ES2290381T3 - Recubrimiento cationico para superficies imprimibles. - Google Patents
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Abstract
Una composición de recubrimiento para sustratos fibrosos que comprende: a) del 11, 11 al 35, 29 por ciento en peso de un polímero en emulsión insoluble en agua que comprende desde 0, 4 hasta 3 por ciento en moles de una o más unidades de monómero catiónico, y al menos 50 por ciento en moles de unidades de monómero de acetato de vinilo y unidades adicionales de monómero de etileno; b) del 64, 71 al 88, 89 por ciento en peso de pigmento; y c) agua, calculándose los porcentajes sobre la base del peso en seco de pigmento y de polímero en emulsión insoluble en agua.
Description
Recubrimiento catiónico para superficies
imprimibles.
Esta invención se refiere a un recubrimiento
catiónico para superficies imprimibles. En particular, la
composición de recubrimiento contiene un polímero en emulsión con
desde 0,4 hasta 3 por ciento en moles de un monómero catiónico, y
al menos 50 por ciento en moles de un monómero de acetato de vinilo
y unidades adicionales de monómero de etileno, del 64,71 al 88,89
por ciento en peso de pigmento, y agua, calculándose los porcentajes
sobre la base del peso en seco de pigmento y de polímero en
emulsión insoluble en agua. El recubrimiento es útil sobre
sustratos fibrosos sobre los que se fijarán las tintas líquidas. La
naturaleza catiónica del recubrimiento proporciona al sustrato un
excelente punto de fijación para tintas y colorantes aniónicos,
dando como resultado unas imágenes impresas vivas y brillantes. El
recubrimiento es especialmente útil para impresión mediante
inyección de tinta sobre papel, cartón, textiles, no tejidos y
madera.
Los sustratos fibrosos, tales como el papel, son
recubiertos para producir una superficie más suave y menos
absorbente sobre la cual aplicar las tintas de impresión y otros
recubrimientos funcionales. La composición de recubrimiento
comprende típicamente pigmentos naturales o artificiales, ligantes
de recubrimientos poliméricos sintéticos o naturales, agua y
pequeñas cantidades de aditivos diversos. Los pigmentos se usan para
rellenar y suavizar la superficie no uniforme de la red de papel
fibroso, mientras que el ligante se usa para mantener las
partículas de pigmento juntas y para fijar la capa de recubrimiento
al papel. Los ligantes típicos de recubrimientos de papel están
formados por polímeros sintéticos, polímeros naturales o una mezcla
de estos componentes.
Las composiciones de recubrimiento que contienen
polímeros con un bajo nivel de funcionalidad de aminas terciarias,
de hasta 0,4 por ciento en moles, se desvelan en la patente de
EE.UU. número 4.944.988. En ella se desvela una lámina de registro
para inyección de tinta con una propiedad de absorción de tinta
mejorada y una propiedad de formación de imágenes brillantes en
color y una excelente dureza superficial, tiene una capa de
recubrimiento específica formada sobre una superficie de una lámina
de sustrato, que comprende un pigmento y un ligante resinoso
formado por un copolímero catiónico preparado copolimerizando (a) un
99,95% molar o menos de un componente principal de copolimerización
que comprende al menos un comonómero de un éster de vinilo de un
ácido graso con (b) del 0,05 al 0,4% molar de un componente de
copolimerización catiónico que comprende al menos un comonómero
catiónico con un radical hidrocarbonado insaturado etilénicamente y
un radical catiónico elegido entre radicales amino terciarios y
radicales amonio cuaternarios y, opcionalmente, un miembro elegido
entre (c) un componente de copolimerización adicional que comprende
al menos un comonómero no iónico polimerizable diferente al éster
de vinilo del ácido graso y (d) un componente de injerto de
copolimerización que comprende alcohol polivinílico. La patente de
EE.UU. número 5.660.928 desvela un recubrimiento para papel
poliestratificado para la impresión por inyección de tinta que
contiene como tercera capa un polímero catiónico soluble en agua. En
los ejemplos, ésta capa catiónica es tan delgada como para no ser
medida.
La patente de EE.UU. número 6.153.288 describe
un recubrimiento para papel multipolimérico con una mezcla de un
polímero de etileno-acetato de vinilo y un polímero
catiónico soluble en agua. El polímero catiónico supone desde el 5
hasta el 50 por ciento de la formulación de recubrimiento, y puede
ser un copolímero soluble en agua que contiene acrilato o
metacrilato de dimetilaminoetilo cuaternario. Otros polímeros
solubles en agua, tales como el alcohol polivinílico y la
polivinilpirrolidona se usan en los recubrimientos para papel.
Desafortunadamente, estos recubrimientos son sensibles a la humedad
y difíciles de usar en entornos húmedos. El alcohol polivinílico
tiene el inconveniente de requerir recocido para formar una
disolución que se pueda usar, además es difícil maximizar unos
sólidos de recubrimiento usando alcohol polivinílico. Los
recubrimientos de polivinilpirrolidona son caros y tienden a
amarillear.
La patente de EE.UU. número 6.194.077 describe
polímeros catiónicos de bajo peso molecular insolubles en agua
usados con gelatina y un agente de reticulación, para su uso en
recubrimientos para papel.
La patente de EE.UU. número 6.358.306 desvela
una lámina de registro para inyección de tinta con una resina
insoluble en agua con grupos hidrófilos y grupos amino terciarios a
hasta el 5 por ciento en peso. Las resinas son polímeros de
condensación de poliuretanos, poliureas y poliamidas, formados
mediante polimerización en disolución en disolventes orgánicos.
Las emulsiones catiónicas para la inyección de
tinta se describen en el documento JP 11123867. Estas emulsiones
son emulsiones basadas en acrílico.
Existe una necesidad de composiciones de
recubrimiento basadas en agua de polímeros sintéticos insolubles en
agua para papel y otros sustratos fibrosos que tengan unos niveles
mayores de cationicidad que las formulaciones actuales, para
proporcionar una mayor retención de la tinta y una mejora en otras
características de la impresión. Sorprendentemente, se ha
descubierto que pueden usarse polímeros en emulsión sintéticos
insolubles en agua con al menos 50 por ciento en moles de monómero
de acetato de vinilo y unidades adicionales de monómero de etileno,
y con unos niveles del monómero catiónico desde 0,4 hasta 3 por
ciento en moles, para producir composiciones de recubrimiento
estables que, cuando se aplican a un sustrato, proporcionan una
excelente fijación de las tintas líquidas.
\newpage
La invención está dirigida a una composición de
recubrimiento para sustratos fibrosos que comprende:
- a)
- del 11,11 al 35,29 por ciento en peso de un polímero en emulsión insoluble en agua que comprende desde 0,4 hasta 3 por ciento en moles de una o más unidades de monómero catiónico, y al menos 50 por ciento en moles de monómero de acetato de vinilo y unidades adicionales de monómero de etileno;
- b)
- del 64,71 al 88,89 por ciento en peso de pigmento; y
- c)
- agua, calculándose los porcentajes sobre la base del peso en seco de pigmento y de polímero en emulsión insoluble en agua.
La composición de recubrimiento también puede
contener otros aditivos diversos. Preferiblemente, el monómero
catiónico es uno o más monómeros de aminas primarias, secundarias o
terciarias.
La invención se dirige adicionalmente a un
sustrato fibroso recubierto, en al menos una superficie, con una
composición de recubrimiento que contiene el polímero catiónico, y
también a un procedimiento para la producción del sustrato
recubierto. El sustrato recubierto puede comprender adicionalmente
una tinta o un colorante asociado con el recubrimiento, tras un
procedimiento de impresión o de coloración.
La composición de recubrimiento en la presente
invención contiene pigmento, polímero en emulsión catiónico y
agua.
El polímero en emulsión catiónico contiene al
menos 50 por ciento en moles de monómero de acetato de vinilo y
unidades adicionales de monómero de etileno, hasta 49,6 por ciento
en moles de etileno y otro(s) monómero(s)
insaturado(s) etilénicamente, y de 0,4 a 3 por ciento en
moles de uno o más monómero(s) cationico(s).
Preferiblemente el polímero contiene de 0,4 a 2 moles de monómero
catiónico. Algunos monómeros catiónicos preferidos incluyen aminas
primarias, secundarias o terciarias. Algunos ejemplos de dichos
monómeros incluyen, pero no se limitan a, N,N-(met)acrilato
de dialquilaminoalquilo;
N,N,-dialquilaminoalquil(met)acrilamida; y
N,N-dialquiaminoalquilacrilamida, en los que los
grupos alquilo son independientemente C_{1-18}.
También pueden usarse monómeros que contienen aminas aromáticas,
tales como vinilpiridina. Adicionalmente también pueden usarse
monómeros tales como vinilformamida, vinilacetamida, etc., que
generan fracciones de amina en su hidrólisis. Preferiblemente, el
monómero hidrófilo neutralizable con ácidos es (met)acrilato
de N,N-dimetilaminoetilo, y
N,N-dimetilaminopropil(met)acrilamida.
Los monómeros catiónicos que pueden usarse son los derivados
cuaternizados de los monómeros anteriores, así como el cloruro de
dialildimetilamonio, el cloruro de
metacrilamidopropiltrimetilamonio. Algunos monómeros preferidos son
los acrilatos de N,N-dialquilaminoalquilo y los
metacrilatos de N,N-dialquilaminoalquilo.
Especialmente preferido es el metacrilato de dimetilaminoetilo. Si
el nivel de funcionalidad catiónica es demasiado grande, el
polímero puede volverse soluble en agua y actuar como un espesante,
en lugar de permanecer como un polímero insoluble en agua de la
invención.
El polímero catiónico contiene al menos 50 por
ciento en moles de monómeros de acetato de vinilo, preferiblemente
al menos 70 por ciento en moles, y muy preferiblemente al menos 80
por ciento en moles de monómeros de acetato de vinilo.
Dado que el monómero de acetato de vinilo es
hidrófilo, es por lo tanto difícil copolimerizarlo con polímeros
catiónicos que contienen nitrógeno debido a la tendencia a la
hidrólisis del acetato de vinilo. Se ha averiguado que los
polímeros de la presente invención no sufren un deterioro apreciable
incluso a unos niveles por encima de 1 por ciento en moles de la
funcionalidad catiónica, y hasta 3 por ciento en moles.
Otros monómeros etilénicamente insaturados
adecuados presentes a un nivel de hasta 49,6 por ciento en moles en
el polímero catiónico incluyen, pero no se limitan a, maleatos,
(met)acrilamidas, itaconatos, estirénicos, hidrocarburos
insaturados y acrilonitrilo, monómeros con nitrógeno funcional,
monómeros con alcohol funcional, hidrocarburos insaturados y
(met)acrilatos. Sólo deberían usarse cantidades menores de
ácidos carboxílicos o de otros monómeros ácidos, si se usan, debido
al efecto perjudicial provocado por cualquier reacción entre la
funcionalidad ácida y la funcionalidad amina.
También pueden estar presentes en el polímero
pequeñas cantidades de monómeros de reticulación, tales como
N-metilol acrilamida. Los polímeros ligeramente
reticulados son especialmente útiles en los procedimientos de
impresión textil. Las emulsiones del polímero catiónico son
insolubles en agua, y son capaces de formar películas que son
insolubles en agua.
Los polímeros en emulsión catiónicos de la
presente invención son polímeros de alto peso molecular, con unos
pesos moleculares medios en peso mayores de 100.000, y
preferiblemente mayores de 500.000.
El polímero se forma mediante procedimientos de
polimerización en emulsión conocidos en la materia, formando un
látex acuoso o un sistema de polímero en dispersión. El
procedimiento de emulsión puede ser discontinuo, semidiscontinuo o
continuo, y preferiblemente incluye el aporte de monómero durante
varias horas. Preferiblemente, el(los) monómero(s)
catiónicos serán añadidos lentamente durante el transcurso de la
polimerización. La emulsión puede formarse mediante el uso de
polímeros de inicio para controlar el tamaño de partícula. La
emulsión puede estabilizarse con tensioactivos, estabilizantes
coloidales o una combinación de los mismos. Un estabilizante
preferido es el alcohol polivinílico. Todo o parte del alcohol
polivinílico puede ser catiónicamente funcional. El estabilizante
puede funcionar para estabilizar las partículas del polímero en la
emulsión/dispersión, y también sirve para estabilizar una
composición de recubrimiento en la que el polímero en emulsión se
usa como ligante. También se ha averiguado que el tensioactivo de
la composición de recubrimiento coadyuva en la adhesión del
recubrimiento a los sustratos, especialmente a los sustratos
formados por fibras sintéticas.
La dispersión del polímero se combina con
pigmentos y otros aditivos para formar una composición de
recubrimiento de papel. Una composición de recubrimiento de papel
típica para inyección de tinta contiene del 55 al 80 por ciento en
peso de pigmentos inorgánicos. La elección del pigmento se basa en
las propiedades requeridas en la superficie del papel.
El ligante catiónico se usa generalmente con
pigmentos no iónicos tales como sílice, dado que los pigmentos
altamente aniónicos como el carbonato cálcico pueden precipitar el
ligante catiónico. Algunos pigmentos de sílice preferidos para los
recubrimientos de papel son aquellos con unos tamaños de partícula
en un intervalo desde 4 hasta 14 micrómetros. La composición de
recubrimiento contiene además del 10 al 30 por ciento en peso de un
ligante; del 2 al 9 por ciento en peso de coligantes tales como
proteína, caseína y almidón; del 0,1 al 1,5 por ciento en peso de
otros aditivos; y del 25 al 45 por ciento en peso de agua. El
ligante puede estar completamente formado por el ligante en
emulsión catiónico, o puede ser una mezcla del ligante catiónico de
la invención con otros ligantes poliméricos naturales o sintéticos
tales como el alcohol polivinílico o la polivinilpirrolidona.
Otros aditivos que pueden incorporarse en una
composición de recubrimiento incluyen, pero no se limitan a,
agentes espesantes, agentes de moldeado, agentes penetrantes,
agentes humectantes, agentes de gelificación térmica, agentes
encolantes, agentes desespumantes, supresores de la espuma, agentes
espumantes, sustancias colorantes, blanqueantes fluorescentes,
absorbentes de ultravioleta, inhibidores de la oxidación,
inactivadores, agentes antisépticos, dispersantes, insolubilizantes
(para mejorar la resistencia a la humedad), agentes antiestáticos,
agentes de reticulación, dispersantes, lubricantes, plastificantes,
reguladores del pH, fluidificantes, promotores de la sedimentación
y agentes impermeabilizantes.
La composición de recubrimiento se formula
combinando el pigmento, el ligante, el coligante y otros aditivos
con agua a un bajo cizallamiento. Los aditivos de recubrimiento
menores se añaden generalmente al final. La Tv de la composición de
recubrimiento debería ser aproximadamente la temperatura ambiente.
Esto puede conseguirse bien sintetizando un polímero con una Tv en
el intervalo de desde 0 hasta 50ºC, o bien mediante el uso de un
polímero con una mayor Tv más un plastificante, según se sabe en la
materia.
El recubrimiento puede aplicarse a una o más
superficies de un sustrato fibroso, para su uso como una superficie
receptora de tinta o de colorante. Algunos ejemplos de sustratos
fibrosos incluyen, pero no se limitan a, papel, cartón, madera,
cuero, piel, cabello, textiles, no tejidos. Los textiles y los no
tejidos pueden estar formados a partir de fibras naturales y/o
sintéticas. El papel incluye cualquier papel que pueda recibir tinta
o colorante, incluyendo papel de impresora, así como papeles
impresos tales como papel pintado, papeles de envolver.
La composición de recubrimiento polimérica puede
aplicarse en uno o más lados del sustrato mediante cualquier medio
conocido en la materia. Los procedimientos de recubrimiento de papel
incluyen, pero no se limitan a, aplicador y dosificador de rollo
con rollo, barra, pala, tableta o esmaltador; aplicador y
dosificador de cubeta con rollo, barra, pala, tableta o esmaltador;
aplicador y dosificador de fuente con rollo, barra, pala, o tableta
o esmaltador; películas o patrones predosificados (por ejemplo,
cabezal aplicador, molino de tres rodillos, anilox, huecograbado,
prensa en película, cortina, pulverización); y aplicación de espuma.
Algunos ejemplos de dichos procedimientos incluyen, pero no se
limitan a, procedimientos de prensado en película en los que el
papel es suministrado a través de rodillos que han sido recubiertos
con la composición de recubrimiento, y que es transferida a la
superficie del papel bajo presión. El espesor del recubrimiento está
controlado por el espesor de la composición de recubrimiento
aplicada a los rodillos. Las composiciones de recubrimiento pueden
aplicarse a una variedad de otros sustratos mediante pulverización,
cepillado, espumado e inmersión.
La superficie cubierta contiene una
funcionalidad catiónica que tiende a fijar las tintas y los
colorantes, reduciendo así la migración de la tinta o del
colorante. El polímero catiónico de la formulación de recubrimiento
ayuda a mejorar la capacidad de impresión. Las tintas y los
colorantes que entrarán en contacto con la superficie del sustrato
son colorantes fijos, y pueden estar basados en agua o basados en
disolvente. Los colorantes tienden a ser aniónicos, por lo que son
atraídos por la composición de recubrimiento catiónica.
Los siguientes ejemplos se presentan para
ilustrar y explicar adicionalmente la presente invención, y no deben
tomarse como limitantes en ningún aspecto.
\newpage
Se preparó un PVA catiónico según la fórmula y
el procedimiento dados a continuación:
En un recipiente de 2 litros equipado con un
condensador a reflujo, embudos adicionales y un agitador. Se añadió
una carga inicial al reactor, y el contenido de reacción se calentó
hasta 60ºC. La inyección inicial de catalizador se añadió a 60ºC, y
la adición lenta del monómero se realizó durante 3,75 horas. La
temperatura de la reacción se aumentó hasta 75ºC y la adición lenta
del catalizador se realizó durante 4 horas. El contenido de
reacción se mantuvo a 75ºC durante 20 minutos. La masa de reacción
se enfrió hasta 65ºC y se introdujeron las inyecciones de
secuestrante. La masa de reacción se descargó a temperatura
ambiente. Se obtuvieron las siguientes propiedades físicas: % de
sólidos 44,78; viscosidad 3300 mPa\cdots (cps); pH 4,5; gruesos
(200 M) 0,006.
Ejemplo
2
(Comparativo)
Se sintetizó un polímero en emulsión mediante el
procedimiento del Ejemplo 1 excepto porque tenía 0,32 por ciento en
moles de metacrilato de dimetilaminoetilo. Se obtuvieron las
siguientes propiedades físicas: % de sólidos 45; viscosidad 4000
mPa\cdots (cps); pH 3,8; gruesos (200 M) 0,005.
Se sintetizó un polímero en emulsión de etileno
y acetato de vinilo empleando el sistema tensioactivo del ejemplo 1
(con 2 pphm de Ammonyx Cetyl). Se obtuvieron las siguientes
propiedades físicas: % de sólidos 52,5; viscosidad: 100 mPa\cdots
(cps); pH 3,0; gruesos (200 M) 0,002.
Se sintetizó un polímero en emulsión de acetato
de polivinilo mediante el procedimiento del ejemplo 1 excepto
porque tenía 2,0 por ciento en moles de metacrilato de
dimetilaminoetilo, y no contenía tensioactivo catiónico. Se
obtuvieron las siguientes propiedades físicas: % de sólidos 45,3;
viscosidad: 835 mPa\cdots (cps); pH 4,4; gruesos (200 M)
0,001.
Se formó una composición de recubrimiento
combinando aproximadamente un 80 por ciento en peso de una
suspensión de sílice sintética amorfa con un tamaño de partícula de
aproximadamente 10 micrómetros, un 10 por ciento en peso de los
polímeros en emulsión, y un 10 por ciento de agua para formar una
composición de recubrimiento. Las formulaciones exactas usadas
fueron:
6A:
- 666,7 g
- 15% de suspensión de sólidos de sílice con un tamaño de partícula de 10 micrómetros
- 110,9 g
- de agua
- 55,8 g
- de polímero en emulsión del Ejemplo 1
6B:
- 666,7 g
- 15% de suspensión de sólidos de sílice con un tamaño de partícula de 10 micrómetros
- 111,1 g
- de agua
- 55,6 g
- de polímero en emulsión del Ejemplo 2
6C:
- 666,7 g
- 15% de suspensión de sólidos de sílice con un tamaño de partícula de 10 micrómetros
- 119 g
- de agua
- 47,6 g
- de polímero en emulsión del Ejemplo 3
6D:
- 666,7 g
- 15% de suspensión de sólidos de sílice con un tamaño de partícula de 10 micrómetros
- 111,5 g
- de agua
- 55,2 g
- de polímero en emulsión del Ejemplo 4
6E:
(Control)
- 666,7 g
- 15% de suspensión de sólidos de sílice con un tamaño de partícula de 10 micrómetros
- 13,3 g
- de agua
- 153,4 g
- 20% de disolución de alcohol polivinílico completamente hidrolizado
La composición de recubrimiento tenía un pH de
6,0. Las composiciones de recubrimiento se aplicaron sobre papel a
22ºC para producir un peso del recubrimiento de 1,361 a 2,268
kilogramos por resma.
Se realizaron las siguientes pruebas sobre las
láminas de registro para inyección de tinta recubiertas del Ejemplo
5
1. La densidad óptica es el grado de opacidad
y/o reflectancia espectral de los colores impresos medida mediante
un densitómetro de reflexión MACBETH RD-514 para
cada uno de los colores enumerados.
2. El porcentaje de transparencia es el
indeseable aspecto de una imagen impresa en el lado opuesto del
sustrato impreso. Se midió mediante densidad óptica (DO), seguida
del cálculo: porcentaje de transparencia = (DO del lado impreso -
DO del lado reverso) dividido por la DO del lado impreso, x 100.
3. El brillo de la impresión es el reflejo
(brillo especular) de la luz hacia fuera de una película de tinta
impresa a un ángulo de luz incidente medido el satinado impreso
usando un brillómetro Hunter a 75 grados.
4. La definición de la impresión es la calidad
y/o la precisión del texto medida mediante densidad óptica, y
medidas del área total/perímetro. El empapado y/o el difuminado
causados por la diseminación de la tinta son indeseables.
5. La mezcla de colores es la diseminación de un
color en otro, medida mediante densidad óptica y medidas del área
total/perímetro.
Claims (7)
1. Una composición de recubrimiento para
sustratos fibrosos que comprende:
- a)
- del 11,11 al 35,29 por ciento en peso de un polímero en emulsión insoluble en agua que comprende desde 0,4 hasta 3 por ciento en moles de una o más unidades de monómero catiónico, y al menos 50 por ciento en moles de unidades de monómero de acetato de vinilo y unidades adicionales de monómero de etileno;
- b)
- del 64,71 al 88,89 por ciento en peso de pigmento; y
- c)
- agua,
calculándose los porcentajes sobre
la base del peso en seco de pigmento y de polímero en emulsión
insoluble en
agua.
2. La composición de recubrimiento de la
reivindicación 1, en la que dicho monómero catiónico comprende
grupos amino primarios, secundarios o terciarios.
3. La composición de recubrimiento de la
reivindicación 1, en la que dicho polímero en emulsión comprende al
menos 70 por ciento en moles de unidades de monómeros de acetato de
vinilo, y preferiblemente al menos 80 por ciento en moles.
4. La composición de recubrimiento de la
reivindicación 1, en la que dicho polímero en emulsión comprende
adicionalmente hasta 49,6 por ciento en moles de etileno y otras
unidades de monómeros etilénicamente insaturados.
5. Un sustrato fibroso recubierto que comprende
un sustrato fibroso con un recubrimiento, en al menos una
superficie, con una composición de recubrimiento que comprende un
polímero que comprende:
- a)
- del 11,11 al 35,29 por ciento en peso de un polímero en emulsión insoluble en agua que comprende desde 0,4 hasta 3 por ciento en moles de funcionalidad catiónica, y al menos 50 por ciento en moles de unidades de monómero de acetato de vinilo y unidades adicionales de monómero de etileno;
- b)
- del 64,71 al 88,89 por ciento en peso de pigmento; y
- c)
- agua,
calculándose los porcentajes sobre
la base del peso en seco de pigmento y de polímero en emulsión
insoluble en
agua.
6. El sustrato recubierto de la reivindicación
5, en el que dicho sustrato fibroso comprende papel, cartón,
textil, no tejido o madera.
7. El sustrato recubierto de la reivindicación
5, que comprende adicionalmente una tinta o un colorante en
contacto con la composición de recubrimiento.
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US152359 | 1998-09-14 | ||
US10/152,359 US20040204535A1 (en) | 2002-05-20 | 2002-05-20 | Cationic coating for printable surfaces |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
ES2290381T3 true ES2290381T3 (es) | 2008-02-16 |
Family
ID=29400516
Family Applications (1)
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