro las barras de combustible en las que está contenido, así como las barras adyacentes en la matriz, lo que conduciría a una falla en cascada. Además, el uso de UN como combustible se ve obstaculizado por el hecho de que el isótopo N15 es necesario para un uso económico. El isótopo N14, que constituye más del 99 % del nitrógeno natural, absorbe neutrones hasta tal punto que hace que el uso de U 14N sea económicamente insostenible. Sin embargo, el coste de aislar el isótopo N15 es prohibitivo. Los procedimientos de aislamiento actuales cuestan decenas de miles de dólares (EE.UU.) por kg, un coste que es económicamente insoportable en cualquier uso de combustible nuclear.
En el funcionamiento de un reactor nuclear, es deseable prolongar la vida útil del núcleo del reactor tanto como sea posible para utilizar mejor el combustible de uranio y, por lo tanto, reducir los costos de combustible. Una forma de hacer esto es usar un material absorbente quemable que tenga una sección transversal de alta absorción de neutrones para absorber el exceso de neutrones durante el período inicial de operación cuando la reactividad del material fisionable es muy alta. Con el tiempo, la sección transversal de absorción de neutrones de los absorbentes quemables disminuye sin afectar sustancialmente la reactividad del combustible durante el último período de operación cuando la disponibilidad de neutrones es menor. Por lo tanto, el absorbente o veneno quemable compensa la producción excesiva de neutrones del combustible que se produce durante el período inicial de operación, pero se quema progresivamente y captura menos neutrones durante el período posterior de operación, extendiendo así la vida útil del combustible y manteniendo la reactividad relativamente constante durante su vida útil. Véase, por ejemplo, el documento EP 0395920 A2. Se han incorporado absorbentes quemables en algunas barras de combustible para minimizar la cantidad de control mecánico requerido.
Los ejemplos de absorbentes quemables incluyen compuestos que contienen boro, tales como carburo de boro, nitruro de boro y boruro de circonio o diboruro de circonio. Estos materiales se han aplicado con éxito en relación con las barras del absorbedor quemable de combustible integral (IFBA) utilizadas en los conjuntos de combustible de los reactores de agua a presión (PWR).
RESUMEN DE LA INVENCIÓN
El siguiente resumen se proporciona para facilitar la comprensión de algunas de las características innovadoras únicas de las realizaciones descritas y no pretende ser una descripción completa. Se puede obtener una apreciación completa de los diversos aspectos de las realizaciones tomando toda la memoria descriptiva, las reivindicaciones y el resumen en su conjunto.
En esta invención se describe una combinación de combustible mejorada tolerante a accidentes. La combinación de combustible incluye, entre otros, un revestimiento de múltiples capas formado a partir de un material cerámico de SiC, pastillas de combustible formadas a partir de U15N y un absorbente quemable de combustible integral entremezclado con el combustible formado a partir de un material que contiene boro, a saber, a partir de UB2 o ZrB2.
La invención se define en la reivindicación 1. La combinación de combustible descrita en esta invención aprovecha los puntos fuertes de cada uno de los componentes de combustible U15N, revestimiento cerámico y absorbente quemable de combustible integral que contiene boro. Por ejemplo, el combustible se beneficia del punto de fusión relativamente alto, la alta conductividad térmica y la alta densidad de U15N, y la alta temperatura de descomposición y dureza de las cerámicas, tal como el revestimiento de SiC, y la alta densidad y el alto punto de fusión del contenido de boro del absorbente quemable para producir un combustible que optimiza el rendimiento durante el funcionamiento normal, además de proporcionar la mayor tolerancia a accidentes de cualquier combinación de componentes de combustible nuclear conocida.
En diversos aspectos, el combustible tolerante a accidentes puede usarse en reactores rápidos de plomo y de agua ligera. El combustible tolerante a accidentes puede comprender un revestimiento cerámico compuesto y pastillas de combustible que comprenden U15N y un absorbente quemable de combustible integral que contiene boro. El absorbente puede seleccionarse de entre UB2 y ZrB2. El contenido de isótopos de B10 en el absorbente quemable de
combustible integral UB2, por ejemplo, puede estar entre el 19 % y el 80 %. El contenido de UB2 en el gránulo de U15N está entre 100 ppm y 10000 ppm.
El revestimiento cerámico es de SiC. El revestimiento de SiC puede comprender al menos una capa de SiC compuesta y una capa de SiC monolítica.
El revestimiento de SiC en diversos aspectos tiene un espesor total de pared entre 0,4 mm y 1,4 mm.
El combustible U15N puede, en determinados aspectos, tener una densidad entre el 80 % y el 99 % de la densidad teórica. El contenido de isótopos de N15 en la pastilla de combustible de U15N puede estar entre el 75 % y el 99,9 %. El combustible U15N puede tener una pureza de UN superior al 90 %.
BREVE DESCRIPCIÓN DE LOS DIBUJOS
Las características y ventajas de la presente descripción se pueden entender mejor con referencia a la figura adjunta.
En la figura adjunta se muestra una sección transversal de una barra de combustible ejemplar, que incluye el revestimiento y la pastilla de combustible.
DESCRIPCIÓN DE LAS REALIZACIONES PREFERIDAS
Como se usa en esta invención, las formas en singular “un”, “una”, “el” y “la” incluyen las referencias en plural, a menos que el contexto indique claramente lo contrario. Por lo tanto, los artículos "un" y "una" se usan en esta invención para referirse a uno o más de uno (es decir, a al menos uno) del objeto gramatical del artículo. A modo de ejemplo, "un elemento" significa un elemento o más de un elemento.
Las menciones direccionales utilizadas en esta invención, tales como, por ejemplo y sin limitación, superior, inferior, izquierda, derecha, inferior, superior, frontal, posterior y variaciones de las mismas, se referirán a la orientación de los elementos que se muestran en el dibujo adjunto y no se limitan a las reivindicaciones a menos que se indique expresamente lo contrario.
En la presente solicitud, incluidas las reivindicaciones, excepto donde se indique lo contrario, todos los números que expresan cantidades, valores o características deben entenderse modificados en todos los casos por el término "aproximadamente". Por lo tanto, los números pueden leerse como si estuvieran precedidos por la palabra "aproximadamente", aunque el término "aproximadamente" no aparezca expresamente con el número. Por consiguiente, a menos que se indique lo contrario, cualquier parámetro numérico establecido en la siguiente descripción puede variar dependiendo de las propiedades deseadas que se buscan obtener en las composiciones y procedimientos según la presente descripción. Como mínimo, y no como un intento de limitar la aplicación de la doctrina de equivalentes al alcance de las reivindicaciones, cada parámetro numérico descrito en la presente descripción debe interpretarse al menos a la luz del número de dígitos significativos informados y mediante la aplicación de técnicas de redondeo ordinarias.
Además, cualquier intervalo numérico mencionado en esta invención pretende incluir todos los subintervalos incluidos en el mismo. Por ejemplo, se pretende que un intervalo de "1 a 10" incluya todos y cada uno de los subintervalos entre (e incluyendo) el valor mínimo mencionado de 1 y el valor máximo mencionado de 10, es decir, que tenga un valor mínimo igual o superior a 1 y un valor máximo igual o inferior a 10.
Un "Compuesto Cerámico", como se usa en esta invención, puede incluir estructuras tales como SiC o AhO3. Los compuestos cerámicos se componen más preferentemente de múltiples capas de materiales cerámicos, que incluyen, por ejemplo, SiC monolítico denso y compuesto de SiC-SiC. En una versión preferida del revestimiento cerámico, la capa interna del revestimiento consiste en SiC monolítico denso, que tiene una permeabilidad extremadamente baja. En diversos aspectos, el revestimiento puede tener hasta tres capas de SiC monolítico para proporcionar contención redundante de productos de fisión. Cada capa puede, en determinados aspectos, estar separada por una capa intermedia hecha de pirocarbono, que es un material similar al grafito, pero con algún enlace covalente entre sus láminas de grafeno como resultado de imperfecciones en su producción. La siguiente capa de la estructura de revestimiento puede ser un material compuesto cerámico, tal como una capa de material compuesto de SiC-SiC. Un compuesto de SiC-SiC está en tensión, manteniendo la capa de monolito en compresión para contrarrestar el gradiente de tensión radial a través del revestimiento durante los períodos de alto flujo de calor. Se pueden añadir capas adicionales para proporcionar características adicionales tales como mayor resistencia a la corrosión, menor caída de presión, mayor transferencia de calor u otros atributos.
El combustible tolerante a accidentes descrito en esta invención incluye, en diversos aspectos, un revestimiento formado a partir de un material cerámico de SiC de múltiples capas, pastillas de combustible formadas a partir de U15N y un absorbente quemable de combustible integral formado a partir de un material que contiene boro, a saber, a partir de UB2 o ZrB2.
El combustible mejorado es adecuado para su uso en reactores de agua ligera y reactores rápidos de plomo. Los reactores de agua ligera (LWR) son reactores que utilizan agua ordinaria como refrigerante, incluidos los reactores de agua en ebullición (BWR) y los reactores de agua a presión (PWR), los tipos más comunes utilizados en los Estados Unidos. Los reactores rápidos pertenecen a una categoría de reactor nuclear en la que la reacción en cadena de fisión se sustenta en neutrones rápidos, a diferencia de los neutrones térmicos o lentos como en las plantas nucleares tradicionales. Los reactores rápidos refrigerados por plomo cuentan con un espectro de neutrones rápido, plomo fundido o refrigerante eutéctico de plomo-bismuto. Las opciones incluyen una gama de clasificaciones de planta, que incluyen una serie de unidades de 50 a 150 MWe (megavatios eléctricos) con núcleos prefabricados de larga duración. El uso de plomo como refrigerante, con un punto de ebullición superior a 1700 °C, permite un funcionamiento a alta temperatura a presión atmosférica sin problemas de ebullición, lo que beneficia la eficiencia termodinámica, reduce el costo de capital y facilita el logro de la seguridad inherente en comparación con los sistemas presurizados. Debido a que el refrigerante de plomo no reacciona con el aire y el agua y tiene una activación limitada bajo irradiación de neutrones, la tecnología de reactor rápido de plomo elimina la necesidad y el gasto asociado de componentes adicionales y sistemas de seguridad redundantes requeridos por otras tecnologías para la protección contra fugas de refrigerante.
Con referencia a la Figura adjunta, el combustible tolerante a accidentes mejorado combina las resistencias de cada uno de los revestimientos cerámicos 12, las pastillas de combustible U15N 14 y un material que contiene boro, a saber, UB2 o un ZrB2 como un absorbente quemable de combustible integral. Un espacio 16 separa la superficie de las pastillas de combustible 14 del interior del revestimiento 12. En diversos aspectos, el revestimiento 12 puede comprender múltiples capas, ilustradas como capas 12A y 12B en la Figura.
Según la invención, la combinación de combustible tolerante a accidentes propuesta utiliza SiC como material de revestimiento cerámico para proporcionar fallas de fuga muy bajas y resistencia a temperaturas muy altas (~2545 °C) durante accidentes más allá de la base de diseño. Esta tasa de falla de fuga muy baja permite el uso del combustible U15N sensible al agua y un absorbente quemable que contiene boro.
U15N proporciona la alta densidad para una excelente economía de operación y la alta conductividad térmica y la alta temperatura de fusión requeridas para proporcionar un gran espacio inicial 16, de aproximadamente 0,01 a 0,3 mm, entre el gránulo U15N 14 y el revestimiento de SiC 12 para evitar la interacción mecánica del revestimiento y los gránulos y la fusión de la línea central durante las difusiones de alta potencia.
El UB2 tiene una alta densidad (12,7 g/cm3) y un alto punto de fusión (2430 °C), pero no se puede utilizar como combustible debido a su reactividad con el agua. El boro se produce naturalmente como isótopos estables B10 y B11, con B11 representando aproximadamente el 80 % y B10 representando aproximadamente el 20 % del boro natural. El isótopo B10 no se puede utilizar como combustible porque el isótopo B10 tiene una sección transversal de neutrones muy grande que haría imposible poner en marcha un reactor si hubiera una gran cantidad de UB2 en el núcleo. El boro se ha utilizado como un absorbente quemable de combustible integral cuando se pulveriza en cantidades muy pequeñas en el exterior de las pastillas de combustible UO2 actuales en forma de ZrB2. El ZrB2 debe rociarse en el exterior de los gránulos de UO2 porque, al igual que UB2, se sabe que interactúa con el oxígeno en el UO2 para formar BOx durante el procedimiento de sinterización, eliminando el boro contenido dentro del gránulo.
El absorbente quemable integral que contiene boro descrito en esta invención no interactúa con U15N. Por lo tanto, se puede añadir directamente al polvo de U15N antes de la granulación de los gránulos de U 15 y sinterizar con un ahorro de costes muy grande y un aumento de la calidad debido a la uniformidad lograda por esta estrategia en comparación con los procedimientos de pulverización utilizados hasta ahora. Dado que se puede añadir más UB2 y ZrB2 al gránulo, no se requiere el enriquecimiento del contenido de isótopos de B10 que había sido necesario para minimizar la cantidad de UB2 o ZrB2 utilizada, lo que resulta en un ahorro de costes significativo adicional. Según la invención, el absorbente quemable integral que contiene boro utilizado en el sistema de combustible descrito en esta invención tiene un contenido de isótopos de B10 del 19 % al 80 % del boro. Dado que UB2 también tiene una densidad muy alta, las tasas de adición más altas no afectan significativamente la densidad total de uranio del gránulo de U15N.
En el sistema de combustible descrito en esta invención, los componentes que contienen boro se pueden añadir al polvo de material fisible que forma la pastilla de combustible, proporcionando así un enorme ahorro de costos en comparación con la pulverización de compuestos de boro como un recubrimiento muy delgado y uniforme en la superficie externa de todas las pastillas.
Esta estrategia de combustible utiliza las mejores características de U15N, SiC y UB2 o ZrB2 para superar la debilidad inherente de cada uno. Entonces, por ejemplo, no es factible usar combustibles de UN y absorbentes quemables de combustible integrales UB2 en los revestimientos metálicos actuales debido a la tasa de fuga comparativamente alta del revestimiento que daría como resultado reacciones inaceptables con el refrigerante que provocarían fallas de combustible a gran escala. El uso de U15N permite el uso, por ejemplo, de revestimiento de SiC al proporcionar un combustible con una gran conductividad térmica y un alto punto de fusión que puede soportar transitorios de alta potencia sin fusión en la línea central. Finalmente, el uso de UB2 o ZrB2 proporciona un medio para controlar la alta
reactividad nuclear inicial del U15N debido a su alta densidad al proporcionar un medio económico de añadir suficiente boro al polvo de U15N antes de la granulación.
El sistema de combustible descrito en esta invención incluye un material cerámico de SiC como revestimiento. El revestimiento cerámico 12 puede estar compuesto por al menos una capa compuesta (12A o 12B) y una capa monolítica (12B o 12A). La capa de monolito en diversos aspectos se fabrica como una sola estructura. La capa de monolito añade hermeticidad al revestimiento. Los revestimientos metálicos convencionales tienen una tasa de fuga de aproximadamente 1 a 2 ppm, la mayoría de los cuales se debe a la fricción entre la rejilla y la barra. Aunque el SiC es muy duro y no puede soportar las tensiones de tracción internas debido a la hinchazón de los gránulos, puede soportar tensiones de compresión muy altas y es muy resistente a la erosión y al desgaste debido al desgaste en el reactor de otros componentes, tales como la fricción entre la rejilla y la barra y los residuos en el refrigerante. Por lo tanto, tiene una resistencia mucho mayor a las fugas durante el uso que los revestimientos metálicos. Se espera que la tasa de fuga de SiC sea de 10 a 100 veces mejor que la de los revestimientos metálicos convencionales.
La capa monolítica de cerámica 12A puede estar rodeada por una capa de material compuesto de cerámica 12B, tal como una capa de fibras envueltas alrededor de la capa de monolito. En diversos aspectos, la capa monolítica de cerámica es una capa de SiC y las fibras son fibras de SiC. Alternativa o adicionalmente, el monolito de SiC puede tener una capa compuesta de SiC añadida a su superficie mediante deposición química de vapor.
La capa compuesta de SiC puede tener la forma de envolturas o trenzados de fibras de SiC sobre un solo tubo monolítico de SiC para formar el revestimiento de la barra de combustible. En determinados aspectos, las envolturas o trenzas de fibra de SiC pueden entonces infiltrarse con partículas de SiC para llenar huecos en, y entre, las fibras usando infiltración química de vapor (CVI). La infiltración de los devanados puede ir seguida de un recubrimiento de las fibras infiltradas para formar una capa de barrera utilizando una deposición química de vapor (CVD) a mayor temperatura. Para evitar el exceso de manipulación y reducir los costos y el tiempo de fabricación, los dos procedimientos, CVI y CVD, generalmente se llevan a cabo secuencialmente en un solo recipiente o aparato.
En determinados aspectos, la capa compuesta de SiC puede comprender las características y formarse de una manera similar a la descrita en la solicitud de patente estadounidense en tramitación S.N. 15/187.985, en ausencia, sin embargo, del tubo de revestimiento de circonio descrito en esa solicitud. El revestimiento de SiC puede realizarse según el procedimiento descrito en la solicitud de patente estadounidense en tramitación S.N. 15/245.933 depositada el 24 de agosto de 2016.
Para comenzar el procedimiento, una forma de una forma deseada o la capa de monolito de SiC se puede envolver con estopas de fibra cerámica trenzando o enrollando las estopas de fibra alrededor de la superficie externa de la forma o monolito. Las técnicas de trenzado y bobinado son bien conocidas por los expertos en esta área de cometido. La fibra, en diversos aspectos, puede ser una cerámica de SiC con bajo contenido de oxígeno y una relación casi estequiométrica de Si/C. El material compuesto de SiC formado en el exterior del tubo puede comprender materiales compuestos de matriz de SiC reforzados con fibra de SiC continuos, como se describe en la publicación de solicitud de patente estadounidense 2015/0078505, o Y. Katoh y col., "Continuous SiC fiber, CVI SiC matrix composites for nuclear applications: Properties and irradiation effects," Journal of Nuclear Materials, vol. 448, págs. 448-476 (2014). El tipo de fibras de SiC que se pueden usar en el procedimiento descrito en esta invención puede ser, por ejemplo, fibras Hi-Nicalon™ Tipo S (fabricadas por Nippon Carbon, Tokio, Japón) o fibras Tyranno™ SA3 (fabricadas por Ube Industry, Ube, Japón) enumeradas en la Tabla 1 de Y. Katoh y col., Journal of Nuclear Materials, vol. 448 en 450.
Un procedimiento ejemplar de fabricación puede producir múltiples capas de materiales de SiC, incluyendo SiC monolítico denso, compuesto de SiC-SiC, compuestos reforzados con fibra de SiC, tales como una o más, preferentemente dos o tres, capas de SiC estequiométrico de fase beta o alfa de alta pureza cubierto por una capa central de fibras de SiC estequiométricas de fase beta continuas infiltradas con SiC de fase beta y una capa protectora externa de SiC de fase beta altamente cristalina de grano fino. El producto terminado puede incluir materiales compuestos de matriz de SiC reforzados con fibra continua de SiC (materiales compuestos de SiC/SiC) que consisten en fibras de SiC casi estequiométricas, matrices de SiC estequiométricas y completamente cristalinas, e interfase de pirocarbono o pirocarbono/SiC multicapa entre la fibra y la matriz.
Las envolturas, ya sea por trenzado o bobinado, pueden tener un espesor comparable al espesor de la capa de monolito de cerámica que se envuelve. En realizaciones ejemplares, el revestimiento cerámico que comprende la capa de monolito y la capa compuesta de cerámica puede tener un espesor de 0,4 a 1,4 mm. En determinadas realizaciones, la capa de material compuesto puede envolverse hasta un espesor de aproximadamente 0,1 mm a 1,3 mm y preferentemente envolverse hasta un espesor de aproximadamente 0,2 mm a 1 mm. Las envolturas alrededor de la capa de monolito generalmente tienen una densidad de aproximadamente 45 - 55 %, por lo que son inherentemente porosas, formando vacíos o espacios entre los intersticios de las envolturas.
Después de envolver las fibras, los intersticios de la matriz cerámica así formada se pueden llenar, por ejemplo, mediante etapas de infiltración y recubrimientos, con un polvo cerámico, tal como una nanopartícula de SiC, o nanopolvo, en forma seca. Alternativamente, los intersticios de la matriz de fibra de SiC pueden infiltrarse con una
suspensión que contiene nanopartículas de SiC.
CVI proporciona un procedimiento para depositar vapores químicos de un material deseado o un precursor de un material deseado, o partículas de un material deseado o un precursor del mismo que son transportadas por un vapor, sobre las superficies internas de una estructura preformada porosa, en el presente caso, las envolturas de fibra. Los reactivos se introducen en los vacíos de las envolturas de fibras preformadas porosas por difusión o por fuerza utilizando convección. A medida que los gases precursores se difunden en la matriz de fibras, se produce una descomposición continua de los gases precursores que tiene lugar en las superficies de las fibras para formar el infiltrado depositado. A medida que avanza la infiltración, el infiltrado se espesa, llenando los huecos y uniéndose a las envolturas de fibra. Un procedimiento CVI comercialmente útil utiliza una presión reducida de aproximadamente 1 a 10 kPa para la deposición del infiltrado por difusión. Una ventaja del procesamiento bajo una presión más baja es permitir que los gases se infiltren lentamente en los huecos de la fibra antes de que tenga lugar la deposición del infiltrado de SiC. Otro procedimiento CVI útil es una técnica de gradiente térmico de flujo forzado que es significativamente (horas frente a días) más rápida que los procedimientos de difusión. Los expertos en la materia reconocerán que la temperatura y la presión se pueden ajustar para alcanzar una velocidad deseada de infiltración, densidad del infiltrado y un tiempo de procesamiento total deseado.
Una capa de monolito de SiC 12B puede depositarse sobre envolturas de fibra de cerámica 12A mediante deposición química de vapor (CVD), o una tercera capa (no mostrada) puede depositarse sobre envolturas de fibra de material compuesto de cerámica 12B, que tienen una capa de monolito de SiC 12A interior a la capa de material compuesto. En un procedimiento típico de deposición química de vapor, el sustrato se expone a uno o más precursores reactivos, que reaccionan y/o se descomponen en la superficie del sustrato para producir el depósito deseado. Con frecuencia, también se producen subproductos, que se eliminan mediante el flujo de gas a través de una cámara de reacción.
La CVD ha tenido un amplio uso comercial para depositar una amplia gama de materiales. La CVD, en general, implica hacer fluir un gas o gases precursores hacia una cámara que contiene el objeto calentado a recubrir. En diversos aspectos del procedimiento descrito en esta invención, el objeto es la densidad más alta de envolturas de fibras infiltradas resultantes del procedimiento de infiltración descrito anteriormente. Las envolturas de fibra pueden haberse separado de la forma extraíble antes de la etapa de recubrimiento, o pueden envolverse alrededor de la capa de monolito. Las reacciones químicas en, o cerca de, la superficie del objeto calentado crean una película en la superficie, recubriendo el objeto. El gas precursor puede ser el mismo gas usado en la etapa de CVI si se usa, es decir, metiltriclorosilano transportado en hidrógeno u otros precursores de SiC.
El combustible utilizado en la combinación descrita en esta invención es U15N, que contiene principalmente el isótopo N15, siendo el resto N14. El nitrógeno-15 puede producirse mediante la separación del elemento de origen natural. El óxido nítrico se ha utilizado para separar el Nitrógeno-15. El enriquecimiento está disponible en un 99,9 % de átomos.
El U15N puede tener una densidad de entre el 80 % y el 99 % de la densidad teórica. El isótopo N15 puede estar presente en el combustible U15N en un contenido del 75 % al 99,9 % de N15. El combustible U15N puede tener un nivel de pureza de UN superior al 90 %. El resto puede estar compuesto de UO2, UC y otras trazas de óxidos residuales y compuestos de carbono restantes de los procedimientos para fabricar el material combustible. El nitruro de uranio también puede descomponerse a medida que se usa, lo que resulta en el aumento gradual de los compuestos de descomposición.
Una técnica ejemplar para generar nitruro de uranio es la reducción carbotérmica de óxido de uranio (UO2) en un procedimiento de 2 etapas ilustrado a continuación.
3 UO2 6C 2UC UO2 4CO (en argón a más de 1450 °C durante 10 a 20 horas) 4UC 2 UO2 315N2 > 6U15N 4CO.
También se pueden usar procedimientos de sol-gel y fusión por arco de uranio puro en atmósfera de nitrógeno.
La combinación de un absorbente quemable de boro como UB2 o ZrB2, y U15N como material fisionable funciona debido a la estabilidad no reactiva de la combinación. Un combustible convencional como el UO2 tiene una estequiometría variable en la práctica. Si UB2 o ZrB2 se mezcla con UO2, el boro reacciona con el exceso de oxígeno para formar un compuesto volátil que se libera cuando el gránulo se sinteriza. U15N es un compuesto de línea, que no tiene variabilidad en su estequiometría. Por lo tanto, U15N se puede mezclar con UB2 o ZrB2 para producir una mezcla estable.
Los gránulos de combustible pueden formarse mediante procedimientos conocidos de fabricación de gránulos en otros contextos comerciales. Por ejemplo, el combustible U15N en forma de polvo o partículas, puede formarse en un gránulo homogeneizando primero las partículas para garantizar una uniformidad relativa en términos de distribución del tamaño de partícula y área superficial. Se añadiría el absorbente quemable de combustible integral, UB2, por ejemplo, también en forma de polvo o partículas, y en determinados aspectos, se añadirían otros aditivos, tales como lubricantes y agentes formadores de poros. El contenido de UB2 en el gránulo de U15N puede estar entre 100 ppm y 10000 ppm y,
en diversos aspectos, puede ser de aproximadamente 1000 ppm.
Las partículas de U15N y UB2 pueden formarse en gránulos comprimiendo la mezcla de partículas en prensas mecánicas o hidráulicas adecuadas disponibles en el mercado para lograr la densidad y resistencia "en verde" deseadas.
Una prensa básica puede incorporar una placa de troquel con capacidad de acción única, mientras que los estilos más complejos tienen múltiples placas móviles para formar piezas "multinivel". Las prensas están disponibles en una amplia gama de capacidades de tonelaje. El tonelaje requerido para prensar el polvo en la forma de gránulo compacto deseada se determina multiplicando el área superficial proyectada de la pieza por un factor de carga determinado por las características de compresibilidad del polvo.
Para comenzar el procedimiento, la mezcla de partículas se introduce en un troquel. La tasa de llenado del troquel se basa en gran medida en la fluidez de las partículas.
Una vez que se llena el troquel, un punzón se mueve hacia las partículas. El punzón aplica presión a las partículas, compactándolas a la geometría del troquel. En determinados procedimientos de granulación, las partículas se pueden introducir en un troquel y comprimir biaxialmente en gránulos cilíndricos utilizando una carga de varios cientos de MPa.
Después de la compresión, los gránulos se sinterizan calentándolos en un horno a temperaturas que varían con el material que se sinteriza bajo una atmósfera controlada, generalmente compuesta de argón. La sinterización es un procedimiento térmico que consolida los gránulos verdes (no sinterizados) al convertir los enlaces mecánicos de las partículas formadas durante la compresión en enlaces más fuertes y gránulos muy fortalecidos. Los gránulos comprimidos y sinterizados se enfrían a continuación y se mecanizan a las dimensiones deseadas. Los gránulos ejemplares pueden tener aproximadamente un centímetro, o ligeramente menos, de diámetro, y un centímetro, o ligeramente más, de longitud.
La combinación de combustible nuclear tolerante a accidentes descrita en esta invención proporciona un revestimiento cerámico que comprende al menos una capa de monolito y una capa de material compuesto que aloja una pila de pastillas de combustible formadas a partir de U15N mezclado con de 100 a 10000 ppm de un absorbente quemable que contiene boro.
La presente invención se ha descrito según diversos ejemplos, que pretenden ser ilustrativos en todos los aspectos en lugar de restrictivos. Por lo tanto, la presente invención es capaz de muchas variaciones en la implementación detallada, que pueden derivarse de la descripción contenida en esta invención por un experto en la materia.
Por lo tanto, la invención no se limita a la descripción de las diversas realizaciones, sino más bien a las reivindicaciones.
Claims (12)
1. Una combinación de combustible tolerante a accidentes para reactores rápidos de plomo y de agua ligera que comprende:
un revestimiento de SiC multicapa (12); y
combustible en forma de gránulos colocado dentro del revestimiento de SiC de tal manera que se define un espacio dimensionado para evitar la interacción mecánica del revestimiento y los gránulos y la fusión de la línea central durante las difusiones de alta potencia entre el revestimiento de SiC y los gránulos, comprendiendo el combustible U15N entremezclado con un absorbente quemable de combustible integral que contiene boro seleccionado del grupo que consiste en UB2 y ZrB2 y que tiene un contenido de B10 del 19 % al 80 % del boro.
2. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el revestimiento de SiC (12) está hecho de una capa de monolito de SiC (12A/B) y una capa de material compuesto cerámico de SiC (12B/A).
3. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el revestimiento de SiC (12) tiene un espesor total de pared entre 0,4 mm y 1,4 mm.
4. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el combustible U15N tiene un contenido de isótopos de N15 entre el 75 % y el 99,9 %.
5. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el combustible U15N tiene una pureza de UN superior al 90 %.
6. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el absorbente quemable de combustible integral que contiene boro es UB2.
7. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el contenido del absorbente quemable de combustible integral que contiene boro en el gránulo de U15N (14) está entre 100 ppm y 10000 ppm.
8. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el combustible U15N tiene una densidad entre el 80 % y el 99 % de la densidad teórica.
9. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el combustible en forma de pastillas es una pluralidad de pastillas de combustible (14) apiladas en el revestimiento de SiC (12).
10. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el revestimiento de SiC (12) se forma a partir de un monolito de SiC (12A) envuelto en fibras compuestas de SiC (12B).
11. La combinación de combustible según la reivindicación 1, donde el combustible U15N tiene un contenido de isótopos de N15 entre el 75 % y el 99,9 % y una pureza de UN superior al 90 %.
12. La combinación de combustible según la reivindicación 1 o 9, donde el espacio está entre aproximadamente 0,01 y 0,3 mm.
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