EP1744993A1 - Antimikrobielle glaspartikel und verwendung eines verfahrens zur herstellung solcher - Google Patents

Antimikrobielle glaspartikel und verwendung eines verfahrens zur herstellung solcher

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EP1744993A1
EP1744993A1 EP05732172A EP05732172A EP1744993A1 EP 1744993 A1 EP1744993 A1 EP 1744993A1 EP 05732172 A EP05732172 A EP 05732172A EP 05732172 A EP05732172 A EP 05732172A EP 1744993 A1 EP1744993 A1 EP 1744993A1
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EP
European Patent Office
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antimicrobial
substances
glasses
extruder
foaming
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EP05732172A
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English (en)
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Inventor
Harald Selig
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Trovotech GmbH
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Trovotech GmbH
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • A01—AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01N—PRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N59/00—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing elements or inorganic compounds
    • A01N59/16—Heavy metals; Compounds thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03B—MANUFACTURE, SHAPING, OR SUPPLEMENTARY PROCESSES
    • C03B19/00—Other methods of shaping glass
    • C03B19/08—Other methods of shaping glass by foaming
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C11/00—Multi-cellular glass ; Porous or hollow glass or glass particles
    • C03C11/007—Foam glass, e.g. obtained by incorporating a blowing agent and heating
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C2204/00—Glasses, glazes or enamels with special properties
    • C03C2204/02—Antibacterial glass, glaze or enamel

Definitions

  • the invention relates to the smallest microbial
  • Glasses with an antimicrobial or antibacterial effect are used in cosmetics, in medical products or preparations, in plastics or polymers, in the paper industry, for the preservation of paints, varnishes and plasters or in deodorant production in cleaning agents, for disinfection or the like.
  • Antimicrobial or antibacterial glasses are well known and are available in numerous recipes. Here, the antimicrobial or antibacterial effect is due, among other things, to the release of metal ions. So z. B. Alkaline ions are exchanged, which increase the pH and exert an osmotic effect on microorganisms.
  • Copper, zinc and silver are also suitable as released metal ions with an antimicrobial or antibacterial effect.
  • alkalis of the glass are exchanged for H + ions of the aqueous medium on the surface of the glass.
  • the antimicrobial effect of ion exchange is based, among other things, on an increase in the pH value and the osmotic effect on microorganisms.
  • DE 101 41 230 A 1 describes a glass as a color additive with an antimicrobial effect which has no toxicity for humans and at the same time achieves preservation of the paints and varnishes.
  • No. 5,290,544 describes glasses for applications of cosmetic products. These glasses dissolve in water due to their chemical composition, since they have a low Si0 2 and a high B 2 0 3 or high P 2 0 5 content. The Ag and / or Cu ions contained therein are released and have an antibacterial effect.
  • Antimicrobial glasses are also described in US Pat. No. 6,143,318. These glasses have their antimicrobial effect among other things through the copper, silver and zinc used. Because of their low hydrolytic
  • DE 195 36 666 A 1 and DE 195 45 065 C 2 describe processes in which glasses foam in an extruder with chemical blowing agents or gaseous additives. The foam glass produced using this solution is used as a heat insulation material.
  • a disadvantage of the technical solution described above is that the particles are not suitable for use in all areas of cosmetics, in medical products or preparations, in plastics or polymers, in the paper industry, for the preservation of paints, varnishes and plasters or for deodorant production in cleaning agents , for disinfection or the like, since the degree of comminution achieved according to the prior art is not always sufficient for the above use or the process products are intended for other uses and therefore have no antimicrobial effect.
  • the object of the invention is to improve the known methods in this respect and to use them in such a way that the antimicrobial glass particles are converted into very small particles.
  • the removal of the metal or heavy metal ions and the replacement of the alkalis of the glass by H + ions depends on the composition of the glass and the associated solubility and its size reduction. The crushing increases the surface of the glass, which ultimately affects the removal of the metal ions.
  • the method according to the invention can be used to produce platelet-shaped antimicrobial glasses, the wall thickness of which is in the micrometer range, or particularly small particles by means of a further grinding process. Platelet-shaped particles or particularly small particles thus also have particularly large surfaces.
  • the process according to the invention shows how the antimicrobial glasses can be processed to the smallest particles using known processes, it being possible to incorporate further antimicrobial active substances into the glass.
  • the active substances can be chemically bound, dissolved or dissolved in the antimicrobial glass, e.g. B as a filler.
  • the base glass or the raw materials necessary for the production of the antimicrobial glass particles are melted in a pressure-tight container, preferably an extruder. According to the invention, however, this melting is not restricted to the use of an extruder, but can also take place in an autoclave.
  • the antimicrobial glass melt is mixed with one or more blowing agents, e.g. B. water or other Mixed media that dissolve in the antimicrobial glass melt under pressure.
  • blowing agents e.g. B. water or other Mixed media that dissolve in the antimicrobial glass melt under pressure.
  • the mixing effect of the pressurized microbial glass melt with the blowing agent can be increased by using the method in an autoclave by stirring or blowing gases into the melt.
  • the blowing agents can be dissolved chemically and physically.
  • the foam is formed when the pressure is subsequently reduced.
  • the structure of the foam depends on the pressure before the expansion (pressure difference), on the nozzle through which expansion (sudden or gradual pressure drop), the blowing agent, e.g. B. water, carbon dioxide etc.
  • the blowing agent e.g. B. water, carbon dioxide etc.
  • the foam can become so unstable that it collapses.
  • the subsequent grinding process enables extremely small particles to be produced due to the thin wall thickness of the foam.
  • the subsequent grinding process is much easier due to the previous foaming than the crushing of massive antimicrobial glass pieces. Due to the foam formation with wall thicknesses of less than 1 ⁇ m, conventional mills produce particles with very small particle sizes, so that wet milling can be avoided under favorable conditions.
  • an extruder can advantageously be used to introduce the above-mentioned. Blowing agents are used. Through the extruder screw respectively
  • the supply of the blowing agent e.g. B. water, argon, etc. is carried out by means of nozzles in the melt.
  • a mixing effect of glass with the propellant occurs due to the rotary movement of the screw or screws at very high pressure, at the same time conveying to the outlet nozzle.
  • Pressures of up to 500 bar and higher can be generated with an extruder.
  • the foam is formed when the pressure is reduced.
  • further antimicrobial additives are added to the extruder.
  • These can in particular be heavy metals or heavy metal oxides. This further increases the antimicrobial effect.
  • Multi-screw extruder the antimicrobial substances that do not chemically bind to the glass or dissolve in the glass, distributed homogeneously.
  • Extruder screws in the highly viscous range distribute the antimicrobial substances homogeneously like a filler. After the subsequent grinding process, the non-chemically bound or dissolved antimicrobial substances are in their original state (crystalline) enveloped in the individual grains or particles. These enveloped antimicrobial
  • Substances can only release their full effect after the shell has dissolved.
  • a glass with a higher hydrolytic can be used
  • the cause lies in the very high concentration of heavy metals (partly crystalline and partly chemically bound or dissolved) in the glass and in the higher hydrolytic resistance of the

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Abstract

Die Erfindung betrifft kleinste mikrobielle Glaspartikel und die Verwendung eines Verfahrens zur Herstellung derselben, bei dem antimikrobielle Gläser oder bekannte Grundstoffe für antimikrobielle Gläser geschmolzen, gebrochen oder pulverisiert mit einem Treibmittel einem Extruder zugegeben, in diesem auf- oder eingeschmolzen werden, durch Entspannung aufgeschäumt und nach dem Abkühlen gemahlen werden.

Description

Antimikrobielle Glaspartikel und Verwendung eines Verfahrens zur Herstellung solcher
Die Erfindung betrifft kleinste mikrobielle
Glaspartikel und die Verwendung eines Verfahrens zur Herstellung derselben.
Gläser mit antimikrobieller oder antibakterieller Wirkung werden in der Kosmetik, in medizinischen Produkten oder Präparaten, in Kunststoffen oder Polymeren, in der Papierindustrie, zur Konservierung von Farben, Lacken und Putzen oder Deodorantproduktion in Reinigungsmitteln, zur Desinfektion oder Ähnlichem eingesetzt.
Antimikrobiell oder antibakteriell wirkende Gläser sind hinreichend bekannt und es gibt sie in zahlreichen Rezepturen. Hierbei ist die antimikrobielle oder antibakterielle Wirkung unter anderem auf das Freiwerden von Metallionen zurückzuführen. So können z. B. Alkalieionen ausgetauscht werden, die den pH-Wert erhöhen und einen osmotischen Effekt auf Mikroorganismen ausüben.
Als freiwerdende Metallionen mit antimikrobieller oder antibakterieller Wirkung kommen des Weiteren Kupfer, Zink und Silber in Betracht.
Aber auch andere Schwermetallionen zeigen eine synergetische Verstärkung der antibakteriellen Wirkung.
Dabei ist zu berücksichtigen, dass je nach Menge und nach Art der freigesetzten Metallionen mit Nachteilen zu rechnen ist. Die antimikrobielle Wirkung des Glases wird bei einigen Gläsern, wie beispielsweise in der DE 102 13 630 AI beschrieben, durch Reaktionen an der Oberfläche des Glases erreicht.
Hier werden an der Oberfläche des Glases Alkalien des Glases durch H+-Ionen des wässrigen Mediums ausgetauscht. Die antimikrobielle Wirkung des Ionenaustausches beruht unter anderem auf einer Erhöhung des pH-Wertes und dem osmotischen Effekt auf Mikroorganismen.
In DE 101 41 117 AI wird ein antimikrobielles und konservierendes Silikatglas mit einer geringen Schwermetall-Freisetzung beschrieben.
In DE 101 41 230 A 1 wird ein Glas als Farbzusatz mit antimikrobieller Wirkung beschrieben, das keine Toxizität für den Menschen besitzt und gleichzeitig eine Konservierung der Farben und Lacke erzielt.
In US 5,290,544 werden Gläser für Anwendungen kosmetischer Produkte beschrieben. Diese Gläser lösen sich auf Grund ihrer chemischen Zusammensetzung im Wasser auf, da sie einen niedrigen Si02 und einen hohen B203 oder hohen P205 Gehalt besitzen. Die darin enthaltenden Ag- und/oder Cu- Ionen werden hierbei frei und wirken antibakteriell .
Auch in US 6,143,318 sind antimikrobielle Gläser beschrieben. Diese Gläser besitzen ihre antimikrobielle Wirkung unter anderem durch das verwendete Kupfer, Silber und Zink. Auf Grund ihrer niedrigen hydrolytischen
Beständigkeit lassen sich diese antimikrobiellen Gläser nicht in wässrigen Medien mahlen. So werden in DE 195 36 666 A 1 und DE 195 45 065 C 2 Verfahren beschrieben, in dem Gläser in einem Extruder mit chemischen Treibmitteln oder gasförmigen Zusatzstoffen aufschäumen. Das mittels dieser Lösung hergestellte Schaumglas wird als Wärmeisolationsstoff eingesetzt.
Nachteilig bei den vorstehend beschriebenen technischen Lösung ist es, dass die Partikel für die Verwendung nicht in allen Gebieten der Kosmetik, in medizinischen Produkten oder Präparaten, in Kunstoffen oder Polymeren, in der Papierindustrie, zur Konservierung von Farben, Lacken und Putzen oder Deodorantproduktion in Reinigungsmitteln, zur Desinfektion oder Ähnlichem einzusetzen sind, da der gemäß dem Stand der Technik erreichte Zerkleinerungsgrad für vorstehende Verwendung nicht immer ausreicht beziehungsweise die Verfahrensprodukte für andere Verwendungen vorgesehen sind und deshalb keine antimikrobielle Wirkung aufweisen.
Aufgabe der Erfindung ist es, die bekannten Verfahren dahingehend zu verbessern und so zu verwenden, dass die antimikrobiellen Glasteilchen in kleinste Partikel umgewandelt werden.
Die erfinderische Aufgabe wird durch das in den Ansprüchen 1 bis 12 beschriebene Verfahren gelöst und soll nachfolgend näher beschrieben werden.
Das Herauslösen der Metall- oder Schwermetallionen sowie das Austauschen der Alkalien des Glases durch H+-Ionen ist abhängig von der Zusammensetzung des Glases und der damit verbundenen Löslichkeit sowie deren Zerkleinerung. Durch die Zerkleinerung wird die Oberfläche des Glases vergrößert, was letztlich das Herauslösen der Metallionen beeinflusst.
So können durch das erfindungsgemäße Verfahren plättchenförmige antimikrobielle Gläser, deren Wandstärke im Mikrometerbereich liegen oder durch einen weiteren Mahlprozess besonders kleine Partikel hergestellt werden. Plättchenförmige Partikel oder besonders kleine Partikel besitzen somit auch besonders große Oberflächen.
Diese kleinsten Partikel werden dann in den Endprodukten verteilt, was letztlich die antibakterielle Wirkung zeigt. Je feiner die Verteilung ist, umso besser ist das Endprodukt vor einen Angriff der Mikrobiologie geschützt .
In dem erfindungsgemäßen Verfahren wird dargestellt, wie die antimikrobiellen Gläser unter Verwendung bekannter Verfahren zu kleinsten Partikeln verarbeitet werden können, wobei weitere antimikrobielle Wirkstoffe in das Glas eingearbeitet werden können. Die Wirkstoffe können in das antimikrobielle Glas chemisch gebunden, gelöst oder vom Glas, z. B als Füllstoff, umhüllt werden.
Das zur Herstellung der antimikrobiellen Glaspartikel notwendige Grundglas oder deren Rohstoffe werden in einem druckdichten Behälter, vorzugsweise einem Extruder geschmolzen. Dieses Schmelzen ist jedoch erfindungsgemäß nicht auf die Verwendung eines Extruders eingeschränkt, sondern kann auch in einem Autoklaven erfolgen.
Die antimikrobielle Glasschmelze wird mit einem oder mehreren Treibmitteln, z. B. Wasser oder anderen Medien, die sich in der antimikrobiellen Glasschmelze unter Druck auflösen, gemischt.
Die Mischwirkung der unter Druck stehenden mikrobiellen Glasschmelze mit dem Treibmittel kann bei Verwendung des Verfahrens in einem Autoklaven durch Rühren oder Einblasen von Gasen in die Schmelze verstärkt werden. Die Lösung der Treibmittel kann chemisch und physikalisch erfolgen, Bei einer anschließenden Druckminderung bildet sich der Schaum.
Die Struktur des Schaums ist abhängig von dem Druck vor der Entspannung (Druckdifferenz) , von der Düse, durch die entspannt wird (plötzlicher oder allmählicher Druckabfall), dem Treibmittel, z. B. Wasser, Kohlendioxid etc..
Besondere Einflussfaktoren bei der Schaumbildung sind die Menge des gelösten Gases sowie die
Entspannungstemperatur .
Bei sehr hohen Druckdifferenzen bei der Entspannung und großen Mengen Treibmittel in dem geschmolzenen antimikrobiellen Glas bildet sich ein Schaum mit extrem dünnen Wandstärken.
Hierbei kann der Schaum so instabil werden, dass er in sich zusammen fällt.
Durch den nachfolgenden Mahlprozess lassen sich auf Grund der geringen Wandstärke des Schaums extrem kleine Partikel herstellen.
Der anschließende Mahlprozess ist durch die vorherige Verschäumung wesentlich leichter als die Zerkleinerung von massiven antimikrobiellen Glasstücken . Auf Grund der Schaumbildung mit Wandstärken bis unter 1 μm entstehen mit konventionellen Mühlen Partikel mit sehr geringen Teilchengrößen, so dass unter günstigen Bedingungen auf ein Nassmahlen verzichtet werden kann.
Wie oben dargestellt, gibt es viele antimikrobielle Gläser, die sich im Wasser komplett auflösen würden. Für Gläser mit niedriger hydrolytischer Beständigkeit erreicht man nach dem beschriebenen Verfahren mit konventionellen Mühlen kleine Partikel ohne Nassmahlung.
Eine anschließende Klassierung der Partikel nach der jeweils benötigten Korngröße ist dennoch sinnvoll. Hierbei können die größeren Bestandteile, falls diese nicht in einen Anwendungsbereich fallen, wieder dem Ausgangsmaterial zugeführt werden. Eine chemische Veränderung gibt es bei einem geeigneten Treibmittel nicht.
In einer besonderen Ausgestaltung der Erfindung kann vorteilhafterweise ein Extruder zum Einbringen der o. g. Treibmittel verwendet werden. Durch die Extruderschnecke beziehungsweise
Extruderschnecken wird der erforderliche Druck in der antimikrobiellen Glasschmelze aufgebaut.
Die Zuführung der Treibmittel, z. B. Wasser, Argon usw., erfolgt mittels Düsen in die Schmelze. Eine Mischwirkung von Glas mit dem Treibmittel erfolgt durch die Drehbewegung der Schnecke beziehungsweise der Schnecken bei sehr hohem Druck, wobei gleichzeitig eine Förderung zur Austrittsdüse erfolgt. Mit einem Extruder können Drücke bis 500 bar und höher erzeugt werden. Bei einer anschließenden Druckminderung erfolgt die Schaumbildung.
In einer weiteren besonderen Ausgestaltung der Erfindung werden weitere antimikrobielle Zuschlagstoffe dem Extruder zugegeben. Dieses können insbesondere Schwermetalle beziehungsweise Schwermetalloxide sein. Hierdurch lässt sich die antimikrobielle Wirkung weiter erhöhen .
Es lassen sich jedoch nicht alle Metalle beziehungsweise Metalloxide mit mikrobieller Wirkung in jeder Konzentration in die Glasschmelze chemisch einbinden. D. h., bei einem konventionellen Einschmelzen der Rohstoffe würde sich nur ein Teil der mikrobiell wirkenden Stoffe mit dem Glas chemisch verbinden oder im Glas lösen. Der andere Teil würde mehr oder weniger verteilt in dem Glas kristallin vorliegen.
Eine homogene Verteilung der nicht gelösten oder chemisch gebundenen mikrobiell wirkenden Stoffe findet jedoch auf den herkömmlichen Wegen nicht statt.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren werden im
Extruder, insbesondere im Zwei- oder
Mehrschneckenextruder, die antimikrobiell wirkenden Substanzen, die sich nicht mit dem Glas chemisch binden oder im Glas lösen, homogen verteilt.
D. h., durch die sehr gute Mischwirkung der
Extruderschnecken im hochviskosen Bereich werden die antimikrobiell wirkenden Substanzen wie ein Füllstoff homogen verteilt. Nach dem anschließenden Mahlprozess befinden sich die nicht chemisch gebundenen oder gelösten antimikrobiellen Substanzen im Ursprungszustand (kristallin) umhüllt in den einzelnen Körnern bzw. Partikeln. Diese umhüllten antimikrobiellen
Substanzen können ihre volle Wirkung erst nach dem Auflösen der Hülle frei geben.
Da aber das Ausgangsmaterial aus antimikrobiellen. Glas besteht und zusätzlich eingebettete antimikrobielle Substanzen in kristalliner Form enthält, ist auf Grund der höheren Konzentration antimikrobieller Substanzen auch die Wirkung größer.
Soll die antimikrobielle Wirkung des Glases über einen längeren Zeitraum erhalten bleiben, so kann ein Glas mit einer höheren hydrolytischen
Beständigkeit über einen längeren Zeitraum die o. g.
Schwermetallionen in gleicher Konzentration abgeben.
Die Ursache liegt in der sehr hohen Konzentration der Schwermetalle (teilweise kristallin und teilweise chemisch gebunden oder gelöst) im Glas und in der höheren hydrolytischen Beständigkeit des
Glases .

Claims

Patentansprüche
Anspruch 1 : Verwendung eines Verfahrens zur Herstellung antimikrobieller Glaspartikel, bei dem antimikrobielle Gläser oder bekannte Grundstoffe für antimikrobielle Gläser geschmolzen, gebrochen oder pulverisiert einem Extruder zugegeben, in diesem auf- oder eingeschmolzen werden und nach dem Abkühlen gemahlen werden.
Anspruch 2 :
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzliche Schwermetalle oder andere antimikrobiell wirkende Substanzen dem Extruder zugegeben werden und diese Substanzen im Extruder mit dem Ausgangsmaterial vermischt werden.
Anspruch 3:
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die auf- oder eingeschmolzemem antimikrobiellen Gläser oder bekannten Grundstoffe für antimikrobielle Gläser aufgeschäumt werden.
Anspruch 4 :
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass Stoffe zugegeben werden, die das Verschäumen der Schmelze erleichtern.
Anspruch 5 :
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzliche Metall- oder Nichtmetalloxide oder andere Substanzen dem Extruder zugegeben werden, mit welchen die Löslichkeit des antimikrobiellen Glases einzustellen ist. Anspruch 6:
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass zum Aufschäumen der antimikrobiellen Gläser als schaumbildende Stoffe gasförmige Stoffe eingesetzt werden.
Anspruch 7 :
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass zum Aufschäumen der antimikrobiellen Gläser als schaumbildende Stoffe solche Stoffe eingesetzt werden, die das Aufschäumen durch einen Wechsel des Aggregatzustandes auslösen.
Anspruch 8 : Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass zum Aufschäumen der antimikrobiellen Gläser als schaumbildende Stoffe chemische Verbindungen oder Elemente eingesetzt werden, die durch eine chemische Reaktion eine Gasbildung und damit den Blähvorgang auslösen.
Anspruch 9:
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die schaumbildenden Stoffe in die antimikrobiellen Gläser als Lösung, Emulsion oder Gemisch eingebracht werden.
Anspruch 10:
Verwendung eines Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die hergestellten antimikrobiellen Glaspartikel im Bereich der Kosmetik, medizinischen Produkten oder Präparaten, in Kunstoffen oder Polymeren, in der Papierindustrie, zur Konservierung von Farben, Lacken und Putzen oder Deodorantproduktion in Reinigungsmitteln, zur Desinfektion oder ähnlichen eingesetzt werden. Anspruch 11:
Antimikrobielle Glaspartikel, dadurch gekennzeichnet, dass sie durch Schmelzen, Aufbrechen oder Pulverisieren von antimikrobiellen Gläsern oder bekannten Grundstoffen für antimikrobielle Gläser, Auf- oder Einschmelzen in einem Extruder und Mahlen hergestellt sind.
Anspruch 12 : Antimikrobielle Glaspartikel, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus antimikrobiellen Gläsern oder bekannten Grundstoffen für antimikrobielle Gläser hergestellt sind, welche mittels eines Extruders nach dem Auf- oder Einschmelzen aufgeschäumt und anschließend gemahlen werden.
EP05732172A 2004-05-08 2005-04-11 Antimikrobielle glaspartikel und verwendung eines verfahrens zur herstellung solcher Withdrawn EP1744993A1 (de)

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