KR20200089680A - 열중성자로용 고온 핵연료 시스템 - Google Patents

열중성자로용 고온 핵연료 시스템 Download PDF

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KR20200089680A
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에드워드 제이 라호다
펭 수
로버트 엘 주니어 오엘리치
프랑크 에이 보일란
헤먼트 샤
서밋 레이
파우스토 프란체스치니
파우스토 프란체스치니
하이에르 로메로
조나단 라이트
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웨스팅하우스 일렉트릭 컴퍼니 엘엘씨
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Abstract

경수로 및 중수로에 사용을 위한 개선된 사고 저항성 연료가 설명된다. 연료는 크롬 또는 크롬 합금 코팅(18)을 갖는 지르코늄 합금 클래딩(12) 및 지르코늄 합금 클래딩(12)과 코팅(18) 사이의 몰리브덴, 탄탈, 텅스텐 및 니오븀의 선택적인 개재층(20), 및 연료 펠릿(14) 내에 혼합되거나 연료 펠릿(14)의 표면 위에 코팅된(22) UB2 또는 ZrB2와 같은 100 내지 10000 ppm의 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체로부터 그리고 U3Si2 또는 UN으로부터 형성된 연료 펠릿(14)을 포함한다.

Description

열중성자로용 고온 핵연료 시스템
정부 권리에 관한 진술
본 발명은 미국 에너지부에 의해 수여된 계약 번호 DE-NE0008222 하에서 정부 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에 특정 권리를 갖는다.
발명의 분야
본 발명은 핵연료에 관한 것으로서, 더 구체적으로 경수로 및 중수로에 사용을 위한 사고 저항성 연료(accident tolerant fuel)에 관한 것이다.
핵연료로서 사용을 위한 핵분열성 물질은, 통상적으로 펠릿 형태의 이산화우라늄(UO2), 이산화플루토늄(PuO2), 천연 질소 또는 15N 동위 원소가 풍부한 질소를 갖는 우라늄 니트라이드(UN), 및/또는 삼우라늄 디실리사이드(U3Si2)를 포함한다. 연료봉은 핵분열성 물질의 격납 용기(containment)로서 작용하는 클래딩(cladding) 내에 봉입되어 있다. 클래딩은 바람직하게 튜브와 같은 세장형 구조체의 형태이고, 연료봉은 클래딩 튜브 내에 적층된 복수의 펠릿을 포함한다. 통상의 연료봉에서, 봉의 상단부 및 하단부는 단부캡으로 폐쇄되고 스택 내의 연료 펠릿을 함께 편향시키기 위한 스프링 또는 다른 디바이스가 연료봉의 일 단부 상에서 클래딩 내에 위치된다. 원자로에서, 연료봉은 높은 핵분열 속도 및 열의 형태의 대량의 에너지의 방출을 지원하기에 충분한 중성자 플럭스를 노심(core)에 제공하도록 편성된 어레이로 함께 그룹화된다.
UO2는 현재 널리 사용되는 핵연료이다. 물 및 증기 산화에 취약하지만, U3Si2는 사고 저항성 연료(ATF) 시스템을 위한 적합한 연료 물질이다. U3Si2는 높은 밀도(12.2 gm/cm3), 매우 높은 열전도도(최대 5x UO2) 및 1665℃의 융점을 갖는다. 그러나, 현재까지, 그 사용은 냉각수 노출을 불가능하게 하는 두꺼운 알루미늄 클래딩 내에 매립되어 있고 일체형 연료 가연성 흡수체(integral fuel burnable absorbers: IFBA)가 연료의 필수 구성요소가 아닌 시험 원자로에 시험 봉을 유도하는 것에 국한되어 있다.
사고 저항성이 되기 위해, 핵연료 구성요소는 연료 조립체에 최소량의 냉각제의 추가를 가정하여 약 1700℃의 연료 온도를 야기할 수 있는 사고를 위해 설계되었다. 핵연료는 코팅된 지르코늄 합금 클래딩과 조합되었다. 핵분열성 물질의 유효 수명 중에 팽창 펠릿과 함께 팽창하는 코팅된 지르코늄의 능력에 기인하여, 열전달 저항의 주요 소스인, 펠릿과 클래딩 사이의 간극이 작을 수 있어, 모든 과도 조건 하에서 중심선 온도를 융점 미만으로 유지한다. 따라서, U3Si2의 비교적 낮은 융점은, U3Si2의 매우 높은 열전도도가 예기치 않은 전력 과도 중에 연료 중심선 용융 문제를 배제하기 때문에, 문제가 되지 않는다.
"설계 기준외(beyond design basis)" 사고와 같은 가혹한 조건 하에서; 금속 클래딩은 1093℃ 초과에서 증기와 발열 반응할 수 있다. 핵연료를 보호하는 지르코늄 클래딩 금속은, 원자로 온도가 1204℃까지 도달할 수 있는 "냉각제 손실" 사고 중에 강도를 손실하고, 연료봉 내의 내부 핵분열 가스로 인해 팽창할 수도 있다.
2개 이상의 고체(합금과 같은)의 혼합물의 융점은 성분의 상대적인 비율에 의존한다. 저융점 공융 혼합물은, 고체가 혼합물의 융점이 가능한 많이 낮은 이러한 비율에 있을 때 형성된다. 비교적 낮은 융점이 의도되지 않은 문제를 생성할 수 있는 상황에서 사용되는 합금의 경우, 공융 혼합물의 형성이 이상적으로 회피되거나 공융 혼합물 형성의 바람직하지 않은 결과가 이상적으로 최소화된다.
Zr 클래딩을 보호 및 보강하기 위한 제안은 Zr 합금을 코팅하는 것을 포함하지만, 공융 혼합물의 형성은 코팅된 Zr 합금 클래딩에 문제를 제기할 수 있다. 예를 들어, Cr로 코팅된 Zr 합금 클래딩은 초기에 Zr 클래딩만에 의한 것보다 최대 300℃ 더 많은 온도 공차를 제공하지만, 이 증가된 공차는 Cr 코팅과 Zr 합금 클래딩 사이에 형성된 액체 공융층의 형성에 기인하는 감소된 클래딩 강도를 희생하게 되고, 따라서, 코팅된 클래딩의 용융 온도를 낮추어, 연료가 냉각제 사고의 손실에 민감하게 한다.
U3Si2가 상용 원자력 발전에 사용되면, 더 소규모 시험 용도를 위해 요구되지 않는 고려사항이 처리되어야 한다.
이하의 요약 설명은 개시된 실시예에 고유한 혁신적인 특징 중 일부의 이해를 용이하게 하기 위해 제공된 것이고 완전한 설명이 되도록 의도된 것은 아니다. 전체 명세서, 청구범위 및 요약을 전체로서 취함으로써 실시예의 다양한 양태의 완전한 이해가 얻어질 수 있다.
경수로 및 중수로에 사용을 위한 개선된 사고 저항성 연료봉이 본 명세서에 설명된다. 연료봉은 다양한 양태에서, 펠릿 형태의 U3Si2 및 UN으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 핵연료, 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체, 및 핵연료 및 일체형 연료 가연성 흡수체를 수용하기 위한 지르코늄 함유 클래딩 재료를 포함한다. 클래딩 재료는 그에 도포된 코팅을 가질 수도 있다. 코팅은 Cr 또는 Cr 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택될 수도 있다. Cr 합금은 FeCrAl 및 FeCrAlY일 수도 있다.
연료봉의 특정 양태에서, 개재층(interlayer)이 클래딩 재료와 코팅 사이에 배치된다. 개재층은 1 내지 20 미크론의 두께를 가질 수도 있다. 개재층은 Mo, Ta, W 및 Nb로 이루어진 그룹으로부터 선택될 수도 있다.
개재층은 플라즈마 아크 프로세스와 같은 고온 스프레이 프로세스에 의해 또는 냉간 스프레이 프로세스에 의해 클래딩 재료의 외부면에 도포될 수도 있다.
다양한 양태에서, 코팅은 5 내지 50 미크론의 두께를 가질 수도 있고, 클래딩 재료에, 또는 개재층이 포함되는 이들 실시예에서는 개재층에, 냉간 스프레이 프로세스에 의해 도포될 수도 있다.
일체형 연료 가연성 흡수체는 UB2 및 ZrB2로 이루어진 그룹으로부터 선택될 수도 있고, 특정 양태에서, 펠릿 내의 핵연료와 혼합될 수도 있다. 연료 펠릿 내에 혼합된 가연성 흡수체 함량은 100 ppm 내지 10000 ppm일 수도 있다. 일체형 가연성 흡수체가 UB2일 때, 이는 0% 내지 100%의 UBx 성분을 가질 수도 있고, 여기서 x는 0 내지 12 이상의 정수 또는 그 분율이다. 즉, 흡수체의 대부분은 UB2 이외의 상에 있을 수도 있다. 특정 다른 양태에서, 가연성 흡수체는 연료 펠릿의 외부면 상에 코팅될 수도 있다.
본 개시내용의 특징 및 장점은 첨부 도면을 참조하여 더 양호하게 이해될 수도 있다.
도 1a는 코팅된 클래딩 내에 수용된 코팅된 연료 펠릿의 스택을 도시하고 있는 예시적인 연료봉의 측단면도이다.
도 1b는 도 1a의 라인 1B-1B를 통한 연료봉 및 연료 펠릿의 단면도이다.
도 2a는 클래딩과 코팅 사이에 배치된 개재층을 갖는 클래딩 내에 수용된 연료 펠릿의 미코팅 스택을 도시하고 있는 예시적인 연료봉의 측단면도이다.
도 2b는 도 2a의 라인 2B-2B를 통한 연료봉 및 연료 펠릿의 단면도이다.
도 3은 니오븀(Nb) 및 지르코늄(Zr) 조합의 상대 원자 % 농도에 대한 공융 온도 범위를 도시하고 있는 상평형도이다. 상평형도는 수평축을 따라 Nb 및 Zr의 상대 농도를, 그리고 수직축을 따라 온도를 나타내고 있다. 공융점은 액상(L)이 고상(Nb 및 Zr로 구성됨)에서 직접 접경하는 지점으로서, Nb와 Zr의 임의의 가능한 합금의 최소 용융 온도를 나타낸다.
도 4는 니오븀(Nb) 및 크롬(Cr) 조합의 상대 원자 % 농도에 대한 공융 온도 범위를 도시하고 있는 상평형도이다.
본 명세서에서 사용될 때, 단수 형태의 표현은 문맥상 명백하게 달리 지시되지 않으면, 복수의 참조물을 포함한다. 따라서, 단수 표현은 물품의 문법적 대상 중 하나 또는 하나 초과(즉, 적어도 하나)를 칭하기 위해 본 명세서에서 사용된다. 예로서, "요소"는 하나의 요소 또는 하나 초과의 요소를 의미한다.
예를 들어 비한정적으로, 상, 하, 좌, 우, 하부, 상부, 전방, 후방 및 이들의 변형과 같은 본 명세서에서 사용된 방향성 문구는 달리 명백히 언급되지 않으면, 첨부 도면에 도시된 요소의 배향에 관련될 것이고 청구범위를 한정하지 않는다.
청구범위를 포함하여 본 출원에서, 달리 지시되는 경우를 제외하고는, 양, 값 또는 특성을 나타내는 모든 숫자는 모든 경우에 용어 "약"에 의해 수식되고 있는 것으로서 이해되어야 한다. 따라서, 용어 "약"이 숫자와 함께 명시적으로 나타나지 않을 수도 있더라도, 숫자는 단어 "약"이 앞에 있는 것처럼 독해될 수도 있다. 이에 따라, 반대로 지시되지 않으면, 이하의 설명에 설명된 임의의 수치 파라미터는 본 개시내용에 따른 조성 및 방법에서 얻고자 하는 원하는 특성에 따라 변할 수도 있다. 적어도, 청구범위의 범주로의 등가물의 원리의 적용을 한정하려는 시도로서가 아니라, 본 명세서에 설명된 각각의 수치 파라미터는 적어도 보고된 유효 자릿수의 수의 견지에서 그리고 일반적인 어림 기술을 적용함으로써 해석되어야 한다.
또한, 여기에 인용된 임의의 수치 범위는 그 안에 포함된 모든 하위 범위를 포함하도록 의도된다. 예를 들어, "1 내지 10"의 범위는 1의 언급된 최소값과 10의 언급된 최대값 사이(및 이들을 포함함)의 임의의 및 모든 하위 범위를 포함하는 것으로, 즉 1 이상의 최소값 및 10 이하의 최대값을 갖는 것으로 의도된다.
개선된 연료는 경수로 및 중수로에서 사용을 위해 적합하다. 경수로(LWR)는 미국에서 가장 일반적으로 사용되는 유형들인, 비등수형 원자로(BWR) 및 가압 경수로(PWR)를 포함하여, 보통수(ordinary water)를 냉각제로 사용하는 원자로이다. 중수로(HWR)는 그 냉각제 및/또는 감속재로서 중수, 즉 중수소 산화물(D2O)을 사용한다. 중수 냉각제는 압력 하에서 유지되어, 가압 경수로에서와 더 같이, 비등 없이 중수 냉각제가 더 높은 온도로 가열될 수 있게 한다.
첨부 도면을 참조하면, 개선된 사고 저항성 연료봉(10)은 코팅된 지르코늄 클래딩(12), U3Si2 또는 UN 연료 펠릿(14), 및 일체형 연료 가연성 흡수체로서 UB2 또는 ZrB2와 같은 붕소 함유 물질의 각각의 강도를 조합한다. 간극(16)이 연료 펠릿(14)으로부터 클래딩(12)의 내부를 분리시킨다. 클래딩(12)은 다양한 양태에서, 지르코늄 또는 지르코늄 합금을 포함할 수도 있다. 일체형 연료 가연성 흡수체는 도 1b에 도시되어 있는 바와 같이 연료 펠릿(14) 상에 코팅(22)을 형성할 수도 있고, 또는 도 2b에 도시되어 있는 바와 같이 펠릿(14) 내의 핵분열성 물질과 혼합될 수도 있다.
U3Si2는, 연료 연소가 수명 중에 증가함에 따라 펠릿(14)이 성장됨에 따라 팽창하는 코팅된 지르코늄 클래딩(12)의 능력, 및 코팅된 클래딩(12)이 초기 연료 사용 기간 중에 연료 상에 크리프 다운(creep down)할 것이라는 사실에 기인하여, 초기 펠릿 대 연료 간극(16)이 작을 수 있기 때문에, 코팅된 지르코늄 합금 클래딩과 함께 사용을 위해 특히 유용하다. U3Si2를 제조하기 위한 프로세스에서 다수의 반응에서, U3Si2 이외의 성분이 형성될 수도 있다. 따라서, 완성된 펠릿(14)은 0% 내지 100%의 U3Si2 이외의 U 및 Si 함유 성분을 포함할 수도 있다. 다양한 양태에서 U3Si2 연료는 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 갖는다. U3Si2의 밀도는 12.2 gm/cm3이다. U3Si2 연료 펠릿은 9.76 gm/cm3 내지 12.08 gm/cm3의 밀도를 가질 수도 있다.
대안 연료는 UN일 수도 있고, 여기서, 질소 함량은 천연 질소 및 15N의 동위 원소가 풍부한 질소 중 하나 또는 조합일 수도 있다. UN 연료는 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 갖는다. UN은 U3Si2보다 더욱 더 높은 밀도를 갖는다. 완성된 펠릿(14)은 0% 내지 100%의 UN 이외의 성분을 함유하는 U 및 N을 포함할 수도 있다.
다양한 양태에서, 클래딩(12)의 지르코늄 합금은 본 명세서의 관련 부분에 참조로서 합체되어 있는 미국 특허 제4,649,023호에 개시된 절차에 따라 제조된 ZIRLOTM로 코팅될 수도 있다. ZIRLOTM는 0.5 내지 2.0 니오븀, 0.7 내지 1.5 주석, 0.07 내지 0.14 철, 및 0.03 내지 0.14의 니켈 및 크롬 중 적어도 하나, 및 적어도 0.12의 철, 니켈 및 크롬의 합, 및 최대 220 ppm C를 포함하고, 잔량은 본질적으로 지르코늄인 합금이다. 바람직하게는, 합금은 0.03 내지 0.08 크롬 및 0.03 내지 0.08 니켈을 함유한다. 통상의 기술자는 다른 지르코늄 합금이 원하는 용례에 사용을 위해 허용 가능할 수도 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 특정 양태에서, Zr 합금 클래딩은 일반적으로 0.2 내지 1.5 중량 % 니오븀, 0.01 내지 0.6 중량 % 철, 0.0 내지 0.8 중량 % 주석, 0.0 내지 0.5 중량 % 크롬, 0.0 내지 0.3 중량 % 구리, 0.0 내지 0.3 중량 % 바나듐, 0.0 내지 0.1 중량 % 니켈을 포함하고, 잔량은 불순물을 포함하여 적어도 97 중량 %의 지르코늄인 Zr계 합금인 AXIOMTM으로 제조될 수도 있다. 특정 양태에서, Zr 합금은 0.4 내지 1.5 중량 % 니오븀, 0.4 내지 0.8 중량 % 주석, 0.05 내지 0.3 중량 % 철, 0.0 내지 0.5 중량 % 크롬을 포함하고, 잔량은 불순물을 포함하여 적어도 97 중량 % 지르코늄일 수도 있다. 예를 들어, 본 명세서에 참조로서 합체되어 있는 미국 특허 제9,284,629호 및 제9,725,791호를 참조한다.
일체형 연료 가연성 흡수체는 UB2 또는 ZrB2일 수도 있다. UB2는 높은 밀도(12.7 gm/cm3) 및 높은 융점(2430℃)을 갖지만 그 물 반응성에 기인하여 연료에 사용될 수 없다. 붕소는 자연적으로 안정한 동위 원소 B10 및 B11로서 발생하고, B11은 자연 붕소의 약 80%를 구성하고 B10은 약 20%를 구성한다. B10 동위 원소는 노심에 대량의 UB2가 존재하면 원자로를 시동하는 것을 불가능하게 할 것인 매우 큰 중성자 단면을 갖기 때문에, B10 동위 원소는 연료에 대량으로 사용될 수 없다. 따라서, UB2가 연료로서 사용되면, B10의 대부분이 제거되어 약 100 내지 1000 백만분율(ppm)만이 잔류하게 된다. 이는 연료의 비용을 증가시키고 UO2 또는 U3Si2와 관련하여 비경제적이게 할 것이다. 붕소는 일체형 연료 가연성 흡수체로서 사용될 때, 코팅(22)을 형성하기 위해 UB2 또는 ZrB2 형태로 연료 펠릿의 외부에 매우 소량으로 스프레이될 수도 있다. UB2와 같이 ZrB2는 소결 프로세스 중에 산소(예를 들어, UO2가 핵분열성 물질로서 사용될 때의 이들 경우들에 UO2 내의)와 상호 작용하여 BOx(여기서 x는 다른 상을 지시하는 숫자임)를 형성하여, 펠릿(14) 내에 포함된 붕소를 축출하는 것이 알려져 있다. UB2를 제조하기 위한 프로세스에서, 다른 성분이 형성될 수도 있다. 일체형 가연성 흡수체가 UB2일 때, 0% 내지 100%의 UBx 성분이 존재할 수도 있는데, 여기서 x는 UB1.5, UB4, UB6 또는 UB12 또는 몇몇 다른 상과 같은, 0 내지 12 이상의 정수 또는 분수이다.
본 명세서에 설명된 연료 시스템에서, 붕소 함유 성분은 연료 펠릿(14)을 형성하는 핵분열성 물질 분말에 첨가될 수도 있어, 이에 의해 모든 펠릿의 외부면 상에 매우 얇은 균일한 코팅으로서 붕소 화합물을 스프레이하는 것에 비교하여 상당한 비용 절감을 제공한다. 본 명세서에 설명된 붕소 함유 일체형 가연성 흡수체는, U3Si2가 핵분열성 물질로 사용될 때 U3Si2와 상호 작용하지 않는다. 따라서, 이는 펠릿화 전에 U3Si2 분말에 직접 첨가될 수 있고, 종래 사용된 스프레이 방법과 비교하여 이 접근법에 의해 달성된 균일성에 기인하여 매우 큰 비용 절감 및 품질의 증가로 소결될 수 있다. 더 많은 UB2 및 ZrB2가 펠릿에 첨가될 수 있기 때문에, 코팅의 두께를 최소화하기 위해 필요하였던 B10 동위 원소 함량의 풍부화가 요구되지 않아, 추가의 상당한 비용 절감을 야기한다. 본 명세서에 설명된 연료 시스템에 사용된 붕소 함유 일체형 가연성 흡수체는 1% 내지 90% 붕소의 B10 동위 원소 함량을 가질 수도 있다. UB2는 또한 매우 높은 밀도를 갖기 때문에, 더 높은 첨가율은 U3Si2 펠릿의 총 우라늄 밀도에 큰 영향을 미치지 않는다.
도 2a 및 도 2b를 참조하면, 연료봉(10)은 코팅(18)을 갖는 지르코늄 합금 클래딩(12), 더 바람직하게는 개재층(20)을 갖는 코팅(18)을 이용한다. 개재층은 1 내지 20 미크론의 두께를 가질 수도 있다. 코팅은 Cr 및 Cr 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택될 수도 있다. Cr 합금은 예를 들어 FeCrAl 또는 FeCrAlY일 수도 있다.
개재층은 Mo, Ta, W 및 Nb로 이루어진 그룹으로부터 선택될 수도 있다.
개재층이 예를 들어, Nb일 때, 설계 기준외 사고 중에 매우 낮은 누설 고정 및 매우 높은 온도(~1700℃)에 대한 저항을 제공한다. 경질 Cr 또는 Cr 합금 외부층(18)은 수분 민감성 U3Si2 및 UB2 또는 ZrB2의 사용을 허용하는 매우 낮은 누설 고장율을 제공한다. U3Si2는 우수한 작동 경제성을 위한 높은 밀도 및 양호한 원자로 작동성을 위해 요구된 높은 열전도도 및 적당한 용융 온도를 제공한다.
다양한 양태에서, 코팅(22)을 갖거나 갖지 않는 펠릿(14)은 개재층(20) 및 외부층(18)의 모두를 갖는 클래딩(12)과 조합될 수도 있다. 다양한 양태에서, 코팅(22)을 갖거나 갖지 않는 펠릿(14)은 개재층(20) 없이, 코팅층(18)을 갖는 클래딩(12)과 조합될 수도 있다.
특정 실시예에서, 본 명세서에 설명된 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체를 갖는 코팅된 지르코늄 합금 클래딩된 U3Si2 연료는 각각의 성분의 장점을 이용한다. U3Si2 연료는 낮은 작동 온도, 높은 열전도도, 및 높은 밀도를 갖는다. Zr 코팅된 클래딩(12)은 U3Si2 연료를 보호하는 높은 분해 온도를 갖는다. UB2 또는 ZrB2 붕소 함유 일체형 가연성 흡수체의 융점 및 붕소 함량은 현재의 UO2 연료/Zr 클래드 핵연료 성분 조합과 비교하여, 정상 작동 중에 성능을 최적화하고 높은 수준의 사고 저항성을 제공하는 연료를 생성한다.
본 명세서에 설명된 개선된 연료봉(10)의 특징의 이러한 조합은 그 각각의 고유의 약점을 극복하기 위해 U3Si2, 코팅된 Zr 및 UB2 또는 ZrB2의 가장 양호한 특징을 이용한다. 예를 들어, 클래딩의 비교적 높은 누설율에 기인하여 현재 금속 클래딩에 U3Si2 연료 및 UB2 일체형 연료 가연성 흡수체를 사용하는 것은 실현 불가능한데, 이는 냉각제와의 허용 불가능한 반응을 일으켜 연료봉 고장을 야기한다. Mo, Ta, W 또는 Nb 개재층(20)과 함께 Cr 또는 Cr 합금 코팅된 클래딩(12)의 사용은 현재 Cr 단독 코팅보다 300℃ 초과만큼 연료의 온도 능력을 증가시키면서 연료 누설체의 잠재성을 극적으로 감소시키는 매우 높은 공융 융점을 갖는 매우 경질 클래딩을 제공한다. 도 3을 참조하면, 상평형도는 Zr, Nb 조합에 대한 공융을 도시하고 있다. 상평형도는 수평축을 따라 Nb 및 Zr의 상대 농도를, 그리고 수직축을 따라 온도를 나타내고 있다. 공융점은 액상(L)이 고상(Nb 및 Zr로 구성됨)에서 직접 접경하는 지점으로서, Nb와 Zr의 임의의 가능한 합금의 최소 용융 온도를 나타낸다.
도 4는 Nb, Cr 조합에 대한 공융을 도시하고 있는 상평형도를 도시하고 있다. 상평형도는 수평축을 따라 Nb 및 Cr의 상대 농도를, 그리고 수직축을 따라 온도를 나타내고 있다. 공융점은 액상(L)이 고상(Nb 및 Cr로 구성됨)에서 직접 접경하는 지점으로서, Nb와 Cr의 임의의 가능한 합금의 최소 용융 온도를 나타낸다.
UB2 또는 ZrB2와 같은 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체의 사용은, U3Si2에 붕소를 첨가하는 경제적인 수단을 제공하고, 다양한 양태에서 펠릿화 전에 U3Si2 분말에 충분한 붕소를 첨가함으로써, 그 높은 밀도에 기인하는 U3Si2의 높은 초기 핵 반응성을 제어할 수 있는 수단을 제공한다. 또한, U3Si2는 UB2 또는 ZrB2와 반응하지 않고, 따라서, 다양한 대안적인 양태에서, 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체의 입자가 소결 전에 U3Si2 분말에 첨가될 수 있게 한다.
본 명세서에 설명된 튜브, 봉, 슬러그 및 펠릿은 통상의 기술자에게 공지된 임의의 방법에 의해 기계가공되거나 형성될 수도 있다. 본 명세서에서 식별된 크기, 구성 및 다른 특성 및 원자력 산업에서 관련이 있는 것으로 공지된 것들에 대한 정밀한 공차로 인해, 정밀 제조 방법이 사용되어야 한다.
연료 펠릿(14)은 다른 상용 맥락에서 펠릿을 제조하는 공지된 방법에 의해 형성될 수도 있다. 예를 들어, 분말 또는 미립자 형태의 U3Si2 연료는 입자 크기 분포 및 표면적의 견지에서 상대 균일성을 보장하기 위해 먼저 입자를 균질화함으로써 펠릿으로 형성될 수도 있다. 일체형 연료 가연성 흡수체, 예를 들어 또한 분말 또는 미립자 형태의 UB2 또는 ZrB2, 및 특정 양태에서, 윤활제 및 기공 형성제와 같은 다른 첨가제가 첨가될 것이다. U3Si2 펠릿 내의 일체형 연료 가연성 흡수체 함량은 100 ppm 내지 10000 ppm일 수도 있고, 다양한 양태에서 약 1000 ppm일 수도 있다.
U3Si2 및 붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체 입자는 원하는 "그린(green)" 밀도 및 강도를 달성하기 위해 적합한 상업적으로 입수 가능한 기계식 또는 유압식 프레스에서 입자의 혼합물을 압축함으로써 펠릿으로 형성될 수도 있다.
기본 프레스는 단일 작용 능력을 갖는 다이 플래튼을 구비할 수도 있고, 반면에 가장 복잡한 스타일은 "멀티 레벨" 부품을 형성하는 다수의 이동 플래튼을 갖는다. 프레스는 광범위한 톤수 능력(tonnage capability)으로 이용 가능하다. 분말을 원하는 치밀한 펠릿 형상으로 가압하는 데 요구되는 톤수는 부품의 투영된 표면적에 분말의 압축성 특성에 의해 결정된 하중 계수를 곱함으로써 결정된다.
프로세스를 시작하기 위해, 입자의 혼합물은 다이 내에 충전된다. 다이 충전 속도는 주로 입자의 유동성에 기초한다.
일단 다이가 충전되면, 펀치가 입자를 향해 이동한다. 펀치는 입자에 압력을 인가하여, 이들을 다이의 기하학 형상으로 압축한다. 특정 펠릿화 프로세스에서, 입자는 다이 내로 공급되고 수백 MPa의 하중을 사용하여 원통형 펠릿으로 2축 가압될 수도 있다.
압축 후에, 펠릿(14)은 일반적으로 아르곤으로 구성된 제어된 분위기 하에서 소결되는 재료에 따라 변하는 온도에서 노 내에서 가열함으로써 소결된다. 소결은 압축 중에 형성된 입자의 기계적 결합을 더 강한 결합 및 상당히 보강된 펠릿으로 변환함으로써 그린 펠릿을 압밀하는 열 프로세스이다. 압축되고 소결된 펠릿은 이어서 냉각되고 원하는 치수로 기계가공된다. 예시적인 펠릿은 직경이 약 1 센티미터, 또는 약간 더 작거나, 길이가 1 센티미터 또는 약간 더 클 수도 있다.
특정 양태에서, 일체형 연료 가연성 흡수체는 펠릿(14) 내의 핵분열성 물질과 혼합되지 않지만, 펠릿(14)의 외부면에 코팅(22)으로서 도포된다. 펠릿(14)의 표면으로의 UB2 또는 ZrB2의 도포는 스프레이 방법 또는 다른 코팅 방법과 같은 임의의 공지된 방법에 의해 이루어질 수도 있다.
일체형 연료 가연성 흡수체로 코팅되거나 혼합된 연료 펠릿(14)은 Zr 또는 Zr 합금 클래딩(12)에 적층된다. 클래딩(12)은 냉간 스프레이 프로세스와 같은 열 증착 프로세스를 사용하여 도포될 수도 있는 Cr 코팅(18)으로 코팅될 것이다. 2개의 층이 존재하는 경우, 중간 Nb 개재층(20)은 먼저 Zr 클래딩(12) 상에 증착될 것이고, 외부 Cr 층(18)의 증착 전에 연삭 및 연마될 수도 있으며, 해당 층은 그 후에 연삭 및 연마될 수도 있다. 개재층(20)은 캐소드 아크 물리적 기상 증착과 같은 물리적 기상 증착 방법, 또는 플라즈마 아크 스프레이 방법과 같은 고온 스프레이 프로세스를 사용하여 증착될 수도 있다.
캐소드 아크 기상 증착은 배기된 증착 챔버 내에 배치된 소스 물질 및 코팅될 기판을 포함한다. 챔버는 비교적 적은 양의 가스만을 격납한다. 직류(DC) 전원의 음극선은 소스 물질("캐소드")에 부착되고 양극선은 애노드에 부착된다. 다수의 경우에, 양극선은 증착 챔버에 부착되어, 이에 의해 챔버를 애노드가 되게 한다. 전기 아크는 캐소드 타겟으로부터 물질을 기화시키는 데 사용된다. 기화된 물질은 이어서 기판 상에서 응축되어, 원하는 층을 형성한다.
냉간 스프레이 방법은 캐리어 가스를 히터에 전달함으로써 진행될 수도 있는데, 히터에서 캐리어 가스는 노즐을 통과함에 따라 가스의 팽창 후에, 예를 들어 100℃로부터 500℃로, 원하는 온도로 가스를 유지하기 위해 충분한 온도로 가열된다. 다양한 양태에서, 캐리어 가스는 예를 들어 5.0 MPa의 압력으로 200℃ 내지 1200℃의 온도로 예열될 수도 있다. 특정 양태에서, 캐리어 가스는 200℃ 내지 1000℃, 또는 특정 양태에서는 300℃ 내지 900℃ 및 다른 양태에서는 500℃ 내지 800℃의 온도로 예열될 수도 있다. 온도는 캐리어로서 사용되는 특정 가스의 주울-톰슨(Joule-Thomson) 냉각 계수에 의존할 것이다. 압력 변화를 받게될 때 팽창 또는 압축시에 가스가 냉각되는지 여부는 주울-톰슨 계수의 값에 의존한다. 양의 주울-톰슨 계수의 경우, 냉간 스프레이 프로세스의 성능에 영향을 미칠 수 있는 과도한 냉각을 방지하기 위해 캐리어 가스가 냉각되고 예열되어야 한다. 통상의 기술자는 과도한 냉각을 방지하기 위해 공지의 계산을 사용하여 가열 정도를 결정할 수 있다. 예를 들어, 캐리어 가스로서 N2의 경우, 입구 온도가 130℃이면 주울-톰슨 계수는 0.1℃/bar이다. 130℃에서 가스가 튜브에 충돌하게 하기 위해, 그 초기 압력이 10 bar(~146.9 psia)이고 최종 압력이 1 bar(~14.69 psia)이면, 가스는 약 9 bar*0.1℃/bar 또는 약 0.9 C 내지 약 130.9℃로 예열될 필요가 있다.
예를 들어, 캐리어로서의 헬륨 가스의 온도는 바람직하게는 3.0 내지 4.0 MPa의 압력에서 450℃이고, 캐리어로서의 질소의 온도는 5.0 MPa의 압력에서 1100℃일 수도 있지만, 또한 3.0 내지 4.0 MPa의 압력에서 600℃ 내지 800℃일 수도 있다. 통상의 기술자는 온도 및 압력 변수가 사용된 장비의 유형에 따라 변할 수도 있고 장비가 온도, 압력 및 체적 파라미터를 조정하도록 개조될 수 있다는 것을 인식할 수 있을 것이다.
적합한 캐리어 가스는 불활성이거나 또는 반응성이 아닌 것들, 및 특히 Cr 입자 또는 Nb 개재층 또는 코팅될 Zr 기판과 반응하지 않을 것인 것들이다. 예시적인 캐리어 가스는 질소(N2), 수소(H2), 아르곤(Ar), 이산화탄소(CO2) 및 헬륨(He)을 포함한다.
선택된 캐리어 가스와 관련하여 상당한 유연성이 존재한다. 가스의 혼합물이 사용될 수도 있다. 선택은 물리학과 경제학의 모두에 의해 좌우된다. 예를 들어, 저분자량 가스는 더 높은 속도를 제공하지만, 입자의 반발을 초래하여 따라서 증착된 입자의 수를 감소시킬 수 있기 때문에 최고 속도는 회피되어야 한다.
예시적인 냉간 스프레이 프로세스에서, 고압 가스가 도관을 통해 히터로 진입되고, 여기서 가열은 신속하게, 실질적으로 순식간에 발생한다. 원하는 온도로 가열될 때, 가스는 건과 같은 기구로 유도된다. 원하는 코팅 재료의 입자, 이 경우에, Cr은 호퍼 내에 유지되고, 방출되어 건으로 유도되고, 건에서 압축된 가스 제트에 의해 노즐을 통해 봉 또는 튜브 기판을 향하여 가압된다. 스프레이된 Cr 입자는 봉 또는 튜브 표면 상에 증착되어 입자로 구성된 코팅을 형성한다.
코팅(18)의 증착 후에, 방법은 코팅을 어닐링하는 단계를 더 포함할 수도 있다. 어닐링은 코팅된 튜브의 기계적 특성 및 미세 구조를 개질한다. 어닐링은 200℃ 내지 800℃, 바람직하게는 350℃ 내지 650℃의 온도 범위에서 코팅을 가열하는 것을 포함한다.
코팅된 기판은 또한 더 평활한 표면 마무리를 달성하기 위해 임의의 다양한 공지된 수단에 의해 코팅 또는 어닐링 단계 후에 연삭, 버핑, 연마되거나 또는 다른 방식으로 추가 처리될 수도 있다.
본 발명은 한정이 아니라 모든 양태에서 예시적인 것으로 의도된 다수의 실시예에 따라 설명되었다. 따라서, 본 발명은 통상의 기술자에 의해 본 명세서에 포함된 설명으로부터 도출될 수도 있는 상세한 구현예에서 다수의 변형이 가능하다.
본 명세서에 언급된 모든 특허, 특허 출원, 공개 또는 다른 개시내용 자료는 각각의 개별 참조 문헌이 각각 참고로서 명시적으로 합체되어 있는 것처럼 본 명세서에 그대로 참조로서 합체되어 있다. 본 명세서에 참조로서 합체되어 있다고 일컬어지는 모든 참고 문헌, 및 임의의 자료 또는 그 일부는 합체된 자료가 본 개시내용에 설명된 기존의 정의, 진술 또는 다른 개시내용 자료와 상충하지 않는 정도로만 본 명세서에 합체된다. 이와 같이, 그리고 필요한 정도로, 본 명세서에 설명된 개시내용은 본 명세서에 참조로서 합체되어 있는 임의의 상충하는 자료에 우선하고, 본 출원에 명시적으로 설명된 개시내용이 우선한다.
본 발명은 다양한 예시적이고 설명적인 실시예를 참조하여 설명되었다. 본 명세서에 설명된 실시예는 개시된 발명의 다양한 실시예의 다양한 상세의 예시적인 특징을 제공하는 것으로서 이해되고; 따라서, 달리 명시되지 않으면, 가능한 정도로, 개시된 실시예의 하나 이상의 특징, 요소, 구성요소, 구성 성분, 성분, 구조, 모듈 및/또는 양태가 개시된 발명의 범주로부터 벗어나지 않고 개시된 실시예의 하나 이상의 다른 특징, 요소, 구성요소, 구성 성분, 성분, 구조, 모듈 및/또는 양태와 함께 또는 이들에 대해 조합되고, 분리되고, 상호 교환되고, 그리고/또는 재배열될 수도 있다는 것이 이해되어야 한다. 이에 따라, 임의의 예시적인 실시예의 다양한 치환, 수정 또는 조합이 본 발명의 범주로부터 벗어나지 않고 이루어질 수도 있다는 것이 통상의 기술자에 의해 인식될 수 있을 것이다. 게다가, 통상의 기술자는 본 명세서의 검토시에, 본 명세서에 설명된 본 발명의 다양한 실시예의 다수의 등가물을 단지 통상의 실험을 사용하여 인식할 수 있거나, 또는 확인하는 것이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명은 다양한 실시예의 설명에 의해서가 아니라 청구범위에 의해 한정된다.

Claims (20)

  1. 경수로 및 중수로용 사고 저항성 연료봉(10)이며,
    펠릿(14) 형태의 U3Si2 및 UN으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 핵연료;
    붕소 함유 일체형 연료 가연성 흡수체; 및
    핵연료 및 일체형 연료 가연성 흡수체를 수용하기 위한 지르코늄 함유 클래딩(12) 재료로서, 상기 클래딩(12) 재료는 그에 도포된 코팅(18)을 갖는, 클래딩 재료를 포함하는, 연료봉(10).
  2. 제1항에 있어서, 상기 클래딩(12) 재료와 상기 코팅(18) 사이에 배치된 개재층(20)을 더 포함하는, 연료봉(10).
  3. 제2항에 있어서, 상기 개재층(20)은 1 내지 20 미크론의 두께를 갖는, 연료봉(10).
  4. 제2항에 있어서, 상기 개재층(20)은 몰리브덴, 탄탈, 텅스텐 및 니오븀으로 제조되는, 연료봉(10).
  5. 제2항에 있어서, 상기 개재층(20)은 고온 스프레이 프로세스에 의해 상기 클래딩(12) 재료에 도포되는, 연료봉(10).
  6. 제5항에 있어서, 상기 고온 스프레이 프로세스는 플라즈마 아크 프로세스인, 연료봉(10).
  7. 제1항에 있어서, 상기 코팅은 크롬 및 크롬 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 연료봉.
  8. 제7항에 있어서, 상기 크롬 합금은 FeCrAl 및 FeCrAlY로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 연료봉.
  9. 제1항에 있어서, 상기 코팅(18)은 5 내지 50 미크론의 두께를 갖는, 연료봉(10).
  10. 제1항에 있어서, 상기 코팅(18)은 냉간 스프레이 프로세스에 의해 상기 클래딩(12) 재료에 도포되는, 연료봉(10).
  11. 제1항에 있어서, 상기 일체형 연료 가연성 흡수체는 UB2 및 ZrB2로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 연료봉(10).
  12. 제1항에 있어서, 상기 일체형 연료 가연성 흡수체는 상기 펠릿(14) 내의 핵연료와 혼합되는, 연료봉(10).
  13. 제12항에 있어서, 상기 펠릿(14) 내의 일체형 연료 가연성 흡수체 함량은 100 ppm 내지 10000 ppm인, 연료봉(10).
  14. 제1항에 있어서, 상기 일체형 연료 가연성 흡수체는 상기 연료 펠릿(14)의 표면 상에 코팅되는(22), 연료봉(10).
  15. 제1항에 있어서, 상기 일체형 가연성 흡수체의 B10 동위 원소 함량은 1% 내지 90%인, 연료봉(10).
  16. 제1항에 있어서, 상기 일체형 가연성 흡수체는 0% 내지 100%의 UBx 성분을 갖는 UB2이고, 여기서 x는 0 내지 12의 정수 또는 그 분율인, 연료봉(10).
  17. 제1항에 있어서, 상기 핵연료는 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 갖는 U3Si2를 포함하는, 연료봉(10).
  18. 제17항에 있어서, 상기 펠릿(14)은 0% 내지 100%의 U3Si2 이외의 U 및 Si 함유 성분을 더 포함하는, 연료봉(10).
  19. 제1항에 있어서, 상기 핵연료는 UN을 포함하고, 질소는 천연 질소 및 15N의 동위 원소가 풍부한 질소로부터 선택되고, UN은 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 갖는, 연료봉(10).
  20. 제19항에 있어서, 상기 펠릿(14)은 0% 내지 100%의 UN 이외의 U 및 N 함유 성분을 더 포함하는, 연료봉(10).
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