KR20200088294A - 경수로 및 납 고속로용 고온 세라믹 핵연료 시스템 - Google Patents

경수로 및 납 고속로용 고온 세라믹 핵연료 시스템 Download PDF

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에드워드 제이 라호다
프랭크 에이 보일란
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웨스팅하우스 일렉트릭 컴퍼니 엘엘씨
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Abstract

경수로 및 납 고속로에서 사용하기 위한 개선된, 사고 저항성 연료가 기술된다. 연료는 세라믹 클래딩, 예컨대 다층 탄화규소 클래딩, 및 U15N로부터 그리고 100 내지 10000 ppm의 붕소-함유 일체형 연료 가연성 흡수체, 예컨대 UB2 또는 ZrB2로부터 형성된 연료 펠릿을 포함한다.

Description

경수로 및 납 고속로용 고온 세라믹 핵연료 시스템
정부의 권리에 관한 진술
본 발명은 미국 에너지부에 의해 수여된 계약 번호 DE-NE0008222 하의 정부 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에 있어서 특정 권리를 갖는다.
1. 발명의 분야
본 발명은 핵연료, 보다 구체적으로는 경수로 및 납 고속로를 위한 사고 저항성(accident tolerant) 연료에 관한 것이다.
2. 선행 기술의 설명
핵연료로서 사용하기 위한 핵분열성 물질은 이산화우라늄 (UO2), 이산화플루토늄 (PuO2), 질화우라늄 (UN), 및/또는 이규화삼우라늄 (U3Si2)을 포함한다. 연료봉은 핵분열성 물질의 봉쇄 역할을 하는 클래딩에 싸여 있다. 원자로에서, 연료봉은 핵분열의 높은 속도 및 열 형태의 다량의 에너지의 방출을 지지하기에 충분한 노심에 중성자 플럭스를 제공하도록 체계화된 어레이에서 함께 그룹화된다.
UO2는 현재 널리 사용되는 핵연료이다. 그러나, U3Si2는 사고 저항성 연료 (ATF) 시스템에 선호되는 연료 물질이다. 사고 저항성이도록, 핵연료 구성요소는 연료 조립체에서 최소량의 냉각재의 첨가를 가정시 약 1700 ℃의 연료 온도를 초래할 수 있는 사고를 위해 설계된다. U3Si2는 코팅된 지르코늄 합금 클래딩과 조합된 경우 유용하다. 핵분열성 물질의 유효 수명 동안 팽창 펠릿과 함께 팽창하는 코팅된 지르코늄의 능력 때문에, 열적 열전달 저항의 주요 근원인, 펠릿과 클래딩 사이의 간격은 작을 수 있고, 모든 과도변동 조건하에 중심선 온도를 융점 아래로 유지할 수 있다. 따라서, 1652 ℃에서, U3Si2의 비교적 낮은 융점은 문제가 되지 않고; U3Si2의 매우 높은 열 전도도로 인해 예상치 못한 출력 과도변동 동안 연료 중심선 용융 문제가 발생하지 않는다.
"설계 기준을 넘는" 사고와 같은 심각한 조건하에; 금속 클래딩은 1093 ℃ 이상에서 증기와 발열 반응할 수 있다. 핵연료를 보호하는 이러한 지르코늄 클래딩 금속은, 1204 ℃ 정도로 높은 원자로 온도에 도달할 수 있는 경우, "냉각재의 손실" 사고 동안 강도를 잃을 수 있고, 연료봉 내의 내부 핵분열 가스로 인해 팽창할 수 있다. 이 모든 것이 클래딩 물질로서 세라믹 유형 물질의 사용을 고려하도록 하였다.
세라믹 유형 물질, 예컨대 탄화규소 (SiC) 모노리스, 섬유 및 그의 조합은 미국 특허 번호 6,246,740, 5,391,428, 5,338,576; 및 5,182,077 및 미국 특허 공개 번호 2006/0039524 A1 및 2007/0189952 A1에 기재되어 있고; 약간 벗어나서, 금속 연료봉을 위한 완전 또는 부분 대체물로서 미국 특허 번호 6,697,448에 기재되어 있다. 또한 미국 특허 번호 9,455,053을 참조한다.
그러나, SiC와 같은 세라믹 클래딩은 내부 응력하에 연료로부터 팽창할 수 없다. 펠릿-클래딩 기계적 상호작용을 못하게 하기 위해 연료 펠릿과 클래딩 사이에 더 큰 간격을 두어야 한다. 이러한 더 큰 간격은 U3Si2 연료를 그것이 매우 높은 열 전도도를 갖더라도 예상치 못한 출력 과도변동 동안 중심선 용융에 취약하게 만든다.
동일한 이유로, UO2 연료는 SiC 클래딩과 함께 사용하기에 적합하지 않은데 UO2의 매우 낮은 열 전도도가 그것이 매우 높은 융점 (2865 ℃)을 갖더라도 높은 출력 과도변동 동안 중심선 용융을 하기 쉽게 만들기 때문이다.
UN 연료는 높은 밀도 (14.4 gm/㎤), 매우 높은 열 전도도 (10 x UO2 이하), 및 매우 높은 융점 (2800 ℃)을 갖는 것으로 알려져 있다. 경수로에서 사용된 냉각수에의 노출은 연료가 포함된 연료봉뿐만 아니라 어레이 내의 인접한 봉을 위험에 빠뜨릴 수 있는 매우 활발한 반응을 초래하여, 따라서 종속 고장(cascading failure)으로 이어질 것이기 때문에 핵연료로서의 그의 사용은 가스, 금속 및 염 냉각된 원자로에 국한되었다. 또한, 연료로서 UN의 사용은 경제적인 사용을 위해 N15 동위원소가 필요하다는 사실에 의해 방해를 받는다. 자연 발생 질소의 99% 초과를 구성하는 N14 동위원소는, U14N의 사용을 경제적으로 지지할 수 없게 만들 정도로 중성자를 흡수한다. 그러나, N15 동위원소의 단리 비용은 엄청난 비용이다. 현재 단리 공정 비용은 kg당 수만 달러 (미국)가 들며, 임의의 핵연료 사용에서 경제적으로 지원할 수 없는 비용이다.
원자로의 작동에서, 우라늄 연료를 더 잘 활용하고 이로써 연료 비용을 줄이기 위해 원자로 노심의 수명을 가능한 한 오래 연장시키는 것이 바람직하다. 이를 수행하는 한 가지 방법은 핵분열성 물질의 반응성이 매우 높을 때 초기 작동 기간 동안 과잉 중성자를 흡수하도록 높은 중성자-흡수 단면을 갖는 가연성 흡수체 물질을 사용하는 것이다. 결국, 가연성 흡수체의 중성자-흡수 단면은 중성자 이용률이 덜할 때 후반 작동 기간 동안 연료의 반응성에 실질적으로 영향을 미치지 않으면서 감소한다. 따라서, 가연성 흡수체 또는 독은 초기 작동 기간 동안 발생하는 연료의 과도한 중성자 생성을 보상하지만 후반 작동 기간 동안 점진적으로 연소되어 덜 중성자를 포획하여, 이로써 연료의 수명을 연장시키고 그의 수명에 걸쳐 반응성을 비교적 일정하게 유지시킨다. 예를 들어, EP 0395920 A2를 참조한다. 필요한 기계적 제어량을 최소화하기 위해 가연성 흡수체를 일부 연료봉 내로 혼입시켰다.
가연성 흡수체의 예는 붕소-함유 화합물, 예컨대 탄화붕소, 질화붕소, 및 붕화지르코늄 또는 이붕화지르코늄을 포함한다. 이러한 재료는 가압 수형 원자로 (PWR) 연료 조립체에 사용된 일체형 연료 가연성 흡수체 (IFBA) 봉과 관련하여 성공적으로 적용되었다.
발명의 요약
하기 요약은 개시된 실시양태에 고유한 혁신적인 특징 중 일부의 이해를 돕기 위해 제공되고 완전한 설명인 것으로 의도되지 않는다. 실시양태의 다양한 측면의 완전한 이해는 전체 명세서, 청구범위, 및 초록을 전체적으로 취함으로써 얻을 수 있다.
개선된 사고 저항성 연료 조합이 본원에 기술된다. 다양한 측면에서, 연료 조합은 세라믹 물질, 예컨대 SiC로부터 형성된 다층 클래딩, U15N으로부터 형성된 연료 펠릿, 및 붕소-함유 물질, 예컨대 UB2 또는 ZrB2로부터 형성된 연료와 혼합된 일체형 연료 가연성 흡수체를 포함한다.
본원에 기술된 연료 조합은 각각의 구성요소 U15N 연료, 세라믹 클래딩, 및 붕소-함유 일체형 연료 가연성 흡수체의 장점을 이용한다. 예를 들어, 연료는 U15N의 비교적 높은 융점, 높은 열 전도도 및 높은 밀도, 및 SiC 클래딩과 같은 세라믹의 높은 분해 온도 및 경도, 및 붕소 함량의 가연성 흡수체의 높은 밀도 및 높은 융점으로부터 이점을 얻어 정상 작동 동안 성능을 최적화한 연료를 생성할 뿐만 아니라 임의의 공지된 핵연료 성분 조합의 가장 큰 사고 저항성을 제공한다.
다양한 측면에서, 사고 저항성 연료는 경수로 및 납 고속로에서 사용될 수 있다. 사고 저항성 연료는 복합 세라믹 클래딩, 및 U15N을 포함하는 연료 펠릿 및 붕소-함유 일체형 연료 가연성 흡수체를 포함할 수 있다. 흡수체는 UB2 및 ZrB2로부터 선택될 수 있다. UB2 일체형 연료 가연성 흡수체에서의 B10 동위원소 함량은, 예를 들어 19% 내지 80%일 수 있다. U15N 펠릿에서의 UB2 함량은 100 ppm 내지 10000 ppm이다.
세라믹 클래딩은 SiC일 수 있다. 다양한 측면에서, SiC 클래딩은 적어도 하나의 복합 SiC 층 및 하나의 모노리스 SiC 층으로 이루어질 수 있다.
다양한 측면에서 SiC 클래딩은 0.4 mm 내지 1.4 mm의 총 벽 두께를 갖는다.
특정 측면에서, U15N 연료는 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 가질 수 있다. U15N 연료 펠릿에서의 N15 동위원소 함량은 75% 내지 99.9%일 수 있다. U15N 연료는 90% 초과의 UN 순도를 가질 수 있다.
본 개시내용의 특징 및 이점은 첨부 도면을 참조함으로써 보다 잘 이해될 수 있다.
클래딩 및 연료 펠릿을 포함하는, 예시적인 연료봉의 단면이 첨부 도면에 도시되어 있다.
바람직한 실시양태의 설명
본원에서 사용된 바와 같이, 단수 형태는 문맥에서 달리 분명하게 지시하지 않는 한 복수의 지시대상을 포함한다. 따라서, 관사는 본원에서 관사의 문법적 대상 중 하나 또는 하나 초과 (즉, 적어도 하나)를 지칭하는데 사용된다. 예로서, "요소"는 하나의 요소 또는 하나 초과의 요소를 의미한다.
본원에서 사용된 방향 어구, 예컨대, 예를 들어 그리고 제한 없이, 최상부, 저부, 좌측, 우측, 하부, 상부, 전방, 후방, 및 그의 변형은 첨부 도면에 도시된 요소의 배향에 관한 것이고 달리 명시적으로 언급되지 않는 한 청구범위에 대한 제한은 아니다.
청구범위를 포함하여, 본 출원에서, 달리 지시된 경우 이외에, 수량, 값 또는 특징을 표현하는 모든 수치는 모든 경우에 용어 "약"에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 따라서, 용어 "약"이 명시적으로 수치와 함께 나타나지 않을 수 있더라도 수치는 단어 "약"이 선행된 것처럼 읽을 수 있다. 따라서, 반대로 지시되지 않는 한, 이하의 설명에 제시된 임의의 수치 파라미터는 본 개시내용에 따른 조성물 및 방법에서 얻고자 하는 원하는 특성에 따라 달라질 수 있다. 최소한으로, 그리고 청구범위의 범주로 균등론의 적용을 제한하려는 시도로서가 아니라, 본 설명에 기재된 각 수치 파라미터는 적어도 보고된 유효 숫자의 수에 비추어 그리고 통상의 반올림 기법을 적용하여 해석되어야 한다.
또한, 본원에서 언급된 임의의 수치 범위는 그 안에 포함된 모든 하위-범위를 포함하는 것으로 의도된다. 예를 들어, "1 내지 10"의 범위는 언급된 1의 최소값과 언급된 10의 최대값 사이의 (이들 값을 포함함), 즉, 1 이상의 최소값 및 10 이하의 최대값을 갖는 임의의 그리고 모든 하위-범위를 포함하는 것으로 의도된다.
본원에서 사용된 바와 같은 "세라믹 복합체"는 SiC 또는 Al2O3과 같은 구조를 포함할 수 있다. 세라믹 복합체는 가장 바람직하게는, 예를 들어, 고밀도 모놀리식 SiC, 및 SiC-SiC 복합체를 포함하는, 세라믹 물질의 다중 층으로 이루어진다. 세라믹 클래딩의 하나의 바람직한 버전에서, 클래딩의 내부 층은 고밀도 모놀리식 SiC로 이루어지며, 이는 극히 낮은 투과도를 갖는다. 다양한 측면에서, 클래딩은 핵분열 생성물의 중복 봉쇄를 제공하기 위해 3개 층 이하의 모놀리식 SiC를 가질 수 있다. 특정 측면에서, 각 층은 그래파이트와 유사한 물질인 열분해탄소로 제조된 중간 층에 의해 분리될 수 있지만, 그의 제조시 결함의 결과로서 그의 그래핀 시트 사이에 일부 공유 결합을 가질 수 있다. 클래딩 구조의 그 다음 층은 세라믹 복합체, 예컨대 SiC-SiC 복합 층일 수 있다. SiC-SiC 복합체는 장력 상태에 있어, 높은 열 플럭스의 기간 동안 클래드에 걸쳐 방사형 응력 구배에 대응하기 위해 모노리스 층을 압축 상태로 유지한다. 증가된 내식성, 감소된 압력 강하, 증가된 열 전달 또는 다른 특성과 같은 추가적인 특징을 제공하기 위해 추가의 층이 추가될 수 있다.
다양한 측면에서 본원에 기술된 사고 저항성 연료는 세라믹 물질로부터 형성된 클래딩, U15N으로부터 형성된 연료 펠릿, 및 붕소-함유 물질, 예컨대 UB2 또는 ZrB2로부터 형성된 일체형 연료 가연성 흡수체를 포함한다.
개선된 연료는 경수로 및 납 고속로에서 사용하기에 적합하다. 경수로 (LWR)는 미국에서 사용된 가장 일반적인 유형인 비등 수형 원자로 (BWR) 및 가압 수형 원자로 (PWR)를 포함하는, 냉각재로서 일반 물을 사용하는 원자로이다. 고속로는 핵분열 연쇄 반응이 전통적인 원자력 발전소에서처럼 열적, 또는 느린 중성자와 달리, 고속 중성자에 의해 지속되는 원자로의 범주에 속한다. 납-냉각식 고속로는 고속 중성자 스펙트럼, 용융된 납 또는 납-비스무트 공융 냉각재를 특징으로 한다. 옵션은 긴-수명, 미리-제작된 노심을 특징으로 하는 다수의 50 내지 150 MWe (메가와트 전기) 유닛을 포함하는 다양한 발전소 등급을 포함한다. 비점이 1700 ℃를 초과하는 것인, 냉각재로서의 납의 사용은 비등 우려없이 대기압에서 고온 작동을 허용하며, 이는 열역학적 효율에 유리하고, 자본 비용을 감소시키고 가압 시스템에 비해 고유 안전성의 달성을 용이하게 한다. 납 냉각재가 공기 및 물과 반응하지 않고 중성자 조사하에 활성을 제한했기 때문에, 납 고속로 기술은 냉각재 누출 방지를 위해 다른 기술이 요구하는 추가 구성요소 및 중복 안전 시스템의 필요성 및 관련 비용을 제거한다.
첨부 도면을 참조하면, 개선된 사고 저항성 연료는 세라믹 클래딩(12), U15N 연료 펠릿(14), 및 일체형 연료 가연성 흡수체로서 붕소-함유 물질, 예컨대 UB2 또는 ZrB2 각각의 강점을 조합한다. 간격(16)은 클래딩(12)의 내부로부터 연료 펠릿(14)의 표면을 분리한다. 다양한 측면에서, 클래딩(12)은 도면에서 층(12A) 및 (12B)으로서 도시된, 다중 층을 포함할 수 있다.
다양한 측면에서, 제안된 사고 저항성 연료 조합은 SiC를 세라믹 클래딩 물질로서 사용하여 설계 기준을 넘는 사고 동안 매우 낮은 누출 고장 및 매우 높은 온도 (~2545 ℃)에 대한 저항성을 제공한다. 이러한 매우 낮은 누출 고장률은 수 민감성 U15N 연료 및 붕소-함유 가연성 흡수체의 사용을 허용한다.
U15N은 우수한 작동 경제성을 위해 높은 밀도를 제공하고, 고 출력 과도상태 동안 펠릿-클래딩 기계적 상호작용 및 중심선 용융을 방지하기 위해 U15N 펠릿(14)과 SiC 클래딩(12) 사이에, 약 0.01 내지 0.3 mm의 큰 초기 간격(16)을 제공하는데 필요한 높은 열 전도도 및 높은 용융 온도를 제공한다.
UB2는 높은 밀도 (12.7 gm/㎤) 및 높은 융점 (2430 ℃)을 갖지만 그의 수 반응성으로 인해 연료에 사용될 수 없다. 붕소는 안정적인 동위원소 B10 및 B11로서 자연적으로 발생하고, B11은 자연적 붕소의 약 80%를 구성하고 B10은 약 20%를 구성한다. B10 동위원소는 노심 내에 다량의 UB2가 있는 경우 원자로의 시동을 불가능하게 만들 매우 큰 중성자 단면을 갖기 때문에 B10 동위원소는 연료로서 사용될 수 없다. 붕소는 ZrB2 형태로 현 UO2 연료 펠릿의 외부에 매우 소량으로 분무된 경우 일체형 연료 가연성 흡수체로서 사용되었다. ZrB2는 UO2 펠릿의 외부에 분무되어야 하는데, UB2처럼, 소결 공정 동안 UO2 내의 산소와 상호작용하여 BOx를 형성하는 것으로 알려져 있어, 펠릿 내에 함유된 붕소를 제거하기 때문이다.
본원에 기술된 붕소-함유 일체형 가연성 흡수체는 U15N과 상호작용하지 않는다. 따라서, 이는 U15 펠릿의 펠릿화 전에 U15N 분말에 직접 첨가될 수 있고 이전에 사용된 분무 방법과 비교하여 이 접근법에 의해 달성된 균일성으로 인해 매우 큰 비용 절감 및 품질의 증가로 소결될 수 있다. 펠릿에 더 많은 UB2 및 ZrB2가 첨가될 수 있기 때문에, 사용된 UB2 또는 ZrB2의 양을 최소화하기 위해 필요했던 B10 동위원소 함량의 농축이 필요하지 않아, 추가로 상당한 비용 절감이 된다. 본원에 기술된 연료 시스템에 사용된 붕소-함유 일체형 가연성 흡수체는 붕소의 19% 내지 80%에서 B10 동위원소 함량을 가질 수 있다. UB2가 또한 매우 높은 밀도를 갖기 때문에, 더 높은 첨가 속도는 U15N 펠릿의 총 우라늄 밀도에 큰 영향을 미치지 않는다.
본원에 기술된 연료 시스템에서, 붕소-함유 성분은 연료 펠릿을 형성하는 핵분열성 물질 분말에 첨가될 수 있으며, 이로써 붕소-화합물을 모든 펠릿의 외부 표면 상에 매우 얇은 균일한 코팅으로서 분무하는 것에 비해 엄청난 비용 절감을 제공한다.
이 연료 접근법은 U15N, SiC 및 UB2 또는 ZrB2의 최고의 특징을 활용하여 각각의 고유한 약함을 극복한다. 그래서 예를 들어, 냉각재와의 허용불가능한 반응을 일으켜 대규모 연료 고장을 초래할 클래딩의 비교적 높은 누출 속도 때문에 현 금속 클래딩에서 UN 연료 및 UB2 일체형 연료 가연성 흡수체를 사용하는 것은 실현가능하지 않다. U15N의 사용은, 예를 들어, 중심선 용융없이 높은 출력 과도변동을 견딜 수 있는 큰 열 전도도 및 높은 융점을 가진 연료를 제공함으로써 SiC 클래딩의 사용을 허용한다. 마지막으로, UB2 또는 ZrB2의 사용은 펠릿화 전에 U15N 분말에 충분한 붕소를 첨가하는 경제적인 수단을 제공함으로써 그의 높은 밀도로 인한 U15N의 높은 초기 핵 반응성을 제어하는 수단을 제공한다.
본원에 기술된 연료 시스템은 클래딩으로서 세라믹 물질, 예컨대 SiC를 포함한다. 세라믹 클래딩(12)은 적어도 하나의 복합 층 (12A 또는 12B) 및 하나의 모노리스 층 (12B 또는 12A)으로 구성될 수 있다. 다양한 측면에서 모노리스 층은 단일 구조로서 제조된다. 모노리스 층은 클래딩에 기밀성을 추가한다. 종래의 금속성 클래딩은 약 1 내지 2 ppm의 누출률을 갖고, 이의 대부분은 그리드-대-봉 프레팅으로 인한 것이다. SiC는 매우 단단하고 펠릿 팽윤으로 인해 내부 인장 응력을 견딜 수 없지만, 매우 높은 압축 응력을 취할 수 있고 다른 구성요소, 예컨대 그리드-대-봉 프레팅, 및 냉각재 중의 잔해로부터의 원자로-내 마모로 인한 부식 및 마모에 매우 잘 견딘다. 따라서 금속 클래딩보다 사용 동안 누출에 대한 훨씬 더 높은 저항성을 갖는다. SiC의 누출률은 종래의 금속 클래딩보다 10 내지 100배 양호할 것으로 예상된다.
다양한 측면에서, 세라믹 모노리스 층(12A)은 세라믹 복합 층(12B), 예컨대 모노리스 층 주위를 랩핑한 섬유의 층에 의해 둘러싸일 수 있다. 다양한 측면에서, 세라믹 모노리스 층은 SiC 층이고 섬유는 SiC 섬유이다. 대안적으로, 또는 추가로, SiC 모노리스는 화학 기상 증착에 의해 그 표면에 추가된 SiC 복합 층을 가질 수 있다.
다양한 측면에서, SiC 복합 층은 연료봉 클래딩을 형성하기 위해 단일 SiC 모노리스 튜브 위에 SiC 섬유를 랩핑 또는 브레이딩한 형태일 수 있다. 특정 측면에서, SiC 섬유 랩핑 또는 브레이드는 이어서 섬유 내의 그리고 섬유 사이의 공극을 채우기 위해 화학 기상 침투 (CVI)를 사용하여 SiC 입자가 침투될 수 있다. 와인딩의 침투에 이어서 더 고온 화학 기상 증착 (CVD)을 사용하여 침투된 섬유를 코팅하여 배리어 코트를 형성할 수 있다. 과도한 취급을 피하고 비용 및 제조 시간을 줄이기 위해, 2가지 공정, CVI 및 CVD는 일반적으로 단일 용기 또는 장치에서 순차적으로 수행된다.
특정 측면에서, SiC 복합 층은 특징부로 구성될 수 있고, 본원에 참고로 포함된 동시-계류중인 미국 특허 출원 S.N. 15/187,985에 기재된 것과 유사한 방식으로, 그러나, 그 출원에 기재된 지르코늄 클래딩 튜브의 부재하에 형성될 수 있다. 특정 측면에서, SiC 클래딩은 본원에 참고로 포함된, 2016년 8월 24일에 출원된 동시-계류중인 미국 특허 출원 S.N. 15/245,933에 기재된 방법에 따라 제조될 수 있다.
공정을 시작하기 위해, 원하는 형상의 형태 또는 SiC 모노리스 층은 상기 형태 또는 모노리스의 외부 표면 둘레에 섬유 토우를 브레이딩 또는 와인딩함으로써 세라믹 섬유 토우로 랩핑될 수 있다. 브레이딩 및 와인딩 기법은 이러한 노력 분야의 통상의 기술자에게 널리 공지되어 있다. 다양한 측면에서, 섬유는 낮은 산소 및 거의 화학량론적 비의 Si/C를 갖는 SiC 세라믹일 수 있다. 튜브의 외부에 형성된 SiC 복합체는, 본원에 참고로 포함된 미국 특허 출원 공개 2015/0078505, 또는 문헌 (Y. Katoh et al., "Continuous SiC fiber, CVI SiC matrix composites for nuclear applications: Properties and irradiation effects," Journal of Nuclear Materials, vol. 448, pp. 448-476 (2014))에 개시된 바와 같이, 연속 SiC 섬유-강화된 SiC 매트릭스 복합체를 포함할 수 있다. 본원에 기술된 방법에 사용될 수 있는 SiC 섬유의 유형은, 예를 들어, 문헌 (Y. Katoh et al., Journal of Nuclear Materials, vol. 448 at 450)의 표 1에 기재된 하이-니칼론(Hi-Nicalon)™ 타입 S 섬유 (일본 도쿄 소재 니폰 카본(Nippon Carbon)에 의해 제조됨) 또는 티라노(Tyranno)™ SA3 섬유 (일본 우베 소재 우베 인더스트리(Ube Industry)에 의해 제조됨)일 수 있다.
다양한 측면에서, 예시적인 제조 방법은 고밀도 모놀리식 SiC, SiC-SiC 복합체, SiC 섬유 강화된 복합체, 예컨대 베타 상 SiC가 침투된 연속 베타 상 화학량론적 SiC 섬유의 중심 층 및 미립화된, 고도 결정질 베타 상 SiC의 외부 보호 층에 의해 덮인 고순도 베타 또는 알파 상 화학량론적 SiC의 1개 이상, 바람직하게는 2개 또는 3개 층을 포함하는, SiC 물질의 다중 층을 생성할 수 있다. 다양한 측면에서, 완성된 제품은 거의 화학량론적 SiC 섬유, 화학량론적 그리고 완전 결정질 SiC 매트릭스, 및 섬유와 매트릭스 사이의 열분해탄소 또는 다층 열분해탄소/SiC 상호상(interphase)으로 이루어진 SiC 연속 섬유-강화된, SiC 매트릭스 복합체 (SiC/SiC 복합체)를 포함할 수 있다.
랩핑은, 브레이딩에 의하든 또는 와인딩에 의하든, 랩핑되는 세라믹 모노리스 층의 두께와 비슷한 두께를 가질 수 있다. 예시적인 실시양태에서, 모노리스 층 및 세라믹 복합 층으로 이루어진 세라믹 클래딩은 0.4 내지 1.4 mm 두께일 수 있다. 특정 실시양태에서, 복합 층은 약 0.1 mm 내지 1.3 mm의 두께로 랩핑될 수 있고 바람직하게는 약 0.2 mm 내지 1 mm의 두께로 랩핑될 수 있다. 모노리스 층 둘레의 랩핑은 일반적으로 약 45 - 55 %의 밀도를 갖고, 그래서 본질적으로 다공성이어서, 랩핑의 간극 사이에 공극 또는 공간을 형성한다.
섬유가 랩핑된 후, 이렇게 형성된 세라믹 매트릭스의 간극은, 예를 들어, 침투 및 코팅 단계에 의해, 세라믹 분말, 예컨대 건조 형태의 SiC 나노-입자, 또는 나노-분말로 채워질 수 있다. 대안적으로, SiC 섬유 매트릭스의 간극은 SiC 나노-입자를 함유하는 슬러리가 침투될 수 있다.
CVI는 다공성 예비성형 구조의 내부 표면 상에, 본 경우에는, 섬유 랩핑 상에 증기에 의해 운반되는 원하는 물질, 또는 원하는 물질 또는 그의 전구체의 입자에 원하는 물질 또는 전구체의 화학 증기를 증착시키는 공정을 제공한다. 반응물은 확산에 의해 또는 대류를 이용한 힘에 의해 다공성 예비성형 섬유 랩핑의 공극 내로 도입된다. 전구체 기체가 섬유 매트릭스 내로 확산됨에 따라, 증착된 침투물을 형성하기 위해 섬유 표면에서 일어나는 전구체 기체의 연속 분해가 있다. 침투가 진행됨에 따라, 침투물은 두꺼워져, 공극을 채우고 섬유 랩핑에 접합된다. 하나의 상업적으로 유용한 CVI 공정은 확산에 의한 침투물의 증착을 위해 약 1 내지 10kPa의 감압을 사용한다. 보다 낮은 압력하의 처리에 대한 장점은 SiC 침투물의 증착이 일어나기 전에 기체가 섬유 공극에 서서히 침투할 수 있게 하는 것이다. 또 다른 유용한 CVI 공정은 확산 공정보다 훨씬 (시간 대 일) 더 빠른 강제 유동 열 구배 기법이다. 통상의 기술자는 온도 및 압력이 원하는 침투의 속도, 침투물의 밀도, 및 원하는 전체 처리 시간에 도달하도록 조정될 수 있다는 것을 인식할 것이다.
다양한 측면에서, SiC 모노리스 층(12B)은 화학 기상 증착 (CVD)에 의해 세라믹 섬유 랩핑(12A)에 증착될 수 있거나, 또는 제3 층 (미도시)은 복합 층 내부에 SiC 모노리스 층(12A)을 갖는, 세라믹 복합 섬유 랩핑(12B)에 증착될 수 있다. 전형적인 화학 기상 증착 공정에서, 기판은 하나 이상의 반응성 전구체에 노출되며, 이것은 기판 표면에서 반응하고/하거나 분해되어 원하는 증착물을 생성한다. 종종, 부산물이 또한 생성되며, 이것은 반응 챔버를 통한 가스 유동에 의해 제거된다.
CVD는 광범위한 물질을 증착하기 위해 널리 상업적으로 사용되어 왔다. CVD는, 일반적으로 코팅될 가열된 대상을 함유하는 챔버 내로 전구체 기체 또는 기체들을 유동시키는 것을 포함한다. 본원에 기술된 방법의 다양한 측면에서, 대상은 상기 기술된 침투 공정으로부터 생성된 최고 밀도의 침투된 섬유 랩핑이다. 섬유 랩핑은 코팅 단계 전에 제거가능한 형태로부터 분리될 수 있거나, 또는 모노리스 층 둘레에 랩핑될 수 있다. 가열된 대상의 표면 상의 또는 근처에서의 화학 반응은 표면 상에 필름을 생성하고, 대상을 코팅한다. 전구체 기체는 사용된 경우 CVI 단계에서 사용된 것과 동일한 기체, 즉, 수소 또는 SiC의 다른 전구체에 운반된 메틸트리클로로실란일 수 있다.
본원에 기술된 조합에 사용된 연료는 주로 N15 동위원소를 함유하고, 나머지가 N14인 U15N이다. 질소-15는 자연 발생 원소의 분리에 의해 생성될 수 있다. 일산화질소는 질소-15를 분리하기 위해 사용되었다. 농축은 99.9 원자%까지 이용가능하다.
U15N은 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 가질 수 있다. N15 동위원소는 N15의 75% 내지 99.9% 함량으로 U15N 연료에 존재할 수 있다. U15N 연료는 90% 초과의 UN 순도 수준을 가질 수 있다. 나머지는 UO2, UC, 및 연료 물질의 제조 공정으로부터 남아있는 기타 미량의 잔류 산화물 및 탄소 화합물로 이루어질 수 있다. 질화우라늄은 또한 사용됨에 따라 분해되어, 분해 화합물의 점진적인 증가를 초래할 수 있다.
질화우라늄을 생성하기 위한 예시적인 기법은 하기 예시된 2 단계 방법의 산화우라늄 (UO2)의 탄소용융(carbothermic) 환원이다.
3UO2 + 6C → 2UC + UO2 + 4CO (아르곤 속에서 1450 ℃ 초과에서 10 내지 20 시간 동안)
4UC + 2UO2 +315N2 → 6U15N + 4CO.
질소 분위기하에 순수 우라늄의 졸-겔 방법 및 아크 용융이 또한 사용될 수 있다.
UB2 또는 ZrB2와 같은 붕소 가연성 흡수체, 및 핵분열성 물질로서 U15N의 조합은 조합의 비-반응성 안정성 때문에 작용한다. UO2와 같은 통상적인 연료는 실제로 가변적인 화학량론을 갖는다. UB2 또는 ZrB2가 UO2와 혼합된 경우, 붕소는 과잉 산소와 반응하여 펠릿이 소결될 때 방출되는 휘발성 화합물을 형성한다. U15N은 그의 화학량론에서 변동성을 갖지 않는, 라인 화합물이다. 따라서 U15N은 UB2 또는 ZrB2와 혼합되어 안정적인 혼합물을 생성할 수 있다.
연료 펠릿은 다른 상업적 맥락에서 펠릿을 제조하는 공지된 방법에 의해 형성될 수 있다. 예를 들어, 분말, 또는 미립자 형태의 U15N 연료는 입자 크기 분포 및 표면적 면에서 상대적 균일성을 보장하기 위해 먼저 입자를 균질화함으로써 펠릿으로 형성될 수 있다. 또한 분말 또는 미립자 형태의 일체형 연료 가연성 흡수체, 예를 들어 UB2, 및 특정 측면에서, 다른 첨가제, 예컨대 윤활제 및 기공-형성제가 첨가될 것이다. U15N 펠릿에서의 UB2 함량은 100 ppm 내지 10000 ppm일 수 있고, 다양한 측면에서, 약 1000 ppm일 수 있다.
U15N 및 UB2 입자는 원하는 "녹색" 밀도 및 강도를 달성하기 위해 적합한 상업적으로 입수가능한 기계식 또는 유압식 프레스에서 입자의 혼합물을 압축시킴으로써 펠릿으로 형성될 수 있다.
기본 프레스는 단일 작동 기능을 갖는 다이 플래튼을 포함할 수 있고, 한편 가장 복잡한 스타일은 "다중-레벨" 부품을 형성하기 위해 다수의 움직이는 플래튼을 갖는다. 프레스는 광범위한 톤수 용량으로 이용가능하다. 분말을 원하는 압축한 펠릿 형상으로 가압하는데 필요한 톤수는 부품의 돌출된 표면적에 분말의 압축성 특성에 의해 결정된 부하 계수를 곱함으로써 결정된다.
공정을 시작하기 위해, 입자의 혼합물을 다이에 충전시킨다. 다이 충전 속도는 주로 입자의 유동성에 기초한다.
일단 다이가 충전되면, 펀치는 입자를 향해 이동한다. 펀치는 입자에 압력을 가하고, 이들을 다이의 형상으로 압축시킨다. 특정 펠릿화 공정에서, 입자는 다이 내로 공급되고 수백 MPa의 하중을 사용하여 실린더형 펠릿으로 이축 가압될 수 있다.
압축 이후에, 펠릿은, 일반적으로 아르곤으로 이루어진 제어된 분위기하에 물질이 소결됨에 따라 변하는 온도에서 노를 가열함으로써 소결된다. 소결은 압축 동안 형성된 입자의 기계적 결합을 보다 강한 결합으로 그리고 크게 강화된 펠릿으로 전환시킴으로써 녹색 펠릿을 통합하는 열 공정이다. 이어서 압축되고 소결된 펠릿은 냉각되고 원하는 치수로 기계 가공된다. 예시적인 펠릿은 직경이 약 1 센티미터이거나, 또는 약간 더 작을 수 있고, 길이가 1 센티미터이거나, 또는 약간 더 클 수 있다.
본원에 기술된 사고 저항성 핵연료 조합은 100 내지 10000 ppm의 붕소-함유 가연성 흡수체와 혼합된 U15N으로부터 형성된 연료 펠릿의 적층체를 수용하는 적어도 모노리스 층 및 복합 층으로 이루어진 세라믹 클래딩을 제공한다.
본 발명은 몇 가지 예에 따라 설명되었으며, 이는 모든 측면에서 제한적이기 보다는 예시적인 것으로 의도된다. 따라서, 본 발명은 상세한 구현에서 많은 변형이 가능하며, 이는 통상의 기술자에 의해 본원에 포함된 설명으로부터 도출될 수 있다.
본원에서 언급된 모든 특허, 특허 출원, 간행물, 또는 다른 개시내용 자료는 각 개별 참고문헌이 참고로 각각 명백하게 포함된 것처럼 그 전문이 본원에 참고로 포함된다. 본원에 참고로 포함된 것으로 언급된, 모든 참고문헌, 및 임의의 자료, 또는 그의 일부분은 포함된 자료가 본 개시내용에 제시된 기존의 정의, 진술, 또는 다른 개시내용 자료와 상충하지 않는 정도로만 본원에 포함된다. 이와 같이, 그리고 필요한 정도로, 본원에 제시된 바와 같은 개시내용은 본원에 참고로 포함된 임의의 상충되는 자료 및 본 출원 대조군에 명백하게 제시된 개시내용을 대체한다.
본 발명은 다양한 예시적이고 설명적인 실시양태를 참조하여 설명되었다. 본원에 기술된 실시양태는 개시된 발명의 다양한 실시양태의 다양한 세부사항의 예시적인 특징을 제공하는 것으로 이해되며; 따라서, 달리 명시되지 않는 한, 가능한 정도로, 개시된 실시양태의 하나 이상의 특징, 요소, 성분, 구성요소, 구성성분, 구조, 모듈, 및/또는 측면은 개시된 발명의 범주로부터 벗어나지 않으면서 개시된 실시양태의 하나 이상의 다른 특징, 요소, 성분, 구성요소, 구성성분, 구조, 모듈, 및/또는 측면과 또는 그와 관련하여 조합, 분리, 상호교환, 및/또는 재배열될 수 있다는 것을 이해해야 한다. 따라서, 통상의 기술자는 본 발명의 범주를 벗어나지 않으면서 임의의 예시적인 실시양태의 다양한 대체, 변형 또는 조합이 이루어질 수 있다는 것을 인식할 것이다. 또한, 통상의 기술자는 단지 일상적인 실험을 사용하여, 본 명세서의 검토시 본원에 기술된 본 발명의 다양한 실시양태에 대한 많은 등가물을 인식할 것이거나, 또는 확인할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명은 다양한 실시양태의 설명에 의해 제한되는 것이 아니며, 청구범위에 의해 제한된다.

Claims (15)

  1. 경수로 및 납 고속로용 사고 저항성(accident tolerant) 연료 조합이며,
    다층 세라믹 클래딩 (12);
    U15N을 포함하는 펠릿 형태의 연료 (14); 및
    연료와 혼합된 붕소-함유 일체형 연료 가연성 흡수체
    를 포함하는, 연료 조합.
  2. 제1항에 있어서, 세라믹 클래딩 (12)이 적어도 하나의 모노리스 층 (12A/B) 및 적어도 하나의 복합 층 (12B/A)을 포함하는, 연료 조합.
  3. 제2항에 있어서, 세라믹 클래딩 (12)이 SiC 모노리스 층 (12A/B) 및 SiC 세라믹 복합 층 (12B/A)으로 제조되는, 연료 조합.
  4. 제1항에 있어서, 세라믹 클래딩 (12)이 0.4 mm 내지 1.4 mm의 총 벽 두께를 갖는, 연료 조합.
  5. 제1항에 있어서, U15N 연료가 75% 내지 99.9%의 N15 동위원소 함량을 갖는, 연료 조합.
  6. 제1항에 있어서, U15N 연료가 90% 초과의 UN 순도를 갖는, 연료 조합.
  7. 제1항에 있어서, 붕소-함유 가연성 흡수체가 UB2 및 ZrB2로 이루어진 군으로부터 선택되는, 연료 조합.
  8. 제7항에 있어서, 일체형 연료 가연성 흡수체가 UB2인, 연료 조합.
  9. 제8항에 있어서, UB2가 19% 내지 80%의 B10 동위원소 함량을 갖는, 연료 조합.
  10. 제1항에 있어서, U15N 펠릿 (14)에서의 가연성 흡수체 함량이 100 ppm 내지 10000 ppm인, 연료 조합.
  11. 제1항에 있어서, U15N 연료가 이론 밀도의 80% 내지 99%의 밀도를 갖는, 연료 조합.
  12. 사고 저항성 핵연료 조합이며,
    적어도 모노리스 층 (12A/B) 및 복합 층 (12B/A)으로 이루어진 세라믹 클래딩 (12);
    클래딩 (12)에 적층된 복수의 연료 펠릿 (14)으로서, 연료 펠릿 (14)은 UB2 및 ZrB2로 이루어진 군으로부터 선택된 붕소-함유 가연성 흡수체 100 내지 10000 ppm과 혼합된 U15N으로부터 형성되는, 복수의 연료 펠릿
    을 포함하는, 핵연료 조합.
  13. 제12항에 있어서, 세라믹 클래딩 (12)이 SiC 복합 섬유 (12B)로 랩핑된 SiC 모노리스 (12A)로부터 형성되는, 핵연료 조합.
  14. 제12항에 있어서, U15N 연료가 75% 내지 99.9%의 N15 동위원소 함량 및 90% 초과의 UN 순도를 갖는, 핵연료 조합.
  15. 제12항에 있어서, 일체형 연료 가연성 흡수체가 19% 내지 80%의 B10 동위원소 함량을 갖는 UB2인, 핵연료 조합.
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